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DE10227100A1 - New emulsified wax containing an ethylene/crotonic acid polymerizate useful as a component of floor and carpet cleaning agents, for metallic and waterborne paints, and thermoplastic processing, and automobile lacquers - Google Patents

New emulsified wax containing an ethylene/crotonic acid polymerizate useful as a component of floor and carpet cleaning agents, for metallic and waterborne paints, and thermoplastic processing, and automobile lacquers

Info

Publication number
DE10227100A1
DE10227100A1 DE10227100A DE10227100A DE10227100A1 DE 10227100 A1 DE10227100 A1 DE 10227100A1 DE 10227100 A DE10227100 A DE 10227100A DE 10227100 A DE10227100 A DE 10227100A DE 10227100 A1 DE10227100 A1 DE 10227100A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
waxes
ethylene
crotonic acid
tert
metallic
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE10227100A
Other languages
German (de)
Inventor
Lars Wittkowski
Andreas Deckers
Wolfgang Kasel
Heike Mallm
Siegfried Gast
Katrin Zeitz
Michael Ehle
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE10227100A priority Critical patent/DE10227100A1/en
Publication of DE10227100A1 publication Critical patent/DE10227100A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F210/00Copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond
    • C08F210/02Ethene
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Paints Or Removers (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Abstract

A new emulsified wax containing an ethylene/crotonic acid polymerizate forms an excellent component of metallic paints. They are prepared by radical copolymerization of ethylene and crotonic acid in a high pressure autoclave at 160-320 deg C under a pressure of 1000 to 3500 bar in the presence of a regulator such as aliphatic aldehydes or ketones. Independent claims are included for: (1) A process for preparation of aqueous emulsions by emulsification of the wax as above; (2) a floor and carpet cleaning agent containing the aqueous emulsion; (3) a metallic paint containing the wax; (4) a surface coated with the metallic paint; and (5) a process for preparation of metallic paints by mixing of the waxes with hydrocarbons and solvents.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von emulgierbaren Wachsen, dadurch gekennzeichnet, dass man Ethylen und Crotonsäure in einem Hochdruckrohrreaktor oder einem Hochdruckautoklaven bei Temperaturen von 160 bis 320°C und Drücken von 1000 bis 3500 bar in Gegenwart mindestens eines Reglers, ausgewählt aus aliphatischen Aldehyden und aliphatischen Ketonen, radikalisch copolymerisiert. Weiterhin betrifft die vorliegende Erfindung nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältliche emulgierbare Wachse, enthaltend Copolymerisate mit 0,4 bis 6,3 mol-% Crotonsäure-Einheiten und mindestens 93,7 mol-% Ethylen-Einheiten, wobei die Wachse eine kinematische Schmelzviskosität von 20 bis 70.000 mm2/s aufweisen, gemessen bei 120°C. Weiterhin betrifft die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von wässrigen Emulsionen der erfindungsgemäßen emulgierbaren Wachse sowie Verwendung der erfindungsgemäßen emulgierbaren Wachse. The present invention relates to a process for the preparation of emulsifiable waxes, characterized in that ethylene and crotonic acid in a high-pressure tube reactor or a high-pressure autoclave at temperatures of 160 to 320 ° C and pressures of 1000 to 3500 bar in the presence of at least one regulator selected from aliphatic Aldehydes and aliphatic ketones, radically copolymerized. Furthermore, the present invention relates to emulsifiable waxes obtainable by the process according to the invention, containing copolymers with 0.4 to 6.3 mol% of crotonic acid units and at least 93.7 mol% of ethylene units, the waxes having a kinematic melt viscosity of 20 to 70,000 mm 2 / s, measured at 120 ° C. The present invention further relates to a process for the preparation of aqueous emulsions of the emulsifiable waxes according to the invention and use of the emulsifiable waxes according to the invention.

Emulgierbare Ethylenpolymerisate sind technisch von großem Interesse, weil sie sich beispielsweise als Komponente preisgünstiger Bodenpflegemittel oder als Prozesshilfsmittel einsetzen lassen. Weitere Verwendungsmöglichkeiten sind Schmelzkleber für Metalle, Keramik, Holz, Glas, Leder oder Kunststoffe, weiterhin Haftvermittler für Beschichtungen aus Polyolefinen oder Kautschuken oder Zusätze zu Anstrichmitteln. Emulsifiable ethylene polymers are technically very large Interest because they are cheaper, for example, as a component Have floor care products or process aids used. Other possible uses are hot melt adhesive for metals, Ceramics, wood, glass, leather or plastics, continue Adhesion promoter for coatings made of polyolefins or rubbers or Additives to paints.

Bei den technisch bekannten emulgierbaren Ethylenpolymerisaten handelt es sich um sauerstoffhaltige Ethylenpolymerisate, bei denen der Sauerstoff auf verschiedene Arten eingeführt werden kann. Ein bekanntes Zweistufenverfahren besteht aus der Herstellung von sauerstofffreien Polyethylenwachsen durch radikalische oder Ziegler-Natta-Polymerisation von Ethylen. Durch Oxidation der erhaltenen Polyethylenwachse durch Luft oder Peroxide oder reinem Sauerstoff oder Gemischen derselben lassen sich sogenannte Oxidat-Wachse erhalten. Dieses Verfahren weist jedoch technische Nachteile auf. In the technically known emulsifiable ethylene polymers are oxygen-containing ethylene polymers, at which the oxygen are introduced in different ways can. A known two-stage process consists of the Manufacture of oxygen-free polyethylene waxes by radical or Ziegler-Natta polymerization of ethylene. Through oxidation the polyethylene waxes obtained by air or peroxides or pure oxygen or mixtures thereof can be called Obtain oxidate waxes. However, this method has technical Disadvantages.

Durch die Oxidation eines Polyethylens wird das Molekulargewicht der zugrundeliegenden Polyethylenketten verringert, was nachteilig für die Härte des Produktes ist. Schließlich ist das Herstellen von Oxidat-Wachsen stets ein Zweistufen-Prozess, was zu zusätzlichem Investitionsbedarf führt (vgl. beispielsweise: Ull- mann's Encyclopädie der technischen Chemie, 4. Auflage, Stichworte: Wachse, Bd. 24, S. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977). Weiterhin sind aus dem Stand der Technik (vgl. beispielsweise: Ullmann's Encyclopädie der technischen Chemie, 4. Auflage, Stichworte: Wachse, Bd. 24, S. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977) Verfahren zur direkten radikalischen Copolymerisation von Ethylen mit Acrylsäure oder Acrylsäureestern bekannt. Verfahren unter Verwendung von Acrylsäure haben den Nachteil, dass Acrylsäure besonders korrosiv wirkt und Anlagenteile, beispielsweise in Pumpen, schädigt. Weiterhin ist bekannt, dass unter Verwendung von Acrylsäure oftmals verschiedene verfahrenstechnische Probleme auftauchen wie z. B. unlösliche Polymerablagerungen in Vorwärmern und im Reaktor, welche zu erheblichen Ausfall- und Standzeiten führen und den Prozess damit unwirtschaftlich machen (vgl. beispielsweise: L. Wittkowski, Dissertation: Experimentelles Studium und Modellierung der radikalischen Hochdruck-Copolymerisation von Ethylen und (Meth)Acrylsäure, Cuvillier Verlag Göttingen, 1999). The oxidation of a polyethylene becomes the molecular weight the underlying polyethylene chains decreased what is disadvantageous for the hardness of the product. After all, it is Manufacturing oxidate waxes is always a two step process, too leads to additional investment requirements (see for example: Ull- mann's Encyclopedia of Technical Chemistry, 4th edition, Keywords: waxes, vol. 24, pp. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977). Furthermore, from the prior art (see, for example: Ullmann's Encyclopedia of Technical Chemistry, 4th edition, Keywords: waxes, vol. 24, pp. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977) Process for the direct radical copolymerization of ethylene known with acrylic acid or acrylic acid esters. Procedure under Using acrylic acid have the disadvantage that acrylic acid acts particularly corrosive and plant parts, for example in Pumps, damages. It is also known that using Acrylic acid often has various procedural problems surface like B. insoluble polymer deposits in preheaters and in the reactor, which leads to considerable downtimes and downtimes lead and make the process uneconomical (cf. for example: L. Wittkowski, dissertation: Experimental studies and modeling of the radical high pressure copolymerization of Ethylene and (meth) acrylic acid, Cuvillier Verlag Göttingen, 1999).

