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Technisches Gebiet
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Die
vorliegende Erfindung betrifft eine Brennstoffzelle, die in einer
portablen Energiequelle, einer Energiequelle für elektrische
Autos, einem Cogeneration-System für den Haushalt und dergleichen
benutzt wird, und insbesondere eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle,
die einen Polymerelektrolyt nutzt.
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Hintergrund
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Eine
Brennstoffzelle, die einen Polymerelektrolyt nutzt, erzeugt gleichzeitig
Energie und Wärme durch elektrochemisches Umsetzen eines
Wasserstoff enthaltenden Brenngases mit einem Sauerstoff enthaltenden
Oxidationsgas wie Luft. Diese Brennstoffzelle besteht grundsätzlich
aus einer Polymerelektrolytmembran welche selektiv Wasserstoffionen durchlässt
und einem Paar von Elektroden, d. h. Anode und Kathode, die auf
den beiden Oberflächen der Membran ausgebildet sind. Diese
Elektroden sind jeweils mit einer auf der Oberfläche der
Polymerelektrolytmembran ausgebildeten Katalysatorschicht versehen,
welche als Hauptbestandteil ein Kohlenstoffpulver, das einen Katalysator
aus der Gruppe der Platinmetalle trägt, enthält,
sowie mit einer Gasdiffusionsschicht, welche an der äußeren
Oberfläche der Katalysatorschicht angeordnet ist und Permeabilität und
elektronische Leitfähigkeit aufweist. Eine derartige durch
integrales Zusammenfügen einer Polymerelektrolytmembran
mit Elektroden (einschließlich der Gasdiffusions schichten)
hergestellte Struktur wird als Elektrolytmembran-Elektroden-Anordnung
bezeichnet im (Folgenden als „MEA" bezeichnet.
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Separatorplatten,
welche die MEA sandwichartig umgeben und mechanisch fixieren sowie gleichzeitig
benachbarte MEA miteinander elektrisch in Serie kontaktieren, sind
an beiden Seiten der MEA angeordnet. Gasströmungspassagen
zur Versorgung der jeweiligen Elektroden mit Brenngas und Oxidationsgas
und zum Abtransport des erzeugten Wassers und des überschüssigen
Gases aus dem Reaktionssystems sind auf den Separatorplatten an solchen
Positionen, wo die Separatorplatten in Kontakt mit der MEA stehen,
ausgebildet. Zwar können derartige Gasströmungspassagen
auch unabhängig von der Separatorplatte ausgebildet werden
können, es ist jedoch allgemein üblich, die Gasströmungspassagen
derart auszubilden, dass in der Oberfläche der Separatorplatte
eine Nut geformt wird. Hier wird eine solche Struktur, in welcher
die MEA von einem Paar von Separatoren umschlossen ist, als Einzelzellmodul
bezeichnet.
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Die
Zufuhr von Reaktionsgas zu der Gasströmungspassage, welche
zwischen Separatorplatte und MEA ausgebildet sind, sowie der Abtransport von
Reaktionsgas und Produktwasser aus der Gasströmungspassage
wird dadurch bewerkstelligt, dass eine durchgehende Bohrung, bezeichnet
als Verteilerbohrung (manifold-Bohrung), ausgebildet und diese Verteilerbohrung
mit dem Eingang und dem Ausgang der Gasströmungspassage
verbunden wird, um Reaktionsgas von der Verteilerbohrung zu jeder
Gasströmungspassage zu verteilen.
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Weiterhin
wird ein Gasabdichtungselement oder eine Dichtung als dichtendes
Element zwischen dem Paar von Separatoren in derart angeordnet, dass
es den Bereich, in welchem in der MEA die Elektroden ausgebildet
sind, d. h. die Peripherie der Energieerzeugungsregion außen
umschließt, um den Austritt des der Strömungspassage
zugeführten Brenngases und Reaktionsgases aus dem System und
ein Vermischen beider Gastypen zu verhindern. Dieses Gasdichtungsmaterial
und die Dichtung dichten die Peripherie der Verteilerbohrung ab.
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Beim
Betrieb erzeugt eine Brennstoffzelle Wärme, und daher ist
es erforderlich, sie mittels Kühlwasser o. ä.
zu kühlen, um die Batterie in einem guten Temperaturzustand
zu halten. Üblicherweise wird die Brennstoffzelle mit einer
Kühlsektion für den Kühlwasserfluss pro
einzelne Zelle oder bis zu drei Zellen ausgestattet. Diese MEA,
Separatorplatten und Kühlsektionen werden abwechselnd gestapelt; und
nachdem 10 bis 200 Zellen gestapelt sind, von Endplatten mit dazwischen
gelegter Stromabnehmerplatte und Isolierplatte sandwichartig umschlossen;
und von beiden Enden mit Befestigungsstangen (Bolzen) in der üblichen
Struktur einer „gestapelten Zelle" (eines Brennstoffzellenstapels)
fixiert.
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In
einem solchen Zellenstapel wird eine derartige Befestigungsmethode
angewandt, dass eine Vielzahl von Einzelzellmodulen einschließlich
einer Kühlsektion in einer Richtung gestapelt werden, ein Paar
von Endplatten an beiden Seiten des Stapelkörpers angeordnet
wird und Befestigungsstangen (Bolzen) benutzt werden, um die Endplatten
zu fixieren und dadurch den jedes Einzelzellmodul zu befestigen.
Mittels dieser Befestigungsmethode wird eine Struktur erhalten,
in der unter dem Gesichtspunkt der mechanischen Stabilität
i. a. ein metallisches Material wie rostfreier Stahl für
die Endplatten und die Befestigungsbolzen benutzt wird, und diese
Endplatten und Befestigungsbolzen von den gestapelten Zellen durch
Isolierplatten elektrisch isoliert sind, um zu verhindern, dass
durch das Einfügen der Endplatten Leckströme aus
dem System herausdringen können. Hinsichtlich der Befestigungsstangen
gibt es eine Methode, in welcher sie durch an den Rändern
der Separatoren angeordnete Durchgangslöcher geführt werden,
und eine Methode, in welcher der gesamte Zellenstapel einschließlich
der eingefügten Endplatten durch einen Metallgurt zusammengehalten
wird.
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Bei
einem Zellenstapel mit dieser Befestigungsmethode wird es als wichtig
angesehen, dass die Einzelzellmodule durch eine in Flächenrichtung (innerhalb
der senkrecht zur Stapelrichtung liegenden Ebene) gleichmäßige
Kraft festgehalten werden, Der Grund dafür ist, dass eine
gleichmäßige Befestigungskraft es ermöglicht,
Leckage von z. B. Luft, Wasserstoff und Kühlwasser und
das Versagen des Einzelzellmoduls zu verhindern, so dass der Wirkungsgrad
gesteigert und die Lebensdauer der Batterie verlängert
werden kann. Unter dem Gesichtspunkt der Erzielung einer gleichmäßigen
Befestigungskraft bei dieser Befestigungsmethode schlägt beispielsweise
Patentdokument 1 eine Methode vor, wonach Federn sandwichartig zwischen
X-förmigen Befestigungsplatten angeordnet ist, wobei eine
Feder im Zentrum eine größere Federkraft hat als
die an der Peripherie angeordneten Federn, um dadurch eine gleichmäßige
Befestigungskraft zu erzeugen. Auch in Patentdokument 2 wird eine
Methode vorhegeschlagen, in welcher diejenigen Bauteile, welche Druck
ausüben, so ausgebildet sind, dass sie in punktförmigem
Kontakt mit der Endplatte stehen, um eine gleichmäßige
Befestigungskraft zu erzeugen. Außerdem wurden neben den
oben genannten verschiedene andere Vorschläge in den Patentdokumenten
3 bis 10 offenbart.
- Patentdokument 1: JP-A No. 62-271364
- Patentdokument 2: JP-A
No. 9-259916
- Patentdokument 3: JP-A
No. 2007-113707
- Patentdokument 4 JP-A No.
61-248368
- Patentdokument 5: JP-A
No. 09-270267
- Patentdokument 6: USP No.
4997728
- Patentdokument 7: USP No.
6258475
- Patentdokument 8: USP
No. 2005/0277012
- Patentdokument 9: USP No.
4973531
- Patentdokument 10: USP
No. 2007/0042250
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Offenbarung der Erfindung
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Durch die Erfindung zu lösendes
Problem
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Die
MEA und die Dichtungen, welche zwischen den Separatorplatten angeordnet
sind, unterscheiden sich jedoch i. a. hinsichtlich ihrer Steifigkeit voneinander.
Im Allgemeinen ist in Dickenrichtung die Steifigkeit der Dichtung
geringer als die Steifigkeit der MEA. Daher führt das Anlegen
einer Befestigungskraft an die Endplatte dazu, dass aufgrund des Unterschieds
in der Steifigkeit die Dichtung stärker deformiert wird
als die MEA. Die Anpressdrücke zwischen MEA und Separatorplatte
sowie zwischen Dichtung und Separatorplatte sind ungleichmäßig,
so dass ein unterschiedlicher Kontaktwiderstand entsteht; dies führt
zu einem Abfall der Energieerzeugungsleistung einer Brennstoffzelle.
