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DE1176853B - Verfahren zur Herstellung von Elastomeren aus Organopolysiloxanen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Elastomeren aus Organopolysiloxanen

Info

Publication number
DE1176853B
DE1176853B DEG32919A DEG0032919A DE1176853B DE 1176853 B DE1176853 B DE 1176853B DE G32919 A DEG32919 A DE G32919A DE G0032919 A DEG0032919 A DE G0032919A DE 1176853 B DE1176853 B DE 1176853B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
parts
radicals
organopolysiloxanes
units
polysiloxane
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG32919A
Other languages
English (en)
Inventor
Ben Alfred Bluestein
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Electric Co filed Critical General Electric Co
Publication of DE1176853B publication Critical patent/DE1176853B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
    • C08G77/14Polysiloxanes containing silicon bound to oxygen-containing groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Elastomeren aus Organopolysiloxanen Organopolysiloxanelastomere sind bekannt und wegen ihrer Wärmebeständigkeit, ihrer chemischen Reaktionsträgheit und ihrer Biegsamkeit bei niederen Temperaturen vielseitig verwendbar. Sie werden gewöhnlich aus einem Organopolysiloxan, das in den festen, gehärteten, elastischen Zustand übergeführt werden kann, aus einem Füllstoff und einem Metallkatalysator hergestellt. Diese Organopolysiloxane sind üblicherweise Stoffe, die durchschnittlich etwa zwei organische Reste je Siliciumatom enthalten, wobei die organischen Reste durch Kohlenstoff-Silicium-Bindungen an das Siliciumatom gekettet sind. Gewöhnlich sind die organischen Reste einwertige Kohlenwasserstoffreste und halogenierte einwertige Kohlenwasserstoffreste. Die üblichen Polysiloxane enthalten organische Reste, die überwiegend aus Methylresten bestehen, die in einigen Fällen einen geringeren Anteil an Phenylresten, Vinylresten, Chlorphenylresten oder Cyanalkylresten enthalten.
  • Die üblichen Härtungskatalysatoren für die bekannten Organopolysiloxane sind organische Peroxyde. Die organischen Peroxyde liefern eine sehr befriedigende Härtung der Organopolysiloxane, aber bewirken auch einige Nachteile. Bei der Härtung entstehen als Reaktionsprodukte beispielsweise verschiedene organische Säuren. Die Anwesenheit dieser organischen Säuren ist häufig für die Eigenschaften der Organopolysiloxane von Nachteil, insbesondere wenn die Organopolysiloxane bei erhöhten Temperaturen in einer feuchten oder abgeschlossenen Umgebung verwendet werden. Die sauren Reaktionsprodukte erhöhen die Geschwindigkeit der hydrolitischen Zersetzung des gehärteten Organopolysiloxans. Außerdem sind organische Peroxyde keine zureichenden Härtungsmittel, wenn feinzerteilter Kohlenstoff als Füllstoff zugesetzt wird.
  • Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, bei dem diese Nachteile nicht auftreten und das auch bei Massen angewendet werden kann, bei denen Kohlenstoff als Füllstoff verwendet wird.
  • Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Elastomeren aus Organopolysiloxanen mit einer Viskosität von wenigstens 100 000 cSt, Füllstoffen und Metallsalzkatalysatoren unter Formgebung, das dadurch gekennzeichnet ist, daß als Organopolysiloxane solche der allgemeinen Formel (HOOCC7n-I2m) a (R) bSiO-a-b (1) 2 verwendet werden, wobei a einen Wert zwischen 0,001 und 0,1 besitzt, m den Wert 2 oder 3 besitzt, die Summe a+b einen Wert zwischen 1,999 und 2,001 hat und R ein einwertiger Kohlenwasserstoffrest, einwertiger halogenierter Kohlenwasserstoffrest oder Cyanalkylrest ist.
  • Zu den durch R in der Formel (1) bezeichneten Resten gehören z. B. Alkylreste, wie Methyl-, Äthyl-, Propyl-, Butyl-oder Octylreste, Arylreste, z. B.
