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DE102011051608A1 - Verfahren und Vorrichtung zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze Download PDF

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DE102011051608A1
DE102011051608A1 DE201110051608 DE102011051608A DE102011051608A1 DE 102011051608 A1 DE102011051608 A1 DE 102011051608A1 DE 201110051608 DE201110051608 DE 201110051608 DE 102011051608 A DE102011051608 A DE 102011051608A DE 102011051608 A1 DE102011051608 A1 DE 102011051608A1
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DE
Germany
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frequency
melt
inductors
alternating currents
crucible
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Application number
DE201110051608
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English (en)
Inventor
Dr. Kudia Christian
Dr. Müller Matthias
Tobias Mono
Dr. Kropfgans Frieder
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ecoran GmbH
Original Assignee
Schott Solar AG
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Publication date
Application filed by Schott Solar AG filed Critical Schott Solar AG
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Priority to PCT/EP2012/063036 priority patent/WO2013004745A1/de
Priority to TW101124193A priority patent/TW201303091A/zh
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    • C30B11/007Mechanisms for moving either the charge or the heater
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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Abstract

Vorgeschlagen wird ein Verfahren zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze (130), die sich in einem in der Vorrichtung (100) angeordnetem Tiegel (120) befindet, wobei die Vorrichtung (100) eine Vielzahl von Induktoren (110) zur Erzeugung von magnetischen Feldern aufweist. Durch Einspeisen eines ersten Satzes phasenverschobener und eine erste Frequenz (f1) aufweisender Wechselströme (I1a, I1b, I1c) wird ein erstes Wanderfeld (W1) in der Schmelze (130) erzeugt. Durch Einspeisen mindestens eines zweiten Satzes phasenverschobener und eine zweite Frequenz (f2) aufweisender Wechselströme (I2a, I2b, I2c) wird ein zweites Wanderfeld (W2), wobei beide Wander-Felder (W1, W2) sich in dieselbe Richtung bewegen, nämlich entgegen der Erstarrungsrichtung der Schmelze (130). Dadurch wird eine konvexe Krümmung der Phasengrenze (PG, PG') erreicht, was wiederum das monokristalline Wachstum fördert und multikristallines Wachstum unterdrückt, das bei üblichen Verfahren insbesondere im Randbereich des Tiegels (120) auftreten kann.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1 sowie eine danach arbeitende Vorrichtung nach dem Oberbegriff des nebengeordneten Anspruchs. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren sowie eine Vorrichtung zum gerichteten Erstarren einer Silizium-Schmelze.
  • In der Solarindustrie ist es üblich, Siliziumkristalle zur Herstellung von Solarzellen durch gerichtete Erstarrung herzustellen. Dazu wird das Ausgangsmaterial in granularer Form in einem Quarztiegel geschmolzen, um dann unter Aufbringung eines vertikalen Temperaturgradienten gerichtet zu erstarren. Die so erhaltenen Blöcke, sog. Ingots, werden zu dünnen Siliziumscheiben, sog. Wafern, zersägt, die in weiteren Verfahrensschritten zu Solarzellen verarbeitet werden können.
  • Die Silizium-Wafer können entweder multikristallin oder monokristallin sein. Dabei weisen Solarzellen aus monokristallinem Material im Allgemeinen höhere Effizienzen auf. Multikristalline Wafer werden zumeist aus Blockerstarrungs-Verfahren gewonnen.
  • Zur Herstellung von monokristallinen Wafern werden bevorzugt großvolumige Einkristalle verwendet, die durch gerichtete Erstarrung aus einer Nichtmetall-Schmelze gewonnen werden. Dazu wird vornehmlich ein Tiegelziehverfahren, nämlich das sogenannte Czochralski-Verfahren genutzt, dessen wesentliche Schritte z. B. in der Internet-Enzyklopädie Wikipedia beschrieben werden (siehe folgenden Link: http://de.wikipedia.org/wiki/Czochralski-Verfahren). Der höhere apparative Aufwand und die entsprechend ungünstigere Kostenstruktur dieses Verfahrens im Vergleich zu den Blockerstarrungs-Verfahren kann allenfalls durch die besseren Zellwirkungsgrade des erhaltenen monokristallinen Materials gerechtfertigt werden. Als weiteres grundlegendes Problem des Czochralski-Verfahrens erweist sich der erhöhte Sauerstoffgehalt des Siliziums im Vergleich zu den Blockerstarrungs-Verfahren. Dies kann zu einer stärkeren Degradation der erhaltenen Solarzellen führen.
  • Deshalb ist es wünschenswert, ein bekanntes Blockerstarrungs-Verfahren oder ein darauf beruhendes verbessertes Verfahren zur Herstellung von entweder vollständig monokristallinem Silizium oder aber zum Großteil monokristallinem Silizium (sog. Quasi-Mono-Silizium) einzusetzen.
  • Als Erfolg versprechender Weg hat sich die Verwendung von monokristallinen Keimen bzw. Keimelementen herausgestellt, so wie dies z. B. in der DE 10 2007 035 756 A1 oder in der WO 2007/084936 A2 beschrieben wird. Demnach wird mindestens ein monokristallines Keimelement auf den Boden eines quadratischen Quarzguttiegels gelegt. Das übrige Rohsilizium wird wie im klassischen Blockerstarrungs-Verfahren direkt oberhalb des Keims in den Tiegel geschichtet. Der Tiegel wird anschließend in einen Ofen zur Blockerstarrung eingebracht.
