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DE102009029286A1 - Polyurethanschuhsohlen, erhältlich unter Verwendung nachwachsender Rohstoffe - Google Patents

Polyurethanschuhsohlen, erhältlich unter Verwendung nachwachsender Rohstoffe Download PDF

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DE102009029286A1
DE102009029286A1 DE200910029286 DE102009029286A DE102009029286A1 DE 102009029286 A1 DE102009029286 A1 DE 102009029286A1 DE 200910029286 DE200910029286 DE 200910029286 DE 102009029286 A DE102009029286 A DE 102009029286A DE 102009029286 A1 DE102009029286 A1 DE 102009029286A1
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DE
Germany
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oil
acid
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alkylene oxides
raw materials
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Withdrawn
Application number
DE200910029286
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English (en)
Inventor
Phua Choon Nga
Liang Dong
Zhu Zi Song
Andre Kamm
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BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Publication date
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    • A43B13/00Soles; Sole-and-heel integral units
    • A43B13/02Soles; Sole-and-heel integral units characterised by the material
    • A43B13/04Plastics, rubber or vulcanised fibre
    • AHUMAN NECESSITIES
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    • A43B17/00Insoles for insertion, e.g. footbeds or inlays, for attachment to the shoe after the upper has been joined
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Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen bei dem man a) organische Polyisocyanate mit b) höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen, c) Treibmitteln und gegebenenfalls d) Kettenverlängerungsmitteln und/oder Vernetzungsmitteln, e) Katalysatoren und f) sonstigen Hilfsmitteln und/oder Zusatzstoffen zu einer Reaktionsmischung vermischt, in eine Form gibt und zu einem Polyurethanintegralschaumstoff ausreagieren lässt, wobei die höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen b) Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, enthalten. Weiter betrifft die vorliegende Erfindung Polyurethanintegralschaumstoffe, erhältlich nach einem solchen Verfahren und Schuhsohlen, enthaltend Polyurethanintegralschaumstoffe, erhältlich nach einem solchen Verfahren.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen bei dem man a) organische Polyisocyanate mit b) höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen, c) Treibmitteln und gegebenenfalls d) Kettenverlängerungsmitteln und/oder Vernetzungsmitteln, e) Katalysatoren und f) sonstigen Hilfsmitteln und/oder Zusatzstoffen zu einer Reaktionsmischung vermischt, in eine Form gibt und zu einem Polyurethanintegralschaumstoff ausreagieren lässt, wobei die höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen b) Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, enthalten. Weiter betrifft die vorliegende Erfindung Polyurethanintegralschaumstoffe, erhältlich nach einem solchen Verfahren und Schuhsohlen, enthaltend Polyurethanintegralschaumstoffe, erhältlich nach einem solchen Verfahren.
  • Weitere Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung sind den Ansprüchen, der Beschreibung und den Beispielen zu entnehmen. Es versteht sich, dass die vorstehend genannten und die nachstehend noch zu erläuternden Merkmale des erfindungsgemäßen Gegenstandes nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen verwendbar sind, ohne den Rahmen der Erfindung zu verlassen.
  • Elastische Polyurethanformkörper mit kompakter Oberfläche und zelligem Kern, sogenannte Polyurethan-Weichintegralschaumstoffe, sind seit langem bekannt und werden in unterschiedlichen Bereichen angewendet. Eine typische Verwendung ist die als Schuhsohle, zum Beispiel für Straßenschuhe, Sportschuhe, Sandalen und Stiefel. Insbesondere können Polyurethan-Weichintegralschaumstoffe bei der Herstellung von Außensohlen, Zwischensohlen, Einlegesohlen und Formsohlen eingesetzt werden.
  • Aus ökologischen Gründen und vor dem Hintergrund schwindender Reserven an fossilen Rohstoffen werden in vielen Bereichen Lösungen gesucht, die es erlauben die fossilen Rohstoffe durch nachwachsende Rohstoffe zu ersetzen. So werden bei der Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen Polyole auf Basis fossiler Rohstoffe durch Polyole auf Basis von nachwachsenden Rohstoffen ersetzt.
  • So offenbart DE 195 44 121 die Herstellung von Polyesterolen auf Basis von Polysacchariden zur Anwendung bei der Herstellung von Polyurethan-Weichintegralschaumstoffen, unter anderem auch zur Herstellung von Schuhsohlen.
  • Solche polyesterbasierten Polyurethanintegralschaumstoffe zeigen allerdings ein verbesserungswürdiges Alterungsverhalten unter feuchtwarmen Bedingungen, wie es insbesondere im Bereich von Schuhsohlen, beispielsweise von Einlegesohlen vorkommen. Es ist bekannt, dass Polyurethan-Weichintegralschaumstoffe auf Basis von Polyethern ein verbessertes Hydrolysealterungsverhalten zeigen.
  • Ein Polyurethanweichschaumstoff auf Basis von Polyetherolen, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden unter Katalyse mit einem Doppelmetallcyanid-Katalysators an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen erhalten werden, ist in WO 2004/020497 beschrieben. Durch Verwendung hochmolekularer Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen, wie beispielsweise von Ricinusöl, können so große Mengen an Polyolen auf Basis fossiler Rohstoffe ersetzt werden. Polyetherole, die durch DMC-Katalyse hergestellt wurden, weisen aber Herstellungsbedingt nur einen Anteil an primären OH-Gruppen von maximal 30% auf und sind daher wenig reaktiv und nach allgemeiner Auffassung für die Herstellung von Polyurethan-Weichintegralschaumstoffen nicht geeignet.
  • Üblicherweise wird der Gehalt an primären OH-Gruppen erhöht, in dem mittels basischer Katalyse an ein auf Propylenoxid basiertes Polyetherol Ethylenoxid angelagert wird. Dies ist aber bei nachwachsenden Rohstoffen auf Basis von Pflanzenölen nicht möglich, da die zugrunde liegenden Ester durch die alkalischen Bedingungen verseift werden.
  • Aufgabe war es daher, ein Verfahren zur Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen zu liefern, das einen möglichst hohen Anteil an Polyolen auf Basis von nachwachsenden Rohstoffen einsetzt, zu liefern.
  • Überraschenderweise wurde diese Aufgabe durch ein Verfahren zur Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen bei dem man a) organische Polyisocyanate mit b) höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen, c) Treibmitteln und gegebenenfalls d) Kettenverlängerungsmitteln und/oder Vernetzungsmitteln, e) Katalysatoren und f) sonstigen Hilfsmitteln und/oder Zusatzstoffen zu einer Reaktionsmischung vermischt, in eine Form gibt und zu einem Polyurethanintegralschaumstoff ausreagieren lässt, wobei die höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen b) Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, enthalten, gelöst.