  • Phenyl-, Diphenyl-, Naphthyl-, Toluyl-oder Xylylreste, Aralkylreste, z. B. Benzyl-, Phenyläthyl-oder Styrylreste, Cycloalkylreste, z. B. Cyclohexyl-oder Cycloheptylreste, Alkenylreste, z. B. Vinyl-oder Allylreste, Cycloalkenylreste, z. B. Cyclohexenyl-oder Cycloheptenylreste, halogenierte Arylreste, z. B. Chlorphenyl-, Dibromphenyl-oder Tetrachlorphenylreste, halogenierte Alkylreste, z. B. Chlormethyl-, Brommethyl-oder ß-Chloräthylreste, Alkinylreste, z. B. der Äthinylrest oder Cyanalkylreste, z. B. ß-Cyanäthyl-, ß-Cyanpropyl-oder y-Cyanpropylreste.
  • Da das Carboxyalkylorganopolysiloxan der Formel (1) durchschnittlich etwa zwei organische Reste je Siliciumatom enthält, ist offensichtlich, daß das Organopolysiloxan vorwiegend Diorganosiloxaneinheiten der Formel : (R) 2SiO (2) umfaßt und difunktionelle Carboxyalkylgruppen der Formel : (HOOCCmH27n) (R) SiO (3) in der R und m die gleiche Bedeutung wie oben haben.
  • Außer diesen beiden überwiegenden Bestandteilen können die Carboxyalkylpolysiloxane auch kleinere Mengen von Monoorganopolysiloxaneinheiten der Formel RSiOl. 5 (4) und Triorganosiloxaneinheiten der Formel RsSiO (5) enthalten. Obwohl die Carboxyalkylgruppen gewöhnlich in das Carboxyalkylorganopolysiloxan in Form von Einheiten der Formel (3) eingeführt sind, können in bestimmten Ausführungsformen der Erfindung einige oder alle dieser Carboxylalkylgruppen als Siloxaneinheiten der Formel (HOOCCmH2 SiO (6) (HOOCCH) (R), SiO,., (7) eingeführt sein. Sind mono-oder trifunktionelle Siloxaneinheiten der Formeln (4) bis (7) im Carboxyalkylorganopolysiloxan der Formel (l) enthalten, dann muß die Anzahl dieserEinheiten so eingeschränkt sein, daß die Gesamtzahl der siliciumgebundenen organischen Reste zwischen 1,999 und 2,001 organischen Resten je Siliciumatom beträgt.
  • Wie bereits erwähnt, können die Carboxyalkylpolysiloxane der Formel (1) durch allgemein bekannte Verfahren gebildet worden sein. Ein sehr geeignetes Verfahren zur Bildung dieser Stoffe ist die Hydrolyse eines Cyanalkylorganodichlorsilans mit der Formel (NCCnH2m) (R) SiCl, (8) in der m und R die gleiche Bedeutung wie oben haben.
  • Dieses Verfahren entspricht der USA.-Patentschrift 2900363.
  • Die feinzerteilten Siliciumdioxydfüllstoffe, die erfindungsgemäß verwendet werden, sind bekannt und sind die üblichen Füllstoffe für Organopolysiloxane.
  • Gewöhnlich umfassen diese Siliciumdioxydfüllstoffe außerordentlich feine Teilchen, die eine große Oberfläche je Gewichtseinheit liefern, z. B. eine Oberfläche von 50 bis 500 m2 oder mehr je Gramm. Diese Stoffe sind im Handel als sublimiertes Siliciumdioxyd, gefälltes Siliciumdioxyd oder Siliciumdioxyd-Aerogel, od. dgl. erhältlich.
  • Diese Füllstoffe können unbehandelt oder mit Methylpolysiloxanen behandelt, wie in der USA.-Patentschrift 2 938 009 angegeben, verwendet werden.
  • Der Kohlenstoff, der als Füllstoff in die Masse gemäß der Erfindung einverleibt werden kann, ist jeder handelsübliche, feinzerteilte Kohlenstoff, z. B.
  • Lampenruß.
  • Die für die erfindungsgemäß hergestellten elastomeren verwendeten Mengen an Kohlenstoff oder Siliciumdioxydfüllstoffen können in Abhängigkeit von den gewünschten Eigenschaften des Enderzeugnisses in weiten Grenzen variiert werden. Gewöhnlich enthalten die Elastomeren zwischen 20 und 300 Teile feinzerteilten Füllstoff auf 100 Teile des Carboxyalkylorganopolysiloxans der Formel (1).
