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DE1114642B - Process for the preparation of reaction products from aminoorganopolysiloxanes and alkali metal silicates - Google Patents

Process for the preparation of reaction products from aminoorganopolysiloxanes and alkali metal silicates

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Publication number
DE1114642B
DE1114642B DEU6702A DEU0006702A DE1114642B DE 1114642 B DE1114642 B DE 1114642B DE U6702 A DEU6702 A DE U6702A DE U0006702 A DEU0006702 A DE U0006702A DE 1114642 B DE1114642 B DE 1114642B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
organopolysiloxane
silicate
weight
group
parts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEU6702A
Other languages
German (de)
Inventor
Arthur Noah Pines
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Union Carbide Corp
Original Assignee
Union Carbide Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Union Carbide Corp filed Critical Union Carbide Corp
Publication of DE1114642B publication Critical patent/DE1114642B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Silicon Polymers (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von Reaktionsprodukten aus Aminoorganopolysiloxanen und Alkalimetallsilikaten Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Reaktionsprodukten aus Aminoorganopolysiloxanen und Alkalisilikaten, wobei man erfindungsgemäß I bis 99 Gewichtsteile eines Organopolysiloxans mit mindestens einer Struktureinheit der Formel Ra Ra' Z2NRSiO3-a (Z = Wasserstoff, einwertiger Kohlenwasserstoffrest bzw. ein Aminogruppen oder OH-Gruppen tragender einwertiger Kohlenwasserstoffrest ; R = zweiwertiger Kohlenwasserstoffrest mit mindestens 3 Kohlenstoffatomen, wobei die Z2 N-Gruppe mindestens am dritten Kohlenstoffatom nach dem Siliciumatom liegt ; R'= einwertiger Kohlenwasserstoffrest und a = 0 bis 2) mit I bis 99 Gewichtsteilen eines Alkalisilikates vermischt und die Mischung dann erwärmt.Process for the preparation of reaction products from aminoorganopolysiloxanes and alkali metal silicates The invention relates to a method of manufacture of reaction products from aminoorganopolysiloxanes and alkali metal silicates, whereby one according to the invention I to 99 parts by weight of an organopolysiloxane with at least one Structural unit of the formula Ra Ra 'Z2NRSiO3-a (Z = hydrogen, monovalent hydrocarbon radical or a monovalent hydrocarbon radical carrying amino groups or OH groups ; R = divalent hydrocarbon radical with at least 3 carbon atoms, where the Z2 N group is at least on the third carbon atom after the silicon atom ; R '= monovalent hydrocarbon radical and a = 0 to 2) with 1 to 99 parts by weight mixed with an alkali silicate and then heated the mixture.

Beispiele für die einwertigen Kohlenwasserstoffreste Z und R'in der Formel 1 sind die Alkylgruppen (z. B. Methyl-, Äthyl-, Propyl-und Butylgruppen), die Arylgruppen (z. B. die Phenylgruppe) und die Arylalkylgruppen (z. B. die ß-Phenyläthylgruppe). Examples of the monovalent hydrocarbon radicals Z and R'in the Formula 1 are the alkyl groups (e.g. methyl, ethyl, propyl and butyl groups), the aryl groups (e.g. the phenyl group) and the arylalkyl groups (e.g. the β-phenylethyl group).

Beispiele für die hydroxysubstituierten einwertigen Kohlenwasserstoffreste Z sind die hydroxysubstituierten Alkylgruppen, z. B. ß-Hydroxyäthyl-und ß-Hydroxypropylgruppen. Beispiele für die in der Formel I durch Z vertretenen aminosubstituierten einwertigen Kohlenwasserstoffreste sind die aminosubstituierten Alkylgruppen, z. B. ß-Aminoäthyl-und y-Aminopropylgruppen. Die einwertigenKohlenwasserstoffreste Z und R'enthalten vorzugsweise 1 bis 10 Kohlenstoffatome, während die substituierten einwertigen Kohlenwasserstoffreste Z vorzugsweise 2 bis 10 Kohlenstoffatome aufweisen. Beispiele für die zweiwertigen Kohlenstoffreste R sind die Arylengruppen (z. B. m-und p-Phenylengruppen), ferner Gruppen, die eine an eine Alkylengruppe gebundene Arylengruppe aufweisen (z. B. die-CBH4CHZCH2-Gruppe), Gruppen, die eine an eine Arylengruppe gebundene Alkylengruppe enthalten (z. B. die -CHzCgH4-Gruppe) und die Alkylengruppen (z. B. die 1, 3-Propylengruppe).Examples of the hydroxy-substituted monovalent hydrocarbon radicals Z are the hydroxy substituted alkyl groups, e.g. B. ß-hydroxyethyl and ß-hydroxypropyl groups. Examples of the amino-substituted monovalent monovalent amino acids represented by Z in formula I Hydrocarbon radicals are the amino-substituted alkyl groups, e.g. B. ß-aminoethyl and y-aminopropyl groups. The monovalent hydrocarbon radicals Z and R 'preferably contain 1 to 10 carbon atoms, while the substituted monovalent hydrocarbon radicals Z preferably have 2 to 10 carbon atoms. Examples of the bivalent Carbon radicals R are also the arylene groups (for example m- and p-phenylene groups) Groups that have an arylene group attached to an alkylene group (e.g. the -CBH4CHZCH2 group), groups comprising an alkylene group attached to an arylene group contain (e.g. the -CHzCgH4 group) and the alkylene groups (e.g. the 1,3-propylene group).

