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DE1116401B - Process for the production of curable condensation products from melamine, formaldehyde and substituted ureas - Google Patents

Process for the production of curable condensation products from melamine, formaldehyde and substituted ureas

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Publication number
DE1116401B
DE1116401B DEB57878A DEB0057878A DE1116401B DE 1116401 B DE1116401 B DE 1116401B DE B57878 A DEB57878 A DE B57878A DE B0057878 A DEB0057878 A DE B0057878A DE 1116401 B DE1116401 B DE 1116401B
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DE
Germany
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parts
butanol
melamine
formaldehyde
temperature
Prior art date
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Pending
Application number
DEB57878A
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German (de)
Inventor
Dr Hans Brandeis
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BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DEB57878A priority Critical patent/DE1116401B/en
Priority to CH553461A priority patent/CH436712A/en
Priority to NL264810A priority patent/NL134006C/en
Priority to GB17741/61D priority patent/GB914927A/en
Priority to FR862075A priority patent/FR1290556A/en
Priority to BE603923A priority patent/BE603923A/en
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Pending legal-status Critical Current

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Description

Verfahren zur Herstellung von härtbaren Kondensationsprodukten aus Melamin, Formaldehyd und substituierten Harnstoffen Es ist bekannt, Lackharze herzustellen, indem man in Gegenwart von Butanolen Formaldehyd mit Harnstoffen, Polyharnstoffen, Urethanen oder Polyurethanen kondensiert und die so erhaltenen Kondensationsprodukte mit alkylsubstituierten Harnstoffen modifiziert, um ihre Geschmeidigkeit und Elastizität zu erhöhen. Hierbei werden aber nur verhältnismäßig geringe Mengen an solchen substituierten Harnstoffen wie z. B. Octadecylharnstoff angewendet, und die freien Hydroxylgruppen der Kondensate werden mit Butanol weitgehend veräthert. Process for the production of curable condensation products Melamine, formaldehyde and substituted ureas It is known to produce coating resins by combining formaldehyde with ureas, polyureas, Urethanes or polyurethanes condensed and the condensation products thus obtained modified with alkyl substituted ureas to maintain their suppleness and elasticity to increase. Here, however, only relatively small amounts of such are substituted Ureas such as B. Octadecylurea applied, and the free hydroxyl groups the condensates are largely etherified with butanol.

Es wurde gefunden, daß man auf sehr einfache Weise zu härtbaren Kondensationsprodukten mit besonders wertvollen Eigenschaften gelangen kann, wenn man in neutralem bis schwach alkalischem Medium Melamin und Formaldehyd in wäßriger Lösung in Gegenwart von Butanol oder Isobutanol mit substituierten Harnstoffen, die Kohlenwasserstoffreste mit mindestens 8, vorzugsweise 12 bis 20 Kohlenstoffatomen und noch mindestens zwei freie Wasserstoffatome an den Amidogruppen enthalten, bei erhöhter Temperatur reagieren läßt und Wasser und überschüssigen Alkohol durch Destillation bei erhöhter Temperatur, gegebenenfalls unter vermindertem Druck wieder entfernt, worauf man eine Nachkondensation bei erhöhter Temperatur, vorzugsweise während 1 bis 5 Stunden bei 110 bis 1500 C, gegebenenfalls unter vermindertem Druck, anschließt. Die Dauer der Nachkondensation richtet sich nach der Temperatur. Um zu lange Reaktionszeiten zu vermeiden, wird man bei der Nachkondensation eine Temperatur von wenigstens 1100 C einhalten. Um einer Zersetzung der substituierten Harnstoffe vorzubeugen, ist es vorteilhaft, eine Temperatur von 1500 C nicht zu überschreiten. It has been found that curable condensation products can be obtained in a very simple manner with particularly valuable properties can be achieved if one is in neutral to weakly alkaline medium melamine and formaldehyde in aqueous solution in the presence of butanol or isobutanol with substituted ureas, the hydrocarbon residues with at least 8, preferably 12 to 20 carbon atoms and at least two more contain free hydrogen atoms on the amido groups, react at elevated temperature leaves and water and excess alcohol by distillation at elevated temperature, if appropriate removed again under reduced pressure, whereupon a post-condensation at elevated temperature, preferably for 1 to 5 hours at 110 to 1500 C, if appropriate under reduced pressure, then follows. The duration of the post-condensation depends on the temperature. In order to avoid too long reaction times, a temperature of at least 1100 ° C. is maintained during the post-condensation. Around To prevent the substituted ureas from decomposing, it is advantageous to not to exceed a temperature of 1500 C.

