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DE1269353B - Process for the production of acrylonitrile polymers - Google Patents

Process for the production of acrylonitrile polymers

Info

Publication number
DE1269353B
DE1269353B DEP1269A DE1269353A DE1269353B DE 1269353 B DE1269353 B DE 1269353B DE P1269 A DEP1269 A DE P1269A DE 1269353 A DE1269353 A DE 1269353A DE 1269353 B DE1269353 B DE 1269353B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acrylonitrile
parts
production
copolymers
semicarbazide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEP1269A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Francis Bentz
Dr Jenoe Szita
Dr Guenther Nischk
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEP1269A priority Critical patent/DE1269353B/en
Publication of DE1269353B publication Critical patent/DE1269353B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F220/00Copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F220/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F220/42Nitriles
    • C08F220/44Acrylonitrile
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/34Introducing sulfur atoms or sulfur-containing groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2800/00Copolymer characterised by the proportions of the comonomers expressed
    • C08F2800/20Copolymer characterised by the proportions of the comonomers expressed as weight or mass percentages

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Int. Cl.:Int. Cl .:

Deutsche Kl.: German class:

Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
Number:
File number:
Registration date:
Display day:

C08fC08f

DOIdDOId

39c-25/0139c-25/01

39 b-22/06
29 b-3/65
39 b-22/06
29 b-3/65

P 12 69 353.7-44
12.Juni 1965
30. Mai 1968
P 12 69 353.7-44
June 12, 1965
May 30, 1968

Gegenstand des Patentes 1 227 241 ist ein Verfahren, bei dem man mindestens 80% Acrylnitril mit ungesättigten Semicarbaziden oder deren quartären Ammoniumverbindungen polymerisiert. Derartige Copolymerisate lassen sich leicht mit sauren und basischen Farbstoffen anfärben. Außerdem besitzen solche Copolymerisate einen überraschend hohen Weißgrad und sind gegen thermische und oxydative Einflüsse stabil. Selbstverständlich ist es möglich, in diesen Polymerisaten, die mindestens 80% Acrylnitril besitzen, neben den ungesättigten Semicarbaziden auch andere polymerisierbare Monomere, wie Vinylacetat, Acryl- und Methacrylsäureester oder Styrol, mitzuverwenden.The subject of patent 1,227,241 is a process in which at least 80% acrylonitrile is used polymerized with unsaturated semicarbazides or their quaternary ammonium compounds. Such Copolymers can easily be colored with acidic and basic dyes. Also own such copolymers have a surprisingly high degree of whiteness and are against thermal and oxidative influences stable. Of course, it is possible in these polymers, the at least 80% acrylonitrile have, in addition to the unsaturated semicarbazides, also other polymerizable monomers, such as vinyl acetate, acrylic and methacrylic acid esters or styrene to be used.

Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von Acrylnitril-Polymerisaten mit einem Gehalt von mindestens 80% Acrylnitril, die Sulfobetainstrukturen besitzen, gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß Acrylnitrilcopolymerisatlösungen, die durch Polymerisation von Acrylnitril, gegebenenfalls in Gegenwart weiterer äthylenisch ungesättigter Monomerer, mit olefinisch ungesättigten Semicarbaziden und anschließendes Lösen der erhaltenen Copolymerisate in einem Polyacrylnitrillösungsmittel hergestellt wor-Verf ahren zur Herstellung
von Acrylnitril-Polymerisaten
A process for the production of acrylonitrile polymers with a content of at least 80% acrylonitrile, which have sulfobetaine structures, has now been found, which is characterized in that acrylonitrile copolymer solutions obtained by polymerizing acrylonitrile, optionally in the presence of further ethylenically unsaturated monomers, with olefinic unsaturated semicarbazides and then dissolving the copolymers obtained in a polyacrylonitrile solvent produced wor- process for production
of acrylonitrile polymers

Anmelder:Applicant:

Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft,Paint factories Bayer Aktiengesellschaft,

5090 Leverkusen5090 Leverkusen

Als Erfinder benannt:Named as inventor: Dr. Francis Bentz, 5000 Köln;Dr. Francis Bentz, 5000 Cologne; Dr. Jeno Szita,Dr. Jeno Szita, Dr. Günther Nischk, 4047 DormagenDr. Günther Nischk, 4047 Dormagen

den sind, mit äquivalenten oder unterschüssigen Mengen, bezogen auf die vorhandenen Semicarbazidgruppen, an aliphatischen Sultonen bei Temperaturen zwischen +20 und + 100° C umgesetzt werden. Ungesättigte Semicarbazide, die für die Herstellung der Copolymerisate geeignet sind, sind z. B. folgende Verbindungen:the are, with equivalent or less than the amount, based on the semicarbazide groups present, on aliphatic sultones at temperatures between +20 and + 100 ° C. Unsaturated semicarbazides which are suitable for the preparation of the copolymers are, for. B. following connections:

'CH3 'CH 3

CH2 = C — COO(CH2)^ — NH — CO — NH — NCH 2 = C - COO (CH 2 ) ^ - NH - CO - NH - N

CH3 CH 3

CH3 CH 3

CH2 = C — COO(CH2), — NH — CO — NH — N O CH3 CH 2 = C - COO (CH 2 ), - NH - CO - NH - NO CH 3

/C2H5 / C 2 H 5

CH2 = C — COO(CH2I2 — NH — CO — NH — NCH 2 = C - COO (CH 2 I 2 - NH - CO - NH - N

CH3 CH 3

Die Menge dieser Zusätze zum Acrylnitril soll dabei im allgemeinen 0,1 bis 19 Gewichtsprozent betragen. Vorzugsweise soll sie so bemessen sein, daß das Endpolymerisat 300 bis 500 Milliäquivalente basische Gruppen pro Kilogramm Polymerisat enthüll. In speziellen Fällen kann jedoch diese Menge erhöht sein.The amount of these additives to the acrylonitrile should generally be 0.1 to 19 percent by weight be. It should preferably be dimensioned so that the final polymer is 300 to 500 milliequivalents basic groups per kilogram of polymer revealed. In special cases, however, this amount can be increased.

Die Copolymerisation wird vorzugsweise in wäßrigem Medium bei einem pH-Wert zwischen 3 und 5 und Temperaturen zwischen +10 und +70 C in Gegenwart eines Redox-Katalysatorsystems durch-SC,H The copolymerization is preferably carried out in an aqueous medium at a pH between 3 and 5 and temperatures between +10 and +70 ° C. in the presence of a redox catalyst system by- S C, H

2**52 ** 5

geführt. Zusätzlich können noch äthylenisch ungesättigte Monomere, wie Acrylsäureester, Methacrylsäureester oder Vinylacetat, einpolymerisiert werden.guided. Ethylenically unsaturated monomers such as acrylic acid esters and methacrylic acid esters can also be used or vinyl acetate, are polymerized.

Die Herstellung dieser Copolymerisate, die mindestens 80% Acrylnitril und die ungesättigten Semicarbazide enthalten, für die hier kein Schutz begehrt wird, erfolgt gemäß dem Verfahren, das Gegenstand des deutschen Patents 1227 241 ist.The production of these copolymers, which contain at least 80% acrylonitrile and the unsaturated semicarbazides for which no protection is sought here, takes place in accordance with the procedure, the subject matter of German patent 1227 241 is.

Nach dem Trocknen werden die Copolymerisate in PolyacrylnitrillösungsmiUeln aufgenommen und dann bei Temperaturen /wischen 20 und 100'C.After drying, the copolymers are taken up in polyacrylonitrile solvents and then at temperatures between 20 and 100'C.

■■·* / Hk.■■ · * / Hk.

vorzugsweise40 und 60'C, mit aliphatischen Sultonen zur Reaktion gebracht. Polyacrylnitrillösungsmittel sind z. B. Dimethylformamid, Dimethylacetamid oder Dimethylsulfoxid. Als aliphatische Sultone gelangen in der Hauptsache zur Verwendung: Propansulton-1,3, Butansulton-1,3 und Butansulton-1,4. Ihre Menge kann so bemessen sein, daß zwischen Semicarbazidgruppierung und Sultonen Äquivalenz herrscht. In diesen Fällen werden dann alle Semicarbazidstrukturen im Makromolekül in Sulfobetaine verwandelt. Selbstverständlich ist es auch möglich, einen Unterschuß an Sultonen zu verwenden. In diesen Fällen resultieren Polymerisate, die sowohl freie Semicarbazidgruppierungen als auch quartäre Sulfobetaine enthalten. Derartig modifizierte Copolymerisate lassenpreferably 40 and 60 ° C, with aliphatic sultones brought to reaction. Polyacrylonitrile solvents are e.g. B. dimethylformamide, dimethylacetamide or Dimethyl sulfoxide. The main aliphatic sultones used are: propane-1,3 sultone, 1,3-butane sultone and 1,4-butane sultone. Your crowd can be dimensioned in such a way that there is equivalence between semicarbazide grouping and sultones. In In these cases all semicarbazide structures in the macromolecule are then converted to sulfobetaines. Of course, it is also possible to use a shortage of sultons. In these cases result in polymers which contain both free semicarbazide groups and quaternary sulfobetaines contain. Such modified copolymers leave

ίο sich nunmehr mit sauren und basischen Farbstoffen anfärben, besitzen eine gute Thermostabilität und sind gegen Einflüsse von sauren Farbstoffen und Alkali wenig empfindlich. Die daraus hergestellten Fäden und Fasern besitzen die üblich guten Eigenschaften des Polyacrylnitrile. ίο are now colored with acidic and basic dyes, have good thermal stability and are not very sensitive to the effects of acidic dyes and alkali. The threads and fibers produced therefrom have the usual good properties of polyacrylonitrile.