  • Weiter wird die erfindungsgemäße Aufgabe durch einen Polyurethanintegralschaumstoff, erhältlich nach einem erfindungsgemäßen Verfahren.
  • Als Polyurethanintegralschaumstoffe im Sinn der Erfindung werden Polyurethan-Schaumstoffe nach DIN 7726 mit einer Randzone, die bedingt durch den Formgebungsprozess eine höhere Dichte als der Kern aufweist, verstanden. Die über den Kern und die Randzone gemittelte Gesamtrohdichte liegt dabei vorzugsweise über 0,05 g/cm3, besonders bevorzugt von 0,10 bis 0,80 g/cm3 und insbesondere von 0,20 bis 0,70 g/cm3.
  • Die zur Herstellung der erfindungsgemäßen Polyurethanintegralschaumstoffe verwendeten organischen und/oder modifizierten Polyisocyanate (a) umfassen die aus dem Stand der Technik bekannten aliphatischen, cycloaliphatischen und aromatischen zwei- oder mehrwertigen Isocyanate (Bestandteil a-1) sowie beliebige Mischungen daraus. Beispiele sind 4,4'-Methandiphenyldiisocyanat, 2,4'-Methandiphenyldiisocyanat, die Mischungen aus monomeren Methandiphenyldiisocyanaten und höherkernigen Homologen des Methandiphenyldiisocyanats (Polymer-MDI), Tetramethylendiisocyanat, Hexamethylendiisocyanat (HDI), Isophorondiisocyanat (IPDI), 2,4- oder 2,6-Toluylendiisocyanat (TDI) oder Mischungen der genannten Isocyanate.
  • Bevorzugt wird 4,4'-MDI, ein carbodiimid modifiziertes 4,4'-MDI oder Mischungen daraus verwendet. Das bevorzugt verwendete MDI kann 0 bis 20 Gew.-% 2,4' MDI und geringe Mengen, bis etwa 10 Gew.-%, modifizierte, beispielsweise allophanatmodifizierte Polyisocyanate enthalten. Es können auch geringe Mengen Polyphenylenpolymethylenpolyisocyanat (Polymer–MDI) eingesetzt werden. Die Gesamtmenge dieser hochfunktionellen Polyisocyanate sollte 5 Gew.-% des eingesetzten Isocyanats nicht überschreiten.
  • Die Polyisocyanatkomponente (a) wird bevorzugt in Form von Polyisocyanatprepolymeren eingesetzt. Diese Polyisocyanatprepolymere sind erhältlich, indem vorstehend beschriebene Polyisocyanate, beispielsweise bei Temperaturen von 30 bis 100°C, bevorzugt bei etwa 80°C, mit Polyolen, zum Prepolymer umgesetzt werden.
  • Polyole sind dem Fachmann bekannt und beispielsweise beschrieben im "Kunststoffhandbuch, Band 7, Polyurethane", Carl Hanser Verlag, 3. Auflage 1993, Kapitel 3.1. Vorzugsweise werden dabei als Polyole die unter b) beschriebenen hochmolekularen Verbindungen mit gegenüber Isocyanate reaktiven Wasserstoffatomen eingesetzt. Werden die unter b) beschriebenen hochmolekularen Verbindungen mit gegenüber Isocyanate reaktiven Wasserstoffatomen als Polyole eingesetzt, ist es nicht zwingend erforderlich, dass diese im erfindungsgemäßen Verfahren ein weiteres Mal eingesetzt werden. Beispielsweise können zur Herstellung der Polyisocyanatprepolymere auch Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, eingesetzt werden. Werden Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, als Polyole zur Herstellung von Polyisocyanatprepolymeren eingesetzt, ist es nicht erforderlich, dass diese nochmals zur Reaktionsmischung zugegeben werden.
  • Gegebenenfalls werden den genannten Polyolen bei der Herstellung der Isocyanatprepolymere übliche Kettenverlängerer oder Vernetzungsmittel zugegeben. Solche Substanzen sind im Folgenden unter d) beschrieben.
  • Höhermolekulare Verbindungen b) mit mindestens zwei gegen Isocyanatgruppen reaktiven Wasserstoffatomen, können beispielsweise zur Herstellung von Polyurethanen bekannte Polyole sein. Diese höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen b) enthalten Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden. Vorzugsweise beträgt der Anteil an Polyetheralkoholen, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, mindestens 20 Gew.-% besonders bevorzugt mindestens 40 Gew.-% und insbesondere mindestens 50 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der höhermolekularen Verbindungen b).
  • Als Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen werden nachwachsende Rohstoffe verwendet, wie Öle, Fettsäuren und Fettsäureestern, die mindestens eine mittlere OH-Funktionalität von 2 bis 16, bevorzugt 2 bis 8 und ganz bevorzugt 2 bis 4 aufweisen.
  • Vorzugsweise weisen die erfindungsgemäß verwendeten Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, ein zahlenmittleres Molekulargewicht im Bereich zwischen 400 bis 20000 g/mol, bevorzugt 1000 bis 8000 g/mol, auf.
  • Vorzugsweise weisen die Produkte aus der Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren einen Gehalt an zyklischen Fettsäureestern von maximal 50 ppm, vorzugsweise maximal 10 ppm, auf.
  • Die Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen werden vorzugsweise ausgewählt aus der Gruppe, enthaltend Rizinusöl, Polyhydroxyfettsäure, Rizinolsäure, hydroxygruppen-modifizierten Ölen wie Traubenkernöl, Schwarzkümmelöl, Kürbiskemöl, Borretschsamenöl, Sojaöl, Weizenkeimöl, Rapsöl, Sonnenblumenöl, Erdnussöl, Aprikosenkernöl, Pistazienkernöl, Mandelöl, Olivenöl, Macadamianussöl, Avocadoöl, Sanddornöl, Sesamöl, Hanföl, Haselnussöl, Nachtkerzenöl, Wildrosenöl, Hanföl, Distelöl, Walnussöl, sowie mit Hydroxylgruppen modifizierten Fettsäuren und Fettsäurees tern auf Basis von Myristoleinsäure, Palmitoleinsäure, Ölsäure, Vaccensäure, Petroselinsäure, Gadoleinsäure, Erucasäure, Nervonsäure, Linolsäure, α- und γ-Linolensäure, Stearidonsäure, Arachidonsäure, Timnodonsäure, Clupanodonsäure, und Cervonsäure oder Mischungen daraus.
