[go: up one dir, main page]

DE1262389B - Thermionischer Energiewandler mit Caesiumdampf-Fuellung - Google Patents

Thermionischer Energiewandler mit Caesiumdampf-Fuellung

Info

Publication number
DE1262389B
DE1262389B DEG33589A DEG0033589A DE1262389B DE 1262389 B DE1262389 B DE 1262389B DE G33589 A DEG33589 A DE G33589A DE G0033589 A DEG0033589 A DE G0033589A DE 1262389 B DE1262389 B DE 1262389B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
emitter
carbide
carbon
uranium
cesium
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG33589A
Other languages
English (en)
Inventor
Frederick Donald Carpenter
Howard Edwin Shoemaker
Ling Yang
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Dynamics Corp
Original Assignee
General Dynamics Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Dynamics Corp filed Critical General Dynamics Corp
Publication of DE1262389B publication Critical patent/DE1262389B/de
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01J—ELECTRIC DISCHARGE TUBES OR DISCHARGE LAMPS
    • H01J45/00—Discharge tubes functioning as thermionic generators
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/40—Structural combination of fuel element with thermoelectric element for direct production of electric energy from fission heat or with another arrangement for direct production of electric energy, e.g. a thermionic device
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21D—NUCLEAR POWER PLANT
    • G21D7/00—Arrangements for direct production of electric energy from fusion or fission reactions
    • G21D7/04—Arrangements for direct production of electric energy from fusion or fission reactions using thermoelectric elements or thermoionic converters
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. CL:
HOIv
Deutsche Kl.: 21b-29/00
Nummer: 1262 389
Aktenzeichen: G 33589 VIII c/21 b
Anmeldetag: 14. November 1961
Auslegetag: 7. März 1968
Die Erfindung bezieht sich auf einen thermionischen Energiewandler, mit einem Emitter, mit einem in Abstand von dem Emitter angeordneten und gegenüber diesem elektrisch isolierten Kollektor und mit einer Füllung von unter niedrigem Druck stehendem Caesiumdampf in einer im übrigen evakuierten Zone zwischen dem Emitter und dem Kollektor, wobei der Emitter aus Urankarbid oder einer Mischung von Urankarbid und Zirkonkarbid besteht.
Die Umwandlung von Wärme in elektrische Energie mittels thermionischer Wandler hat schon viele Anwendungen bei der direkten Umwandlung von Wärme in elektrische Energie, z. B. in Atomreaktoren, gefunden. Durch Verwendung solcher thermionischer Wandler, die in Reaktoren angeordnet werden, ist es möglich, die Wärme, die in den Reaktoren durch Kernspaltung erzeugt wird, direkt in Elektrizität umzuwandeln, ohne daß die übliche Einrichtung zur Dampferzeugung erforderlich ist, also die Anwendung von Dampfkesseln, Dampfturbinen u. dgl. Elektrizitätswerke, die mit Atomreaktoren arbeiten, können dadurch in kompakterer, einfacherer Weise und mit geringerem Kostenaufwand konstruiert werden.
Thermionische Wandler weisen allgemein eine heiße Elektrode, d. h. einen Emitter auf, der üblicherweise bei Temperaturen von etwa 1000 bis etwa 2000° C arbeitet, wobei aber andere Temperaturen nicht ausgeschlossen sind. Ferner weist ein solcher Wandler in der Regel eine kalte Elektrode, d. h. einen Kollektor auf, der in Abstand von dem Emitter innerhalb einer dichten Umhüllung angeordnet ist. Der Kollektor arbeitet in der Regel bei Temperaturen in der Gegend von O0C, obwohl auch hier wiederum andere Arbeitstemperaturen vorgesehen sein können. Der Emitter ist auf eine derartige Temperatur erhitzt, daß er Elektronen von seiner heißen Oberfläche thermisch in den Bereich zwischen den Elektroden emittiert. Die Elektronen laufen zu der kalten Elektrode. Von jeder Elektrode führen Leitungen zu einer äußeren Last. Auf diese Weise wird ein Teil der der heißen Elektrode zugeführten Wärme direkt in elektrischen Strom umgewandelt.
Bei einer Art dieser bekannten thermionischen Wandler wird in den Raum zwischen den Elektroden, der unter hohem Vakuum, in der Regel von etwa 10~6 bis etwa 1 mm Hg steht, Caesiummetalldampf eingeführt. Eine solche Anordnung heißt Caesiumzelle. Der Caesiumdampf hat drei Funktionen, die den direkten Umwandlungsprozeß in hohem Maße verbessern. Der Caesiumdampf erhöht die Rate, mit der die Elektronen von der heißen Elektrodenober-Thermionischer Energiewandler mit
Caesiumdampf-Füllung
Anmelder:
General Dynamics Corporation,
New York, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dipl.-Ing. F. Weickmann,
Dipl.-Ing. H. Weickmann
und Dr. K. Fincke, Patentanwälte,
8000 München 27, Möhlstr. 22
Als Erfinder benannt:
Ling Yang, La Jolla, Calif.;
Howard Edwin Shoemaker,
Frederick Donald Carpenter,
San Diego, Calif. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 15. November 1960
(69436)
fläche abdampfen. Er verringert ferner die Energieverluste an der kalten Elektrodenoberfläche. Überdies bildet er ein ionisiertes Gas oder Plasma, das die Elektronenraumladung im Bereich zwischen der heißen Elektrode und der kalten Elektrode neutralisiert, so daß die Elektronen schneller und vollständiger durch den Raum zwischen der heißen Elektrode und der kalten Elektrode übergehen können.
