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DE1161559B - Process for the preparation of trivalent phosphorus isocyanates - Google Patents

Process for the preparation of trivalent phosphorus isocyanates

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Publication number
DE1161559B
DE1161559B DEO8495A DEO0008495A DE1161559B DE 1161559 B DE1161559 B DE 1161559B DE O8495 A DEO8495 A DE O8495A DE O0008495 A DEO0008495 A DE O0008495A DE 1161559 B DE1161559 B DE 1161559B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
radicals
phosphorus
dimethylacetamide
general formula
isocyanic acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEO8495A
Other languages
German (de)
Inventor
Guenter K Weisse
Robert M Thomas
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Olin Corp
Original Assignee
Olin Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Olin Corp filed Critical Olin Corp
Publication of DE1161559B publication Critical patent/DE1161559B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
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    • C08G18/776Polyisocyanates or polyisothiocyanates having heteroatoms in addition to the isocyanate or isothiocyanate nitrogen and oxygen or sulfur phosphorus

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Description

Verfahren zur Herstellung von dreiwertigen Phosphorisocyanaten Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von dreiwertigen Phosphorisocyanaten mit unmittelbar an das Phosphoratom gebundenen Isocyanatgruppen.Process for the preparation of trivalent phosphorus isocyanates Die The invention relates to a process for the preparation of trivalent phosphorus isocyanates with isocyanate groups bonded directly to the phosphorus atom.

Phosphorhaltige Isocyanate werden üblicherweise durch Umsetzung von Silberisocyanat oder einem Alkalicyanat mit dem entsprechenden Phosphorchlorid hergestellt. Diese Verfahren haben zahlreiche Nachteile. Die Silberisocyanatmethode ist insbesondere auf Grund der hohen Kosten des Silbersalzes teuer. Phosphorus-containing isocyanates are usually made by reacting Silver isocyanate or an alkali metal cyanate prepared with the corresponding phosphorus chloride. These methods have numerous disadvantages. The silver isocyanate method is particular expensive due to the high cost of the silver salt.

Darüber hinaus wird bei der Silberisocyanatmethode das Reaktionsprodukt in einem heterogenen Reaktionsgemisch hergestellt, welches während der Reaktion fortgesetzt gerührt werden muß. Die Silberisocyanatmethode besitzt den weiteren Nachteil, daß die Reaktion selbst verhältnismäßig langsam verläuft und normalerweise hohe Reaktionstemperaturen und lange Reaktionszeiten erforderlich sind, um gute Ausbeuten zu erhalten. Der Alkalicyanatmethode haftet als wesentlicher Nachteil die geringe Ausbeute an, selbst wenn man lange Reaktionszeiten anwendet.In addition, in the silver isocyanate method, the reaction product becomes produced in a heterogeneous reaction mixture, which during the reaction must continue to be stirred. The silver isocyanate method has the other Disadvantage that the reaction itself is relatively slow and normal high reaction temperatures and long reaction times are required to achieve good results To obtain yields. The alkali cyanate method has a major disadvantage the low yield, even if long reaction times are used.

Nach dem Verfahren der Erfindung werden dreiwertige Phosphorisocyanate auf billigem und einfachem Wege in hoher Ausbeute bei Reaktionstemperaturen um Raumtemperatur erhalten unter Verwendung eines homogenen Reaktionsgemisches, welches während der Umsetzung kein fortgesetztes Rühren erfordert. The process of the invention produces trivalent phosphorus isocyanates in a cheap and simple way in high yield at reaction temperatures around room temperature obtained using a homogeneous reaction mixture which during the Implementation does not require continued stirring.

