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DE1144261B - Verfahren zur Herstellung halogenhaltiger olefinischer Verbindungen mit zwei oder mehr Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung halogenhaltiger olefinischer Verbindungen mit zwei oder mehr Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen

Info

Publication number
DE1144261B
DE1144261B DES74785A DES0074785A DE1144261B DE 1144261 B DE1144261 B DE 1144261B DE S74785 A DES74785 A DE S74785A DE S0074785 A DES0074785 A DE S0074785A DE 1144261 B DE1144261 B DE 1144261B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
carbon
dihalocarbene
double bonds
chloroform
halogen
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES74785A
Other languages
English (en)
Inventor
Johannes Wilhelmus Engelsma
Robert Van Helden
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SHELL INT RESEARCH
Shell Internationale Research Maatschappij BV
Original Assignee
SHELL INT RESEARCH
Shell Internationale Research Maatschappij BV
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by SHELL INT RESEARCH, Shell Internationale Research Maatschappij BV filed Critical SHELL INT RESEARCH
Publication of DE1144261B publication Critical patent/DE1144261B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C21/00Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms
    • C07C21/02Acyclic unsaturated compounds containing halogen atoms containing carbon-to-carbon double bonds
    • C07C21/19Halogenated dienes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07C17/272Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions involving an increase in the number of carbon atoms in the skeleton by addition reactions
    • C07C17/275Preparation of halogenated hydrocarbons by reactions involving an increase in the number of carbon atoms in the skeleton by addition reactions of hydrocarbons and halogenated hydrocarbons
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C2/00Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing a smaller number of carbon atoms
    • C07C2/86Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing a smaller number of carbon atoms by condensation between a hydrocarbon and a non-hydrocarbon
    • C07C2/861Preparation of hydrocarbons from hydrocarbons containing a smaller number of carbon atoms by condensation between a hydrocarbon and a non-hydrocarbon the non-hydrocarbon contains only halogen as hetero-atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHES
PATENTAMT
S74785IVb/12o
ANMELDETAG: 12. JULI 1961
BEKANNTMACHUN G DER ANMELDUNG UND AUSGABE DER AUSLEGESCHRIFT: 28. FEBRUAR 1963
Es ist bekannt, daß Dichlorcarbene mit olefinisch ungesättigten Verbindungen unter Bildung von Dichlorcyclopropanderivaten reagieren. Dafür kann sich Dichlorcarben in situ aus Chloroform oder Trichloressigsäureester unter Einfluß einer Lauge und in Gegenwart der ungesättigten Verbindung bilden. Werden jedoch bestimmte cyclische Verbindungen als Ausgangssubstanzen verwendet, so sind die angestrebten Additionsprodukte instabil, und die Sekundärprodukte mit aromatischer. Natur werden durch Abspalten von Halogenwasserstoff aus dem Cyclopropanderivat erhalten. Solche Reaktionen laufen im allgemeinen in flüssiger Phase ab. Es wurden auch Fälle beschrieben, wo diese Umsetzung in der Dampfphase stattfindet. Das aus Chloroform gewonnene Dichlorcarben reagiert in situ mit Pyrrol bei hohen Temperaturen und liefert als Reaktionsprodukt 3-Chlorpyridin (s. H. L. Rice, Thomas E. Londergan, Journ. Amer. Chem. Soc, Bd. 77, 1955, S. 4678/4679).
Sekundärprodukte, die keinen Cyclopropanring enthalten, jedoch auch nicht aromatisch sind, wurden bisher bei bekannten Verfahren noch nicht erhalten. Das Ziel der Erfindung ist die Herstellung solcher Verbindungen nichtaromatischer Natur, die wertvolle Ausgangssubstanzen für chemische Synthesen sind.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung halogenhaltiger olefinischer Verbindungen mit zwei oder mehreren Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen, wobei ein oder mehrere ungesättigte Kohlenstoffatome durch ein oder mehrere Halogenatome substituiert sind. Es wurde gefunden, daß solche Verbindungen hergestellt werden können durch Erhitzen einer olefinischen Verbindung mit einer oder mehreren Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen im Molekül in der Dampfphase mit einem Dihalogencarben.
Beispiele für olefinische Verbindungen, die als Ausgangssubstanzen nach der Erfindung verwendet werden können, sind acyclische oder carboxylische olefinische Verbindungen, gegebenenfalls mit Substituenten, wie Alkyl-, Aryl-, Methoxygruppen, Halogenatomen oder anderen Gruppen. Aliphatische Mono- und Diolefine sind besonders geeignet, beispielsweise Butene, Pentene, Hexene, Styrole, a-Methylstyrol, Cyclopenten, Cyclohexen, Hexadecen, Butadien und höhere Polyolefine. Besonders geeignet sind Isobuten, Propen, Allylchlorid und p-Chlor-m-methylstyrol.
Die Dihalogencarbene, mit denen die olefinischen Verbindungen zur Reaktion gebracht werden, sind Verfahren zur Herstellung halogenhaltiger olefinischer Verbindungen mit zwei oder mehr Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen
Anmelder:
Shell Internationale Research Maatschappij N. V., Den Haag
Vertreter: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Puls und Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann, Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2
Beanspruchte Priorität: Niederlande vom 14. Juli 1960 (Nr. 253 814)
Johannes Wilhelmus Engelsma und Robert Van Helden, Amsterdam
(Niederlande), sind als Erfinder genannt worden
vorzugsweise Dichlorcarbene, aber auch Difluorcarbene oder Dibromcarbene können verwendet werden. Dichlorcarbene mit niederem Siedepunkt (ungefähr -2O0C) können mit gasförmigen Olefinen bereits bei sehr tiefen Temperaturen, beispielsweise bei einer Temperatur zwischen dem Siedepunkt und Raumtemperatur, umgesetzt werden.