  • Die mehrwertigen Metallverbindungen, die als Härtungskatalysatoren für die erfindungsgemäß hergestellten Elastomeren verwendet werden können, sind zahlreich und unterschiedlich. Gewöhnlich sind diese mehrwertigen Metallverbindungen Metalloxyde oder metallische Verbindungen, die aus einem Metallion und einem leichtflüchtigen Anion bestehen. Bevorzugte Gruppen von mehrwertigen metallischen Verbindungen, die als wirkungsvolle Katalysatoren verwendet werden können, sind : Oxyde, Hydroxyde, Carbonate, Salze der Carbonsäuren mit I bis 1 I Kohlenstoffatomen, Alkoholate der Alkohole mit I bis I I Kohlenstoffatomen oder Salze der Enole mit I bis I I Kohlenstoffatomen.
  • Der Bereich der mehrwertigen Metalle, die einen Teil der metallischen Verbindung bilden, die für das erfindungsgemäße Verfahren verwendet wird, ist außerordentlich groß. Man hat keine Metalle nachgewiesen, die für die Erfindung unbrauchbar sind, solange es sich um mehrwertige Metalle handelt, d. h.
  • Metalle mit einer Wertigkeit von mindestens 2. Zu den metallischen Verbindungen, die besonders wertvoll für das erfindungsgemäße Verfahren sind, gehören die Metalle der Gruppen Ib, Ha, IIb, IIIa, IVa, IVb, Va, VlIb oder VIII des Periodischen Systems der Elemente. Unter den Metallen der angegebenen Gruppen werden für das Verfahren nach der Erfindung vorzugsweise die nachstehend aufgeführten verwendet : Magnesium, Calcium, Strontium, Barium, Titan, Zirkon, Mangan, Eisen, Cobalt, Nickel, Kupfer, Zink, Cadmium, Aluminium, Zinn, Blei oder Antimon.
  • Kennzeichnende mehrwertige Metallverbindungen, die als Härtungskatalysator zugesetzt werden können, sind : Magnesium, Calciumoctoat, Calciumpropionat, Strontiumcarbonat, Bariumdecanat, Zinknaphthenat, Tetrabutyltitanat, Zirkonacetat, Zirkonoctoat, Mangandioxyd, das Eisensalz des Enols von Acetylaceton, Cobaltoxyd, Nickelhydroxyd, Cupricarbonat, Zinkoxyd, Zinkoctoat, Zinkisopropylat, Zinkacetat, Cadmiumbutyrat, das Aluminiumsalz des Enols von Acetylaceton, Stannooctoat, Stannioctoat, Aluminiumbutyrat, Bleioxyd, Antimonacetat od. dgl.
  • Die verwendete Menge der mehrwertigen Metallverbindung kann in weiten Grenzen variiert werden.
  • Gewöhnlich wird eine ausreichende Härtung bei Zusatz von 0,1 bis 10 Gewichtsteilen, vorzugsweise von 0,3 bis 5 Gewichtsteilen, der mehrwertigen Metallverbindung auf 100 Teile des Carboxyalkylorganopolysiloxans der Formel (1) erzielt. Die Anwendung von mehr als 10 Gewichtsteilen der mehrwertigen Metallverbindung auf 100 Teile des Carboxyalkylorganopolysiloxans lieferte keine verbesserte Härtung des Siliconelastomeren.
  • Die mehrwertigen Metallverbindungen, die erfindungsgemäß als Härtungskatalysatoren zugesetzt werden, sind in verschiedenen Formen im Handel erhältlich. Die meisten Metallverbindungen sind in fester Form erhältlich, und das bevorzugte Ausführungsbeispiel der Erfindung verwendet den Härtungskatalysator auch in dieser Form. In anderen Fällen jedoch sind diese Octoate als Lösung oder Dispersion, in einem geeigneten Lösungsmittel oder Dispersionsmittel, z. B. Terpentinölersatz, gelöst, erhältlich. Bei dem Verfahren nach der Erfindung werden diese Lösungen oder Dispersionen zufriedenstellend angewendet, ohne daß die mehrwertige Metallverbindung abgetrennt wird.