Die erfindungsgemäß hergestellten Phosphorisocyanate besitzen die allgemeine Formel Rz,P(NCO)z in der R einen Alkyl-, Alkenyl-, Alkinyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkenyl-, Aryl-, Aralkyl-, Alkaryl-, Alkoxy- oder Aryloxyrest bedeutet, wobei die Reste R durch Halogenatome, Nitro- oder Sulfogruppen substituiert sein können, y eine ganze Zahl von 0 bis 2, z eine ganze Zahl von 1 bis 3 und die Summe von z und ij gleich 3 ist. Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man in flüssiger Phase bei einer Temperatur zwischen - 85 und 150"C Isocyansäure und ein Phosphorhalogenid der allgemeinen Formel Rç,PXz worin der X ein Halogenatom darstellt und R, y und z die oben angegebene Bedeutung besitzen, in Gegenwart einer stickstoffhaltigen Verbindung der allgemeinen Formel oder deren Gemischen, worin R1 einen einwertigen Mkyl-, Alkenyl-, Alkinyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkenyl-, Aryl-, Aralkyl- oder Alkarylrest darstellt, der ggf. durch Ester- oder Nitrogruppen substituiert ist, R2, R3, R4 und R5 die gleiche Bedeutung wie R1 haben und darüber hinaus Wasserstoff darstellen können, wobei mindestens einer, jedoch nicht mehr als zwei der Reste R3, R4 und R5 einwertige aromatische Reste sind und höchstens einer der Reste R3, R4 und R5 ein Wasserstoffatom bedeutet, miteinander umsetzt und das erhaltene Produkt auf an sich bekannte Weise abtrennt.The phosphorus isocyanates prepared according to the invention have the general formula Rz, P (NCO) z in which R is an alkyl, alkenyl, alkynyl, cycloalkyl, cycloalkenyl, aryl, aralkyl, alkaryl, alkoxy or aryloxy radical, where the radicals R can be substituted by halogen atoms, nitro or sulfo groups, y is an integer from 0 to 2, z is an integer from 1 to 3 and the sum of z and ij is 3. The process according to the invention is characterized in that in the liquid phase at a temperature between -85 and 150 "C isocyanic acid and a phosphorus halide of the general formula Rç, PXz in which X represents a halogen atom and R, y and z have the meaning given above, in the presence of a nitrogen-containing compound of the general formula or mixtures thereof, in which R1 is a monovalent alkyl, alkenyl, alkynyl, cycloalkyl, cycloalkenyl, aryl, aralkyl or alkaryl radical which is optionally substituted by ester or nitro groups, R2, R3, R4 and R5 have the same meaning as R1 and can also represent hydrogen, where at least one, but not more than two of the radicals R3, R4 and R5 are monovalent aromatic radicals and at most one of the radicals R3, R4 and R5 is a hydrogen atom, reacts with one another and separating the product obtained in a manner known per se.

Die Ergebnisse der vorliegenden Erfindung sind unerwartet und überraschend, insbesondere im Hinblick auf die Tatsache, daß in Abwesenheit der vorstehend genannten stickstoffhaltigen Verbindungen aus Phosphortrichlorid und Isocyansäure kein Isocyanat gebildet wird. The results of the present invention are unexpected and surprising, especially in view of the fact that in the absence of the above nitrogen-containing compounds from phosphorus trichloride and isocyanic acid no isocyanate is formed.

Isocyansäure, häufig auch als Cyansäure bezeichnet, ist eine bekannte Verbindung und kann in üblicher Weise hergestellt werden, z. B. durch Pyrolyse von Cyanursäure und Kondensation der Dämpfe. Isocyanic acid, often referred to as cyanic acid, is a well-known one Connection and can be established in a conventional manner, e.g. B. by pyrolysis of Cyanuric acid and condensation of the vapors.

Die verwendbaren Phosphorhalogenide besitzen die allgemeine Formel RyPXz in der R, X, y und z die oben angegebene Bedeutung besitzen. Jeder der Reste R soll vorzugsweise weniger als 7 Kohlenstoffatome enthalten, da derartige Verbindungen leichter zugänglich sind und festgestellt wurde, daß sie am brauchbarsten sind. Die Reste R können gleich oder verschieden sein. Beispiele für die Reste R sind Methyl, Äthyl, Isopropyl, Butyl, Hexyl, Octyl, Decyl, Dodecyl, Äthenyl, Propenyl, ethenyl, Propenyl Äthinyl, Propinyl, Cyclopropyl, Cyclobutyl, Cycloamyl, Cyclohexyl, Cyclobutenyl, Cyclopentenyl, Cyclohexenyl, Phenyl, Anthracyl, Naphthyl, Benzyl, Phenyläthyl, Phenylpropyl, Xylyl, Tolyl, Äthylphenyl, p-Butyl phenyl, p-Diisobutylphenyl, Methoxy, Äthoxy, Propoxy, Phenoxy, p-Butylphenoxy. The phosphorus halides that can be used have the general formula RyPXz in which R, X, y and z have the meaning given above. Any of the leftovers R should preferably contain fewer than 7 carbon atoms as such compounds easier accessible and found to be most useful. The rest R can be the same or different. Examples of the radicals R are methyl, ethyl, Isopropyl, butyl, hexyl, octyl, decyl, dodecyl, ethenyl, propenyl, ethenyl, propenyl Ethynyl, propynyl, cyclopropyl, cyclobutyl, cycloamyl, cyclohexyl, cyclobutenyl, Cyclopentenyl, cyclohexenyl, phenyl, anthracyl, naphthyl, benzyl, phenylethyl, phenylpropyl, Xylyl, tolyl, ethylphenyl, p-butyl phenyl, p-diisobutylphenyl, methoxy, ethoxy, Propoxy, phenoxy, p-butylphenoxy.