  • Handelsprodukte der chemisch mit Hydroxylgruppen modifizierten Verbindungen sind beispielsweise Merginat PV 204, 206 und 235, oder die Polyhydroxyfettsäure PHF 110 der Harburger Fettchemie.
  • Besonders bevorzugt wird als Verbindung aus nachwachsenden Rohstoffen die oben genannten Pflanzenöle, hydroxylgruppen-modifizierten Öle oder mit Hydroxylgruppen modifizierte Fettsäureester eingesetzt. Insbesondere wird Rizinusöl eingesetzt.
  • Der Anteil der Verbindung aus nachwachsenden Rohstoffen am Gesamtgewicht der durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellten Verbindung beträgt vorzugsweise mindestens 10 Gew.-%, besonders bevorzugt mindestens 20 Gew.-% und insbesondere mindestens 30 Gew.-%.
  • Die Herstellung der Polyetheralkohole auf Basis nachwachsender Rohstoffe erfolgt, wie ausgeführt, indem man Alkylenoxide unter Verwendung von DMC-Katalysatoren an H-funktionellen Startsubstanzen anlagert.
  • Die DMC-Katalysatoren sind allgemein bekannt und beispielsweise in EP 654 302 , EP 862 947 , WO 99/16775 , WO 00/74845 , WO 00/74843 und WO 00/74844 beschrieben.
  • Als Alkylenoxide können alle bekannten Alkylenoxide verwendet werden, beispielsweise Ethylenoxid, Propylenoxid, Butylenoxid, Styroloxid. Insbesondere werden als Alkylenoxide Ethylenoxid, Propylenoxid und Mischungen aus den genannten Verbindungen eingesetzt.
  • Als Startsubstanzen kommen die genannten Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen zum Einsatz.
  • Die Anlagerung der Alkylenoxide bei der Herstellung der für das erfindungsgemäße Verfahren eingesetzten Polyetheralkohole auf Basis nachwachsender Rohstoffe kann nach den bekannten Verfahren erfolgen. So ist es möglich, dass zur Herstellung der Polyetheralkohole nur ein Alkylenoxid, beispielsweise Propylenoxid, eingesetzt wird. Bei Verwendung von mehreren Alkylenoxiden ist eine sogenannte blockweise Anlagerung, bei der die Alkylenoxide einzeln nacheinander eingesetzt werden, oder eine sogenannte statistische Anlagerung, bei der die Alkylenoxide gemeinsam zudo siert werden, möglich. Dabei ist es allerdings zur Zeit nicht möglich mit DMC-Katalyse ausschließlich Ethylenoxid, sowohl als reine Ethylenoxidkette oder als reinen Ethylenoxid-Block bei der blockweisen Anlagerung anzulagern. Bei der Anlagerung von Propylenoxid und Ethylenoxid ist ein maximaler Gehalt an primären OH-Gruppen von ca. 30% zu erreichen.
  • In einer besonderen Ausführungsform der Anlagerung von Mischungen aus mindestens zwei Alkylenoxiden kann das Verhältnis der Alkylenoxide zueinander während der Anlagerung verändert werden, wie in DE 199 60 148 A1 beschrieben.
  • Die Anlagerung der Alkylenoxide erfolgt bei den üblichen Bedingungen, bei Temperaturen im Bereich von 60 bis 180°C, bevorzugt zwischen 90 bis 140°C, insbesondere zwischen 100 bis 130°C und Drücken im Bereich von 0 bis 20 bar, bevorzugt im Bereich von 0 bis 10 bar und insbesondere im Bereich von 0 bis 5 bar. Die Mischung aus Startsubstanz und DMC-Katalysator kann vor Beginn der Alkoxylierung gemäß der Lehre von WO 98/52689 durch Strippen vorbehandelt werden.
  • In einer weiteren Ausführungsform, beispielsweise beschrieben in DD 203734/735 , wird neben den Alkylenoxiden während der Synthese einer oder mehrere weitere Starteralkohole zudosiert, die mit dem vorgelegten identisch oder von diesem verschieden sein können.
  • Nach Beendigung der Anlagerung der Alkylenoxide wird der Polyetheralkohol nach üblichen Verfahren aufgearbeitet, indem die nicht umgesetzten Alkylenoxide sowie leicht flüchtige Bestandteile entfernt werden, üblicherweise durch Destillation, Wasserdampf- oder Gasstrippen und oder anderen Methoden der Desodorierung. Falls erforderlich, kann auch eine Filtration erfolgen.
  • Neben Polyetheralkoholen, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, enthält die Höhermolekulare Verbindungen b) mit mindestens zwei gegen Isocyanatgruppen reaktiven Wasserstoffatomen vorzugsweise übliche, zur Herstellung von Polyurethanen bekannte Polyetherole. Diese üblichen Polyetherole sind bekannt und werden nach bekannten Verfahren hergestellt, beispielsweise durch anionische Polymerisation von Alkylenoxiden mit Alkalihydroxiden oder Alkalialkoholaten als Katalysatoren und unter Zusatz mindestens eines Startermoleküls, das 2 bis 3 reaktive Wasserstoffatome gebunden enthält, oder durch kationische Polymerisation mit Lewis-Säuren, wie Antimonpentachlorid oder Borfluorid-Etherat. Als Alkylenoxid werden vorzugsweise solche mit 2 bis 4 Kohlenstoffatomen im Alkylenrest eingesetzt. Geeignete Alkylenoxide sind beispielsweise Tetrahydrofuran, 1,3-Propylenoxid, 1,2- bzw. 2,3-Butylenoxid und vorzugsweise Ethylenoxid und 1,2-Propylenoxid. Weiter können als Katalysatoren auch Multimetallcyanidverbindungen, sogenannte DMC- Katalysatoren, eingesetzt werden, wobei die erhaltenen Polyetherole in einem zweiten Schritt unter Katalyse von KOH mit einem Endblock auf Basis von Ethylenoxyd, einem sogenannten Ethylenoxid-Endcap, versehen werden können. Die Alkylenoxide können im Rahmen dieser Verfahren zur Herstellung einzeln, alternierend nacheinander oder als Mischungen verwendet werden. Bevorzugt werden Mischungen aus 1,2-Propylenoxid und Ethylenoxid, wobei das Ethylenoxid in Mengen von 10 bis 50% als Ethylenoxid-Endblock eingesetzt wird (”EO-cap”), so dass die entstehenden Polyole zu über 70% primäre OH-Endgruppen aufweisen.
