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DE1291118B - Process for stabilizing solutions of polyacrylonitrile or its copolymers - Google Patents

Process for stabilizing solutions of polyacrylonitrile or its copolymers

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Publication number
DE1291118B
DE1291118B DE1961V0020815 DEV0020815A DE1291118B DE 1291118 B DE1291118 B DE 1291118B DE 1961V0020815 DE1961V0020815 DE 1961V0020815 DE V0020815 A DEV0020815 A DE V0020815A DE 1291118 B DE1291118 B DE 1291118B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyacrylonitrile
copolymers
polymer
oxalic acid
stabilizing solutions
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE1961V0020815
Other languages
German (de)
Inventor
Dipl-Chem Dr Eberhard
Roth
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Filmfabrik Wolfen VEB
Original Assignee
Filmfabrik Wolfen VEB
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Filmfabrik Wolfen VEB filed Critical Filmfabrik Wolfen VEB
Priority to DE1961V0020815 priority Critical patent/DE1291118B/en
Priority to BE609755A priority patent/BE609755A/en
Publication of DE1291118B publication Critical patent/DE1291118B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/04Oxygen-containing compounds
    • C08K5/09Carboxylic acids; Metal salts thereof; Anhydrides thereof
    • C08K5/092Polycarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K3/00Use of inorganic substances as compounding ingredients
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/16Nitrogen-containing compounds
    • C08K5/21Urea; Derivatives thereof, e.g. biuret

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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Artificial Filaments (AREA)

Description

Zur Herstellung von Formkörpern, besonders Fäden oder Fasern, aus Polymeren oder Copolymeren des Acrylnitrils ist es im allgemeinen üblich, das Polymere in einem Lösungsmittel zu lösen und die so erhaltene Lösung zu verarbeiten. Das am häufigsten benutzte Lösungsmittel für Polyacrylnitril und Copolymere, die mindestens 80 °/o Acrylnitril enthalten, ist Dimethylformamid. Auch Dimethylacetamid wird verwendet.For the production of moldings, especially threads or fibers from Polymers or copolymers of acrylonitrile, it is generally customary to use the polymer to dissolve in a solvent and to process the solution thus obtained. That most commonly used solvents for polyacrylonitrile and copolymers that are at least Containing 80% acrylonitrile is dimethylformamide. Dimethylacetamide is also used.

Es ist bekannt, daß sowohl bei der Herstellung als auch bei der Aufbewahrung solcher Polymerlösungen in Dimethylformamid oder Dimethylacetamid Verfärbungen eintreten können, die die Rohfarbe der daraus hergestellten Formkörper unerwünscht beeinflussen. So besitzen z. B. aus verbräunten Lösungen gesponnene Fäden ein gelbliches bis gelblichbraunes Aussehen.It is known that both in manufacture and in storage such polymer solutions in dimethylformamide or dimethylacetamide discoloration occur that undesirably affect the raw color of the molded articles produced therefrom. So have z. B. from browned solutions spun threads a yellowish to yellowish brown Appearance.

Die Ursache der Färbung kann im Polymeren selbst liegen (Art des Herstellungsverfahrens, enthaltene Verunreinigungen, erlittene thermische Schädigung) oder ist im Lösungsmittel zu suchen (Verunreinigungen, Zersetzungsprodukte). Erfahrungsgemäß wirkt die bei der Herstellung und der Aufbewahrung der Polymerlösungen notwendige höhere Temperatur in verhältnismäßig starkem Maße dadurch verfärbend, daß das Polymere einmal durch thermische Beanspruchung und zum anderen durch Reaktion mit den durch thermische Zersetzung des Dimethylformamids bzw. Dimethylacetamids frei werdenden Spaltprodukten, besonders Dimethylamin, Strukturen von rötlicher bis brauner Farbe bildet.The cause of the coloration can lie in the polymer itself (type of manufacturing process, contained impurities, suffered thermal damage) or is in the solvent to look for (impurities, decomposition products). Experience has shown that this contributes the higher temperature necessary for the production and storage of the polymer solutions discoloring to a relatively great extent by the fact that the polymer once through thermal stress and on the other hand through reaction with the through thermal Decomposition of the dimethylformamide or dimethylacetamide released cleavage products, especially dimethylamine, forms structures from reddish to brown in color.