Auf 1 Mol Melamin wendet man 4 bis 12, vorzugsweise 7 bis 9 Mol Formaldehyd in Form einer 30 bis 40'/eigen wäßrigen Lösung und 1 bis 3, vorzugsweise 1t/2 bis 2 Mol substituierten Harnstoff an. 4 to 12, preferably 7 to 9, mol of formaldehyde are used for 1 mol of melamine in the form of a 30 to 40 '/ own aqueous solution and 1 to 3, preferably 1t / 2 to 2 moles of substituted urea.

Das Gewichtsverhältnis von wäßriger Formaldehydlösung zu Butanol oder Isobutanol beträgt zweckmäßigerweise 1:1 bis 1:1,5. Es ist wichtig, die Reaktion in neutralem bis schwach alkalischem Medium in Gegenwart von wasserhaltigem Butanol oder Isobutanol durchzuführen. Die Anwesenheit von neutralem Wasser bewirkt nur eine schwache Verätherung der Kondensationsprodukte. Die erhaltenen Harze enthalten nur ungefähr 10 bis 20 Gewichtsprozent Butoxylgruppen. Dadurch weisen die Kondensationsprodukte noch eine hohe Reaktionsfähigkeit neben einer noch sehr guten Löslichkeit in organischen Lösungsmitteln auf.The weight ratio of aqueous formaldehyde solution to butanol or Isobutanol is expediently 1: 1 to 1: 1.5. It is important the reaction in a neutral to slightly alkaline medium in the presence of hydrous butanol or isobutanol. The presence of neutral water only effects a weak etherification of the condensation products. The resins obtained contain only about 10 to 20 weight percent butoxyl groups. As a result, the condensation products exhibit still a high reactivity in addition to a very good solubility in organic Solvents.

Man kann die Kondensation der einzelnen Komponenten Melamin, Formaldehyd und substituierter Harnstoff in neutralem wasserhaltigem Butanol gemeinsam oder auch in Stufen durchführen. Man kann z. B. alle Ausgangsstoffe in neutralem wasserhaltigem Butanol zusammen längere Zeit auf Rückflußtemperatur erhitzen und dann das Wasser sowie das überschüssige Butanol durch Abdampfen zuletzt im Vakuum restlos entfernen, worauf man noch eine Nachkondensation bei erhöhter Temperatur anschließt. Man kann aber auch so verfahren, daß man zuerst das Melamin mit Formaldehyd in neutralem wasserhaltigem Butanol reagieren läßt, dann einen großen Teil Wasser und Butanol durch Abdampfen entfernt und in konzentrierter wasserhaltiger Butanollösung mit dem substituierten Harnstoff weiterkondensiert, worauf man das restliche Wasser und den überschüssigen Alkohol durch Abdampfen entfernt und noch eine Nachkondensation bei erhöhter Temperatur unter vermindertem Druck anschließt. One can condensation of the individual components melamine, formaldehyde and substituted urea in neutral hydrous butanol together or also carry out in stages. You can z. B. all raw materials in neutral water-containing Heat the butanol together at reflux temperature for a long time and then the water and finally remove the excess butanol completely by evaporation in vacuo, which is followed by a post-condensation at an elevated temperature. One can but also proceed so that you first the melamine with formaldehyde in neutral allows water-containing butanol to react, then a large part of water and butanol removed by evaporation and in concentrated aqueous butanol solution with the substituted urea condenses further, whereupon the remaining water and the excess alcohol is removed by evaporation and another post-condensation followed at elevated temperature under reduced pressure.

