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DE10007764A1 - Brennerelement - Google Patents

Brennerelement

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Publication number
DE10007764A1
DE10007764A1 DE10007764A DE10007764A DE10007764A1 DE 10007764 A1 DE10007764 A1 DE 10007764A1 DE 10007764 A DE10007764 A DE 10007764A DE 10007764 A DE10007764 A DE 10007764A DE 10007764 A1 DE10007764 A1 DE 10007764A1
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DE
Germany
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burner element
reaction
gap
plates
element according
Prior art date
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Ceased
Application number
DE10007764A
Other languages
English (en)
Inventor
Ingo Hermann
Hans-Gerd Duesterwald
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Motors Liquidation Co
Original Assignee
General Motors Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Motors Corp filed Critical General Motors Corp
Priority to DE10007764A priority Critical patent/DE10007764A1/de
Priority to US09/778,031 priority patent/US20010018140A1/en
Publication of DE10007764A1 publication Critical patent/DE10007764A1/de
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Abstract

Ein Wärme abgebendes Brennerelement insbesondere zur Anwendung in einer Reformiereinheit eines Brennstoffzellensystems besteht aus zwei zumindest im wesentlichen parallel zueinander und im Abstand angeordneten Platten und zeichnet sich dadurch aus, daß die Platten zwischen sich einen Reaktionsspalt bilden und infolge der dortigen katalytischen Verbrennung eines Brenngas-/Sauerstoffgemisches an einer an mindestens einer der Platten vorgesehenen, dem Reaktionsspalt zugewandten katalytischen Beschichtung Wärme erzeugen und diese über Strahlung, Konvektion und Konduktion direkt durch die beschichtete(n) Platte(n) an mindestens eine benachbarte endothermische Stufe abgibt und daß mindestens eine der Platten in den Reaktionsspalt hineinragende, ebenfalls die katalytische Beschichtung aufweisende Strukturelemente aufweist, die sich in Strömungsrichtung erstrecken und beispielsweise aus Rippen oder Stegen bestehen. Es wird vorzugsweise eine Einrichtung zur Einleitung von Verdünnungsluft quer zur Strömungsrichtung durch den Reaktionsspalt vorgesehen.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Wärme abgebendes Brennerelement zur Anwendung mit mindestens einer, ein endothermisches Verfahren durchführenden Aufbereitungseinrichtung eines Brennstoffzellensystems, bspw. mit einer endothermischen Stufe einer Reformiereinheit, wobei das Brennerelement aus mindestens zwei zumindest im wesentlichen parallel zueinander und im Abstand angeordneten Platten besteht sowie ein Ver­ fahren zur Steuerung der endothermen Reformierungsreaktion in einem Brennstoff verarbeitenden, ein wasserstoffreiches Synthesegas erzeugen­ den Brennstoff-Aufbereitungs-System, das mindestens ein solches Bren­ nerelement enthält.
Brennstoffzellensysteme benötigen zur Stromerzeugung den Energieträger Wasserstoff. Dieser Wasserstoff wird häufig durch einen endothermen Umwandlungsprozeß aus flüssigen Energieträgern wie Methanol mit zu­ geführtem Wasser, Ethanol, Methan und höhere Kohlenstoffe wie z. B. Benzin, Naphta, DME, Erdgas, Kerosin und synthetischen Kraftstoffen, beispielsweise Diesel erzeugt. Die Bereitstellung der notwendigen Prozeß­ wärme erfolgt durch exotherme Reaktionen, die in die Prozeßführung ein­ gekoppelt werden. Die Kombination aus Wärmeerzeugungs- und Wasser­ stoffproduktionseinheit wird üblicherweise als "Fuel Processor", d. h. Brennstoff-Aufbereitungssystem, bezeichnet.