Um den durch den ungleichmäßigen Kontaktwiderstand
verursachten Leistungsabfall zu unterbinden, ist es üblich, Maßnahmen
zu treffen, um eine höhere Kraft anzulegen als erforderlich.
In diesem Fall wird die Beeinträchtigung der mechanischen
Stabilität von MEA und Dichtung jedoch noch verstärkt,
und dies verursacht eine verkürzte Lebensdauer der Brennstoffzelle.
Sogar bei den Methoden, die in den Patentdokumenten 1 und 2 offenbart
werden, existiert eine Ungleichmäßigkeit des Anpressdrucks
zwischen MEA und Separatorplatte, was zu einem ähnlichen
Problem führt.
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Daher
ist es ein Ziel der vorliegenden Erfindung, das oben genannte Problem
zu lösen und eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle bereitzustellen,
in der die Ungleichmäßigkeiten des Anpressdrucks
zwischen Membran-Elektroden-Anordnung und Separatorplatte vermindert
sind, und eine Befestigungsstruktur genutzt wird, welche innerhalb
der Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle die korrekte Befestigungskraft
auf das zwischen den Separatorplatten angeordnete Dichtelement ausübt.
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Mittel zur Lösung
des Problems
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Um
das oben genannte Ziel zu erreichen, ist die Erfindung wie folgt
ausgebildet.
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Entsprechend
einem ersten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
vorgesehen mit einem Brennstoffzellenstapel hergestellt durch Stapeln
von jeweils eine Membran-Elektroden-Anordnung, ein die Membran-Elektroden-Anordnung
sandwichartig umgebendes Paar von Separatorplatten und ein zwischen der
Peripherie der Membran-Elektroden-Anordnung und dem Paar von Separatorplatten
angeordnetes Dichtelement enthaltenden Einzelzellmodulen, Anordnen
eines Paars von Endplatten an beiden Enden der gestapelten Einzelzellmodule
und Befestigen des Paars von Endplatten mittels einer Vielzahl von
Befestigungselementen, bereitgestellt, wobei die Brennstoffzelle
ein
zwischen jedem der Befestigungselemente und der Endplatte angeordnetes
erstes elastisches Element und
eine Vielzahl von zwischen der
Endplatte und dem Ende des Brennstoffzellstapels angeordneten zweiten
elastischen Elementen umfasst,
worin jedes der zweiten elastischen
Elemente an der Oberfläche der Endplatte in einer Region
zur Aufnahme der zweiten elastischen Elemente angeordnet ist, welche
mit dem Elektrodenbereich der Membran-Elektroden-Anordnung der Einzelzellmodule
korrespondiert.
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Entsprechend
einem zweiten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem ersten Aspekt vorgesehen, in der das
erste elastische Element an der mit der Region, in der in jedem
Einzelzellmodul die Dichtelemente angeordnet sind, korrespondierenden Oberfläche
der Endplatte angeordnet ist.
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Entsprechend
einem dritten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem zweiten Aspekt vorgesehen, in welcher
an der endseitigen Oberfläche des Brennstoffzellenstapels
an der Endplatte ein ausgesparter Bereich vorgesehen ist,
die
innere Grundfläche des ausgesparten Bereichs als Region
zur Aufnahme elastischer Elemente dient, und die Vielzahl zweiter
elastischer Elemente zwischen der inneren Grundfläche und
dem Ende des Brennstoffzellenstapels angeordnet sind, und
die
Umgebung des ausgesparten Bereichs an der Oberfläche der
Endplatte sich in Kontakt mit dem Ende des Brennstoffzellenstapels
befindet.
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Entsprechend
einem vierten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem dritten Aspekt vorgesehen, in welcher
jede Separatorplatte und jede Endplatte eine quadratische Form hat,
das
erste elastische Element in der Nähe der jeweiligen Mittelpunkte
der vier Seiten der Quadratform der Endplatte angeordnet ist,
und
in der Region zur Aufnahme der zweiten elastischen Elemente jedes
der zweiten elastischen Elemente in einer Region innerhalb einer
quadratförmigen Region angeordnet ist, die durch Linien
gebildet wird, welche die vier ersten elastischen Elemente verbinden.
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Entsprechend
einem fünften Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine
Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß dem vierten
Aspekt vorgesehen, in welcher in der Region zur Aufnahme der zweiten
elastischen Elemente das zweite elastische Element an einer Linie,
welche das Zentrum der durch die die vier elastischen Elemente verbindenden
Linien gebildeten quadratförmigen Region mit dem ersten
elastischen Element verbindet, in einer Position näher
zum Zentrum der quadratförmigen Region als zum Mittelpunkt
der Linie angeordnet ist.
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Entsprechend
einem sechsten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem dritten Aspekt vorgesehen, in welcher
jede Separatorplatte und jede Endplatte eine quadratische Form hat,
das
erste elastische Element jeweils an den vier Ecken der Quadratform
der Endplatte angeordnet ist,
und in der Region zur Aufnahme
der zweiten elastischen Elemente das zweite elastische Element an
einer Linie, welche das Zentrum der durch die die vier elastischen
Elemente verbindenden Linien gebildeten quadratförmigen
Region mit dem ersten elastischen Element verbindet, in einer Position
näher zum Zentrum der quadratförmigen Region als
zum Mittelpunkt der Linie angeordnet ist.
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Entsprechend
einem siebenten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem dritten Aspekt vorgesehen, in welcher
zwischen der Region zur Aufnahme der zweiten elastischen Elemente
und dem Ende des Brennstoffzellenstapels eine Stromabnehmerplatte
angeordnet ist.
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Entsprechend
einem achten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem dritten Aspekt vorgesehen, in welcher
in Stapelrichtung der Einzelzellmodule das Dichtelement eine geringere
Steifigkeit hat als der Elektrodenbereich der Membran-Elektroden-Anordnung,
alle
ersten und zweiten elastischen Elemente so angeordnet sind, dass
die durch die Elastizität der ersten elastischen Elemente
erzeugte Kraft pro Flächeneinheit kleiner ist als die durch
die Elastizität der zweiten elastischen Elemente erzeugte
Kraft pro Flächeneinheit.
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Entsprechend
einem neunten Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle
gemäß dem dritten Aspekt vorgesehen, in welcher
jedes der Befestigungselemente ein Befestigungsbolzen ist, welcher
derart befestigend wirkt, dass er alle Endplatten und Separatorplatten
durchdringt, und das erste elastische Element und die zweiten elastischen
Elemente jeweils Federelemente sind.
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Wirkungen der Erfindung
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Die
Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle gemäß der vorliegenden
Erfindung ist mit der Vielzahl erster elastischer Elemente eingefügt
zwischen jedem Befestigungselement und der Endplatte und der Vielzahl
zweiter elastischer Elemente angeordnet zwischen der Endplatte und
dem Endteil des Brennstoffzellenstapels ausgestattet, wobei jedes
der zweiten elastischen Elemente an der Oberfläche der
Endplatte in der Region zur Aufnahme der zweiten elastischen Elemente
angeordnet ist, welche dem Elektrodenbereich der Membran-Elektroden-Anordnung
in jedem Einzelzellmodul entspricht. Daher kann die am Elektrodenbereich
anliegende Kraft (Befestigungskraft) unabhängig von der
Kraft, die an den vom Elektrodenbereich verschiedenen Elementen
(z. B. den Dichtelementen) anliegt, kontrolliert werden.
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Darüberhinaus
sind alle ersten elastischen Elemente in der Region zur Aufnahme
der ersten elastischen Elemente an der Oberfläche der Endplatte
angeordnet, welche der Region entspricht, in welcher in jedem Einzelzellmodul
das den Elektrodenbereich der Membran-Elektroden-Anordnung umfassende
Dichtelement zwischen der Peripherie der Membran-Elektroden-Anordnung
und dem Paar von Separatorplatten angeordnet ist. Dadurch kann die Kraft,
welche an der Region zur Aufnahme des Dichtelements anliegt, unabhängig
von der Kraft, die am Elektrodenbereich anliegt, kontrolliert werden.
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Insbesondere
kann in der Region zur Aufnahme des Dichtelements die Kraft, welche
zur Sicherstellung der Dichtungsfunktion des Dichtelements erforderlich
ist, durch Zwischenschalten der Elastizität des ersten
elastischen Elements zwischen die Befestigungselemente und die Endplatte
auf den Brennstoffzellenstapel aufgebracht werden. Gleichzeitig
wird im Elektrodenbereich die für die Energieerzeugung
benötigte korrekte Anpresskraft zwischen Membran-Elektroden-Anordnung
und Separatorplatte durch die Elastizitätskraft des zweiten
elastischen Elements auf den Brennstoffzellenstapel aufgebracht.
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Dadurch
kann eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle bereitgestellt werden,
welche eine Befestigungsstruktur nutzt, die die Ungleichmäßigkeit
des Anpressdrucks zwischen Membran-Elektroden-Einheit und Separatorplatte
vermindert und eine korrekte Befestigungskraft auf das zwischen
den Separatorplatten angeordnete Dichtelement ausübt.
