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DE102006019409B4 - Reformer-Reaktor, seine Verwendung und Verfahren zum Betrieb des Reformers - Google Patents

Reformer-Reaktor, seine Verwendung und Verfahren zum Betrieb des Reformers Download PDF

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DE102006019409B4
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Christian Spitta
Michael Dokupil
Jens Dr. Mathiak
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Zentrum fur Brennstoffzellen-Technik GmbH
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ZENTRUM fur BRENNSTOFFZELLEN
Zentrum fur Brennstoffzellen-Technik GmbH
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Abstract

Reformer-Reaktor (100) umfassend
– eine Brennervorrichtung (120) mit einem Brennerreaktionsraum (122), der einströmungsseitig einen ein eingeleitetes Energieträgergemisch (11) vor Eintritt in den Brennerreaktionsraum (122) vormischenden Brennervorrichtungseinströmbereich (121) aufweist;
– einen koaxial, in Form eines Ringspaltes um die Brennervorrichtung (120) herum angeordneten Reformerreaktionsraum (110) mit darin angeordnetem Reaktionsraumkatalysator (112), wobei die Brennervorrichtung (120) und der Reformerreaktionsraum (110) thermisch gekoppelt sind;
– einen zwischen dem Reformerreaktionsraum (110) und einem als Ringspalt ausgebildeten Überhitzerbereich (140) angeordneten Leitungsringspalt (105), wobei der Überhitzerbereich (140) koaxial zu der Brennervorrichtung (120) und dem Reformerreaktionsraum (110) um den Leitungsringspalt (105) herum angeordnet ist;
– einen in Form eines Ringspaltes ausgebildeten Verdampferbereich (130), der an dem Überhitzerbereich (140) angeordnet ist;
– eine durch den Verdampferbereich (130) und den Überhitzerbereich (140) führende wendelförmige Leitung (150) mit einer am Verdampferbereich (130) angeordneten Eduktfluideinleitung (104) und einer Eduktfluidausleitung mit an den Brennervorrichtungseinströmbereich (121) vorbeiführender Leitungsverbindung zum Reformerreaktionsraum...

Description

  • Gegenstand der Erfindung ist ein Reformer-Reaktor zum Reformieren eines kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluids zu einem wasserstoffhaltigen Produktfluid, seine Verwendung mit einem Reformer-Brennstoffzellen-System sowie ein Verfahren zum Reformieren von kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluiden zu wasserstoffhaltigen Produktfluiden mittels eines solchen Reformer-Reaktors.
  • Es ist bekannt, dass durch Reformieren von kohlenwasserstoffhaltigen Energieträgern wie Benzin, Diesel, Erdgas oder LPG, ein wasserstoffhaltiges Produktgas hergestellt werden kann. Beispielsweise läuft die Wasserdampf-Reformierung für Methan als Hauptbestandteil von Erdgas im Wesentlichen nach den zwei unabhängigen Reaktionsgleichungen CH4 + H2O ⇔ CO + 3H2; Δh0 = 206 kJ/mol und CH4 + 2H2O ⇔ CO2 + 4H2 Δh0 = 165 kJ/mol unter Wärmezufuhr an einem Katalysator ab.
  • In der DE 101 36 970 A1 wird ein mit Methanol betriebener Dampfreformer offenbart, der aufgrund der Plattenbauform mit einem Brenner thermisch gekoppelt ist. Bei einem Kaltstart wird der Reformer als partielle Oxidationsstufe betrieben.
  • Durch die entstehende Wärme werden weitere Reaktionsstufen vorgewärmt.
  • In der DE 102004009701 A1 wird ein Reaktor für exotherme Reaktionen offenbart. Um eine notwendige Aktivierungsenergie einzubringen, ist ein Zündbereich vorgesehen. Dabei müssen je nach Betriebszustand konstruktionsbedingt Teilströme durch den Zündbereich oder um diesen herum geführt werden.
  • Die DE 697 30 608 T2 beschreibt eine Reformierungsvorrichtung, die in sich eine Rohmaterialreformierungseinheit, eine Konvertierungsreaktionseinheit und eine CO-Oxidationseinheit umfasst.
  • Die DE 601 08 329 T2 beschreibt ebenfalls eine Reformereinheit, die als Einheit die eigentliche Reformiereinheit, darüber hinaus aber auch eine Konvertierungseinheit und eine CO-Oxidationseinheit umfasst.
  • Die DE 38 10 521 A1 betrifft wiederum eine Vorrichtung für die Dampfreformierung, die ebenfalls bereits koaxial zueinander angeordnete Reaktionsräume aufweist.
  • Die EP 0 279 234 A1 zeigt zwar eine gewendelte Leitung, in der auch das Reformeredukt geführt wird. Hierbei befindet sich aber in der Leitung der Katalysator, so dass das Reformeredukt innerhalb dieser Leitung zu dem Reformerprodukt umgesetzt wird und sich an der Außenseite der Leitung lediglich das Rauchgas oder Abgas der Brennervorrichtung entlang bewegt.
  • Die US 2006/0045828 A1 zeigt eine sehr komplexe Struktur mit mehrfach ineinander gewendelten verschiedenen Leitungen, wobei die Leitungen und Ringräume aber ausschließlich koaxial zueinander und ineinander geschachtelt angeordnet sind.
  • Die US 5,639,431 A offenbart wiederum koaxial zueinander angeordnete Reaktionsräume.
  • Schließlich zeigt auch die US 4,830,834 A eine andere bekannte koaxiale Anordnung verschiedener Reaktionsräume zueinander.