  • Dieser Ofen weist typischerweise verschiedene Heizzonen auf, d. h. jeweils einen oder mehrere Decken-, Mantel oder Bodenheizer und eine aktive oder passive Kühlung im unteren Bereich der Anlage. Durch eine entsprechende Wahl der Heizleistungen für die verschiedenen Heizzonen des Ofens wird ein Temperaturgradient im Ofen eingestellt, so dass das oben im Tiegel befindliche Rohsilizium geschmolzen wird und der unten im Tiegel befindliche monokristalline Bereich fest bleibt. Dieser monokristalline Bereich dient bei der anschließenden Erstarrung als Keim, so dass ein Einkristall wächst, wobei sich eine in Erstarrungs-Richtung vertikal bewegende Phasengrenze ausbildet. Alternativ kann das einkristalline Wachstum auch ohne Keimvorlage erreicht werden. In diesem Fall wird eine Aussparung im Zentrum des Tiegelbodens genutzt, in der das Ankeimen stattfindet. Durch entsprechende Temperaturführung kann sich das einkristalline Wachstum ausgehend vom dort entstandenen Nukleus im gesamten Tiegel fortsetzen.
  • Die Temperaturführung beeinflusst die in der Schmelze vorherrschende konvektive Strömung, welche ja im Wesentlichen durch das Temperaturfeld bestimmt wird. Jedoch bestehen auch Möglichkeiten zur Beeinflussung der Strömungen durch Anwendung von stationären oder instationären Magnetfeldern. Es ist an sich bekannt, ein Wandermagnetfeld zu erzeugen, welches die Möglichkeit bietet, mit relativ schwachen Feldstärken einen starken Einfluss auf die Strömungen in der Schmelze zu nehmen.
  • In der Patentanmeldung WO 2010/060802 A2 wird beschrieben, zwei sich überlagernde Wander-Felder mit mindestens zwei verschiedenen Frequenzen zu erzeugen, wobei das erste Wanderfeld die Schmelze von Unten nach Oben durchläuft und das zweite Wanderfeld die Schmelze von Oben nach Unten durchläuft. Es wird also Zweifrequenz-Magnetfeld erzeugt, dessen eine Frequenzkomponente nach Oben und dessen andere Frequenzkomponente nach Unten durch die Schmelze bzw. den Tiegel wandert. Mit diesen Maßnahmen wird erreicht, die Siliziumnitrid-Beschichtung des Tiegels durch eine möglichst geringe Geschwindigkeit im Randbereich der Schmelze zu schonen. Vorzugsweise wird dazu ein hochfrequentes Feld mit einem niederfrequenten Feld entgegen gesetzter Richtung kombiniert. Die resultierende Lorentzkraft und damit die Strömungs-Geschwindigkeit sind dadurch am Rand geringer während dennoch eine Volumenkraft erhalten bleibt. Diese Maßnahmen zielen also drauf ab, die Tiegelwand-Beschichtung zu schonen; sie zielen weniger darauf ab, die Herstellung von monokristallinen oder quasi-monokristallinen Ingots deutlich zu verbessern.
  • Aus der Patentanmeldung DE 10 2006 020 234 A1 ist eine Vorrichtung zum Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze bekannt. Dort wird ein vertikal verlaufendes Wanderfeld mit Induktor-Strömen derselben Frequenz erzeugt.
  • In der Patentanmeldung DE 103 49 339 A1 wird eine Kristallzüchtungsanlage mit einem Heizer beschrieben, der gleichzeitig einen Induktor zur Erzeugung eines Wandermagnetfeldes darstellt. Dabei wird der Induktor an eine Stromquelle für dreiphasigen Drehstrom angeschlossen, wodurch ebenfalls ein Wandermagnetfeld mit nur einer Frequenz erzeugt wird.
  • In der WO 2011/076157 A1 wird beim Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze ebenfalls ein Wanderfeld erzeugt, um die Schmelzkonvektion zu beeinflussen, wobei ein asymmetrische Verteilung der Lorentzkräfte erreicht werden soll, um eine bessere Durchmischung an der Phasengrenz zu bewirken.
  • Demzufolge sind Verfahren zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze bekannt, insbesondere Blockerstarrungs-Verfahren, bei denen am Boden des Tiegels mindestens ein monokristallines Keimelement angeordnet wird, von dem ausgehend eine fortschreitende Erstarrung der Schmelze bewirkt wird, wobei sich eine in Erstarrungs-Richtung vertikal bewegende Phasengrenze ausbildet.
  • Außerdem ist es an sich bekannt, in einer Nichtmetall-Schmelze mittels einer Vielzahl von Induktoren mindestens ein Wanderfeld zu erzeugen, um die Strömungsgeschwindigkeit der Schmelze im Bereich der Tiegelwand zu reduzieren und somit die Tiegelwand-Beschichtung zu schonen.
  • Das mit diesem üblichen Blockerstarrungs-Verfahren hergestellte Quasi-Mono-Silizium weist im Allgemeinen zwar einen monokristallinen Bereich im Zentrum auf, enthält jedoch große multikristalline, teils sehr feinkörnige, Bereiche um das Zentrum herum. So stammen nur zehn Prozent der erhaltenen Wafer vollständig aus dem monokristallinen Bereich (Photon Mai 2005). Alle anderen Wafer weisen zumindest multikristalline Bereiche auf oder sind sogar vollständig aus diesen geschnitten. Da mono- und multikristalline Bereiche unterschiedliche Nachbehandlungen – insbesondere unterschiedliche Texturierungen – benötigen, sind Aufwand und Kosten für die anschließende Behandlung hier ungleich höher als bei klassischen Blockerstarrungs-Verfahren.