Es ist möglich, Dihalogencarbene zu verwenden, die vorher isoliert worden sind. Es wird jedoch im allgemeinen vorgezogen, die erfindungsgemäße Umsetzung mit einem in situ gebildeten Dihalogencarben, vorzugsweise aus einem Methylhalogenid, insbesondere Chloroform, Bromoform, oder einem gemischten Methylhalogenid, wie Difluorchlormethan, oder einer solche Verbindungen enthaltenden technischen Mischung vorzunehmen. Ausgezeichnete Ergebnisse werden mit Chloroform erhalten. Trihalogenessigsäure ist auch sehr geeignet als Ausgangsmaterial für die In-situ-Herstellung der Dihalogencarbene. Es wird Trichloressigsäure bevorzugt verwendet. Andere Beispiele sind Difluorchloressigsäure und Tribromessigsäure.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren werden die Reaktionskomponenten in der Dampfphase mit-
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einander in Verbindung gebracht. Die erforderlichen Temperaturen schwanken im allgemeinen mit der Stabilität der verwendeten Verbindungen und dem angewandten Druck. Es wurde bereits beobachtet, daß Umsetzungen mit Halogencarbenen als solche bei relativ tiefen Temperaturen durchgeführt werden können, jedoch sind höhere Temperaturen erforderlich, wenn ein spezielles Dihalogencarben in situ gebildet werden soll. In diesen Fällen soll die Dihalogencarben bildende Verbindung zuerst auf Zer-Setzungstemperatur erhitzt werden. Im allgemeinen schwanken die Temperaturen zwischen 300 und 6000C, insbesondere 400 und 5000C. Es können auch höhere oder tiefere Temperaturen angewandt werden, doch hängen diese von der Art der Verbindungen und dem angewandten Druck ab.
In vielen Fällen schwanken die Berührungszeiten sehr, sie sind zwischen 50 und 500 Sekunden für den Ablauf der Reaktion ausreichend. Berührungszeiten von 100 bis 200 Sekunden werden bevorzugt. Die Reaktionskomponenten werden beispielsweise in einem Röhrenreaktor zusammengebracht und das Reaktionsprodukt in einer gekühlten Vorlage gesammelt. Wenn gewünscht, kann der abgespaltetene Halogenkohlenwasserstoff mit Hilfe einer Alkalilauge in einem Absorptionsgefäß, welches mit der gekühlten Vorlage in Verbindung steht, entfernt werden. Ein beträchtlicher Teil der eingesetzten Verbindungen wird nicht umgesetzt und wird daher unter Zugabe von neuem Ausgangsmaterial in entsprechenden Mengen im Kreislauf geführt. Trotzdem im allgemeinen auch möglich ist, die Reaktionskomponenten als solche umzusetzen, ist es oft wünschenswert, eine oder beide Komponenten mit einem inerten Trägergas, z. B. Stickstoff, zu verdünnen.
Bei einer Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, die als sehr geeignet befunden wurde und bei der Isobuten als Ausgangsmaterial verwendet wird, strömt Isobuten, mit Chloroform, gegebenenfalls mit einem inerten Trägergas verdünnt, durch einen auf 400 bis 5000C erhitzten Reaktionsraum. Man erhält als Reaktionsprodukt 3-Methyl-2-chlorbutadien-(l,3) mit guter Ausbeute. Analog läßt sich aus Propen das 2-Chlorbutadien-(l,3) herstellen.
Nach obigem ergibt sich, daß das erfindungsgemäße Verfahren eine neue Möglichkeit zur Herstellung ungesättigter Verbindungen bietet, welche außerordentlich wichtig sind für eine Anzahl ehemischer Synthesen, insbesondere für die Herstellung von polymeren Werkstoffen, wie Kautschuk.
Beispiel 1
Ein Strom von 231,5 mMol/Stunde Chloroform und 252,5 mMol/Stunde Isobuten wurden, nachdem beide Substanzen getrennt auf eine Temperatur von 300° C vorerhitzt wurden, 41^ Stunden lang durch einen Röhrenreaktor von 450° C geleitet. 75 mMol/ Stunde Stickstoff wurde sowohl dem Chloroformstrom wie auch dem Isobutenstrom vor der Vorwärmung zugesetzt. Die Verweilzeit in dem Reaktor betrug 168 Sekunden. Das aus dem Reaktor austretende Gas wurde in einer Vorlage kondensiert, wobei die Mischung schnell auf —10° C abgekühlt wurde. Das nicht kondensierte Chlorwasserstoffgas wurde in einer zweiten Vorlage mit einer 2n-Natriumhydroxyd-Lösung neutralisiert.
Die in der ersten Vorlage kondensierte Reaktionsmischung wurde wie folgt aufgearbeitet: Das Produkt wurde zuerst mit einer 2n-Natriumhydroxyd-Lösung und dann mit Wasser gewaschen und schließlich über Natriumsulfat getrocknet. Durch Destillation erhielt man 660 mMol nicht umgesetztes Chloroform, 686 mMol nicht umgesetztes Isobuten und 72 mMol tert-Butylchlorid sowie 82 mMol (8,4 g) 3-Methyl-2-chlorbutadien-(l,3) mit einem Siedepunkt von 310C bei 155 mm Hg. Dies ist eine 38%ige Ausbeute, berechnet auf 215 mMol umgesetztes Chloroform. Der Destillationsrückstand, und zwar 5,9 g, bestand aus höhersiedenden polymeren Substanzen.
Beispiel 2
272 mMol/Stunde Chloroform und 303 mMol/ Stunde Propen, jeweils verdünnt mit 75 mMol/Stunde Stickstoff, wurden auf eine Temperatur von 4500C V-U Stunden lang entsprechend Beispiel 1 erhitzt. Die Verweilzeit betrug 147 Sekunden.
Bei der Aufarbeitung der kondensierten Reaktionsmischung erhielt man eine bei 58 bis 64° C siedende Fraktion. Diese enthielt 18 mMol 2-Chlorbutadien-(l,3) und 652 mMol Chloroform. Da der Siedepunkt der beiden Verbindungen sehr nahe liegt, so wurde auf die Trennung verzichtet, da die erhaltene Lösung als solche eine vielseitige Verwendung gestattet, beispielsweise für Polymerisationsreaktionen.
Der Rückstand enthielt als Nebenprodukt 2-Methyl-lj-dichlorcyclopropan, welches neuerlich umgesetzt werden kann oder isoliert wird, um seinerseits durch Pyrolyse Chloropren zu liefern.
Beispiel 3
Nach den Anweisungen von Beispiel 1 wurden 279 mMol/Stunde Chloroform und 270 mMol/Stunde Cyclohexen, beide verdünnt mit 75 mMol/Stunde Stickstoff, 5 Stunden lang auf 45O0C erhitzt. Die Verweilzeit betrug 152 Sekunden.
Bei der Aufarbeitung der Reaktionsmischung erhielt man 741 mMol nicht umgesetztes Chloroform und 1006 mMol nicht umgesetztes Cyclohexen. Das Reaktionsprodukt siedete bei 107 bis 12O0C und bestand aus einer Mischung von Cycloheptatrien und Toluol in einem Verhältnis 2 : 5. Von dieser Mischung erhielt man 8,9 g, das sind 93 mMol Reaktionsprodukt.

