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DE1140567B - Process for the preparation of oximes - Google Patents

Process for the preparation of oximes

Info

Publication number
DE1140567B
DE1140567B DEF33303A DEF0033303A DE1140567B DE 1140567 B DE1140567 B DE 1140567B DE F33303 A DEF33303 A DE F33303A DE F0033303 A DEF0033303 A DE F0033303A DE 1140567 B DE1140567 B DE 1140567B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
parts
sulfur dioxide
oximes
oxime
salts
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF33303A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Walter Mueller
Dr Hermann Schnell
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF33303A priority Critical patent/DE1140567B/en
Priority to CH1214561A priority patent/CH396882A/en
Priority to GB44094/61A priority patent/GB931369A/en
Publication of DE1140567B publication Critical patent/DE1140567B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C249/00Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton
    • C07C249/04Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton of oximes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C249/00Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton
    • C07C249/04Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton of oximes
    • C07C249/08Preparation of compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton of oximes by reaction of hydroxylamines with carbonyl compounds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C251/00Compounds containing nitrogen atoms doubly-bound to a carbon skeleton
    • C07C251/32Oximes
    • C07C251/34Oximes with oxygen atoms of oxyimino groups bound to hydrogen atoms or to carbon atoms of unsubstituted hydrocarbon radicals
    • C07C251/44Oximes with oxygen atoms of oxyimino groups bound to hydrogen atoms or to carbon atoms of unsubstituted hydrocarbon radicals with the carbon atom of at least one of the oxyimino groups being part of a ring other than a six-membered aromatic ring

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

F 33303 IVb/12οF 33303 IVb / 12ο

ANMELDETAG: 27. FEBRUAR 1961REGISTRATION DATE: FEBRUARY 27, 1961

BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UNDAUSGABE DER
AUSLEGESCHRIiT: «· DEZEMBER 1962
NOTICE
THE REGISTRATION
AND ISSUE OF
EXPOSURE STEP: «· DECEMBER 1962

Es ist bekannt, aliphatische und cycloaliphatische Nitroverbindungen bzw. deren Salze oder freie Aciform mittels gewisser Reduktionsmittel, wie naszierendem Wasserstoff, Zinn(II)-chlorid, Natriumhydrosulfit, Schwefelwasserstoff, Thiosulfaten und Dithioniten, zu den entsprechenden Oximen zu reduzieren. Bei diesen Verfahren ist entweder die Oximausbeute nicht zufriedenstellend, oder das Oxim ist schwierig aus dem Reaktionsgemisch abzutrennen. Bei Verwendung schwefelhaltiger Reduktionsmittel enthält das Oxim meistens noch Schwefel. Bei manchen dieser Verfahren fallen außerdem größere Mengen an nicht verwertbaren Salzen an.It is known, aliphatic and cycloaliphatic nitro compounds or their salts or free Aciform using certain reducing agents such as nascent hydrogen, tin (II) chloride, sodium hydrosulfite, Hydrogen sulfide, thiosulfates, and dithionites, reduce to the corresponding oximes. With these procedures, either the oxime yield is unsatisfactory or the oxime is difficult to separate from the reaction mixture. When using sulfur-containing reducing agents, the oxime usually still contains sulfur. Some of these processes also produce large amounts of unusable salts.

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein neuartiges, technisch vorteilhaftes Verfahren zur Herstellung von Oximen aus Salzen oder der freien Aciform aliphatischer und cycloaliphatischer Nitroverbindungen, das darin besteht, diese Verbindungen mit etwa äquimolaren Mengen anorganischer oder organischer Säurehalogenide in Gegenwart mindestens äquimolarer Mengen Schwefeldioxyd, gegebenenfalls überschüssigem, flüssigem Schwefeldioxyd Verfahren zur Herstellung von OximenThe present invention is a novel, technically advantageous process for Production of oximes from salts or the free aciform of aliphatic and cycloaliphatic nitro compounds, that consists in these compounds with approximately equimolar amounts of inorganic or organic acid halides in the presence of at least equimolar amounts of sulfur dioxide, if appropriate excess liquid sulfur dioxide Process for the production of oximes

Anmelder:Applicant:

Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft,
Leverkusen
Paint factories Bayer Aktiengesellschaft,
Leverkusen

Dr. Walter Müller, Krefeld-Bockum,Dr. Walter Müller, Krefeld-Bockum,

und Dr. Hermann Schnell, Krefeld-Uerdingen,and Dr. Hermann Schnell, Krefeld-Uerdingen,

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

oder/und unter Zusatz eines inerten Lösungsmittels, umzusetzen und die Reaktionsprodukte, gegebenenfalls nach dem Verdampfen des überschüssigen Schwefeldioxyds bzw. des Lösungsmittels, mit Wasser zu behandeln.and / or with the addition of an inert solvent to implement and the reaction products, if appropriate after evaporation of the excess sulfur dioxide or the solvent, with water to treat.

