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DE1157628B - Process for the production of halogen-substituted orthanilic acid amides with a sedative effect - Google Patents

Process for the production of halogen-substituted orthanilic acid amides with a sedative effect

Info

Publication number
DE1157628B
DE1157628B DEA35099A DEA0035099A DE1157628B DE 1157628 B DE1157628 B DE 1157628B DE A35099 A DEA35099 A DE A35099A DE A0035099 A DEA0035099 A DE A0035099A DE 1157628 B DE1157628 B DE 1157628B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
substituted
halogen
acid amides
production
orthanilic acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEA35099A
Other languages
German (de)
Inventor
Jorgen Anders Christensen
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ferrosan ApS
Original Assignee
Ferrosan ApS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ferrosan ApS filed Critical Ferrosan ApS
Publication of DE1157628B publication Critical patent/DE1157628B/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C311/00Amides of sulfonic acids, i.e. compounds having singly-bound oxygen atoms of sulfo groups replaced by nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C311/30Sulfonamides, the carbon skeleton of the acid part being further substituted by singly-bound nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C311/37Sulfonamides, the carbon skeleton of the acid part being further substituted by singly-bound nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups having the sulfur atom of at least one of the sulfonamide groups bound to a carbon atom of a six-membered aromatic ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND KL. 12q 6/03FEDERAL REPUBLIC OF GERMANY KL. 12q 6/03

INTERNAT. KL. C 07 C INTERNAT. KL. C 07 C

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFT 1157 628EXPLAINING EDITORIAL 1157 628

A 35099 IVb/12qA 35099 IVb / 12q

ANMELDETAG: 11. JULI 1960REGISTRATION DATE: JULY 11, 1960

BEKANNTMACHUNG
DERANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 21. NOVEMBER 1963
NOTICE
LOGIN
AND ISSUE OF THE
EDITORIAL: NOVEMBER 21, 1963

Die Erfindung betrifft die Herstellung halogensubstituierter Orthanilsäureamide der allgemeinen Formel IThe invention relates to the preparation of halogen-substituted orthanilic acid amides of the general Formula I.

worin A Chlor oder Fluor und B Chlor, Fluor oder Wasserstoff bezeichnen. Es hat sich erwiesen, daß diese Substanzen bei parenteraler Eingabe in Versuchstieren und Menschen eine antikonvulsivische und hypnotische, insbesondere aber sedative Wirkung ausüben und daß sie in therapeutischen Dosen nur geringe Toxizität aufweisen.where A denotes chlorine or fluorine and B denotes chlorine, fluorine or hydrogen. It has been shown that these substances, when administered parenterally in experimental animals and humans, have an anticonvulsive and exert hypnotic, but especially sedative effects and that they are only available in therapeutic doses have low toxicity.

Erfindungsgemäß lassen sich solche 4,5-dihalogenierten oder 5-halogensubstituierten Orthanilsäureamide dadurch herstellen, daß man Anilin, welches durch Chlor oder Fluor oder sowohl Chlor als auch Fluor in der 4- oder 3- und 4-Stellung substituiert ist, in an sich bekannter Weise sulfoniert bzw. chlorsulfoniert und anschließend amidiert.According to the invention, such 4,5-dihalogenated or 5-halogen-substituted orthanilic acid amides by using aniline, which is substituted by chlorine or fluorine or both chlorine and fluorine in the 4- or 3- and 4-position, sulfonated or chlorosulfonated in a manner known per se and then amidated.

Die antikonvulsivischen, sedativen und hypnotischen Wirkungen der gemäß der Erfindung hergestellten Stoffe erhellen aus untenstehender Übersicht Verfahren zur HerstellungThe anticonvulsant, sedative and hypnotic effects of those made according to the invention Fabrics are shown in the overview below for manufacturing processes

von sedativ wirksamen halogensubstituiertenof halogen-substituted persons with sedative effects

OrthanilsäureatnidenOrthanilic acid atenides

Anmelder:
A/S Ferrosan, Kopenhagen
Applicant:
A / S Ferrosan, Copenhagen

Vertreter:Representative:

Dipl.-Ing. Dr.-Ing. R. Poschenrieder, Patentanwalt, München 8, Lucile-Grahn-Str. 38Dipl.-Ing. Dr.-Ing. R. Poschenrieder, patent attorney, Munich 8, Lucile-Grahn-Str. 38

Beanspruchte Priorität: Dänemark vom 11. Juli 1959Claimed priority: Denmark of July 11, 1959

J0rgen Anders Christensen, Virum (Dänemark), ist als Erfinder genannt wordenJ0rgen Anders Christensen, Virum (Denmark), has been named as the inventor

über experimentelle Bestimmungen der effektiven Dosen in Mäusen pro Kilo Körpergewicht.on experimental determinations of the effective doses in mice per kilo of body weight.