  • Als Startermolekül kommen Wasser oder 2- und 3-wertige Alkohole, wie Ethylenglykol, 1,2- und 1,3-Propandiol, Diethylenglykol, Dipropylenglykol, 1,4-Butandiol, Glycerin oder Trimethylolpropan in Betracht.
  • Die neben den durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellten Polyetherolen verwendeten Polyetherpolyole, vorzugsweise Polyoxypropylen-polyoxyethylenpolyole, besitzen vorzugsweise eine Funktionalität von 1,5 bis 3 und zahlengemittelte Molekulargewichte von größer 400, vorzugsweise 1.000 bis 8.000 und besonders bevorzugt von 2.000 bis 6.000 g/mol.
  • Als höhermolekulare Verbindungen b) mit mindestens zwei gegenüber Isocyanat reaktiven Wasserstoffatomen, die neben den durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellten Polyetherolen eingesetzt werden können, eignen sich ferner polymermodifizierte Polyole, vorzugsweise polymermodifizierte Polyesterole oder Polyetherole, besonders bevorzugt Pfropf-Polyether- bzw. Pfropf-Polyesterole, insbesondere Pfropf-Polyetherole. Hierbei handelt es sich um ein sogenanntes Polymerpolyol, welches üblicherweise einen Gehalt an, bevorzugt thermoplastischen, Polymeren von 5 bis 60 Gew.-%, bevorzugt 10 bis 55 Gew.-%, besonders bevorzugt 30 bis 55 Gew.-% und insbesondere 40 bis 50 Gew.-%, aufweist. Diese Polymerpolyesterole sind beispielsweise in WO 05/098763 und EP-A 250 351 beschrieben und werden üblicherweise durch radikalische Polymerisation von geeigneten olefinischen Monomeren, beispielsweise Styrol, Acrylnitril, (Meth)Acrylaten, (Meth)Acrylsäure und/oder Acrylamid, in einem als Pfropfgrundlage dienenden Polyesterol hergestellt. Die Seitenketten entstehen im allgemeinen durch Übertragung der Radikale von wachsenden Polymerketten auf Polyesterole oder Polyetherole. Das Polymer-Polyol enthält neben dem Propfcopolymerisaten überwiegend die Homopolymere der Olefine, dispergiert in unverändertem Polyesterol bzw. Polyetherol.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform werden als Monomere Acrylnitril, Styrol, Acrylnitril und Styrol, insbesondere bevorzugt ausschließlich Styrol verwendet. Die Monomere werden gegebenenfalls in Gegenwart weiterer Monomere, eines Makromers, eines Moderators und unter Einsatz eines Radikal-Initiators, meist Azo- oder Peroxid verbindungen, in einem Polyesterol oder Polyetherol als kontinuierlicher Phase polymerisiert. Dieses Verfahren ist beispielsweise in DE 111 394 , US 3 304 273 , US 3 383 351 , US 3 523 093 , DE 1 152 536 und DE 1 152 537 beschrieben.
  • Während der radikalischen Polymerisation werden die Makromere mit in die Copolymerkette eingebaut. Dadurch bilden sich Blockcopolymere mit einem Polyester- bzw. Polyether- und einem Poly-acrylnitril-styrol-Block, welche in der Grenzfläche von kontinuierlicher Phase und dispergierter Phase als Phasenvermittler wirken und das Agglomerieren der Polymerpolyesterolpartikel unterdrücken. Der Anteil der Makromere beträgt üblicherweise 1 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der zur Herstellung des Polymerpolyols eingesetzten Monomere.
  • Ist in der höhermolekularen Verbindung b) Polymerpolyol enthalten, liegt dies vorzugsweise zusammen mit weiteren Polyolen vor, beispielsweise Polyetherolen. Besonders bevorzugt handelt es sich bei dem Polymerpolyol um Polymerpolyetherol.
  • Ferner sind bei der Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen Treibmittel (c) zugegen. Diese Treibmittel c) können Wasser enthalten. Als Treibmittel (c) können neben Wasser noch zusätzlich allgemein bekannte chemisch und/oder physikalisch wirkende Verbindungen eingesetzt werden. Unter chemischen Treibmitteln versteht man Verbindungen, die durch Reaktion mit Isocyanat gasförmige Produkte bilden, wie beispielsweise Wasser oder Ameisensäure. Unter physikalischen Treibmitteln versteht man Verbindungen, die in den Einsatzstoffen der Polyurethan-Herstellung gelöst oder emulgiert sind und unter den Bedingungen der Polyurethanbildung verdampfen. Dabei handelt es sich beispielsweise um Kohlenwasserstoffe, halogenierte Kohlenwasserstoffe, und andere Verbindungen, wie zum Beispiel per fluorierte Alkane, wie Perfluorhexan, Fluorchlorkohlenwasserstoffe, und Ether, Ester, Ketone, Acetale oder Mischungen daraus, beispielsweise (cyclo)aliphatische Kohlenwasserstoffe mit 4 bis 8 Kohlenstoffatomen, oder Fluorkohlenwasserstoffe, wie Solkane® 365 mfc der Firma Solvay Fluorides LLC. In einer bevorzugten Ausführungsform wird als Treibmittel eine Mischung enthaltend mindestens eines dieser Treibmittel und Wasser eingesetzt, insbesondere Wasser als alleiniges Treibmittel. Wird kein Wasser als Treibmittel eingesetzt, werden vorzugsweise ausschließlich physikalische Treibmittel verwendet.
  • Der Gehalt an Wasser beträgt in einer bevorzugten Ausführungsform von 0,1 bis 2 Gew.-%, bevorzugt 0,2 bis 1,5 Gew.-%, besonders bevorzugt 0,3 bis 1,2 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten (a) bis (f).
  • Als Kettenverlängerungsmittel und/oder Vernetzungsmittel (d) werden Substanzen mit einem Molekulargewicht von vorzugsweise kleiner 400 g/mol, besonders bevorzugt von 60 bis 350 g/mol eingesetzt, wobei Kettenverlängerer 2 gegenüber Isocyanaten reaktive Wasserstoffatome und Vernetzungsmittel 3 gegenüber Isocyanat reaktive Wasser stoffatome aufweisen. Diese können einzeln oder bevorzugt in Form von Mischungen eingesetzt werden. Vorzugsweise werden Diole und/oder Triole mit Molekulargewichten kleiner als 400, besonders bevorzugt von 60 bis 300 und insbesondere 60 bis 150 eingesetzt. In Betracht kommen beispielsweise aliphatische, cycloaliphatische und/oder araliphatische Diole mit 2 bis 14, vorzugsweise 2 bis 10 Kohlenstoffatomen, wie Ethylenglykol, 1,3-Propandiol, 1,10-Decandiol, 1,2-, 1,3-, 1,4-Dihydroxycyclohexan, Diethylenglykol, Dipropylenglykol und vorzugsweise Ethandiol, 1,4-Butandiol, 1,6-Hexandiol und Bis-(2-hydroxyethyl)-hydrochinon, Triole, wie 1,2,4-, 1,3,5-Trihydroxy-cyclohexan, Glycerin und Trimethylolpropan, Diethanolamin oder Triethanolamin und niedermolekulare hydroxylgruppenhaltige Polyalkylenoxide auf Basis Ethylen- und/oder 1,2-Propylenoxid und den vorgenannten Diolen und/oder Triolen als Startermoleküle. Besonders bevorzugt werden als Kettenverlängerer (c) Monoethylenglycol, 1,4-Butandiol, Glycerin, Diethanolamin oder Mischungen davon eingesetzt.