Verwendet man die nicht korrosiv wirkenden Acrylsäureester, so vermeidet man die Probleme des Ethylen-Acrylsäure-Copolymerisationsverfahren. Bei diesem Verfahren ist aber ein weiterer Arbeitsschritt erforderlich, in dem die Ester verseift werden, was zu erhöhtem Investitionsaufwand führt und das Verfahren insgesamt unwirtschaftlich macht. If you use the non-corrosive acrylic acid esters, so you avoid the problems of Ethylene-acrylic acid copolymerization. There is another one in this process Work step required in which the esters are saponified, resulting in leads to increased investment costs and the process as a whole makes it uneconomical.

Es hat sich somit gezeigt, dass die Herstellung von Carbonsäuregruppen-haltigen wachsartigen Ethylencopolymerisaten noch verbesserungsbedürftig ist, insbesondere genügt das heute bekannte Ethylen-Acrylsäure-Copolymerisationsverfahren den technischen und wirtschaftlichen Ansprüchen nicht mehr. It has thus been shown that the production of Waxy ethylene copolymers containing carboxylic acid groups is in need of improvement, in particular what is known today is sufficient Ethylene-acrylic acid copolymerization processes both technical and economic claims no longer.

Aus DE 16 69 138 sind oleinfreie, ionogene Selbstglanzemulsionen bekannt, die aus 99 bis 50 Gew.-% Ethylen und 1 bis 50 Gew.-% Crotonsäure bei Drücken von 200 bis 950 atü (51,67 bis 963 bar) und Temperaturen von 50 bis 250°C hergestellt wurden. Aus ihnen lassen sich zwar Bodenpflegemittel mit verbesserter Penetrationszahl, verglichen mit oleinhaltigen Selbstglanzemulsionen, herstellen; jedoch ist insbesondere die Rutschfestigkeit der mit den bekannten Emulsionen gepflegten Böden nicht hoch genug. DE 16 69 138 describes olein-free, ionogenic self-gloss emulsions known from 99 to 50 wt .-% ethylene and 1 to 50 wt .-% Crotonic acid at pressures from 200 to 950 atm (51.67 to 963 bar) and temperatures of 50 to 250 ° C were produced. Out of them can be floor care products with improved Penetration number, compared to oil-containing self-gloss emulsions, produce; however, the slip resistance in particular is that of the well-known emulsions well-groomed floors not high enough.

Aus US 3,520,861 sind Ethylen-Crotonsäure-Copolymerisate mit 0,1 bis 35 Gew.-% Crotonsäure als Bausteine bekannt. Ihr MFI- Werte betragen 0,01 bis 20 g/10 Minuten bei 190°C (Spalte 2, Zeile 15 bis 20). Derart hochmolekulare Polymerisate sind aber nicht für die oben beschriebenen Anwendungen, wie z. B. Bodenpflege, geeignet. From US 3,520,861 ethylene-crotonic acid copolymers are included 0.1 to 35 wt .-% crotonic acid known as building blocks. Your MFI Values are 0.01 to 20 g / 10 minutes at 190 ° C (column 2, line 15 to 20). Such high molecular weight polymers are not for the applications described above, such as B. floor care, suitable.

Es bestand also die Aufgabe,

  • - ein Verfahren zur Herstellung emulgierbarer Wachse mit verbesserten anwendungstechnischen Eigenschaften bereit zu stellen;
  • - emulgierbare Wachse bereitzustellen,
  • - wässrige Emulsionen aus den Wachsen herzustellen, und
  • - aus den Emulsionen der emulgierbaren Wachse Bodenpflegemittel, Autopflegemittel, Lederpflegemittel, Steinpflegemittel sowie Beschichtungen von Oberflächen aus Holz, Metall, Papier, Glas oder Kunststoffen herzustellen.
So the task was
  • to provide a method for producing emulsifiable waxes with improved application properties;
  • - to provide emulsifiable waxes,
  • - produce aqueous emulsions from the waxes, and
  • - to produce floor care products, car care products, leather care products, stone care products and coatings from surfaces made of wood, metal, paper, glass or plastics from the emulsions of emulsifiable waxes.

Demgemäß wurde das eingangs definierte Verfahren gefunden. Die Herstellung der erfindungsgemäßen emulgierbaren Wachse kann in gerührten Hochdruckautoklaven oder in Hochdruckrohrreaktoren erfolgen. Accordingly, the process defined at the outset was found. The emulsifiable waxes according to the invention can be prepared in stirred high pressure autoclaves or in high pressure tube reactors respectively.

Die für dieses Verfahren angewandten gerührten Hochdruckautoklaven sind an sich bekannt, eine Beschreibung findet man in Ull- mann's Encyclopädie der technischen Chemie, 4. Auflage, Stichworte: Wachse, Bd. 24, S. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977. Bei ihnen verhält sich überwiegend das Verhältnis Länge/Durchmesser in Intervallen von 5 : 1 bis 30 : 1, bevorzugt 10 : 1 bis 20 : 1. Die gleichfalls anwendbaren Hochdruckrohrreaktoren findet man ebenfalls in Ullmann's Encyclopädie der technischen Chemie, 4. Auflage, Stichworte: Wachse, Bd. 24, S. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977. The stirred ones used for this procedure High pressure autoclaves are known per se, a description can be found in Ull- mann's Encyclopedia of Technical Chemistry, 4th edition, Keywords: waxes, vol. 24, pp. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977. The relationship is predominant with them Length / diameter in intervals of 5: 1 to 30: 1, preferably 10: 1 to 20: 1 You can also find applicable high-pressure tube reactors also in Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, 4. Edition, keywords: waxes, vol. 24, pp. 36 ff., Thieme Verlag Stuttgart, 1977.