Zur Stabilisierung der Lösungen gegen Verfärbungen ist bereits eine Anzahl von Vorschlägen gemacht worden, die vor allem den Zusatz von stabilisierenden Verbindungen zur Lösung betreffen, insbesondere von organischen oder anorganischen Säuren oder deren Derivaten, organischen Phosphor- oder Schwefelverbindungen, Phenolen oder anorganischen Salzen. Auch reduzierende Verbindungen, wie Hydrochinone, Salze reduzierender Sauerstoffsäuren des Schwefels und Schwefeldioxyd selbst, sind vorgeschlagen worden. Weiter wird ein Zusatz von monomerem Styrol empfohlen. Beonders bekannt ist der Zusatz von Oxalsäure, durch die nicht nur basische Bestandteile, sondern auch verfärbend wirkende Schwermetallionen gebunden werden.To stabilize the solutions against discoloration is already a Number of proposals have been made, most notably the addition of stabilizing Relate to compounds for solution, in particular of organic or inorganic Acids or their derivatives, organic phosphorus or sulfur compounds, phenols or inorganic salts. Also reducing compounds, such as hydroquinones, salts Sulfur reducing oxo acids and sulfur dioxide itself are suggested been. The addition of monomeric styrene is also recommended. Well known is the addition of oxalic acid, due to which not only basic components, but discolouring heavy metal ions are also bound.

Viele der genannten Verfahren erweisen sich jedoch in der Praxis als wenig geeignet, da sie entweder keine genügende Wirkung zeigen oder die Stabilisatoren in zu großen Mengen eingesetzt werden müssen, oder es treten Beeinträchtigungen anderer Qualitätsmerkmale der Polymerlösung ein. Es konnte festgestellt werden, daß die stabilisierende Wirkung, z. B. bei Verwendung von Oxalsäure, sehr stark von der Qualität des verwendeten Polymeren abhängt und eine befriedigende Aufhellung oft nicht erreicht wird. ; Erfindungsgegenstand ist ein Verfahren zum Stabilisieren von Lösungen des Polyacrylnitrils oder seiner Copolymeren, die mindestens 800/, Acrylnitril enthalten, in Dimethylformamid oder Dimethylacetamid, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man vor oder bei dem Lösungsvorgang ein Persulfat und 0,1 bis 2 °/o einer organischen, reduzierend wirkenden und komplexbildenden Säure verwendet. Die Prozentangaben beziehen sich auf das Gewicht des Polymeren.However, many of the processes mentioned prove to be unsuitable in practice, since either they do not have a sufficient effect or the stabilizers have to be used in too large amounts, or other quality features of the polymer solution are impaired. It was found that the stabilizing effect, e.g. B. when using oxalic acid, depends very much on the quality of the polymer used and a satisfactory brightening is often not achieved. ; The subject of the invention is a process for stabilizing solutions of polyacrylonitrile or its copolymers, which contain at least 800 /, acrylonitrile, in dimethylformamide or dimethylacetamide, which is characterized in that a persulfate and 0.1 to 2 ° / o an organic, reducing and complexing acid is used. The percentages relate to the weight of the polymer.

Besonders wirksam ist eine Kombination von Ammoniurnpersulfat mit Oxalsäure. Die hierdurch erzielte Aufhellung der Lösung ist wesentlich stärker als bei Verwendung von Oxalsäure oder Persulfat jeweils für sich allein. An Stelle von Oxalsäure können auch mehrwertige Oxysäuren, wie z. B. Weinsäure oder Zitronensäure, benutzt werden.A combination of ammonium persulfate with is particularly effective Oxalic acid. The resulting lightening of the solution is much stronger than when using oxalic acid or persulfate each on its own. Instead of Oxalic acid can also polyvalent oxy acids, such as. B. tartaric acid or citric acid, to be used.

Die zugefügten Substanzmengen betragen je Komponente 0,1 bis 2 Gewichtsprozent, bezogen auf das Polymere, vorzugsweise je 0,2 bis 0,501..The amount of substance added is 0.1 to 2 percent by weight per component, based on the polymer, preferably 0.2 to 0.501 each.