  • Aus dem zuvor beschriebenen Stand der Technik ist es insgesamt bekannt, Reformerreaktoren mit einer zentralen Brennereinrichtung und koaxial dazu angeordnetem Reformerreaktionsraum auszubilden. Auch sind verschiedene Formen der Brennergemisch- und Rauchgasführung sowie der Eduktfluid- und Produktfluidführung bekannt, wobei hier auch thermische Kopplungen durch in Gleich- oder Gegenstrom geführte Fluidströme vorgesehen sind.
  • Allen den aus diesem Stand der Technik bekannten Reformer-Anlagen ist gemeinsam, dass sie entweder aufgrund ihrer Komplexität, da sie teilweise so ausgelegt sind, dass sie sowohl eine eigentlichen Reformiereinheit als auch eine das erhaltene Gas aufbereitende Konvertierungseinheit als auch eine Co-Oxidationseinheit zu umfassen, oder aufgrund ihrer Abmessungen noch keine effiziente Wärme- und Energienutzung bei gleichzeitig kompakter Bauweise erlauben oder aber zur Erreichung dieses Zieles verbesserungswürdig sind.
  • Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, eine Lösung zu schaffen, die es ermöglicht, einen kompakten, effizienten und kostengünstigen Reformer-Reaktor bereitzustellen.
  • Die Aufgabe der Erfindung wird gelöst durch einen Reformer-Reaktor mit den Merkmalen des Patentanspruchs 1, durch seine Verwendung mit einem Reformer-Brennstoffzellen-System und durch ein Verfahren zum Reformieren nach Patentanspruch 10.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft daher zunächst einen Reformer-Reaktor zum Reformieren eines kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluids zu einem wasserstoffhaltigen Produktfluid, umfassend zumindest eine Brennervorrichtung und einen Reformerreaktionsraum, wobei die Brennervorrichtung und der Reformerreaktionsraum im Wesentlichen koaxial angeordnet sind und die Brennervorrichtung und der Reformerreaktionsraum thermisch gekoppelt sind.
  • Ein solcher Reformer-Reaktor, der vorzugsweise als Dampfreformer arbeitet, erlaubt durch seine im Wesentlichen koaxiale Anordnung von Reformerreaktionsraum und seiner Brennervorrichtung zum Erhitzen des in dem Reformer-Reaktor angeordneten Reformerreaktionsraums und/oder weiteren in dem Reformer-Reaktor angeordneten Vorrichtungen und/oder zumindest Teilen oder Teilströmen der den Reformer-Reaktor durchströmenden Fluiden und zur Bereitstellung der für die Reformierung notwendigen Wärmemenge, eine effiziente Wärme- und Energienutzung, eine effiziente Wärmeübertragung sowie Wärmeverteilung. Durch eine derartige Effizienz kann der Reformer-Reaktor vergleichsweise kompakt gebaut werden. Dabei kann die thermische Kopplung direkt durch Kontakt über Wärmeleitung oder indirekt und/oder durch Wärmestrahlung und/oder durch Konvektion oder durch jede andere Art erfolgen.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft auch die Verwendung eines solchen Reformer-Reaktors in einem Reformer-Brennstoffzellen-System umfassend eine Reformervorrichtung zur Reformierung, einen der Reformervorrichtung nachgeschalteten Gasgemischreiniger zum Reinigen des Gasgemisches und eine dem Gasgemischreiniger nachgeschaltete Brennstoffzelle zur Energieerzeugung. Ein solches System kann aufgrund der Vorteile des erfindungsgemäßen Reformer-Reaktors kompakt und effizient ausgestaltet werden.
  • Zudem betriff die Erfindung auch ein Verfahren zum Reformieren von kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluiden zu wasserstoffhaltigen Produktfluiden, wobei dass Eduktfluid mittels eines erfindungsgemäßen Reformer-Reaktors zu einem Produktfluid reformiert wird. Ein solches Verfahren erlaubt eine effiziente und kostengünstige Reformierung.
  • Darüber hinaus umfasst der Reformer-Reaktor weiterhin einen Verdampferbereich, in dem das durchströmende Eduktfluid und ein von der Brennervorrichtung erzeugtes Rauchfluid thermisch gekoppelt sind. In einem solchen Verdampferbereich wird das unter anderem diesen Bereich durchströmende Eduktfluid mittels einer Übertragung der in dem in der Brennervorrichtung erzeugten heißen Rauchfluid gespeicherten Wärme auf das mit dem Rauchfluid thermisch gekoppelte Eduktfluid vorerhitzt und entsprechend der Zusammensetzung des Eduktfluids verdampft.
  • Dabei ist der Verdampferbereich als Ringspalt ausgebildet. Somit sind eine gute Durchströmbarkeit des Verdampferbereichs und eine gute Integration des Verdampferbereichs insbesondere mit den weiteren, ebenfalls als Ringspalt ausgebildeten, Vorrichtungen möglich.
  • Erfindungsgemäß umfasst der Reformer-Reaktor weiterhin einen Überhitzerbereich, in dem das durchströmende Eduktfluid und/oder die Brennervorrichtung und/oder der Reformerreaktionsraum thermisch gekoppelt sind. In einem derartigen Überhitzerbereich, der vorzugsweise dem Verdampferbereich nachgeschaltet und zur besseren thermischen Kopplung bevorzugt um die Brennervorrichtung und/oder um den Reformerreaktionsraum angeordnet ist, wird das Eduktfluid weiter erhitzt.
  • Weiterhin ist auch der Überhitzerbereich als Ringspalt ausgebildet. Somit sind eine gute Durchströmbarkeit des Überhitzerbereichs und eine gute Integration des Verdampferbereichs insbesondere mit den weiteren, ebenfalls als Ringspalt ausgebildeten, Vorrichtungen möglich.