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Kurze Beschreibung der Zeichnungen
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Die
Aspekte und Merkmale der vorliegenden Erfindung werden durch die
folgende Beschreibung in Verbindung mit deren bevorzugten Ausführungsformen
unter Bezugnahme auf die dazugehörigen Zeichnungen veranschaulicht,
worin
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1 eine
Explosionsperspektivdarstellung einer Brennstoffzelle entsprechend
einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung ist,
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2 eine
schematische Teilschnittansicht eines Einzelzellmoduls der Brennstoffzelle
aus 1 ist,
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3A eine
schematische Teilschnittansicht der Brennstoffzelle der oben genannten
Ausführungsform ist,
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3B eine
schematische Teilschnittansicht ist, welche die Befestigungsstruktur
von 3A im auseinander genommenen Zustand zeigt,
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4A eine
schematische Draufsicht ist, welche die Befestigungsstruktur des
Ausführungsbeispiels 1 der vorliegenden Erfindung zeigt,
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4B ein
Graph ist, welcher das Ergebnis der Simulation der Verteilung des
Anpressdrucks in der Befestigungsstruktur des Ausführungsbeispiels
1 zeigt,
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5A eine
schematische Draufsicht ist, welche die Befestigungsstruktur des
Vergleichsbeispiels der vorliegenden Erfindung zeigt,
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5B ein
Graph ist, welcher das Ergebnis der Simulation der Verteilung des
Anpressdrucks in der Befestigungsstruktur des Vergleichsbeispiels zeigt,
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6A eine
schematische Draufsicht ist, welche die Befestigungsstruktur des
Ausführungsbeispiels 2 der vorliegenden Erfindung zeigt,
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6B ein
Graph ist, welcher das Ergebnis der Simulation der Verteilung des
Anpressdrucks in der Befestigungsstruktur des Ausführungsbeispiels
2 zeigt,
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7A eine
schematische Draufsicht ist, welche die Befestigungsstruktur des
Ausführungsbeispiels 3 der vorliegenden Erfindung zeigt,
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7B ein
Graph ist, welcher das Ergebnis der Simulation der Verteilung des
Anpressdrucks in der Befestigungsstruktur des Ausführungsbeispiels
3 zeigt,
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8 ein
Graph ist, der jeweils das Ausmaß der Biegung der Separatorplatte
in den Befestigungsstrukturen der Ausführungsbeispiele
1 bis 3 und des Vergleichsbeispiels zeigt
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9 ein
Graph ist, der die jeweilige Strom-Spannungscharakteristik der Brennstoffzelle aus
Ausführungsbeispiel 1 und dem Vergleichsbeispiel zeigt,
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10 ein
Graph ist, der die für Ausführungsbeispiel 1 und
Vergleichsbeispiel charakteristische Beständigkeit der
Spannung zeigt.
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Beste Art der Ausführung
der Erfindung
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Bevor
die Beschreibung der vorliegenden Erfindung fortgesetzt wird, ist
anzumerken, dass gleiche Bauelemente in den Zeichnungen durchgehend mit
gleichen Bezugszeichen bezeichnet werden.
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Im
Folgenden wird eine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung
unter Bezugnahme auf die Zeichnungen im Detail beschrieben.
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Erste Ausführungsform
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1 ist
eine schematische Perspektivdarstellung, welche die Struktur der
Brennstoffzelle 101 in teilweise auseinander genommenen
Zustand als Beispiel für eine Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle (PEFC)
entsprechend einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung
zeigt. Wie in 1 gezeigt, ist die Brennstoffzelle
durch Laminieren einer Vielzahl von Einzelzellmodulen aufgebaut.
Weiterhin zeigt 2 eine schematische Teilschnittansicht (Schnitt
entlang der Linie II-II) der Peripherie eines Einzelzellmoduls der
Brennstoffzelle 101 aus 1.
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Wie
in 1 gezeigt, ist die Brennstoffzelle 101 in
einem Zustand ausgebildet, worin eine Vielzahl von Einzelzellmodulen 11,
welche jeweils eine Generator-Struktureinheit in einer Brennstoffzelle
bilden, gestapelt und durch Anordnung eines Paares von Stromabnehmerplatten 12 und
eines Paares von Endplatten 13 sandwichartig umschlossen
werden, welche dann mittels durch Bolzenlöcher geführte
Befestigungsbolzen 14, und Muttern 15 (als ein
Beispiel für ein Befestigungselement) befestigt werden.
Ein Gebilde erhalten durch Stapeln und Befestigen der Vielzahl von
Einzelzellmodulen 11 wird hier als Brennstoffzellenstapel 10 bezeichnet.
In dieser Ausführungsform hier werden zum Beispiel 60 Stück
Einzelzellmodule (als „Zellen" bezeichnet) gestapelt, um einen
Brennstoffzellenstapel 10 zu bilden.
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Als
nächstes wird die spezifische Struktur des Einzelzellmoduls 11 beschreiben.
Wie in den 1 und 2 gezeigt,
ist das Einzelzellmodul 11 dadurch gebildet, dass eine
MEA 1 zwischen einem Paar von elektrisch leitenden Separatorplatten
sandwichartig eingebettet wird; speziell sind eine anodenseitige
Separatorplatte 4A und eine kathodenseitige Separatorplatte 46 an
den beiden Seiten der MEA 1 angeordnet. Die MEA 1 hat
eine Struktur versehen mit einer Polymerelektrolytmembran 2 und
einem Paar von Elektroden, speziell einer Anodenelektrode 3A und
einer Kathodenelektrode 3B, welche an den beiden Seiten
der Polymerelektrolytmembran 2 ausgebildet sind. Diese
Elektroden 3A und 3B bestehen jeweils aus einer
an der Oberfläche der Polymerelektrolytmembran 2 gebildeten
Katalysatorschicht und einer an der äußeren Oberfläche
dieser Katalysatorschicht angeordneten Gasdiffusionsschicht. Außerdem
ist eine Brenngasdurchflussnut 5 ausgebildet, welche auf
der der MEA 1 zugewandten Seite der Oberfläche
des anodenseitigen Separators 4A eine Brenngasströmungspassage
bildet, sowie eine Oxidationsgasdurchflussnut 6, welche
an der der MEA 1 zugewandten Seite der Oberfläche
des kathodenseitigen Separators 4B eine Oxidationsgasströmungspassage
bildet.
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Die
in der MEA 1 jeweils an den Außenseiten der Elektroden
(Elektrodenbereiche) 3A und 3B angeordneten Gasdiffusionsschichten
sind in Kontakt mit den Separatorplatten 4A bzw. 4B,
und die Brenngasdurchflussnut 5 an der anodenseitigen Separatorplatte 4A wird
durch die Gasdiffusionsschicht abgedeckt, so dass eine Brenngasströmungspassage
gebildet wird. Gleichzeitig wird die Oxidationsgasdurchflussnut 6 an
der kathodenseitigen Separatorplatte 4B durch die Gasdiffusionsschicht
abgedeckt, so dass eine Oxidationsgasströmungspassage gebildet wird.
Wenn Brenngas durch die derart gebildete Brenngasströmungspassage
strömen gelassen wird, steht die Gasdiffusionsschicht der
Anodenelektrode 3A in Kontakt mit dem Brenngas, und gleichzeitig steht
die Gasdiffusionsschicht der Kathodenelektrode 3B in Kontakt
mit dem Oxidationsgas, wenn das Oxidationsgas durch die Oxidationsgasströmungspassage
strömen gelassen wird. Im Ergebnis läuft an jeder
der Elektroden 3A und 3B die vorgesehene elektrochemische
Reaktion ab, um im Einzelzellmodul 11 elektrische Energie
zu erzeugen. In jedem der gestapelten Einzelzellmodule 11 weist
die Brennstoffzelle 101 eine Struktur auf, worin die MEA 1 in
benachbarten Einzelzellmodulen 11 elektrisch in Serie oder
elektrisch parallel miteinander verbunden sind, um die Entnahme
der von der Brennstoffzelle 101 insgesamt erzeugte Energie
zu ermöglichen.
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Weiterhin
sind innerhalb des Einzelzellmoduls 11 eine Brenngasverteilerbohrung 7A und
eine Oxidationsgasverteilerbohrung 7B als durchgehende Bohrungen,
die die Brenngasdurchflussnut 5 bzw. die Oxidationsgasdurchflussnut 6 kontaktieren, jeweils an
der Peripherie der Separatorplatten 4A und 4B ausgebildet.
Im gestapelten Zustand der Einzelzellmodule 11 sind diese
Verteilerbohrungen 7A und 7B ebenfalls gestapelt
und miteinander verbunden, so dass ein Brenngasverteiler 7A und
ein Oxidationsgasverteiler 7B, der jeweils eine durchgehende
Strömungspassage ist, gebildet werden.
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Darüber
hinaus sind an der Peripherie jeder der Separatorplatten 4A und 4B Verteilerbohrungen 7C für
die Bildung von zwei Paare von Verteilern, durch die Wasser fließt,
in ähnlicher Weise wie der Brenngasverteiler 7A und
der Oxidationsgasverteiler 7B ausgebildet. Ähnlich
sind im gestapelten Zustand der Einzelzellmodule 11 diese
Verteilerbohrungen 7C gestapelt und miteinander verbunden,
so dass ein Wasserverteiler gebildet wird, der eine durchgehende
Strömungspassage ist.