Hierbei kann man den substituierten Harnstoff auch in Portionen zugeben.The substituted urea can also be added in portions.

Es ist für gewisse Zwecke günstig - z. B. wenn man beabsichtigt, die Harze in irgendeiner Form zu emulgieren -, geringe Mengen an Alkylolaminen, wie z. B. Tri-, Di- oder Monoäthanolamin, mit einzukondensieren. It is beneficial for certain purposes - e.g. B. if one intends to to emulsify the resins in any form -, small amounts of alkylolamines, such as B. tri-, di- or monoethanolamine to condense with.

Geeignete substituierte Harnstoffe sind z. B. Monolauryl-, Monocetyl-, Monooleyl- oder Monostearylharnstoff, asymmetrischer oder symmetrischer Distearylharnstoff. Man kann die substituierten Harnstoffe besonders vorteilhaft in Form von Gemischen anwenden, wie man sie aus natürlichen technischen Fettsäuren, wie z. B. Stearinsäure, Palmitinsäure, Kokosfettsäure oder Ölsäure, erhalten kann. Suitable substituted ureas are e.g. B. monolauryl, monocetyl, Monooleyl or monostearyl urea, asymmetric or symmetric distearyl urea. The substituted ureas can particularly advantageously be used in the form of mixtures apply how to get them from natural technical Fatty acids like z. B. stearic acid, palmitic acid, coconut fatty acid or oleic acid can be obtained.

Die Verfahrensprodukte sind in der Hitze dünne bis dickflüssige, bei Zimmertemperatur im allgemeinen spröde Harze, die sich in organischen Lösungsmitteln wie auch in geschmolzenem Paraffin lösen. The process products are thin to viscous when heated, Resins generally brittle at room temperature, which dissolve in organic solvents as well as dissolve in melted paraffin.

Die Farbe der Produkte hängt von der Farbe der substituierten Harnstoffe ab. Besonders im Gemisch mit Paraffin eignen sie sich, gegebenenfalls in Gegenwart von sauer härtenden Substanzen und unter Anwendung höherer Temperatur, vorzüglich zur wasserabweisenden Ausrüstung von Textilien, Leder u. dgl. Man kann sie aus organischen Lösungsmitteln oder in Form von wäßrigen Dispersionen anwenden.The color of the products depends on the color of the substituted urea away. They are particularly suitable as a mixture with paraffin, if appropriate in the presence of acid-hardening substances and when using higher temperatures, excellent for the water-repellent finishing of textiles, leather, etc. They can be made from organic Use solvents or in the form of aqueous dispersions.

Die in den Beispielen angegebenen Teile sind Gewichtsteile.The parts given in the examples are parts by weight.

Beispiel 1 126 Teile Melamin, 900 Teile einer 301/obigen wäßrigen Formaldehydlösung, 2 Teile Triäthanolamin, 1000 Teile Butanol und 468 Teile eines technischen Stearylharnstoffes, der ein Gemisch aus etwa 700/0 Stearylharnstoff und 300!0 Cetylharnstoff darstellt, werden 3 Stunden lang unter Rückfluß bei 950 C gerührt. Dann dampft man bei gewöhnlichem Druck 1330 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, schließlich unter vermindertem Druck von 50 bis 60 Torr 265 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, bis die Temperatur in der Reaktionslösung auf 1300 C gestiegen ist. Dann wird bei normalem Druck 2 Stunden unter schwachem Rückfluß gerührt, wobei die Temperatur auf 1180 C absinkt. Schließlich dampft man bei vermindertem Druck von 50 bis 60 Torr unter Steigerung der Temperatur auf 1300 C noch 50 Teile Butanol ab. Man erhält 772 Teile eines klaren, dickflüssigen Harzes, das in der Kälte erstarrt und spröde wird. Der Butoxylgehalt des Harzes beträgt 12,9 0/o. Example 1 126 parts of melamine, 900 parts of a 301 / above aqueous Formaldehyde solution, 2 parts of triethanolamine, 1000 parts of butanol and 468 parts of one technical stearylurea, which is a mixture of about 700/0 stearylurea and 300! 0 represents cetylurea are refluxed at 950 for 3 hours C stirred. Then 1330 parts of a butanol-water mixture are evaporated at ordinary pressure from, finally under reduced pressure of 50 to 60 Torr 265 parts of butanol-water mixture, until the temperature in the reaction solution has risen to 1300 C. Then at normal pressure for 2 hours under gentle reflux, the temperature drops to 1180 C. Finally, it is evaporated at a reduced pressure of 50 to 60 Torr while increasing the temperature to 1300 C from 50 parts of butanol. You get 772 parts of a clear, viscous resin that solidifies and becomes brittle in the cold will. The butoxyl content of the resin is 12.9%.