Bei einem Einsatz des thermionischen Wandlers in einem Kernreaktor ist es zweckmäßig, den Kernbrennstoffkörper direkt als Elektronenemitter zu verwenden. Die Zelle kann also in den Reaktorkern eingesetzt werden, so daß der Brennstoffkörper auf Grund der Spaltprozesse während des Betriebs des Reaktors auf die hohe Temperatur erhitzt wird, die zur wirksamen Elektronenemission des Emitters notwendig ist.
Normalerweise enthalten die Brennstoffkörper beträchtliche Mengen freien Kohlenstoff. Diese Tatsache bringt jedoch den Nachteil mit sich, daß der Emitter in der Regel stark korrodiert, wodurch der Wirkungsgrad und die Lebensdauer der Caesiumzelle vermindert wird und in manchen Fällen schließlich auch der Betrieb des Reaktors gestört wird, in dem mehrere solche Caesiumzellen angeordnet sind. Die Korrosion erfolgt anscheinend auf Grund der Reaktion zwischen dem Caesium und dem freien Kohlenstoff in dem Emitter, wie im folgenden noch
809 517/260
. 4
leitungen 37 bzw· 21 von dem Emitter bzw, dem Kollektor. Kühlspulen 23 können um das Äußere des Kollektors gelegt sein. Ein Caesiumteich 25, der mit dem Raum 27 zwischen den Elektroden in Verbin-5 dung steht, kann am unteren Ende der Zelle angeordnet gein. Dgr In.ngnr-a.pm d§r ^ellenumMiHuPg "igt evakuiert. Die Zelle enthält Caesiuindampf mit §ine.m Druck zwischen etwa 10~G und 1 mm Hg bei d§r Betriebstemperatur der Zelle, die sich bei der
näher beschrieben werden wird. Es ist daher wünschenswert, den Anteil des freien Kohlenstoffs in dem als Emitter verwendeten Kernbrennstoffkörper zu reduzieren.
Dazu ist es bekannt, den Kohlenstoff in dem
Kernbrennstoff als Karbid chemisch zu binden. Insbesondere ist es bekannt (Nucleonics, Bd. 17 [1959],
Nr. 7, S. 54/55, und Journal of Applied Physics, 30
[1959], S. 1575 bis 1578), als Emittermaterial Urankarbid (UC) oder eine Mischung aus Urankarbid io Temperatur des heißen Emitters (im Bereich zwi-(UC) und Zirkonkarbid (ZrC) zu verwenden. Bei sehen etwa 1000 und 2000° C) und der Temperatur diesen bekannten Emittern wird von einem stöchio- des verhältnismäßig kühleren Kollektors einstellt, metrischen Verhältnis zwischen dem Uran und dem In dem dargestellten Ausfuhrungsbeispiel besteht
Kohlenstoff ausgegangen, d, h., es handelt sich um die Kathode 13 im wesentlichen aus einem Kohlen-Zusammensetzungen, in denen das Atomzahlver- 15 stoff enthaltenden Kernbrennstoffkörper 29, der inhältnis C zu U im allgemeinen gleich 1 ist. Mit der mitten der Zelle 9 liegt. Der Brennstoffkörper wirkt Bindung des Kohlenstoffs in einem stöcbiometrischen zugleich als Wärmequelle und als Elektronenemitter Verhältnis zu dem Uran, wodurch kein freier der Zelle. Der Brennstoffkörper kann irgendeine geKohlenstoff m dem Emitter vorliegt, ist zwar die wünschte Form und Größe haben, die sich der Korrosionsgefahr für den Emitter vermindert worden, 20 Caesiurnzelle und den Erfordernissen des Reaktors gleichzeitig ist aber wegen des relativ geringen anpassen. Beispielsweise kann der Brennstoffkörper Kohlenstoffgehaltes der Verbindung das Elektronenemissionsvermögen reduziert.
Aufgabe der Erfindung ist es deshalb, das Atomzahlverhältnis des Kohlenstoffs zum Uran so zu 25 wählen, daß sowohl die Korrosion des Emitters gering als das Elektronenemissionsvermögen hoch ist.
