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DE10222804C1 - Gaserzeugungssystem zum Erzeugen von nahezu reinem Wasserstoff und Verfahren zum Starten eines solchen Gaserzeugungssytems - Google Patents

Gaserzeugungssystem zum Erzeugen von nahezu reinem Wasserstoff und Verfahren zum Starten eines solchen Gaserzeugungssytems

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DE10222804C1
DE10222804C1 DE2002122804 DE10222804A DE10222804C1 DE 10222804 C1 DE10222804 C1 DE 10222804C1 DE 2002122804 DE2002122804 DE 2002122804 DE 10222804 A DE10222804 A DE 10222804A DE 10222804 C1 DE10222804 C1 DE 10222804C1
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DE
Germany
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heat exchanger
separation module
catalytic burner
hydrogen separation
generating system
Prior art date
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DE2002122804
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English (en)
Inventor
Rainer Autenrieth
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mercedes Benz Group AG
Original Assignee
DaimlerChrysler AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by DaimlerChrysler AG filed Critical DaimlerChrysler AG
Priority to DE2002122804 priority Critical patent/DE10222804C1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE10222804C1 publication Critical patent/DE10222804C1/de
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Abstract

Ein Gaserzeugungssystem zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff ist so aufgebaut, dass in einem Gehäuse eines Wasserstoffseparationsmoduls ein Wärmetauscher integriert ist, wobei die weiteren Komponenten des Gaserzeugungssystems über Leitungselemente so miteinander verbunden sind, dass ein in einer autothermen Reformierungsstufe aus mehreren Edukten erzeugtes Produktgas zur Aufteilung in Wasserstoff und ein Restgas in das Wasserstoffseparationsmodul strömt. Das Restgas strömt weiter zu einer Mischeinrichtung, in welcher es sich mit einem sauerstoffhaltigen Medium mischt. Das Gemisch gelangt dann in einen katalytischen Brenner, dessen heiße Abgase das Gehäuse des Wasserstoffseparationsmoduls und einen Wärmetauscher beheizen. DOLLAR A Zum Starten des Gaserzeugungssystems wird die Mischeinrichtung als Startbrenner genutzt, in welchem ein Brennstoff zusammen mit dem sauerstoffhaltigen Medium gezündet wird und den katalytischen Brenner erwärmt. Danach wird der katalytische Brenner gestartet und erwärmt mit seinen heißen Abgasen das Wasserstoffseparationsmodul und den Wärmetauscher. Dann werden über den Wärmetauscher die Edukte in die autotherme Reformierungsstufe eingeleitet. Nach dem Erreichen einer ausreichenden Temperatur in der autothermen Reformierungsstufe wird diese gestartet und durch ein geeignetes Luftlambda exotherm betrieben. Nachdem sämtliche Komponenten ihre Solltemperaturen erreicht haben, wird das Gaserzeugungssystem durch eine Veränderung der ...

Description

Die Erfindung betrifft ein Gaserzeugungssystem zum Bereitstel­ len von nahezu reinem Wasserstoff, mit zumindest einer auto­ thermen Reformierungsstufe, einem katalytischer Brenner, einem von dem katalytischen Brenner beheizten Wärmetauscher, einer Mischeinrichtung für wenigsten zwei dem katalytischen Brenner zugeführte Stoffe und einem Wasserstoffseparationsmodul mit ei­ nem Gehäuse.
Aus der DE 197 55 815 C2 ist ein Verfahren zur Wasserdampfre­ formierung eines Kohlenwasserstoffs oder Kohlenwasserstoffderi­ vats sowie mit eine damit betreibbare Reformierungsanlage und ein Brennstoffzellen-Betriebsverfahren bekannt. Der Aufbau des dort beschriebenen Systems weist neben Verdampfer und Reformie­ rungsreaktor ein Membranmodul bzw. Wasserstoffseparationsmodul auf, durch welches aus dem wasserstoffhaltigen Reformat nahezu reiner Wasserstoff abgeschieden wird. Dieses Wasserstoffsepara­ tionsmodul kann beispielsweise über metallische Membranen aus Palladium oder dergleichen verfügen.