Die erfindungsgemäß als Ausgangsstoffe verwendeten Organopolysiloxane umfassen sowohl homopolymere als auch mischpolymere Siloxane mit der durch die Formel I dargestellten Gruppe. Besonders brauchbare Organosiloxane enthalten mindestens eine Gruppe der folgenden Formel : worin b mindestens 3, vorzugsweise 3 bis 5, beträgt, die H2N-Gruppe über mindestens 3 Kohlenstoffatome vom Siliciumatom entfernt ist und R'und a die obige Bedeutung haben. Beispiele für Siloxangruppen der Formel 2 sind : y-Aminopropylsiloxy-, y-Aminopropyl- (methyl)-siloxy-, y-Aminopropyl-(dimethyl)-siloxy-, y-Aminobutylsiloxy-, b-Aminobutyl- (methyl)-siloxy-, 8-Aminobutyl- (dimethyl)-siloxy-und E-Aminopentylsiloxygruppen.The organopolysiloxanes used as starting materials according to the invention include both homopolymeric and mixed polymeric siloxanes with the group represented by formula I. Particularly useful organosiloxanes contain at least one group of the following formula: where b is at least 3, preferably 3 to 5, the H2N group is removed from the silicon atom by at least 3 carbon atoms and R ′ and a have the above meanings. Examples of siloxane groups of the formula 2 are: y-aminopropylsiloxy-, y-aminopropyl- (methyl) -siloxy-, y-aminopropyl- (dimethyl) -siloxy-, y-aminobutylsiloxy-, b-aminobutyl- (methyl) -siloxy- , 8-aminobutyl- (dimethyl) -siloxy and E-aminopentylsiloxy groups.

Die als Ausgangsstoffe verwendbaren Organopolysiloxane können ferner zusätzlich Siloxangruppen der folgenden Formel aufweisen : Rc"SiO4-c/2 (3) worin R" ein einwertiger Kohlenwasserstoffrest, wie eine Alkylgruppe (z. B. Methyl-, Äthyl-, bzw. Propylgruppe), eine Arylgruppe (z. B. Phenylgruppe), eine Arylalkylgruppe (z. B. ß-Phenyläthylgruppe), eine Alkenylgruppe (z. B. Vinyl-bzw. Butenylgruppe), eine Cycloalkenylgruppe (z. B. Cyclohexenylgruppe) oder eine Cycloalkylgruppe (z. B. Cyclohexylgruppe) ist und c einen Wert von I bis 3 hat. Die einwertigen Kohlenwasserstoffreste R"weisen vorzugsweise bis zu 10 Kohlenstoffatome auf. Beispiele für Siloxangruppen der Formel 3 sind : Methylsiloxy-, Dimethylsiloxy-, Trimethylsiloxy-, Äthyl-(vinyl)-siloxy-, Phenyläthylsiloxy-, Phenylsiloxy-, S-Phenyläthyl-(methyl)-siloxy-und Diäthylsiloxygruppen. Als Ausgangsmaterial geeignete Siloxanmischpolymere enthalten bis zu 99 Gewichtsteile, vorzugsweise bis zu 50 Gewichtsteile der Gruppen der Formel 3 pro 100 Gewichtsteile Siloxan. Sie können auch an Siliciumatome gebundene Hydroxyl-und Alkoxygruppen aufweisen. The organopolysiloxanes which can be used as starting materials can also additionally have siloxane groups of the following formula: Rc "SiO4-c / 2 (3) wherein R "is a monovalent hydrocarbon radical, such as an alkyl group (e.g. methyl, ethyl, or propyl group), an aryl group (e.g. phenyl group), an arylalkyl group (e.g. B. ß-Phenyläthylgruppe), a Alkenyl group (e.g. vinyl or butenyl group), a cycloalkenyl group (e.g. cyclohexenyl group) or a cycloalkyl group (e.g. B. cyclohexyl group) and c has a value from 1 to 3. The monovalent hydrocarbon residues R "preferably have up to 10 carbon atoms. Examples of siloxane groups of formula 3 are: methylsiloxy-, dimethylsiloxy-, trimethylsiloxy-, ethyl- (vinyl) -siloxy-, Phenylethylsiloxy, phenylsiloxy, S-phenylethyl (methyl) -siloxy and diethylsiloxy groups. Siloxane copolymers suitable as starting material contain up to 99 parts by weight, preferably up to 50 parts by weight of the groups of formula 3 per 100 parts by weight Siloxane. They can also have hydroxyl and alkoxy groups bonded to silicon atoms.