Diese Aufgabe ist dadurch gelöst, daß -— wenn der
Emitter nur aus Urankarbid besteht — das Atomzahlverhältnis des Kohlenstoffs zum Uran im Uran- 30 über thermischen Neutronen. Wie später noch im karbid zwischen 1,2 :1 und 1,8 ; 1 liegt bzw. daß — einzelnen beschrieben werden wird, liegt der Brennwenn der Emitter aus einer Mischung von Urankarbid
und Zirkonkarbid besteht -— das Atomzahlverhältnis
des Kohlenstoffs zu Uran im Urankarbid zwischen
1,2:1 und 1,4:1 bei einem Atomzahlverhältnis des 35 Brennstoffkörpers an seinem oberen Ende mittels Kohlenstoffs zum Zirkon im Zirkonkarbid von 1:1 eines geeigneten Verbindungsstückes 35 an einer liegt. Trägerstange 37 aus elektrisch leitendem Material
Der erfindungsgemäßen Ausbildung des Emitters angebracht. Diese Trägerstange 37 dient als Teil der liegt die Tatsache zugrunde, daß bei einem Atom- Emitterleitung und hält den Brennstoffkörper in der zahlverhältnis des Kohlenstoffs zum Uran bis hoch- 40 Caesiumzelle fest, Das Verbindungsstück 35 besteht stens 1,8 für reines Urankarbid und bis höchstens 1,4
für eine Mischung aus Urankarbid und Zirkonkarbid
kein freier Kohlenstoff in der Verbindung vorliegt.
Die entsprechenden Langzeitversuche haben ergeben,
daß bei dieser Zusammensetzung des Emitters keine 45 bindungsstückes kann an dem Stiel 33 mittels eines sichtbare Korrosion auftritt, im Gegensatz zu den elektrisch leitenden Materials, wie etwa Zirkonüblichen Kohlenstoff enthaltenden Emittern für metall, angelötet sein. Das mit einem Gewinde ver-Caesiumzellen. sehene untere Ende der leitenden Stange 37 ist in dem
Die Erfindung wird an Hand der nachfolgenden dargestellten Ausführungsbeispiel in sein Innen-Beschreibung unter Hinweis auf die Zeichnung näher 50 gewinde am oberen Ende des Verbindungsstückes erläutert. eingeschraubt. Das obere Ende der Stange 37 er-
In der Zeichnung ist eine schematische perspek- streckt sich in einer Emittersammeischiene 39 aus tivische Teilansicht eines Teils einer Caesiumzelle in Kohlenstoff oder anderem geeignetem Material, die einem Brennstoffelement dargestellt, das in einem innerhalb des Brennstoffelementes 11 festliegt. Die Atomreaktor verwendet werden kann. Teile der 55 Sammelschiene 39 unterstützt die Halterung der Caesiumzelle sind hinweggebrochen, um ihren inne- Caesiumzelle in dem Brennstoffelement, Der Emitter ren Aufbau bloßzulegen.
Die Caesiumzelle 9 in dem Ausführungsbeispiel nach der Zeichnung liegt innerhalb eines Brennstoff=·
die in der Zeichnung dargestellte Form haben, also einem verstärkten unteren Abschnitt 31 bestehen, von dem nach oben ein Stiel 33 ausgeht.
Der Brennstoffkörper besteht im wesentlichen aus Urankarbid, dem gegebenenfalls Zirkonkarbid zugesetzt sein kann. Das Zirkonkarbid bildet dabei eine feste Lösung im Urankarbid. Das Zirkonkarbid hat einen relativ niedrigen Absorptionsquerschnitt gegen-
stoffgehalt des Brennstoffkörpers innerhalb gewisser Grenzen.
Bei dem Ausführungsbeispiel ist der Stiel des
aus irgendeinem hochtemperaturbeständigen elektrisch leitenden Metall, wie etwa aus Niob. Die leitende Trägerstange 37 besteht aus einem Metall wie Kupfer oder Silber. Das untere Ende des Ver-
ist in der Zellenumhüllung 17 ringsum in Abstand von dieser aufgehängt. Der Kollektor, der aus Nickel ober einem anderen hochtemperaturbeständigen Me-
elementes 11, das in einem Atomreaktor zu verwen- 60 tall besteht, bildet die Seitenwand 41 der Zellen
den ist, und bildet einen Teil dieses Brennstoffelementes 11,
Die Caesiumzelle 9 weist einen Emitter 13 auf, der
sowohl als Wärmequelle als auch als Elektronenemitter wirkt, ferner einen im Abstand von dem 65 sich Caesiumdampf unter dem angegebenen Druck, Emitter und gegenüber diesem isoliert angebrachten wenn die Zelle, auf Betriebstemperatur ist, In dem Kollektor 15, der einen Teil der dampfdichten Zellen- dargestellten Ausführungsbeispiel ist der Kollektor umhüllung 17 bildet, und schließlich elektrische Ab- von dem Emitter mittels eines keramischen oder
umhüllung. Diese Seitenwand liegt im Abstand von
der Innenwand der Schale 43 des Brennstoffelementes, Die Zellenumhüllung ist, wie. oben beschrieben,
dampfdicht. Innerhalb des Vakuums in ihr befindet
sonstigen hochtemperaturbeständigen Isolators 45 isoliert, der das Verbindungsstück am oberen Ende der Umhüllung, wie dargestellt, umschließt und einen Teil der Zellenumhüllung bildet. Ein zweiter Isolator 47 stößt an die Schale 43 an und hält durch Stoßverbindung einen hohlen Stiel 49, der durch sie nach unten hindurchragt. Das untere Ende des Stiels 49 ist abgedichtet, sein oberes Ende ist offen und steht in Kommunikation mit dem Raum 27 zwischen den Elektroden. Der Stiel wirkt als Vorratsbehälter für den Caesiumteich 25. Er besteht aus irgendeinem geeigneten Material, wie z. B. Kupfer.