Aus der oben genannten Patentschrift ist ausserdem ein Verfah­ ren zum Starten einer derartigen Anlage bekannt. Dazu wird ein Aufheizvorgang durchgeführt, bei dem in einer ersten Betriebs­ phase die mit dem Reformierungsreaktor und einem Verdampfer in wärmeleitendem Kontakt stehende katalytische Brennereinrichtung auf eine Temperatur oberhalb der Wassersiedetemperatur erhitzt wird. Dazu wird der Kohlenwasserstoff und/oder Wasserstoff un­ ter Zufuhr von sauerstoffhaltigem Gas katalytisch verbrannt. Anschließend wird in einer zweiten Betriebsphase dem Verdampfer Wasser und Kohlenwasserstoff zugesetzt, wobei gegenüber dem Normalbetrieb ein erhöhtes Wasser/Kohlenwasserstoff-Verhältnis eingehalten wird. Das aus dem Reformierungsreaktor austretende Stoffgemisch wird nach dem Durchströmen und Erwärmen des Mem­ branmoduls wieder der katalytischen Brennereinrichtung zuge­ führt.
Der Nachteil dieses Kaltstarterverfahrens ist sicherlich darin zu sehen, dass eine vergleichsweise lange Zeit benötigt wird, ehe das Membranmodul, welches erst in der zweiten Betriebsphase von den aus dem Reformierungsreaktor austretenden Abgasen be­ heizt wird, auf Betriebstemperatur gebracht werden kann. Außer­ dem ist durch die Verwendung einer katalytischen Brennerein­ richtung eine Beeinflussung der Verbrennungsvorgänge zur Rege­ lung der Temperatur vergleichsweise aufwändig.
Das durch die oben genannte DE-Schrift dargestellte System weist außerdem den Nachteil auf, dass in der ersten Betriebs­ phase des Aufheizvorgangs zwar die katalytische Brennereinrich­ tung und der Reformierungsreaktor vorgewärmt werden, die Erwär­ mung des Membranmoduls erfolgt jedoch ausschließlich in der zweiten Betriebsphase durch das heisse Reformat bzw. die hei­ ssen Abgase der Reformierungsstufe. Wenn diese heissen Abgase nun auf das noch kalte Membranmodul auftreffen, kann das in den Abgasen enthaltene Wasser im Bereich des Membranmoduls auskon­ densieren. Das auskondensierte Wasser im Bereich der Membranen des Membranmoduls kann diese jedoch massiv schädigen. Werden des weiteren, wie in dem Ausführungsbeispiel der oben genannten Schrift dargestellt, mehrere katalytische Teilbrenner verwen­ det, muß gegebenenfalls eine Aufteilung des heissen Gasstroms erfolgen, was wiederum sehr teuere, aufwändige und störanfälli­ ge für entsprechend hohe Temperaturen geeignete Ventileinrich­ tung erforderlich macht.
Aus der US 4,820,594 ist ein weiteres Startverfahren für ein Gaserzeugungssystem in einer Brennstoffzellenanlage bekannt. Durch den in der Anlage verwendeten Brennstoff wird in der Startphase des Gaserzeugungssystems die für das Gaserzeugungs­ system erforderliche thermische Energie durch eine direkte Ver­ brennung dieses Brennstoffs im Bereich von zumindest einzelnen Komponenten des Gaserzeugungssystems erreicht. Dabei wird der in der Brennstoffzellenanlage ohnehin vorliegende Brennstoff, welcher dann im Normalbetrieb durch das Gaserzeugungssystem in das wasserstoffhaltige Reformat reformiert wird, für diese di­ rekte Verbrennung zum schnellen Aufheizen des Gaserzeugungssy­ stems genutzt.
Beim derartigen Gaserzeugungssystem sind dabei jedoch mehrere einzelne Brenner notwendig, welche entsprechend ausgestaltete Komponenten des Systems durch die direkte Verbrennung des Brennstoffs beheizen. Des weiteren müssen die beheizten Kompo­ nenten in einer für die Beheizung mittels des Brenners geeinig­ ten Art ausgebildet sein, so dass eine Optimierung dieser Kom­ ponenten hinsichtlich Platzbedarf etc. oder nur sehr schwer möglich wird.
Aus diesen Gründen ist es daher die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Gaserzeugungssystem zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff mit einem Wasserstoffseparationsmodul zu schaffen, welches die in das Gaserzeugungssystem eingespeiste Energie, weitgehend unabhängig von der geometrischen Ausgestal­ tung der Komponenten, ideal zu nutzen vermag. Des weiteren ist es die Aufgabe der hier vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zum Starten eines derartigen Gaserzeugungssystems anzugeben.
Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe dadurch gelöst, dass in das Gehäuse des Wasserstoffseparationsmoduls ein Wärmetauscher in­ tegriert ist, wobei die Komponenten des Gaserzeugungssystems so über Leitungselemente miteinander verbunden sind, dass ein in der autothermen Reformierungsstufe aus mehreren Edukten erzeug­ tes Produktgas zur Aufteilung in nahezu reinen Wasserstoff und ein Restgas in das Wasserstoffseparationsmodul strömt, wobei das Restgas zu einer Mischeinrichtung strömt, in welcher es sich mit einem sauerstoffhaltigen Medium mischt und in den ka­ talytischen Brenner gelangt. Des weiteren wird durch die Ver­ bindungsleitungen erreicht, dass Abgase des katalytischen Bren­ ners den in das Gehäuse des Wasserstoffseparationsmoduls inte­ grierten Wärmetauscher durchströmen, und dass zumindest ein Teil der Edukte für die autotherme Reformierungsstufe vor dem Eintritt in die autotherme Reformierungsstufe den von dem kata­ lytischen Brenner beheizten Wärmetauscher durchströmen.
Dieser komplex verschachtelte Aufbau des Gaserzeugungssystems weist dabei den Vorteil auf, daß die thermischen Energien zwi­ schen den Gasströmen in idealer Weise miteinander ausgetauscht werden, so dass eine bestmögliche Ausnutzung der eingetragenen thermischen Energie ermöglicht wird. Dabei ermöglicht bereits der erfindungsgemäße Aufbau an sich diese Vorteile, ohne dass dafür aufwändige Ventile, sowie eine Steuerung für diese Venti­ le notwendig wäre.
Der verfahrensgemäße Teil der oben genannten Aufgabe wird da­ durch gelöst, dass die Mischeinrichtung als Startbrenner ge­ nutzt wird, in welchem in einem ersten Verfahrensschritt ein Brennstoff zusammen mit dem sauerstoffhaltigen Medium gezündet wird und den katalytischen Brenner erwärmt, nach dem der kata­ lytische Brenner eine für seinen Start ausreichende Temperatur erreicht hat wird in einem zweiten Verfahrensschritt der kata­ lytische Brenner gezündet, wobei dessen heiße Abgase das Was­ serstoffseparationsmodul erwärmen, und wobei in einem dritten Verfahrensschritt zumindest eines der Edukte durch den Wärme­ tauscher des katalytischen Brenners zu der autothermen Refor­ mierungsstufe geleitet wird und diese erwärmt, wonach in einem vierten Verfahrensschritt nach dem Erreichen einer ausreichen­ den Temperatur in der autothermen Reformierungsstufe und in dem Wasserstoffseparationsmodul die autotherme Reformierungsstufe gezündet und exotherm betrieben wird, wonach in einem fünften Verfahrensschritt, nachdem die Komponenten ihre Solltemperatu­ ren erreicht haben, das Gaserzeugungssystem durch eine Verände­ rung der Zusammensetzung der zugegebenen Edukte in den regulä­ ren Betrieb überführt wird.
Das erfindungsgemäße Verfahren ermöglicht einen Start des Ga­ serzeugungssystems, ausgehend von einer sehr niedrigen Tempera­ tur, beispielsweise der üblicherweise auftretenden Umgebung­ stemperatur zwischen -10°C und +25°C. Das System wird dabei sehr schnell aufgeheizt, da die eingetragenen thermische Ener­ gie durch den erfindungsgemäßen Systemaufbau ideal genutzt wer­ den kann. Des weiteren ist der Aufbau so ausgebildet, dass das Membranmodul durch den in sein Gehäuse integrierten Wärmetau­ scher auf eine erhöhte Temperatur vorgeheizt wird, ehe die au­ totherme Reformierungsstufe gezündet wird. Damit kann sicherge­ stellt werden, dass es zu keiner Auskondensation von Wasser in dem Bereich der Membranen des Wasserstoffseparationsmoduls kommt, so dass eine Schädigung derselben durch flüssiges Wasser vermieden werden kann.
Ausserdem ist der Aufbau des Gaserzeugungssystems mit dem er­ findungsgemäßen Verfahren so, dass die Gasströme ohne zusätzli­ che Ventileinrichtung oder dergleichen durch die einzelnen Kom­ ponenten strömen, da während des Startbetriebs und während des regulären Betriebs dieselben Strömungswege genutzt werden.
Gemäß einer sehr günstigen Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist es vorgesehen, dass während des dritten Verfah­ rensschritts zuerst nur das sauerstoffhaltige Medium durch den Wärmetauscher des katalytischen Brenners in die autotherme Re­ formierungsstufe, vor welcher der erwärmten Luft dann der Brennstoff zugeführt wird, gegeben wird, wobei nachdem das Was­ serstoffseparationsmodul eine vorgegebene Temperatur oberhalb der Siedetemperatur von Wasser unter dem im Wasserstoffsepara­ tionsmodul vorliegenden Bedingungen überschritten hat zusätz­ lich Wasser durch den Wärmetauscher des katalytischen Brenners in die autotherme Reformierungsstufe gegeben wird.