  • Die erfindungsgemäß zu härtenden Massen, die aus dem Carboxyalkylorganopolysiloxan der Formel (1), dem Kohlenstoff-oder Siliciumdioxydfüllstoff und der mehrwertigen Metallverbindung als Härtungskatalysator bestehen, werden durch einfaches Vermischen dieser drei Bestandteile gebildet. Jedes herkömmliche Verfahren kann angewendet werden. Man kann in der üblichen Kautschukmühle oder in einem Banbury-Mischgerät mischen. Jedes dieser Verfahren liefert ein befriedigendes Ergebnis, ohne Unterschied, ob das mehrwertige Metall als Härtungskatalysator in fester Form oder in Form einer Lösung oder Dispersion zugesetzt ist. Entscheidend ist, daß die Mischung aus den drei Bestandteilen so gründlich gemischt wird, daß sie homogen ist.
  • Die erfindungsgemäß zu härtende Masse aus den drei Bestandteilen kann in der gleichen Weise gehärtet werden wie die üblichen härtbaren Organopolysiloxanmassen. Die Massen können also vorgehärtet werden oder in einer geheizten Presse geformt werden, die beispielsweise 5 Minuten lang eine Temperatur von 150°C liefert, und nachfolgend bei einer Temperatur zwischen etwa 150 und 250°C nachgehärtet werden, wobei die Zeit zwischen etwa 16 und 72 Stunden variiert werden kann. Obwohl die Massen mit Hilfe der beschriebenen Wärmebehandlungen gehärtet werden können, ist es ein ungewöhnliches und unerwartetes Kennzeichen der Erfindung, daß die Massen bei Zimmertemperatur härten, wenn man sie über einen Zeitraum zwischen etwa 48 Stunden bis zu einer Woche bei Zimmertemperatur stehenläßt. Die Härtedauer ist abhängig von der jeweiligen Zusammensetzung, dem Katalysatorspiegel und dem Verhältnis von Carboxyalkylgruppen zu den Siliciumatomen im Carboxyalkylorganopolysiloxan der Formel (1).
  • Die nachstehenden Ausführungsbeispiele sollen die Erfindung eingehender erläutern, sind aber nicht als Einschränkung anzusehen. Alle Angaben beziehen sich auf Gewichtseinheiten.
  • Beispiel I a) Herstellung des zu verwendenden Polysiloxans Dieses Ausführungsbeispiel beschreibt die Bereitung eines Methyl-p-carboxyäthylpolysiloxans im Rahmen der Formel (1) mit einer Viskosität von etwa 500000cSt bei 25°C, in dem a einen Wert von 0,001 besitzt und die Summe von a und b gleich 2,00 ist. 100 Teile Methyl-ß-cyanäthyldichlorsilan wurden unter Rühren auf etwa 225 Teile konzentrierte, wäßrige HCl gegeben, die annähernd 35 Gewichtsprozent HCl enthielt. Dieser Zusatz wurde innerhalb von 10 Minuten beigegeben, die Mischung mehrere Stunden lang gekocht und eine klare Lösung erhalten. 200 Teile Wasser wurden zugesetzt und die entstandene, ausgefällte Flüssigkeit abgetrennt. Sie wurde durch wiederholtes Lösen in 200 Teilen kochenden Wassers gereinigt und aus der abgekühlten Lösung ausgefällt.
  • Das Methyl-p-carboxyäthylpolysiloxan wurde 8 Stunden lang in einem Ofen von 120°C getrocknet und ergab eine Flüssigkeit mit niedrigem Molekulargewicht, die überwiegend aus Methyl-jS-carboxyäthylsiloxaneinheiten bestand. Dieses Methyl-, B-carboxyäthylpolysiloxan wurde mit Octamethylcyclotetrasiloxan in ausreichender Menge vermischt, so daß 0,1 Mol Methyl-ß-carboxyäthylsiloxaneinheiten auf 99,9 Mol Dimethylsiloxaneinheiten kamen. Auf 100 Teile der Mischung wurden 10 Teile 87°/Oiger Schwefelsäure gegeben und die Mischung 20 Stunden gerührt.