  • Sofern Kettenverlängerungsmittel, Vernetzungsmittel oder Mischungen davon Anwendung finden, kommen diese zweckmäßigerweise in Mengen von 0,01 bis 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der Komponenten b) und d) zum Einsatz.
  • Als Katalysatoren (e) zur Herstellung der Polyurethanschaumstoffe werden bevorzugt Verbindungen verwendet, welche die Reaktion der Hydroxylgruppen enthaltenden Verbindungen der Komponente (b) und gegebenenfalls (d) mit den organischen, gegebenenfalls modifizierten Polyisocyanaten (a) stark beschleunigen. Genannt seien beispielsweise Amidine, wie 2,3-Dimethyl-3,4,5,6-tetrahydropyrimidin, tertiäre Amine, wie Triethylamin, Tributylamin, Dimethylbenzylamin, N-Methyl-, N-Ethyl-, N-Cyclohexylmorpholin, N,N,N',N'-Tetramethylethylendiamin, N,N,N',N'-Tetramethyl-butandiamin, N,N,N',N'-Tetramethyl-hexandiamin, Pentamethyl-diethylentriamin, Tetramethyl-diaminoethylether, Bis-(dimethylaminopropyl)-harnstoff, Dimethylpiperazin, 1,2-Dimethylimidazol, 1-Aza-bicyclo-(3,3,0)-octan und vorzugsweise 1,4-Diazabicyclo-(2,2,2)-octan und Alkanolaminverbindungen, wie Triethanolamin, Triisoprop-nolamin, N-Methyl- und N-Ethyl-diethanolamin und Dimethylethanolamin. Ebenso kommen in Betracht organische Metallverbindungen, vorzugsweise organische Zinnverbindungen, wie Zinn-(II)-salze von organischen Carbonsäuren, z. B. Zinn-(II)-acetat, Zinn-(II)-octoat, Zinn-(II)-ethylhexoat und Zinn-(II)-laurat und die Dialkylzinn-(IV)-salze von organischen Carbonsäuren, z. B. Dibutyl-zinndiacetat, Dibutyl-zinndilaurat, Dibutylzinn-malest und Dioctylzinn-diacetat, sowie Bismutcarboxylate, wie Bismut(III)-neodecanoat, Bismut-2-ethylhexanoat und Bismut-octanoat oder Mischungen davon. Die organischen Metallverbindungen können allein oder vorzugsweise in Kombination mit stark basischen Aminen eingesetzt werden.
  • Vorzugsweise verwendet werden 0,001 bis 5 Gew.-%, insbesondere 0,05 bis 2 Gew.-% Katalysator bzw. Katalysatorkombination, bezogen auf das Gewicht der Komponente (b).
  • Der Reaktionsmischung zur Herstellung der Polyurethanschäume können gegebenenfalls auch noch Hilfsmittel und/oder Zusatzstoffe (f) zugegeben werden. Genannt seien beispielsweise oberflächenaktive Substanzen, Schaumstabilisatoren, Zellregler, weitere Trennmittel, Füllstoffe, Farbstoffe, Pigmente, Hydrolyseschutzmittel, geruchsabsorbierende Substanzen und fungistatische und/oder bakteriostatisch wirkende Substanzen.
  • Als oberflächenaktive Substanzen kommen z. B. Verbindungen in Betracht, welche zur Unterstützung der Homogenisierung der Ausgangsstoffe dienen und gegebenenfalls auch geeignet sind, die Zellstruktur zu regulieren. Genannt seien beispielsweise Emulgatoren, wie die Natriumsalze von Ricinusölsulfaten oder von Fettsäuren, sowie Salze von Fettsäuren mit Aminen, z. B. ölsaures Diethylamin, stearinsaures Diethanolamin, ricinolsaures Diethanolamin, Salze von Sulfonsäuren, z. B. Alkali- oder Ammoniumsalze von Dodecylbenzol- oder Dinaphthylmethandisulfonsäure, und Ricinolsäure; Schaumstabilisatoren, wie Siloxan-Oxalkylen-Mischpolymerisate und andere Organopolysiloxane, oxethylierte Alkylphenole, oxethylierte Fettalkohole, Paraffinöle, Ricinusöl- bzw. Ricinolsäureester, Türkischrotöl und Erdnussöl, und Zellregler, wie Paraffine, Fettalkohole und Dimethylpolysiloxane. Zur Verbesserung der Emulgierwirkung, der Zellstruktur und/oder Stabilisierung des Schaumes eignen sich ferner oligomere Acrylate mit Polyoxyalkylen- und Fluoralkanresten als Seitengruppen. Die oberflächenaktiven Substanzen werden üblicherweise in Mengen von 0,01 bis 5 Gew.-Teilen, bezogen auf 100 Gew.-Teile der Komponente (b), eingesetzt.
  • Als geeignete weitere Trennmittel seien beispielhaft genannt: Umsetzungsprodukte von Fettsäureestern mit Polyisocyanaten, Salze aus Aminogruppen enthaltenden Polysiloxanen und Fettsäuren, Salze aus gesättigten oder ungesättigten (cyclo)aliphatischen Carbonsäuren mit mindestens 8 C-Atomen und tertiären Aminen sowie insbesondere innere Trennmittel, wie Carbonsäureester und/oder -amide, hergestellt durch Veresterung oder Amidierung einer Mischung aus Montansäure und mindestens einer aliphatischen Carbonsäure mit mindestens 10 C-Atomen mit mindestens difunktionellen Alkanolaminen, Polyolen und/oder Polyaminen mit Molekulargewichten von 60 bis 400 g/mol, wie beispielsweise in EP 153 639 offenbart, Gemischen aus organischen Aminen, Metallsalzen der Stearinsäure und organischen Mono- und/oder Dicarbonsäuren oder deren Anhydride, wie beispielsweise in DE-A 3 607 447 offenbart, oder Gemischen aus einer Iminoverbindung, dem Metallsalz einer Carbonsäure und gegebenenfalls einer Carbonsäure, wie beispielsweise in US 4 764 537 offenbart. Vorzugsweise enthalten erfindungsgemäße Reaktionsmischungen keine weiteren Trennmittel.
