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DE1010965B - Process for the preparation of acidic esters of acylphosphonic acids or their salts - Google Patents

Process for the preparation of acidic esters of acylphosphonic acids or their salts

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Publication number
DE1010965B
DE1010965B DEH26995A DEH0026995A DE1010965B DE 1010965 B DE1010965 B DE 1010965B DE H26995 A DEH26995 A DE H26995A DE H0026995 A DEH0026995 A DE H0026995A DE 1010965 B DE1010965 B DE 1010965B
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DE
Germany
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acid
acids
salts
acylphosphonic
acidic esters
Prior art date
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Pending
Application number
DEH26995A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Bruno Blaser
Dr Wilhelm Jakob Kaiser
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Henkel AG and Co KGaA
Original Assignee
Henkel AG and Co KGaA
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Publication date
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Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F9/00Compounds containing elements of Groups 5 or 15 of the Periodic Table
    • C07F9/02Phosphorus compounds
    • C07F9/28Phosphorus compounds with one or more P—C bonds
    • C07F9/38Phosphonic acids [RP(=O)(OH)2]; Thiophosphonic acids ; [RP(=X1)(X2H)2(X1, X2 are each independently O, S or Se)]
    • C07F9/40Esters thereof
    • C07F9/4003Esters thereof the acid moiety containing a substituent or a structure which is considered as characteristic
    • C07F9/4062Esters of acids containing the structure -C(=X)-P(=X)(XR)2 or NC-P(=X)(XR)2, (X = O, S, Se)
    • C07F9/4065Esters of acids containing the structure -C(=X)-P(=X)(XR)2, (X = O, S, Se)

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
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Description

Es ist bekannt, daß man durch Umsetzung von Acetyl- oder Benzoylchlorid mit Triäthylphosphit den Diäthylester der Acetyl- bzw. Benzoylphosphonsäure erhalten kann. Die so gewonnenen neutralen Ester zerfallen bei der Verseifung entweder in die entsprechende Carbonsäure und phosphorige Säure oder in den betreffenden Aldehyd und Phosphorsäure. Es ist daher nicht möglich, auf diesem Wege saure Ester von Acylphosphonsäuren oder deren Salze herzustellen.It is known that the diethyl ester can be obtained by reacting acetyl or benzoyl chloride with triethyl phosphite the acetyl or benzoyl phosphonic acid can be obtained. The neutral esters obtained in this way disintegrate the saponification either in the corresponding carboxylic acid and phosphorous acid or in the relevant Aldehyde and phosphoric acid. It is therefore not possible to use acidic esters of acylphosphonic acids in this way or to produce their salts.

Es wurde nun gefunden, daß man saure Ester von Acylphosphonsäuren in einfacher Weise dadurch herstellen kann, daß man Säurehalogenide von ein- oder mehrbasischen Carbonsäuren mit Dialkylphosphiten bei erhöhter Temperatur zur Reaktion bringt. Die erfindungsgemäße Umsetzung verläuft bei Verwendung eines Monocarbonsäurehalogenids wahrscheinlich nach folgender allgemeiner Formel:It has now been found that acidic esters of acylphosphonic acids can be produced in a simple manner in this way can that one acid halides of mono- or polybasic carboxylic acids with dialkyl phosphites brings about increased temperature to the reaction. The inventive implementation proceeds when using a Monocarboxylic acid halide probably according to the following general formula:

Verfahren zur HerstellungMethod of manufacture

von sauren Estern der
Acylphosphonsäuren bzw. ihrer Salze
of acid esters of the
Acylphosphonic acids or their salts

Anmelder:Applicant:

Henkel & Cie. G.m.b.H.,
Düsseldorf-Holthausen, Henkelstr. 67
Henkel & Cie. GmbH,
Düsseldorf-Holthausen, Henkelstr. 67

Dr. Bruno Blaser, Düsseldorf-Urdenbach,
und Dr. Wilhelm Jakob Kaiser, Düsseldorf-Holthausen, sind als Erfinder genannt worden
Dr. Bruno Blaser, Düsseldorf-Urdenbach,
and Dr. Wilhelm Jakob Kaiser, Düsseldorf-Holthausen, have been named as the inventor