  • Das Eduktfluid durchströmt in einer wendelförmigen Leitung den Reformer-Reaktor. Eine solche wendelförmige Leitung, welche bevorzugt durch die als Ringspalt ausgeführten Verdampfer- und Überhitzerbereiche geführt wird, ermöglicht einen effizienten Wärmeübertrag von den in dem Reaktor angeordneten Wärmequellen auf das in der wendelförmigen Leitung geführte Eduktfluid.
  • Auch ist die Brennervorrichtung innerhalb des Reformerreaktionsraums angeordnet. Durch eine solche Bauweise kann die Brennervorrichtung einfach gebaut werden und eine effiziente thermische Kopplung insbesondere zwischen Reformerreaktionsraum und Brennervorrichtung wird gewährleistet.
  • Erfindungsgemäß sind der Reformerreaktionsraum und vorzugsweise die Brennervorrichtung jeweils als Ringspalt ausgebildet. Damit ist eine bei einer im Wesentlichen koaxialen Bauweise eine effiziente Nutzung des von dem Reformerreaktor bereitgestellten Raums und eine gute thermische Kopplung zwischen der Brennervorrichtung und dem Reformerreaktionsraum möglich und bietet zudem ein gutes Oberflächen-Volumen-Verhältnis.
  • In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform ist der Reformerreaktionsraum mit einem Katalysator ausgestattet und ist von dem Eduktfluid und/oder Produktfluid durchströmbar. In einem derartigen Reformerreaktionsraum finden die, in der Regel endothermen, Reformerreaktionen statt. Unter der Heizwirkung der Brennervorrichtung findet die Umwandlung eines kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluids zu einem wasserstoffhaltigen Produktfluid statt.
  • Vorzugsweise wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren dem Reformer-Reaktor als Eduktfluid ein Gemisch mindestens bestehend aus Kohlenwasserstoff und/oder Luft und/oder Wasser zugeführt. Eine derartige Kopplung und Mischung und ggf. Rückführung der bei einem Reformierungs-Verfahren entstehenden Fluide ermöglicht einen hohen Umsatz und eine hohe Ausbeute bei der Reformierungs-Reaktion.
  • Es ist weiterhin vorteilhaft, dass der Brennervorrichtung als Energieträger ein Gemisch mindestens bestehend aus Kohlenwasserstoff und/oder Luft und/oder Brennstoffzellen-Produktgas und/oder (teiloxidiertes) Reformatgas zugeführt wird. Eine derartige Kopplung und Mischung und ggf. Rückführung der bei einem Reformierungs-Verfahren entstehenden Fluide ermöglicht eine effiziente Ausnutzung der in den Fluiden enthaltenen Energie und ermöglicht insbesondere eine effiziente Heizung mittels der Brennervorrichtung.
  • In einer Ausführungsform verbrennt die Brennvorrichtung den Energieträger flammend. Eine solche Verbrennung der Energieträger kann schnell gestartet werden und ist darüber hinaus gut zu kontrollieren. Die dabei entstehende Wärme kann nicht nur zur Erwärmung des Reformerreaktionsraumes und/oder zur Erwärmung der Fluide verwendet werden, sondern erwärmt vorzugsweise auch den in dem Brennerreaktionsraum angeordneten Katalysator, so dass bei Erreichen einer vorgegebenen Temperatur eine katalytische im Brennerraumreaktion ablaufende Verbrennung stattfinden kann.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform verbrennt die Brennvorrichtung den Energieträger katalytisch nicht-flammend. Eine solche katalytisch wirkende Brennvorrichtung muss in der Regel erst eine vorgegebene Temperatur aufweisen, so dass eine im Brennerraum exotherm ablaufende, nicht-flammende Heizreaktion durch den Katalysator aufrechterhalten wird. Eine solche Temperatur kann vorzugsweise mittels einer vorher stattfindenden Flammverbrennung erzielt werden.
  • Bevorzugt wird die Brennervorrichtung mittels einer Zündvorrichtung gezündet und/oder mittels eines Heizelementes erwärmt. Eine solche Zündvorrichtung kann jederzeit gestartet werden und erlaubt einen gut kontrollierbaren Umsatz der der Brennervorrichtung zugeführten Energieträger.
  • Die vorgenannten sowie die beanspruchten und in den Ausführungsbeispielen beschriebenen erfindungsgemäß zu verwendenden Bauteile unterliegen in ihrer Größe, Form, Gestaltung, Materialauswahl und technischen Konzeption keinen besonderen Ausnahmebedingungen, so dass die in dem Anwendungsgebiet bekannten Auswahlkriterien uneingeschränkt Anwendung finden können.
  • Weitere Einzelheiten, Merkmale und Vorteile des Gegenstandes der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen sowie aus der nachfolgenden Beschreibung der zugehörigen Zeichnung, in der – beispielhaft – ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel der Erfindung dargestellt ist. In der Zeichnung zeigen:
  • 1 einen erfindungsgemäßen Reform-Reaktor im Längsschnitt,
  • 2 eine weitere Ausführungsform des Reform-Reaktors im Längsschnitt mit Brennerkern und
  • 3 ein Blockschaltbild eines erfindungsgemäßen Reform-Reaktors.