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Weiterhin,
wie in 2 gezeigt, sind die Elektroden 3A und 3B so
gebildet, dass sie nicht an die Peripherie der Polymerelektrolytmembran 2 der MEA 1 reichen,
und dieser Peripheriebereich ist als Dichtungsteil 8 (als
Beispiel für ein Dichtelement) mit einer Dichtungsfunktion
ausgebildet. Insbesondere sind die Elektroden 3A und 3B im
Inneren der Peripherie der MEA 1 angeordnet. Das Dichtungsteil 8 ist aus
einem elastischen Gebilde so geformt, dass es die Peripherie der
Polymerelektrolytmembran 2 sandwichartig umgibt. Wie in 2 gezeigt,
ist das Dichtungsteil 8 so angeordnet, dass es im Einzelzellmodul 11 zwischen
dem Paar der Separatorplatten 4A und 4B sandwichartig
eingeschlossen ist. In diesem Zustand dichtet das Dichtungsteil 8 ab,
so dass das Herausdringen des zu den Elektroden 3A und 3B der
MEA 1 gelieferten Brenngases und Oxidationsgases aus dem
Einzelzellmodul 11 und das Vermischen der beiden Gastypen
verhindert wird. Drüber hinaus ist das Dichtungsteil 8 an
den den Verteilerbohrungen 7A bis 7C entsprechenden
Positionen mit Löchern versehen und dichtet so im zwischen
den Separatorplatten 4A und 4B eingeschlossenen
Zustand die Ränder der Verteilerbohrungen ab. In dieser
Ausführungsform hier wird das Dichtungsteil 8 für den
angenommenen Fall, dass es als integraler Bestandteil der MEA 1 ausgebildet
ist, beschrieben. Jedoch ist die Brennstoffzelle 101 dieser
Ausführungsform nicht auf diesen Fall beschränkt,
und es kann in vorliegender Erfindung anstelle des oben genannten auch
der Fall sein, dass die Dichtung 8 separat von der MEA 1 ausgebildet
ist. Weiterhin ist in dieser Ausführungsform die Region,
in der das Dichtungsteil 8 vorgesehen ist, als Dichtungsaufnahmeregion
R1 (als Beispiel für eine Region zur Aufnahme eines Dichtelements)
definiert und die Region, in der die Elektroden 3A und 3B vorgesehen
sind, als Elektrodenaufnahmeregion R2 (als Beispiel für
eine Region, wo innerhalb der Energieerzeugungsregion der Elektrodenbereich
angeordnet ist).
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Die
anodenseitige Separatorplatte 4A und die kathodenseitige
Separatorplatte 4B haben jeweils eine ebene Form; und auf
der Seite, die mit der MEA 1 in Kontaktsteht, d. h. im
Einzelzellmodul 11 sind an den Innenseiten die Oberflächen
dieser Platten so ausgebildet, dass sie Gestaltungen aufweisen, die
den Oberflächengestaltungen der Elektrodenaufnahmeregion
R2 und der Dichtungsaufnahmeregion R1 in MEA 1 entsprechen.
Obwohl in der schematischen Darstellung gemäß 2 die
Oberflächengestalt der MEA 1 und die Oberflächengestalten
der Separatorplatten 4A und 4B, welche in Kontakt
mit MEA 1 stehen, jeweils eine flache Ausgestaltung aufweisen,
ist die MEA 1 tatsächlich so ausgebildet, dass ihre
Oberfläche einen Anstieg aufweist, insbesondere um die
Funktion des Dichtungsteils 8 der Dichtungsaufnahmeregion
R1 sicherzustellen. Weiterhin wird in dieser Ausführungsform
z. B. Glaskohlensoff (Dicke: 3 mm) hergestellt von Tokai Carbon
Co., Ltd für die anodenseitige Separatorplatte 4A und
die kathodenseitige Separatorplatte 4B benutzt. Darüberhinaus
sind die Separatorplatten 4A und 4B mit verschiedenen
Verteilerbohrungen und Bolzenlöchern versehen, die die
Separatoren in ihrer Dickenrichtung an den Rändern durchqueren.
Zusätzlich sind an den Rückseiten der Separatorplatten 4A und 4B Nuten 9A und 9B für
Wasserströmungspassagen ausgebildet. In den Separatorplatten 4A und 4B werden
verschiedenen Verteilerbohrungen, Bolzenlöcher, Brenngasdurchflussnuten,
Oxidationsgasdurchflussnuten, Wasserdurchflussnuten u. ä.
durch abtragende oder formende Bearbeitung ausgebildet.
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Weiterhin
sind die Wasserdurchflussnuten 9A und 9B so ausgebildet,
dass zwei Paare von Wasserverteilerbohrungen 7C verbinden.
Diese Nuten sind nämlich so ausgebildet, dass vom zuführungsseitigen
Verteiler zugeführtes Wasser auf die Wasser-Durchflusspassagen 9A und 9B verteilt
wird und in den abtransportseitigen Verteiler fließt. Indem
diese Struktur angewendet wird, kann das Einzelzellmodul 11 durch
Ausnutzung der Wärmeleitfähigkeit des Wassers
bei einer vorgegebenen Temperatur entsprechend der elektrochemischen
Reaktion gehalten werden. In der vorliegenden Erfindung kann es
aber auch der Fall sein, dass – ähnlich wie im
Fall des Brenngases und des Oxidationsgases – an den Peripherien
der Separatoren 4A und 4B keine Wasserverteiler
ausgebildet sind, sondern externe Verteilerstrukturen eingesetzt
werden, in welchen eine Kühlwasserzufuhr- und -abtransportpassage
außerhalb des Separators ausgebildet ist. Darüber
hinaus kann es in der vorliegenden Erfindung der Fall sein, dass keine
Kühlwasserdurchflussnuten an der Rückseite der
Separatorplatte vorgesehen sind, jedoch eine Kühleinheit,
in welcher Kühlwasser zirkuliert, zwischen benachbarten
Einzelzellmodulen 11 eingefügt und mit den Einzelzellmodulen 11 gestapelt
wird.
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Weiterhin,
wie in 2 gezeigt, ist eine Packung 16, welche
allgemein ein Dichtungselement so wie eine komprimierte Packung
aus einem wärmebeständigen Material ist, rückseitig
an der anodenseitigen Separatorplatte 4A und der kathodenseitigen Separatorplatte 4B jeweils
an der Peripherie der verschiedenen Verteilerbohrungen angeordnet.
Diese Struktur verhindert die Leckage von Brenngas, Oxidationsgas
und Wasser aus den Bereichen, welche die Module der verschiedenen
Verteilerbohrungen zwischen den benachbarten Einzelzellmodulen 11 miteinander
verbinden.
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Da
die Stromabnehmerplatte 12 ist an der Außenseite
des Brennstoffzellenstapels (Einzelzellmodulestapels) 10 angeordnet
ist und dafür ein Material benutzt wird, das durch Überziehen
einer Kupferplatte mit Gold erhalten wird, ist es möglich,
die erzeugte Elektrizität effektiv abzunehmen. Neben dem vorgenannten
Material können auch metallische Werkstoffe mit hoher elektronischer
Leitfähigkeit wie Eisen, rostbeständige, und Aluminium
als Stromabnehmerplatte 12 verwendet werden. Darüber
hinaus kann zur Oberflächenbehandlung die Verzinnung, Vernickelung
und dergleichen eingesetzt werden. Obwohl üblicherweise
eine Isolierplatte zur elektrischen Isolierung an der Außenseite
der Stromabnehmerplatte 12 angeordnet ist, dient in dieser
Ausführungsform die Endplatte 13, für
die ein isolierendes Material verwendet wurde, als Isolierplatte.
Hier wird als Endplatte 13 z. B. ein durch Spritzgießen
eines Polyphenylensulfidharzes hergestelltes Material benutzt. Hier
ist die Endplatte 13 mit darin integrierten Röhren
(nicht dargestellt) versehen. Diese Röhren sind derart
ausgebildet, dass sie in Verbindung stehen mit den verschiedenen
Verteilern für die Zufuhr und den Abtransport von Fluiden.
Darüber hinaus umfasst in dieser Ausführungsform
der Begriff „Brennstoffzellenstapel" – neben dem
Fall, wo er sich nur auf den Brennstoffzellenstapel selbst bezieht – den
Fall des Brennstoffzellenstapels einschließlich der Stromabnehmerplatten 12 in
einer Struktur, in der die Stromabnehmerplatten 12 an der
Außenseite des Brennstoffzellenstapels 10 angeordnet
sind (nämlich die Struktur wie in 1 gezeigt).
Dementsprechend bedeutet in einer Struktur wie in 1 gezeigt
der Begriff Endteil des Brennstoffzellenstapels" jeweils das Endteil
der Stromabnehmerplatte 12.