  • Dementsprechend wäre mit einer Verfahrensverbesserung, die entweder die multikristallinen Bereiche vollständig eliminiert oder aber sie auf den zu verwerfenden Randbereich des Ingots beschränkt, ein deutlicher Kostenvorteil zu erzielen.
  • Daher ist es Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze, insbesondere ein Blockerstarrungs-Verfahren, zur Herstellung von Silizium-Ingots vorzuschlagen, das in vorteilhafter Weise die eingangs genannten Probleme löst. Insbesondere soll ein Verfahren zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze vorgeschlagen werden, das monokristallines Wachstum fördert, so dass auch im Randbereich des Tiegels möglichst kein oder nur sehr wenig multikristallines Wachstum auftritt. Das Verfahren sowie eine danach arbeitende Vorrichtung sollen für die Herstellung von monokristallinen oder zumindest quasi-monokristallinen Ingots, welche auch im Randbereich einen hohen Reinheitsgrad bzgl. der monokristallinen Struktur aufweisen, besonders gut geeignet sein.
  • Gelöst wird die Aufgabe durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 sowie durch eine Vorrichtung mit den Merkmalen des nebengeordneten Anspruchs.
  • Demnach wird vorgeschlagen, zumindest ein einfrequentes magnetisches Wander-Feld in der Schmelze zu erzeugen, indem die Induktoren mit mindestens einem Satz phasenverschobener und eine vorgebbare Frequenz aufweisender Wechselströme gespeist werden, wodurch zumindest im Randbereich des Tiegels eine Krümmung der Phasengrenze bewirkt wird, die sich in Form einer in Erstarrungsrichtung konvex gewölbten Fläche darstellt.
  • Die Erfindung beruht nämlich auf der Erkenntnis, dass die unerwünschten multikristallinen Bereiche im Quasi-Mono-Silizium im Wesentlichen durch Nukleationsprozesse an der Tiegelwand entstehen. Denn einerseits kann der monokristalline Keim nicht vollflächig seitlich bündig im Tiegel eingelegt werden, wodurch zwangsweise ein polykristalliner Randbereich in Kauf genommen werden muss. Andererseits entstehen im Verlauf der Erstarrung an der Tiegelwand kontinuierlich neue Kristallite, die das monokristalline Wachstum stören können, indem sie schräg in die monokristallinen Bereiche einwachsen können.
  • Zudem kann die Bildung von multikristallinen Bereichen im Quasi-Mono-Silizium in geringerem Maße auch noch durch die Multiplikation von Versetzungen entstehen, die zu Versetzungsbündelungen führen. Denn aus diesen Versetzungskaskaden kann sich gelegentlich ein multikristalliner Bereich spontan herausbilden.
  • Allerdings haben die Erfinder erkannt, dass im Wesentlichen die an der Tiegelwand auftretenden Nukleationsprozesse zur Bildung und Ausbreitung multikristalliner Bereiche führen und dass diese Ursache effektiv durch die hier vorgeschlagene Erfindung unterdrückt werden kann.
  • Denn das Einwachsen der Kristallite vom Tiegel in Richtung Ingotzentrum wird wirksam verhindert, indem während der gesamten Erstarrung eine konvexe Phasengrenze aufrecht erhalten wird. Dies könnte zwar durch eine exakte Temperaturführung versucht werden; es hat sich aber gezeigt, dass die erfindungsgemäße Erzeugung von mindestens einem Wanderfeld, das insbesondere auf den Randbereich der Schmelze in einer der Erstarrungs-Richtung entgegengesetzten Richtung einwirkt, in vielerlei Hinsicht vorteilhaft ist.
  • So ist die exakte Einstellung der Phasengrenze mit einem Wandermagnetfeld deutlich präziser möglich als ausschließlich anhand einer Temperaturführung. Das mindestens eine Wandermagnetfeld sollte in Bezug auf die Querachse (X-Achse) eine möglichst symmetrische Verteilung der Lorentzkraftdichte bewirken. Zudem hat sich gezeigt, das bei reiner Temperaturführung die Konvexität der Phasengrenze über die Ingothöhe abnimmt, da die Wärmeleitung im erstarrten Kristall deutlich schlechter ist als in der Schmelze.
  • Die vorliegende Erfindung schlägt als bevorzugte Ausgestaltung vor, zwei magnetische Wander-Felder verschiedener Frequenzen zu erzeugen, wobei diese gleichsinnig die Schmelze durchlaufen und zwar beide in einer der Erstarrungs-Richtung entgegengesetzten Richtung, wodurch eine noch besser einstellbare Krümmung der Phasengrenze bewirkt wird, die sich in Form einer in Erstarrungsrichtung konvex gewölbten Fläche darstellt. Während die hochfrequente Komponente (erste Frequenz) im Wesentlichen in Randnähe wirkt, kann durch die passende Wahl der Stromstärke eine besonders deutliche (symmetrische) Durchbiegung der Phasengrenze in Tiegelwandnähe erreicht werden. Gleichzeitig wird die zweite niederfrequente Komponente (zweite Frequenz) für die Erzeugung einer Volumenkraft genutzt.
