[go: up one dir, main page]

DE1016695B - Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones - Google Patents

Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones

Info

Publication number
DE1016695B
DE1016695B DEK21297A DEK0021297A DE1016695B DE 1016695 B DE1016695 B DE 1016695B DE K21297 A DEK21297 A DE K21297A DE K0021297 A DEK0021297 A DE K0021297A DE 1016695 B DE1016695 B DE 1016695B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
contact
copper
sodium chromate
dehydrogenation
ketones
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEK21297A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Wolfgang Opitz
Werner Urbanski
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Knapsack AG
Original Assignee
Knapsack AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Knapsack AG filed Critical Knapsack AG
Priority to DEK21297A priority Critical patent/DE1016695B/en
Publication of DE1016695B publication Critical patent/DE1016695B/en
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C45/00Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds
    • C07C45/002Preparation of compounds having >C = O groups bound only to carbon or hydrogen atoms; Preparation of chelates of such compounds by dehydrogenation

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Verfahren zur Dehydrierung von sekundären Alkoholen zu Ketonen In der Technik wird im großen Maßstab die Dehydrierung von Isopropanol zu Aceton durchgeführt. Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones In In the technology, the dehydrogenation of isopropanol to acetone is carried out on a large scale.

Als Katalysatoren verwendet man einerseits Zinkoxyd oder Messing, andererseits Kupferkontakte.Zinc oxide or brass are used as catalysts on the one hand, on the other hand copper contacts.

Zinkoxyd- und Messingkontakte arbeiten bei erhöhten Temperaturen, etwa bei 400 bis 5000. Dabei treten in zunehmendem Maße Nebenreaktionen, wie Olefinbildung durch Wasserabspaltung und vor allem Zersetzungen des Acetons an Eisenrohren, auf. Zinc oxide and brass contacts work at elevated temperatures, around 400 to 5000. Side reactions such as olefin formation occur to an increasing extent due to the elimination of water and, above all, the decomposition of acetone on iron pipes.

Der Kupferkontakt hat diese Nebenreaktionen zwar nicht, da er bei niedrigerer Temperatur arbeitet, aber er besitzt eine kürzere Lebensdauer. Der Kupferkontakt wirkt nur im alkalischen Gebiet dehydrierend, und seine Aktivitätsdauer ist mit der Aufrechterhaltung der Alkalität verbunden. The copper contact does not have these side reactions because it is at works at a lower temperature, but has a shorter lifespan. The copper contact has a dehydrating effect only in the alkaline area, and its duration of activity is with associated with maintaining alkalinity.

Man hat deshalb versucht, vermittels Oxyden und Hydroxyd der Alkali- oder Erdalkalimetalle den Kontakt zu stabilisieren. Unter dem Einfluß dieser Alkali-oder Erdalkalioxyde treten jedoch Kondensationsreaktionen auf. Attempts have therefore been made to use oxides and hydroxides of the alkali or alkaline earth metals to stabilize the contact. Under the influence of this alkali or However, alkaline earth oxides occur condensation reactions.

Erfindungsgemäß wird nun ein Kontakt verwendet, der bei einer verhältnismäßig niedrigen Temperatur von etwa 260 bis 3000 wirksam ist. Er besitzt außerdem eine lange Aktivitätsdauer und verursacht schließlich infolge seiner nur ganz geringen Alkalität keine nennenswerten Nebenreaktionen. According to the invention, a contact is now used that is relatively low temperature of about 260 to 3000 is effective. He also owns one long duration of activity and ultimately caused as a result of its very little Alkalinity no significant side reactions.

Es handelt sich bei dem neuen Kontakt nach der Erfindung um einen mit Natriumchromat aktivierten, sauerstoffhaltigen Kupferkontakt, der aus gefälltem Kupferoxyd und Natriumchromatlösung hergestellt wird. Das Kupferoxyd wird durch Reduktion zu ungefähr 9O0/o in Kupfer übergeführt. Das Natriumchromat verleiht dem Kontakt einerseits die erforderliche geringe Alkalität, andererseits wirkt das Chromat durch Kupferchromitbildung aktivierend. The new contact according to the invention is one with sodium chromate activated, oxygen-containing copper contact that is made from precipitated Copper oxide and sodium chromate solution is produced. The copper oxide is through Reduction to about 90% converted to copper. The sodium chromate gives the Contact on the one hand the required low alkalinity, on the other hand the chromate works activating through copper chromite formation.