Darüber hinaus können diese Reste R durch Halogenatome (Chlor, Brom, Fluor oder Jod), Nitro-, Sulfogruppen substituiert sein. Der Substituent X im Phosphorhalogenid ist irgendein Halogen oder deren Gemische, vorzugsweise Chlor. In addition, these radicals R can be replaced by halogen atoms (chlorine, bromine, Fluorine or iodine), nitro or sulfo groups. The substituent X in the phosphorus halide is any halogen or mixtures thereof, preferably chlorine.

Beispiele für phosphorhaltige Halogenide sind: Phosphortrichlorid, Phosphortribromid, Phosphortrifluorid, Phosphortrijodid, Methyldichlorphosphin, Dimethylchlorphosphin, Diäthylchlorphosphin, Diphenylchlorphosphin, Phenyldichlorphosphin, Äthylphenylchlorphosphin, Diäthoxychlorphosphin, Methoxydichlorphosphin, Diphenoxychlorphosphin, Methylpropylchlorphosphin. Examples of phosphorus-containing halides are: phosphorus trichloride, Phosphorus tribromide, phosphorus trifluoride, phosphorus triiodide, methyldichlorophosphine, Dimethylchlorophosphine, diethylchlorophosphine, diphenylchlorophosphine, phenyldichlorophosphine, Ethylphenylchlorphosphine, Diethoxychlorphosphine, Methoxydichlorphosphine, Diphenoxychlorphosphine, Methylpropylchlorophosphine.

Isocyansäure und das gewünschte Phosphorhalogenid werden miteinander in Gegenwart der stickstoffhaltigen Verbindung zur Reaktion gebracht. Die stickstoffhaltige Verbindung wirkt als Halogenwasserstoffakzeptor des bei der Umsetzung zwischen Isocyansäure und dem Phosphorhalogenid entwickelten Halogenwasserstoffe, und sie bildet vorzugsweise, jedoch nicht notwendigerweise, eine unlösliche Verbindung bei der Umsetzung mit dem Halogenwasserstoff. Die unlösliche Verbindung fällt aus dem Reaktionsgemisch aus und kann nach an sich bekannten Methoden, z. B. durch Filtration, leicht abgetrennt werden. Das Reaktionsprodukt kann anschließend aus dem Filtrat auf jede geeignete Weise, z. B. fraktionierte Destillation oder Kristallisation, gewonnen werden. Isocyanic acid and the desired phosphorus halide are combined with each other reacted in the presence of the nitrogen-containing compound. The nitrogenous Compound acts as a hydrogen halide acceptor in the reaction between isocyanic acid and the phosphorus halide evolved, and it preferably forms but not necessarily, an insoluble compound when implemented with the hydrogen halide. The insoluble compound falls out of the reaction mixture from and can according to methods known per se, for. B. by filtration, easily separated will. The reaction product can then be removed from the filtrate in any suitable manner Way, e.g. B. fractional distillation or crystallization can be obtained.

Die im erfindungsgemäßen Verfahren verwendbaren stickstoffhaltigen Verbindungen sind Amide und Amine. Man kann geeigneterweise eines oder mehrere Amide oder Amine oder deren Gemische verwenden. The nitrogen-containing ones which can be used in the process according to the invention Compounds are amides and amines. One or more amides can suitably be used or use amines or mixtures thereof.

Die als Amide brauchbaren Verbindungen besitzen die allgemeine Formel und die Amine besitzen die allgemeine Formel in denen R1, R2, R3, R4 und R5 die oben definierte Bedeutung besitzen. Jeder der Reste Rl, R2, Ra, R4 und R5 soll vorzugsweise weniger als 7 Kohlenstoffatome enthalten, da derartige Verbindungen am leichtesten zugänglich sind. Die Reste R1 können gleich oder verschieden sein.The compounds which can be used as amides have the general formula and the amines have the general formula in which R1, R2, R3, R4 and R5 have the meaning defined above. Each of the radicals R1, R2, Ra, R4 and R5 should preferably contain fewer than 7 carbon atoms, since such compounds are most easily accessible. The radicals R1 can be identical or different.