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Nun
wird in der Brennstoffzelle 101 dieser Ausführungsform
ein Aufbau mit einer Befestigungsstruktur verwirklicht, welche die
Ungleichmäßigkeit des Anpressdrucks zwischen MEA 1 und
den Separatorplatten 4A und 4B vermindert und
die korrekte Befestigungskraft auf die Dichtungsteile 8 ausübt,
die zwischen den Separatoren angeordnet sind, wenn der Brennstoffzellenstapel 10,
welcher ein gestapeltes Gebilde aus Einzelzellmodulen 11 ist,
mittels dem Paar von Endplatten 13, den Befestigungsbolzen 14 und
den Muttern 15 befestigt wird.
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Wie
in 1 gezeigt, sind vier äußere
Federn 21, welche jeweils ein Beispiel eines ersten elastischen
Elements darstellen, an den außenseitigen Eckbereichen der
Endplatte 13 angebracht. Ein Brennstoffzellenstapel 10,
der sandwichartig von einem Paar von Endplatten 13 umgeben
ist, wird unter Einfügen der vier äußeren
Federn 21 mit den Befestigungsbolzen 14 und Muttern
befestigt, wobei die durch Kompression der äußeren
Federn 21 erzeugte Elastizitätskraft durch Einsetzen
der Endplatte 13 als Befestigungskraft auf jedes Einzelzellmodul
wirkt. Außerdem ist an der innenseitigen Oberfläche
der Endplatte 13 ein ausgesparter Bereich 23 mit
einer quadratischen Form vorgesehen, so dass ein Rand in Form eines
quadratischen Rahmens verbleibt. Die innere Grundfläche 23a des
ausgesparten Bereichs 23 ist flach ausgebildet; und 25
Stück innere Federn 22, welche entsprechend ein
Beispiel für ein zweites elastisches Element darstellen,
sind in gleichen Abständen an dieser inneren Grundfläche 23a angeordnet.
Alle inneren Federn 22 werden durch die Stromabnehmerplatte 12 in
dem ausgesparten Bereich komprimiert, so dass sie eine Elastizitätskraft
auf jedes Einzelzellmodul 11 ausüben.
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Hier
ist in 3A eine schematische Ansicht dargestellt,
welche die Befestigungsstruktur der Brennstoffzelle 101 dieser
Ausführungsform in der Nähe einer der Endplatten 13 zeigt;
und eine Explosionsdarstellung der Befestigungsstruktur ist in 3B dargestellt.
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Wie
in den 3A und 3B dargestellt, sind
25 Stück innere Federn 22 in geleichen Abständen
in dem ausgesparten Bereich 23, der in der Endplatte 13 an
der brennstoffzellenstapelseitigen Oberfläche (im folgenden
als innenseitige Oberfläche bezeichnet) ausgebildet ist,
angeordnet. Die inneren Federn 22 sind derart angeordnet,
dass jede sandwichartig eingebettet ist zwischen der Stromabnehmerplatte 12 – die
sich zwischen dem Separator des am Ende des Brennstoffzellenstapels 10 befindlichen Einzelzellmoduls 11,
z. B. dem anodenseitigen Separator 4A, und der Endplatte 13,
befindet- und der inneren Grundfläche 23a des
ausgesparten Bereichs 23 der Endplatte 13. Der
ausgesparte Bereich 23 dieser Endplatte 13 ist
so ausgebildet, dass seine Anordnung (innenseitige Federaufnahmeregion)
nahezu mit der Elektrodenaufnahmeregion R2 im Einzelzellmodul 11 korrespondiert.
Dadurch wird eine solche Struktur erzielt, dass bei befestigter
Endplatte 13 die von der Kompression aller inneren Federn 22 erzeugte
Elastizitätskraft kraftschlüssig auf die Elektrodenaufnahmeregion
R2 in jedem Einzelzellmodul 11 übertragen wird.
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Weiterhin
ist der quadratische rahmenförmige Rand (im folgenden Rahmenbereich 24'' genannt),
der an der Peripherie des ausgesparten Bereichs 23 gebildet
ist, so angeordnet, dass er in direktem Kontakt mit der Oberfläche
der Stromabnehmerplatte 12 steht. Insbesondere befindet
sich der Rahmenbereich 24 der Endplatte 13 in direktem
Kontakt mit der Oberfläche der Stromabnehmerplatte 12 (d. h.
in direktem Kontakt mit dem Endteil des Brennstoffzellenstapels
angeordnet) ohne Einfügen irgendeines elastischen Elements
wie die inneren Federn 22 und die äußeren
Federn 21. Der Rahmenbereich 24 der Endplatte 13 ist
derart ausgebildet, dass seine Anordnung (außenseitige
Federaufnahmeregion) nahezu mit der Dichtungsaufnahmeregion R1 im Einzelzellmodul 11 korrespondiert.
Außerdem ist in der Endplatte 13 an jeder Ecke
des Rahmenbereichs 24 eine Bohrung zur Durchführung
von Befestigungsbolzens 14 vorgesehen, und diese Bohrung
ist so angeordnet, dass sie mit dem in jedem Einzelzellmodul 11 ausgebildeten
Bolzendurchführungsloch übereinstimmt. Auf der
außenseitigen Oberfläche der Endplatte 13 ist
die äußere Feder 21 an der Position angeordnet,
wo das Bolzendurchführungsloch ausgebildet ist; und jeder
Befestigungsbolzen ist so angeordnet, dass er sich mittig durch
diese äußere Feder 21 und außerdem
durch jedes Bolzendurchführungsloch erstreckt. Dieser Aufbau
führt zur Realisierung einer derartigen Struktur, dass,
wenn die Befestigungsbolzen 14 zur Befestigung mit den
Muttern 15 verbunden werden, die äußeren
Federn 21 zwischen dem Kopf der Befestigungsbolzen 14 und
der außenseitigen Oberfläche der Endplatte 13 komprimiert werden
und eine Elastizitätskraft erzeugen, welche dann durch
den Rahmenbereich 24 der Endplatte 13 kraftschlüssig
auf die Dichtungsaufnahmeregion R1 in jedem Einzelzellmodul 11 übertragen
wird.
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Insbesondere
ist die Befestigungsstruktur der Brennstoffzelle 101 dieser
Ausführungsform mit äußeren Federn 21 versehen,
welche durch ihre Elastizitätskraftkraftschlüssig
eine Befestigungskraft auf die Dichtungsaufnahmeregion R1 in jedem
Einzelzellmodul 11 ausüben, und mit inneren Federn 22, welche
durch ihre Elastizitätskräfte kraftschlüssig eine
Befestigungskraft auf die Elektrodenaufnahmeregion R2 in jedem Einzelzellmodul 11 ausüben.
Auf diese Weise wird eine derartige Befestigungsstruktur realisiert,
in welcher der für eine effiziente Energieerzeugung erforderliche
Anpressdruck zwischen den Elektroden 3A und 3B der
MEA 1 und den Separatoren 4A und 4B anliegt,
und gleichzeitig die in Abhängigkeit von der Position entstehende
Ungleichmäßigkeit der Anpresskraft vermindert
wird und eine korrekte Befestigungskraft, welche von der oben genannten
Anpresskraft verschieden ist, auf das zwischen den Separatoren 4A und 4B angeordnete Dichtungsteil 8 ausgeübt
wird
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Dazu
wird eine Struktur angewendet, in welcher innerhalb der Endplatte 13 der
ausgesparte Bereich 23 und der Rahmenbereich 24 an
der innenseitigen Oberfläche der Endplatte 13 ausgebildet
sind, die äußeren Federn 21 dem Rahmenbereich 24 durch
Einfügen der Stromabnehmerplatte 12 die Befestigung
jedes Einzelzellmoduls ermöglichen, und gleichzeitig in
diesem Befestigungszustand die im ausgesparten Bereich 23 der
Endplatte 13 angeordneten inneren Federn 22 sandwichartig
zwischen der Endplatte 13 und der Stromabnehmerplatte 12 angeordnet
sind und so in einen komprimierten Zustand gelangen, dass sie durch
Einsetzen der Stromabnehmerplatte 12 ohne dazwischengesetzte
Endplatte 13 eine Elastizitätskraft auf jedes
Einzelzellmodul 11 ausüben. Dadurch ermöglicht
diese Struktur es, die Ausübung einer Kraft durch voneinander
unabhängige Elastizitätskräfte zweier
Typen von Federn 21 und 22 zu bewirken. Die Größe
der hier in einer solchen Befestigungsstruktur anzuwendenden Kräfte
wird anhand von Spezifikationen wie der Federkonstante der Federn 21 und 22,
dem Ausmaß der Kompression der äußeren
Federn 21 aufgrund der Befestigungskraft des Befestigungsbolzen 14,
und für die Federn 22 von der Tiefenabmessung
des ausgesparten Bereichs 23 der Endplatte 13 bestimmt.