Auf der Außenfläche des Kollektors sind Kühlschlangen 23 angeordnet. Sie bestehen aus nichtrostendem Stahl oder ähnlichem hochtemperaturbeständigem Material und sind an eine Kühlmittelquelle (nicht dargestellt) angeschlossen. Die Kollektorleitung21 berührt ferner die Außenflächen des Kollektors. Sie kann aus Kupfer oder einem anderen geeigneten Material bestehen. Die Kollektorleitung 21 erstreckt sich zu einer Kollektorschiene 19 im oberen Teil des Brennstoffelementes. Geeignete elektrische Schaltverbindungen (nicht dargestellt) gehen von den Schienen aus, um den Stromkreis der Caesiumzelle zu schließen.
Um eine Caesiumkorrosion des Urankarbid enthaltenden Emitters in einer Caesiumzelle der beschriebenen und dargestellten Art zu vermeiden, hat es sich als höchst zweckmäßig erwiesen, die Konzentration des Kohlenstoffs in dem Emitter bei der Herstellung genau einzustellen. Insbesondere hat sich herausgestellt, daß, wenn Brennstoffkarbid, insbesondere Urankarbid, allein als Emitter verwendet wird, in der Formel, die das Atomzahlverhältnis UCn repräsentiert, das η bei hochgepreßtem Material 1,8 nicht überschreiten soll. Es ist dann in dem Emitter freier Kohlenstoff nicht mehr in irgendwie beachtenswerter Menge vorhanden. Es wird angenommen, daß im wesentlichen aller Kohlenstoff in dem Urankarbidemitter in gebundener Form vorliegen muß, um Korrosion zu vermeiden. Bei Urankarbid-Brennstoffkörpern, die ein Kohlenstoff-Uran-Atomzahlverhältnis von nicht mehr als etwa 1,8 haben, tritt jedenfalls Caesiumkorrosion des Brennstoffkörpers nicht mehr merklich auf. Wahrscheinlich deswegen, weil, wie schon angedeutet, im wesentlichen aller Kohlenstoff in gebundener Form vorliegt. Haben Brennstoffkörper ein höheres Kohlenstoff-Uran-Atomzahlverhältnis, tritt hingegen Korrosion ein, und zwar, wie angenommen wird, wegen der Anwesenheit beträchtlicher Mengen ungebundenen Kohlenstoffs in den Brennstoffkörpern.
Es wurde gefunden, daß, wenn sowohl Brennstoffkarbid, insbesondere Urankarbid, als auch ein feuerfestes Hartmetallkarbid, wie etwa Zirkonkarbid, in einer Mischung vorhanden sind, aus der der Emitter geformt wird, in der Formel UCn—ZrC das η 1,4 nicht überschreiten soll. In diesem Fall ist freier Kohlenstoff nicht in beachtenswertem Ausmaß im Emitter vorhanden, Im wesentlichen aller Kohlenstoff, der in dem Emitter vorhanden ist, muß chemisch mit dem Uran oder mit dem Zirkon gebunden sein, also in Form von Karbiden vorliegen, und liegt bei der angegebenen Mengenbemessung auch derart vor.
Ist das η in der Emitterformel UCn—ZrC größer als 1,4, so ist der Emitter vor einem Angriff des Caesiums über lange Zeit nicht geschützt. Dies liegt wahrscheinlich an dem Vorhandensein freien oder ungebundenen Kohlenstoffs in beachtlicher Menge in dem Emitter.
Der exakte Mechanismus des beschriebenen Phänomens wird noch nicht völlig verstanden. Es ist bekannt, daß Caesium ein stabiles Karbid mit Kohlenstoff bildet. Diese Reaktion läuft mit merklicher Geschwindigkeit in Anwesenheit freien oder ungebundenen Kohlenstoffs bei den in der Caesiumzelle vorliegenden Bedingungen ab. Die Resultate, die sich durch Versuche an Emittern ergaben, erwiesen sich als reproduzierbar.