Die als Ausgangsstoffe brauchbaren Organopolysiloxane umfassen homopolymere Siloxane, wie y-Aminopropylpolysiloxane, b-Aminobutylpolysiloxane, cyclische trimere bzw. tetramere y-Aminopropyl- (methyl)-siloxane und cyclische trimere bzw. tetramere b-Aminobutyl- (methyl)-siloxane. Ferner gehören hierzu auch mischpolymere Siloxane, wie aus y-Aminopropylsiloxy-und Methylsiloxygruppen zusammengesetzte Mischpolymere, aus b-Aminobutyl-(methyl)-siloxy-und Dimethylsiloxygruppen zusammengesetzte Mischpolymere und aus £-Aminopentylsiloxy-und Phenylsiloxygruppen zusammengesetzte Mischpolymere. The organopolysiloxanes which can be used as starting materials include homopolymers Siloxanes, such as γ-aminopropylpolysiloxanes, b-aminobutylpolysiloxanes, cyclic trimers or tetrameric y-aminopropyl (methyl) siloxanes and cyclic trimers or tetramers b-aminobutyl (methyl) siloxanes. This also includes mixed polymer siloxanes, such as copolymers composed of γ-aminopropylsiloxy and methylsiloxy groups, copolymers composed of b-aminobutyl (methyl) siloxy and dimethylsiloxy groups and copolymers composed of ε-aminopentylsiloxy and phenylsiloxy groups.

Die als weiteres Ausgangsmaterial erforderlichen Alkalimetallsilikate mit Alkalioxydeinheiten (z. B. The alkali metal silicates required as a further starting material with alkali oxide units (e.g.

M20, wobei M ein Alkalimetall ist) und Siliciumdioxydeinheiten haben die durchschnittliche Formel (M, 0) (SiO2)n worin n ein Wert von 0, 5 bis 4, vorzugsweise von 1, 0 bis 2, 5 ist. Beispiele hierfür sind die Alkaliorthosilikate [ (MzOSiOa)], die Alkalimetasilikate [(M20) (sio2)] und die Alkalidisilikate [(M2O) (Si °2) 2] Spezielle Beispiele sind : Lithiumorthosilikat, Lithiummetasilikat, Natriumorthosilikat und Kaliumdisilikat.M20, where M is an alkali metal) and have silica units the average formula (M, 0) (SiO2) n where n has a value from 0.5 to 4, preferably is from 1.0 to 2.5. Examples are the alkali orthosilicates [(MzOSiOa)], the alkali metasilicates [(M20) (sio2)] and the alkali disilicates [(M2O) (Si ° 2) 2] Specific examples are: lithium orthosilicate, lithium metasilicate, sodium orthosilicate and potassium disilicate.

Bevorzugt werden die Natrium-und Kaliumsilikate, insbesondere Natrium-und Kaliumdisilikat.The sodium and potassium silicates, in particular sodium and potassium, are preferred Potassium disilicate.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird vorteilhaft durch Umsetzung von 12, 5 bis 50 Gewichtsteilen eines Organopolysiloxans mit einer Gruppe der Formel 1 und 50 bis 87, 5 Gewichtsteilen eines Alkalisilikats durchgeführt. Die Gewichtsteile sind auf 100 Gewichtsteile Organopolysiloxan und Silikat bezogen. The inventive method is advantageous by implementing 12.5 to 50 parts by weight of an organopolysiloxane having a group of the formula 1 and 50 to 87.5 parts by weight of an alkali silicate. The parts by weight are based on 100 parts by weight of organopolysiloxane and silicate.