  • Die Erfindung ist insbesondere geeignet zum Einsatz in einen Schmelzofen bzw. Kessel für Silizium-Schmelzen.
  • Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen.
  • Demnach ist es vorteilhaft, wenn die Schmelze von dem mindestens einen erzeugten magnetischen Wander-Feld in einer der Erstarrungs-Richtung entgegen gesetzten Richtung durchlaufen wird. Dabei sollte die vorgebare Frequenz (f1) des Wander-Feldes mindestens 50 Hz betragen.
  • Vorzugsweise werden die Induktoren an dem Tiegel in einer sich vertikal erstreckenden Anordnung angeordnet, wobei ein oberer Induktor an einem oberen Bereich der Schmelze, zumindest ein mittlerer Induktor an einem mittleren Bereich der Schmelze und ein unterer Induktor an einem unteren Bereich der Schmelze angeordnet ist. Dabei werden die Induktoren mit den Wechselströmen so beaufschlagt, dass die Amplituden der in den oberen, mittleren und unteren Induktoren fließenden Wechselströme unterschiedlich groß sind, insbesondere dass die Amplitude des in dem oberen Induktor fließenden Wechselstroms größer ist als die Amplitude des in dem mittleren und/oder unteren Induktor fließenden Wechselstroms.
  • Es ist von Vorteil, wenn zwei magnetische Wander-Felder erzeugt werden, indem die Induktoren mit dem ersten Satz der phasenverschobenen und die vorgebbare erste Frequenz aufweisenden Wechselströme gespeist werden sowie mit einem zweiten Satz phasenverschobener und eine vorgebbare zweite Frequenz aufweisender Wechselströme gespeist werden. Hierdurch wird im Randbereich und Innenbereich des Tiegels eine Krümmung der Phasengrenze bewirkt, die sich in Form einer in Erstarrungsrichtung konvex gewölbten Fläche darstellt. In diesem Zusammenhang ist die die erste Frequenz vorzugsweise mindestens doppelt so groß wie die zweite Frequenz; insbesondere beträgt die erste Frequenz mindestens 250 Hz und beträgt die zweite Frequenz höchstens 50 Hz.
  • Vorzugsweise haben die die zweite Frequenz aufweisenden Wechselströme eine zweite Amplitude oder mehrere zweite Amplituden; und die die erste Frequenz aufweisenden Wechselströme haben eine erste Amplitude oder mehrere erste Amplituden, die größer, insbesondere um mindestens 20% größer, als die zweite Amplitude ist bzw. als die zweiten Amplituden sind. Unabhängig davon oder zusätzlich dazu ist es vorteilhaft, wenn die Induktoren an dem Tiegel in einer sich vertikal erstreckenden Anordnung angeordnet werden, wobei ein oberer Induktor an einem oberen Bereich der Schmelze, zumindest ein mittlerer Induktor an einem mittleren Bereich der Schmelze und ein unterer Induktor an einem unteren Bereich der Schmelze angeordnet ist. Dabei werden die Induktoren mit den Wechselströmen, die die erste Frequenz oder die zweite Frequenz aufweisen, so beaufschlagt, dass die Amplituden der in den oberen, mittleren und unteren Induktoren fließenden Wechselströme unterschiedlich groß sind. In diesem Zusammenhang sollten die Induktoren mit den die zweite Frequenz aufweisenden Wechselströmen so beaufschlagt werden, dass die Amplitude des in dem oberen Induktor fließenden Wechselstroms größer ist als die Amplitude des in dem mittleren und/oder unteren Induktor fließenden Wechselstroms.
  • Vorzugsweise liegen die Amplituden der die zweite Frequenz aufweisenden Wechselströme zwischen 10 und 800 Ampere liegen und liegen die Amplituden der die erste Frequenz aufweisenden Wechselströme zwischen 12,5 und 1000 Ampere.
  • Es kann auch vorteilhaft sein, wenn zwei Sätze von Induktoren an dem Tiegel angeordnet werden, von denen der eine Satz mit den die erste Frequenz aufweisenden Wechselströmen gespeist wird und der andere Satz mit den die zweite Frequenz aufweisenden Wechselströmen gespeist wird.
  • Außerdem kann es vorteilhaft sein, wenn die Induktoren mit einem aus Wechselstrom- und Gleichstromanteilen bestehenden Heizstrom zum Heizen der Schmelze versorgt werden. Dabei sollte der Heizstrom einen Wechselstromanteil von mindestens einem vorgebbaren Prozentsatz, insbesondere von mindestens 10%, aufweisen. Und der Wechselstromanteil sollte die mindestens eine Frequenz, insbesondere die zwei Frequenzen, zur Erzeugung des mindestens einen Wander-Feldes aufweisen.
  • Desweiteren kann es vorteilhaft sein, wenn der erste und/oder zweite Satz phasenverschobener Wechselströme mehrere zueinander nicht-äquidistant phasenverschobene Wechselströme aufweist.
  • Nachfolgend wird die Erfindung im Detail anhand eines Ausführungsbeispiels beschrieben, wobei auf die beiliegende (einzige) Figur Bezug genommen wird.