Beispiel 2 Man neutralisiert 1440 Teile einer 300/eigen wäßrigen Formaldehydlösung mit 1,5 Teilen Triäthanolamin (Pli 7,0 bis 7,2). Dann erhitzt man die neutrale Formaldehydlösung mit 227 Teilen Melamin, 1980 Teilen Butanol und 842 Teilen- technischem Stearylharnstoff 15 Minuten unter Rühren auf 950 C. Example 2 1440 parts of a 300 / intrinsic aqueous solution are neutralized Formaldehyde solution with 1.5 parts of triethanolamine (Pli 7.0 to 7.2). Then heated the neutral formaldehyde solution with 227 parts of melamine, 1980 parts of butanol and 842 parts - technical stearylurea 15 minutes with stirring to 950 C.

Hierauf destilliert man 2250 Teile Butanol-Wasser-Gemisch bei Normaldruck ab. Die verbleibende Lösung wird 2 Stunden unter Rückfluß gerührt und dann mit 18 Teilen Triäthanolamin, 9 Teilen Monoäthanolamin und 280 Teilen Stearylharnstoff versetzt.2250 parts of a butanol-water mixture are then distilled at normal pressure away. The remaining solution is stirred under reflux for 2 hours and then with 18 Parts of triethanolamine, 9 parts of monoethanolamine and 280 parts of stearylurea offset.

Man dampft zunächst bei Normaldruck 300 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, bis die Temperatur in der Lösung auf 1300 C gestiegen ist, dann bei vermindertem Druck von 50 Torr weitere 346 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, bis die Temperatur 1300 C erreicht hat. Schließlich rührt man bei vermindertem Druck 3 Stunden bei 130 C, wobei 102 Teile Butanol übergehen. Es hinterbleiben 1681 Teile eines dünnflüssigen, klaren Harzes, das nach dem Erkalten spröde ist und leicht zerkleinert werden kann. Es hat einen Butoxylgehalt von 10,8°/o.300 parts of a butanol / water mixture are initially evaporated at normal pressure from until the temperature in the solution has risen to 1300 C, then at reduced Pressure of 50 torr another 346 parts of butanol-water mixture until the temperature is 1300 C reached. Finally, the mixture is stirred under reduced pressure at 130 ° C. for 3 hours, 102 parts of butanol pass over. 1681 parts of a thin, clear resin, which is brittle after cooling and can be easily crushed. It has a butoxyl content of 10.8%.