Geeignete Drucke sind 1000 bis 3500 bar, bevorzugt 1500 bis 2500 bar. Die Reaktionstemperaturen liegen im Bereich von 160 bis 320°C, bevorzugt im Bereich von 200 bis 280°C. Suitable pressures are 1000 to 3500 bar, preferably 1500 to 2500 bar. The reaction temperatures are in the range from 160 to 320 ° C, preferably in the range of 200 to 280 ° C.

Als Regler verwendet man mindestens einen aliphatischen Aldehyd oder mindestens ein aliphatisches Keton der allgemeinen Formel I


oder Mischungen derselben.
At least one aliphatic aldehyde or at least one aliphatic ketone of the general formula I is used as the regulator


or mixtures thereof.

Dabei sind die Reste R1 und R2 gleich oder verschieden und ausgewählt aus

  • - Wasserstoff;
  • - C1-C6-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, n-Butyl, iso-Butyl, sec.-Butyl, tert.-Butyl, n-Pentyl, iso-Pentyl, sec.-Pentyl, neo-Pentyl, 1, 2-Dimethylpropyl, iso-Amyl, n-Hexyl, iso-Hexyl, sec.-Hexyl, besonders bevorzugt C1-C4-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, n-Butyl, iso-Butyl, sec.-Butyl und tert.-Butyl;
  • - C3-C12-Cycloalkyl wie Cyclopropyl, Cyclobutyl, Cyclopentyl, Cyclohexyl, Cycloheptyl, Cyclooctyl, Cyclononyl, Cyclodecyl, Cycloundecyl und Cyclododecyl; bevorzugt sind Cyclopentyl, Cyclohexyl und Cycloheptyl;
The radicals R 1 and R 2 are the same or different and selected from
  • - hydrogen;
  • - C 1 -C 6 alkyl such as methyl, ethyl, n-propyl, iso-propyl, n-butyl, iso-butyl, sec-butyl, tert-butyl, n-pentyl, iso-pentyl, sec.- Pentyl, neo-pentyl, 1, 2-dimethylpropyl, iso-amyl, n-hexyl, iso-hexyl, sec.-hexyl, particularly preferably C 1 -C 4 alkyl such as methyl, ethyl, n-propyl, iso-propyl , n-butyl, iso-butyl, sec-butyl and tert-butyl;
  • - C 3 -C 12 cycloalkyl such as cyclopropyl, cyclobutyl, cyclopentyl, cyclohexyl, cycloheptyl, cyclooctyl, cyclononyl, cyclodecyl, cycloundecyl and cyclododecyl; cyclopentyl, cyclohexyl and cycloheptyl are preferred;

In einer besonderen Ausführungsform sind die Reste R1 und R2 miteinander unter Bildung eines 4- bis 13-gliedrigen Rings kovalent verbunden. So können R1 und R2 beispielsweise gemeinsam sein:
-(CH2)4-, -(CH2)5-, -(CH2)6, -(CH2)7-, -CH(CH3)-CH2-CH2-CH(CH3)- oder -CH(CH3)-CH2-CH2-CH2-CH(CH3)-.
In a particular embodiment, the radicals R 1 and R 2 are covalently bonded to one another to form a 4- to 13-membered ring. For example, R 1 and R 2 can be common:
- (CH 2 ) 4 -, - (CH 2 ) 5 -, - (CH 2 ) 6 , - (CH 2 ) 7 -, -CH (CH 3 ) -CH 2 -CH 2 -CH (CH 3 ) - or -CH (CH 3 ) -CH 2 -CH 2 -CH 2 -CH (CH 3 ) -.

Die Verwendung von Propionaldehyd (R1 = H, R2 = C2H5) als Regler ist ganz besonders bevorzugt. The use of propionaldehyde (R 1 = H, R 2 = C 2 H 5 ) as a regulator is very particularly preferred.

Die Menge an verwendetem Regler beträgt 0,1 bis 1000 mol-%, bezogen auf Crotonsäure, bevorzugt 100 bis 450 mol-%. The amount of regulator used is 0.1 to 1000 mol%, based on crotonic acid, preferably 100 to 450 mol%.

Als weitere Regler können Alkane wie beispielsweise Propan oder Isododekan (2,2,4,6,6-Pentamethylheptan) sowie höhere Olefine wie beispielsweise Propylen eingesetzt werden. Alkanes such as propane or Isododecane (2,2,4,6,6-pentamethylheptane) and higher olefins such as for example propylene can be used.

Als Monomere werden Ethylen sowie Crotonsäure verwendet. Es ist bekannt, dass Crotonsäure in Form des (E)- oder des (Z)-Isomers vorliegen kann. Für das erfindungsgemäße Verfahren kann Crotonsäure in Form des (E)-Isomers oder in Form des (Z)-Isomers eingesetzt werden oder als Isomerengemisch. Bevorzugt setzt man das (E)-Isomere ein. Dabei beträgt der Anteil der Crotonsäure im kontinuierlichen Zulauf 0,02 bis 5 mol-%, bevorzugt 0,5 bis 3 mol-%. Die Crotonsäure kann man rein in aufgeschmolzener Form oder in gelöster Form einsetzen, wobei der Einsatz in gelöster Form bevorzugt ist und wobei 20-35 Gew.-% Lösungen in Aceton besonders bevorzugt sind. Ethylene and crotonic acid are used as monomers. It is known that crotonic acid in the form of the (E) or the (Z) isomer can be present. For the method according to the invention Crotonic acid in the form of the (E) isomer or in the form of the (Z) isomer are used or as a mixture of isomers. This is preferred (E) isomers. The proportion of crotonic acid in the continuous feed 0.02 to 5 mol%, preferably 0.5 to 3 mol%. The crotonic acid can be purely melted or use in dissolved form, the use in dissolved Form is preferred and wherein 20-35 wt .-% solutions in acetone are particularly preferred.

Als Starter für die radikalische Polymerisation können die üblichen Radikalstarter wie beispielsweise organische Peroxide, Sauerstoff oder Azoverbindungen eingesetzt werden. Auch Mischungen mehrerer Radikalstarter sind geeignet. As a starter for radical polymerization, the usual radical initiators such as organic peroxides, Oxygen or azo compounds can be used. Mixtures too multiple radical starters are suitable.

Als Radikalstarter verwendet man ein oder mehrere Peroxide, ausgewählt aus den kommerziell erhältlichen Substanzen

  • - Didecanoylperoxid, 2, 5-Dimethyl-2, 5-di(2-ethylhexanoylperoxy)hexan, tert.-Amylperoxy-2-ethylhexanoat, Dibenzoylperoxid, tert.-Butylperoxy-2-ethylhexanoat, tert.Butylperoxydiethylacetat, tert.Butylperoxydiethylisobutyrat, 1,4-Di(tert.- butylperoxycarbo)-cyclohexan als Isomerengemisch, tert.-Butylperisononanoat 1,1-Di-(tert.-butylperoxy)-3,3,5-trimethylcyclohexan, 1,1-Di-(tert.-butylperoxy)-cyclohexan, Methylisobutylketonperoxid, tert.-Butylperoxyisopropylcarbonat, 2,2-Di-tert.-butylperox)butan oder tert.-Butylperoxacetat;
  • - tert.-Butylperoxybenzoat, Di-tert.-amylperoxid, Dicumylperoxid, die isomeren Di-(tert.-butylperoxyisopropyl)benzole, 2,5-Dimethyl-2,5-di-tert.-butylperoxyhexan, tert.-Butylcumylperoxid, 2,5-Dimethyl-2,5-di(tert.-butylperoxy)-hex-3-in, Ditert.-butylperoxid, 1,3-Diisopropylmonohydroperoxid, Cumolhydroperoxid oder tert.-Butylhydroperoxid; oder
  • - dimere oder trimere Ketonperoxide der allgemeinen Formel IIa bis IIc.