Herstellung der AusgangspolymerisateProduction of the starting polymers

A. 900 Teile entmineralisiertes Wasser werden mit Schwefelsäure auf pH 4 angesäuert, in ein geeignetes Reaktionsgefäß, aus dem die Luft durch Stickstoff verdrängt ist, gefüllt und auf 55° C aufgewärmt. Danach werden 6,0 Teile eines ungesättigten Semicarbazids der FormelA. 900 parts of demineralized water are acidified to pH 4 with sulfuric acid, in a suitable Reaction vessel, from which the air has been displaced by nitrogen, filled and warmed up to 55 ° C. Then 6.0 parts of an unsaturated semicarbazide of the formula

CH2 = C — COO(CH2J2 — NH — CO — NH — NCH 2 = C - COO (CH 2 J 2 - NH - CO - NH - N

CH,CH,

und 70 Teile Acrylnitril hinzugefügt und bis zur Auflösung gerührt. Anschließend wird das klare Reaktionsgemisch mit 0,4 Teilen''Kaliumpersulfat und 0,8 Teilen Natriumpyrosulfit versetzt. Nach 20 bis 30 Sekunden tritt eine Trübung als Zeichen des Polymerisationsanfanges auf. Die Reaktionsmischung wird bei 65° C unter einem Stickstoffschutzdruck (5 bis 10 mm Hg) 4 Stunden lang gerührt. Das abgeschie-'CH3 and 70 parts of acrylonitrile added and stirred until dissolved. Then 0.4 parts of potassium persulfate and 0.8 parts of sodium pyrosulfite are added to the clear reaction mixture. After 20 to 30 seconds, cloudiness appears as a sign of the beginning of polymerization. The reaction mixture is stirred for 4 hours at 65 ° C. under a nitrogen blanket pressure (5 to 10 mm Hg). The separated'CH 3

dene feinkörnige Polymerisat wird durch Filtrieren isoliert, mit entmineralisiertem Wasser säurefrei gewaschen und bei 60 bis 70 C im Vakuum getrocknet.The fine-grained polymer is isolated by filtration and washed free of acid with demineralized water and dried at 60 to 70 C in vacuo.

Das erhaltene Copolymerisat weist einen K-Wert (nach Fikentscher, Cellulosechemie, 13, S.58,The copolymer obtained has a K value (according to Fikentscher, Cellulosechemie, 13, page 58,

1932) von 92 auf.1932) from 92 to.

B. 70 Teile Acrylnitril, 6.4 Teile des ungesättigten Semicarbazide der FormelB. 70 parts of acrylonitrile, 6.4 parts of the unsaturated Semicarbazide of the formula

CH2 = C — COO(CH2J2 — NH — CO — NH — NCH 2 = C - COO (CH 2 J 2 - NH - CO - NH - N

CH, 'CH,CH, 'CH,

"CH,"CH,

und 4,0 Teile Vinylacetat wurden wie bei A copolymerisiert. Es wurde ein Copolymerisat mit dem K-Wert 80 erhalten.
C. 70 Teile Acrylnitril, 6,4 Teile des ungesättigten Semicarbazide der Formel
and 4.0 parts of vinyl acetate were copolymerized as in A. A copolymer with a K value of 80 was obtained.
C. 70 parts of acrylonitrile, 6.4 parts of the unsaturated semicarbazide of the formula

CH2 = C — COO(CH2), — NH — CO — NH CH, •NCH 2 = C - COO (CH 2 ), - NH - CO - NH CH, • N

-CH3 -CH 3

"CH,"CH,

und 4,0 Teile Acrylsäuremethylester wurden wie bei A copolymerisiert. Es wurde ein Copolymerisat mit dem K-Wert 86 erhalten.and 4.0 parts of methyl acrylate were copolymerized as in A. It was a copolymer with obtained a K value of 86.

Beispiel 1example 1

Bei 50 bis 6O0C werden 40 Teile des Copolymerisate A anteilweise und unter Stickstoff in 80 Teilen absolutem Dimethylformamid eingetragen. Anschließend wird bei Zimmertemperatur eine Lösung von 1.8 Teilen Propansulton-1,3 in 39 Teilen absolutem Dimethylformamid eingetropft und 1 Stunde bei 50 bis 60cC nachgerührt.At 50 to 6O 0 C 40 parts of the copolymers A are partly registered and absolute under nitrogen in 80 parts of dimethylformamide. A solution of 1.8 parts of 1,3-propane sultone in 39 parts of absolute dimethylformamide is then added dropwise at room temperature and the mixture is stirred at 50 to 60 ° C. for 1 hour.