  • Die Komponenten (a) bis (f) werden zur Herstellung eines erfindungsgemäßen Polyurethanintegralschaumstoffs in solchen Mengen miteinander vermischt, dass das Äquivalenzverhältnis von NCO-Gruppen der Polyisocyanate (a) zur Summe der reaktiven Wasserstoffatome der Komponenten (b), (c) und (d) 1:0,5 bis 1:1,5, vorzugsweise 1:0,75 bis 1:1,25 beträgt.
  • Die erfindungsgemäßen Polyurethanintegralschaumstoffe werden vorzugsweise nach dem one-shot-Verfahren mit Hilfe der Niederdruck- oder Hochdrucktechnik in geschlossenen, zweckmäßigerweise temperierten Formwerkzeugen hergestellt. Die Formwerkzeuge bestehen gewöhnlich aus Metall, z. B. Aluminium oder Stahl. Diese Verfahrensweisen werden beispielsweise beschrieben von Piechota und Röhr in "Integralschaumstoff", Carl-Hanser-Verlag, München, Wien, 1975, oder im „Kunststoffhandbuch", Band 7, Polyurethane, 3. Auflage, 1993, Kapitel 7.
  • Die Ausgangskomponenten (a) bis (f) werden dazu vorzugsweise bei einer Temperatur von 15 bis 90°C, besonders bevorzugt von 25 bis 55°C gemischt und die Reaktionsmischung gegebenenfalls unter erhöhtem Druck in das geschlossene Formwerkzeug eingebracht. Die Vermischung kann mechanisch mittels eines Rührers oder einer Rührschnecke oder unter hohem Druck im sogenannten Gegenstrominjektionsverfahren durchgeführt werden. Die Formwerkzeugtemperatur beträgt zweckmäßigerweise 20 bis 160°C, vorzugsweise 30 bis 120°C, besonders bevorzugt 30 bis 60°C. Dabei wird im Rahmen der Erfindung die Mischung der Komponenten (a) bis (f) bei Reaktionsumsätzen kleiner 90%, bezogen auf die Isocyanatgruppen, als Reaktionsmischung bezeichnet.
  • Die Menge der in das Formwerkzeug eingebrachten Reaktionsmischung wird so bemessen, dass die erhaltenen Formkörper aus Integralschaumstoffen eine Dichte von vorzugsweise 0,05 bis 0,90 g/cm3, besonders bevorzugt von 0,10 bis 0,80 g/cm3 und insbesondere von 0,20 bis 0,70 g/cm3 aufweisen. Die Verdichtungsgrade zur Herstellung der erfindungsgemäßen Polyurethanintegralschaumstoffe liegen im Bereich von 1,1 bis 8,5, vorzugsweise von 1,9 bis 5,0.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist weiter ein Polyurethanintegralschaumstoff, erhältlich nach einem erfindungsgemäßen Verfahren. Solche erfindungsgemäßen Polyurethanintegralschaumstoffe werden vorzugsweise als Schuhsohle, zum Beispiel für Straßenschuhe, Sportschuhe, Sandalen und Stiefel aber auch im Innenbereich von Verkehrsmitteln beispielsweise in Autos als Lenkräder, Kopfstützen oder Schaltknöpfe oder als Stuhlarmlehnen verwendet. Weitere Verwendungsmöglichkeiten sind als Armlehne für Stühle oder als Motorradsitze. Besonders bevorzugt werden erfindungsgemäße Polyurethanintegralschaumstoffe als Schuhsohlen und insbesondere als Einlegesohlen oder Fußbett eingesetzt.
  • Ein erfindungsgemäßer Polyurethan-Weichintegralschaumstoff zeichnet sich neben einem hohen Gehalt an nachwachsenden Rohstoffen durch eine hervorragende Hydrolysebeständigkeit, eine hohe Oberflächengüte, einen angenehmen Geruch und geringe Emissionen an flüchtigen Bestandteilen aus. Ferner zeigen die im erfindungsgemäßen Polyurethan-Weichintegralschaumstoff eingesetzten erfindungsgemäßen Polyole keinen negativen Einfluss auf die Entformzeit der Formkörper.
  • Im Folgenden soll die Erfindung anhand von Beispielen verdeutlicht werden. Verwendete Einsatzstoffe:
    Polyol 1: Polyetherol auf Basis von Glycerin, Propylenoxid und Ethylenoxid mit einer OH-Zahl von 28 mg KOH/g, einen Ethylenoxid-Endcap und einer Viskosität von 1100 mPas bei 25°C
    Polyol 2: Lupranol® 4800 der Firma Elastogran GmbH; Polymerpolyetherol mit einem Feststoffgehalt von 45 Gew.-% und einer OH-Zahl von 20 mg KOH/g.