Beispiel 3 227 Teile Melamin, 1620 Teile einer 300/oigen wäßrigen Formaldehydlösung, 1,5 Teile Triäthanolamin und 1780 Teile- Butanol werden 15 Minuten bei 95- C gerührt. Dann destilliert man bei Normaldruck 2250 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, fügt 842 Teile technischen Stearylharnstoff hinzu und kocht 2 Stunden unter Rückfluß. Man versetzt mit 18 Teilen Triäthanolamin und 280 Teilen Stearylharnstoff, dampft bei Normaldruck, bis die Temperatur in der Lösung 1300 C erreicht hat, 322 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, hierauf unter vermindertem Druck von 50 Torr weitere 217 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, bis die Temperatur wieder auf 1300 C gestiegen ist. Dann rührt man unter vermindertem Druck 4 Stunden bei 1300 C, wobei noch 95 Teile Butanol übergehen. Man erhält 1758 Teile eines Harzes mit denselben Eigenschaften wie das nach Beispiel 2 erhaltene. Nur der Butoxylgehalt ist höher und beträgt 14,80/0. Zu einem Harz mit gleichem Butoxylgehalt kommt man, wenn man an Stelle von Stearylharnstoff symmetrischen Distearylharnstoff verwendet. Wenn man nicht 4 Stunden bei 1300 C, sondern 2 Stunden bei 1400 C unter vermindertem Druck nachkondensiert, erhält man 1717 Teile eines ähnlichen Harzes mit einem Butoxylgehalt von 11,9B/o. Example 3 227 parts of melamine, 1620 parts of a 300% aqueous Formaldehyde solution, 1.5 parts of triethanolamine and 1780 parts of butanol are 15 minutes stirred at 95.degree. 2250 parts of a butanol / water mixture are then distilled at normal pressure from, adds 842 parts of technical stearylurea are added and the mixture is refluxed for 2 hours. 18 parts of triethanolamine and 280 parts of stearylurea are added, and the mixture is evaporated at normal pressure until the temperature in the solution has reached 1300 C, 322 parts Butanol-water mixture from, then under reduced pressure of 50 Torr more 217 parts of a butanol-water mixture until the temperature has risen to 1300 C again is. The mixture is then stirred under reduced pressure for 4 hours at 1300 C, with 95 Parts of butanol pass over. 1758 parts of a resin with the same properties are obtained like that obtained in Example 2. Only the butoxyl content is higher and amounts to 14.80 / 0. A resin with the same butoxyl content is obtained if you use instead of stearylurea symmetrical distearylurea is used. If you don't have 4 hours at 1300 C, but post-condensation for 2 hours at 1400 ° C. under reduced pressure is obtained 1717 parts of a similar resin with a butoxyl content of 11.9B / o.

Beispiel 4 63 Teile Melamin, 450 Teile einer 303/0gen wäßrigen Formaldehydlösung, 0,5 Teile Triäthanolamin und 500 Teile Butanol werden 15 Minuten unter Rückfluß gerührt. Man dampft 650 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, fügt 280 Teile asymmetrischen Distearylharnstoff hinzu und kocht 2 Stunden unter Rückfluß. Dann gibt man zu der Lösung 140 Teile asymmetrischen Distearylharnstoff, 5 Teile Triäthanolamin und 2,5 Teile Monoäthanolamin, dampft bei Normaldruck unter Steigerung der Temperatur auf 1300 C 96 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, dann unter vermindertem Druck, bis 1300 C erreicht sind, 66 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab. Man rührt schließlich unter vermindertem Druck 4 Stunden bei 1300 C, wobei noch 15 Teile Butanol übergehen. Der Rückstand von 600 Teilen ist ein dünnflüssiges klares Harz, das beim Erkalten erstarrt und spröde wird. Der Butoxylgehalt des Harzes beträgt 11,2°/o. Example 4 63 parts of melamine, 450 parts of a 303 / 0gen aqueous formaldehyde solution, 0.5 parts of triethanolamine and 500 parts of butanol are refluxed for 15 minutes touched. 650 parts of the butanol-water mixture are evaporated off, and 280 parts of asymmetrical are added Add distearylurea and reflux for 2 hours. Then you give to the Solution 140 parts of asymmetric distearylurea, 5 parts of triethanolamine and 2.5 parts Parts of monoethanolamine, evaporates at normal pressure while increasing the temperature 1300 C 96 parts of butanol-water mixture, then under reduced pressure, up to 1300 C are reached, 66 parts of butanol-water mixture. One finally stirs in reduced pressure for 4 hours at 1300 ° C., with 15 parts of butanol passing over. The residue of 600 parts is a thin, clear resin that when cooled solidifies and becomes brittle. The butoxyl content of the resin is 11.2%.