A —r^"^— SO2NH2 A - r ^ "^ - SO 2 NH 2 ^-NH2
B
^ -NH 2
B.
Akute
Toxizität
LD50
Acute
toxicity
LD 50
mg/kg Maus subcutE
Antikonvulsive ED50
mg / kg mouse subcutE
Anticonvulsant ED 50
Strychnin2)Strychnine 2 ) inin Sedative ED3)Sedative ED 3 ) Hypnotische
ED4)
Hypnotic
ED 4 )
AA. ClCl 10001000 Penta-
methylen-
tetrazol1)
Penta
methylene
tetrazole 1 )
225225 300300
ClCl HH >1000> 1000 500500 > 400> 400 400400 >500> 500 FF. ClCl >1000> 1000 100100 200200 170170 700700 FF. FF. >1000> 1000 8080 170170 170170 900900 FF. PhenyläthylbarbitursäurePhenylethylbarbituric acid 300300 120120 9090 7070 120120 4040

*) E. Swinyard, J. Am. Pharm. Assoc. Sei. Ed., 38,1949, S. 201.*) E. Swinyard, J. Am. Pharm. Assoc. May be. Ed., 38, 1949, p. 201.

*) F. Berger, J. Pharmacol., 112, 1954, S. 413.*) F. Berger, J. Pharmacol., 112, 1954, p. 413.

·) Sedative — Barbiturpotenzierende; F. Berger, J. Pharmacol., 112, 1954, S. 413.·) Sedative - barbiturepotentiating; F. Berger, J. Pharmacol., 112, 1954, p. 413.

*) Diejenige Dosis, die einen lstündigen, reflexlosen Schlaf bewirkt.*) The dose that causes an hour-long, reflex-free sleep.

Aus der vorstehenden Tabelle ist zu ersehen, daß die hypnotische ED höher liegt als die der Phenyläthylbarbitursäure, die Toxizität dieser Verfahrensprodukte In der folgenden Tabelle sind die Quotienten Sed. ED , Sed. EDFrom the table above it can be seen that the hypnotic ED is higher than that of phenylethylbarbituric acid, the toxicity of these process products. The following table shows the quotients Sed. ED, Sed. ED

undand

für die verschiedenen nachfor the different after

LD50 Hyp. EDLD 50 Hyp. ED

jedoch bedeutend niedriger liegt, da die Werte für 50 den Beispielen der vorliegenden Erfindung hergedie akute toxische letale Dosis um mehr als das stellten Substanzen aus der vorhergehenden Tabelle dreifache höher liegen. errechnet.however, is significantly lower as the values for 50 are used in the examples of the present invention acute toxic lethal dose by more than the substances listed in the previous table three times higher. calculated.

309 749/397309 749/397

Substanzsubstance Sed. EDSed. ED Sed. EDSed. ED 4,5-di-Cl
5F
4-C1.5-F
4,5-di-F
Phenyläthylbarbitursäure
4,5-di-Cl
5F
4-C1.5-F
4,5-di-F
Phenylethylbarbituric acid
LD50 LD 50 Hyp. EDHyp. ED
0,3
0,4
0,17
0,17
0,23
0.3
0.4
0.17
0.17
0.23
0,24
0,19
0,58
0.24
0.19
0.58

punkt 173 bis 178° C. Durch Umkristallisation aus 50%igem Äthanol erhält man den reinen Stoff mit Schmelzpunkt 183 bis 185° C.point 173 to 178 ° C. The pure substance is obtained by recrystallization from 50% ethanol Melting point 183 to 185 ° C.

In ähnlicher Weise lassen sich 4-Chlor- oder 4-Fluoranilin oder 3,4-dihalogensubstituiertes Anilin, worin einer der oder die beiden Substituenten Fluor und der Rest Chlor ist, mit Chlorsulfonsäure oder Sulfonierungsmitteln behandeln, und das gewonnene Produkt wird amddiert.In a similar way, 4-chloro- or 4-fluoroaniline or 3,4-dihalosubstituted aniline, wherein one of the or the two substituents is fluorine and the remainder is chlorine, with chlorosulfonic acid or Treat sulfonating agents and the product recovered is amddated.

IOIO

Aus dieser Zusammenstellung geht hervor, daß man bei Anwendung der erfindungsgemäßen Substanzen durchschnittlich eine geringere Toxizität und eine geringere hypnotische Wirkung erzielt, wenn man eine bestimmte sedative Wirkung erzielen will, als dies bei der Phenyläthylbarbitursäure der Fall ist.From this compilation it can be seen that when using the substances according to the invention on average has a lower toxicity and a lower hypnotic effect if one wants to achieve a certain sedative effect than is the case with phenylethylbarbituric acid.