One or more peroxides selected from the commercially available substances are used as radical initiators
  • - Didecanoyl peroxide, 2, 5-dimethyl-2, 5-di (2-ethylhexanoylperoxy) hexane, tert-amylperoxy-2-ethylhexanoate, dibenzoyl peroxide, tert-butylperoxy-2-ethylhexanoate, tert.butylperoxydiethylacetate, tert.butylperoxydiethylisobutyl , 4-Di (tert-butylperoxycarbo) -cyclohexane as a mixture of isomers, tert-butylperisononanoate 1,1-di- (tert-butylperoxy) -3,3,5-trimethylcyclohexane, 1,1-di- (tert.- butylperoxy) cyclohexane, methyl isobutyl ketone peroxide, tert-butylperoxyisopropyl carbonate, 2,2-di-tert-butylperox) butane or tert-butylperoxacetate;
  • tert-butyl peroxybenzoate, di-tert-amyl peroxide, dicumyl peroxide, the isomeric di- (tert-butylperoxyisopropyl) benzenes, 2,5-dimethyl-2,5-di-tert-butyl peroxyhexane, tert-butyl cumyl peroxide, 2 , 5-dimethyl-2,5-di (tert-butylperoxy) hex-3-yne, di-tert-butyl peroxide, 1,3-diisopropyl monohydroperoxide, cumene hydroperoxide or tert-butyl hydroperoxide; or
  • - Dimeric or trimeric ketone peroxides of the general formula IIa to IIc.


Dabei sind die Reste R3 bis R8 gleich oder verschieden und ausgewählt aus

  • - C1-C8-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, iso-Propyl, n-Butyl, sec.-Butyl, iso-Butyl, tert.-Butyl, n-Pentyl, sec.-Pentyl, iso-Pentyl, n-Hexyl, n-Heptyl, n-Octyl; bevorzugt lineares C1-C6-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl, n-Butyl, iso-Butyl, n-Pentyl, iso-Pentyl, n-Hexyl, iso-Hexyl, sec.-Hexyl, besonders bevorzugt lineares C1-C4-Alkyl wie Methyl, Ethyl, n-Propyl oder n-Butyl, ganz besonders bevorzugt ist Ethyl;
  • - C6-C14-Aryl wie Phenyl, 1-Naphthyl, 2-Naphthyl, 1-Anthryl, 2-Anthryl, 9-Anthryl, 1-Phenanthryl, 2-Phenanthryl, 3-Phenanthryl, 4-Phenanthryl und 9-Phenanthryl, bevorzugt Phenyl, 1-Naphthyl und 2-Naphthyl, besonders bevorzugt Phenyl;
The radicals R 3 to R 8 are the same or different and selected from
  • - C 1 -C 8 alkyl such as methyl, ethyl, n-propyl, iso-propyl, n-butyl, sec.-butyl, iso-butyl, tert.-butyl, n-pentyl, sec.-pentyl, iso- Pentyl, n-hexyl, n-heptyl, n-octyl; preferably linear C 1 -C 6 alkyl such as methyl, ethyl, n-propyl, n-butyl, iso-butyl, n-pentyl, iso-pentyl, n-hexyl, iso-hexyl, sec-hexyl, particularly preferably linear C 1 -C 4 alkyl such as methyl, ethyl, n-propyl or n-butyl, very particularly preferred is ethyl;
  • - C 6 -C 14 aryl such as phenyl, 1-naphthyl, 2-naphthyl, 1-anthryl, 2-anthryl, 9-anthryl, 1-phenanthryl, 2-phenanthryl, 3-phenanthryl, 4-phenanthryl and 9-phenanthryl , preferably phenyl, 1-naphthyl and 2-naphthyl, particularly preferably phenyl;

Peroxide der allgemeinen Formeln IIa bis IIc sowie Verfahren zu ihrer Herstellung sind aus EP-A 0 813 550 bekannt. Peroxides of the general formulas IIa to IIc and Methods for their production are known from EP-A 0 813 550.

Als Peroxide sind Di-tert.-butylperoxid, tert.-Butylperoxypivalat, tert.-Butylperoxyisononanoat oder Dibenzoylperoxid oder Gemische derselben besonders geeignet. Als Azoverbindung sei Azobisisobutyronitril ("AIBN") beispielhaft genannt. Die Radikalstarter werden in für Polymerisationen üblichen Mengen dosiert. As peroxides are di-tert-butyl peroxide, tert-butyl peroxypivalate, tert-butyl peroxyisononanoate or dibenzoyl peroxide or Mixtures of these are particularly suitable. As an azo compound Azobisisobutyronitrile ("AIBN") mentioned as an example. The Free radical initiators are dosed in amounts customary for polymerizations.

Weiterhin wurden die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhältlichen emulgierbaren Wachse gefunden. Es handelt sich bei ihnen im Ethylen-Crotonsäure-Copolymerisate mit einer Schmelzviskosität von 20 bis 70.000 mm2/s und bevorzugt von 800 bis 2.000 mm2/s, gemessen bei 120°C nach DIN 51562. Geringere Schmelzviskositäten führen zu mechanisch unbefriedigenden Eigenschaften der gepflegten Böden; liegen die Schmelzviskositäten zu hoch, lassen sich die Wachse nicht mehr befriedigend emulgieren. The emulsifiable waxes obtainable by the process according to the invention were also found. They are in ethylene-crotonic acid copolymers with a melt viscosity of 20 to 70,000 mm 2 / s and preferably of 800 to 2,000 mm 2 / s, measured at 120 ° C. in accordance with DIN 51562. Lower melt viscosities lead to mechanically unsatisfactory properties of the well-kept floors; if the melt viscosities are too high, the waxes can no longer be satisfactorily emulsified.

Ihre Säurezahl beträgt 10 bis 110 mg KOH/g Wachs, bestimmt nach DIN 53402; bevorzugt sind Säurezahlen von 30 bis 50 mg KOH/g Wachs. Die Schmelzpunkte liegen im Bereich von 60 bis 110°C, bevorzugt im Bereich von 80 bis 105°C. Wachse mit niedrigeren Schmelzpunkten sind nachteilig bei der Verwendung in Bodenpflegemitteln oder Autopflegemitteln, weil sie bei höheren Temperaturen, beispielsweise im Sommer, keine genügende mechanische Stabilität mehr aufweisen. Wachse mit höheren Schmelzpunkten lassen sich deutlich schlechter emulgieren. Their acid number is 10 to 110 mg KOH / g wax, determined according to DIN 53402; acid numbers of 30 to 50 mg KOH / g are preferred Wax. The melting points are in the range of 60 to 110 ° C, preferably in the range from 80 to 105 ° C. Wax with lower Melting points are disadvantageous when used in Floor care products or car care products because they are higher Temperatures, for example in summer, are not mechanical enough Have more stability. Leave waxes with higher melting points emulsify significantly worse.

