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DE1019310B - Process for the production of diguanamines - Google Patents

Process for the production of diguanamines

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Publication number
DE1019310B
DE1019310B DEC12388A DEC0012388A DE1019310B DE 1019310 B DE1019310 B DE 1019310B DE C12388 A DEC12388 A DE C12388A DE C0012388 A DEC0012388 A DE C0012388A DE 1019310 B DE1019310 B DE 1019310B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
dicyandiamide
ammonia
alkali
diguanamines
decomposition point
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEC12388A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Arnold Giller
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG Werk Kalle Albert
Original Assignee
Chemische Werke Albert
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Filing date
Publication date
Application filed by Chemische Werke Albert filed Critical Chemische Werke Albert
Priority to DEC12388A priority Critical patent/DE1019310B/en
Publication of DE1019310B publication Critical patent/DE1019310B/en
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von Diguanaminen Es ist bekannt, Polyguanamine, wie z. B. Adipoguan.amin, Se acoguanamin usw., dadurch herzustellen, daß man Dicarbonsäurenitrile, wie z. B. Adiponitril oder Sebaconitril, mit Dicyandiamid und einem Alkalisalz des Dicyandiamids, oder nur mit einem Alkalisalz des Dicyandiamids in geeigneten Lösungsmitteln, wie z. B. Glykol, bei 50 bis 200° umsetzt, wobei mindestens 401/o des einzusetzenden Dicyandiamids in Form eines Alkali- oder Erdalkalisalzes vorliegen sollen.Process for the preparation of diguanamines It is known that polyguanamines, such as B. Adipoguan.amin, Se acoguanamine, etc., to be prepared by using dicarboxylic acid nitriles, such as B. adiponitrile or sebaconitrile, with dicyandiamide and an alkali salt of Dicyandiamide, or only with an alkali salt of dicyandiamide in suitable solvents, such as B. glycol, implemented at 50 to 200 °, with at least 401 / o of the to be used Dicyandiamide should be in the form of an alkali or alkaline earth salt.

Das Verfahren hat aber wesentliche Nachteile. Es verläuft im beschriebenen Sinne nur in Gegenwart erheblicher Lösungsmittelmengen. Werden D!icarbonsäurenitrife ohne Anwendung von Lösungsmitteln mit Dicyandiamid und einem Alkalisalz des Dicyandiamids umgesetzt, so entstehen keine Polyguanamine. Aus Adiponftril entsteht unter diesen Bedingungen 4-Cyanon-valeroguanamin.However, the process has significant disadvantages. It proceeds as described Meaning only in the presence of significant amounts of solvent. Become D! Icarboxylic acid nitrides without the use of solvents with dicyandiamide and an alkali salt of dicyandiamide implemented, no polyguanamines are formed. From Adiponftril arises among these Conditions 4-cyanone valeroguanamine.

Weiterhin wird bei der Reaktion ein Teil der Reaktionspartner zersetzt und geht verloren,wobeiAmmoni alc als Spaltprodukt entweicht. Aus diesem Grunde kann nicht mit äquivalenten Mengen Nitril und Dicyandiamid gearbeitet werden, sondern Dicyandiamid muß in erheblichem Überschuß eingesetzt werden.Furthermore, some of the reactants are decomposed during the reaction and is lost, with ammonia alc escaping as a cleavage product. For this reason it is not possible to work with equivalent amounts of nitrile and dicyandiamide, but Dicyandiamide must be used in considerable excess.

Brauchbare Ausbeuten werden außerdem nur dann erzielt, wenn das Dicyandiamid-Alkalisalz mindestens im äquivalenten Verhältnis zum Nitril und Dicyandiamid nur als der über das äquivalente Verhältnis hinausgehende, üb.erschüsssige Anteil eingesetzt wird.In addition, useful yields are only achieved if the dicyandiamide alkali metal salt at least in an equivalent ratio to nitrile and dicyandiamide only than that above The excess portion going beyond the equivalent ratio is used.