Beispiele für stickstoffhaltige Verbindungen sind folgende: Dimethylacetamid, Dimethylformamid, Diäthylacetamid, Methyläthylacetamid, Dimethylbutyramid, Methylphenylacetamid, Äthylphenylacetamid, Methyläthenylacetamid, Methylbenzylacetamid, Di- phenylamin, Dimethylanilin, Diäthylanilin, Methyläthylanilin, Methylphenylanilin, Äthylphenylanilin, Phenylnaphthylamine. Die bevorzugten stickstoffhaltigen Verbindungen enthalten niedere Alkylreste und Phenylreste. Besonders bevorzugt sind Dimethylacetamid, Diphenylamin und Dimethylanilin. Examples of nitrogen-containing compounds are the following: dimethylacetamide, Dimethylformamide, diethylacetamide, methylethylacetamide, dimethylbutyramide, methylphenylacetamide, Ethylphenylacetamide, methylethenylacetamide, methylbenzylacetamide, di- phenylamine, Dimethylaniline, diethylaniline, methylethylaniline, methylphenylaniline, ethylphenylaniline, Phenylnaphthylamines. The preferred nitrogen-containing compounds contain lower ones Alkyl radicals and phenyl radicals. Dimethylacetamide and diphenylamine are particularly preferred and dimethylaniline.

Die erfindungsgemäß hergestellten Phosphorisocyanate besitzen die allgemeine Formel RyP( NCO)z worin R, y und - die oben definierte Bedeutung besitzen. Repräsentative Reste für den Substituenten R sind oben genannt. Die Reste R können gleich oder verschieden sein. Typische Beispiele für Produkte sind: Triisocyanatphosphin, Methoxydiisocyanatophosphin und Phenyldiisocyanatophosphin. The phosphorus isocyanates prepared according to the invention have the general formula RyP (NCO) z in which R, y and - have the meaning defined above. Representative radicals for the substituent R are mentioned above. The remainders R can be the same or different. Typical examples of products are: triisocyanate phosphine, Methoxydiisocyanatophosphine and phenyldiisocyanatophosphine.

Sämtliche erfindungsgemäß hergestellten Phosphorisocyanate sind farblose Flüssigkeiten, deren Siedepunkt höher liegt, als der der entsprechenden Chloride. All of the phosphorus isocyanates prepared according to the invention are colorless Liquids with a boiling point higher than that of the corresponding chlorides.

Die Verbindungen polymerisieren langsam beim Stehen und rascher bei erhöhten Temperaturen. Sehr stark gereinigte Produkte, die durch mehrmalige Destillation erhalten werden können, lassen sich für 2 Wochen bei Raum temperaturen ohne merkliche Polymerisation lagern. Die erfindungsgemäß hergestellten Phosphorisocyanate zeigen die charakteristischen Isocyanatreaktionen, z. B. die Entwicklung von Kohlendioxyd in Gegenwart von Wasser und die Bildung von Urethanen und Harnstoffen bei der Umsetzung mit Alkoholen bzw. Aminen.The compounds polymerize slowly on standing and more rapidly on elevated temperatures. Very highly purified products that are produced by repeated distillation can be obtained, can be used for 2 weeks at room temperatures without noticeable Store polymerization. The phosphorus isocyanates prepared according to the invention show the characteristic isocyanate reactions, e.g. B. the development of carbon dioxide in the presence of water and the formation of urethanes and ureas during the implementation with alcohols or amines.

Die Dauer der Umsetzung beim Verfahren der Erfindung ist nicht entscheidend und man kann gegebenenfalls längere Reaktionszeiten anwenden. Im allgemeinen genügen jedoch Reaktionszeiten bis zu etwa 4 Stunden. In manchen Fällen kann eine längere Reaktion bei erhöhten Temperaturen zu Produktverlusten infolge Polymerisation führen. Die Reaktion wird zwischen -85 und 150ob, vorzugsweise zwischen -40 und 20°C durchgeführt. Die Reaktion verläuft bei höheren Temperaturen rascher. The duration of the reaction in the process of the invention is not critical and longer reaction times can optionally be used. Generally enough however, reaction times up to about 4 hours. In some cases, a longer Reaction at elevated temperatures can lead to product losses as a result of polymerization. The reaction is carried out between -85 and 150ob, preferably between -40 and 20 ° C. The reaction is faster at higher temperatures.