Gemäß dieser Weiterbildung der Erfindung wird erreicht, dass der Start der autothermen Reformierungsstufe während des zwei­ ten Verfahrensschritts ausschließlich mit sauerstoffhaltigem Medium und dem Brennstoff erfolgt. Je nach eingesetztem Brenn­ stoff wird dabei üblicherweise die Menge an in den Abga­ sen/Produktgasen der Reformierungsstufe auftretendem Wasser vergleichsweise gering sein, so dass auch hierdurch die Auskon­ densation von Wasser im Bereich der Membranen des Wasser­ stoffseparationsmoduls reduziert werden kann. Nachdem das Was­ serstoffseparationsmodul eine vorgegebene Temperatur oberhalb der Siedetemperatur von Wasser unter dem im Wasserstoffsepara­ tionsmodul vorliegenden Bedingungen erreicht hat, wird zusätz­ lich Wasser durch den Wärmetauscher des katalytischen Brenners in die autotherme Reformierungsstufe gegeben. Dieses Wasser als eines der Edukte für die autotherme Reformierungsstufe bewirkt dann einen weitaus besseren Wärmetransport aus dem Bereich des Wärmetauschers des katalytischen Brenners und aus dem Bereich der autothermen Reformierungsstufe in die Nachfolgenden Kompo­ nenten einerseits und ein Start der eigentlichen Reformierung in der autothermen Reformierungsstufe, bei jedoch weiterhin exothermen Betriebsbedingungen, andererseits. Dadurch, dass diese Zugabe von Wasser jedoch erst erfolgt, wenn die oben ge­ nannte Temperatur des Wasserstoffseparationsmoduls erreicht ist, kann die Gefahr der Auskondensation von flüssigem Wasser in dem Wasserstoffseparationsmodul minimiert werden.
Eine besonders günstige Verwendung für ein derartiges Gaserzeu­ gungssystems und/oder ein Verfahren zum Starten eines derarti­ gen Gaserzeugungssystems liegt in der Erzeugung von nahezu rei­ nem Wasserstoff zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems. Insbesondere bei Brennstoffzellensystemen, welche in mobilen Einrichtungen, wie Kraftfahrzeugen oder dergleichen, betrieben werden, kann es von besonderem Vorteil sein, wenn Gaserzeu­ gungssysteme eingesetzt werden, welche sich sehr kompakt auf­ bauen lassen und den größten Teil der in sie eingespeisten thermischen Energie ideal nutzen. Außerdem ist hier ein sehr schneller Start von besonderem Vorteil, da gerade bei derarti­ gen Systemen, beispielsweise in Kraftfahrzeugen, unabhängig von ihrem Einsatz als Hilfsenergieerzeuger oder als Teile eines Traktionssystems, Kaltstartbedingungen sehr häufig auftreten und die mit ihnen verbundenen Verzögerungen von den Benutzern eines solchen Kraftfahrzeugs sehr häufig als nachteilig empfun­ den werden.
Weitere vorteilhafte Ausgestaltungen des Gaserzeugungssystems sowie des Verfahrens zum Starten eines solchen Gaserzeugungssy­ stems ergeben sich aus den restlichen Unteransprüchen und aus dem anhand einer Zeichnung nachfolgend dargestellten Ausfüh­ rungsbeispiel.
Es zeigt:
Fig. 1 eine mögliche Ausgestaltungen eines Gaserzeugungssy­ stems gemäß der Erfindung;
Fig. 2 eine mögliche Ausgestaltungen der Mischeinrichtung des Gaserzeugungssystems gemäß Fig. 1.
In Fig. 1 ist ein Gaserzeugungssystem 1 zur Erzeugung von nahe­ zu reinem Wasserstoff H2 dargestellt. Beim regulären Betrieb des Gaserzeugungssystems 1 wird aus einem sauerstoffhaltigen Medium O2, wie beispielsweise Luft, Wasser H2O und einer koh­ lenwasserstoffhaltigen Verbindung CnHm bzw. einem Gemisch aus kohlenwasserstoffhaltigen Verbindungen, wie z. B. Benzin, Diesel oder auch Kohlenwasserstoffderivate, wie Alkohole oder derglei­ chen, ein wasserstoffhaltiges Gas erzeugt. Aus diesem wasser­ stoffhaltigen Gas wird dann mittels eines Wasserstoffseparati­ onsmoduls 2 der nahezu reine Wasserstoff abgetrennt. Dazu weist das Wasserstoffseparationsmodul 2, welches auch als Membranmo­ dul 2 bezeichnet wird, Membranen auf, welche für Wasserstoff H2 selektiv durchlässig sind.