  • Bei der Ausführungsform nach 1 umfasst der erfindungsgemäße Reformer-Reaktor 100 im Wesentlichen eine als Ringspalt ausgebildete Brennervorrichtung 120, einen im wesentlich koaxial um diesen, als Ringspalt ausgebildeten Reformerreaktionsraum 110, einen im Wesentlichen koaxial und als Ringspalt ausgebildeten Überhitzerbereich 140, einen an den Überhitzerbereich 140 angeordneten und als Ringspalt ausgebildeten Verdampferbereich 130 sowie eine durch den Verdampferbereich 130 und Überhitzerbereich 140 führende wendelförmige Leitung 150. Im Verhältnis zur Länge des Reformer-Reaktors sind die Ringspaltbreiten vergleichsweise schmal ausgebildet, um so eine effiziente Wärmeleitung in radialer Richtung zu gewährleisten und um somit die Abessungen gering zu halten. Darüber hinaus umfasst der Reformer-Reaktor 100 eine ein Eduktfluid in die in dem Verdampferbereich 130 angeordnete, wendelförmige Leitung 150 einleitende Eduktfluideinleitung 104. Um den Verdampferbereich ringspaltförmig auszubilden, ist ein Hohlraum 132 angeordnet, der gegebenenfalls zur äußeren Befestigung des Reformer-Reaktors 100 genutzt werden kann. Dazu kann der Hohlraum 132 weitere Isolationen aufweisen. Das mittels der Eduktfluideinleitung 104 eingeleitete Reformeredukt 3 durchläuft im Verdampferbereich 130 in der wendelförmigen Leitung 150 und wird dabei von dem aus der Brennervorrichtung 120 stammendem Rauchgas verdampft. Anschließend gelangt das so verdampfte Reformeredukt 3 mittels der sich in dem Überhitzerbereich 140 fortsetzenden wendelförmigen Leitung 150 in den Überhitzerbereich 140 und wird dabei durch Abkühlung des Reformerprodukts 6 und optional die von der Brennervorrichtung 12b erzeugten Wärme weiter erhitzt, so dass das Reformeredukt 3 in einem überhitzen Zustand ist. Anschließend wird das überhitzte Reformeredukt 3 aus der wendelförmigen Leitung 150 in den Reformerreaktionsraum 110 geleitet. Um dabei eine möglichst homogene Anströmung in den Reformerreaktionsraum 110 zu ermöglichen, erfolgt die Einleitung über radial um den Reformerreaktionsraum 110 angeordnete Leitungsvorrichtungen. Diese radial angeordneten Leitungsvorrichtungen können durch Öffnungen, Kanäle, Leitungen bereitgestellt werden. Optional kann durch nachfolgende Lochblenden die Strömung weiter vergleichmäßigt werden. Mittels eines in dem Reformerreaktionsraum 110 angeordneten, geeigneten Katalysators und der von der Brennervorrichtung 120 bereitgestellten Prozesswärme reagiert das überhitzte Reformeredukt 3 zu einem heißen Reformerprodukt 6, das nun eine hohe Wasserstoffgaskonzentration aufweist. Das heiße Reformerprodukt 6 wird in einen zwischen dem als Ringspalt ausgebildeten Reformerreaktionsraum 110 und dem als Ringspalt ausgebildeten Überhitzerbereich 140 angeordneten weiteren Ringspalt 105 eingeleitet, dabei dient dieser „Leitungsringspalt” 105 auch gleichzeitig als eine Isolation des Reformerreaktionsraumes 110, wobei eine zusätzliche Isolation ebenfalls einbaubar ist. Nach dem Durchströmen des Leitungsringspalts 105 wird das immer noch heiße Reformerprodukt 6 in den Ringspalt des Überhitzerbereichs eingeleitet und steht dabei in thermischem Kontakt mit der das zu überhitzende Reformeredukt 3 leitenden wendelförmigen Leitung 150. Dabei findet ein Wärmeübertrag von dem heißen Reformerprodukt 6 auf das Reformeredukt 3 statt. Auf diese Weise wird erreicht, dass das heiße Reformerprodukt 6 abgekühlt und das vorzugsweise verdampfte Reformeredukt 3 übererhitzt wird. Schließlich verlässt das nun abgekühlte Reformerprodukt 7 über die Produktfluidausleitung 106 den Reformer-Reaktor 100.
  • Eine Energieträger-Gemischeinleitung 126 ist an dem Reformer-Reaktor 100 angeordnet, die das Energieträger-Gemisch in den Brennervorrichtungseinströmbereich 121 einleitet, von welchem das Energieträger-Gemisch in den Brennerreaktionsraum 122 gelangt. Nach dem Durchlaufen des Brennerreaktionsraumes 122, in dem der Energieträger wie folgt beschrieben verbrannt wird, wird das dabei entstehende Rauchgas 13 aus dem Brennerreaktionsraum 122 ausgeleitet, durchströmt den Verdampferbereich 130 und wird mittels der Rauchgasausleitung 128 aus dem Reformer-Reaktor 100 ausgeleitet. Vorzugsweise wird der Reformerreaktionsraum 110 und der Brennerreaktionsraum 122 in Gleichstromrichtung von den Fluiden durchströmt. Beide Reaktionsräume 110, 122 bestehen im wesentlichen aus einer metallischen Struktur, wie beispielsweise einer Wabenstruktur, die mit jeweils den für die in dem jeweiligen Reaktionsraum ablaufenden Reaktion geeigneten Katalysatoren beschichtet sind.