  • Die Figur zeigt in schematischer Darstellung den Aufbau einer Vorrichtung 100 bzw. Kristallisations-Anlage zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze 130, die sich in einem Tiegel 120 befindet. Die Schmelze ist beispielsweise eine Silizium-Schmelze und der Tiegel 120 stellt einen, hier beispielsweise rechteckigen, Quarztiegel dar. Von außen sind mehrere Induktoren 110 um den Tiegel 120 herum angeordnet, um durch Einspeisung von Wechselströmen magnetische Felder in die Schmelze 130 zu induzieren. Es sollte mindestens ein magnetisches Wander-Feld mit einer Frequenz ausgebildet werden, die zumindest 50 Hz betragen sollte. Das erzeugte magnetische Wander-Feld sollte die Schmelze in vertikaler Richtung durchlaufen, wodurch die Schmelze im Randbereich so beeinflusst wird, dass die Phasengrenze PG zwischen Flüssigphase und Festphase eine konvexe Krümmung erfährt.
  • In dem hier gezeigten, bevorzugten Ausführungsbeispiel werden zwei Wander-Felder W1 und W2 mit verschiedenen Frequenzen erzeugt, wobei die Felder dieselbe Ausrichtung haben. Vorzugsweise verlaufen beide Wander-Felder vertikal von Oben nach Unten, also entgegen der Erstarrungsrichtung Y.
  • Beispielsweise sind drei Induktoren 110a bis 110c in vertikaler Richtung übereinanderliegend angeordnet und werden mit einem ersten Satz phasenverschobener Wechselströme I1a. I1b und I1c sowie mit einem zweiten Satz phasenverschobener Wechselströme I2a, I2b und I2c gespeist. Der erste Satz phasenverschobener Wechselströme wird mit einer ersten Frequenz f1 eingespeist, die beispielsweise 400 Hz beträgt. Der zweite Satz phasenverschobener Wechselströme wird mit einer zweiten niedrigeren Frequenz f2 eingespeist, die beispielsweise 20 Hz beträgt.
  • Durch die Überlagerung der so erzeugten Wechselfelder W1 und W2 ergibt sich ein Zweifrequenz-Wanderfeld, das die erstarrende Schmelze 130 vertikal von Oben nach Unten durchdringt. Über die Einstellung der Parameter, insbesondere der Frequenzen f1 und f2 und/oder der Stromamplituden kann erfindungsgemäß eine Krümmung der Phasengrenze PG in einer gewünschten Form, hier vorzugsweise die konvexe Form, erzeugt werden. In der Fig. soll durch die Bezugszeichen PG und PG' veranschaulicht werden, wie mit zunehmender Zeitdauer des kristallinen Wachstums sich die Phasengrenze fortschreitend von Unten nach Oben (in Erstarrungsrichtung Y) bewegt.
  • Ohne den Einsatz eines Ein-, Zwei- oder sogar Mehrfrequenz-Wander-Feldes würde bei den üblichen Verfahren mit Wachstumsgeschwindigkeiten größer 5 mm/h ab einer Höhe von 200 mm bis 250 mm ein Umschlag auf die unerwünschte konkave Grenzform zu beobachten sein. Mit einer Temperaturführung könnte man diesem Effekt nicht wirksam entgegen treten. Denn für eine gezielte Ausformung der Phasengrenze im Randbereich der Schmelze kann die Temperaturführung nicht oder nur sehr beschränkt eingesetzt werden, da diese von Wärmeleitfähigkeit des Tiegels, des Kristalls und der Schmelzströmung abhängt. Dementsprechend würde dann der einkristalline Bereich in der erstarrenden Schmelze immer kleiner und könnte bei großen Ingothöhen im oberen Bereich unter Umständen sogar vollständig verdrängt werden.
  • Hingegen kann die erfindungsgemäße Lösung eine gezielt steuerbare und kostengünstige Herstellung von Quasi-Mono-Silizium mit geringem multikristallinem Anteil erzielen, weil durch die Erzeugung der Wander-Felder (s. W1 und W2 in der Fig.) ein beständiges Aufrechterhalten einer konvexen Phasengrenze über die gesamte Ingothöhe erreicht werden kann. Insbesondere kann erreicht werden, dass die Konvexität im Randbereich besonders ausgeprägt ist, um durch Nukleation am Tiegel möglicherweise neu entstandene Körner schnell auslaufen zu lassen. Mit der vorliegenden Erfindung wird ein Zweifrequenzfeld mit zwei unterschiedlichen Frequenzen erzeugt, die in dieselbe Richtung weisen. Während die hochfrequente Komponente im Wesentlichen in der Nähe des Tiegelrandes wirkt, kann durch die passende Wahl der Stromstärke eine besonders deutliche konvexe Durchbiegung bzw. Krümmung der Phasengrenze in Tiegelwandnähe erreicht werden. Gleichzeitig wird die zweite niederfrequente Komponente für die Erzeugung einer Volumenkraft genutzt.
  • Um den nachlassenden Einfluss der Bodenkühlung mit fortschreitender Kristallisationshöhe auszugleichen, soll die Wirkung der niederfrequenten Komponente im oberen Bereich der Schmelze stärker wirken. Dazu werden die oberen Spulen, die zur Erzeugung des Magnetfelds genutzt werden mit höheren Stromstärken beaufschlagt werden als die unteren Spulen. Folglich entsteht eine stärkere Lorentzkraft im oberen Bereich der Schmelze, so dass der nachlassende Einfluss der Bodenkühlung kompensiert werden kann. Die Stromstärke der zuerst genannten hochfrequenten Komponente bleibt hingegen über die gesamte Höhe konstant. Durch diese Kombination der Feldkomponenten ist es möglich, die Kristallisation ausgehend von einem monokristallinen Keim sowohl über den Ingotquerschnitt als auch die Ingothöhe durchgehend konvex zu führen.