In dem Gaserzeugungssystem 1 wird also aus den oben genannten Edukten Luft O2, Wasser H2O, und einer kohlenwasserstoffhalti­ gen Verbindung CnHm in einer autothermen Reformierungsstufe 3 und einer nachfolgenden Hochtemperaturshiftstufe 4 das wasser­ stoffreiche Gas erzeugt, welches dann in dem Membranmodul 2 in den nahezu reinen Wasserstoff H2 und ein Restgas R, das soge­ nannte Retentat, aufgeteilt wird. Der Wasserstoff H2 kann dann beispielsweise einer Brennstoffzelle zugeführt werden. Das Restgas wird über die Leitung 5 aus dem Membranmodul 2 abge­ führt und wird, gegebenenfalls zusammen mit anderen Abgasen und/oder optionalem zusätzlichen Brennstoff F, über später noch erläuterte Zwischenkomponenten einem katalytischen Brenner 6 zugeführt. In dem katalytischen Brenner 6 erfolgt dann eine Um­ setzung der verwertbaren Inhalte des Restgases R in thermische Energie, wozu im katalytischen Brenner 6 außer dem Restgas R zumindest noch ein sauerstoffhaltiges Medium O2 bzw. Luft über eine Mischeinrichtung 7 zugeführt wird. In dem katalytischen Brenner 6 werden diese Ausgangsstoffe dann zu thermischer Ener­ gie umgesetzt und die heißen Abgase der katalytischen Verbren­ nung in den Bereich des Membranmoduls 2, und hier insbesondere in ein Gehäuse 8 des Membranmoduls 2, geleitet, welches als Wärmetauscher so ausgebildet ist, dass das Membranmodul 2 durch die heißen Abgase des katalytischen Brenners 6 beheizt werden kann. Die Integration des Wärmetauschers in das Gehäuse 8 des Membranmoduls 2 ermöglicht dabei einen sehr kompakten Aufbau mit günstigen Eigenschaften hinsichtlich thermischer Verluste, Packaging und dergleichen. Des weiteren beheizt der katalyti­ sche Brenner 6 den Wärmetauscher 9.
Das Gaserzeugungssystem 1 funktioniert im regulären Betrieb, nach den durchlaufen eines später noch erläuterten Kaltstarts nun so, dass über eine Leitung 10 Luft O2 als eines der Edukte für die autotherme Reformierungsstufe 3 zugegeben wird. Über einen Wärmetauscher 11 wird diese Luft O2 dann von einem Teil der Restwärme in den aus dem Gehäuse 8 des Membranmoduls 2 aus­ tretenden Abgasen des katalytischen Brenners 6 vorgewärmt. In die vorgewärmte Luft O2 wird im Bereich einer Dosierstelle 12 ein Teil des als Edukt benötigten Wassers H2O so eindosiert, dass damit die Temperatur des Produktgases für die Hochtempera­ turshiftstufe 4 in einem Wärmetauscher 13 soweit abgekühlt wird, dass das Temperaturniveau des Produktgases zu Umsetzung in der Hochtemperaturshiftstufe 4 möglichst ideal ist. Nach dem Wärmetauscher 13 gelangt das überhitzte Gemisch aus Wasser H2O und Luft O2 in den Bereich einer weiteren Dosierstelle 14. Hier wird das restliche für die autotherme Reformierung benötigte Wasser H2O zugefügt.
Nach dem Durchströmen des Wärmetauschers 9 wird dem dann im allgemeinen überhitzten Gemisch aus Luft O2 und Wasserdampf H2O die kohlenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm zugeführt, z. B. in dem Volumenstrom des Gemischs zerstäubt. In der autothermen Re­ formierungsstufe 3 werden diese Edukte dann in an sich bekann­ ter Weise in das wasserstoffhaltige Produktgas, welches auch als Reformat bezeichnet wird, umgesetzt. Nach dem oben schon beschriebenen Durchströmen des Wärmetauschers 13 und einer dar­ in erfolgenden Abkühlung des Reformats auf ein für die Hochtem­ peraturshiftstufe 4 geeignetes Temperaturniveau, bei gleichzei­ tiger Erwärmung der Edukte, strömt das Reformat in die Hochtem­ peraturshiftstufe 4 und verlässt diese als wasserstoffreiches Gas, um in das Membranmodul 2 einzuströmen.