  • Nach Ablauf dieser Zeit wurde das entstandene Erzeugnis in 500 Teilen Benzol gelöst und wiederholt mit Wasser gewaschen, damit alle Spuren der Schwefelsäure entfernt wurden, und das säurefreie Erzeugnis über Calciumsulfat getrocknet. Das getrocknete Produkt wurde unter Vakuum abgezogen, so daß das Benzol entzogen wurde, und ergab ein Methylß-carboxyäthylpolysiloxan mit Methyl-ß-carboxyäthylsiloxaneinheiten und Dimethylsiloxaneinheiten im Verhältnis von 0,1 Molprozent zu 99,9 Molprozent. Diese Verbindung besaß eine Viskosität von etwa 500000 cSt bei 25°C. b) Erfindungsgemäße Verwendung 100 Teile des Polysiloxans von Beispiel 1, der 0,1 °/O Methyl-jS-carboxyäthylsiloxaneinheiten enthielt, wurde mit 40 Teilen ausgefälltem Siliciumdioxyd und 1, 0 oder 5,0 Teilen Stannooctoat (als eine 28°/oige Lösung von Stannooctoat in Terpentinölersatz) in einer Kautschukmühle vermischt. Eine Anzahl von Folien aus diesen Mischungen wurde dann in einer Presse 5 Minuten lang bei 125°C geformt, und diese Folien wurden bei unterschiedlichen Temperaturen unterschiedlich lange nachgehärtet ; Härte, Zugfestigkeit und Dehnung wurden gemessen. Tabelle I gibt die Teile Zinnoctoat auf je 100 Teile des Polysiloxans nach vollendeter Härtung an, die Härte der fertigen Folien in » Shore A «, die Zugfestigkeit in kg/cm2 und die Dehnung in"/.
  • Tabelle I
    Stannooctoat Hartung Härtegrad Zugfestigkeit Dehnung
    in Teilen
    28°io Zinn °C/Std. oShore A « kg/cm$ °lo
    1,0 150/16 24 8, 4 260
    1,0 250/16 34 57, 4 550
    1,0 250/72 41 55, 6 430
    5,0 150/16 30-170
    5,0 250/16 52 43, 4 260
    5,0 250/72 65 58, 1 180
    Beispiel 2 Gemäß dem Verfahren von Beispiel 1 wurde ein Polysiloxan mit einer Viskosität von etwa 2000000 cSt bei 25 °C gebildet, das überwiegend aus 0,2 °/o Methylß-carboxyäthylsiloxaneinheiten und 99,8 Molprozent Dimethylsiloxaneinheiten bestand. Auf 100 Teile dieses Polysiloxans wurden 40 Teile sublimiertes Siliciumdioxyd und unterschiedliche Mengen Stannooctoat, als 28°/oige Lösung in Terpentinölersatz, oder Zinkoxyd gegeben. Folien aus diesen Massen wurden bei 125°C innerhalb von 10 Minuten in einer Presse geformt, die nachfolgend im Ofen unterschiedlich lange gehärtet wurden. Die physikalischen Eigenschaften wurden ermittelt. Tabelle II führt die Teile der Metallverbindung auf je 100 Teile des Kautschuks an, die Härtung, den Härtegrad, die Zugfestigkeit und die Dehnung.
  • Tabelle II
    Teile der Härtung Hartegrad '.. Dehnung
    Metallverbindung
    °C Std. nShore Au k cm="
    0, 7 Stanno-
    octoat
    (28 0/, Zinn) 150/16 35 40. 6 410
    250/16 41 57,4 480
    250/72 45 44,8 480
    1, 7 Stanno-
    octoat
    (28 °/o Zinn) 150/16 34 22, 4 350
    250/16 40 53,9 460
    250/72 40 51,8 440
    0,32 ZnO..... 150/16 25-150
    250/16 40 26, 6 300
    250/72 44 45,5 370
    1, 0 ZnO...... 150/16 22-120
    250/16 37 31, 5 380
    250/72 39 46,9 390
    Beispiel 3 Eine weitere Menge des Polysiloxans von Beispiel 2 wurde mit sublimiertem Siliciumdioxyd und unterschiedlichen Zusätzen von verschiedenen Metallverbindungen als Katalysator vermischt. In jedem Fall wurden 100 Teile Polysiloxan und 40 Teile sublimiertes Siliciumdioxyd als Füllstoff verwendet. Nach der Beigabe des Härtungskatalysators und der Formung von Folien nach dem beschriebenen Verfahren wurde jede Folie 16 Stunden lang bei 150°C und 16 Stunden bei 250°C gehärtet und die physikalischen Eigenschaften bestimmt. Tabelle III gibt die Teile des Härtungskatalysators auf 100 Teile Polysiloxan an, den Härtegrad, die Zugfestigkeit und die Dehnung der gehärteten Folien.