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In
der Befestigungsstruktur der Brennstoffzelle 101 dieser
ersten Ausführungsform ist es möglich, zum Beispiel
eine Kraft pro Flächeneinheit von 98,07 kPa (1 kgf/cm2) an die Dichtungsaufnahmeregion R1 des
Einzelzellmoduls 11 anzulegen und von 392,27 kPa (4 kgf/cm2) an die Elektrodenaufnahmeregion R2 (Wert
erhalten durch Division der angelegte Kraft durch die Gesamtfläche
der Elektrodenaufnahmeregion R2). Dementsprechend ist es möglich, eine
relativ kleine Kraft anzuwenden, um den Bereich geringer Steifigkeit
zu befestigen, in dem das Dichtungsteil 8 angeordnet ist,
welches die Peripherie des Einzelzellmoduls 11 ist; sowie
eine relativ große Kraft um den Bereich höherer
Steifigkeit zu befestigen, in welcher innerhalb der MEA 1 die
Elektroden 3A und 3B angeordnet sind. Im Ergebnis
wird die Deformation jedes Separators 4A und 4B unterbunden,
so dass sie in der Lage sind, gleichmäßig eine
Kraft auf die Elektrodenaufnahmeregion R2 der MEA 1 auszuüben.
Dazu wird in dieser Ausführungsform die Struktur angewandt,
welche die inneren Federn 22 und die äußeren
Federn 21 benutzt, um nahezu gleichmäßige
Kräfte auf die Elektrodenaufnahmeregion R2 und die Dichtungsaufnahmeregion
R1 auszuüben. Daher kann, selbst wenn die MEA 1 ihre
Form durch teilweise Expansion unter Wärmeeinfluss verändert,
diese Veränderung von den Federn aufgenommen werden, so
dass die Formveränderung kompensiert wird.
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Der
oben erwähnte Effekt der Struktur mit einer Anordnung äußerer
und innerer Federn der Endplatte 13 kann hier erhalten
werden, sofern im Brennstoffzellenstapel 10 von einem Paar
Endplatten 13 mindestens eine mit dieser Struktur versehen
ist. Jedoch ist es bevorzugt, dass beide Endplatten mit dieser Struktur
versehen sind.
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Außerdem
ist in der obigen Ausführungsform der Fall, wo alle äußeren
Federn 21 in der Region der Endplatte 13 (d. h.
der außenseitigen Federaufnahmeregion) angeordnet sind,
die mit der Dichtungsaufnahmeregion R1 in den Einzelzellmodulen 11 korrespondiert,
als ein Beispiel beschrieben. Jedoch ist die vorliegende Erfindung
nicht nur auf diesen Fall beschränkt. Anstelle des obigen
Falls kann es in der vorliegenden Erfindung der Fall sein, dass
die Anordnung der äußeren Federn 21 auf
der außenseitigen Oberfläche der Endplatte 13 ohne
Berücksichtigung der außenseitigen Federaufnahmeregion
festgelegt wird. Jedoch ist es falls eine solche Anordnungsstruktur
angewendet wird, erforderlich, dass der Rahmenbereich 24 der
Endplatte 13 so ausgebildet ist, dass er nahezu mit der
Dichtungsaufnahmeregion R1 korrespondiert.
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Außerdem
wurde im der obigen Ausführungsform der Fall beschrieben,
dass als Beispiel für ein Befestigungselement der Befestigungsbolzen 14 mit
der Mutter 15 benutzt wird. Jedoch kann es in der vorliegenden
Erfindung auch der Fall sein, dass anstelle des obigen Falls ein
Draht, ein Stahlgurt o. ä. als Befestigungselement benutzt
wird.
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Ausführungsbeispiele
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In
der Befestigungsstruktur der vorliegenden Erfindung, welche eine
Endplatte und zwei Typen von Federn benutzt, ist der Effekt der
Gleichmäßigkeit der Verteilung der Kraft sehr
unterschiedlich, wenn die Anordnung der äußeren
und inneren Federn verändert wird. Hier wird auf Ausführungsbeispiele
(Modifikationen) des Anordnungsverhältnisses zwischen äußeren
Federn und inneren Federn Bezug genommen, zusammen mit Resultaten
einer Simulation der Kraftverteilung.
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Gemeinsame Struktur
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Zuerst
werden die allen nachstehend beschriebenen Beispielen gemeinsamen
speziellen Herstellungsmaterialien und die Fertigungsmethode der
Einzelzellmodule 11 beschrieben. Ein Acetylenschwarz-Kohlenstoffpulver
(DENKABLACK FX-35, hergestellt von Denki Kagaku Kogyo Kabushiki
Kaisha), welches 25 Gew.-% Platinpartikel mit einem mittleren Teilchendurchmesser
von 0,003 μm (30 Angström) trägt, wurde
als Kathodenkatalysator benutzt. Weiterhin wurde ein Acetylenschwarz-Kohlenstoffpulver
(DENKABLACK FX-35, hergestellt von Denki Kagaku Kogyo Kabushiki
Kaisha), welches 25 Gew.-% Partikel einer Platin-Ruthenium-Legierung (Pt:Ru
= 1:1) (Gewichtsverhältnis) mit einem mittleren Teilchendurchmesser
von 0,003 μm (30 Angström) trägt, als
Anodenkatalysator benutzt. Eine ethanolische Dispersion von Perfluorocarbonsulfonsäure-Pulver
(Flemion FSS-1, hergestellt von Asahi Glass Co., Ltd) wurde in eine
Isopropanol-Dispersion des jeweiligen Katalysators eingemischt,
um jeweils den pastösen Zustand zu erhalten. Danach wurde
die Pasten jeweils als Rohmaterial zur Herstellung von Elektrodenkatalysatorschichten
an der Oberfläche je eines nichtgewebten (nonwoven) Carbonfasergebildes
(TGP-H-090, hergestellt von Toray industries, Inc.) mit einer Dicke
von 250 μm mittels einer Siebdruckmethode benutzt. Der
Platingehalt in den Katalysator schichten der auf diese Weise hergestellten Elektrode
war 0,3 mg/cm2 und der Gehalt an Perfluorocarbonsulfonsäure
war 1,2 mg/cm2.
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Die
Strukturen dieser Elektroden waren für Kathode und Anode
gleich, abgesehen vom Katalysatormaterial. Diese Elektroden wurden
jeweils mit dem Mittelteil der beiden Oberflächen einer
protonenleitenden Polymerelektrolytmembran (Nation 122, hergestellt
von Du Pont), die eine größere Fläche
als die Elektrode hatte, derartig verbunden, dass die gedruckte
Katalysatorschicht durch Heißpressen in Kontakt mit der
Elektrolytmembranoberfläche kam. Außerdem wurde
die Peripherie der Polymerelektrolytmembran, die in Kontakt mit
dem äußeren Umfang der Elektrode ist, sandwichartig
mit einer Dichtung hergestellt aus einem Fluorkautschuk (Afras,
hergestellt von Asahi Glass Co., Ltd) mit einer Dicke von 250 μm
umgeben und durch Heißpressen integral verbunden. So wurde
eine Elektrolytmembran-Elektroden-Anordnung (MEA) gefertigt. Als
protonenleitende Polymerelektrolytmembran wurde eine durch Reduzierung
der Dicke einer Perfluorocarbonsulfonsäuremembran auf 30 μm
hergestellte Membran benutzt.
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Weiterhin
wurden an einer isotropen Graphitplatte mit einer Dicke von 3 mm
eine Gasströmungspassage und eine Verteilerbohrung ausgebildet,
um so einen elektrisch leitenden Separator auszubilden. Die Gasströmungspassage
war so ausgelegt, dass die Nutweite 2 mm betrug, die Tiefe 1 mm
und der Abstand zwischen den Strömungspassagen 1 mm; und
jede Gasströmungspassage wurde als Zweifachdurchgangs-Struktur
(two-pass structure) vorgesehen. Die Strömungspassage für
das Kühlwasser war genauso wie die Gasströmungspassage
ausgebildet, abgesehen davon, dass die Nuttiefe 0,5 mm betrug. Die
Nennbetriebsbedingungen dieser Zelle waren wie folgt: Brennstoffausnutzungsverhältnis:
75%, Sauerstoffausnutzungsverhältnis: 40% und Stromdichte:
0,3 A/cm2.
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50
Einzelzellmodule (Zellen) erhalten wie oben beschrieben durch sandwichartiges
Anordnen von MEA zwischen kathodenseitigem Separator und anodenseitigen
Separator wurden gestapelt. Die Strömungspassage des Kühlwassers
wird durch beide Separatorplatten zwischen benachbarten Zellen ausgebildet.
Der Zellenstapel wurde sandwichartig jeweils zwischen einer kupfernen
Stromabnehmerplatte mit einer Dicke von 5 mm mit vergoldeter Oberfläche
und einer Endplatte aus Polyphenylensulfid eingebaut, und die beiden
Endplatten wurden mit einem Befestigungsbolzen befestigt.
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Ausführungsbeispiel 1
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Das
Anordnungsverhältnis zwischen äußeren
Federn 21 und inneren Federn 22 innerhalb der Endplatte 13,
hier unter Benutzung der Befestigungsstruktur der obigen Ausfüh rungsform
aus 1 als Ausführungsbeispiel 1, wird in 4A gezeigt.