  • Durch die Wahl der Parameter Stromstärke und/oder Frequenz kann die konvexe Ausprägung der Phasengrenze PG genau gesteuert werden. Beispielsweise kann durch Einstellung der Frequenzen f1 und f2 erreicht werden, dass die Strömungs-Geschwindigkeit am Tiegelrand verhältnismäßig groß und abwärtsgerichtet ist. Auch kann erreicht werden, dass die Strömungs-Geschwindigkeit zum Inneren der Schmelze hin größer als 0,01 bis 2 cm/sec. liegt. Der Verlauf der Lorentzkraftdichte und der sich daraus ergebenden Strömungs-Geschwindigkeit bzw. Beeinflussung der Konvektion kann insbesondere durch die Parametrisierung der Frequenzen aus Ausbreitungsrichtungen, Phasenverschiebungen, Amplituden und Geometrie der Induktoren optimal eingestellt werden. Für die Erzeugung der Wander-Felder müssen die Induktoren mit relativ hohen Strömen von bis zu 1000 A gespeist werden, wodurch wegen Ohmscher Verluste eine Erwärmung der Induktoren entsteht. Anstatt diese Wärme über Kühlmaßnahmen abzuleiten, kann es auch vorgesehen sein, dass die Induktoren gleichzeitig als Heizelemente zur kontrollierten Erhitzung der Schmelze eingesetzt werden. Hierbei ist es von Vorteil, wenn zusätzlich zu den Wechselströmen, welche die Wander-Felder erzeugen, auch noch ein Heizstrom eingespeist wird, der nur Gleichstrom aufweist. Das Verhältnis von Wechselstromanteilen zu Gleichstromanteilen kann prozessbedingt eingestellt werden.
  • Zur Ausprägung der konvexen Form der Phasengrenze PG ist die räumliche Verteilung der Lorentzkraftdichten entscheidend, die wiederum insbesondere durch Parametrisierung der Wechselströme I1a–I1c sowie I2a–I2c ausgebildet wird. Dabei hat sich gezeigt, dass bereits ein einfrequentes Wanderfeld ausreicht, um zumindest im Randbereich eine konvexe Krümmung der Phasengrenze zu bewirken. Dabei sollten die Wechselströme I1a–I1c mit der entsprechenden ersten Frequenz f1 verschiedene Stromstärken aufweisen, die abhängig von der Einbauhöhe der Induktoren 110a110c sind. Insbesondere sollte die Stromstärke an dem oberen Induktor 110a größer sein als an den unteren Induktor 110b und 110c. Die folgende Tabelle 1 gibt eine mögliche Parametrisierung an, bei der die erste Frequenz 400 Hz beträgt und die Stromstärken für I1a–I1c wie folgt abgestuft werden; eine zweite Frequenz bzw. zweite Stromstärken I2a–I2c werden bei diesem Einfrequenzbeispiel nicht eingespeist, d. h.: |I1a| > |I1b| > |I1c| und |I2a| = |I2b| = |I2c| = 0 Tabelle 1 (Einfrequenzbeispiel: f1 = 400 Hz, f2 = 0)
    Induktor/Wicklung 110a 110b 110c
    f1 in Hz 400 400 400
    I1a mA 200 - -
    I1b mA - 150 -
    I1c mA - - 100
  • Die nachfolgende Tabelle 2 gibt eine mögliche Parametrisierung an, bei der die erste Frequenz 300 Hz beträgt und eine zweite Frequenz 20 Hz beträgt. Die Wechselströme mit der ersten Frequenz f1 sind gleichgroß und betragen jeweils 200 A; die Wechselströme mit der zweiten Frequenz f2 sind abgestuft und betragen min. 400 A, d. h.: |I1a| = |I1b| = |I1c| = 200 A und |I2a| > |I2b| > |I2c| Tabelle 2 (Zweifrequenzbeispiel: f1 = 300 Hz, f2 = 20 Hz)
    Induktor/Wicklung 110a 110b 110c
    f1 in Hz 300 300 300
    f2 in Hz 20 20 20
    I1a mA 200 - -
    I1b in A - 200 -
    I1c mA - - 200
    I2a mA 800 - -
    I2b mA - 600 -
    I2c in A - 400
  • Des Weiteren können aber auch die Stromstärken für die hochfrequenten Wechselströme I1a–I1c unterschiedlich parametrisiert werden, wobei die Werte z. B. nach der folgenden Tabelle 3 aufgestuft werden, d. h.: |I1a| < |I1b| < |I1c| und |I2a| > |I2b| > |I2c| Tabelle 3 (Zweifrequenzbeispiel: f1 = 300 Hz, f2 = 20 Hz)
    Induktor/Wicklung 110a 110b 110c
    f1 in Hz 300 300 300
    f2 in Hz 20 20 20
    I1a mA 100 - -
    I1b mA - 150 -
    I1c mA - - 200
    I2a mA 800 - -
    I2b mA - 600 -
    I2c mA - - 400
  • Wie die Tabelle 3 beispielhaft zeigt, können die mit der höheren Frequenz f1 eingespeisten Stromstärken I1a–I1c von Oben nach Unten aufgestuft werden, wohingegen die mit der niedrigen Frequenz f2 eingespeisten Stromstärken I2a–I2c von Unten nach Oben aufgestuft werden können.