— RO,- RO,

R'O/ R'O /

+ R" — C — Hai+ R "- C - shark

wasserstoffreste mit vorzugsweise weniger als acht Kohlenstoffatomen und R" einen aliphatischen, cycloaliphatischen oder aromatischen Kohlenwasserstoff rest. Die Reste R, R' und R" können geradkettig oder ver-25 zweigt sein. Sie können auch substituiert sein, z. B. durch R' Hai. Halogenatome. Der Rest R" kann außerdem durch Heteroatome unterbrachen sein. Verwendet man als Ausgangsmaterial für das erfindungsgemäße Verfahren das Säurehalogenid einer zwei- oder mehrbasischen In dieser Formel bedeuten R und R' gleiche oder ver- 30 Carbonsäure, so entstehen in analoger Weise zwei- oder schiedene aliphatische oder cycloaliphatische Kohlen- mehrbasische saure Ester, z, B. nach folgender Formel:hydrogen radicals with preferably fewer than eight carbon atoms and R ″ an aliphatic, cycloaliphatic or aromatic hydrocarbon rest. The radicals R, R 'and R "can be straight-chain or ver-25 be branches. They can also be substituted, e.g. B. by R 'Hai. Halogen atoms. The remainder R ″ can also pass through Heteroatoms be interrupted. Is used as the starting material for the process according to the invention the acid halide of a di- or polybasic. In this formula, R and R 'denote the same or different carboxylic acid, so in an analogous manner two- or different aliphatic or cycloaliphatic carbon polybasic acidic esters, e.g. according to the following formula:

" —c —p:"—C —p:

OHOH

OROR

RO, ,0RO,, 0

CHaICHaI

Il ,OR
r ρ y
Il, OR
r ρ y

\s JL \ s JL

Λ + 2R'HalΛ + 2R'Hal

0 OR
C-P'
0 OR
C-P '

Als Ausgangsmaterial für das erfindungsgemäße Verfahren kommen demnach die Säurehalogenide, vorzugsweise die Chloride oder Bromide von aliphatischen, cycloaliphatischen oder aromatischen Mono-; Di- oder Polycarbonsäuren in Frage, deren Kohlenwasserstoffreste die verschiedensten Substituenten tragen oder auch durch Heteroatome oder Heteroatomgruppen unterbrochen sein können, z. B. Essigsäure, Buttersäure, Isobuttersäure, Laurinsäure und höhere Fettsäuren, Mono-, Di- und Trichloressigsäure sowie andere Halogencarbonsäuren, ferner Äthercarbonsäuren, Thioäthercarbonsäuren, Aminocarbonsäuren, weiterhin Cyclohexancarbonsäure, Benzoe-O O The starting material for the process according to the invention is accordingly the acid halides, preferably the chlorides or bromides of aliphatic, cycloaliphatic or aromatic mono-; Di- or polycarboxylic acids in question whose hydrocarbon radicals carry a wide variety of substituents or can be interrupted by heteroatoms or heteroatom groups, e.g. B. acetic acid, butyric acid, isobutyric acid, lauric acid and higher fatty acids, mono-, di- and trichloroacetic acid and other halocarboxylic acids, also ether carboxylic acids, thioether carboxylic acids, aminocarboxylic acids, furthermore cyclohexanecarboxylic acid, benzoic OO

säure und andere, auch substituierte, aromatische Carbon säuren, schließlich auch Di- und Polycarbonsäuren, ζ. B-Adipinsäure, Sebacinsäure, Tricarballysäure, Phthalsäure, Tetrachlorphthalsäure, Terephthalsäure und Trimesinsäure. acid and other, also substituted, aromatic carboxylic acids, finally also di- and polycarboxylic acids, ζ. B-adipic acid, Sebacic acid, tricarballyic acid, phthalic acid, tetrachlorophthalic acid, terephthalic acid and trimesic acid.

Dialkylphosphite, welche erfindungsgemäß mit Carbonsäurehalogeniden zur Umsetzung gelangen, sind beispielsweise Diäthylphosphit, Diisopropylphosphit, Dibutylphosphit, Dioctylphosphit und Di-(2-chlor-äthyl)-phosphit. Dialkyl phosphites, which according to the invention with carboxylic acid halides come to implementation are, for example, diethyl phosphite, diisopropyl phosphite, dibutyl phosphite, Dioctyl phosphite and di- (2-chloro-ethyl) -phosphite.

Die beiden Reaktionspartner werden vorzugsweise in einem solchen Mengenverhältnis eingesetzt, daß auf eineThe two reactants are preferably used in such a quantitative ratio that on one

709 550/439709 550/439

— CO — Hai-Gruppe etwa 1 Mol Dialkylphosphit trifft. Ein Überschuß der einen oder anderen Komponente ist jedoch nicht schädlich.- CO - Hai group meets about 1 mole of dialkyl phosphite. However, an excess of one or the other component is not harmful.