In dem Membranmodul 2 erfolgt die Trennung des wasserstoff­ reichen Reformats in Wasserstoff H2 und Retentat bzw. Restgas R, welches dem oben bereits beschriebenen Wärmetauscher 11 zu­ geführt wird, um mit seiner Restwärme die Luft O2 für die auto­ therme Reformierungsstufe 3 vorzuwärmen. Nach dem Durchströmen des Wärmetauschers 11 gelangt das Retentat bzw. Restgas über weitere optionale Einrichtungen, wie beispielsweise eine Druck­ halteeinrichtung 15 zur Aufrechterhaltung des Systemdrucks in dem Gaserzeugungssystem 1, in den Bereich der Mischeinrichtung 7. Dort wird das Restgas R, wie bereits erwähnt, zumindest mit dem sauerstoffhaltigen Medium bzw. der Luft O2 und gegebenen­ falls mit einem zusätzlichen optionalen Brennstoff F vermischt und dem katalytischen Brenner 6 zugeführt. Die heißen Abgase aus dem katalytischen Brenner 6 gelangen dann zu dem als Wärme­ tauscher ausgebildeten Gehäuse 8 des Membranmoduls 2 und danach gegebenenfalls über geeignete Abgasreinigungseinrichtungen und/oder Restwärmetauscher in die Umgebung.
Der zusätzliche optionale Brennstoff F kann z. B. dieselbe koh­ lenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm, wie zum Betreiben der autothermen Reformierungsstufe 2, sein. Neben dieser ohnehin benötigten kohlenwasserstoffhaltigen Verbindung CnHm, wäre auch die Verwendung eines anderen Brennstoffs F, z. B. eines leichter siedenden oder bereits gasförmig vorliegenden Brennstoffs denk­ bar. Insbesondere für den Startfall könnte zum schnellen anwär­ men des Systems eine kurzkettige Kohlenwasserstoffverbindung oder ein wasserstoffreiches Gas verwendet werden.
Die Mischeinrichtung 7 kann, außer zum Vermischen des Restgases R mit der Luft O2, für den Start des Gaserzeugungssystems 1 auch als Startbrenner genutzt werden.
Wie in Fig. 2 dargestellt, weist die Mischeinrichtung 7 dazu eine Zündeinrichtung 16 auf, welche beispielsweise als Glühker­ ze, Zündkerze oder dergleichen ausgebildet sein kann. Wird der Mischeinrichtung 7 im Startfall nun Luft O2 zusammen mit dem Brennstoff F zugeführt, so kann über die Zündeinrichtung 16 dieses Gemisch entzündet werden. Das Gemisch wird dann direkt mit einer Flamme verbrennen und, gegebenenfalls nach einer ge­ wissen Leitungslänge, in den katalytischen Brenner 6 einströmen und diesen entsprechend auf seine Starttemperatur erwärmen, ehe auch dort das Gemisch aus Luft O2 und Brennstoff F katalytisch umgesetzt wird.
Nachdem der katalytische Brenner 6 erwärmt ist und eine für seinen Start ausreichende Temperatur erreicht hat, wird auch der katalytische Brenner 6 selbst gezündet. Die heissen Abgase seiner katalytischen Verbrennung erwärmen dann das Wasser­ stoffseparationsmodul 2, indem sie den in sein Gehäuse 8 inte­ grierten Wärmetauscher durchströmen. Im Bereich des Wasser­ stoffseparationsmoduls bzw. Membranmoduls 2 auskondensierendes Wasser wird dabei lediglich im Bereich des Wärmetauschers aus­ kondensieren, so dass die Membranen des Membranmoduls 2 selbst nicht mit dem auskondensierten Wasser in Berührung kommen. In einem dritten Verfahrensschritt werden danach die Edukte bzw. zumindest eines der Edukte, im allgemeinen Luft O2, durch den Wärmetauscher 9 des katalytischen Brenners 6 zu der autothermen Reformierungsstufe 3 geleitet, wobei diese mit der sie durch­ strömenden heissen Luft O2 erwärmt wird. Der heisse Luftstrom kann dann ausserdem die nachgeschaltete Hochtemperaturshiftstu­ fe 4 sowie das Membranmodul 2 selbst erwärmen und kann dann nach dem Zurückströmen zu der Mischeinrichtung 7 zur erneuten Zufuhr von vorgewärmten umsetzbaren Resten in den katalytischen Brenner 6 genutzt werden.