  • Bei der Bestromung der Induktoren bzw. Wicklungen kann auch vorgesehen sein, dass die Phasenverschiebung zwischen den einzelnen Wicklungen nicht-äquidistant ist. Denn die vertikale Anordnung der Induktoren stellt im wesentlichen einen Teilabschnitt eines sich in vertikaler Richtung erstreckenden Linearmodus dar, der abschnittsweise mit verschiedenartig phasenverschobenen Strömen bestromt werden kann.
  • Durch die erfindungsgemäß erzeugten Magnetfelder W1 und W2 wird eine konvexe Phasengrenze PG bzw. PG' ausgebildet, die auch im Randbereich des Tiegels ein monokristallines Wachstum fördert und multikristallines Wachstum effektiv vermindert oder gar eliminiert. Die Konvexität kann über den Verlauf der Lorentzkraftdichte eingestellt werden, was wiederum durch die Parametrisierung der Stromstärken und/oder Frequenzen erfolgt.
  • Die erfindungsgemäße Anordnung ist auch geeignet, um bei rechteckförmigen bzw. quadratischen Schmelztiegeln eingesetzt zu werden. Die Wicklungen können in diesem Fall ebenfalls rechteckförmig am Rande des Tiegels verlaufen, ohne dass hierdurch die Funktionsweise der Magnetfelderzeugung nachteilig beeinflusst wird. Die Anordnung der Induktoren in vertikaler Richtung kann auch verschachtelt ineinander gestaltet sein. Vorzugsweise wird ein Satz von Induktoren eingesetzt, der mit beiden Frequenzen bestromt wird. Alternativ kann auch für jede Frequenz ein eigener Satz von Induktoren vorgesehen werden. Außerdem können die Induktoren auch als Heizer eingesetzt werden. Dazu wird auch ein Gleichstrom eingespeist, wobei der Wechselstromanteil mit f1 und/oder f2 mindestens 10% beträgt. Insgesamt ergibt sich eine sehr effektive Vorrichtung zum Erstarren von Nichtmetall-Schmelzen, insbesondere von Silizium-Schmelzen, wobei ein kontrolliertes vertikales Wachstum von monokristallinem bzw. quasi-monokristallinem Silizium ermöglicht wird.
  • Bezugszeichenliste
  • 100
    Vorrichtung (hier: Schmelzofen) zur Durchführung des Verfahrens
    110
    Induktoren (horizontal verlaufende Wicklungen)
    110a–110c
    Wicklungen der Induktoren
    120
    Tiegel, hier: Quarzglastiegel mit Innenbeschichtung
    130
    Schmelze, hier: Silizium-Schmelze
    140
    monokristalline Keimelemente
    I1a–I1c
    erster Satz phasenverschobener Wechselströme
    12a–I2c
    erster Satz phasenverschobener Wechselströme
    W1, W2
    erstes bzw. zweites Wanderfeld (beide gleichsinnig gerichtet, entgegen der Erstarrungsrichtung)
    f1, f2
    erste bzw. zweite Frequenz des jeweils erzeugten Wanderfeldes W1 bzw. W2
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Claims (16)

  1. Verfahren zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze (130), die sich in einem Tiegel (120) befindet, wobei am Boden des Tiegels mindestens ein monokristallines Keimelement (140) angeordnet ist, von dem ausgehend eine fortschreitende Erstarrung der Schmelze (130) bewirkt wird, wobei sich eine in Erstarrungs-Richtung (Y) vertikal bewegende Phasengrenze (PG, PG') ausbildet, dadurch gekennzeichnet, dass in der Schmelze (130) mittels einer Vielzahl von Induktoren (110) mindestens ein magnetisches Wander-Feld (W1) erzeugt wird, indem die Induktoren (110) mit mindestens einem Satz phasenverschobener und eine vorgebbare Frequenz (f1) aufweisender Wechselströme (I1a, I1b, I1c) gespeist werden, wodurch zumindest im Randbereich des Tiegels (120) eine Krümmung der Phasengrenze (PG, PG') bewirkt wird, die sich in Form einer in Erstarrungsrichtung (Y) konvex gewölbten Fläche darstellt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Schmelze (130) von dem mindestens einen erzeugten magnetischen Wander-Feld (W1) in einer der Erstarrungs-Richtung (Y) entgegengesetzten Richtung (–Y) durchlaufen wird,
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die vorgebare Frequenz (f1) mindestens 50 Hz beträgt.
  4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Induktoren (110) an dem Tiegel (120) in einer sich vertikal erstreckenden Anordnung angeordnet werden, wobei ein oberer Induktor (110a) an einem oberen Bereich der Schmelze (130), zumindest ein mittlerer Induktor (110b) an einem mittleren Bereich der Schmelze (130) und ein unterer Induktor (110a) an einem unteren Bereich der Schmelze (130) angeordnet ist, wobei die Induktoren (110) mit den Wechselströmen (I1a, I1b, I1c) so beaufschlagt werden, dass die Amplituden der in den oberen, mittleren und unteren Induktoren (110a, 110b, 110c) fließenden Wechselströme unterschiedlich groß sind, insbesondere dass die Amplitude des in dem oberen Induktor (110a) fließenden Wechselstroms größer ist als die Amplitude des in dem mittleren und/oder unteren Induktor (110b; 110c) fließenden Wechselstroms.