Die erfindungsgemäßen Wachse enthalten 0,4 bis 6,3 mol-% Crotonsäure-Einheiten und mindestens 93,7 mol-% Ethylen-Einheiten, bevorzugt 1, 2 bis 1,8 mol-% Crotonsäure-Einheiten und mehr als 98 mol-% Ethylen-Einheiten. Besonders bevorzugt addieren sich die Ethylen-Einheiten und die Crotonsäure-Einheiten zu 100 mol-%. The waxes according to the invention contain 0.4 to 6.3 mol% Crotonic acid units and at least 93.7 mol% of ethylene units, preferably 1.2 to 1.8 mol% of crotonic acid units and more than 98 mol% of ethylene units. The add up is particularly preferred Ethylene units and the crotonic acid units at 100 mol%.

Die erfindungsgemäßen Wachse lassen sich nach an sich bekannten Verfahren emulgieren. Dazu schmilzt man das Wachs in einem Autoklaven auf und stellt die beispielsweise folgende Mischung her:

  • - 10 bis 80 Gewichtsteile des erfindungsgemäßen Polymerisats
  • - 2 bis 10 Gewichtsteile eines Emulgators, wofür sich ionische und nicht-ionische Tenside eignen; nicht-ionische Tenside sind bevorzugt. Gebräuchliche nicht-ionische Emulgatoren sind z. B. ethoxylierte Mono-, Di- und Tri-Alkylphenole (EO-Grad: 3 bis 50, Alkylrest: C4-C12) sowie ethoxylierte Fettalkohole (EO-Grad: 3 bis 80; Alkylrest: C8-C36). Bevorzugte Beispiele hierfür sind die Lutensol®-Marken der BASF AG, aber auch andere Marken wie beispielsweise die Triton®-Marken der Union Carbide sind geeignet.
  • - 0,1 bis 5, bevorzugt 0,5 bis 1 Gewichtsteile eines Alkalimetallhydroxids, wobei NaOH und KOH bevorzugt sind;
  • - 0,01 bis 1 Gewichtsteile eines Sauerstofffängers, besonders geeignet ist Natriumdisulfit,
  • - sowie 20 bis 200 Gewichtsteile Wasser, bevorzugt sind 60 bis 70 Gewichtsteile.
The waxes according to the invention can be emulsified by methods known per se. To do this, melt the wax in an autoclave and produce the following mixture, for example:
  • - 10 to 80 parts by weight of the polymer according to the invention
  • - 2 to 10 parts by weight of an emulsifier, for which ionic and non-ionic surfactants are suitable; non-ionic surfactants are preferred. Common non-ionic emulsifiers are e.g. B. ethoxylated mono-, di- and tri-alkylphenols (EO degree: 3 to 50, alkyl radical: C 4 -C 12 ) and ethoxylated fatty alcohols (EO degree: 3 to 80; alkyl radical: C 8 -C 36 ). Preferred examples of this are the Lutensol® brands from BASF AG, but other brands such as the Triton® brands from Union Carbide are also suitable.
  • 0.1 to 5, preferably 0.5 to 1 part by weight of an alkali metal hydroxide, NaOH and KOH being preferred;
  • 0.01 to 1 part by weight of an oxygen scavenger, sodium disulfite is particularly suitable,
  • - And 20 to 200 parts by weight of water, 60 to 70 parts by weight are preferred.

Temperatur und Druckbedingungen für die Herstellung der erfindungsgemäßen wässrigen Emulsionen sind an sich unkritisch. Man kann in weiten Temperaturbereichen arbeiten, bevorzugt arbeitet man oberhalb des Schmelzpunkts des zu emulgierenden erfindungsgemäßen Wachses. Als Druckbereich sind 1 bis 10 bar geeignet. Die Mischdauer nach vollständigem Aufschmelzen des Wachses beträgt üblicherweise 2 Minuten bis eine Stunde. Man arbeitet in der Regel inert, d. h. unter Stickstoffatmosphäre, und unter Rühren. Temperature and pressure conditions for the manufacture of the The aqueous emulsions according to the invention are not critical per se. you can work in wide temperature ranges, preferably works one above the melting point of the one to be emulsified wax according to the invention. A pressure range of 1 to 10 bar is suitable. The Mixing time after the wax has melted completely usually 2 minutes to an hour. You work in the Generally inert, d. H. under nitrogen atmosphere, and with stirring.

Die erfindungsgemäß hergestellten Emulsionen können in den folgenden, exemplarisch genannten Anwendungen zum Einsatz kommen: Schmelzkleber, Verarbeitung von Thermoplasten (z. B. Polyamid, schlagfestem Polystyrol, ABS oder Polypropylen), (wässrige) Lacke, Zweischicht-Metallic-Autolacke, Masterbatche (Pigmentkonzentrate zur Anfärbung von beispielsweise Polyolefinen), Beschichtung von Metall-, Holzoberflächen, Papier, Glas oder Kunststoffen, Klebstoffen, Baustoffimprägnierung, Unterbodenschutz, Pflegemittel (z. B. Leder, Steinpflege), Autopflegemittel, Bodenpflegemittel, Flaschenbeschichtungen und Formtrennmitteln. The emulsions prepared according to the invention can in the the following, exemplary applications are used: Hot melt adhesive, processing of thermoplastics (e.g. polyamide, impact-resistant polystyrene, ABS or polypropylene), (aqueous) Paints, two-layer metallic car paints, masterbatches (Pigment concentrates for coloring polyolefins, for example), Coating of metal, wood surfaces, paper, glass or Plastics, adhesives, impregnation of building materials, Underbody protection, care products (e.g. leather, stone care), car care products, Floor care products, bottle coatings and mold release agents.

Besonders bevorzugt ist die Verwendung der erfindungsgemäßen Emulsionen in Mitteln zur Bodenpflege, in Autopflegemitteln, Lederpflegemitteln und Steinpflegemitteln sowie in Beschichtungen von Oberflächen aus Holz, Metall, Papier, Glas oder Kunststoffen. Die Fähigkeit der erfindungsgemäßen Emulsionen zur Bildung farbloser, klarer glänzender Filme lässt sich zur Verwendung in Bodenpflegemitteln nutzen. Durch sie lässt sich die Rutschfestigkeit und die Begehbarkeit von Böden verbessern. The use of the invention is particularly preferred Emulsions in floor care products, in car care products, Leather care products and stone care products as well as in coatings of surfaces made of wood, metal, paper, glass or plastics. The ability of the emulsions of the invention to form colorless, clear, glossy films can be used in Use floor care products. Through them the Improve slip resistance and walkability of floors.