  • Im Einzelnen weisen die oben genannten Vorrichtungen Komponenten und Einbauten weitere folgende Merkmale auf. Der Einströmbereich 121 der Brennvorrichtung 120 ist derartig aufgebaut, dass das Energieträger-Gemisch 11, welches über die Energieträger-Gemischeinleitung 126 in den Reformer-Reaktor 100 eingeleitet wird, und welches im Wesentlichen aus Luft, Kohlenwasserstoffen, Brennstoffzellen-Produktströmen und/oder teiloxidierten Reformatgasen besteht, bereits vorgemischt wird. Dabei muss unterbunden werden, dass dieses energiereiche Gemisch vor dem Eintritt in den Brennerreaktionsraum 122 gezündet wird bzw. sich selbst entzündet. Dazu werden optional keramische und/oder metallische Einbauten (Flammsperren) angeordnet und es wird eine gezielte Kühlung mittels des an den Brennervorrichtungseinströmbereich 121 vorbei geleiteten überhitzten Reformeredukt 3 gewährleistet. Zu beachten ist dabei, dass aufgrund der hohen Temperaturen in dem Brennerreaktionsraum 122 das in dem Brennervorrichtungseinströmbereich 121 eingeleitete Energieträger-Gemisch 11 einem Temperaturgradienten von Raumtemperatur bis auf ca. 800°C unterliegt. Das ca. 600°C aufweisende überhitzte Reformeredukt 3 ermöglicht somit eine Kühlung und verhindert somit auch eine Selbstzündung des heißen Energieträger-Gemisches. Gleichzeitig wird durch diesen Wärmeübertrag das überhitzte Reformeredukt 3 weiterhin erhitzt, so dass eine effiziente Wärmenutzung und damit ein hoher Wirkungsgrad des Reformer-Reaktors erreicht werden. Der Brennerreaktionsraum 122 der Brennervorrichtung 120 ist mit einem für eine katalytische Verbrennung der Energieträger geeigneten Katalysator ausgestattet.
  • Damit die notwendigen hohen Temperaturen in dem Brennerreaktionsraum 122 zur katalytischen Verbrennung der einströmenden Energieträger zu Beginn des Reformerbetriebes, wenn die Komponenten und Vorrichtungen noch nicht erhitzt wurden, erreicht werden, muss das Energieträger-Gemisch zuvor konventionell entzündet werden, wobei es flammend verbrennt. Zur Durchführung einer solchen Zündung des Energieträger-Gemisches 11 befindet sich vorzugsweise im Ausströmbereich der Brennvorrichtung 120 eine Zündvorrichtung 124, alternativ und/oder zusätzlich im oder vor dem Brennerreaktionsraum 122, die das zu Beginn kalte und noch nicht verbrannte Energieträger-Gemisch 11 zündet. Eine solche Zündvorrichtung 124 kann mittels einer konventionellen Zündkerze ausgebildet sein. Es sind jedoch auch alle anderen Zündvorrichtungen einsetzbar, die eine Zündung eines energiereichen Energieträger-Gemisches ermöglichen. Nach der Zündung des Energieträger-Gemisches, verbrennt dieses flammend und heizt den Brennerreaktionsraum 122 dabei auf. Nachdem der Brennerreaktionsraum die für den Betrieb des in dem Brennerreaktionsraum angeordneten Katalysator, der beispielsweise auf eine Wabenstruktur aufgebracht ist oder auf sonstige Einbauten keramischer oder metallischer Art angeordnet sein kann, erreicht hat, findet in dem Brennerreaktionsraum 122 eine katalytische, nicht flammende Verbrennung des Energieträger-Gemisches 11 statt. Durch die stetige Wärmeentwicklung der in dem Katalysator stattfindenden exothermen Verbrennungsreaktionen wird die für den Betrieb des Katalysators notwendige Temperatur beibehalten. Eine Regelung des Systems, die unter anderem sicherstellt, dass eine von dem jeweiligen Katalysator vorgegebene Temperatur nicht überschritten wird, wird weiter unten beschrieben. Parallel zum Anfahren der Brennervorrichtung 120 wird sowohl der Verdampfer und der Überhitzer als auch der Reformer mit einem Luft- bzw. Luft/Wasser/Wasserdampf-Gemisch durchströmt. Durch den Wärmeeintrag des heißen Rauchgases 13 in den Verdampfer wird das Gemisch zunächst vollständig verdampft und nachfolgend aufgrund der metallischen Verbindung und der dadurch resultierenden thermischen Kopplung der Brennervorrichtung 120 mit dem Reformer überhitzt. Dieses Anfahren unterbindet einerseits die Bildung von Hot Spots im Brenner und erwärmt andererseits in einem Brennstoffzellensystem mit integriertem Gaserzeuger die nachfolgenden Prozessstufen desselben. Ein solches Reformerreaktionsraum- 110 und Brennerreaktionsraum 122 System wird folglich mit einer mittels einer Zündvorrichtung 124 eingeleiteten flammenden Initialverbrennung angefahren und ermöglicht im Weiteren aufgrund des Wärmeübertrags von dem Brennerreaktionsraum 122 auf den Reformerreaktionsraum 110 einen anschließend im Wesentlichen stationären Betrieb. Somit erfüllt die Brennervorrichtung im wesentlichen drei Aufgaben: Das Anfahren wird durch sie realisiert, sie erzeugt die für den Reformierungsprozess notwendige Wärme und verbrennt ein als Teil des Energieträger-Gemisches 11 bereitgestelltes Brennstoffzellen-Produktgas (siehe 3). In Abhängigkeit von dem zu verwendenden Energieträger-Gemisch 11 kann jedoch auch auf eine Initialzündung verzichtet werden, wenn das Energieträger-Gemisch 11 derart ausgestaltet ist, dass es eine katalytische Reaktion ohne Initialverbrennung auslösen kann. Um einen vollständigen Umsatz in der Brennervorrichtung 120 zu erzielen, kann diese zusätzlich mit einem Nachbrenner ausgestattet sein.