Wie in 4A gezeigt, wurden in der Befestigungsstruktur von
Ausführungsbeispiel 1 25 Stück innere Federn 22 in
dem ausgesparten Bereich 23 zwischen Endplatte 13 und
Stromabnehmerplatte 12 angeordnet, so wie in den 1 und
auch 3A gezeigt. Eine Feder mit einer Federkonstante von
68,65 N/mm (7 kgf/mm) wurde als innere Feder 22 benutzt,
und von ihrer freien Länge um 4.8 mm geschrumpft, um eine
Kraft von 8237,6 N (840 kgf) zu erzeugen. Weiterhin wurde eine Feder
mit einer Federkonstante von 490,33 N/mm (50 kgf/mm) als äußere
Feder 21 an jeder der vier Ecken der außenseitigen
Oberfläche der Endplatte 13 benutzt, und diese
Federn 21 wurden von ihrer freien Länge um 5 mm
geschrumpft, um eine Kraft von 9806,650 N (1000 kgf) zu erzeugen,
und dabei durch die Mutter 15 befestigt.
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Außerdem
wurde, um die Verteilung des Drucks in der Elektrodenaufnahmeregion
der MEA zu ermitteln, eine Simulation durchgeführt unter
Benutzung eines ¼ Modells und einer Strukturanalyse-Software
(ABAQUS Version 6.4). Hierin ist das 1/4 Modell ein Modell entsprechend
der von der gepunkteten Linie umschlossenen Region Q dargestellt
in 4A. Die Ergebnisse der Simulationsberechnung des
in der Befestigungsstruktur gemäß Ausführungsbeispiel
1 in der Elektrodenaufnahmeregion der MEA erzeugten Anpressdrucks
sind in 4B dargestellt. Der Graph aus 4B zeigt
den Uniformitätsgrad und den Grad der Ungleichmäßigkeit
im Anpressdruck im ¼ Modell entsprechend der Region Q.
In dem Fall, wo in der Figur die Anzahl der Isobarenlinien hoch
ist oder der Abstand zwischen den Isobarenlinien schmal, zeigt der
Graph, dass die Druckverteilung stark variiert, während
im gegenteiligen Fall der Graph anzeigt, dass die Uniformität
der Druckberteilung hoch ist. Aus dem Graph aus 4B geht
hervor, dass, obwohl in der Elektrodenaufnahmeregion R2 der Anpressdruck
von der zentralen Position A in Richtung zur endständigen
Eckposition A' tendenziell ansteigt, das Ausmaß dieses
Anstieg auf ein niedriges Niveau reduziert ist. Außerdem
wurde zur Verifizierung der Ergebnisse der Simulation druckempfindliches
Papier (hergestellt von Fuji Film Corporation) im Einzelzellmodul
des Beispiels 1 zwischen MEA und Separator sandwichartig eingelegt,
um den Anpressdruck zu verifizieren; und es wurde gefunden, dass
dieselben Ergebnisse erhalten wurden wie mit der Simulation.
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Vergleichsbeispiel
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Als
nächstes wird in 5A als
Vergleichsbeispiel hinsichtlich der Befestigungsstruktur des Ausführungsbeispiels
1 eine Struktur gezeigt, innerhalb der vier äußere
Federn 21 an den Ecken der außenseitigen Oberfläche
der Endplatte 13 und keine inneren Federn vorgesehen sind.
Dazu werden in 5B die Resultate der Simulation
des ¼ Modells in so einer Struktur gezeigt. Hier in diesem
Vergleichsbeispiel wurde als Zellenstapel das allen Beispielen gemeinsame
Erzeugnis benutzt, und dieser Zellenstapel wurde unter Einfügen
einer kupfernen Stromabnehmerplatte mit einer Dicke von 5 mm, deren
Oberfläche vergoldet war, und einer Isolierplatte aus Polyphenylensulfid
sandwichartig zwischen den rostfrei hergestellten Endplatten eingesetzt,
um beide Endplatten mit Befestigungsbolzen zu befestigen. Als Befestigungskraft
wurde wiederum eine Kraft von 9806,650 N (1000 kgf) angelegt. Wie
die Ergebnisse der Simulation in 5B zeigen,
wurde dadurch, dass Anzahl von Isobarenlinien hoch und der Intervall zwischen
den Isobarenlinien schmal ist, bestätigt, dass der Anpressdruck
in der Elektrodenaufnahmeregion R2 von der zentralen Position A
in Richtung zur endständigen Eckposition A' tendenziell
stark ansteigt. Daraus geht hervor, dass die Befestigungsstruktur
des Ausführungsbeispiels 1 im Vergleich zur Befestigungsstruktur
des Vergleichsbeispiels eine Verringerung der Differenz zwischen
maximalem Anpressdruck und minimalem Anpressdruck auf 10% bis 25%,
basierend auf dem mittleren Anpressdruck, bewirkt.
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Ausführungsbeispiel 2
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Als
nächstes wird in 6A eine
schematische Darstellung der Anordnungsstruktur der äußeren
Federn 21 und der inneren Federn 22 in der Befestigungsstruktur
des Ausführungsbeispiels 2 der vorliegenden Erfindung gezeigt.
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In
Ausführungsbeispiel 2 ist, wie in 6A gezeigt,
die äußere Feder 21 nicht in den Ecken
der Endplatte 13 angeordnet, jedoch sind vier äußere
Federn 21 jeweils in der Nähe des Mittelpunkts
jeder Kante der quadratförmigen Endplatte 13 angeordnet. Außerdem
sind die inneren Federn 22 nicht gleichmäßig
in der Elektrodenaufnahmeregion R2 angeordnet, sondern sind derart
angeordnet, dass in Elektrodenaufnahmeregion R2 das Zentrum der
inneren Federn sich innerhalb des Quadrates befindet, das durch
die Linie 11 umschrieben wird, welche die vier äußeren
Federn 21 verbindet. Außerdem sind eine Vielzahl
von inneren Federn auf den Diagonallinien 12 des von der
Linie L1, welche die vier äußeren Federn 21 verbindet,
umschriebenen Quadrats angeordnet. Zuerst wird eine innere Feder 22 im
Zentrum P0 (d. h. im Zentrum des Quadrats) der Diagonallinie 12 angeordnet,
und innere Federn 22 werden jeweils an Position P2, die
weiter zum Zentrum P0 hin verschoben sind als der Mittelpunkt P1
dieser Linie (Teil der Diagonallinie L2), welche das Zentrum P0
mit der Anordnungsposition der äußeren Feder 21 auf
dieser Diagonallinie 12 verbindet. Hier ist jeweils die
Anordnung der äußeren Federn 21 und inneren
Federn 22 als eine in Bezug auf das Zentrum P0 symmetrische Anordnungsstruktur
ausgelegt. Dazu werden insgesamt 13 innere Federn 22 angeordnet.
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In
einer solchen Anordnungsstruktur von Ausführungsbeispiel
2 wurde ebenfalls die ¼ Modell-Simulationsrechnung ausgeführt.
Die Resultate werden in 6B gezeigt.
Wie aus dem Graph von 6B ersichtlich wurde festgestellt,
dass die in Ausführungsbeispiel 1 und dem Vergleichsbeispiel gezeigte
Anstiegstendenz in der Elektrodenaufnahmeregion R2 von der zentralen
Position A in Richtung zur endständigen Eckposition A'
verbessert war und die Differenz zwischen dem maximalen Anpressdruck
und dem minimalen Anpressdruck auf 5%, basierend auf dem mittleren
Anpressdruck, reduziert wurde. Wie oben beschrieben kann es abgewendet werden,
dass die von der äußeren Feder 21 aufgebrachte
Kraft die Elektrodenaufnahmeregion R2 beeinflusst, indem z. B. die
inneren Federn 22 innerhalb des Zentrums P1 relativ zur
Anordnungsposition der äußeren Feder 21 kraftschlüssig
angeordnet werden.
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Ausführungsbeispiel 3
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Als
nächstes wird in 7A eine
schematische Darstellung der Anordnungsstruktur der äußeren
Federn 21 und der inneren Federn 22 in der Befestigungsstruktur
des Ausführungsbeispiels 3 der vorliegenden Erfindung gezeigt.
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In
Ausführungsbeispiel 3, dargestellt in 7A,
wurde in einer Ausführungsform, in welcher die die äußeren
Federn 21 in den Ecken der Endplatte 13 angeordnet
sind, eine Neuerung für die Anordnung der inneren Federn 22 berücksichtigt.
Insbesondere sind, wie in 7A gezeigt,
die inneren Federn 22 nicht gleichmäßig
in der Elektrodenaufnahmeregion R2 angeordnet; jedoch sind eine
Vielzahl von inneren Federn 22 sind auf der vier äußere
Federn 21 verbindenden Linie 13 angeordnet, eine
innere Feder 22 ist im Zentrum P0 der Linie 13 angeordnet
(d. h. im Zentrum der Elektrodenaufnahmeregion R2), und innere Federn 22 sind
auf der Position P4, die weiter zum Zentrum P0 hin verschoben ist
als der Mittelpunkt P3 dieser Linie (Teil der Diagonallinie L3)
welche das Zentrum P0 mit der Anordnungsposition der äußeren
Feder 21 verbindet. Hier ist jeweils die Anordnung der äußeren
Federn 21 und der inneren Federn 22 als eine in
Bezug auf das Zentrum P0 symmetrische Anordnungsstruktur ausgelegt.
Dazu werden insgesamt 13 innere Federn 22 angeordnet.
