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DE1162568B - Process for the production of copolymers - Google Patents

Process for the production of copolymers

Info

Publication number
DE1162568B
DE1162568B DER35254A DER0035254A DE1162568B DE 1162568 B DE1162568 B DE 1162568B DE R35254 A DER35254 A DE R35254A DE R0035254 A DER0035254 A DE R0035254A DE 1162568 B DE1162568 B DE 1162568B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
copolymers
unsaturated
epoxy compounds
methacrylic acid
production
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DER35254A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Horst Dalibor
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
REICHHOLD CHEMIE AG
Original Assignee
REICHHOLD CHEMIE AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by REICHHOLD CHEMIE AG filed Critical REICHHOLD CHEMIE AG
Priority to DER35254A priority Critical patent/DE1162568B/en
Publication of DE1162568B publication Critical patent/DE1162568B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F283/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G
    • C08F283/10Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G on to polymers containing more than one epoxy radical per molecule
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/40Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the curing agents used
    • C08G59/62Alcohols or phenols

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Verfahren zum Herstellen von Mischpolymerisaten Mischpolymerisate aus harzartigen Epoxyverbindungen, verestert mit ungesättigten Fettsäuren, und monomeren polymerisierbaren Verbindungen, z. B.Process for the production of copolymers Copolymers made of resinous epoxy compounds, esterified with unsaturated fatty acids, and monomers polymerizable compounds, e.g. B.

Styrol, sind als Lackrohstoffe schon länger bekannt.Styrene has long been known as a paint raw material.

An Stelle des Styrols lassen sich auch monomere Acrylsäure- oder Methacrylsäurealkylester mit Ricinenfettsäureestern harzartiger Epoxyverbindungen mischpolymerisieren, wie es z. B. in der USA.-Patentschrift 2 689 834 beschrieben ist.Monomeric acrylic acid or methacrylic acid alkyl esters can also be used in place of styrene copolymerize with ricin fatty acid esters of resinous epoxy compounds, such as it z. As described in U.S. Patent 2,689,834.

Gegenstand eines älteren Vorschlags ist ein Verfahren, bei dem an Stelle der Ester von harzartigen Epoxyverbindungen mit ungesättigten Fettsäuren ätherartige ungesättigte Gruppen enthaltende Reaktionsprodukte aus harzartigen Epoxyverbindungen und Allylglycidyläther oder partiellen Allyläthern von mehrwertigen Alkoholen, z. B. Trimethylolpropandi- allyläther mit monomeren Acrylsäure- und/oder Methacrylsäurealkylestern, gegebenenfalls im Gemisch mit Acrylsäure oder Methacrylsäure und gegebenenfalls anderen Vinylverbindungen, mischpolymerisiert werden. An older proposal concerns a procedure in which an Place the esters of resinous epoxy compounds with unsaturated fatty acids ethereal unsaturated groups-containing reaction products of resinous epoxy compounds and allyl glycidyl ethers or partial allyl ethers of polyhydric alcohols, e.g. B. Trimethylolpropandi- allylether with monomeric acrylic and / or methacrylic acid alkyl esters, optionally in a mixture with acrylic acid or methacrylic acid and optionally other vinyl compounds.

Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von Mischpolymerisaten mit verbesserten Eigenschaften gefunden, bei dem man Mischpolymerisate, die durch Polymerisation von ätherartigen Reaktionsprodukten aus harzartigen Epoxyverbindungen mit ungesättigte Äthergruppen tragenden partiellen Äthern mehrwertiger Alkohole bzw. mit ungesättigte Äthergruppen aufweisenden aliphatischen Epoxyverbindungen zusammen mit monomeren Acryl- und/oder Methacrylsäureestern, gegebenenfalls im Gemisch mit Acrylsäure oder Methacrylsäure und gegebenenfalls anderen Vinylverbindungen, hergestellt worden sind, mit p,y-ungesättigte Alkylreste tragenden Glycidyläthern umsetzt. There has now been a process for the production of copolymers found with improved properties, in which one copolymers, which by Polymerization of ethereal reaction products from resinous epoxy compounds with partial ethers of polyhydric alcohols bearing unsaturated ether groups or with aliphatic epoxy compounds containing unsaturated ether groups together with monomeric acrylic and / or methacrylic acid esters, optionally in a mixture with acrylic acid or methacrylic acid and optionally other vinyl compounds, have been prepared with glycidyl ethers carrying p, y-unsaturated alkyl radicals implements.