Die als Ausgangsmaterial geeigneten Organopolysiloxane werden vorzugsweise durch Hydrolyse eines Silans der Formel Ra' (4) Z2NRSiX3~a hergestellt, worin Z, R', a und R die obige Bedeutung haben und X eine Alkoxygruppe (z. B. eine Methoxy-, Äthoxy-oder Propoxygruppe) ist. Bei der Hydrolyse kann bereits ein Alkalisilikat im Reaktionsgemisch vorhanden sein. Beispiele für Silane der Formel 4 sind : y-Aminopropyltriäthoxysilan, y-Aminopropyltripropoxysilan, y-Aminopropyl- (methyl)-diathoxysilan, y-Aminopropyl-(äthyl)-diäthoxysilan, y-Aminopropyl-(dimethyl)-äthoxysilan, b-Aminobutyltriäthoxysilan, b-Aminobutyl-(methyl)-diäthoxysilan, b-Amino- butyl- (äthyl)-diäthoxysilan und e-Amino-pentyltriäth' oxysilan. The organopolysiloxanes suitable as the starting material are preferred by hydrolysis of a silane of the formula Ra '(4) Z2NRSiX3 ~ a, where Z, R ', a and R have the above meanings and X is an alkoxy group (e.g. a methoxy, Ethoxy or propoxy group). An alkali silicate can already be used during hydrolysis be present in the reaction mixture. Examples of silanes of the formula 4 are: y-aminopropyltriethoxysilane, y-aminopropyltripropoxysilane, y-aminopropyl- (methyl) -diathoxysilane, y-aminopropyl- (ethyl) -diethoxysilane, y-aminopropyl- (dimethyl) -ethoxysilane, b-aminobutyltriethoxysilane, b-aminobutyl- (methyl) -diethoxysilane, b-amino butyl- (ethyl) -diethoxysilane and e-amino-pentyltriäth'oxysilane.

Auch Mischhydrolysate mit Silanen der Formel Ro//SiX4-C (5) worin R", c und X die obige Bedeutung haben, eignen sich für das vorliegende Verfahren. Beispiele für Silane der Formel 5 sind Methyltriäthoxysilan, Dimethyldiäthoxysilan, Trimethyläthoxysilan, Äthyl-(vinyl)-diäthoxysilan, Phenyl- (äthyl)-diäthoxysilan, Phenyltriathoxysilan, ß-Phenyläthyl- (methyl)-diäthoxysilan und Diäthyldiäthoxysilan. Die Silane der Formeln 4 und 5 werden beim Vermischen mit Wasser bereits bei Zimmertemperatur durch Hydrolyse und Kondensation zum Teil in Organopolysiloxane umgewandelt. Durch Erhitzen wird die Reaktion rasch beendigt. Also mixed hydrolysates with silanes of the formula Ro // SiX4-C (5) in which R ", c and X are as defined above are suitable for the present process. Examples of silanes of the formula 5 are methyltriethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, Trimethylethoxysilane, ethyl (vinyl) diethoxysilane, phenyl (ethyl) diethoxysilane, Phenyltriathoxysilane, ß-phenylethyl (methyl) diethoxysilane and diethyl diethoxysilane. When mixed with water, the silanes of the formulas 4 and 5 are already at room temperature partly converted into organopolysiloxanes by hydrolysis and condensation. By The reaction is quickly terminated by heating.

Die bei der bevorzugten Durchführungsform des Verfahrens verwendete Wassermenge ist mindestens so groß, daß mindestens eine der in den Formeln 4 und 5 durch X vertretenen Gruppen hydrolysiert wird. That used in the preferred embodiment of the method The amount of water is at least so large that at least one of the formulas 4 and 5 groups represented by X is hydrolyzed.

Im allgemeinen soll Wasser im Uberschuß über die zur Hydrolyse aller hydrolysierbaren Gruppen X erforderliche Menge hinaus verwendet werden. Daher ist zwar eine Menge von 0, 5 bis 2000 Mol Wasser pro Mol brauchbar, es wird jedoch eine Menge von 25 bis 70 Mol Wasser pro Mol der Silane der Formeln 4 und 5 bevorzugt.In general, water should be in excess over the hydrolysis of all hydrolyzable groups X required amount can also be used. thats why although an amount of 0.5 to 2000 moles of water per mole is useful, it becomes one Amount of 25 to 70 moles of water per mole of the silanes of the formulas 4 and 5 are preferred.

Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen können auch dadurch erzeugt werden, daß man eine Mischung aus einem Organopolysiloxan und einem Alkalisilikat herstellt und auf einer Temperatur hält, bei welcher das Siloxan mit dem Silikat reagiert. The compounds prepared according to the invention can also thereby be generated by a mixture of an organopolysiloxane and an alkali silicate produces and maintains at a temperature at which the siloxane with the silicate reacted.