  5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass in der Schmelze (130) mittels der Vielzahl von Induktoren (110) zwei magnetische Wander-Felder (W1, W2) erzeugt werden, indem die Induktoren (110) mit dem ersten Satz der phasenverschobenen und die vorgebbare erste Frequenz (f1) aufweisenden Wechselströme (I1a, I1b, I1c) gespeist werden sowie mit einem zweiten Satz phasenverschobener und eine vorgebbare zweite Frequenz (f2) aufweisender Wechselströme (I2a, I2b, I2c) gespeist werden, wodurch im Randbereich und Innenbereich des Tiegels (120) eine Krümmung der Phasengrenze (PG, PG') bewirkt wird, die sich in Form einer in Erstarrungsrichtung (Y) konvex gewölbten Fläche darstellt.
  6. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die erste Frequenz (f1) mindestens doppelt so groß ist wie die zweite Frequenz (f2), insbesondere dass die erste Frequenz (f1) mindestens 250 Hz beträgt und dass die zweite Frequenz (f2) höchstens 50 Hz beträgt.
  7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die die zweite Frequenz (f2) aufweisenden Wechselströme (I2a, I2b, I2c) eine zweite Amplitude oder mehrere zweite Amplituden aufweisen, und dass die die erste Frequenz (f1) aufweisenden Wechselströme (I1a, I1b, I1c) eine erste Amplitude oder mehrere erste Amplituden aufweisen, die größer, insbesondere um mindestens 20% größer, als die zweite Amplitude ist bzw. als die zweiten Amplituden sind.
  8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Induktoren (110) an dem Tiegel (120) in einer sich vertikal erstreckenden Anordnung angeordnet werden, wobei ein oberer Induktor (110a) an einem oberen Bereich der Schmelze (130), zumindest ein mittlerer Induktor (110b) an einem mittleren Bereich der Schmelze (130) und ein unterer Induktor (110a) an einem unteren Bereich der Schmelze (130) angeordnet ist, wobei die Induktoren (110) mit den Wechselströmen (I1a, I1b, I1c; I2a, I2b, I2c), die die erste Frequenz (f1) oder die zweite Frequenz (f2) aufweisen, so beaufschlagt werden, dass die Amplituden der in den oberen, mittleren und unteren Induktoren (110a, 110b, 110c) fließenden Wechselströme unterschiedlich groß sind.
  9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Induktoren (110) mit den die zweite Frequenz (f2) aufweisenden Wechselströmen (I2a, I2b, I2c) so beaufschlagt werden, dass die Amplitude des in dem oberen Induktor (110a) fließenden Wechselstroms größer ist als die Amplitude des in dem mittleren und/oder unteren Induktor (110b; 110c) fließenden Wechselstroms.
  10. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Amplituden der die zweite Frequenz (f2) aufweisenden Wechselströme (I2a, I2b, I2c) zwischen 10 und 800 Ampere liegen und dass die Amplituden der die erste Frequenz (f1) aufweisenden Wechselströme (I1a, I1b, I1c) zwischen 10 und 1000 Ampere liegen.
  11. Verfahren einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zwei Sätze von Induktoren an dem Tiegel angeordnet werden, von denen der eine Satz einer mit den die erste Frequenz aufweisenden Wechselströmen gespeist wird und der andere Satz mit den die zweite Frequenz aufweisenden Wechselströmen gespeist wird.
  12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Induktoren (110) auch mit einem aus Wechselstrom- und Gleichstromanteilen bestehenden Heizstrom zum Heizen der Schmelze (130) versorgt werden.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass der Heizstrom einen Wechselstromanteil von mindestens einem vorgebbaren Prozentsatz, insbesondere von mindestens 10%, aufweist, wobei der Wechselstromanteil die mindestens eine Frequenz, insbesondere die zwei Frequenzen (f1, f2), zur Erzeugung des mindestens einen Wander-Feldes (W1, W2) aufweist.
  14. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der erste und/oder zweite Satz phasenverschobener Wechselströme mehrere zueinander nicht-äquidistant phasenverschobene Wechselströme aufweist.
  15. Vorrichtung zum gerichteten Erstarren einer Nichtmetall-Schmelze (130), wobei die Vorrichtung einen die Schmelze (130) aufnehmenden Tiegel (120) aufweist und wobei am Boden des Tiegels mindestens ein monokristallines Keimelement (140) angeordnet ist, von dem ausgehend die Schmelze (130) fortschreitend erstarrt, wobei sich eine in Erstarrungs-Richtung (Y) vertikal bewegende Phasengrenze (PG, PG') ausbildet, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung eine an dem Tiegel (120) angeordnete Vielzahl von Induktoren (110) aufweist, die in der Schmelze (130) mindestens ein magnetisches Wander-Feld (W1) erzeugen, indem die Induktoren (110) mit mindestens einem Satz phasenverschobener und eine vorgebbare Frequenz (f1) aufweisender Wechselströme (I1a, I1b, I1c) beaufschlagt sind, wodurch zumindest im Randbereich des Tiegels (120) eine Krümmung der Phasengrenze (PG, PG') bewirkt wird, die sich in Form einer in Erstarrungsrichtung (Y) konvex gewölbten Fläche darstellt.
  16. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorrichtung für die Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 2 bis 14 beschaffen ist.
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