Das Mengenverhältnis von Isocyansäure zu Phosphorhalogenid ist nicht von entscheidender Bedeutung. Im allgemeinen verwendet man jedoch die theoretischen Mengenverhältnisse oder einen Überschuß an Phosphorhalogenid. Es sei betont, daß die Molverhältnisse auf den vollständigen Ersatz des Halogens berechnet sind, beispielsweise erfordert 1 Mol PX3 3 Mol Isocyansäure und 3 Mol der stickstoffhaltigen Verbindung. Ein Überschuß an Phosphorhalogenid ist erwünscht, da es als Stabilisator für Isosyansäure und das Phosphorisocyanat wirkt. Man kann auch einen Überschuß an Isocyansäure verwenden, doch kann dies zur Bildung unerwünschter Nebenprodukte führen. The ratio of isocyanic acid to phosphorus halide is not vital. In general, however, the theoretical ones are used Proportions or an excess of phosphorus halide. It should be emphasized that the molar ratios are calculated on the complete replacement of the halogen, for example 1 mole of PX3 requires 3 moles of isocyanic acid and 3 moles of the nitrogen-containing compound. An excess of phosphorus halide is desirable as it acts as a stabilizer for isosyanoic acid and the phosphorus isocyanate acts. You can also use an excess of isocyanic acid, however, this can lead to the formation of undesirable by-products.

Die Menge des Amins bzw. Amids kann innerhalb eines breiten Bereiches variiert werden. Im allgemeinen kann man 0,5 bis 3,0 Mol des Amins bzw. Amids je Mol Isocyansäure und vorzugsweise 0,8 bis 1,5 Mol verwenden. The amount of the amine or amide can be within a wide range can be varied. In general, 0.5 to 3.0 moles of the amine or amide can be used Use moles of isocyanic acid and preferably 0.8 to 1.5 moles.

Man kann entweder rohe oder gereinigte Isocyansäure verwenden. Es ist besonders vorteilhaft, rohe, gasförmige Isocyansäure unmittelbar aus der Pyrolysestufe oder Cyanursäure in das Reaktionsgemisch einzuleiten. Andererseits kann vor dem Einleiten der gasförmigen Isocyansäure das Gas in einem inerten Lösungsmittel oder in einem der Reaktionsteilnehmer, z. B. vorzugsweise der phosphorhaltigen Verbindung, insbesondere Phosphortrichlorid, absorbiert werden. Either crude or purified isocyanic acid can be used. It It is particularly advantageous to use crude, gaseous isocyanic acid directly from the pyrolysis stage or to introduce cyanuric acid into the reaction mixture. On the other hand, before the Introducing the gaseous isocyanic acid in an inert solvent or the gas in one of the reactants, e.g. B. preferably the phosphorus-containing compound, especially phosphorus trichloride, are absorbed.

Die Reihenfolge der Zugabe der Reaktionsteilnehmer ist nicht von entscheidender Bedeutung, mit Ausnahme einiger Fälle, bei denen es erwünscht ist, eine unmittelbare Berührung zwischen der stickstoffhaltigen Verbindung und der Isocyansäure zu vermeiden, da eine stark exotherme Reaktion erfolgen kann. Vorzugsweise setzt man das Amin oder Amid langsam zu einer Mischung von Isocyansäure und dem Phosphorhalogenid zu, oder man gibt die Isocyansäure langsam zu einem Gemisch des Amins oder Amids und dem Phosphorhalogenid. Es ist besonders bevorzugt, das rohe Gas langsam zuzugeben. The order of addition of the reactants is not of of critical importance, with the exception of a few cases where it is desired direct contact between the nitrogenous compound and the isocyanic acid to be avoided, as a strongly exothermic reaction can occur. Preferably sets slowly add the amine or amide to a mixture of isocyanic acid and the phosphorus halide or the isocyanic acid is slowly added to a mixture of the amine or amide and the phosphorus halide. It is particularly preferred to add the crude gas slowly.