Der Elektronenemitter nach der Erfindung kann in irgendeiner geeigneten Weise, die den genannten Forderungen genügt, hergestellt werden. Es wurde gefunden, daß Hochtemperatur-Druck- und HerStellungstechniken, wie heißes Pressen körnigen Zirkonkarbids oder von Mischungen aus körnigem Zirkonkarbid und Urankarbid, brauchbar zur Herstellung des Emitters sind, vorausgesetzt, daß kohlenstoffhaltiges Bindemittelmaterial nicht zusammen mit dem körnigen Material verwendet wird. Ferner müssen das Zirkonkarbid und Urankarbid, die als Ausgangsmaterialien bei dem Herstellungsprozeß verwendet werden, frei von ungebundenem Kohlenstoff sein. Im wesentlichen reines Urankarbid und im wesentlichen reines Zirkonkarbid, das sind Karbide, die Kohlenstoff im wesentlichen nur in gebundener Form enthalten, sind handelsüblich und können ferner, falls dies gewünscht ist, in bekannter Weise hergestellt werden. So kann beispielsweise eine pulverförmige Mischung aus reinem Zirkon und Kohlenstoff in Argonatmosphäre mittels eines Lichtbogens geschmolzen werden, woraus sich Zirkonkarbid ergibt, daß im wesentlichen frei von ungebundenem Kohlenstoff ist.
Heißpreßtechniken, bei denen Drücke von 14Q kg pro Quadratzentimeter und mehr angewendet werden und zugleich hohe Temperaturen, von beispielsweise 1500° C und höher, entsprechend den Konstituenten und der Behandlungszeit eingestellt, sind in der Regel ausreichend, um Partikeln aus reinem Urankarbid und Mischungen aus reinem Urankarbid und reinem Zirkonkarbid zu festen Massen zusammenzusintern, die als Brennstoffkörper in Caesiumzellenemittem geeignet sind. Das Heißpressen soll derart ausgeführt werden, daß eine Verunreinigung der Sintermasse durch freien Kohlenstoff verhütet wird. Die übliche Vakuumtemperung kann ebenfalls verwendet werden, beispielsweise bei 2000° C während einer Stunde, um, falls gewünscht, den geformten Emitter von Spannungen zu befreien.
Eine zweite geeignete Prozedur zur Herstellung von Urankarbidemittern für den Urankarbid-Zirkonkarbid-Emitter in reinem Zustand und gewünschter Form ohne Kontamination mit freiem Kohlenstoff besteht darin, gereinigte Partikeln des beschriebenen Urankarbids oder der Urankarbid-Zirkonkarbid-Mischung im Lichtbogen zu schmelzen und zugleich zu gießen, und zwar unter Bedingungen, die eine Kontamination der Karbide durch freien Kohlenstoff unterbindet. So können beispielsweise Urankarbide in Pulverform oder Urankarbide in Pulverform zusammen mit Zirkonkarbid in Pulverform, die beide Kohlenstoff nur in gebundener Form enthalten, zu einem festen Massivkörper vereinnigt werden.
Der Massivkörper kann dann in einem kontaminationsfreien System mittels Lichtbogen geschmolzen werden, und die durch Lichtbogen geschmolzene
Masse wird direkt in eine geeignete Gußform, etwa aus Kupfer, übergeführt.
Dem Fachmann ist es klar, daß andere geeignete Mittel und Prozeduren zur Herstellung des gewünschten Urankarbid enthaltenden Emitters verwendet werden können, die dazu führen, daß der Emitter im wesentlichen frei von ungebundenem Kohlenstoff ist.
Eine erste Serie von Versuchen diente der Be-
bei 1875 bis 1960° C und 245 kg pro Quadratzentimeter aus gesiebtem Pulver (lichte Maschenweite 0,074 mm) heiß gepreßt. Das Pulver wurde durch Mischen des oben beschriebenen reinen Zirkonkarbids mit reinem Urankarbidpulver in Argon gewonnen.
Die Proben, die getempert wurden, wurden bei 2000° C 1 Stunde lang im Vakuum gehalten. Kommerziell verfügbare Proben von Zirkonmetall
prüft. Alle heiß gepreßten Proben hatten einen Durchmesser von 4,8 mm und eine Länge von 3,18 bis 6,35 mm.
Die Korrosionsversuche wurden in beiden Versuchsserien mittels Caesiummetall ausgeführt, das durch Destillation gereinigt war. Eine Menge von etwa 0,5 g Caesiummetall wurde jeweils in einer Anzahl von Glasampullen dicht eingeschlossen. Die
ergab die zulässige Konzentration von in Karbid gebundenem Kohlenstoff im Emitter. Die Einzelheiten der zweiten Versuchsserie ergeben sich aus der nachfolgenden Tabelle.
In beiden Versuchsserien wurde jeweils ein Probeemitter verwendet, der entweder durch Heißpressen mit oder ohne Temperung oder durch Bogenschmelzen im wesentlichen nach der oben beschriebenen
Stimmung der Korrosionsrate von Urankarbid ent- io von Reaktorreinheitsgrad und Graphiten von spekhaltenden Emittern, die beträchtliche Mengen un- troskopischem Reinheitsgrad wurden ebenfalls gegebundenen Kohlenstoffs, etwa in der Größenordnung
von 0,92 Gewichtsprozent, enthielten. Diese Versuche zeigten eindeutig, daß in manchen Fällen die
Emitter auf Grund sichtbarer Caesiumkorrosion bei 15
Zimmertemperatur und bei 300° C innerhalb einer
relativ kurzen Zeitdauer von etwa 5 Minuten ausfielen. Aus diesen Versuchen wurde festgestellt, daß
es wünschenswert sei, den Gehalt an freiem Kohlenstoff im Emitter ganz zu beseitigen oder auf eine sehr 20 Proben der angegebenen Metalle, Karbide usw. wurgeringe Höhe zu bringen. Eine zweite Versuchsserie den in jedem Fall zunächst durch Polieren mit
Schmirgelpapier von Oberflächenunregelmäßigkeiten befreit und dann in die Arme eines Leitungssystems aus Hartglas eingeführt. Eine Caesiumampulle und ein Stück einer Eisenstange, die von einem abgedichteten Rohr aus Hartglas eingeschlossen war, wurden jeweils in ein größeres Glasrohr eingesetzt und in das genannte Leitungssystem eingesetzt.