Beispiel 5 252 Teile Melamin werden in einer Mischung von 1000 Teilen einer 300/oigen wäßrigen Formaldehydlösung, 1600 Teilen Butanol und 4,5 Teilen einer 500/oigen wäßrigen Triäthanolaminlösung durch Erwärmen auf 950 C während 15 Minuten gelöst. Dann dampft man 1450 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, fügt 935 Teile technischen Stearylharnstoff hinzu und kocht 2 Stunden unter Rückfluß. Hierauf versetzt man mit 310 Teilen Stearylharnstoff, 20 Teilen Triäthanolamin und 10 Teilen Monoäthanolamin. Example 5 252 parts of melamine are used in a mixture of 1000 parts a 300 / o aqueous formaldehyde solution, 1600 parts of butanol and 4.5 parts of a 500% aqueous triethanolamine solution by heating to 950 ° C. for 15 minutes solved. 1450 parts of a butanol-water mixture are then evaporated off, and 935 parts of technical grade are added Add stearylurea and reflux for 2 hours. Then one transfers with 310 parts of stearylurea, 20 parts of triethanolamine and 10 parts of monoethanolamine.

Man dampft bei Normaldruck 360 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, wobei die Temperatur in der Lösung auf 1300 C steigt, dann unter vermindertem Druck von 50 bis 60 Torr 340 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, bis die Temperatur wieder auf 1300 C gestiegen ist, und rührt 3 Stunden bei 1300 C unter vermindertem Druck. Es gehen dabei noch 140 Teile Butanol über. In einer Ausbeute von 1840 Teilen erhält man ein klares, flüssiges Harz, das nach dem Erkalten spröde ist tind einen Butoxylgehalt von 10,7°/o besitzt.360 parts of a butanol-water mixture are evaporated at normal pressure, with the temperature in the solution rises to 1300 C, then under reduced pressure of 50 to 60 torr 340 parts of butanol-water mixture until the temperature returns to 1300 C has risen, and stirred for 3 hours at 1300 C under reduced pressure. Go there 140 parts of butanol over the course of this. A yield of 1840 parts is obtained a clear, liquid resin, which is brittle after cooling, has a butoxyl content of 10.7 per cent.

Beispiel 6 227 Teile Melamin, 1980 Teile einer 300/obigen wäßrigen Formaldehydlösung, 1980 Teile Butanol und 5 Teile einer 500/oigen Triäthanolaminlösung werden 15 Minuten unter Rückfluß gerührt. Man dampft 2700 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, gibt 1120 Teile technischen Stearylharnstoff dazu und kocht 2 Stunden unter Rückfluß bei 980 C. Nach Zugabe von 560 Teilen Stearylharnstoff, 18 Teilen Triäthanolamin und 9 Teilen Monoäthanolamin, dampft man bei Normaldruck 400 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, bis die Temperatur auf 1300 C gestiegen ist, dann bei vermindertem Druck von 50 bis 60 Torr unter Steigerung der Temperatur auf 1300 C 250 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, worauf man 4 Stunden bei 1300 C unter vermindertem Druck nachrührt. Hierbei destillieren noch 129 Teile Butanol über. Die Ausbeute beträgt 2301 Teile eines klaren, dünnflüssigen Harzes mit einem Butoxylgehalt von 10,3s/o, das nach dem Erkalten fest und spröde ist. Example 6 227 parts of melamine, 1980 parts of a 300 / above aqueous Formaldehyde solution, 1980 parts of butanol and 5 parts of a 500 / oigen Triethanolamine solution is stirred under reflux for 15 minutes. 2700 parts are steamed Butanol-water mixture from, are 1120 parts of technical stearylurea and boils for 2 hours under reflux at 980 C. After adding 560 parts of stearylurea, 18 parts of triethanolamine and 9 parts of monoethanolamine are evaporated at normal pressure 400 parts of butanol-water mixture from until the temperature has risen to 1300 C, then at a reduced pressure of 50 to 60 Torr while increasing the temperature 1300 C 250 parts of butanol-water mixture, whereupon 4 hours at 1300 C under reduced Stirring pressure. During this, 129 parts of butanol still distill over. The yield is 2301 parts of a clear, low viscosity resin with a butoxyl content of 10,3s / o, which is firm and brittle after cooling.