Beispiel 1 1275g Dimethylformamid, 0,45g Ammoniumpersulfat, 1,12g kristallwasserhaltige Oxalsäure und 225g Polyacrylnitril, das etwa 70/, Vinylacetat als Comonomeres enthält, werden in einem Gefäß aus V2A-Material 90Minuten bei 95 bis 100°C unter Rühren gelöst. Anschließend wird die Farbe der Lösung durch Vergleich mit einer nach DIN 53403 hergestellten Jodfarbskala gemessen.Example 1 1275 g of dimethylformamide, 0.45 g of ammonium persulfate, 1.12 g of oxalic acid containing water of crystallization and 225 g of polyacrylonitrile containing about 70 % vinyl acetate as comonomer are dissolved in a vessel made of V2A material for 90 minutes at 95 to 100 ° C. with stirring. The color of the solution is then measured by comparison with an iodine color scale produced in accordance with DIN 53403.

Beispiel 2 Eine Lösung wird analog Beispiell hergestellt; jedoch werden an Stelle der Oxalsäure 1,4 g Weinsäure oder 2,5 g Zitronensäure zugesetzt. Vergleich der Lösungsfarben Stabilisatoren Jodfarbzahl Ohne .......................... über 25 Oxalsäure ...................... 19 bis 22 Ammoniumpersulfat . . . . . . . . . . . . . 18 bis 21 Oxalsäure + Ammoniumpersulfat.. 12 bis 15 Weinsäure Zitronen- -f- Ammoniumpersulfat 15 bis 19 säure Example 2 A solution is prepared analogously to Example; however, 1.4 g of tartaric acid or 2.5 g of citric acid are added in place of the oxalic acid. Comparison of the solution colors Stabilizers iodine color number Without .......................... over 25 Oxalic acid ...................... 19 to 22 Ammonium persulfate. . . . . . . . . . . . . 18 to 21 Oxalic acid + ammonium persulfate .. 12 to 15 Tartaric acid Lemon -f- ammonium persulphate 15 to 19 acid

Claims (2)

Patentansprüche: 1. Verfahren zur Stabilisierung von Lösungen des Polyacrylnitrils oder seiner Copolymeren, die mindestens 80 °/o Acrylnitril enthalten, in Dimethylformamid oder Dimethylacetamid, d a d u r c h gekennzeichnet, daß man vor oder bei dem Lösungsvorgang ein Persulfat sowie 0,1 bis 20/, einer organischen, reduzierend wirkenden und komplexbildenden Säure verwendet, wobei die Prozentangaben auf das Gewicht des Polymeren bezogen sind. Claims: 1. A method for stabilizing solutions of the Polyacrylonitrile or its copolymers which contain at least 80% acrylonitrile, in dimethylformamide or dimethylacetamide, d a d u r c h marked that one before or during the dissolution process, a persulfate and 0.1 to 20 /, an organic, reducing and complexing acid used, the percentages are based on the weight of the polymer. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Ammoniumpersulfat und Oxalsäure verwendet.2. The method according to claim 1, characterized characterized in that ammonium persulfate and oxalic acid are used.
DE1961V0020815 1961-06-11 1961-06-19 Process for stabilizing solutions of polyacrylonitrile or its copolymers Pending DE1291118B (en)

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DE1961V0020815 DE1291118B (en) 1961-06-11 1961-06-19 Process for stabilizing solutions of polyacrylonitrile or its copolymers
BE609755A BE609755A (en) 1961-06-19 1961-10-30 Process for stabilizing solutions of polyacrylic nitrile or its copolymers

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DEV0030143 1961-06-11
DE1961V0020815 DE1291118B (en) 1961-06-11 1961-06-19 Process for stabilizing solutions of polyacrylonitrile or its copolymers

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0685513A1 (en) * 1994-06-03 1995-12-06 Bayer Ag Use of inorganic peroxidic compounds for the colour and/or thermal stabilization of nitrile groups containing thermoplasts

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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None *

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Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0685513A1 (en) * 1994-06-03 1995-12-06 Bayer Ag Use of inorganic peroxidic compounds for the colour and/or thermal stabilization of nitrile groups containing thermoplasts

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