Beispiel 1example 1

2-Amino-4,5-dichlorbenzolsulfonamid2-amino-4,5-dichlorobenzenesulfonamide

150 ml Chlorsulfonsäure werden in einen dreihalsigen Kolben von 11 gebracht, der mit Rührer versehen und in ein Ölbad mit einer Temperatur von etwa 700C eingetaucht ist. Zur Chlorsulfonsäure werden zunächst 63 g 3,4-DichloraniJin und danach 130 g Natriumchlorid gegeben, wonach die Temperatur bei stetigem Rühren der Mischung auf 130° C erhöht wird, auf diesem Wert etwa 1 Stunde gehalten, dann auf 150°C erhöht und während etwa 2 Stunden auf 1500C gehalten wird. Dann wird die Mischung auf Zimmertemperatur abgekühlt. Nun werden 500 g Eis hinzugesetzt, und nach Schmelzen des Eises wird das gebildete Sulfonsäurechlorid abgeschieden und mit Wasser ausgewaschen, wonach es sofort unter Erwärmen mit etwa 500 ml konzentriertem Ammoniakwasser umgesetzt wird. Bei teilweisem Eindampfen und Neutralisation mit Salzsäure erhält man 37 g 2-Amino-4,5-dichlorbenzoIsulfonamid vom Schmelz-Beispiel 2
2-Amino-5-fluorbenzolsulfonamid
150 ml of chlorosulfonic acid are placed in a three necked flask 11, which is provided with a stirrer and immersed in an oil bath at a temperature of about 70 0 C. To the chlorosulfonic acid, 63 g of 3,4-dichloraniJin and then 130 g of sodium chloride are added, after which the temperature is increased to 130 ° C. with constant stirring of the mixture, held at this value for about 1 hour, then increased to 150 ° C. and for about Is held at 150 0 C for 2 hours. Then the mixture is cooled to room temperature. 500 g of ice are then added, and after the ice has melted, the sulfonic acid chloride formed is separated off and washed out with water, after which it is immediately reacted with about 500 ml of concentrated ammonia water while heating. With partial evaporation and neutralization with hydrochloric acid, 37 g of 2-amino-4,5-dichlorobenzene sulfonamide from melting example 2 are obtained
2-amino-5-fluorobenzenesulfonamide

150 ml Chlorsulfonsäure werden in einen dreihalsigen Kolben angebracht, der mit Rührer versehen ist, und in ein Ölbad mit einer Temperatur von etwa 70° C eingetaucht. Man fügt 38 g 4-Fluoranilin hinzu und läßt das Gemisch während 3 Stunden unter Rühren bei 700C stehen, wonach 40 g Thionylchlorid zugesetzt werden, und die Reaktion während weiterer 3 Stunden bei derselben Temperatur fortgesetzt wird. Das entstandene Reaktionsgemisch wird gekühlt und einem Überschuß an Eis zugesetzt. Das dabei ausgeschiedene Sulfonsäurechlorid wird abgesaugt und mit wenig Wasser gewaschen, wonach es 100 ml eiskaltem Ammoniakwasser hinzugesetzt wird. Nach Lösung und Filtrieren wird die Flüssigkeit etwas eingeengt und danach mit Salzsäure neutralisiert. Das ausgeschiedene Produkt wird abgesaugt und mit Wasser gewaschen. Schmelzpunkt 104 bis 105°C.150 ml of chlorosulfonic acid are placed in a three-necked flask equipped with a stirrer and immersed in an oil bath at a temperature of about 70 ° C. Is added 38 g 4-fluoroaniline are added and the mixture is left for 3 hours under stirring at 70 0 C for, after which 40 g of thionyl chloride are added and the reaction is continued for a further 3 hours at the same temperature. The resulting reaction mixture is cooled and added to an excess of ice. The sulfonic acid chloride which separates out is filtered off with suction and washed with a little water, after which 100 ml of ice-cold ammonia water is added. After dissolving and filtering, the liquid is concentrated somewhat and then neutralized with hydrochloric acid. The precipitated product is filtered off with suction and washed with water. Melting point 104 to 105 ° C.

Claims (1)

PATENTANSPRUCH:PATENT CLAIM: Verfahren zur Herstellung von sedativ wirksamen halogensubstituierten Orthanilsäureamiden, da durch gekennzeichnet, daß man Anilin, welches in der 3- und 4-Stellung mit Chlor oder Fluor disubstituiert oder in der 4-Stellung mit einem derselben monosubstituiert ist, in an sich bekannter Weise sulfoniert bzw. chlorsulfoniert und anschließend amidiert.Process for the preparation of sedatively active halogen-substituted orthanilic acid amides, characterized in that aniline which is disubstituted in the 3- and 4-positions with chlorine or fluorine or monosubstituted in the 4-position with one of the same is sulfonated or in a manner known per se Chlorosulfonated and then amidated. © 309 749/397 11.63© 309 749/397 11.63
DEA35099A 1959-07-11 1960-07-11 Process for the production of halogen-substituted orthanilic acid amides with a sedative effect Pending DE1157628B (en)

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