Die Umsetzung erfolgt bei erhöhten Temperaturen, vorzugsweise zwischen 50 und 150°. In manchen Fällen, vor allem wenn ein besonders reaktionsfähiges Carbonsäurehalogenid zur Anwendung gelangt, ist es zweckmäßig, die Reaktion in Gegenwart eines organischen Lösungsoder Verdünnungsmittels, z. B. Tetrachlorkohlenstoff oder Benzol, durchzuführen.The reaction takes place at elevated temperatures, preferably between 50 and 150 °. In some cases, especially when a particularly reactive carboxylic acid halide is used, it is advisable to the reaction in the presence of an organic solvent or diluent, e.g. B. Carbon tetrachloride or benzene.

Die erfindungsgemäße Umsetzung erfolgt, wie aus den obenstehenden Formen zu entnehmen ist, unter Abspaltung von Alkylhalogenid. Dieses destilliert, falls zur Herstellung des Dialkylphosphits ein niedermolekularer Alkohol verwendet wird, während der Umsetzung laufend aus dem Reaktionsgemisch ab. Wird zur Darstellung des Dialkylphosphits ein höhermolekularer Alkohol verwendet, so kann das Alkylhalogenid während oder nach der Reaktion im Vakuum abdestilliert werden.As can be seen from the above forms, the reaction according to the invention takes place with cleavage of alkyl halide. This distilled, if a low molecular weight to produce the dialkyl phosphite Alcohol is used, continuously from the reaction mixture during the reaction. Used to represent the Dialkyl phosphite uses a higher molecular weight alcohol, the alkyl halide can be used during or after the reaction are distilled off in vacuo.

Die nach der erfindungsgemäßen Reaktion erhaltenen sauren Ester von Acylphosphonsäuren lassen sich in einfacher Weise in ihre Salze, z. B. die Alkalisalze, überführen. Diese Salze können bei geeigneter Molekülgröße als kapillaraktive Mittel für die verschiedensten Zwecke, z. B. als Reinigungsmittel oder zur Textilveredelung, Verwendung finden.The acidic esters of acylphosphonic acids obtained after the reaction according to the invention can be easily processed Way into their salts, e.g. B. the alkali salts, transfer. These salts can with a suitable molecular size as capillary-active agents for various purposes, e.g. B. as a cleaning agent or for textile finishing, Find use.

Die sauren Ester können auch durch Erhitzen mit vorzugsweise höhermolekularen Alkoholen, gegebenenfalls in Anwesenheit geeigneter Veresterungskatalysatoren, umgeestert oder auch in neutrale Ester übergeführt werden.The acidic esters can also be prepared by heating with preferably higher molecular weight alcohols, optionally in Presence of suitable esterification catalysts, transesterified or converted into neutral esters.

Die aus den Halogeniden von Di- und Polycarbonsäuren hergestellten mehrbasischen sauren Ester von Acylphosphonsäuren können auch mit mehrwertigen Alkoholen zu sauren oder auch neutralen Polyestern verschiedener Molekülgrößen umgesetzt werden.The polybasic acidic esters of Acylphosphonic acids can also be mixed with polyhydric alcohols to form acidic or neutral polyesters different molecular sizes are implemented.

das reine Natriumsalz des Monoäthylesters der Lauroylphosphonsäure in fester Form erhalten.the pure sodium salt of the monoethyl ester of lauroylphosphonic acid received in solid form.

Beispiel 2Example 2

61 g Adipinsäuredichlorid und 92 g Diäthylphosphit wurden 8 Stunden bei 90 bis 95° gerührt, wobei 40 g Äthylchlorid abdestillierten. Das Umsetzungsprodukt stellt eine farblose, viskose, in Wasser mit saurer Reaktion klar lösliche Flüssigkeit dar.61 g of adipic acid dichloride and 92 g of diethyl phosphite were stirred for 8 hours at 90 to 95 °, with 40 g of ethyl chloride distilled off. The reaction product turns a colorless, viscous, in water with an acidic reaction clear soluble liquid.