  • Tabelle III
    Härtungskatalysator Härtegrad Zugfestigkeit Dehnung
    z » Shore A « I kg/cmz oJo
    0, 6 Tetrabutyltitanat 49 42,7 400
    0,25 Stannooctoat
    (28 °/o Zinn) 43 42,7 390
    0,6 Aluminium-tert.-
    butylat......... 46 44,8 360
    I, 0 Zirkonacetat... 50 40, 6 350
    Beispiel 4 Nach dem Verfahren von Beispiel 1 wurde ein Polysiloxan mit einer Viskosität von etwa 100 000 cSt bei 25° C bereitet, das 0,3 Molprozent Methyl-3-carboxyäthylsiloxaneinheiten und 99,7 Molprozent Dimethylsiloxaneinheiten enthielt. Dieses Polysiloxan wurde mit ausgefälltem Siliciumdioxyd und verschiedenen Metallverbindungen vermischt, wobei 40 Teile Siliciumdioxyd auf 100 Teile Polysiloxan und unterschiedliche Mengen der Metallverbindungen gegeben wurden. Diese Mischungen wurden zu Folien geformt und nach dem Verfahren von Beispiel 3 gehärtet. Die nachstehende Tabelle IV gibt die Teile der Metallverbindung als Härtungskatalysator auf 100 Teile Polysiloxan, den Härtegrad, die Zugfestig- keit und die Dehnung der entstandenen, gehärteten Folien an.
  • TabelleIV
    Hartungskatalysator Härtegrad Zugfestigkeit Dehnung
    tShoreA « kg'cm"
    3,3 Stannooctoat
    (28 °/o) 55 42,7 200
    ], 0 Calcium-
    propionat...... 44 40, 6 370
    1, 0 Zinkpropionat.. 40 37, 8 270
    1, 0 Aluminium-
    acetylacetonat.. 55 51, 1 290
    Beispiel 5 Nach dem Verfahren von Beispiel 1 wurde ein Methyl-ß-carboxyäthylpolysiloxan bereitet, das eine Viskosität von etwa 100 000 cSt bei 25°C aufwies und 0,6 MolprozentMethyl-ß-carboxyäthylsiloxaneinheiten und 99,4 Molprozent Dimethylsiloxaneinheiten enthielt. Nach dem Verfahren von Beispiel 3 wurde eine Anzahl von Folien hergestellt, die aus 100 Teilen Polysiloxan, 40 Teilen ausgefälltem Siliciumdioxyd und unterschiedlichen Mengen verschiedener metallischer Härtungskatalysatoren bestanden. Nach der Formung der Folien aus den Massen und Härten gemäß dem Verfahren von Beispiel 3 wurden die physikalischen Eigenschaften bestimmt. Die Teile der Metallverbindung als Härtungskatalysator auf 100 Teile Polysiloxan, sowie die physikalischen Eigenschaften werden in der nachstehenden Tabelle V aufgeführt.
  • Tabelle V
    Härtungskatalysator Härtegrad Zugfestigkeit Dehnung
    tShoreA « kg/cm'°/
    0,7 Stannooctoat
    (28 °/o Zinn) 46 47,6 290
    1,7 Stannooctoat
    (28 °/a Zinn).... 54 46,9 260
    ], 8 Stannooctoat
    (28 °/o Zinn) 43 53,9 280
    0,3 ZnO........... 51 41. 3 240
    1,0 49 42, 0 240
    2,2 Stannooctoat
    (22°/o Zinn).... 52 60,9 250
    2,7 Zirkonoctoat
    (5 °/0 Zirkon)... 70 27,3 120
    Beispiel 6 Nach dem Verfahren von Beispiel l wurde ein Methyl-ß-carboxyäthylpolysiloxan bereitet, das eine Viskosität von etwa 1 000 000 cSt bei 25°C besaß und 1, 8 Molprozent Methyl-ß-carboxyäthylsiloxaneinheiten und 98,2 Molprozent Dimethylsiloxaneinheiten enthielt. Gemäß dem Verfahren von Beispiel 3 wurden Folien aus 100 Teilen des Polysiloxans, 40 Teilen Siliciumdioxyd-Aerogel und unterschiedlichen Mengen der verschiedenen Metallverbindungen als Härtungskatalysator geformt. Tabelle VI gibt die Teile der Metallverbindung auf 100 Teile Polysiloxan und die physikalischen Eigenschaften der gehärteten Folien an.