Das Chromat darf nur in kleinen Mengen zugesetzt werden, etwa im Verhältnis von CuO: Cr203 = 98 bis 99: 2 bis 1, da sonst der Kontakt zu alkalisch wird und außerdem durch eine zu große Kupferchromitbildung die Gefahr einer Hydrierung der Carbonylgruppe besteht. The chromate may only be added in small quantities, for example in Ratio of CuO: Cr203 = 98 to 99: 2 to 1, otherwise the contact is too alkaline and also the risk of hydrogenation due to excessive copper chromite formation the carbonyl group.

Zur Herstellung des Kontaktes wird Kupferoxyd aus seinen Salzen mit Natriumcarbonat bei 80 bis 90° gefällt, neutral gewaschen und bei 1000 getrocknet. To establish contact, copper oxide is made from its salts with Sodium carbonate precipitated at 80 to 90 °, washed neutral and dried at 1000.

Dieses Kupferoxyd wird fein zermahlen und mit einer wäßrigen, etwa einer 100/obigen Natriumchromatlösung so imprägniert, daß auf 98 bis 99 Gewichtsteile Cu 0 2 bis 1 Gewichtsteile CrO3 kommen. Dann wird der Masse so viel Wasser zugegeben, daß eine wäßrige Aufschwemmung vorliegt, die sich leicht auf Bims oder andere Träger auftragen läßt, oder durch Verpressen der Paste zu Formlingen oder Tabletten hergestellt ist. Als Bindemittel wird Methylcellulose ver- wendet. Der auf Bims aufgetragene Kontakt wird dann bei 1000 getrocknet.This copper oxide is finely ground and mixed with an aqueous, for example a 100 / above sodium chromate solution so impregnated that to 98 to 99 parts by weight Cu 0 2 to 1 part by weight of CrO3 come. Then enough water is added to the mass, that there is an aqueous suspension that easily spreads to pumice or other carriers can be applied, or produced by compressing the paste to form moldings or tablets is. Methyl cellulose is used as a binding agent turns. The one applied to pumice Contact is then dried at 1000.

Das Imprägnieren kann auch durch Besprühen des bereits auf einen Träger aufgetragenen oder zu Formlingen gepreßten Kupferoxyds mit Natriumchromatlösung erfolgen. The impregnation can also be done by spraying the already on one Copper oxide applied to a carrier or pressed into shaped pieces with sodium chromate solution take place.

Zur Erhöhung der Abriebfestigkeit wird der Kontakt schließlich bei 8000 gebrannt. Dabei verbrennt die Methylcellulose und gibt dem Kontakt eine erhöhte Porosität. To increase the abrasion resistance, the contact is finally at 8000 burned. The methyl cellulose burns and gives the contact an increased Porosity.

Die Reduktion des Kontaktes erfolgt mittels Wasserstoffs im Kontaktofen bei einer Temperatur zwischen 200 und 3000, gegebenenfalls unter Zugabe von Stickstoff, um eine zu schnelle Reaktion und damit eine Sinterung zu verhindern. The contact is reduced by means of hydrogen in the contact furnace at a temperature between 200 and 3000, optionally with the addition of nitrogen, to prevent too rapid a reaction and thus sintering.

Der Kontakt kann durch Oxydation mittels Luft und durch anschließende Reduktion mit Wasserstoff wieder regeneriert werden. Contact can be achieved by oxidation with air and by subsequent Reduction can be regenerated again with hydrogen.