Nachdem das System bei 4000C und 10~smm Technik hergestellt wurde, mit der Ausnahme, daß in 30 Quecksilberdruck entgast war, wurde die Caesiumder ersten Versuchsserie von vornherein ungebunde- ampulle mittels des Eisenstabes zerbrochen. Hierzu ner Kohlenstoff bei der Herstellung vorhanden war wurde der Eisenstab mittels eines Magneten von der und damit auch in den Produkten. Der Gehalt an Außenseite des Systems aus gehandhabt. Das gebundenem Kohlenstoff im Emitter wurde von Probe Leitungssystem wurde dann von dem Pumpensystem zu Probe variiert, jede Probe wurde einer Korrosions- 35 abgeschmolzen und flüssiges Caesium in die Arme prüfung, die im folgenden näher beschrieben wird, des Leitungssystems, die die Korrosionsproben entausgesetzt, hielten, gegossen. Anzeichen sichtbarer Korrosion In der zweitgenannten Versuchsserie waren die wurden, wenn sie eintraten, notiert. Trat nach etwa Zirkonkarbidproben bei 2100° C und 245 kg pro 12 Stunden bei Zimmertemperatur keine sichtbare Quadratzentimeter aus von ungebundenem Kohlen- 40 Korrosion ein, so wurden die einzelnen Arme an stoff freiem Pulver mit einer Korngröße, die einer ihren engen Hülsen abgeschmolzen, in einen Muffenlichten Siebmaschenweite von 0,044 mm entspricht,
heiß gepreßt.
Diejenigen Proben, die nur von ungebundenem Kohlenstoff freies Urankarbid enthielten, wurden durch Heißpressen bei 1875 bis 1960° C und 245 kg pro Quadratzentimeter aus Pulver einer Korngröße, die einer lichten Maschenweite von 0,074 mm entspricht, hergestellt. Das Pulver wurde durch Mahlen
von im Lichtbogen gewonnenem Urankarbid her- 50 prozent Zirkonkarbid enthielt und durch Lichtbogengestellt. Das Urankarbid wurde aus reinem Uran und schmelzen erzeugt war, 72 Stunden lang bei 300° C Kohlenstoff durch Bogenschmelzen in einer Argon- geprüft, ohne daß sich sichtbare Anzeichen von atmosphäre erhalten. Das Herstellungsverfahren Korrosion in Kontakt mit dem Caesium zeigten, wurde derart ausgeführt, daß im Urankarbid kein Die folgende Tabelle stellt die Resultate der Verfreier ungebundener Kohlenstoff vorhanden war. 55 suche zusammen, die gemäß der vorangegangenen Urankarbid- und Zirkonkarbidmischungen wurden Beschreibung an den Proben ausgeführt wurden.
ofen gesetzt, in dem sie auf 300° C erhitzt wurden und der Beobachtung hinsichtlich Anzeichen sichtbarer Korrosion unterlagen.
Die Gesamtzeit bei Zimmertemperatur und bei 300° C betrug dabei mindestens 20 Stunden. Wie aus der unten angegebenen Tabelle ersichtlich, wurde eine von ungebundenem Kohlenstoff freie Probe, die 95 Gewichtsprozent Urankarbid und 5 Gewichts-
Zusammensetzung der Probe Vorgeschichte
der Probe		 Temperatur
der Korrosions
behandlung		 Gesamte
Versuchszeit
für das
Korrosions
studium		 Resultat
ZrC Heißpressen
Bogen
schmelzen
Heißpressen		 Zimmertemperatur
und 300° C
Zimmertemperatur
Zimmertemperatur		 20 Stunden
20 Stunden
20 Stunden		 keine sichtbare Korrosion
UC1 „ keine sichtbare Korrosion
keine sichtbare Korrosion
v^i.o
ucli5
Zusammensetzung der Probe
Vorgeschichte der Probe
Temperatur der Korrosionsbehandlung Gesamte Versuchszeit
für das Korrosionsstudium
Resultat
UC2i0
UC110-ZrC
(50:50-Gewichtsprozent- Verhältnis)
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis) 235UCli7—ZrC
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis) UC210-ZrC
(50 T 50-Gewichtsprozent-Verhältnis)
UC1.,
UCli8
UC1,,
ucl!6
ucli8
UC2,,
UC-ZrC
(95:5-Gewichtsprozent-Verhältnis) UCli2—ZrC
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis) UCli4—ZrC
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis) UC1-0-ZrC
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis)
UC18-ZrC
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis)
UC2i0—ZrC
(50:50-Gewichtsprozent-Verhältnis)
Graphit
Zr ....