Beispielsweise kann hierfür eine Mischung aus einem y-Aminopropylpolysiloxan bzw. einem d-Aminobutylpolysiloxan und Kalium-oder Natriumdisilikat verwendet werden.For example, a mixture of a γ-aminopropylpolysiloxane can be used for this purpose or a d-aminobutylpolysiloxane and potassium or sodium disilicate can be used.

Es ist wünschenswert, die Reaktion in einem für die Ausgangsstoffe geeigneten Lösungsmittel durchzuführen. Spezielle Lösungsmittel sind Wasser, Äthanol-Wasser-Mischungen, Wasser-Äthylenglykol-Mischungen und Mischungen aus Wasser und Äthylenglykolmonoäthyläther. Es sind Mengen von 10 bis 10000 Gewichtsteilen pro 100 Gewichtsteile des als Ausgangsstoff verwendeten Organopolysiloxans und Silikats geeignet. Bevorzugt sind jedoch Mengen von 100 bis 1000 Gewichtsteilen Lösungsmittel pro 100 Gewichtsteile des als Ausgangsstoff verwendeten Siloxans und Silikats. It is desirable to do the reaction in one for the starting materials suitable solvent to carry out. Special solvents are water, ethanol-water mixtures, Water-ethylene glycol mixtures and mixtures of water and ethylene glycol monoethyl ether. There are amounts of 10 to 10,000 parts by weight per 100 parts by weight of the raw material Organopolysiloxane and silicate used. However, quantities are preferred from 100 to 1000 parts by weight of solvent per 100 parts by weight of the starting material used siloxane and silicate.

Wenn die Reaktion in Wasser durchgeführt wird, erhält man das Endprodukt in Form einer wäßrigen Lösung. Derartige wäßrige Lösungen sind besonders brauchbar, da sie eine hervorragende Lagerbeständig keit haben und längere Zeit aufbewahrt werden können, bis sie benötigt werden. Oft ist es notwendig, das Reaktionsprodukt vom Wasser zu trennen, z. B. wenn es als Verzögerer in alkoholischen Gefrierschutzmitteln oder als Korrosionsschutzmittel verwendet werden soll. Im letzteren Falle kann die wäßrige Lösung dem Gefrierschutzmittel zugesetzt werden. When the reaction is carried out in water, the end product is obtained in the form of an aqueous solution. Such aqueous solutions are particularly useful because they have an excellent shelf life and can be kept for a long time until they are needed. It is often necessary to use the reaction product to separate from the water, e.g. B. when used as a retarder in alcoholic antifreeze or to be used as a corrosion protection agent. In the latter case, the aqueous solution can be added to the antifreeze.

Die Reaktionstemperatur kann innerhalb weiter Grenzen variiert werden. Es können also Temperaturen von 20 bis 150°C verwendet werden. Bevorzugt sind jedoch Temperaturen von 75 bis 115°C. The reaction temperature can be varied within wide limits. Temperatures from 20 to 150 ° C can therefore be used. However, they are preferred Temperatures from 75 to 115 ° C.

Für die erfindungsgemäßen Reaktionsprodukte kann folgende Formel angegeben werden : worin w, y und z größer sind als O, x gleich O oder eine positive Zahl ist und Z, R, R', a, R", c und M wie oben festgelegt sind.The following formula can be given for the reaction products according to the invention: where w, y and z are greater than O, x is O or a positive number and Z, R, R ', a, R ", c and M are as defined above.

Die Erfindung wird an Hand der folgenden Beispiele näher erläutert. Für die intermediär ablaufende Hydrolyse der Silane wird im Rahmen der vorliegenden Erfindung kein Schutz beansprucht. The invention is explained in more detail by means of the following examples. For the intermediate hydrolysis of the silanes, in the context of the present Invention claims no protection.

Beispiel I Es wurde eine wäßrige Kaliumsilikatlösung in einen mit Ruhrer, Thermometer, Destillieraufsatz und Tropftrichter versehenen 500-cm3-Dreihalsrundkolben eingebracht. Die Lösung enthielt 7, 29 g K, O, 15, 9 g Si02 und 59, 4 g Wasser. Dann wurde durch den Tropftrichter unter Rühren bzw. Schütteln des Kolbeninhaltes y-Aminopropyltriäthoxysilan (106, 5 g) langsam zugesetzt. Es bildete sich ein Niederschlag. Example I An aqueous potassium silicate solution was poured into one with 500 cm3 three-necked round-bottomed flask with stirrer, thermometer, still and dropping funnel brought in. The solution contained 7.29 g K, 0.15.9 g SiO2 and 59.4 g water. The contents of the flask were then poured through the dropping funnel while stirring or shaking γ-Aminopropyltriethoxysilane (106.5 g) added slowly. A precipitate formed.