  • Tabelle VI
    Härtungskatalysator Härtegrad Zugfestigkeit Dehnung
    Shore A « kg/cm"°/.
    1, 0 Zinkacetat...... 65 28 70
    0,5 64 24, 5 70
    Beispiel 7 Nach dem Verfahren von Beispiell wurde ein Methyl-ß-carboxyäthylpolysiloxan mit einer Viskosität von etwa 1 000 000 cSt bei 25° C hergestellt, das 3 Molprozent Methyl-ß-carboxyäthylsiloxaneinheiten und 97 Molprozent Dimethylsiloxaneinheiten enthielt. Gemäß dem Verfahren von Beispiel 3 wurden Folien aus einer Masse geformt, die aus 100 Teilen dieses Polysiloxans, 40 Teilen feinzerteiltem Ruß und 4 Teilen Zinkoxyd bestand. Die gehärteten Folien besaßen physikalische Eigenschaften, die mit denen der Folien von Beispiel 6 vergleichbar waren.
  • Die angeführten Ausführungsbeispiele sind erklärlicherweise auf eine geringe Anzahl der im Rahmen der Erfindung möglichen Abwandlungen beschränkt worden. Es leuchtet ein, daß außer den besonders erwähnten Metallverbindungen der Beispiele viele andere aus der beschriebenen Gruppe ebenfalls als Härtungskatalysatoren für die Organopolysiloxane der Ausführungsbeispiele, wie für andere Organopolysiloxane, die in der vorstehenden Beschreibung angegeben wurden, verwendet werden können. Außerdem können die Anteile der erfindungsgemäß zu härtenden Massen in weiten Grenzen variiert werden, wie bereits erwähnt wurde.
  • Die Organopolysiloxanelastomeren nach der Erfindung sind ebenso vielseitig verwendbar wie die üblichen Organopolysiloxanelastomeren. Sie können für Anwendung bei erhöhten Temperaturen, beispielsweise als Dichtungsmanschetten, in der gewünschten Form ausgehärtet worden sein. Außerdem können sie über bzw. um elektrische Leiter stranggepreßt werden und bei Zimmertemperaturen oder erhöhten Temperaturen gehärtet werden, so daß isolierte elektrische Leiter entstehen. Darüber hinaus gestattet ihre einzigartige Eigenschaft, d. h. die Möglichkeit einer Härtung bei Zimmertemperatur, deren Verwendung als Überzüge für elektrische Bestandteile, die eine Isolierung erfordern, die hohen Betriebstemperaturen widersteht, aber keine anfängliche Härtung bei Temperaturen verträgt, wie sie die Härtung der üblichen Organopolysiloxane erfordert.
  • Beispielsweise kann ein Kleinsttransformator mit einer Polyesterisolierung der Wicklungen nach Beispiel2 überzogen und etwa 96 Stunden lang bei Zimmertemperatur stehengelassen werden. Nach Ablauf dieser Zeit ist der Überzug vollständig gehärtet und hat ausgezeichnete physikalische Eigenschaften.

Claims (1)

  1. Patentanspruch : Verfahren zur Herstellung von Elastomeren aus Organopolysiloxanen mit einer Viskosität von wenigstens 100 000 cSt, Füllstoffen und Metallsalzkatalysatoren unter Formgebung, d a d u r c h gekennzeichnet, daß als Organopolysiloxane solche der allgemeinen Formel (HOOCCmH2 a) a (R) bSiO4-a-b verwendet werden, wobei a einen Wert zwischen 0,001 und 0,1 besitzt, m den Wert 2 oder 3 besitzt, die Summe a+b einen Wert zwischen 1,999 und 2,001 hat und R ein einwertiger Kohlenwasserstoffrest, einwertiger halogenierter Kohlenwasserstoffrest oder Cyanalkylrest ist.
    In Betracht gezogene Druckschriften : Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 019 462 ; Jndia Rubber World «, September 1953, S. 766 bis 770.
DEG32919A 1960-08-15 1961-08-11 Verfahren zur Herstellung von Elastomeren aus Organopolysiloxanen Pending DE1176853B (de)

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Application Number Priority Date Filing Date Title
US1176853XA 1960-08-15 1960-08-15

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Application Number Title Priority Date Filing Date
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DE (1) DE1176853B (de)

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1019462B (de) * 1954-02-18 1957-11-14 Dow Corning Verfahren zur Herstellung von Siloxanelastomeren

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