Erst nachdem die autotherme Reformierungsstufe 3 eine ausrei­ chende Temperatur für ihren Start erreicht hat und ausserdem in dem Wasserstoffseparationsmodul 2 eine ausreichende Temperatur vorliegt, wird die autotherme Reformierungsstufe 3 selbst ge­ zündet, wozu die kohlenwasserstoffhaltige Verbindung CnHm zuge­ geben wird. Während der Startphase wird die autotherme Refor­ mierungsstufe 3 dann mit der Luft O2 als sauerstoffhaltiges Me­ dium und der kohlenwasserstoffhaltigen Verbindung CnHm so be­ trieben, dass durch die Wahl eines Luftlambdas λ von mehr als 0,3 ein exothermer Betrieb erreicht wird. Durch diesen exother­ men Betrieb der autothermen Reformierungsstufe 3 im Startfall wird erreicht, dass die Abgase der autothermen Reformierungs­ stufe 3 die nachfolgenden Komponenten, wie die Hochtempera­ turshiftstufe 4 und das Membranmodul 2, schneller erwärmen. Zu diesem Zweck kann ausserdem in dem Bereich des katalytischen Brenners 6 eine höhere Menge an Brennstoff F und Luft O2 bzw. sauerstoffhaltigem Medium dosiert werden als für den Normalbe­ trieb des katalytischen Brenners 6 vorgesehen ist. Zwar wird der katalytische Brenner 6 dann während des Starts mit höheren Temperaturen belastet, welche zu einer schnelleren Alterung des katalytischen aktiven Materials führen, dies kann jedoch auf­ grund der im allgemeinen sehr kurzen Startphasen eines derarti­ gen Gaserzeugungssystems 1 zum Zwecke des schnelleren Starts toleriert werden.
Während des dritten Verfahrensschritts kann ausserdem zur Ver­ besserung des Wärmeübergangs von den heissen Abgasen der exo­ therm betriebenen autothermen Reformierungsstufe 3 auf die nachfolgenden Komponenten Wasser H2O in den Bereich der exo­ thermen Reformierungsstufe 3 bzw. in den Bereich des Wärmetau­ schers 9 des katalytischen Brenners 6 eingespritzt werden, z. B. über die Dosierung 14. Dieses Wasser, welches im regulären Be­ trieb über zumindest eine der die Dosierstellen 12, 14, und im Kaltstart idealer Weise nur über die Dosierung 14, um eine un­ nötige Abkühlung der Abgase der autothermen Reformierungsstufe 3 vor dem Einströmen in die Hochtemperaturshiftstufe 4 zu ver­ meiden, als Edukt ohnehin eingespritzt wird verbessert während des Start des Gaserzeugungssystems 1 den Wärmeübergang von den heissen Abgasen der dann exotherm betriebenen autothermen Re­ formierungsstufe 3 auf die folgenden Komponeten, so dass der Startvorgang nochmals verkürzt werden kann.
Nachdem die Komponenten ihre Solltemperaturen erreicht haben, kann das Gaserzeugungssystem 1 dann durch eine Veränderung der Zusammensetzung der Edukte in den regulären Betrieb überführt werden. Dies bedeutet insbesondere eine Änderung des Luft­ lambdas und des Verhältnisses S/C von Wasserdampf (S/Steam) zu Kohlenstoff C sowie dem Abschalten der Zündeinrichtung 16 und der Zufuhr von Brennstoff F zu der Mischeinrichtung 7.
Ausserdem kann bereits bevor alle anderen Komponenten ihre Solltemperaturen erreicht haben die Beheizung des Membranmoduls 2 reduziert werden, da diese Komponente im allgemeinen ihre be­ nötigte Betriebstemperatur als erstes erreicht. Bereits in die­ ser Phase kann dann aus den in das Membranmodul 2 einströmenden Gasen Wasserstoff H2 abgeschieden werden.
Alles in allem ist mit diesem Verfahren zum Starten des Gaser­ zeugungssystems unter Ausnutzung des ohnehin vorhandenen Syste­ maufbaus ein idealer und sehr schneller Kaltstart möglich.

Claims (12)

1. Gaserzeugungssystem zum Bereitstellen von nahezu reinem Wasserstoff, mit zumindest einer autothermen Reformierungs­ stufe, einem katalytischen Brenner, einem von dem katalyti­ schen Brenner beheizten Wärmetauscher, einer Mischeinrich­ tung für wenigsten zwei dem katalytischen Brenner zugeführ­ te Stoffe und einem Wasserstoffseparationsmodul mit einem Gehäuse, dadurch gekennzeichnet, dass in das Gehäuse (8) des Wasserstoffseparationsmoduls (2) ein Wärmetauscher integriert ist, dass das Wasserstoff­ separationsmodul (2) stromab mit der autothermen Reformer­ stufe (3) und stromauf mit der eine zusätzliche Zuführlei­ tung für sauerstoffhaltiges Medium aufweisende Mischein­ richtung (7), der katalytische Brenner (8) stromab mit der Mischereinrichtung (7) und stromauf mit dem im Gehäuse (8) integrierten Wärmetauscher verbunden ist und dass eine E­ duktleitung zu dem vom katalytischen Brenner (6) beheizten und mit diesem in Wärmekontakt stehenden Wärmetauscher (9) führt, der stromauf mit dem autothermen Reformer (2) ver­ bunden ist.