Die Mischung wurde auf ihren Siedepunkt erhitzt, wobei die Hydrolyse und Kondensation der Silane in bekannter Weise erfolgt, und es destillierte aus der Lösung ein Wasser-Alkohol-Gemisch ab. Das Sieden wurde bei einer Kolbentemperatur von 1Q2°C fortgesetzt, wobei Wasser (100 g) zugegeben wurde.The mixture was heated to its boiling point, causing hydrolysis and condensation of the silanes takes place in a known manner, and it distilled out a water-alcohol mixture from the solution. The boiling was at flask temperature continued at 10 ° C with the addition of water (100 g).

Während eines Zeitraumes von 2, 5 Stunden wurden insgesamt 78 g Destillat aufgefangen. Es wurde eine klare wäßrige Lösung des erfindungsgemäß herzustellenden Reaktionsproduktes aus Silikat und dem auf bekannte Weise aus dem Silan » in situ « gebildeten Polysiloxan erhalten.A total of 78 g of distillate were produced over a period of 2.5 hours caught. It became a clear aqueous solution of that to be prepared according to the invention Reaction product of the silicate and the in a known manner from the silane »in situ «Obtained polysiloxane formed.

Beispiel 2 Es wurden Wasser (1000 g) und eine wäßrige Kaliumsilikatlösung (mit einem Gehalt an 190 g K2O, 398 g SiO2 und 832 g Wasser) in einen mit Rührer, Destillieraufsatz und Thermometer versehenen 5-1-Dreihalsrundkolben eingebracht. Der Kolbeninhalt wurde wenige Minuten lang gerührt bzw. geschüttelt, um ihn homogen zu machen, und dann wurde langsam y-Aminopropyltriäthoxysilan (140 g) zugegeben und dieses in bekannter Weise hydrolysiert. Der Kolbeninhalt wurde 4, 5 Stunden lang auf dem Siedepunkt, d. h. etwa 85 bis 100°C, gehalten, wobei 417 g eines Destillats aufgefangen wurden, das vorwiegend Wasser und Alkohol enthielt. Example 2 There were water (1000 g) and an aqueous potassium silicate solution (with a content of 190 g K2O, 398 g SiO2 and 832 g water) into one with a stirrer, 5-1 three-necked round bottom flask fitted with a distillation head and thermometer. The contents of the flask were stirred or shaken for a few minutes to make them homogeneous and then γ-aminopropyltriethoxysilane (140 g) was slowly added and hydrolyzed this in a known manner. The contents of the flask were 4.5 hours long at the boiling point, d. H. about 85 to 100 ° C, with 417 g of a distillate which mainly contained water and alcohol.

(Es kondensiert sich bei 78 bis 99°C) Es wurde eine wäßrige Lösung des erfindungsgemäß herzustellenden Reaktionsproduktes aus Silikat und dem)) in situ « gebildeten Polysiloxan erhalten.(It condenses at 78 to 99 ° C.) It became an aqueous solution of the reaction product to be prepared according to the invention from silicate and the)) in situ «formed polysiloxane obtained.

Beispiel 3 In einem mit Rührer, Thermometer und Destillieraufsatz versehenen 1-1-Dreihalsrundkolben wurde eine Mischung hergestellt. Sie enthielt 151 g K2SiO3, 452 g Wasser sowie 38, 8 g auf bekannte Weise zu hydrolysierendes y-Aminopropyltriäthoxysilan und 31, 7 g Methyltriäthoxysilan. Die Mischung wurde homogen, sobald sie auf 75 bis 80°C erhitzt wurde. Sie wurde 5, 5 Stunden lang auf ihren Siedepunkt erhitzt, wobei ein Destillat aufgefangen wurde (67, 5 g, hauptschlich aus Wasser und Alkohol zusammengesetzt). Example 3 In one with stirrer, thermometer and distillation attachment A mixture was prepared on the 1-1 three-necked round bottom flask provided. It contained 151 g K2SiO3, 452 g water and 38.8 g in a known way to be hydrolyzed y-aminopropyltriethoxysilane and 31.7 g of methyltriethoxysilane. The mix was homogeneous as soon as it has been heated to 75 to 80 ° C. She was on for 5.5 hours heated to their boiling point, collecting a distillate (67.5 g, mainly composed of water and alcohol).