Claims (10)

PATENTANSPRÜCHE:
1. Verfahren zur Herstellung halogenhaltiger olefinischer Verbindungen mit zwei oder mehr Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen, wobei ein oder mehrere ungesättigte Kohlenstoffatome durch ein oder mehrere Halogenatome substituiert sind, dadurch gekennzeichnet, daß man eine olefinische Verbindung mit einer oder mehreren Kohlenstoff - Kohlenstoff - Doppelbindungen im Molekül in der Dampfphase mit einem Dihalogencarben erhitzt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als olefinische Verbindung ein aliphatisches Mono- oder Diolefin, vorzugsweise Isobuten oder Propen, verwendet.
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Dihalogencarben ein Dichlorcarben verwendet.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch
gekennzeichnet, daß man ein in situ gebildetes Dihalogencarben, insbesondere aus einem Methylhalogenid in der Dampfphase gebildetes, verwendet.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als Dihalogencarben ein solches verwendet, das in situ aus Chloroform gebildet worden ist.
6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als Dihalogencarben ein solches verwendet, das in situ aus einer Trihalogenessigsäure, vorzugsweise aus Trichloressigsäure, in der Dampfphase erhalten worden ist.
7. Verfahren nach Anspruch 4 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, daß man eine Arbeitstemperatur von 300 bis 6000C anwendet.
8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß man Verweilzeiten der Komponenten in der Reaktionszone von 50 bis 500 bzw. 100 bis 200 Sekunden anwendet.
9. Verfahren nach Anspruch 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß man die Reaktionskomponenten mit einem inerten Trägergas verdünnt anwendet.
10. Verfahren nach Anspruch 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß man Isobuten mit Chloroform auf eine Temperatur von 400 bis 5000C unter Bildung von 3-Methyl-2-chIorbutadien-(1,3) erhitzt.
© 309 537/421 2.
DES74785A 1960-07-14 1961-07-12 Verfahren zur Herstellung halogenhaltiger olefinischer Verbindungen mit zwei oder mehr Kohlenstoff-Kohlenstoff-Doppelbindungen Pending DE1144261B (de)

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