Gegebenenfalls kann man die Reaktion in Gegenwart eines Lösungsmittels durchführen, welches gegenüber den Reaktionsteilnehmern und den Reaktionsprodukten im wesentlichen inert ist. Beispiele für derartige Lösungsmittel sind Diäthyläther, Benzol, Toluoyl, Xylol, Methylchlorid, Acetonitril. Darüber hinaus ist es zweckmäßig, das aus dem Reaktionsgemisch ausgefallene und abgetrennte Hydrochlorid mit irgendeinem der vorstehend genannten Lösungsmittel zu waschen, um es von eingeschlossenem Filtrat zu befreien. If appropriate, the reaction can be carried out in the presence of a solvent carry out which towards the reactants and the reaction products is essentially inert. Examples of such solvents are diethyl ether, Benzene, toluoyl, xylene, methyl chloride, acetonitrile. In addition, it is useful the precipitated and separated hydrochloride from the reaction mixture with any Wash of the aforementioned solvent to remove it from entrapped filtrate to free.

Die erfindungsgemäß hergestellten Verbindungen können für eine Vielzahl von Anwendungszwecken verwendet werden. Beispielsweise sind sie zur Herstellung von Abdichtungsmitteln und Überzügen geeignet. Sie sind auch brauchbar zur Herstellung von polymeren Harzen, insbesondere wo es auf gute feuerhemmende Eigenschaften und hohe thermische Stabilität ankommt. Sie sind auch brauchbar zur Herstellung von feuerhemmenden Produkten auf Cellulosebasis. The compounds prepared according to the invention can be used for a large number can be used by application purposes. For example, they are for manufacturing of sealants and coatings. They are also useful for manufacture of polymeric resins, especially where it has good fire retardant properties and high thermal stability is important. They are also useful for making cellulose based fire retardant products.

Die nachstehenden Beispiele erläutern die Erfindung. The following examples illustrate the invention.

Beispiel 1 Herstellung von Triisocyanatophosphin Ein 200 ml fassender Dreihalskolben, der mit einem Rührer, Rückflußkühler mit Trockenrohr, Wärmequelle, Tropftrichter und einem äußeren Kühlbad versehen ist, wird mit 28,9 g (0,21 Mol) Phosphortrichlorid, 300 g Toluol und 52,3 g (0,60Mol) Dimethylacetamid beschickt. Die Mischung wird auf -74"C abgekühlt und rasch mit 25,8 g (0,60 Mol) gereinigter Is ocyansäure versetzt. Die Temperatur steigt hierbei auf -59"C. Das Reaktionsgemisch wird bei dieser Temperatur weitere 45 Minuten gehalten. Example 1 Preparation of Triisocyanatophosphine A 200 ml Three-necked flask equipped with a stirrer, reflux condenser with drying tube, heat source, Is provided with a dropping funnel and an external cooling bath, 28.9 g (0.21 mol) Phosphorus trichloride, 300 g of toluene and 52.3 g (0.60 mol) of dimethylacetamide were charged. The mixture is cooled to -74 "C and quickly purified with 25.8 g (0.60 mol) of the cleaner Isocyanic acid added. The temperature rises to -59 "C. The reaction mixture is held at this temperature for a further 45 minutes.

Nach dieser Zeit wird das ausgefallene Dimethylacetamid Hydrochlorid unter Stickstoffdruck abfiltriert. Das Dimethylacetamid Hydrochlorid wird mit 100 g -70"C kaltem Toluol gewaschen. Das Dimethylacetamid Hydrochlorid wird in praktisch stöchiometrischer Menge gewonnen. Das Filtrat wird bei vermindertem Druck destilliert, und man erhält in 670/0iger Ausbeute, bezogen auf eingesetzte Isocyansäure, das Triisocyanatophosphin. Nach nochmaliger Destillation siedet die Verbindung bei 165 bis 168"C, und sie hat einen Brechungsindex von 1,5329 bei 25"C. In der Literatur ist für den Brechungsindex ein Wert von 1,5352 angegeben. Die Isocyanatstruktur der Verbindung wird durch das Ultrarotabsorptionsspektrum bewiesen.After this time, the precipitated dimethylacetamide becomes hydrochloride filtered off under nitrogen pressure. The dimethylacetamide hydrochloride is 100 g -70 "C cold toluene washed. The dimethylacetamide hydrochloride is in practical obtained stoichiometric amount. The filtrate is distilled under reduced pressure, and in a yield of 670/0, based on the isocyanic acid used, the Triisocyanatophosphine. After another distillation, the compound boils at 165 to 168 "C, and it has an index of refraction of 1.5329 at 25" C. In the literature a value of 1.5352 is given for the refractive index. The isocyanate structure the compound is evidenced by the ultrared absorption spectrum.