    Polyol 3: Lupranol® Balance 50 der Firma Elastogran GmbH; hergestellt auf Basis von Ricninusöl als Starter, Propylenoxid, Ethylenoxid und einen Propylenoxid Endcap, mit einer OH-Zahl von 50 mg KOH/g und einer Viskosität ca. 725 mPas bei 25°C hergestellt über DMC Katalyse
    Polyol 4: Vergleichspolyetherol auf Basis von Glycerin und Diethylenglycol als Starter, Propylenoxid, Ethylenoxid und einen Propylenoxid Endcap analog von Polyol 3, mit einer OH-Zahl von 50 mg KOH/g und einer Viskosität ca. 600 mPas bei 25°C hergestellt über DMC Katalyse
    Polyol 5: Polyetherol auf Basis von Propylenglycol und Propylenoxid mit einer OH-Zahl von 250 mg KOH/g und einer Viskosität von 71 mPas bei 25°C
    Polyol 6: Polyetherol auf Basis von Propylenglycol, Prolyenoxid und Ethylenoxid mit einer OH-Zahl von 29 mg KOH/g und einer Viskosität von 780 mPas bei 25°C
    Polyol 7: Polyol TPOP 2020 der Firma TianJin Petrochemical Cooperation mit einer OH-Zahl von 28 mg KOH/g
    Polyol 8: Polyetherol auf Basis von Propylenglycol und Propylenoxid mit einer OH-Zahl von 55 mg KOH/g und einer Viskosität von 325 mPas bei 25°C
    KAT 1: Dabco® SE der Firma Air Products
    KAT 2: Lupragen® N202 der Firma BASF SE
    KAT 3: Niax® EA1 der Firma GE
    KAT 4: Polycat® 12 der Firma Air Products
    KAT 5: Dabco BL 17 der Firma Air Products
    KAT 6: Dabco 1027 der Firma Air Products
    KAT 7: Tinstab OTS 17 D der Firma Akros Chemicals GmbH
    Stab 1: Surfactant SH-209 der Firma OSI Specialities
    Stab 2: Surfactant L 5305 der Firma Crompton/WITCO
    Stab 3: Surfactant L 5307 der Firma Crompton/WITCO
    CE 1: Monoethyleneglycol
    CE 2: Dipropylenglycol
    Cross 1: Glycerin
    Cross 2: Diethanolamin
    Iso 1: Lupranat® MES der Firma Elastogran GMBH
    Iso 2: Lupranat® MM103 der Firma Elastogran GmbH
    DIBIS: Diglycol-bis-chlorformiat
  • Zunächst wurden durch Reaktion von Isocyanat und Polyolen Prepolymere hergestellt. Dazu wurde eine entsprechende Menge an Isocyanaten unter Stickstoff vorgelegt und auf eine Temperatur von 60°C aufgeheizt. Bei einer Temperatur von 60°C wurden die entsprechenden Polyole zu dieser Mischung langsam zugegeben und alsdann auf eine Temperatur von 80°C aufgeheizt und für 2 Stunden bei dieser Temperatur gerührt. Nach der Reaktion wurden die Prepolymere auf Raumtemperatur abgekühlt und zur Herstellung der Formkörper genutzt. Die Zusammensetzung der verschiedenen Prepolymere ist in Tabelle 1 aufgeführt. Tabelle 1: Prepolymere für die Herstellung der erfindungsgemäßen PU-Integralschaumstoffe
    Prepolymer 1 Prepolymer 2 Prepolymer 3
    ISO 1 0 62,150
    ISO 2 81,997 82,847 16,200
    Polyol 1 0 0 7,560
    Polyol 3 0 17,140 0
    Polyol 5 0 0 2,250
    Polyol 6 9,000 0 8,030
    Polyol 8 9,000 0 0
    CE 2 3,770
    DIBIS 0,003 0,003 0,040
    NCO-Gehalt 23,8 23,8 22,5
  • Für die Herstellung der erfindungsgemäßen PU-Integralschaumstoffe und der Vergleichsmuster wurden Mischungen aus Polyolen, Katalysator, Wasser und anderer Additive hergestellt. Tabelle 2 gibt Auskunft über die Zusammensetzung der A-Komponenten Tabelle 2: Zusammensetzung der A-Komponenten
    B1 B2 B3 V1 V2 V3
    Polyol 1 59,45 34,45 9,45 49,45 34,45 9,45
    Polyol 2 11,30 11,30 11,30 11,30 11,30 11,30
    Cross 1 1,20 1,20 1,20 1,20 1,20 1,20
    Wasser 1,16 1,16 1,16 1,16 1,16 1,16
    KAT 2 1,12 1,12 1,12 1,12 1,12 1,12
    KAT 3 0,04 0,04 0,04 0,04 0,04 0,04
    KAT 4 0,25 0,25 0,25 0,25 0,25 0,25
    Stab 1 0,48 0,48 0,48 0,48 0,48 0,48
    Polyol 3 25,00 50,00 75,00
    Polyol 4 25,00 50,00 75,00
  • Die Komponenten B1–B3 und V1–V3 wurden jeweils mit dem Prepolymer 1 zu einem Polyurethan-Weichschaumintegral verarbeitet (Kennzahl 88,3). Tabelle 3 gibt Auskunft die Eigenschaften der hergestellten Formkörper. Tabelle 3: Eigenschaften der PU Formkörper
    B1 B2 B3 V1 V2 V3
    FRG 120 114 108 119 111 104
    FTD 230 220 200 230 220 200
    Entformzeit 4 min 4 min 4 min 4 min 5 min > 8 min
    OFG + + + +/0
    ZF 0,3 0,3 0,3 0,3 0,3 k. S.
    DH 64 67 60 64 70 k. S.
    • FRG: freies Raumgewicht [g/L]; FTD: Formteildichte [g/L]; OFG: Oberflächengüte: + = sehr homogene und glatte Oberfläche, 0 = runzelige Oberfläche, – = starke Runzeln auf der Oberfläche bzw. Oberfläche reißt ein; ZF: Zugfestigkeit [N/mm2]; DH: Dehnung [%]; k. S.: kein Schaum für mechan. Bestimmung
  • Wie aus den Beispielen B1–B3 und den Vergleichsbeispielen V1–V3 ersichtlich ist, hat der Einsatz von Polyol 3 keinen negativen Einfluss auf die Entformzeit. Das Polyol 4, welches eine identische Funktionalität, Molekulargewicht und Propylenoxid-Endcap besitzt, zeigt einen deutlichen Einfluss auf die Entformbarkeit. Ebenso wurde gefunden, dass unter Verwendung von Polyol 3 Formkörper mit einer hohen Oberflächengüte hergestellt werden können.