Wird das Verfahren nicht mit Dicyandiamidsalzen, sondern mit anderen alkalisch reagierenden Verbindungen, z. B, mit Ätzalkalien, durchgeführt, so werden ebenfalls nur mäßige Ausbeuten erhalten.Will the process not with dicyandiamide salts, but with others alkaline compounds, e.g. B, with caustic alkalis, are carried out so also obtained only moderate yields.

hberraschend wurde nun gefunden, daß man Diguanamine in viel einfacherer Weise in sehr guter Ausbeute erhalten kann, wenn man Dicarbonsäuredinitrile mit Dicyandiamid im Molverhältnüs etwa 1 :2 unter Ausschluß organischer Lösungsmittel, jedoch in Gegenwart von Ammoniak und alkalisch reagierenden Verbindungen, wie organischen oder anorganischen Basen, Alkaliamiden, Alkalialkoholaten, vorzugsweise Alkoholaten einwertiger gesättigter Alkohole, oder Alkali- oder Erdalkalisa,lzen des Dicyandiamids be!i Temperaturen zwischen etwa 130° und dem Zersetzungspunkt der entstehenden Diguan.-amine in einem geschlossenen Gefäß umsetzt.It has now been found, surprisingly, that diguanamines can be obtained in a much simpler way Way can be obtained in very good yield when using dicarboxylic acid dinitriles Dicyandiamide in a molar ratio of about 1: 2 with the exclusion of organic solvents, but in the presence of ammonia and alkaline compounds such as organic or inorganic bases, alkali amides, alkali alcoholates, preferably alcoholates monohydric saturated alcohols, or alkali or alkaline earth metals, salts of dicyandiamide at temperatures between about 130 ° and the decomposition point of the resulting Diguan.-amines implemented in a closed vessel.

Die alkalisch reagierenden Verbindungen können einzeln oder in Mischung miteinander eingesetzt werden. Vorzugsweise werden die alkalischen Verbindungen in Mengen bis 0,4 Mol Äquivalente pro Mol eingesetztes Dicyandiamid zugesetzt. Bei Verwendung der Alkali- bzw. Erdalkalisalze des Dicyandiamids werden diese jedoch bis höchstens 0,4 Mol Äquivalente, vorzugsweise 0,15 bis 0,3 Mol Äquivalente pro Mol eingesetztes Dicyandiamid zugesetzt.The alkaline compounds can be used individually or as a mixture are used together. The alkaline compounds are preferred added in amounts of up to 0.4 mole equivalents per mole of dicyandiamide used. at Use of the alkali or alkaline earth metal salts of dicyandiamide, however, will be to at most 0.4 molar equivalents, preferably 0.15 to 0.3 molar equivalents per Mol dicyandiamide used added.

Als organische Basen können beispielsweise Natriumhydroxyd oder Kaliumhydroxyd verwendet werden. Als Alkalialkoholat wird vorzugsweise Natriummethylat verwendet.Sodium hydroxide or potassium hydroxide, for example, can be used as organic bases be used. Sodium methylate is preferably used as the alkali metal alcoholate.

Gemäß der Erfindung werden die Reaktionspartner, beispielsweise Adiponitril und Dicyandiamid, in Gegenwart einer alkalisch reagierenden Verbindung mit Ammoniak versetzt und in einem Druckgefäß entweder durch mehrstündiges Erhitzen auf Temperaturen zwischen etwa 130 und 150°, vorzugsweise 1 bis 5 Stunden auf 130 bis 140°, oder durch kurzzeitiges Erhitzen auf Temperaturen über 150° bis zum Schmelzpunkt des entstehenden Guanamins, vorzugsweise 5 bis 20 Minuten auf 170 bis 250°, umgesetzt, wobei sich ein der Temperatur entsprechender Druck einstellt.According to the invention, the reactants are, for example, adiponitrile and dicyandiamide, in the presence of an alkaline compound with ammonia added and in a pressure vessel either by heating to temperatures for several hours between about 130 and 150 °, preferably 1 to 5 hours at 130 to 140 °, or by briefly heating to temperatures above 150 ° up to the melting point of the resulting guanamine, preferably 5 to 20 minutes at 170 to 250 °, reacted, whereby a pressure corresponding to the temperature is established.

Man kann aber auch in der Weise vorgehen, daß die Umsetzung kontinuierlich gestaltet wird, indem man das Reaktionsgemisch durch geeignete Fördermittel durch eine erhitzte Zone leitet.But you can also proceed in such a way that the reaction is continuous is designed by passing the reaction mixture through by suitable conveying means conducts a heated zone.