Am Ende dieses Zeitraumes betrug die Temperatur im Kolben 104°C, und der Dampf im Destillieraufsatz hatte eine Temperatur von 99, 5°C. Es wurde eine klare wäßrige Lösung des erfindungsgemäß herzustellenden Reaktionsproduktes aus Silikat und dem » in situc gebildeten Polysiloxan erhalten.At the end of this period the temperature in the flask was 104 ° C, and the steam in the still head had a temperature of 99.5 ° C. there has been a clear aqueous solution of the reaction product to be prepared according to the invention Silicate and the »polysiloxane formed in situc.

Beispiel 4 Gemäß der im Beispiel 1 beschriebenen Verfahrensweise wurden erfindungsgemäß mehrere Polymere hergestellt, wobei die als Ausgangsstoff dienenden Polysiloxane auf bekannte Weise aus den in der Tabelle aufgeführten Silanen hergestellt und dann mit den jeweils genannten Silikaten umgesetzt werden. Example 4 According to the procedure described in Example 1 several polymers were produced according to the invention, with the starting material Serving polysiloxanes in a known manner from the silanes listed in the table and then reacted with the silicates mentioned in each case.

(Aus a Gramm erhaltenes Polysiloxan wird mit b Gramm Silikat umgesetzt.) Silan Silikat Formel Menge Formel Menge NH2 (CH2) 3Si (OC, H,),.......................... 108, 5g (K, 0) (SiOJ............. 47, 6 g NH2)CH2)3Si(OC2H5)3......................... 20,5 g (K2O)(SiO2)3,3.................... 31,0 g NH2(CH2)3Si(OC2H5)3......................... 16,5 g (K2O)(SiO2)3,3.................... 33,0 g NH2 (CH2) 3Si(OC2H5)3.......................... 7,0 g (K2O)(SiO2)3,3.................... 39, 4 g N (CH2)4Si(OC2H5)3........................ 12,5 g (K2O)(SiO2)3,3.................... 50,8 g NH2(CH2)3Si(OC2H5)3......................... 77,5 g K2SiO3 .................... 151,0 g NH2(CH2)3Si(OC2H5)3......................... 77,5 g Na2SiO3 ................... 131,0 g CH3NH(CH2)3Si(OC2H5)3 ...................... 33,0 g K2SiO3 .................... 66,2 g (CH3CHOHCH2)N(CH2)3Si(OC2H5)3 .............. 94,5 g K2SiO3 .................... 6,2 g Beispiel 5 Ein erfindungsgemäß zu gewinnendes Reaktionsprodukt kann auch durch Erhitzen einer Mischung aus 5 g y-Aminopropyl- (methyl)-polysitoxan und 25 g NaSiOg (in 70 g Wasser gelöst) während 8 Stunden auf 102°C hergestellt werden.(Polysiloxane obtained from a gram is reacted with b gram of silicate.) Silane silicate Formula amount Formula amount NH2 (CH2) 3Si (OC, H,), .......................... 108.5g (K, 0) (SiOJ .. ........... 47, 6 g NH2) CH2) 3Si (OC2H5) 3 ......................... 20.5 g (K2O) (SiO2) 3.3 ... ................. 31.0 g NH2 (CH2) 3Si (OC2H5) 3 ......................... 16.5 g (K2O) (SiO2) 3.3 ... ................. 33.0 g NH2 (CH2) 3Si (OC2H5) 3 .......................... 7.0 g (K2O) (SiO2) 3.3 .. .................. 39.4 g N (CH2) 4Si (OC2H5) 3 ........................ 12.5 g (K2O) (SiO2) 3.3 .... ................ 50.8 g NH2 (CH2) 3Si (OC2H5) 3 ......................... 77.5 g K2SiO3 ........... ......... 151.0 g NH2 (CH2) 3Si (OC2H5) 3 ......................... 77.5 g Na2SiO3 ........... ........ 131.0 g CH3NH (CH2) 3Si (OC2H5) 3 ...................... 33.0 g K2SiO3 .............. ...... 66.2 g (CH3CHOHCH2) N (CH2) 3Si (OC2H5) 3 .............. 94.5 g K2SiO3 ................... 6.2 g Example 5 A reaction product to be obtained according to the invention can also be prepared by heating a mixture of 5 g of γ-aminopropyl (methyl) polysitoxane and 25 g of NaSiOg (dissolved in 70 g of water) to 102 ° C. for 8 hours.

Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen sind besonders geeignet als Korrosionsschutzmittel für wäßrige Systeme, insbesondere für wäßrigalkoholische Systeme, die für Wärmeübertragungszwecke verwendet werden. The compounds prepared according to the invention are particularly suitable as an anti-corrosion agent for aqueous systems, especially for aqueous alcoholic systems Systems used for heat transfer purposes.