  • Das von der Brennervorrichtung 120 erzeugte Rauchgas wird dabei vorzugsweise im Gegenstrom um die in den als Ringspalt ausgebildeten Verdampferbereich integrierte wendelförmige Leitung 150 geführt. Dabei füllt die wendelförmige Leitung 150 den Ringspalt des Verdampferbereichs 130 möglichst vollständig aus, so dass das den Ringspalt des Verdampferbereichs 130 durchströmende Rauchgas 13 vollständig entlang der gesamten Länge der wendelförmigen Leitung 150 aus dem Reformer-Reaktor 100 geführt wird. In der wendelförmigen Leitung können zur homogeneren partialdruckschwankungsfreien Verdampfung über einen weiten Lastbereich optionale und/oder zur Erhöhung der Wärmeleitfähigkeit Einbauten in Form eines Fadens, Gestricks, Vlies, Schaums oder einer Schnur aus Keramik, Glasfaser, Metall oder ähnliches angeordnet werden. Gleiches gilt für den Teil der wendelförmigen Leitung 150, die sich durch den Überhitzerbereich 140 erstreckt. Diese Einbauten ermöglichen auch einen von der Lage des Reformers 100 unabhängigen Betrieb, so dass dieser auch stehend oder liegend betrieben werden kann. Dieser Effekt wird auch dadurch weiter unterstützt, dass der Reformer-Reaktor 100 insgesamt keine beweglichen Komponenten oder Vorrichtungen aufweist.
  • Vorzugsweise sind die Abmaße der Ringspalte des Verdampfer-130 und des Überhitzerbereichs 140 identisch, was eine einfache Fertigung mit einheitlichen äußeren Maßen des Systems ermöglicht. Somit kann zudem eine einfache Isolation des gesamten Reformer-Reaktors 100 mittels zweier Halbschalen gewährleistet sein.
  • Solche kompakten Reformer-Reaktoren 100 weisen Abmessungen – in Abhängigkeit der Leistung – von bevorzugter Weise ca. 25 cm Länge und 5 cm im Durchmesser auf. Sie können jedoch bei höherer/geringerer Leistung auch größer/kleiner gebaut werden.
  • In einer weiteren Ausführungsform gemäß 2 ist im Inneren des Brennerreaktionsraumes 122 ein zu diesem im Wesentlichen koaxial angeordneter Kern vorgesehen. Dieser optionale Kern ermöglicht alternativ oder zusätzlich zu einer durch eine Zündung der Zündvorrichtung 124 ausgelösten flammenden Verbrennung, die für den Betrieb des in dem Brennerreaktionsraum 122 angeordneten Katalysators notwendige Temperatur mittels elektrischer Vorheizung durch beispielsweise eine Heizvorrichtung. Bei Anwendungen, bei denen ein wasserstoffhaltiges Gas wie beispielsweise ein Brennstoffzellen-Produktgas bereitgestellt wird, kann auf jegliche Kaltstartkomponenten verzichtet werden. Die Brennervorrichtung fungiert in dem vorliegenden System sowohl als Start- und Reformer- als auch als Brennstoffzellen-Produktgasbrenner. Nach einem Erreichen einer Selbstzündungstemperatur verlagert sich die Oxidationsreaktion in die Brennvorrichtung, wodurch die weitere Aufheizung des gesamten Brennraums auf Betriebstemperatur realisiert wird.
  • Aufgrund der zylindrischen Bauform und den geringen Durchmessern ist ein Druckbetrieb des Reformer-Brenner-Moduls möglich. Weiterhin zeichnet sich dieses Modul durch ein geringes Gewicht aus. Dies führt zu geringen thermischen Massen, die temperiert werden müssen. Dadurch können schnelle Aufheizzeiten und eine hohe Dynamik realisiert werden.
  • In der 3 ist die Verschaltung innerhalb des Reformer-Reaktors 100 und die Strömung der Fluide erkennbar. Das in den Verdampferbereich 130 einzuleitende Reformeredukt 3 setzt sich aus einem Kohlenwasserstofffluid 1 und einem Luft-Wasser-Gemisch 2 zusammen. Das in dem Verdampferbereich 130 verdampfte Reformeredukt 3 wird anschließend in den Überhitzerbereich 140 weitergeleitet, in welchem es zu dem überhitzten Reformeredukt 3 aufgeheizt wird. Dieses gelangt in den Reformerreaktionsraum 110, in dem es zu einem einen hohen Wasserstoffgehalt aufweisenden heißen Reformerprodukt 6 umgewandelt wird. Das heiße Reformerprodukt 6 wird genutzt, um den Überhitzerbereich 140 aufzuwärmen. Das so entstandene, nun abgekühlte Reformerprodukt 7 kann anschließend einer Gasreinigung/Shift-Stufe zugeführt werden. Der Reformerreaktionsraum 110 wird mittels thermischer Kopplung mit dem Brennerreaktionsraum 122 auf die für die Reformerreaktionen notwendigen Temperaturen erhitzt. Die zur Wärmeerzeugung notwendige exotherme Reaktion findet in dem einen entsprechenden Katalysator aufweisenden Brennerreaktionsraum 122 statt, in welchem – entweder flammend oder nicht-flammend – ein dem Brennerreaktionsraum 122 zuzuführendes Energieträger-Gemisch 11 verbrannt wird. Das Energieträger-Gemisch 11 setzt sich aus einem Kohlenwasserstofffluid 8 und/oder Luft 9 und/oder einem Brennstoffzellen-Produktgas und/oder (teiloxidiertem) Reformatgas zusammen, welches vorzugsweise vor dem Einleiten in den Brennerreaktionsraum 122 gemischt wird. Dieses Brennstoffzellen-Produktgas ist in der Regel der nicht in den Brennstoffzellen (nicht dargestellt) verbrannte Teil des Reformerproduktes 7. Mittels einer im dem Blockschaltbild nicht dargestellten Kopplung zwischen Brennstoffzellen und Reformer-Reaktor 100 wird eine optimale und hocheffiziente Nutzung der Energieträger ermöglicht, was zu einem hohen Wirkungsgrad des Gesamtsystems führt. Das bei der Verbrennungsreaktion in dem Brennerreaktionsraum 122 entstehende heiße Rauchgas wird genutzt, um mittels Wärmeübertragung den Verdampferbereich 130 wunschgemäß aufzuheizen, wobei das dabei abgekühlte Rauchgas 13 den Reformer-Reaktor 100 verlässt.