Das Ammoniak: kann flüssig eingesetzt werden; es wirkt dann bis zur Erreichung der kritischen Temperatur als Lösungsmittel. In Gegenwart von Ammoniak erleiden die Reaktionspartner keine oder nur eine ganz geringfügige Zersetzung; sie können sich deshalb fast vollständig miteinander umsetzen. Nach Beendigung der Reaktion kann das Ammoniak abgeblasen oder vom Reaktionsgut abfiltriert werden. Das erhaltene Rohprodukt kann mit flüssigem Ammoniak oder mit kaltem und heißem Wasser ausgewaschen werden.The ammonia: can be used in liquid form; it then acts up to Reaching the critical temperature as a solvent. In the presence of ammonia the reactants suffer no or only a very slight decomposition; they can therefore almost completely implement each other. After the In the reaction, the ammonia can be blown off or filtered off from the reaction mixture. The crude product obtained can be mixed with liquid ammonia or with cold and hot Water to be washed out.

Die erfindungsgemäß hergestellten Guanarnine sind wertvolle Ausgangsprodukte zur Herstellung von Formaldehydlcondensationsprodukten, Textilhilfsmitteln und für Pharmazeutika.The guanamines prepared according to the invention are valuable starting materials for the production of formaldehyde condensation products, textile auxiliaries and for Pharmaceuticals.

In der USA.-Patentschrift 2 394 526 wird ein Verfahren beschrieben, nach welchem Diguanamine durch Umsetzung von Biguanid mit Dicarbonsäureestern hergestellt werden. Dieses Verfahren, bei dem das erst aus Dicyanamid herzustellende Biguanid als Ausgangsprodukt verwendet wird, hat infolge der tatsächlich erhaltenen geringen Ausbeuten und der schwierigen Herstellung des Ausgangsstoffes Biguanid keine technische Bedeutung erhalten.US Pat. No. 2,394,526 describes a method after what diguanamine by Implementation of biguanide with dicarboxylic acid esters getting produced. This process, in which the first to be produced from dicyanamide Biguanide used as the starting product has actually been obtained as a result low yields and the difficult production of the starting material biguanide received no technical significance.

In dem Verfahren der britischen Patentschrift 738 672 dagegen, bei dem Dicyandiamid mit einem Nitril oder Polynitril in Gegenwart von alkalisch reagierenden Verbindungen bei Temperaturen zwischen 0 und 120° umgesetzt wird, werden Monoguanamine hergestellt. So wird beispielsweise aus Adiponitril unter Anwendung eines großen überschussec an Dicyandiamid, das infolgedessen nur etwa zur Hälfte ausgenutzt wird, 4-Cyano-valero.-guanamin hergestellt. Gegenüber den Verfahren beider Patentschriften stellt das erfindungsgemäße Verfahren eine überraschend einfache und mit einer guten Ausbeute verbundene Arbeitsweise zur Herstellung von Diguanaminen dar. Beispiel 1 In einem Rührautoklav wird ein Gemisch von 54 g Adiponitril, 71,5 g Dicyandiamid und 21,2 g Dicyandiamid-Natrium (Neutralisationsäquiv alent etwa 108, Zersetzungspunkt 241°) mit 150 g Ammoniak versetzt und 5 Stunden auf 135° erhitzt. Nach Beendigung der Reaktion läßt man auf 60° abkühlen und bläst das Ammoniak ab.In the process of British patent specification 738 672, however, at the dicyandiamide with a nitrile or polynitrile in the presence of alkaline reactants Compounds at temperatures between 0 and 120 ° are converted into monoguanamines manufactured. For example, adiponitrile is made using a large excess of dicyandiamide, which is only about half used as a result, 4-cyano-valero.-guanamine produced. Compared to the method of both patents represents the inventive method a surprisingly simple and with a good one Yield related procedure for the preparation of diguanamines. Example 1 A mixture of 54 g of adiponitrile and 71.5 g of dicyandiamide is placed in a stirred autoclave and 21.2 g of sodium dicyandiamide (neutralization equivalent about 108, decomposition point 241 °) mixed with 150 g of ammonia and heated to 135 ° for 5 hours. After completion the reaction is allowed to cool to 60 ° and the ammonia is blown off.