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In
einer solchen Anordnungsstruktur gemäß Ausführungsbeispiel
3 wurde ebenfalls die ¼ Modell-Simulationsrechnung ausgeführt.
Die Resultate werden in 7B gezeigt.
Wie aus dem Graph von 7B ersichtlich wurde festgestellt,
dass die in Ausführungsbeispiel 1 und dem Vergleichsbeispiel gezeigte
Anstiegstendenz in der Elektrodenaufnahmeregion R2 von der zentralen
Position A in Richtung zur endständigen Eckposition A'
verbessert war und die Differenz zwischen dem maximalen Anpressdruck
und dem minimalen Anpressdruck auf 5%, basierend auf dem mittleren
Anpressdruck, reduziert wurde. Wie oben beschrieben kann es abgewendet werden,
dass die von der äußeren Feder 21 aufgebrachte
Kraft die Elektrodenaufnahmeregion R2 beeinflusst, indem z. B. die
inneren Federn 22 innerhalb der Position P3 relativ zur
Anordnungsposition der äußeren Feder 21 kraftschlüssig
angeordnet werden.
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8 ist
ein Graph, der das Ausmaß der Biegung der MEA (oder Separatorplatte)
von der zentralen Position A der Elektrodenaufnahmeregion R2 in
Richtung zur endständigen Eckposition A' in den Ausführungsbeispielen
1 bis 3 und dem Vergleichsbeispiel zeigt.
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Wie
aus dem Graph von 8 ersichtlich, wurde festgestellt,
dass im Vergleichsbeispiel, in welchem keine innere Feder angeordnet
ist, die Änderung des Ausmaßes der Biegung an
der endständigen Eckposition A', bezogen auf die zentrale
Position A, größer ist als in den Ausführungsbeispielen
1 bis 3. Außerdem ist es in Ausführungsbeispiel
1 ersichtlich, dass, obwohl das Ausmaß der Biegung bei
Annäherung der Position an die endständige Eckposition
A' tendenziell ansteigt, verglichen mit dem Vergleichsbeispiel das
Ausmaß dieses Anstiegs eingeschränkt ist. Weiterhin
ist Ausführungsbeispiel 3 hinsichtlich des Effekts der
Einschränkung der Biegung in der Nähe der zentralen
Position A gegenüber Ausführungsbeispiel 1 verbessert.
Darüber hinaus ist es ersichtlich, dass in Ausführungsbeispiel
2 die Anstiegstenzdenz des Ausmaßes der Biegung bei Annäherung
der Position an die endständige Eckposition A' vermindert
ist, so dass das Ausmaß der Biegung gleichmäßiger
ist.
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Als
nächstes wurde die Brennstoffzelle aus Ausführungsbeispiel
1 bei 70°C gehalten, dann wurde Brenngas (Wasserstoffgas:
80%, Kohlendioxid: 20%, und Kohlenmonoxid: 10 ppm), das zur Einstellung
eines Taupunkts von 70°C befeuchtet und erwärmt
war, der Anode zugeführt; bzw. Luft, die zur Einstellung
eines Taupunkts von 70°C befeuchtet und erwärmt
war, der Kathode zugeführt. Die Stromdichte wurde so eingestellt,
dass sie zwischen 0,075 A/cm2 entsprechend
25% der Nennlast, als niedrige Last, und 0,3 A/cm2 entsprechend
der Nennlast variiert, um die Strom-Spannungs-Charakteristik der Brennstoffzelle
auszuwerten. Jedoch wurde das Ausnutzungsverhältnis entsprechend
den Nennbetriebsbedingungen eingestellt. Die Ergebnisse werden in 9 gezeigt.
Hier (9) wird auch die Charakteristik der Brennstoffzelle
des Vergleichsbeispiels beschrieben.
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Wie
in 9 dargestellt, hat die Brennstoffzelle des Vergleichsbeispiels
wegen der Kraftverteilung teilweise einen höheren Kontaktwiderstand,
der eine Verringerung der Zellspannung bewirkt, während
die Brennstoffzelle aus Ausführungsbeispiel 1 eine hohe
Zellspannung beibehält. In Hinblick darauf wurde auf die
Brennstoffzelle des Vergleichsbeispiels zur Reduzierung des Kontaktwiderstands
eine solche Kraft aufgebracht, bis die gleiche Zellcharakteristik erhalten
wurde, mit dem Resultat, dass die gleiche Zellcharakteristik erst
erhalten wurde, als der Befestigungsdruck auf 11767.98 N (1200 kgf)
erhöht wurde. Dann wurde in diesen Zellen die Spannungsbeständigkeitscharakteristik
bei einer Stromdichte von 0,3 A/cm2 entsprechend
der Nennlast untersucht. Die Resultate sind in 10 dargestellt.
Die Charakteristik der Brennstoffzelle des Vergleichsbeispiels ist auch
in 10 dargestellt. Wie in 10 gezeigt, wurde
festgestellt, dass die Brennstoffzelle des Vergleichsbeispiels eine
Degradation von 5 μV/h hat, während die Brennstoffzelle
des Ausführungsbeispiels 1 die Degradation bei 1 μV/h
hält, so dass sie stabil arbeitet. Es wird angenommen,
dass im Vergleichsbeispiel wegen des Anstiegs der Kraft, während
die Ermittlung der Kraftverteilung durchgeführt wurde,
der Strom sich auf einen Ort niedrigen Kontaktwiderstands konzentriert,
oder eine lokale Kraft an der MEA anliegt, so dass auch auf lange
Sicht eine Verminderung der Zellspannung resultiert. Im Gegensatz
dazu wird angenommen, dass in Ausführungsbeispiel 1 die
Brennstoffzelle des Ausführungsbeispiels 1 eine Degradation
von 1 μV/h beibehält, so dass sie stabil arbeitet
und es möglich wird, die Lebensdauer der Brennstoffzelle
zu erhöhen. Obwohl hier in der Erläuterung der 9 und 10 der
Effekt der vorliegenden Erfindung durch Vergleich von Ausführungsbeispiel
1 und Vergleichsbeispiel beschrieben wurde, wird angenommen, dass
in den Ausführungsformen der Ausführungsbeispiele
2 und 3, welche jeweils einen größeren Einfluss
auf die Gleichmäßigkeit des Anpressdrucks haben,
derselbe oder ein höherer Effekt auf die Lebensdauer aus
Ausführungsbeispiel 1 erhalten werden kann.
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Die
Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle der vorliegenden Erfindung ist
einsetzbar als Brennstoffzelle z. B. in portablen Energiequellen,
Energiequellen für Elektroautos und Cogeneration-Systemen
für den Haushalt.
-
Es
ist anzumerken, dass durch passende Kombination von beliebigen Ausführungsformen
der vorstehend erwähnten Ausführungsformen deren
Effekte erreicht werden können.
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Obwohl
die vorliegende Erfindung in Verbindung mit den bevorzugten ausführungsformen
unter Bezugnahme auf die begleitenden Zeichnungen vollständig
beschrieben wurde, ist anzumerken, dass für den Fachmann
verschiedenen Änderungen und Modifikationen ersichtlich
sind. Solche Änderungen und Modifikationen sind als in
den durch die beigefügten Ansprüche definierten
Schutzbereich der vorliegenden Erfindung fallend zu verstehen, sofern
sie nicht davon abweichen.
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Die
gesamte Offenbarung der
Japanischen Patentanmeldung
No 2007-150309 , eingereicht am 6. Juni 2007, einschließlich
Beschreibung, Zeichnungen und Patentansprüchen, wird durch
Verweis hierin komplett einbezogen.
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Zusammenfassung
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In
einer Polymerelektrolyt-Brennstoffzelle, vorgesehen mit einem Brennstoffzellenstapel,
der durch sandwichartiges Verbinden einer Vielzahl gestapelter Einzelzellmodule
mit einer Vielzahl von Befestigungselementen durch ein Paar von
Endplatten hergestellt ist, enthält die Brennstoffzelle
ein erstes elastisches Element angeordnet zwischen dem Befestigungselement
und der Endplatte, und eine Vielzahl zweiter elastischer Elemente
angeordnet zwischen der Endplatte und dem Ende des Brennstoffzellenstapels,
wobei jedes der zweiten elastischen Elemente in der mit dem Elektrodenbereich
der Membran-Elektroden-Anordnung in jedem Einzelzellmodul korrespondierenden
Oberfläche der Endplatte angeordnet ist, und jedes der
ersten elastischen Elemente in der mit der Dichtungsaufnahmeregion,
in welcher in jedem Einzelzellmodul Dichtelemente zwischen der Peripherie
einer Membran-Elektroden-Anordnung und einem Paar von Separatoren
angeordnet sind, korrespondierenden Oberfläche der Endplatte
angeordnet ist.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt
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Zitierte Patentliteratur
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- - JP 62-271364
A [0008]
- - JP 9-259916 A [0008]
- - JP 2007-113707 A [0008]
- - JP 61-248368 [0008]
- - JP 09-270267 A [0008]
- - JP 4997728 [0008]
- - US 6258475 [0008]
- - US 2005/0277012 [0008]
- - US 4973531 [0008]
- - US 2007/0042250 [0008]
- - JP 2007-150309 [0086]