Dieses Verfahren entspricht vermutlich folgendem Reaktionsverlauf:This procedure probably corresponds to the following course of the reaction:

C = NC = N

OHOH

SO2 + XAcSO 2 + XAc

RiRi

RaRa

RiRi

C = N- OAc HX±Jfe°_C = N- OAc HX ± Jfe ° _

NOH+ HOAcNOH + HOAc

R2 R 2

Darin bedeuten Ri und R2 aliphatische Reste bzw. Ri — R2 die Ergänzungsglieder eines cycloaliphatischen Ringes, X Halogen und Ac einen anorganischen oder organischen Säurerest!Here, Ri and R2 mean aliphatic radicals or Ri - R2 the supplementary members of a cycloaliphatic Ring, X halogen and Ac an inorganic or organic acid radical!

Die Oxime fallen in guten Ausbeuten und in beachtlicher Reinheit an.The oximes are obtained in good yields and in considerable purity.

Für das Verfahren geeignete aliphatische Nitroverbindungen sind primäre und sekundäre Nitroverbindungen, wie Nitromethan, Nitroäthan, 1- bzw. 2-Nitropropan, 1- bzw. 2-Nitrobutan und Phenylnitromethan, sowie cycloaliphatische Nitroverbindungen, wie Nitrocyclopentan, Nitrocyclohexan, Nitrocyclododecan und substituierte Nitrocyclohexane, wie 3-Nitro-l-methyl-cyclohexan.Aliphatic nitro compounds suitable for the process are primary and secondary nitro compounds, such as nitromethane, nitroethane, 1- or 2-nitropropane, 1- or 2-nitrobutane and phenylnitromethane, as well as cycloaliphatic nitro compounds such as nitrocyclopentane, nitrocyclohexane, Nitrocyclododecane and substituted nitrocyclohexanes, such as 3-nitro-1-methyl-cyclohexane.

Diese Verbindungen verwendet man in Form ihrer Salze, z. B. ihrer Alkali-, Ammonium- oder Erdalkalisalze. Bei Nitroverbindungen, deren Aciform verhältnismäßig beständig ist, so z. B. bei Nitrocyclododecan, kann man auch durch Einwirkung von Säuren auf ihre Salze die freie Aciform herstellen und diese einsetzen.These compounds are used in the form of their salts, e.g. B. their alkali, ammonium or Alkaline earth salts. In the case of nitro compounds, the aciform of which is relatively stable, e.g. B. at Nitrocyclododecane, one can also get the free aciform through the action of acids on their salts manufacture and use them.

An geeigneten Säurehalogeniden seien beispielsweise genannt: Phosphortrichlorid, Phosphoroxychlorid, Phosphorpentachlorid, Thionylchlorid, Sulfurylchlorid, Phosgen, Acetylchlorid, Benzoylchlorid und die entsprechenden Bromide.Examples of suitable acid halides are: phosphorus trichloride, phosphorus oxychloride, Phosphorus pentachloride, thionyl chloride, sulfuryl chloride, phosgene, acetyl chloride, benzoyl chloride and the corresponding bromides.

Man trägt zweckmäßig das Salz der Nitroverbindung oder die Nitroverbindung in der Aciform in ein Gemisch des Säurechlorids in flüssigem Schwefeldioxyd bei Temperaturen unterhalb etwa + 1O0C, vorzugsweise unterhalb 00C, unter Normaldruck oder bei höheren Temperaturen unter einem entsprechend höheren Druck unter Rühren ein.One carries suitably the salt of the nitro compound or the nitro compound in the Aciform in a mixture of the acid chloride in liquid sulfur dioxide at temperatures below about + 1O 0 C, preferably below 0 0 C, under atmospheric pressure or at higher temperatures under a correspondingly higher pressure with stirring .

Gegebenenfalls kann man an Stelle von flüssigem Schwefeldioxyd eine Lösung von Schwefeldioxyd in einem inerten Lösungsmittel, z. B. Aceton oder Tetrachlorkohlenstoff, verwenden. Alsdann läßt man gegebenenfalls das überschüssige Schwefeldioxyd bzw. das Lösungsmittel verdampfen und versetzt den Rückstand mit wenig Wasser. Dabei fällt das Oxim, gegebenenfalls nach dem Neutralisieren, aus.If necessary, instead of liquid sulfur dioxide, a solution of sulfur dioxide in an inert solvent, e.g. B. acetone or carbon tetrachloride, use. Then one lets if necessary, the excess sulfur dioxide or the solvent evaporate and mixed the residue with a little water. The oxime precipitates, if necessary after neutralization.

so z. B. in das entsprechende Lactam umgelagert so werden.so z. B. be rearranged into the corresponding lactam.