Die bei dem Verfahren der Erfindung als Ausgangspolymerisat eingesetzten Mischpolymerisate, deren Herstellung nicht Gegenstand der Erfindung ist, liefern bereits gegen Wasser und verdünntes wäßriges Alkali beständige und wetterfeste Lacke. The starting polymer used in the process of the invention Copolymers, the production of which is not the subject of the invention, provide Weatherproof paints that are already resistant to water and diluted aqueous alkali.

Durch das Verfahren der Erfindung wird die Härte der Mischpolymerisate bzw. der daraus herzustellenden Lackfilme jedoch in weiten Grenzen verbessert. The process of the invention increases the hardness of the copolymers or the paint films to be produced therefrom, however, are improved within wide limits.

Je nach der Menge des ß,y-ungesättigten Glycidyläthers läßt sich die Flexibilität und Härte der entstehenden Lackfilme weitgehend den Erfordernissen der Praxis anpassen.Depending on the amount of ß, γ-unsaturated glycidyl ether, the Flexibility and hardness of the resulting paint films largely meet the requirements adapt to practice.

Überraschenderweise hat es sich gezeigt, daß die durch nachträgliche Verätherung erhaltenen Mischpolymerisate sowohl bei Härtung an der Luft mittels Kobaltnaphthenat als auch beim Einbrennen Lackfilme ergeben, die eine sehr hohe Beständigkeit gegenüber aromatischen Treibstoffen haben. Surprisingly, it has been shown that the subsequent Copolymers obtained etherification both by curing in air Cobalt naphthenate as well as baking paint films result in a very high Have resistance to aromatic fuels.

Die angegebenen Teile sind Gewichtsteile, soweit nicht anders angegeben. The parts given are parts by weight, unless otherwise stated.

Herstellung des Ausgangsmischpolymerisats Die hierfür als Ausgangsmaterialien dienenden harzartigen Epoxyverbindungen leiten sich von Reaktionsprodukten zweiwertiger Phenole mit Epichlorhydrin ab und entstehen z. B. in bekannter Weise bei der Umsetzung von 4,4'-Dihydroxydiphenyl-dimethylmethan mit Epichlorhydrin in alkalischer Lösung. Production of the starting copolymers The starting materials for this Serving resinous epoxy compounds are derived from reaction products of divalent Phenols with epichlorohydrin and arise z. B. in a known manner in the implementation of 4,4'-dihydroxydiphenyl-dimethylmethane with epichlorohydrin in an alkaline solution.

Es entstehen bei dieser Reaktion in Abhängigkeit von Reaktionsbedingungen durch Ausbildung von Ätherbrücken harzartige Produkte unterschiedlichen Molekulargewichts, die an den beiden Enden je einen Glycidylrest tragen und je nach Molekülgröße eine oder mehrere sekundäre Hydroxylgruppen besitzen.It is formed in this reaction depending on the reaction conditions through the formation of ether bridges, resin-like products of different molecular weights, each of which has a glycidyl residue at both ends and one, depending on the size of the molecule or have multiple secondary hydroxyl groups.

450 Teile einer harzartigen Epoxyverbindung mit einem Molgewicht von etwa 900 und einem Epoxywert von etwa 0,2 und 286 Teile Cyclohexanon werden bis zur Lösung erwärmt. Bei 1000 C läßt man ein Gemisch aus 214 Teilen Trimethylolpropandiallyläther und 1 cma Borfluoridessigsäure in 30 Minuten zulaufen. Nach dem Einfließen hält man noch die Temperatur weitere 30 Minuten auf 100"C und stellt dann mit Xylol eine 50°/Oige Lösung her. Der anfängliche Epoxywert von 0,2 sinkt auf einen Wert von 0,008 ab. 220 Teile der 50 0/0eigen Lösung werden mit 93 Teilen Cyclohexanon und 92 Teilen Xylol in einem mit Rührer ausgestatteten Reaktionsgefäß auf 130"C erwärmt. Ein Gemisch aus 148 Teilen Methylmethacrylat, 38 Teilen Butylmethacrylat und 1,5 Teilen di-tert.Butylperoxyd läßt man innerhalb von 2 Stunden zulaufen, wobei die Temperatur auf 130"C gehalten wird. Die Viskosität einer 40 0/0eigen Lösung des Reaktionsproduktes beträgt 185 DIN-sec. 450 parts of a resinous epoxy compound having a molecular weight of about 900 and an epoxy value of about 0.2 and 286 parts of cyclohexanone warmed to solution. A mixture of 214 parts of trimethylolpropane diallyl ether is left at 1000.degree and 1 cma borofluoride acetic acid run in in 30 minutes. Holds after flowing in the temperature is raised to 100 "C for a further 30 minutes and then set with xylene 50% solution. The initial epoxy value of 0.2 drops to a value of 0.008 from. 220 parts of the 50% strength solution are mixed with 93 parts of cyclohexanone and 92 parts of xylene were heated to 130.degree. C. in a reaction vessel equipped with a stirrer. A mixture of 148 parts of methyl methacrylate, 38 parts of butyl methacrylate and 1.5 Parts of di-tert-butyl peroxide are left within 2 hours run towards the temperature being kept at 130 "C. The viscosity of a 40% strength solution of the reaction product is 185 DIN-sec.