Ein typisches Test-Bodenpflegemittel besteht aus

  • - 10 bis 20 Gewichtsteilen der erfindungsgemäßen Emulsionen, die für Elastizität, schmutzabweisendes Verhalten und Glanz des zu pflegenden Bodens verantwortlich sind,
  • - 0,5 bis 5, bevorzugt 2 bis 3 Gewichtsteilen Diethylenglykol,
  • - 0,1 bis 10, bevorzugt 1 bis 2 Gewichtsteilen Ethylenglykol,
  • - 0,1 bis 10, bevorzugt 1 bis 2 Gewichtsteilen eines permanenten Weichmachers, wobei als Weichmacher beispielsweise Phosphorsäuretrialkylester verwendet werden, besonders bevorzugt ist Tri-(n-butoxyethyl)phosphat,
  • - 0,1 bis 5 Gewichtsteile, bevorzugt 0,5 bis 1,5 Gewichtsteilen eines Netzverlaufsmittels, wobei als Netzverlaufsmittel gewöhnlich fluorierte Tenside, beispielsweise FC-129 der Firma 3M verwendet werden,
  • - 20 bis 30 Gewichtsteile einer Dispersion aus Polystyrol/Acrylat als Trägermaterial. Ein bevorzugtes Beispiel ist Poligen® MF750.
A typical test floor care product consists of
  • 10 to 20 parts by weight of the emulsions according to the invention, which are responsible for the elasticity, dirt-repellent behavior and gloss of the floor to be cared for,
  • 0.5 to 5, preferably 2 to 3 parts by weight of diethylene glycol,
  • 0.1 to 10, preferably 1 to 2 parts by weight of ethylene glycol,
  • 0.1 to 10, preferably 1 to 2 parts by weight of a permanent plasticizer, where, for example, trialkyl phosphate are used, particularly preferred is tri (n-butoxyethyl) phosphate,
  • 0.1 to 5 parts by weight, preferably 0.5 to 1.5 parts by weight, of a wetting agent, fluorinated surfactants, for example FC-129 from 3M, being usually used as wetting agent.
  • - 20 to 30 parts by weight of a dispersion of polystyrene / acrylate as the carrier material. A preferred example is Poligen® MF750.

Die Herstellung des Testbodenpflegemittels erfolgt durch Vermischen der Komponenten in einem Eimer, wobei ein 5-minütiges Zusammenrühren im Allgemeinen ausreichend ist. The test floor care product is manufactured by Mix the components in a bucket, taking a 5 minute Stirring together is generally sufficient.

Ein weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung ist die Verwendung der erfindungsgemäßen Wachse als Komponente von Metalliclacken eigenen. Metalliclacke, in der Patentliteratur auch als Metalleffektlackierungen bezeichnet, und prinzipiell geeignete Zusammensetzungen sind beispielsweise in WO 87/05923 beschrieben. Die Verwendung der erfindungsgemäßen Wachse als Komponente von Metalliclacken sowie Metalliclacke, enthaltend die erfindungsgemäßen Wachse, sind weitere Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung. Außerdem ist ein Verfahren zur Herstellung von Metalliclacken durch Vermischen der erfindungsgemäßen Wachse mit aliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoffen oder Gemischen von aliphatischen und aromatischen Kohlenwasserstoffen mit 7 bis 20, bevorzugt 11 bis 14 C-Atomen, und mit weiteren organischen Lösemitteln wie beispielsweise aliphatischen Estern ein weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung. Bevorzugte aliphatische Ester sind Ethylacetat, n-Propylacetyt, iso-Propylacetat, n-Butylacetat, iso-Butylacetat, sek.-Butylacetat, Ethylpropionat, Ethylbutyrat. Besonders bevorzugte Gemische aus aromatischen und aliphatischen Kohlenwasserstoffen sind beispielsweise unter dem Namen Solventnaphtha der BASF Aktiengesellschaft im Handel erhältlich. Another aspect of the present invention is its use the waxes according to the invention as a component of metallic paints own. Metallic paints, also in the patent literature as Designated metallic effect paints, and in principle suitable Compositions are described, for example, in WO 87/05923. The Use of the waxes according to the invention as a component of Metallic paints and metallic paints containing the invention Waxes are other embodiments of the present Invention. There is also a process for producing Metallic paints by mixing the waxes according to the invention with aliphatic or aromatic hydrocarbons or mixtures of aliphatic and aromatic hydrocarbons with 7 to 20, preferably 11 to 14 carbon atoms, and with further organic Solvents such as aliphatic esters another Aspect of the present invention. Preferred aliphatic esters are ethyl acetate, n-propylacetyt, iso-propyl acetate, n-butyl acetate, iso-butyl acetate, sec-butyl acetate, ethyl propionate, Ethyl butyrate. Particularly preferred mixtures of aromatic and Aliphatic hydrocarbons are for example under the name Solvent naphtha from BASF Aktiengesellschaft commercially available.

Es wurde gefunden, dass sich die erfindungsgemäßen Wachse ausgezeichnet als Komponente in Metalliclacken eignen, weil sie die Thixotropie der Metalliclacke erhöhen. Hoch thixotrope Metalliclacke sind den herkömmlichen Metalliclacken überlegen, weil sich in den gelagerten Proben die Pigmente, insbesondere die in Metalliclacken enthaltenen Aluminiumpartikel nicht absetzen, was zu einer unerwünschten Entmischung führen würde. Andererseits lassen sich die erfindungsgemäßen Lacke sehr gut auf Oberflächen auftragen. Ein weiterer Aspekt der vorliegenden Erfindung sind daher Oberflächen, beschichtet mit den erfindungsgemäßen Lacksystemen, sowie ein Verfahren zur Beschichtung von Oberflächen, insbesondere aus Metall mit den erfindungsgemäßen Metalliclacken, beispielsweise Karosserieoberflächen, Gehäuse und Geräte. Die erfindungsgemäß beschichteten Oberflächen weisen einen sehr hohen Glanz auf. It has been found that the waxes according to the invention Excellent as a component in metallic paints because they are Increase thixotropy of metallic paints. Highly thixotropic Metallic paints are superior to conventional metallic paints because the pigments in the stored samples, especially those in Metallic paints do not settle contained aluminum particles, which too undesirable segregation would result. On the other hand, leave the paints of the invention look very good on surfaces Instruct. Another aspect of the present invention are therefore Surfaces coated with the coating systems according to the invention, and a method for coating surfaces, in particular of metal with the metallic lacquers according to the invention, for example body surfaces, housings and devices. The Surfaces coated according to the invention have a very high Shine on.