Die in den folgenden Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile.The parts mentioned in the following examples are parts by weight.

209 710/338209 710/338

Beispiel 1example 1

In eine Lösung von 11,9 Teilen Thionylchlorid in 64 Teilen Sehwefeldioxyd trägt man bei —20 bis —400C portionsweise 23,5 Teile des Natriumsalzes des Nitrocyclododecans ein. Hierauf läßt man das überschüssige Schwefeldioxyd verdampfen und versetzt den Rückstand mit wenig Wasser. Das ausgefallene Cyclododecanoxim wird abgesaugt. Ausbeute: 18,9 Teile = 96% der Theorie; Schmelzpunkt: 128 bis 1310C. Aus Petroläther oder Cyclohexan umkristallisiert hat das Oxim den Schmelzpunkt von 1310C.In a solution of 11.9 parts of thionyl chloride in 64 parts Sehwefeldioxyd one carries at -20 to -40 0 C portionwise 23.5 parts of the sodium salt of a Nitrocyclododecans. The excess sulfur dioxide is then allowed to evaporate and a little water is added to the residue. The precipitated cyclododecane oxime is filtered off with suction. Yield: 18.9 parts = 96% of theory; Melting point: 131 0 C. recrystallized bis From 128 petroleum ether or cyclohexane oxime has the melting point of 131 0 C.

Beispiel 2Example 2

Man verfährt wie im Beispiel 1, verwendet jedoch an Stelle von Thionylchlorid 20,8 Teile Phosphorpentachlorid. Rohprodukt: 15,8 Teile; Schmelzpunkt: 120 bis 125°C.The procedure is as in Example 1, except that 20.8 parts of phosphorus pentachloride are used instead of thionyl chloride. Crude product: 15.8 parts; Melting point: 120 to 125 ° C.

2020th

Beispiel 3Example 3

Man verfährt wie im Beispiel 1, verwendet jedoch an Stelle von Thionylchlorid 13,4 Teile Sulfurylchlorid. Rohprodukt: 15,8 Teile; Schmelzpunkt: 119 bis 126° C. ' The procedure is as in Example 1, except that 13.4 parts of sulfuryl chloride are used instead of thionyl chloride. Crude product: 15.8 parts; Melting point: 119 to 126 ° C. '

Beispiel 4Example 4

Man verfährt wie im Beispiel 1, verwendet jedoch an Stelle von Thionylchlorid 9,9 Teile Phosgen. Rohprodukt: 17,5 Teile; Schmelzpunkt: 119 bis 125° C.The procedure is as in Example 1, but 9.9 parts of phosgene are used instead of thionyl chloride. Crude product: 17.5 parts; Melting point: 119 to 125 ° C.

Beispiel 5Example 5

23,5 Teile des Natriumsalzes des Nitrocyclododecans werden bei -4O0C in eine Lösung von 7,9 Teilen Acetylchlorid in 64 Teilen Schwefeldioxyd eingetragen. Nach dem Verdampfen des Schwefeldioxyds und der Zugabe von Wasser zum Rückstand erhält man 15,4 Teile Cyclododecanoxim. Schmelzpunkt: 118 bis 124°C.23.5 parts of the sodium salt of Nitrocyclododecans be entered at -4o 0 C in a solution of 7.9 parts of acetyl chloride in 64 parts of sulfur dioxide. After evaporation of the sulfur dioxide and the addition of water to the residue, 15.4 parts of cyclododecane oxime are obtained. Melting point: 118 to 124 ° C.

Beispiel 6Example 6

In eine Lösung von 11,9 Teilen Thionylchlorid in 79 Teilen Aceton und 64 Teilen Schwefeldioxyd trägt man portionsweise bei —20 bis — 400C 23,5 Teile des Natriumsalzes des Nitrocyclododecans ein. Nach Beendigung der Umsetzung läßt man das Lösungsmittel verdampfen, gibt Wasser zu und isoliert 16,3 Teile Cyclododecanoxim. Schmelzpunkt: 116 bis 120°C.In a solution of 11.9 parts of thionyl chloride in 79 parts acetone and 64 parts of sulfur dioxide to wear in portions at -20 to - 40 0 C 23.5 parts of the sodium salt of a Nitrocyclododecans. After the reaction has ended, the solvent is allowed to evaporate, water is added and 16.3 parts of cyclododecane oxime are isolated. Melting point: 116 to 120 ° C.