Beispiel 3Example 3 Beispiel 1example 1

55,2 g Diäthylphosphit und 87,4 g Lauroylchlorid wurden bei einer Temperatur von 85 bis 95° 8 Stunden gerührt, wobei etwa 16 g Äthylchlorid abdestülierten. Der Rückstand stellte eine wasserhelle, mäßig viskose Flüssigkeit dar.55.2 g of diethyl phosphite and 87.4 g of lauroyl chloride were stirred at a temperature of 85 to 95 ° for 8 hours, with about 16 g of ethyl chloride distilled off. The residue was a water-white, moderately viscous liquid represent.

29,2 g des Reaktionsproduktes wurden mit 4 g NaOH, gelöst in 1,4 1 Wasser, verrührt. Es entstand eine einer Seifenlösung ähnliche, stark schäumende, trübe Lösung. Aus dieser Lösung wurde durch Aussalzen mit Kochsalz 55,2 g Diäthylphosphit wurden mit 56,2 g Benzoylchlorid 20 Stunden unter Rühren auf 85 bis 95° erwärmt, wobei 25 g Äthylchlorid abdestillierten. Das Reaktionsprodukt stellte eine viskose, wasserhelle Flüssigkeit dar, die sich beim Schütteln mit verdünnter Natronlauge leicht löste.29.2 g of the reaction product were stirred up with 4 g of NaOH dissolved in 1.4 l of water. There was a one Soap solution-like, strongly foaming, cloudy solution. This solution was made by salting out with common salt 55.2 g of diethyl phosphite were heated with 56.2 g of benzoyl chloride for 20 hours with stirring to 85 to 95 °, 25 g of ethyl chloride distilled off. The reaction product was a viscous, water-white liquid, which easily dissolved when shaken with dilute sodium hydroxide solution.

Beispiel 4Example 4

19 g Caprinsäurechlorid wurden mit 14,5 g Diäthylphosphit 8 Stunden bei 85 bis 95° gerührt, wobei 6 g Äthylchlorid abdestülierten. Der Rückstand stellte ein wasserhelles mäßig viskoses Öl dar und war in verdünnter Natronlauge leicht löslich.19 g of capric acid chloride were stirred with 14.5 g of diethyl phosphite for 8 hours at 85 to 95 °, with 6 g of ethyl chloride distilled off. The residue was a water-white, moderately viscous oil and was in dilute sodium hydroxide solution easily soluble.

Beispiel 5Example 5

109,3 g Lauroylchlorid und 97 g Dibutylphosphit wurden unter Durchleiten von Stickstoff auf 95° erhitzt, wobei das gebüdete Butylchlorid in einer gekühlten Vorlage aufgefangen wurde. Nach etwa 20 Stunden fand keine weitere Abspaltung von Butylchlorid mehr statt. Die Gewichtsabnahme des Ansatzes betrug 43,5 g. Der Rückstand stellte ein viskoses, fast farbloses Ol dar. Der Phosphor- und Kohlenstoffgehalt des Reaktionsproduktes entsprach der Formel109.3 g of lauroyl chloride and 97 g of dibutyl phosphite were heated to 95 ° while nitrogen was passed through, the butyl chloride formed was collected in a cooled receiver. Found after about 20 hours no further elimination of butyl chloride takes place. The weight loss of the batch was 43.5 g. Of the The residue was a viscous, almost colorless oil. The phosphorus and carbon content of the reaction product corresponded to the formula

CuH23 — CO — PO(OH) — OC4H9.CuH 23 - CO - PO (OH) - OC 4 H 9 .

Der Chlorgehalt war kleiner als 0,1 0J0, die Säurezahl betrug 182 bzw. 186 (berechnet 175), die Verseifungszahl 355 bzw. 363 (berechnet 350).The chlorine content was less than 0.1 0 I 0 , the acid number was 182 or 186 (calculated 175), the saponification number 355 or 363 (calculated 350).

Claims (1)

PATENTANSPRUCH:PATENT CLAIM: Verfahren zur Herstellung von sauren Estern der Acylphosphonsäuren bzw. ihrer Salze, dadurch gekennzeichnet, daß man Carbonsäurehalogenide mit Dialkylphosphiten bei erhöhter Temperatur zur Reaktion bringt und die erhaltenen sauren Ester gegebenenfalls in ihre Salze überführt.Process for the preparation of acidic esters of acylphosphonic acids or their salts, characterized in that that one carboxylic acid halides with dialkyl phosphites at elevated temperature for reaction brings and the acidic esters obtained are optionally converted into their salts. © 709 550/439 6.57© 709 550/439 6.57
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