Beispiel 0,51 des oben beschriebenen Kontaktes werden auf Bims aufgetragen. Das Gewicht des fertigen Kontaktes beträgt hiernach 312 g; der Kontakt selbst enthält 48,8°/o CuO und 0,80/0 Cr2O3, als Oxyde berechnet. Da aber, wie oben angegeben ist, das Kupferoxyd durch Reduktion zu 90 O/o in Kupfer übergeführt wird, besteht der Kontakt aus etwa 35,1 0/o Cu und 4,90/0 CuO. Das Chrom wird vermutlich bei der Reduktion nicht mit reduziert und liegt demnach als Oxyd vor, so daß die gesamte Menge in Form der oben angegebenen 0,80/o Cr2 O3 einzusetzen ist. Da aber das Chrom als Natriumchromat in den Kontakt eingeführt worden ist, dürfte das Chrom auch als Natriumchromat im fertigen Kontakt vorliegen. Als Ausgangsmaterial dient ein 900/obiger Isopropylalkohol. Die Kontaktbelastung beträgt 200 ml/h an Isopropanol. Es werden folgende Ausbeuten an Aceton erreicht: Temperatur Betriebsdauer Umsatz Ausbeute an Aceton, berechnet oC nach Stunden Gewichtsprozent auf umgesetztes Isopropanol 260 bis 270 32 88,3 | 99.4 270 448 89,2 98,4 300 816 89,5 99,0 Man hat schon versucht, durch Reduktion der entsprechenden Alkohole Aldehyde und Ketone herzustellen. Dabei wurde ein aus gleichen Teilen metallischem Kupfer und Kieselgur bestehender Katalysator verwendet und bei vermindertem Druck von etwa 150 mm Ouecksilbersäule gearbeitet. Der Katalysator wies bei Unterdruck eine hohe Aktivität auf; arbeitet man jedoch bei Normaldruck, so wurde nur ein Umsatz von etwa 50 ovo erzielt. Auch die Materialausbeute nahm bei längerer Betriebsdauer stark ab, so daß bis zu 150/0 an Gasverlusten entstanden.Example 0.51 of the contact described above is applied to pumice. The weight of the finished contact is then 312 g; the contact itself contains 48.8% CuO and 0.80 / 0 Cr2O3, calculated as oxides. But since, as stated above, the copper oxide is converted to copper by reduction to 90%, the contact consists of about 35.1% Cu and 4.90 / 0 CuO. The chromium is presumably not reduced with the reduction and is therefore present as oxide, so that the entire amount must be used in the form of the 0.80 / o Cr2 O3 given above. However, since the chromium was introduced into the contact as sodium chromate, the chromium should also be present in the finished contact as sodium chromate. A 900 / above isopropyl alcohol is used as the starting material. The contact load is 200 ml / h of isopropanol. The following acetone yields are achieved: Temperature Operating time Conversion Yield of acetone, calculated oC after hours weight percent on converted isopropanol 260 to 270 32 88.3 | 99.4 270 448 89.2 98.4 300 816 89.5 99.0 Attempts have already been made to produce aldehydes and ketones by reducing the corresponding alcohols. A catalyst consisting of equal parts of metallic copper and kieselguhr was used and the operation was carried out at a reduced pressure of about 150 mm. The catalyst had a high activity under reduced pressure; however, if normal pressure is used, only a conversion of about 50 ovo was achieved. The material yield also decreased sharply with prolonged operation, so that up to 150/0 of gas losses occurred.

Das vorliegende Verfahren unterscheidet sich von diesem bekannten Verfahren u. a. dadurch, daß ein mit sehr geringen Mengen Natriumchromat aktivierter, sauerstoffhaltiger Kontakt verwendet und bei gewöhnlichem Druck gearbeitet wird. Infolge der langen Lebensdauer dieses Kontaktes, der ein Arbeiten bei gewöhnlichem Druck erlaubt und bei nur geringer Zunahme der Reaktionstemperatur noch nach 34tägiger Betriebsdauer denselben Umsatz und die gleiche Materialausbeute wie zu Beginn der Dehydrierung ergibt, bedeutet das vorliegende Verfahren einen großen technischen Fortschritt. The present method differs from this known one Procedure i.a. in that a very small amount of sodium chromate activated, oxygen-containing contact is used and normal pressure is used. As a result of the long service life of this contact, which makes it possible to work with ordinary Pressure allowed and with only a slight increase in the reaction temperature even after 34 days Operating time the same turnover and the same material yield as at the beginning of the As a result of dehydrogenation, the present process is a great technical one Progress.

PATENTANSPPvttCIIE: 1. Verfahren zur Dehydrierung von sekundären Alkoholen zu Ketonen, vornehmlich von Iso- propanol zu Aceton in Gegenwart von Kupfer und Chrom enthaltenden Katalysatoren, dadurch gekennzeichnet, daß ein mit Natriumchromat aktivierter, sauerstoffhaltiger Kupferkontakt verwendet wird, der aus gefälltem Kupferoxyd und Natriumchromatlösung unter Einhaltung eines berechneten Gewichtsverhältnisses von Cu O: Cr2 O3 wie 98 bis 99 : 2 bis 1, hergestellt ist und der vor dem Gebrauch in üblicher Weise reduziert ist. PATENT APPROACH: 1. Process for the dehydration of secondary Alcohols to ketones, mainly from iso- propanol to acetone in the presence of copper and chromium-containing catalysts, characterized in that a with sodium chromate activated, oxygen-containing copper contact is used, which is made from precipitated Copper oxide and sodium chromate solution in compliance with a calculated weight ratio of Cu O: Cr2 O3 such as 98 to 99: 2 to 1, and which is made before use is reduced in the usual way.