Beispiel 7 252 Teile Melamin, 1600 Teile einer 300/oigen wäßrigen Formaldehydlösung, 8 Teile einer 50l/0igen wäßrigen Triäthanolaminlösung und 2200 Teile Butanol werden 15 Minuten auf Rückflußtemperatur erwärmt. Nach Abdampfen von 2600 Teilen Butanol-Wasser-Gemisch und Zugabe von 940 Teilen technischen Stearylharnstoff kocht man 4 Stunden unter Rückfluß bei 112 bis 1020 C. Man versetzt mit 40 Teilen einer 500/obigen wäßrigen Triäthanolaminlösung und dampf bei Normaldruck 167 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab, wobei die Temperatur in der Lösung auf 1100 C steigt. Nach Abdampfen von 515 Teilen Butanol-Wasser-Gemisch unter vermindertem Druck (50 bis 60 Torr) und Steigerung der Temperatur auf 1100 C rührt man 4 Stunden bei 1100 C, wobei noch 81 Teile Butanol überdestillieren. Example 7 252 parts of melamine, 1600 parts of a 300% aqueous Formaldehyde solution, 8 parts of a 50l / 0 aqueous triethanolamine solution and 2200 Parts of butanol are heated to reflux temperature for 15 minutes. After evaporation of 2600 parts of butanol-water mixture and addition of 940 parts of technical stearylurea It is refluxed for 4 hours at 112 to 1020 ° C. 40 parts are added a 500 / above aqueous triethanolamine solution and steam at normal pressure 167 parts Butanol-water mixture from, the temperature in the solution rises to 1100 C. After 515 parts of the butanol-water mixture had been evaporated off under reduced pressure (50% up to 60 Torr) and increasing the temperature to 1100 C, the mixture is stirred for 4 hours at 1100 C, 81 parts of butanol still distilling over.

Der Rückstand von 1584 Teilen ist ein klares flüssiges Harz, das nach dem Erkalten spröde ist und einen Butoxylgehalt von 12,0 o hat. The residue of 1584 parts is a clear liquid resin that is brittle after cooling and has a butoxyl content of 12.0 o.

Beispiel 8 227 Teile Melamin, 1620 Teile einer 300/obigen wäßrigen Formaldehydlösung, 3 Teile einer SOO/oigen Triäthanolaminlösung und 1780 Teile Butanol werden 15 Minuten bei 950 C gerührt. Dann werden 2250 Teile Butanol-Wasser-Gemisch abgedampft. Example 8 227 parts of melamine, 1620 parts of a 300 / above aqueous Formaldehyde solution, 3 parts of a SOO / oigen triethanolamine solution and 1780 parts of butanol are stirred at 950 C for 15 minutes. Then 2250 parts of butanol-water mixture evaporated.

Die Lösung wird mit 712 Teilen eines Gemisches von substituierten Harnstoffen, die aus Kokosfettamin durch Umsetzung mit Kaliumcyanat hergestellt werden können, versetzt und 2 Stunden unter Rückfluß gekocht. Das genannte Gemisch aus substituierten Harnstoffen besteht etwa aus 11 <)/o Stearyl-, 12,5silo Cetyl-, 23 O/o, Tetradecyl-, 50e/o Laurylharnstoff und 3,56/o substituierten Harnstoffen mit Alkylresten, die weniger als 12 Kohlenstoffatome enthalten. Nach Zugabe von 234 Teilen des gleichen Gemisches von substituierten Harnstoffen, 18 Teilen Tri- und 9 Teilen Monoäthanolamin dampft man bei Normaldruck unter Steigerung der Temperatur auf 1300 C 402 Teile Butanol-Wasser-Gemisch, dann unter vermindertem Druck bei 50 bis 60 Torr und bei 1300 C 189 Teile Butanol-Wasser-Gemisch ab und rührt 3 Stunden bei 1300 C nach; dabei destillieren noch 103 Teile Butanol über. Man erhält 1567 Teile eines klaren, flüssigen, nach dem Erkalten zähelastischen Harzes mit einem Butoxylgehalt von 150/o. The solution is substituted with 712 parts of a mixture of Urea, made from coconut fatty amine by reacting it with potassium cyanate can be added and refluxed for 2 hours. The said mixture from substituted ureas consists of about 11 <) / o stearyl, 12.5silo cetyl, 23%, tetradecyl, 50% laurylurea and 3.56 / o substituted ureas with alkyl radicals containing less than 12 carbon atoms. After adding 234 parts of the same mixture of substituted ureas, 18 parts of tri- and 9 parts of monoethanolamine are evaporated at normal pressure while increasing the temperature to 1300 C 402 parts of a butanol-water mixture, then under reduced pressure at 50 up to 60 Torr and at 1300 C 189 parts of a butanol-water mixture and stirred for 3 hours at 1300 C after; 103 parts of butanol still distill over. One obtains 1567 Parts of a clear, liquid, viscoplastic resin after cooling with a Butoxyl content of 150 / o.