Claims (10)

PATENTANS PRÜCHE : 1. Verfahren zur Herstellung von Reaktionsprodukten aus Aminoorganopolysiloxanen und Alkalisilikaten, dadurch gekennzeichnet, daß man 1 bis 99 Gewichtsteile eines Organopolysiloxans mit mindestens einer Struktureinheit der Formel Ra' Z2NRSiO3-a 2 (Z = Wasserstoff, einwertiger Kohlenwasserstoffrest bzw. ein Aminogruppen oder OH-Gruppen tragender einwertiger Kohlenwasserstoffrest, R = zweiwertiger Kohlenwasserstoffrest mit mindestens 3 Kohlenstoffatomen, wobei die Z2N-Gruppe mindestens am dritten Kohlenstoffatom nach dem Siliciumatom liegt, R'= einwertiger Kohlenwasserstoffrest und a = 0 bis 2) mit 1 bis 99 Gewichtsteilen eines Alkalisilikates vermischt und die Mischung erwärmt. PATENT'S CLAIMS: 1. Process for making reaction products from aminoorganopolysiloxanes and alkali metal silicates, characterized in that one 1 to 99 parts by weight of an organopolysiloxane with at least one Structural unit of the formula Ra 'Z2NRSiO3-a 2 (Z = hydrogen, monovalent hydrocarbon radical or a monovalent hydrocarbon radical bearing amino groups or OH groups, R = divalent hydrocarbon radical with at least 3 carbon atoms, where the Z2N group is at least on the third carbon atom after the silicon atom, R '= monovalent hydrocarbon radical and a = 0 to 2) with 1 to 99 parts by weight an alkali silicate mixed and the mixture heated. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Organopolysiloxan mit mindestens einer zusätzlichen Gruppe der Formel Ré'SiO4~e 2 (R"= einwertiger Kohlenwasserstoffrest und c=1 bis 3) verwendet. 2. The method according to claim 1, characterized in that one is a Organopolysiloxane with at least one additional group of the formula Ré'SiO4 ~ e 2 (R "= monovalent hydrocarbon radical and c = 1 to 3) is used. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man 12, 5 bis 50 Gewichtsteile Organopolysiloxan mit 50 bis 87, 5 Gewichtsteilen eines Alkalisilikates umsetzt. 3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that one 12.5 to 50 parts by weight of organopolysiloxane with 50 to 87.5 parts by weight of an alkali silicate. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Alkalisilikat ein Natrium-bzw. Kaliumsilikat verwendet. 4. The method according to claim 1 to 3, characterized in that one as an alkali silicate a sodium or. Potassium silicate used. 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Organopolysiloxan verwendet, bei welchem für beide Z Wasserstoffatome stehen und R eine Polymethylenkette ist. 5. The method according to claim 1 to 4, characterized in that one an organopolysiloxane is used in which both Z are hydrogen atoms and R is a polymethylene chain. 6. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Organopolysiloxan ein y-Aminopropylpolysiloxan und als Alkalisilikat Kaliumdisilikat, Natriumdisilikat, Natriumorthosilikat bzw. Kaliumorthosilikat verwendet. 6. The method according to claim 3, characterized in that as Organopolysiloxane a y-aminopropylpolysiloxane and, as alkali metal silicate, potassium disilicate, Sodium disilicate, sodium orthosilicate or potassium orthosilicate are used. 7. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Organopolysiloxan ein b-Aminobutylpolysiloxan und als Alkalisilikat Kaliumdisilikat verwendet. 7. The method according to claim 3, characterized in that as Organopolysiloxane a b-aminobutylpolysiloxane and, as alkali metal silicate, potassium disilicate used. 8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzungin wäßriger Lösung vornimmt. 8. The method according to claim 1 to 7, characterized in that one carries out the reaction in aqueous solution. 9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß man als Organopolysiloxan ein Hydrolysat von Silanen der allgemeinen Formel (X = Alkoxygruppe) oder ein Mischhydrolysat mit Silanen der allgemeinen Formel Ré'Six4-e verwendet.9. The method according to claim 1 to 9, characterized in that the organopolysiloxane is a hydrolyzate of silanes of the general formula (X = alkoxy group) or a mixed hydrolyzate with silanes of the general formula Ré'Six4-e is used. 10. Verfahren nach Anspruch 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung bei 20 bis 150°C vornimmt. 10. The method according to claim 1 to 9, characterized in that the reaction is carried out at 20 to 150 ° C.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE1295963B (en) * 1960-12-12 1969-05-22 Union Carbide Corp Corrosion inhibitor
JP2004532897A (en) * 2001-06-29 2004-10-28 バージニア テック インテレクチュアル プロパティーズ インコーポレーテッド Amine compounds and curable compositions derived therefrom

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