  • Die Last des Reformer-Reaktors 100, das heißt die im Volumenstrom des Reformerproduktes 7 beinhaltete Menge Wasserstoff, legt den Betrieb des Reformer-Reaktors 100 fest. Zum einen bestimmt die Last die Menge an dem Reformerreaktionsraum 110 zuzuführenden Kohlenwasserstoff und Wasser (Wertepaar) abhängig von der Reformierungstemperatur, zum anderen bestimmt sie aber aufgrund der endothermen Reaktion auch, welche Wärmemenge dem Reformerreaktionsraum 110 (und dem in diesem angeordneten Katalysator) bereitgestellt werden muss, um die gewünschte Reformierungstemperatur zu erreichen. Die Wärme stammt von der in dem Brennerreaktionsraum 122 stattfindenden exothermen Reaktion, die mittels thermischer Kopplung auf den Reformerreaktionsraum 110 übertragen wird. Somit kann die gewünschte Reformierungstemperatur über den in dem Brenner-Energieträger-Gemisch 11 enthaltenen Kohlenwasserstoff bestimmt werden. Eine Einstellung der Temperatur in dem Brennerreaktionsraum 112 hingegen wird mittels der Menge der in dem Brenner-Energieträger-Gemisch 11 enthalten Luft bestimmt. Aufgrund der in der Luft enthaltenen Inertgase (Stickstoff und nicht umgesetzter Sauerstoff) findet aufgrund eines Wärmeaustrags eine Abkühlung des Brennerreaktionsraums 122 statt. Je mehr Luft beigemischt wird, desto geringer ist die Temperatur in dem Brennerreaktionsraum 122. Eine solche Temperatureinstellung wird auch zur Vermeidung des Überschreitens einer maximalen Temperatur für den in dem Brennerreaktionsraum 122 angeordneten Katalysator notwendig. Bei einer vorgegebenen Last des Reformer-Reaktors 100 werden also alle Prozessparameter (abgesehen von dem hier nicht beschriebenen Druck) eindeutig festgelegt. Soll die Last erhöht/reduziert werden, wird als erstes die Menge der dem Reformerreaktionsraum 110 zuzuführenden Kohlenwasserstoffe und des Wasser erhöht/reduziert. Um die endotherme Reaktion mit Energie zu versorgen, muss der Wärmeübertrag von dem Brennerreaktionsraum 122 auf den Reformerreaktionsraum 110 erhöht/reduziert werden. Anschließend wird die Temperatur des Reformerreaktionsraums 110 nachgeregelt, dass heißt erhöht/reduziert. Dies geschieht indirekt durch eine Erhöhung/Reduzierung der Menge an Kohlenwasserstoffen in dem Brennerreaktionsraum 122 zugeführten Brenner-Energieträger-Gemisch 11. Schließlich muss noch – nahezu zeitgleich – die Temperatur in dem Brennerreaktionsraum 122 durch Reduzierung/Erhöhung der Menge an Luft in dem Brenner-Energieträger-Gemisch 11 eingestellt werden. Eine solche Nachregelung des Brenner-Energieträger-Gemisches 11 findet in der Regel immer mit einer Zeitverzögerung zur Lastregelung statt.
  • Bei einem Herunterfahren/Abfahren des Reformer-Reaktors werden alle Fluidzuführungen, bis auf eine kurze Brennerreaktionsraum-Luftspülung gestoppt. Dadurch werden eine geringe Auskühlung des Systems und ein möglicher schneller Neustart gewährleistet.