Aus dieser Dimethylformamidlösung wird ein Film gezogen, der halbiert wird. Eine Filmhälfte wird 3 Stunden bei 60cC in viel Wasser erwärmt. Die IR-Spektren zeigen in beiden Fällen, daß die Quaternierung stattgefunden hat. Als Vergleichssubstanz wird ein IR-Spektrum des Copolymerisate A herangezogen. A film is drawn from this dimethylformamide solution and halved. Half of the film is heated in plenty of water at 60 ° C. for 3 hours. The IR spectra show in both cases that the quaternization has taken place. An IR spectrum of the copolymer A is used as a comparison substance.

Beispiel 2Example 2

50 30 Teile des Copolymerisate B werden anteilweise bei 50 bie 60 C und unter Sticketoff in 89.2 Teile absolutem Dimethylformamid eingetragen und gelöst. Dann werden bei 50 bis 60 C 1.35 Teile Propansulton-1.3 fest eingetragen und 1 Stunde bei 50 bis 60 C nachgerührt. 50 30 parts of the copolymers B are added absolute dimethylformamide portionwise at 50 C and 60 bie Sticketoff in 89.2 parts, and dissolved. 1.35 parts of 1.3-propane sultone are then introduced in solid form at 50 to 60 ° C. and the mixture is subsequently stirred at 50 to 60 ° C. for 1 hour.

Aue dieser Lösung wird ein Film gezogen, der wie im Beispiel 1 behandelt wird. Die Untersuchung der IR-Spektren beider Filmhälften zeigt, daß die Quaternierung erfolgt ist.A film, which is treated as in Example 1, is drawn from this solution. The investigation the IR spectra of both halves of the film show that quaternization has occurred.

B e i e ρ i e 1 3B e i e ρ i e 1 3

30 Teile des Copolymerisate C werden anteilweiee bei 50 bis 60 C und unter Stickstoff in 89.2 Teile absolutem Dimethylformamid eingetragen. Dann werden 1.35 Teile Propansulton-1.3 bei 50 bis 6OC feet eingetragen. Nachdem 1 Stunde bei 50 bie 60: C nachgerührt wird, läßt eich aus der Dimethyiform-30 parts of the copolymer C are introduced into 89.2 parts of absolute dimethylformamide proportionately at 50 to 60 ° C. and under nitrogen. Then 1.35 parts of 1.3-propane sultone are introduced at 50 to 60 feet. After stirring at 50 to 60 : C for 1 hour, the dimethylform-

amidlösung ein Film ziehen, der wie im Beispiel 1 behandelt wird.Amide solution draw a film, which is treated as in Example 1.

Mit Hilfe von IR-Spektren läßt sich eindeutig feststellen, daß in beiden Filmhälften das Semicarbazid quaterniert ist.With the help of IR spectra it can be clearly established that the semicarbazide is present in both halves of the film is quaternized.

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung von Acrylnitrilpolymerisaten mit einem Gehalt von mindestens 80"/„ Acrylnitril,die Sulfobetainstrukturen besitzen,dadurch gekennzeichnet, daß Acrylnitrilcopolymerisatlösungen, die durch Polymerisation von Acrylnitril, gegebenenfalls in Gegenwart weiterer äthylenisch ungesättigter Monomeren mit olefinisch ungesättigten Semicarbaziden und anschließendes Lösen der erhaltenen Copolymerisate in einem Polyacrylnitrillösungsmittel hergestellt worden sind, mit äquivalenten oder unterschüssigen Mengen, bezogen auf die vorhandenen Semicarbazidgruppen, an aliphatischen Sultonen bei Temperaturen zwischen +20 und +100 C umgesetzt werden.Process for the production of acrylonitrile polymers with a content of at least 80 "/" Acrylonitrile, which have sulfobetaine structures, thereby characterized in that acrylonitrile copolymer solutions, by polymerization of acrylonitrile, optionally in the presence of other ethylenically unsaturated monomers with olefinically unsaturated semicarbazides and subsequent dissolution of the copolymers obtained have been prepared in a polyacrylonitrile solvent, with equivalent or less Amounts, based on the semicarbazide groups present, of aliphatic sultones be implemented at temperatures between +20 and +100 C. 809 557 50« 5. 68 O Bundesdruckerei Berlin809 557 50 «5. 68 O Bundesdruckerei Berlin
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