Beispiel Zu der wie oben beschrieben hergestellten Lösung wird bei 1200C eine Lösung von 0,5 cm3 Bortrifluoridessigsäure in 10 cm3 Cyclohexanon gegeben. Dann läßt man in 30 Minuten 50 Teile Allylglycidyläther hinzufließen und die Verätherung bei gleichbleibender Temperatur ablaufen. Der Epoxywert beträgt 0,01, bezogen auf Allylglycidyläther, und die Lösung hat bei einem Feststoffgehalt von 40 °/0 eine Viskosität von 140 DIN-sec. Example The solution prepared as described above is added to 1200C a solution of 0.5 cm3 of boron trifluoride acetic acid in 10 cm3 of cyclohexanone was added. Then 50 parts of allyl glycidyl ether are allowed to flow in over 30 minutes and the etherification is carried out run at a constant temperature. The epoxy value is 0.01 based on Allyl glycidyl ether, and the solution has a solids content of 40 ° / 0 Viscosity of 140 DIN-sec.

Die vorteilhaften Eigenschaften des nach dem Verfahren der Erfindung hergestellten Produktes zeigen sich darin, daß nach Zusatz von Kobaltnaphthenat bei der Lufttrocknung Lackfilme mit guter Treibstoff- festigkeit erhalten werden, die durch Einbrennen noch verbessert wird. The advantageous properties of the according to the method of the invention produced product show that after the addition of cobalt naphthenate with air drying paint films with good fuel stability is maintained, which is further improved by baking.

Claims (1)

Patentanspruch: Verfahren zum Herstellen von Mischpolymerisaten, dadurch gekennzeichnet, daß man Mischpolymerisate, die durch Polymerisation von ätherartigen Reaktionsprodukten aus harzartigen Epoxyverbindungen mit ungesättigte Äthergruppen tragenden partiellen Äthern mehrwertiger Alkohole bzw. mit ungesättigte Äthergruppen aufweisenden aliphatischen Epoxyverbindungen zusammen mit monomeren Acryl- und/oder Methacrylsäureestern, gegebenenfalls im Gemisch mit Acrylsäure oder Methacrylsäure und gegebenenfalls anderen Vinylverbindungen, hergestellt worden sind, mit ,y-ungesättigte Alkylreste tragenden Glycidyläthern umsetzt. Claim: Process for the production of copolymers, characterized in that copolymers obtained by polymerizing ethereal reaction products of resinous epoxy compounds with unsaturated Partial ethers of polyhydric alcohols containing ether groups or with unsaturated ones Aliphatic epoxy compounds containing ether groups together with monomers Acrylic and / or methacrylic acid esters, optionally mixed with acrylic acid or Methacrylic acid and optionally other vinyl compounds are reacted with glycidyl ethers bearing γ-unsaturated alkyl radicals.
DER35254A 1962-01-18 1962-01-18 Process for the production of copolymers Pending DE1162568B (en)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3670047A (en) * 1968-10-08 1972-06-13 Reichhold Albert Chemie Ag Epoxy resins etherified with ethylenically unsaturated alcohols and copolymerized with carboxy containing monomers

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3670047A (en) * 1968-10-08 1972-06-13 Reichhold Albert Chemie Ag Epoxy resins etherified with ethylenically unsaturated alcohols and copolymerized with carboxy containing monomers

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