Arbeitsbeispieleworking examples 1. Herstellung der erfindungsgemäßen Wachse1. Production of the waxes according to the invention

Ethylen und Crotonsäure (kommerziell erhältlich von Eastman Chemical Company: (E)-Doppelbindungen > 99 Gew.-%, Gehalt: 99.5 Gew.-%; als 33 Gew.-% Lösung in Aceton) wurden unter Zusatz von Propionaldehyd als Regler in einem Hochdruckautoklaven, wie er in der Literatur beschrieben wird (M. Buback et al., Cham. Ing. Tech. 1994, 66, 510), polymerisiert. Hierzu wurde das Monomerengemisch, dem ca. 1000 ml.h-1 einer Initiatorlösung bestehend aus tert.-Butylperoxypivalat (0,02 mol.1-1) und tert.-Butylperoxyisononanoat (0,05 mol.1-1) gelöst in Isododekan zugesetzt wurde, unter dem Reaktionsdruck von 1700 bar eingespeist. In Tabelle 1 sind die Polymerisationsbedingungen und in der Tabelle 2 die analytischen Daten der erhaltenen Polymerisate zusammengestellt. Ethylene and crotonic acid (commercially available from Eastman Chemical Company: (E) double bonds> 99% by weight, content: 99.5% by weight; as a 33% by weight solution in acetone) were added in one with the addition of propionaldehyde as regulator High pressure autoclaves as described in the literature (Buback, M. et al., Cham. Ing. Tech. 1994, 66, 510) polymerized. For this purpose, the monomer mixture, the approx. 1000 ml.h -1 of an initiator solution consisting of tert-butyl peroxypivalate (0.02 mol.1 -1 ) and tert-butyl peroxyisononanoate (0.05 mol.1 -1 ) was dissolved in isododecane was added, fed under the reaction pressure of 1700 bar. The polymerization conditions are listed in Table 1 and the analytical data of the polymers obtained are shown in Table 2.

Der Gehalt an Ethylen und Crotonsäure in den Polymerisaten wurde IR-spektroskopisch bestimmt. Die Säurezahl der Polymerisate wurde titrimetrisch nach DIN 53402 bestimmt. Der KOH-Verbrauch entspricht dem Crotonsäure-Gehalt im Polymerisat. Tabelle 1

The content of ethylene and crotonic acid in the polymers was determined by IR spectroscopy. The acid number of the polymers was determined by titration according to DIN 53402. The KOH consumption corresponds to the crotonic acid content in the polymer. Table 1

Die analytischen Daten der erfindungsgemäßen Wachse finden sich in Tabelle 2. Tabelle 2

The analytical data of the waxes according to the invention can be found in Table 2. Table 2

2. Herstellung von Emulsionen aus den erfindungsgemäßen Polymerisaten2. Preparation of emulsions from the inventive polymers

Die auf den erfindungsgemäßen Polymerisaten basierenden Emulsionen wurden hergestellt, indem man in einem Autoklaven bei 120°C und 1,5 bis 3 bar unter Stickstoffatmosphäre 30 Minuten lang die folgenden Komponenten zusammenrührte:
25-30 Teile: Wachs
5-7 Teile: Emulgator (nichtionisches Tensid, ausgewählt aus den Marken Lutensol AO10, Lutensol TO8, Lutensol ON70 und Lutensol TO107)
0,5-1,0 Teile: KOH, fest
0,01-0,1 Teile: Natriumdisulfit
60-70 Teile Wasser.
The emulsions based on the polymers according to the invention were prepared by stirring the following components together in an autoclave at 120 ° C. and 1.5 to 3 bar for 30 minutes under a nitrogen atmosphere:
25-30 parts: wax
5-7 parts: emulsifier (nonionic surfactant, selected from the brands Lutensol AO10, Lutensol TO8, Lutensol ON70 and Lutensol TO107)
0.5-1.0 parts: KOH, solid
0.01-0.1 parts: sodium disulfite
60-70 parts of water.

Es wurden stets Gewichtsteile verwendet. Es handelt sich hierbei um eine typische Rahmenformulierung, die Komponenten wurden in den angegebenen Grenzen variiert, ohne dass sich bei der anwendungstechnischen Prüfung messbare Unterschiede ergaben. Parts by weight were always used. It is this to a typical frame formulation, the components were in the specified limits varies without the application-related testing revealed measurable differences.

In Tabelle 3 sind die analytischen Daten der Emulsionen der nach der angegebenen Rahmenformulierung verarbeiteten Polymerisate angegeben. Die Emulsionen der erfindungsgemäßen Polymerisate sind stippenfrei und zeigen eine hohe Lichtdurchlässigkeit, bestimmt durch den LD-Wert. Tabelle 3 Analytische Daten der erfindungsgemäßen Emulsionen

Table 3 shows the analytical data of the emulsions of the polymers processed according to the specified frame formulation. The emulsions of the polymers according to the invention are free of specks and show high light transmission, determined by the LD value. Table 3 Analytical data of the emulsions according to the invention

3. Anwendungstechnische Prüfung der Emulsionen aus den erfindungsgemäßen Polymerisaten3. Application test of the emulsions from the polymers according to the invention

Aus den Emulsionen der erfindungsgemäßen Polymerisaten wurden nach folgender typischen Rahmenformulierung Bodenpflegemittel hergestellt, indem man die Komponenten bei Zimmertemperatur in einem Eimer verrührte:
50-60 Teile: Wasser
2-3 Teile: Diethylenglykol
1-2 Teile: Ethylenglykol
1-2 Teile: Tributoxyethylphosphat als permanenter Weichmacher
0,5-1,5 Teile: einer 1%-igen Lösung FC-129 der Firma 3M als Netzverlaufmittel
20-30 Teile: Polymerdispersion Poligen® MF750
10-20 Teile: Emulsion des erfindungsgemäßen Polymerisats aus Versuch 1 bis 4 bzw. eines Vergleichsbeispiels V1 bis V3.
Floor care products were prepared from the emulsions of the polymers according to the invention using the following typical framework formulation, by stirring the components in a bucket at room temperature:
50-60 parts: water
2-3 parts: diethylene glycol
1-2 parts: ethylene glycol
1-2 parts: tributoxyethyl phosphate as a permanent plasticizer
0.5-1.5 parts: a 1% solution FC-129 from 3M as a flow control agent
20-30 parts: Poligen® MF750 polymer dispersion
10-20 parts: emulsion of the polymer according to the invention from experiments 1 to 4 or a comparative example V1 to V3.

Es wurden wiederum stets Gewichtsteile verwendet. Again, parts by weight were always used.

Die Filmeigenschaften der nach der Rahmenformulierung hergestellten wachszeichen Abmischungen (Bodenpflegemittelformulierung) wurden nach zweifachem Filmauftrag auf PVC-Boden (braun, Mipo- lam®) gemessen. In Tabelle 4 sind Kenndaten der erfindungsgemäßen Bodenpflegemittel angegeben. Tabelle 5

The film properties of the wax-mark mixtures (floor care agent formulation) produced according to the frame formulation were measured after double application of the film on PVC floor (brown, Mipolam®). Table 4 shows characteristic data of the floor care products according to the invention. Table 5

4. Anwendungstechnische Prüfung der erfindungsgemäßen Wachse als Komponente in Metalliclacksystemen4. Application test of the waxes according to the invention as Component in metallic paint systems

Die anwendungstechnische Prüfung erfolgt ohne Zugabe eines Pigments. The application test is carried out without adding a Pigment.