Zur Reinigung wird das Reaktionsgut mit kaltem Wasser alkalifrei gewaschen und anschließend mehrere Male mit Wasser ausgekocht.For cleaning, the reaction mixture is washed free of alkali with cold water and then boiled several times with water.

Ausbeute: 125 g (90,5% der Theorie) Adipoguanamin. das sich bei 299 bis 300° zersetzt.Yield: 125 g (90.5% of theory) adipoguanamine. that is at 299 decomposed up to 300 °.

Beispiel 2 Ein Ansatz mit der gleichen Zusammensetzung wie im Beispiel 1 wird im Autoklav auf 180° erwärmt und 15 Minuten bei dieser Temperatur belassen. Nach Beendigung des Versuches, Abblasen des Ammoniaks und Auswaschen des Rohproduktes werden 126,3 g Adipoguanamin (91,6% der Theorie) vom Zersetzungspunkt 298° erhalten.Example 2 A batch with the same composition as in the example 1 is heated to 180 ° in the autoclave and left at this temperature for 15 minutes. After completion of the experiment, blowing off the ammonia and washing out the crude product 126.3 g of adipoguanamine (91.6% of theory) with a decomposition point of 298 ° are obtained.

Beispiel 3 108 g Adiponitril, 185 g Dicyandiamid, 33,6 g Ätzkali, gepulvert, werden mit 200 g Ammoniak in ebnem Druckgefäß unter Rühren 3 Stunden auf 140° erhitzt. Das Rohprodukt wird, wie im Beispiel 1 angegeben, aufgearbeitet. Man erhält 258,1 g rein weißes Adipoguanamin (93,5 % der Theorie) vom Zersetzungspunkt 299°.Example 3 108 g of adiponitrile, 185 g of dicyandiamide, 33.6 g of caustic potash, are powdered with 200 g of ammonia in a flat pressure vessel with stirring for 3 hours heated to 140 °. The crude product is worked up as indicated in Example 1. 258.1 g of pure white adipoguanamine (93.5% of theory) are obtained from the decomposition point 299 °.

Beispiel 4 82,0 g Sebaconitril, 59,5 g Dicyandiamid, 36,6 g Dicyandiamid-Kalium (Zersetzungspunkt 201°) werden mit 150 g Ammoniak in einem- Druckgefäß unter Rühren auf 175 bis 178° erhitzt und 15 Minuten bei dieser Temperatur belassen.Example 4 82.0 g sebaconitrile, 59.5 g dicyandiamide, 36.6 g dicyandiamide potassium (Decomposition point 201 °) are mixed with 150 g of ammonia in a pressure vessel with stirring heated to 175 to 178 ° and left at this temperature for 15 minutes.

Nach Beendigung des Versuches, Abblasen des Ammoniaks und Auswaschen des Rohproduktes erhält man 134,5 g Sebacoguanamin (81,2% der Theorie) vom Zersetzungspunkt 302 bis 30-1°.After completion of the experiment, blow off the ammonia and wash out of the crude product, 134.5 g of sebacoguanamine (81.2% of theory) are obtained from the decomposition point 302 to 30-1 °.

Beispiels 60,8 g Succinonitril, 105 g Dicyandiamid. 31,8 g Dicyandiamid-Natrium werden mit 150 g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren 5 Stunden auf 135° erhitzt. Aus dem Reaktionsgut erhält man nach Auswaschen mit Wasser 180,8 g Succinoguanamin (95,80;o der Theorie) ; Zersetzungspunkt etwa 419°.Example 60.8 g succinonitrile, 105 g dicyandiamide. 31.8 g of sodium dicyandiamide are heated with 150 g of ammonia in a pressure vessel with stirring at 135 ° for 5 hours. After washing with water, 180.8 g of succinoguanamine are obtained from the reaction mixture (95.80; o of theory); Decomposition point about 419 °.