2. Gaserzeugungssystem nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen der autothermen Reformierungsstufe (3) und dem Wasserstoffseparationsmodul (2) wenigstens eine Shift­ stufe, insbesondere eine Hochtemperaturshiftstufe (4), und in Strömungsrichtung des Produktgases davor ein Wärmetau­ scher (13) zur Übertragung von thermische Energie von dem Produktgas auf wenigstens eines der Edukte angeordnet ist.
3. Gaserzeugungssystem nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass zwischen dem Wasserstoffseparationsmodul (2) und der Mischeinrichtung (7) ein Wärmetauscher (11) zur Übertragung von thermische Energie von dem Restgas (R) auf wenigstens eines der Edukte angeordnet ist.
4. Gaserzeugungssystem nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Mischeinrichtung (7) Brennstoff (F) zuführbar ist.
5. Gaserzeugungssystem nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Mischeinrichtung (7) zusätzlich eine Zündeinrich­ tung (16) aufweist.
6. Verfahren zum Starten eines Gaserzeugungssystem nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass
in einem ersten Verfahrensschritt die Mischeinrichtung (7) als Startbrenner genutzt wird, wobei in dieser ein Brennstoff (F) zusammen mit dem sauerstoffhaltigen Medi­ um (O2) gezündet wird und den katalytischen Brenner (6) erwärmt,
in einem zweiten Verfahrensschritt, nachdem der kataly­ tische Brenner (6) eine für einen Start ausreichende Temperatur erreicht hat, der katalytische Brenner (6) gezündet wird, wobei dessen heiße Abgase das Wasser­ stoffseparationsmodul (2) erwärmen,
in einem dritten Verfahrensschritt zumindest eines der Edukte durch den Wärmetauscher (9) des katalytischen Brenners (6) zu der autothermen Reformierungsstufe (3) geleitet wird und diese erwärmt,
in einem vierten Verfahrensschritt nach dem Erreichen einer ausreichenden Temperatur in der autothermen Refor­ mierungsstufe (3) und in dem Wasserstoffseparationsmodul (2) die autotherme Reformierungsstufe (3) gezündet und exotherm betrieben wird, und
in einem fünften Verfahrensschritt, nachdem die Kompo­ nenten ihre Solltemperaturen erreicht haben, das Gaser­ zeugungssystem (1) durch eine Veränderung der Zusammen­ setzung der zugegebenen Edukte in den regulären Betrieb überführt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass das die autotherme Reformierungsstufe (3) während des vierten Verfahrensschritts mit Luft (O2) als sauerstoffhal­ tiges Medium und einer kohlenwasserstoffhaltigen Verbindung (CnHm) betreiben wird, wobei der exotherme Betrieb durch ein Luftlambda (λ) von mehr als 0,3 erreicht wird.
8. Verfahren nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, dass das während des Kaltstart höhere Mengen an Brennstoff (F) und sauerstoffhaltigem Medium (O2) in den katalytischen Brenner (6) dosiert werden als im Normalbetrieb.
9. Verfahren nach Anspruch 6, 7 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass das während des dritten Verfahrensschritts zuerst nur das sauerstoffhaltige Medium (O2) durch den Wärmetauscher (9) des katalytischen Brenners (6) in die autotherme Refor­ mierungsstufe (3) gegeben wird, wobei nachdem das Wasser­ stoffseparationsmodul (2) eine vorgegebene Temperatur ober­ halb der Siedetemperatur von Wasser unter dem im Wasser­ stoffseparationsmodul (2) vorliegenden Bedingungen über­ schritten hat zusätzlich Wasser (H2O) durch den Wärmetau­ scher (9) des katalytischen Brenners (6) in die autotherme Reformierungsstufe (3) gegeben wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 6 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass das nach dem Erreichen der Betriebstemperatur des Was­ serstoffseparationsmoduls (2) die Beheizung des Wasser­ stoffseparationsmoduls (2) reduziert wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 6 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass zum Starten des Gaserzeugungssystems ein Brennstoff (F) verwendet wird, welcher leichter siedet und/oder leich­ ter entzündlich ist, als der Brennstoff (CnHm), welcher im Normalbetrieb verwendet wird.
12. Verwendung eines Gaserzeugungssystems und/oder eines Ver­ fahrens nach einem der oben angegebenen Ansprüche zum Er­ zeugen von nahezu reinem Wasserstoff (H2) zum Betreiben ei­ nes Brennstoffzellensystems.
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