    • 1
    Kohlenwasserstofffluid (Reformer)
    2
    Luft-Wasser-Gemisch (Reformer)
    3
    Reformeredukt
    6
    Reformerprodukt (heiß)
    7
    Reformerprodukt
    8
    Kohlenwasserstofffluid (Brenner)
    9
    Luft (Brenner)
    10
    Brennstoffzellen-Produktgas
    11
    Brenner-Energieträger-Gemisch
    12
    Rauchgas (heiß)
    13
    Rauchgas
    100
    Reformer-Reaktor
    104
    Eduktfluideinleitung
    105
    Leitungsringspalt
    106
    Produktfluidausleitung
    110
    Reformerreaktionsraum
    112
    Reformerreaktionsraumskatalysator
    120
    Brennervorrichtung
    121
    Brennervorrichtungseinströmbereich
    122
    Brennerreaktionsraum
    123
    Brennerkern
    124
    Zündvorrichtung
    125
    Rauchgassausleitung
    126
    Energieträgergemischeinleitung
    128
    Rauchgasausleitung
    130
    Verdampferbereich
    132
    Hohlraum
    140
    Überhitzerbereich
    150
    wendelförmige Leitung

Claims (15)

  1. Reformer-Reaktor (100) umfassend – eine Brennervorrichtung (120) mit einem Brennerreaktionsraum (122), der einströmungsseitig einen ein eingeleitetes Energieträgergemisch (11) vor Eintritt in den Brennerreaktionsraum (122) vormischenden Brennervorrichtungseinströmbereich (121) aufweist; – einen koaxial, in Form eines Ringspaltes um die Brennervorrichtung (120) herum angeordneten Reformerreaktionsraum (110) mit darin angeordnetem Reaktionsraumkatalysator (112), wobei die Brennervorrichtung (120) und der Reformerreaktionsraum (110) thermisch gekoppelt sind; – einen zwischen dem Reformerreaktionsraum (110) und einem als Ringspalt ausgebildeten Überhitzerbereich (140) angeordneten Leitungsringspalt (105), wobei der Überhitzerbereich (140) koaxial zu der Brennervorrichtung (120) und dem Reformerreaktionsraum (110) um den Leitungsringspalt (105) herum angeordnet ist; – einen in Form eines Ringspaltes ausgebildeten Verdampferbereich (130), der an dem Überhitzerbereich (140) angeordnet ist; – eine durch den Verdampferbereich (130) und den Überhitzerbereich (140) führende wendelförmige Leitung (150) mit einer am Verdampferbereich (130) angeordneten Eduktfluideinleitung (104) und einer Eduktfluidausleitung mit an den Brennervorrichtungseinströmbereich (121) vorbeiführender Leitungsverbindung zum Reformerreaktionsraum (110); – eine am Überhitzerbereich (140) angeordnete Produktfluidausgangsleitung (106) und – eine am Verdampferbereich (130) angeordnete Rauchgasausleitung (125); wobei der Reformerreaktionsraum (110) eine ausgangsseitige Einleitungsverbindung zu dem Leitungsringspalt (105) und der Leitungsringspalt (105) eine ausgangsseitige Einleitungsverbindung zum Überhitzerbereich (140) aufweist und der Überhitzerbereich (140) mit der Produktfluidausgangsleitung (106) in Leitungsverbindung steht, und wobei der Brennerreaktionsraum (122) eine ausgangsseitige Leitungsverbindung zum Verdampferbereich (130) und dieser eine Leitungsverbindung zur Rauchgasleitung (125) aufweist, so dass aus der wendelförmigen Leitung (150) in den Reformerreaktionsraum eingeleitetes überhitztes Reformeredukt (3) den Reformerreaktionsraum (110) im Gleichstrom zu in den Brennerreaktionsraum (122) eingeleitetem Brenner-Energieträger-Gemisch (11) durchströmt und aus dem Reformerreaktionsraum (110) austretendes Reformerprodukt (6) zunächst im Gegenstrom dazu den Leitungsringsspalt (105) und dann wiederum im Gleichstrom dazu den Überhitzerbereich (140) durchströmt und über die Produktfluidausgangsleitung (106) den Reformer-Reaktor (100) verlässt, wobei im Überhitzerbereich (140) in der wendelförmigen Leitung (150) überhitztes Reformeredukt (3) im Gegenstrom zu dem Reformerprodukt (6) strömt, und wobei das aus dem Brennerreaktionsraum (122) austretende Rauchgas (12) den Verdampferbereich (130) im Gegenstrom zu darin in der wendelförmigen Leitung (150) geführtem Reformeredukt (3) durchströmt und durch die Rauchgasausleitung (125) aus dem Reformer-Reaktor (100) austritt.
  2. Reformer-Reaktor nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennervorrichtung (120) als Ringspalt ausgebildet ist.
  3. Reformer-Reaktor nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass in dem Brennerreaktionsraum (122) ein Katalysator angeordnet ist.
  4. Reformer-Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass er eine, vorzugsweise im Ausströmbereich der Brennervorrichtung (120) angeordnete, Zündvorrichtung (124) aufweist.
  5. Reformer-Reaktor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass er eine Heizvorrichtung aufweist.
  6. Verwendung eines Reformer-Reaktors nach einem der Ansprüche 1 bis 5 als Bestandteil eines Reformer-Brennstoffzellen-Systems.
  7. Verwendung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass dem Reformer-Reaktor (100) ein Gasgemischreiniger zur Reinigung des Reformerproduktes (7) nachgeschaltet ist.
  8. Verwendung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass dem Gasgemischreiniger eine Brennstoffzelle nachgeschaltet ist.
  9. Verwendung eines Reformer-Reaktors nach einem der Ansprüche 1 bis 5 zum Reformieren von kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluiden (3), wobei das Eduktfluid (3) zu dem Produktfluid (7) reformiert wird.
  10. Verfahren zum Reformieren von kohlenwasserstoffhaltigen Eduktfluiden zu wasserstoffhaltigen Produktfluiden mittels einem Reformer-Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass dem Reformer-Reaktor (100) als Eduktfluid (3) ein Gemisch mindestens bestehend aus Kohlenwasserstoff (1) und/oder Luft und/oder Wasser und/oder von der Brennervorrichtung (120) erzeugtem Rauchgas (12, 13) zugeführt wird.
  11. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass der Brennervorrichtung (120) als Energieträger ein Gemisch (11) mindestens bestehend aus Kohlenwasserstoff und/oder Luft und/oder Brennstoffzellen Produktgas und/oder (teiloxidiertem) Reformatgas zugeführt wird.
  12. Verfahren nach Anspruch 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennervorrichtung (120) den Energieträger (11) flammend verbrennt.
  13. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennervorrichtung (120) den Energieträger (11) katalytisch nicht-flammend verbrennt.
  14. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennervorrichtung (120) mittels einer Zündvorrichtung (124) gezündet wird.
  15. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 bis 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Temperatur des Brennerreaktionsraums (122) mittels einer Heizvorrichtung erzielt wird.
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