Beispiel 7Example 7

In 320 Teilen Tetrachlorkohlenstoff werden 72 Teile Schwefeldioxyd und 23,8 Teile Thionylchlorid gelöst. Hierzu gibt man bei —20° C innerhalb 60 Minuten 30,4 Teile des Natriumsalzes des Nitrocyclohexans. Nach dem Verdampfen des Schwefeldioxyds und Abdestillieren des Tetrachlorkohlenstoffes versetzt man den Rückstand mit wenig Wasser. Durch Extrahieren mit Äther werden 12 Teile Nitrocyclohexan zurückgewonnen. Nach dem Neutralisieren mit verdünntem Ammoniak erhält man 9,5 Teile Cyclohexanonoxim = 79% der Theorie, berechnet auf das umgesetzte Nitrocyclohexan.72 parts of sulfur dioxide and 23.8 parts of thionyl chloride are dissolved in 320 parts of carbon tetrachloride. To this end, 30.4 parts of the sodium salt of nitrocyclohexane are added at -20 ° C. within 60 minutes. After the sulfur dioxide has evaporated and the carbon tetrachloride has been distilled off the residue with a little water. Extraction with ether gives 12 parts of nitrocyclohexane recovered. After neutralization with dilute ammonia, 9.5 parts are obtained Cyclohexanone oxime = 79% of theory, calculated on the converted nitrocyclohexane.

Beispiel 8Example 8

29,1 Teile des Natriumsalzes des Nitroäthans, das mit wenig Tetrachlorkohlenstoff angefeuchtet wurde, werden bei -6O0C in eine Lösung von 110 Teilen Sehwefeldioxyd in 21,8 Teilen Thionylchlorid eingetragen. Neben nichtumgesetztem Nitroäthan werden 3 Teile Acetaldehydoxim erhalten.29.1 parts of the sodium salt of nitroethane, which has been moistened with a little carbon tetrachloride, are introduced into a solution of 110 parts of sulfur dioxide in 21.8 parts of thionyl chloride at -6O 0 C. In addition to unreacted nitroethane, 3 parts of acetaldehyde oxime are obtained.

Beispiel 9Example 9

44,4 Teile des Natriumsalzes des 2-Nitropropans werden bei -4O0C in eine Lösung von 47,5 Teilen Thionylchlorid in 195 Teilen Sehwefeldioxyd eingetragen. Nach dem Verdampfen des Schwefeldioxyds gibt man wenig Eis zum Reaktionsgemisch. Man erhält 11 Teile Acetonoxim vom Schmelzpunkt 60 bis 62° C und 9,8 Teile nicht umgesetztes 2-Nitropropan. 44.4 parts of the sodium salt of 2-nitro propane are introduced at 0 -4o C in a solution of 47.5 parts of thionyl chloride in 195 parts Sehwefeldioxyd. After the sulfur dioxide has evaporated, a little ice is added to the reaction mixture. 11 parts of acetone oxime with a melting point of 60 to 62 ° C. and 9.8 parts of unconverted 2-nitropropane are obtained.

Claims (1)

PATENTANSPRUCH:PATENT CLAIM: Verfahren zur Herstellung von Oximen aus Salzen oder der freien Aciform aliphatischer oder cycloaliphatischer Nitroverbindungen, da durch gekennzeichnet, daß man diese Verbindungen mit etwa äquimolaren Mengen anorganischer oder organischer Säurehalogenide in Gegenwart mindestens äquimolarer Mengen Sehwefeldioxyd, gegebenenfalls überschüssigem, flüssigem Sehwefeldioxyd oder/und unter Zusatz eines inerten Lösungsmittels, umsetzt und die Reaktionsprodukte, gegebenenfalls nach dem Verdampfen des überschüssigen Schwefeldioxyds bzw. des Lösungsmittels, mit Wasser behandelt.Process for the preparation of oximes from salts or the free aciform aliphatic or cycloaliphatic nitro compounds, characterized in that these compounds with approximately equimolar amounts of inorganic or organic acid halides in the presence of at least equimolar amounts of sulfur dioxide, optionally excess liquid sulfur dioxide and / or with the addition of a inert solvent, and the reaction products, optionally after evaporation of the excess sulfur dioxide or the solvent, treated with water. 4040 4545 © 209 710/338 11.62© 209 710/338 11.62
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