Beispiel 2 Herstellung von Methoxydiisocyanatophosphin Ein 500 ml fassender, wie im Beispiel 1 ausgerüsteter Dreihalskolben wird mit 34,9 g (0,26 Mol) Methoxydichlorphosphin, CH3OPCla, 150 ml Benzol und 43,5 g (0,5 Mol) Dimethylacetamid beschickt. Die Mischung wird auf 5"C abgekühlt, und innerhalb 45 Minuten werden 21,5 g (0,5 Mol) flüssige Isocyansäure eingetropft. Die Reaktionstemperatur wird während dieser Zeit und weitere 35 Minuten danach zwischen 5 und 15"C gehalten. Nach dieser Zeit wird das ausgefallene Dimethylacetamid Hydrochlorid unter Stickstoffdruck abfiltriert. Der Filterkuchen wird nicht ausgewaschen. Das Filtrat wird destilliert. Example 2 Preparation of Methoxydiisocyanatophosphine A 500 ml A three-necked flask equipped as in Example 1 is filled with 34.9 g (0.26 Mol) methoxydichlorophosphine, CH3OPCla, 150 ml of benzene and 43.5 g (0.5 mole) dimethylacetamide loaded. The mixture is cooled to 5 "C, and within 45 minutes 21.5 g (0.5 mol) of liquid isocyanic acid were added dropwise. The reaction temperature becomes held between 5 and 15 ° C during this time and for a further 35 minutes thereafter. After this time the precipitated dimethylacetamide hydrochloride becomes under nitrogen pressure filtered off. The filter cake is not washed out. The filtrate is distilled.

Nach Abstreifen des Lösungsmittels werden 15 g Methoxydiisocyanatophosphin, CH3O-P(NCO)2, vom Siedepunkt 30 bis 35"C/2 mm Hg erhalten. Dies entspricht einer Ausbeute von 41°/o. Die Verbindung hat einen Brechungsindex von 1,4687 bei 25"C und zeigt im Ultrarotabsorptionsspektrum die Isocyanatstruktur.After stripping off the solvent, 15 g of methoxydiisocyanatophosphine, CH3O-P (NCO) 2, obtained from boiling point 30 to 35 "C / 2 mm Hg. This corresponds to a Yield of 41%. The compound has an index of refraction of 1.4687 at 25 "C and shows the isocyanate structure in the ultra-red absorption spectrum.

Claims (3)