Heißpressen Heißpressen
Heißpressen Heißpressen Heißpressen Heißpressen Heißpressen Heißpressen
Heißpressen
Heißpressen und Tempern
Heißpressen Heißpressen
Heißpressen und Tempern
Bogenschmelzen
Heißpressen Heißpressen
Heißpressen
Heißpressen und Tempern
Heißpressen
Heißpressen und Tempern
Heißpressen
Heißpressen und Tempern
Zimmertemperatur
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur Zimmertemperatur Zimmertemperatur
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur Zimmertemperatur
Zimmertemperatur Zimmertemperatur Zimmertemperatur
3000C
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur Zimmertemperatur
Zimmertemperatur Zimmertemperatur
Zimmertemperatur Zimmertemperatur
Zimmertemperatur
Zimmertemperatur und 300° C
Zimmertemperatur und 300° C 5 Minuten 20 Stunden
5 Minuten
5 Minuten
5 Minuten
20 Stunden
20 Stunden
20 Stunden
20 Stunden 20 Stunden
20 Stunden 5 Minuten 5 Minuten
72 Stunden 20 Stunden 20 Stunden
5 Minuten 5 Minuten
5 Minuten 5 Minuten
5 Minuten 5 Minuten
5 Minuten 20 Stunden
20 Stunden
sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion
sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion
keine sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion
keine sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion
keine sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion
sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion
sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion
sichtbare Korrosion sichtbare Korrosion
sichtbare Korrosion keine sichtbare Korrosion
keine sichtbare Korrosion
Bemerkung: Der Kohlenstoffgehalt, der sich aus den angegebenen Formeln ergibt, weist nicht notwendig darauf hin, ob der Kohlenstoff gebunden oder ungebunden vorliegt. Die Urankarbidproben mit einem η-Wert von nicht mehr als 1,8 für UCn und die Urankarbid-Zirkonkarbid-Proben mit einem «-Wert von nicht mehr als 1,4 waren jedoch, wie oben erörtert, von ungebundenem Kohlenstoff frei.
Aus der Tabelle ist klar ersichtlich, daß zwischen Caesiummetall und ungebundenem Kohlenstoff (in Form von Graphit bei den Versuchen) Reaktionen eintreten. Die oben beschriebene erste Versuchsserie, die mit Emittern durchgeführt wurde, welche ungebundenen Kohlenstoff enthielten, sicherte die gleichen Schlüsse. Die in der Tabelle zusammengestellte Versuchsserie zeigt ferner klar, daß, wo Urankarbid
809 517/260
allein als Emitter verwendet ist und kein ungebundener Kohlenstoff in dem Emitter ist, wenn das Atomzahlverhältnis von Kohlenstoff zu Uran in dem Verbundkörper den Wert 1,8 nicht überschreitet, sichtbare Korrosion während der Versuchzeit von 20 Stunden bei Zimmertemperatur und 300° C nicht eintritt. Überschreitet jedoch das Verhältnis den Wert 1,8, so tritt sichtbare Korrosion unter den Versuchsbedingungen, wie sie oben beschrieben wurden, schnell ein, nämlich in etwa 5 Minuten. Die Korrosion des Emit- ίο ters erfolgt offensichtlich durch chemische Reaktion zwischen ungebundenem Kohlenstoff im Urankarbid und Caesium, wodurch die Wirksamkeit des Emitters in der Zelle verringert wird.
Die Tabelle zeigt ferner klar, daß, wenn eine Mischung von Urankarbid und Zirkonkarbid als Emitter verwendet wird, in Abwesenheit ungebundenen Kohlenstoffs im Emitter, wenn das Atomzahlverhältnis von Kohlenstoff zu Uran im Emitter nicht höher als 1,4 ist, sichtbare Korrosion des Emitters während der Versuchszeit von 20 Stunden bei Zimmertemperatur und 3000C nicht eintritt. Ist jedoch dieses Atomzahlverhältnis größer als 1,4, so tritt sichtbare Korrosion schnell ein, in der Regel innerhalb 5 Minuten, und der Emitter wird schnell zerstört.
Daraus ist ersichtlich, daß es von außerordentlicher Wichtigkeit ist, den Kohlenstoff im Emitter innerhalb vorgegebener Grenzen zu halten, um sichtbare Korrosion zu vermeiden. Ferner ist es wichtig, Emitter zu verwenden, die im wesentlichen keinen ungebundenen Kohlenstoff enthalten.