In einem Rundkolben mit Tropftrichter wurden 12 g Wachs einer Wachsdispersion (Tabelle 6) mit 82 g Solventnaphtha (BASF Aktiengesellschaft) unter Rühren auf 105°C erhitzt, bis sich eine klare Lösung gebildet hatte. Anschließend wurde die Lösung unter Rühren auf 80°C abgekühlt und über den Tropftrichter 106 g n-Butylacetat hinzugegeben. Es bildete sich eine Wachsdispersion mit einem Niederschlag. Schließlich wurde unter Rühren auf 32°C abgekühlt. In a round bottom flask with a dropping funnel, 12 g of wax were added Wax dispersion (Table 6) with 82 g solvent naphtha (BASF Aktiengesellschaft) heated to 105 ° C with stirring until a clear Solution had formed. The solution was then stirred cooled to 80 ° C and 106 g of n-butyl acetate via the dropping funnel added. A wax dispersion formed with a Rainfall. Finally, the mixture was cooled to 32 ° C. with stirring.

Nach mindestens 24 Stunden Lagerung bei Raumtemperatur wurde die Wachsdispersion kurz aufgeschüttelt und nochmals 45 Minuten stehen gelassen. Danach wurden 0,5 g der Wachsdispersion auf eine waagerecht liegende Glasplatte gegeben. Nach einer Verweilzeit von einer Minute wurde die Glasplatte senkrecht aufgestellt. Als Maß für die Thixotropie gilt die Strecke (Messbereich 0-40 cm), die von der aufgetragenen Wachsdispersion innerhalb von 2 Minuten zurückgelegt wird. Wird innerhalb von 2 Minuten der Messbereich überschritten, so wird die hierfür benötigte Zeit gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle 6 zusammengefasst. Tabelle 6 Thixotropietests

After storage for at least 24 hours at room temperature, the wax dispersion was shaken briefly and left to stand for another 45 minutes. Then 0.5 g of the wax dispersion was placed on a horizontal glass plate. After a dwell time of one minute, the glass plate was set up vertically. The distance (measuring range 0-40 cm) that is covered by the applied wax dispersion within 2 minutes is the measure of the thixotropy. If the measuring range is exceeded within 2 minutes, the time required for this is measured. The results are summarized in Table 6. Table 6 Thixotropy tests

Die Vergleichsversuche wurden mit den folgenden Proben durchgeführt:
V1 mit dem Ethylen-Acrylat-Copolymerwachs Allied AC 540®.
V2 wurde analog zum erfindungsgemäßen Wachs 6 hergestellt, jedoch unter Verwendung von Acrylsäure statt Crotonsäure. Der Acrylat- Gehalt beträgt 5,5 mol-%.
The comparative tests were carried out on the following samples:
V1 with Allied AC 540® ethylene-acrylic copolymer wax.
V2 was produced analogously to wax 6 according to the invention, but using acrylic acid instead of crotonic acid. The acrylate content is 5.5 mol%.

Claims (14)

1. Verfahren zur Herstellung von emulgierbaren Wachsen, dadurch gekennzeichnet, dass man Ethylen und Crotonsäure in einem Hochdruckrohrreaktor oder einem Hochdruckautoklaven bei Temperaturen von 160 bis 320°C und Drücken von 1000 bis 3500 bar in Gegenwart mindestens eines Reglers, ausgewählt aus aliphatischen Aldehyden und aliphatischen Ketonen, radikalisch copolymerisiert. 1. A process for the preparation of emulsifiable waxes, characterized in that ethylene and crotonic acid in a high-pressure tube reactor or a high-pressure autoclave at temperatures from 160 to 320 ° C and pressures from 1000 to 3500 bar in the presence of at least one regulator selected from aliphatic aldehydes and aliphatic Radically copolymerized ketones. 2. Emulgierbare Wachse, erhältlich nach einem Verfahren nach Anspruch 1, enthaltend
0,4 bis 6,3 mol-% Crotonsäure-Einheiten
und mindestens 93,7 mol-% Ethylen-Einheiten,
wobei die Wachse eine kinematische Schmelzviskosität von 20 bis 70.000 mm2/s aufweisen, gemessen bei 120°C.
2. Emulsifiable waxes, obtainable by a process according to claim 1, containing
0.4 to 6.3 mol% crotonic acid units
and at least 93.7 mol% of ethylene units,
wherein the waxes have a kinematic melt viscosity of 20 to 70,000 mm 2 / s, measured at 120 ° C.
3. Emulgierbare Wachse gemäß Anspruch 2, enthaltend 1,2 bis 2,8 mol-% Crotonsäure-Einheiten und mindestens 97,2 mol-% Ethylen-Einheiten. 3. Emulsifiable waxes according to claim 2, containing 1.2 to 2.8 mol% crotonic acid units and at least 97.2 mol% of ethylene units. 4. Emulgierbare Wachse nach Anspruch 2 oder 3 mit einer kinematischen Schmelzviskosität von 800 bis 2000 mm2/s, gemessen bei 120°C. 4. Emulsifiable waxes according to claim 2 or 3 with a kinematic melt viscosity of 800 to 2000 mm 2 / s, measured at 120 ° C. 5. Wässrige Emulsionen, enthaltend emulgierbare Wachse gemäß den Ansprüchen 1 bis 4. 5. Aqueous emulsions containing emulsifiable waxes according to the Claims 1 to 4. 6. Verfahren zur Herstellung von wässrigen Emulsionen, dadurch gekennzeichnet, dass man emulgierbare Wachse gemäß den Ansprüchen 1 bis 4 mit Wasser emulgiert. 6. Process for the preparation of aqueous emulsions, thereby characterized in that emulsifiable waxes according to the Claims 1 to 4 emulsified with water. 7. Verwendung von wässrigen Emulsionen nach den Ansprüchen 5 oder 6 als Komponente von Bodenpflegemitteln. 7. Use of aqueous emulsions according to claims 5 or 6 as a component of floor care products. 8. Bodenpflegemittel, enthaltend wässrige Emulsionen gemäß Anspruch 5. 8. Floor care product containing aqueous emulsions according to Claim 5. 9. Autopflegemittel, Lederpflegemittel und Steinpflegemittel, enthaltend wässrige Emulsionen gemäß Anspruch 5. 9. car care products, leather care products and stone care products, containing aqueous emulsions according to claim 5. 10. Beschichtungen von Oberflächen aus Holz, Metall, Papier, Glas oder Kunststoffen, enthaltend wässrige Emulsionen gemäß Anspruch 5. 10. Coatings of surfaces made of wood, metal, paper, glass or plastics containing aqueous emulsions according to Claim 5. 11. Verwendung der Wachse nach den Ansprüchen 1 bis 4 in Metalliclacken. 11. Use of the waxes according to claims 1 to 4 in Metallic paints. 12. Metalliclacke, enthaltend Wachse nach den Ansprüchen 1 bis 4. 12. Metallic paints containing waxes according to claims 1 to 4. 13. Verfahren zur Herstellung von Metalliclacken gemäß Anspruch 12 durch Vermischen von Wachsen gemäß Anspruch 1 bis 4 mit Kohlenwasserstoffen und weiteren Lösemitteln. 13. A method for producing metallic paints according to claim 12 by mixing waxes according to claim 1 to 4 with Hydrocarbons and other solvents. 14. Oberflächen, beschichtet mit Metalliclacken nach Anspruch 12. 14. Surfaces coated with metallic paints according to claim 12.
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