Beispiel 3 Herstellung von Phenyldiisocyanatophosphin Ein 11 fassender, wie im Beispiel 1 ausgerüsteter Dreihalskolben wird mit 17,9 g (0,1 Mol) Phenyldichlorphosphin, 225 g wasserfreiem Äther und 8,6 g (0,2 Mol) Isocyansäure beschickt. Die Mischung wird auf 30 C abgekühlt, und hierauf werden innerhalb 20 Minuten 17,4 g (0,2 Mol) Dimethylacetamid eingetropft. Die Temperatur wird während der Zugabezeit und weitere 50 Minuten danach zwischen 3 und 15"C gehalten. Nach dieser Zeit wird das ausgefallene Dimethylacetamid Hydrochlorid unter Stickstoffdruck abfiltriert und das Hydrochlorid mit 100g wasserfreiem Äther ausgewaschen. Das Dimethylacetamid Hydrochlorid wird in praktisch stochiometrischer Menge gewonnen. Das Filtrat wird bei vermindertem Druck destilliert, und man erhält in guter Ausbeute Phenyldiisocyanatophosphin, C6H6P(NCO)2. Die Verbindung siedet bei 119 bis 122°C/3 mm Hg. Die Isocyanatstruktur zeigt sich im Ultrarotabsorptionsspektrum. Patentansprüche: Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung 3-wertiger Phosphorisocyanate der allgemeinen Formel RvP(NCO)z in der R einen einwertigen Alkyl-, Alkenyl-, Alkinyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkenyl-, Aryl-, Aralkyl-, Alkaryl-, Alkoxy- oder Aryloxyrest bedeutet, wobei die Reste R durch Halogenatome, Nitro-oder Sulfogruppen substituiert sein können, y eine ganze Zahl von 0 bis 2, z eine ganze Zahl von 1 bis 3 und dieSummevonzundygleich3 ist, d a d u r c h gekennzeichnet, daß man in flüssiger Phase bei einer Temperatur zwischen -85 und +150"C Isocyansäure und ein Phosphorhalogenid der allgemeinen Formel RyPXg in der X ein Halogenatom darstellt und R, y und z die oben angegebene Bedeutung besitzen, in Gegenwart einer stickstoffhaltigen Verbindung der allgemeinen Formel oder von deren Gemischen, worin R1 einen einwertigen Alkyl-, Alkenyl-, Alkinyl-, Cycloalkyl-, Cycloalkenyl-, Aryl-, Aralkyl-, oder Alkarylrest darstellt, der gegebenenfalls durch Ester- oder Nitrogruppen substituiert ist, R2, R3, R4 und R5 die gleiche Bedeutung wie R1 haben und darüber hinaus Wasserstoff darstellen können, wobei mindestens einer, jedoch nicht mehr als zwei der Reste R2, R4 und R5 einwertige aromatische Reste sind und höchstens einer der Reste R3, R4 und R5 ein Wasserstoffatom bedeutet, miteinander umsetzt und das erhaltene Produkt auf an sich bekannte Weise abtrennt.EXAMPLE 3 Preparation of Phenyldiisocyanatophosphine A three-necked flask with a capacity of 11, equipped as in Example 1, is charged with 17.9 g (0.1 mol) of phenyldichlorophosphine, 225 g of anhydrous ether and 8.6 g (0.2 mol) of isocyanic acid. The mixture is cooled to 30.degree. C., and 17.4 g (0.2 mol) of dimethylacetamide are then added dropwise over the course of 20 minutes. The temperature is kept between 3 and 15 ° C. during the addition time and a further 50 minutes thereafter. After this time, the precipitated dimethylacetamide hydrochloride is filtered off under nitrogen pressure and the hydrochloride is washed out with 100 g of anhydrous ether. The dimethylacetamide hydrochloride is obtained in a practically stoichiometric amount The filtrate is distilled under reduced pressure, and phenyldiisocyanatophosphine, C6H6P (NCO) 2 is obtained in good yield. The compound boils at 119 to 122 ° C / 3 mm Hg. The isocyanate structure is shown in the ultra-red absorption spectrum Preparation of trivalent phosphorus isocyanates of the general formula RvP (NCO) z in which R is a monovalent alkyl, alkenyl, alkynyl, cycloalkyl, cycloalkenyl, aryl, aralkyl, alkaryl, alkoxy or aryloxy radical, where the R radicals can be substituted by halogen atoms, nitro or sulfo groups, y is an integer from 0 to 2, z is an integer Z ahl from 1 to 3 and the sum of zundy equals 3, characterized in that in the liquid phase at a temperature between -85 and +150 "C isocyanic acid and a phosphorus halide of the general formula RyPXg in which X represents a halogen atom and R, y and z the above Have given meaning, in the presence of a nitrogen-containing compound of the general formula or mixtures thereof, in which R1 is a monovalent alkyl, alkenyl, alkynyl, cycloalkyl, cycloalkenyl, aryl, aralkyl or alkaryl radical which is optionally substituted by ester or nitro groups, R2, R3, R4 and R5 have the same meaning as R1 and can also represent hydrogen, where at least one, but not more than two of the radicals R2, R4 and R5 are monovalent aromatic radicals and at most one of the radicals R3, R4 and R5 is a hydrogen atom, reacting with one another and separating the product obtained in a manner known per se. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktion in Gegenwart eines inerten Lösungsmittels durchführt. 2. The method according to claim 1, characterized in that the Carries out reaction in the presence of an inert solvent. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als stickstoffhaltige Verbindung Dimethylacetamid oder Dimethylanilin verwendet. 3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the nitrogen-containing compound used is dimethylacetamide or dimethylaniline. In Betracht gezogene Druckschriften: Britische Patentschrift Nr. 883 488; belgische Patentschrift Nr. 591 707; USA.-Patentschrift Nr. 2 873 171; Journal of the American chemical Society, 72, 1950, 5. 193/194. Documents considered: British Patent No. 883 488; Belgian Patent No. 591,707; U.S. Patent No. 2,873,171; Journal of the American chemical Society, 72, 1950, pp. 193/194.
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Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE591707A (en) *
US2873171A (en) * 1956-07-03 1959-02-10 Virginia Carolina Chem Corp Preparation of isocyanates
GB883488A (en) * 1959-05-29 1961-11-29 Ici Ltd Preparation of phosphoryl triisothiocyanate

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE591707A (en) *
US2873171A (en) * 1956-07-03 1959-02-10 Virginia Carolina Chem Corp Preparation of isocyanates
GB883488A (en) * 1959-05-29 1961-11-29 Ici Ltd Preparation of phosphoryl triisothiocyanate

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