Nach der Lehre der Erfindung wird also ein Urankarbid enthaltender Emitter für eine thermionische
Caesiumzelle angegeben, der dauerhaft ist, gegenüber dem Caesium in der Zelle eine hohe Korrosionsfestigkeit besitzt und der schließlich in der Zelle als Wärmequelle wirksam ist.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Thermionischer Energiewandler, mit einem Emitter, mit einem in Abstand von dem Emitter angeordneten und gegenüber diesem elektrisch isolierten Kollektor und mit einer Füllung von unter niedrigem Druck stehendem Caesiumdampf in einer im übrigen evakuierten Zone zwischen dem Emitter und dem Kollektor, wobei der Emitter aus Urankarbid oder einer Mischung von Urankarbid und Zirkonkarbid besteht, dadurch gekennzeichnet, daß — wenn der Emitter nur aus Urankarbid besteht — das Atomzahlverhältnis des Kohlenstoffs zum Uran im Urankarbid zwischen 1,2 :1 und 1,8 :1 liegt bzw. daß — wenn der Emitter aus einer Mischung von Urankarbid und Zirkonkarbid besteht — das Atomzahlverhältnis des Kohlenstoffs zum Uran im Urankarbid zwischen 1,2 :1 und 1,4 :1 bei einem Atomzahlverhältnis des Kohlenstoffs zum Zirkon im Zirkonkarbid von 1:1 liegt.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Deutsche Auslegeschrift Nr. 1074 687;
    »Journal of Applied Physics«, Bd. 30, 1959, S. 1575 bis 1578, und Bd. 32, 1961, S. 1181/1182;
    »Nucleonics«, Bd. 17, 1959, Nr. 7, S. 54/55.
    Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
    809 517/260 2.68 © Bundosdruekcrei Berlin
DEG33589A 1960-11-15 1961-11-14 Thermionischer Energiewandler mit Caesiumdampf-Fuellung Pending DE1262389B (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US6943660A 1960-11-15 1960-11-15

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1262389B true DE1262389B (de) 1968-03-07

Family

ID=22088966

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEG33589A Pending DE1262389B (de) 1960-11-15 1961-11-14 Thermionischer Energiewandler mit Caesiumdampf-Fuellung

Country Status (5)

Country Link
BE (1) BE610394A (de)
CH (1) CH398717A (de)
DE (1) DE1262389B (de)
GB (1) GB930624A (de)
NL (1) NL271383A (de)

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1074687B (de) * 1960-02-04 Siemens &. Halske Aktiengesellschaft, Berlin und München Einrichtung zur Ausnützung der thermoelcktrischen Effekte mit hohem Wirkungsgrad

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1074687B (de) * 1960-02-04 Siemens &. Halske Aktiengesellschaft, Berlin und München Einrichtung zur Ausnützung der thermoelcktrischen Effekte mit hohem Wirkungsgrad

Also Published As

Publication number Publication date
GB930624A (en) 1963-07-03
NL271383A (de)
CH398717A (de) 1966-03-15
BE610394A (fr) 1962-03-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE1286650B (de) Verfahren zur Herstellung von dichten, verhaeltnismaessig nichtporoesen, spaltstoffbeladenen Kohlenstoffkoerpern fuer Kernreaktoren
DE1440311A1 (de) Feuerfeste Karbidkoerper und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE1203845B (de) Thermionischer Wandler
DE1240967B (de) Elektronen emittierende Elektrode fuer thermionische Wandler
DE1262389B (de) Thermionischer Energiewandler mit Caesiumdampf-Fuellung
DE1496180A1 (de) Verfahren zur Herstellung des Elektrolytkoerpers fuer Brennstoffzellen
AT232149B (de) Energieumwandler für Atomreaktoren
DE2427662A1 (de) Waermesimulator
DE2202827C3 (de) Gitterelektrode für elektrische Entladungsgefäße und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE7821817U1 (de) Kathode für Elektronenemission
DE202008013657U1 (de) Elektrodenanordnung
DE1937626C3 (de) Neutronenempfindliche Ionisationskammer
DE2149764A1 (de) Elektrisch leitende Heizelemente
DE4340984C2 (de) Leitungsgekühlter Bremsfeld-Kollektor mit hoher thermischer Kapazität
DE2933255A1 (de) Keramisches material fuer die kathode einer elektronen-kanone
DE676728C (de) Stabfoermiger elektrischer Heizkoerper zur Erzeugung hoher Temperaturen, insbesondere in elektrischen OEfen
AT208606B (de) Fester Stromleiter und Verfahren zu seiner Herstellung
AT165245B (de) Elektrische Halbleiter
DE69928647T2 (de) Elektrische lampe
DE1190070B (de) Thermoionischer Wandler zur direkten Umwandlung von Waermeenergie in elektrische Energie
DE1242768B (de) Thermionisches Konverter-Brennelement fuer Kernreaktoren
CH262908A (de) Elektrisches Heizelement.
DE867116C (de) Gluehofen fuer Hoechsttemperaturen, vorzugsweise ueber 1400íÒC, mit elektrischer Widerstandsheizung
DE1960531A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Verbundkoerpern aus losen Schuettungen von mit Metallen beschichteten Teilchen aus Brenn- und/oder Brutstoffen fuer Kernreaktoren
AT232150B (de) Energieumwandler