Beispiel 6 60,0 g Succinonitril, 110 g Dicyandiamid, 21,2 g Dicyandiamid-Natrium werden mit 150 g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren langsam auf 170° erhitzt und 15 Minuten bei dieser Temperatur belassen.Example 6 60.0 g succinonitrile, 110 g dicyandiamide, 21.2 g sodium dicyandiamide are slowly heated to 170 ° with 150 g of ammonia in a pressure vessel while stirring and leave at this temperature for 15 minutes.

Aus dem Reaktionsgut erhält man nach Auswaschen mit Wasser 171 g Succinoguanatnin (91,8% der Theorie), Zersetzungspunkt etwa 415°.After washing with water, 171 g of succinoguanatnine are obtained from the reaction mixture (91.8% of theory), decomposition point about 415 °.

Beispiel? 42,7 g Terephthalsäuredinitril, 45,4 g Dicyandiamid und 14,0 g Dicyandiamid-Natrium werden mit 150 g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren 5 Stunden auf 130° erhitzt. Danach läßt man erkalten und bläst das Ammoniak ab. Das Reaktionsgut wird zunächst in kaltem Wasser suspendiert. In der Suspension wird so lange CO.-Gas eingeleitet, bis der pH-Wert der wäßrigen Phase auf 7 bis 8 gesunken ist. Man filtriert ab, wäscht den Rückstand mehrere Male mit siedendem Wasser aus und erhält nach dem Trocknen 90 g Terephthaloguanamin (91% der Theorie) ; Zersetzungspunkt 400°.Example? 42.7 g of terephthalic acid dinitrile, 45.4 g of dicyandiamide and 14.0 g of sodium dicyandiamide are placed in a pressure vessel with 150 g of ammonia Stirring heated to 130 ° for 5 hours. Then it is allowed to cool and the ammonia is blown away. The reaction mixture is first suspended in cold water. In suspension CO. gas is passed in until the pH of the aqueous phase drops to 7 to 8 has dropped. It is filtered off and the residue is washed several times with boiling From water and, after drying, receives 90 g of terephthaloguanamine (91% of theory) ; Decomposition point 400 °.

Beispiel 8 54 g Adiponitril, 86 g Dicyandiamid und 16,2 g Natriummethylat werden mit 150 g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren 5 Stunden auf 140° erhitzt. Nach Beendigung des Versuches wird, wie im Beispiel 7 beschrieben, aufgearbeitet. Man erhält 111 g Adipoguanamin (80,4% der Theorie), Zersetzungspunkt 294 bis 296°.Example 8 54 g of adiponitrile, 86 g of dicyandiamide and 16.2 g of sodium methylate are heated with 150 g of ammonia in a pressure vessel with stirring at 140 ° for 5 hours. After completion of the experiment, as described in Example 7, worked up. 111 g of adipoguanamine (80.4% of theory), decomposition point 294 ° to 296 °, are obtained.

Beispiel 9 54 g Adiponitril, 68 g Dicyandiamid und 30 g Dicyandiamid-Barium (Zersetzungspunkt 133°) werden mit 150 g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren 5 Stunden auf 140° erhitzt. Nach Abkühlen und Abblasen des Ammoniaks wird das Reaktionsprodukt mit kaltem und anschließend mit siedendem Wasser ausgewaschen. Man erhält 106 g Adipoguanamin (76,80/0 der Theorie) ; Zersetzungspunkt 294 bis 296°. Beispiel 10 54 g Adiponitril, 86 g Dicyandiamid und 30 g BaO werden mit 150g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren 5 Stunden auf 1-10° erhitzt. Das Reaktionsgut wird in Wasser suspendiert und mit so, viel Salzsäure versetzt, daß sich ein pH-Wert von 7 bis 8 einstellt. Man filtriert ab und kocht mehrere 1Iale mit ;Wasser aus. Man erhält 91 g Adipoguanamin (66% der Theorie) ; Zersetzungspunkt 295 bis 297°. Beispiel 11 54g Adiponitril, 86g Dicyändiamid und 7,8g Natriumamid werden mit 150 g Ammoniak in einem Druckgefäß unter Rühren 5 Stunden auf 140° erhitzt. Nach Beendigung des Versuches wird, wie im Beispiel 7 beschrieben, aufgearbeitet. Man erhält 126,5 g Adipoguanamin (91,7% der Theorie.); Zersetzungspunkt 298 bis 299°.Example 9 54 g of adiponitrile, 68 g of dicyandiamide and 30 g of dicyandiamide-barium (decomposition point 133 °) are heated to 140 ° with 150 g of ammonia in a pressure vessel with stirring for 5 hours. After cooling and blowing off the ammonia, the reaction product is washed out with cold and then with boiling water. 106 g of adipoguanamine (76.80 / 0 of theory) are obtained; Decomposition point 294 to 296 °. Example 10 54 g of adiponitrile, 86 g of dicyandiamide and 30 g of BaO are heated with 150 g of ammonia in a pressure vessel with stirring at 1-10 ° for 5 hours. The reaction mixture is suspended in water and so much hydrochloric acid is added that a pH of 7 to 8 is established. It is filtered off and several liters of water are boiled with water. 91 g of adipoguanamine (66% of theory) are obtained; Decomposition point 295 to 297 °. Example 11 54 g of adiponitrile, 86 g of dicyandiamide and 7.8 g of sodium amide are heated with 150 g of ammonia in a pressure vessel with stirring at 140 ° for 5 hours. After the end of the experiment, work-up is carried out as described in Example 7. 126.5 g of adipoguanamine (91.7% of theory) are obtained; Decomposition point 298 to 299 °.