Claims (1)

2. Verfahren nach Anspruch 1 unter Verwendung eines Kontaktes, der durch Versetzen des Kupferoxyds mit einer Natriumchromatlösung und durch Auftragen der so erhaltenen Paste auf einen Träger, wie Bims, oder durch Verpressen der Paste zu Formlingen oder Tabletten hergestellt ist. 2. The method according to claim 1 using a contact that by adding a sodium chromate solution to the copper oxide and applying it the paste thus obtained on a carrier, such as pumice, or by pressing the paste is made into moldings or tablets. 3. Verfahren nach Anspruch 1 unter Verwendung eines Kontaktes, der durch Besprühen des auf einen Träger aufgetragenen oder zu Formlingen gepreßten Kupferoxyds mit einer Natriumchromatlösung gewonnen worden ist. 3. The method of claim 1 using a contact that by spraying that which has been applied to a support or pressed into molded articles Copper oxide has been obtained with a sodium chromate solution. In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschriften Nr. 1 895 516, 2 028 267; französische Patentschrift Nr. 1 012 622. References considered: U.S. Patents No. 1,895 516, 2,028,267; French patent specification No. 1 012 622.
DEK21297A 1954-02-26 1954-02-26 Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones Pending DE1016695B (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEK21297A DE1016695B (en) 1954-02-26 1954-02-26 Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DEK21297A DE1016695B (en) 1954-02-26 1954-02-26 Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE1016695B true DE1016695B (en) 1957-10-03

Family

ID=7216158

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DEK21297A Pending DE1016695B (en) 1954-02-26 1954-02-26 Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones

Country Status (1)

Country Link
DE (1) DE1016695B (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1717151B1 (en) * 1965-06-30 1971-10-21 British Petroleum Co Process for the preparation of hexanone (2) or hexanone (3) by catalytic dehydrogenation of hexanol (2) or hexanol (3)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US1895516A (en) * 1930-01-09 1933-01-31 Du Pont Catalytic process of producing ketones
US2028267A (en) * 1933-04-05 1936-01-21 Standard Alcohol Co Manufacturing ketones
FR1012622A (en) * 1949-12-29 1952-07-15 Melle Usines Sa Process for the production of aldehydes and ketones from alcohols

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US1895516A (en) * 1930-01-09 1933-01-31 Du Pont Catalytic process of producing ketones
US2028267A (en) * 1933-04-05 1936-01-21 Standard Alcohol Co Manufacturing ketones
FR1012622A (en) * 1949-12-29 1952-07-15 Melle Usines Sa Process for the production of aldehydes and ketones from alcohols

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1717151B1 (en) * 1965-06-30 1971-10-21 British Petroleum Co Process for the preparation of hexanone (2) or hexanone (3) by catalytic dehydrogenation of hexanol (2) or hexanol (3)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2180947B1 (en) Hydrogenation catalyst and method for the production of alcohols by hydrogenating carbonyl compounds
EP2043989B1 (en) A method for dehydrating alcohols
EP0280982B1 (en) Acid-resistant catalyst for the hydrogenation of fatty acids into fatty alcohols
DE2625541C2 (en)
DE2810391A1 (en) CATALYST AND METHOD FOR HYDROGENING ESTERS
DE2538253B1 (en) PROCESS FOR THE MANUFACTURING OF COPPER-BASED CATALYSTS
GB287846A (en) Improvements in process of manufacturing esters and other valuable organic compounds
DE2353136A1 (en) PROCESS FOR REACTIVATING PHOSPHORUS-VANADIUM-OXYGEN CATALYSTS
DE1258395B (en) Process for the preparation of a dehydrogenation catalyst
DE1016695B (en) Process for the dehydrogenation of secondary alcohols to ketones
DE2257673C2 (en)
DE1144703B (en) Process for the preparation of alcohols by catalytic hydrogenation of esters
DE1049845B (en) Process for the preparation of carbonyl compounds
DE1443462C3 (en)
WO2000007727A1 (en) Method for producing supported catalysts and their use for producing vinyl acetate monomer
DE1026739B (en) Process for the dehydrogenation of low molecular weight, aliphatic, secondary alcohols to the corresponding ketones
DE1913198C3 (en) Process for the production of 2-ethylhexanol
DE1097969B (en) Process for the preparation of aldehydes by the dehydrogenation of primary aliphatic alcohols
DE510302C (en) Process for the production of oxygen-containing organic compounds
EP0468320A1 (en) Process for the preparation of glycols from formaldehyde
DE1147933B (en) Process for the catalytic dehydrogenation of alcohols by thermal decomposition
DE1103317B (en) Process for the preparation of aldehydes by the dehydrogenation of low molecular weight primary aliphatic alcohols
DE1543354A1 (en) Process for the production of amines
DE2339343C3 (en) Process for the production of gamma-butyrolactone
DE2704440A1 (en) ORTHOALKYLATION OF PHENOLS WITH A CALCIUM OXIDE CATALYST