  • Neben dem Einsatz in der A-Komponente kann das erfindungsgemäße Polyol auch im Prepolymeren eingesetzt werden. Dies soll durch die nachfolgenden Beispiele verdeutlicht werden Tabelle 4: Zusammensetzung verschiedener A-Komponenten
    B4 V4 B5 V5
    Polyol 1 84,45 84,45 9,43 9,43
    Polyol 2 11,30 11,30 11,27 11,27
    Cross 1 1,20 1,20 1,20 1,20
    Wasser 1,16 1,16 1,16 1,16
    KAT 2 1,12 1,12 1,12 1,12
    KAT 3 0,04 0,04 0,04 0,04
    KAT 4 0,25 0,25 0,25 0,25
    KAT 7 0,00 0,00 0,10 0,10
    Stab 1 0,48 0,48 0,48 0,48
    Polyol 3 75,00
    Polyol 4 75,00
  • Die Komponenten B4, B5 und V5 wurden jeweils mit dem Prepolymer 2, das Vergleichsbeispiel V4 mit dem Prepolymer 1 (Kennzahl 88,3) zu einem Polyurethan-Weichschaumintegral verarbeitet. Tabelle 5 gibt Auskunft die Eigenschaften der hergestellten Formkörper. Tabelle 5: Eigenschaften der PU Formkörper
    B4 V4 B5 V5
    FRG 127 123 105 104
    FTD 240 240 200 200
    Entformzeit 5 min 5 min 5 min > 8 min
    OFG + + +
    ZF 0,3 0,3 0,3 0,2
    DH 67 71 62 51
    • FRG: freies Raumgewicht [g/L]; FTD: Formteildichte [g/L]; OFG: Oberflächengüte: + = sehr homogene und glatte Oberfläche, 0 = runzelige Oberfläche, – = starke Runzeln auf der Oberfläche bzw. Oberfläche reißt ein; ZF: Zugfestigkeit [N/mm2]; DH: Dehnung [%]
  • Wie aus den Beispielen B4 und B5 ersichtlich ist, hat der Einsatz von Polyol 3 im Prepolymeren keine negativen Eigenschaften auf die Schaumstruktur, Oberflächengüte und Entformzeit (Vgl. V4 und V5). Ferner geht aus den Beispielen B5 und V5 hervor, dass das erfindungsgemäße Polyol sowohl in Prepolymeren als auch in der Polyolmischungen eingesetzt werden kann, ohne das Schaumstruktur, Oberflächengüte und Entformzeit entstehen.
  • Die nachfolgenden Beispiele B6–B8 und V6 wurden auf einer Niederdruck-PU-Maschine der Firma Green Industry Co., LTD hergestellt. Tabelle 6: Zusammensetzung verschiedener A-Komponenten
    B6 B7 B8 V6
    Polyol 1 29,340 19,340 0,000 0,000
    Polyol 6 25,261 25,261 25,261 25,261
    Polyol 7 29,000 29,000 29,000 29,000
    CE 1 3,320 3,320 3,320 3,320
    Cross 2 0,760 0,760 0,760 0,760
    KAT 1 0,042 0,042 0,042 0,042
    KAT 3 0,028 0,028 0,028 0,028
    KAT 5 0,070 0,070 0,070 0,070
    KAT 6 0,189 0,189 0,189 0,189
    Stab 2 0,400 0,400 0,400 0,400
    Stab 3 0,520 0,520 0,520 0,520
    Wasser 1,070 1,070 1,070 1,070
    Polyol 3 10,000 20,000 39,340
    Polyol 4 39,340
  • Das Beispiel B6, B7, B8 und V6 wurden mit dem Prepolymeren 3 zu einem PU-Integralweichschaum verarbeitet (Kennzahl 113). Die nachfolgende Tabelle 7 gibt Aufschluss über die Ergebnisse der Versuche. Tabelle 7: Eigenschaften der PU Formkörper
    B6 B7 B8 V6
    FRG 110 114 108 110
    FTD 380 390 380 390
    Entformzeit 5 min 5 min 5 min > 8 min
    OFG + + +
    ZF 0,7 0,7 0,7 k. S.
    DH 64 67 60 k. S.
    • FRG: freies Raumgewicht [g/L]; FTD: Formteildichte [g/L]; OFG: Oberflächengüte: + = sehr homogene und glatte Oberfläche, 0 = runzelige Oberfläche, – = starke Runzeln auf der Oberfläche bzw. Oberfläche reißt ein; ZF: Zugfestigkeit [N/mm2]; DH: Dehnung [%]; k. S.: kein Schaum für mechan. Bestimmung.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
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    • - WO 99/16775 [0027]
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    • - WO 98/52689 [0032]
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    • - EP 153639 [0050]
    • - DE 3607447 A [0050]
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  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • - DIN 7726 [0012]
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    • - Piechota und Röhr in ”Integralschaumstoff”, Carl-Hanser-Verlag, München, Wien, 1975, oder im „Kunststoffhandbuch”, Band 7, Polyurethane, 3. Auflage, 1993, Kapitel 7 [0052]

Claims (9)

  1. Verfahren zur Herstellung von Polyurethanintegralschaumstoffen bei dem man a) organische Polyisocyanate mit b) höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen, c) Treibmitteln und gegebenenfalls d) Kettenverlängerungsmitteln und/oder Vernetzungsmitteln, e) Katalysatoren und f) sonstigen Hilfsmitteln und/oder Zusatzstoffen, zu einer Reaktionsmischung vermischt, in eine Form gibt und zu einem Polyurethanintegralschaumstoff ausreagieren lässt, wobei die höhermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen b) Polyetheralkohole, die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellt wurden, enthalten.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen, ausgewählt aus der Gruppe, enthaltend Rizinusöl, Polyhydroxyfettsäure, Rizinolsäure, hydroxygruppen-modifizierten Ölen wie Traubenkernöl, Schwarzkümmelöl, Kürbiskernöl, Borretschsamenöl, Sojaöl, Weizenkeimöl, Rapsöl, Sonnenblumenöl, Erdnussöl, Aprikosenkernöl, Pistazienkernöl, Mandelöl, Olivenöl, Macadamianussöl, Avocadoöl, Sanddornöl, Sesamöl, Hanföl, Haselnussöl, Nachtkerzenöl, Wildrosenöl, Hanföl, Distelöl, Walnussöl, sowie mit Hydroxylgruppen modifizierten Fettsäuren und Fettsäureestern auf Basis von Myristoleinsäure, Palmitoleinsäure, Ölsäure, Vaccensäure, Petroselinsäure, Gadoleinsäure, Erucasäure, Nervonsäure, Linolsäure, α- und γ-Linolensäure, Stearidonsäure, Arachidonsäure, Timnodonsäure, Clupanodonsäure, und Cervonsäure, erfolgt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellten Polyetheralkohole ein zahlenmittleres Molekulargewicht im Bereich zwischen 400 bis 20000 g/mol aufweisen.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Anteil von durch Anlagerung von Alkylenoxiden an Verbindungen aus nachwachsenden Rohstoffen unter Verwendung von DMC-Katalysatoren hergestellten Verbindungen mindestens 20 Gew.-%, bezogen auf das Gesamtgewicht der hö hermolekularen Verbindungen mit mindestens zwei reaktiven Wasserstoffatomen b), beträgt.
  5. Polyurethanintegralschaumstoff, erhältlich nach einem Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4.
  6. Verwendung eines Polyurethanschaumstoffs nach Anspruch 5 als Schuhsohle.
  7. Schuhsohle, enthaltend einen Polyurethanschaumstoff nach Anspruch 5.
  8. Schuhsohle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass es eine Einlegesohle ist.
  9. Schuhsohle nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass es ein Fußbett ist.
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