Claims (2)

PATEN TAVSYitt'C:FIE: 1. Verfahren zur Herstellung von Diguanaminen aus Dicarbonsäuredinitrilen und Dicyandiamid, dadurch gekennzeichnet, daß Dicarbonsäuredinitrile mit Dicyandiamid im Molverhältn:is etwa 1 : 2 unter Ausschluß organischer Lösungsmittel, jedoch in Gegenwart von Ammoniak und alkalisch reagierenden Verbindungen, vorzugsweise Alkalialkoholaten einwertiger gesättigter Alkohole oder Alkali- oder Erdalkalisalzen des Dicyandiamids, einzeln oder in Mischung untereinander, vorzugsweise in Mengen bis 0,4 Mol Äquivalente pro Mol eingesetztes Dicyandiamid, bei Verwendung der Alkali- b.zw. Erdalkalisalze des Dicy andiamids in Mengen bis zu höchstens 0,4 Mol Äquivalente, vorzugsweise 0,15 bis 0,3 Mol Äquivalente pro Mol eingesetztes Dicyandiamid, eingesetzt werden, bei Temperaturen zwischen etwa 130° und dem Zersetzungspunkt der entstehenden Diguanamine in einem geschlossenen Gefäß umgesetzt werden. PATEN TAVSYitt'C: FIE: 1. Process for the production of diguanamines of dicarboxylic acid dinitriles and dicyandiamide, characterized in that dicarboxylic acid dinitriles with Dicyandiamide in a molar ratio: is about 1: 2 with the exclusion of organic solvents, however, in the presence of ammonia and alkaline compounds, preferably Alkali alcoholates of monohydric saturated alcohols or alkali or alkaline earth metal salts of the dicyandiamide, individually or as a mixture with one another, preferably in amounts up to 0.4 mole equivalents per mole of dicyandiamide used, when using the alkali respectively. Alkaline earth salts of dicyandiamide in amounts up to a maximum of 0.4 mol equivalents, preferably 0.15 to 0.3 mol equivalents per mole of dicyandiamide used be, at temperatures between about 130 ° and the decomposition point of the resulting Diguanamines are implemented in a closed vessel. 2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionsteilnehmer gemeinsam in flüssigem Ammoniak gelöst oder suspendiert werden und die entstandene Lösung oder Suspension durch geeignete Fördermittel kontinuierlich durch eine erhitzte Zone geleitet und umgesetzt wird. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschrift Nr. 2 394 526; britische Patentschrift Nr. 738 672.2. The method according to claim 1, characterized in that the reactants together in liquid ammonia be dissolved or suspended and the resulting solution or suspension through suitable conveyors are continuously passed through a heated zone and reacted will. References considered: U.S. Patent No. 2,394,526; British U.S. Patent No. 738,672.
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Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2394526A (en) * 1946-02-05 Aliphatic substituted guanamines
GB738672A (en) * 1953-02-18 1955-10-19 British Oxygen Co Ltd Improvements in or relating to the preparation of guanamines

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