Wenn man an Stelle von 712 und 234 Teilen des Gemisches substituierter Harnstoffe aus Kokosfettamin 783 und 261 Teile eines Gemisches aus etwa 909/o Cetyl- und etwa 101l)/o Stearylharnstoff verwendet, so erhält man 1666 Teile eines in der Hitze klaren, flüssigen, bei Zimmertemperatur spröden Harzes mit einem Butoxylgehalt von 14,4°/o. If, instead of 712 and 234 parts of the mixture, substituted Urea from coconut fatty amine 783 and 261 parts of a mixture of about 909 / o cetyl and about 101 l) / o stearylurea are used, 1666 parts of one in the Heat of clear, liquid resin, brittle at room temperature, with a butoxyl content of 14.4 per cent.

In der gleichen Weise kann man 840 und 280 Teile technischen Oleylharnstoff einsetzen, wobei man 1805 Teile eines in der Hitze klaren, flüssigen, bei Zimmertemperatur nicht ganz spröden Harzes mit einem Butoxylgehalt von 14,8 °!o erhält. In the same way you can get 840 and 280 parts of technical oleylurea using 1805 parts of a liquid, clear when heated, at room temperature not quite brittle resin with a butoxyl content of 14.8%.

Claims (2)

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von härtbaren Kondensationsprodukten aus Melamin, Formaldehyd und substituierten Harnstoffen in Gegenwart von Butanol oder Isobutanol, dadurch gekennzeichnet, daß man Melamin, Formaldehyd und substituierte Harnstoffe, die Kohlenwasserstoffreste mit mindestens 8 Kohlenwasserstoffatomen und noch mindestens zwei freie Wasserstoffatome an den Amidogruppen enthalten, im Molverhältnis 1 : 4: 1 bis 1: 12: 3 in neutralem bis schwach alkalischem, wasserhaltigem Butanol oder Isobutanol bei erhöhter Temperatur kondensiert und Wasser sowie überschüssigen Alkohol durch Destillation bei erhöhter Temperatur, gegebenenfalls unter vermindertem Druck wieder entfernt, worauf man die Harzschmelze einer Nachkondensation bei erhöhter Temperatur, gegebenenfalls unter vermindertem Druck, unterwirft. PATENT CLAIMS: 1. Process for the preparation of hardenable condensation products from melamine, formaldehyde and substituted ureas in the presence of butanol or isobutanol, characterized in that melamine, formaldehyde and are substituted Urea, the hydrocarbon radical with at least 8 hydrocarbon atoms and still contain at least two free hydrogen atoms on the amido groups, im Molar ratio 1: 4: 1 to 1: 12: 3 in neutral to weakly alkaline, water-containing Butanol or isobutanol condensed at elevated temperature and water as well as excess Alcohol by distillation at elevated temperature, if appropriate under reduced Pressure removed again, whereupon the resin melt of a post-condensation at increased Temperature, optionally under reduced pressure, subjected. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man geringe Mengen von Alkylolaminen mit einkondensiert. 2. The method according to claim 1, characterized in that one low Amounts of alkylolamines with condensed.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE3743539A1 (en) * 1987-12-22 1989-07-06 Pfersee Chem Fab METHOD FOR THE PRODUCTION OF VERTIFIED METHYLOLALKYL URINS, THE DISPERSIONS PRODUCED THEREOF AND THE USE THEREOF

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