Die vorliegende Erfindung basiert auf einer geschichteten Struktur eines Brennstoff-Aufbereitungssystems, in dem flächige Strukturen unter­ schiedlicher Funktionalität räumlich übereinander geschichtet werden und entsprechend ihren technischen Aufgaben miteinander gekoppelt sind. Bei einem solchen Brennstoff-Aufbereitungssystem wechseln sich die Zonen für z. B. katalytische Verbrennung, Reformierung, Water-Gas-Shift miteinander ab. Eine stark endotherme Reaktionsstufe, wie die Reformie­ rung, muß notwendigerweise auf beiden Seiten von wärmeliefernden Ver­ brennungsstufen umgeben sein.
Ein Brennstoff-Aufbereitungssystem der eingangs genannten Art ist der europäischen Offenlegungsschrift EP 0 861 802 A2 zu entnehmen.
In der bekannten Einrichtung liegt eine Reformiereinheit zwischen kataly­ tisch wirkenden Brennerelementen. In allen, Katalysatoren aufweisenden Lagen oder Schichten des bekannten Brennstoff-Aufbereitungssystems liegen die Katalysatoren in Pelletform vor und sind in lockerer Schichtung auf den entsprechenden Stufen fixiert. Dies beinhaltet eine Reihe von Nachteilen:
  • - räumliche Fixierung der losen Pellets zur Sicherstellung der Funktiona­ lität
  • - mechanischer Abrieb der Pellets und Verlust der katalytischen Aktivität bei Vibration und mobilem Einsatz des Fuel Processors
  • - Wärme- und Stofftransporthemmung katalytischer Reaktionen im Schüttbett.
Die Reformierungsreaktion wird in extremer Weise durch den Wärme­ haushalt beeinflußt. Für hohe Ausbeuten ist eine homogene Temperatur­ verteilung in der Reaktionsschicht erforderlich. Dies ist bei Pellets im Schüttbett nicht gegeben, da immer ein gewisses Leerraumvolumen vor­ liegt. Daraus resultiert eine geringere Ausbeute pro Reaktionsvolumen und somit Katalysatormasse respektive eine höhere Katalystormenge für vollständigen Umsatz. Die Konsequenzen sind größeres Bauvolumen und -gewicht sowie hohe Kosten.
Auch die katalytische Verbrennungsreaktion an Pellets wird durch den Wärme- und Stofftransport limitiert. Insbesondere muß die produzierte Wärme effizient an die benachbarten Zonen übertragen werden. dies er­ weist sich bei Schüttschichten ebenfalls als schwierig und man hat ver­ sucht, durch konstruktive Maßnahmen, wie wärmeübertragende Rippen, Abhilfe zu schaffen.
Die Regelung des Wärmehaushaltes insbesondere beim dynamischen Be­ trieb eines solchen Fuel Processors ist ebenfalls noch ein ungelöstes Pro­ blem. Die Wärme muß dort zur Verfügung stehen, wo sie durch die endo­ thermen Reaktionsschritte benötigt wird. Wärmemangel bzw. -überschuß stören die Reaktionsführung und führen zu Funktionsausfällen bzw. Schädigung der Apparatur.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, die oben beschriebenen Nach­ teile zu vermeiden und ein Brennerelement zur Verfügung zu stellen, das in kompakter Bauweise eine hohe Wärmeausbeute pro Reaktionsvolu­ meneinheit bei effizienter Wärmeübertragung an die benachbarten, Wärme aufnehmenden Elemente des Brennstoff-Aufbereitungssystems sowie ei­ nen effizienten Wärme- und Stofftransport erreicht, wobei das Brenner­ element so ausgelegt sein soll, daß eine effiziente Steuerung der katalyti­ schen Verbrennungsreaktion erreicht werden kann. Weiterhin ist es die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Steuerung des exothermen Verbrennungsvorgangs in einem Brennerelement und somit auch der endothermen Reformierungsreaktionen in einer dem Brennere­ lement benachbart angeordneten Reformierungseinheit vorzusehen.
Eine erste erfindungsgemäße Lösung dieser Aufgaben mit einem Brenne­ relement der eingangs genannten Art zeichnet sich dadurch aus, daß die Platten zwischen sich einen Reaktionsspalt bilden und infolge der dortigen katalytischen Verbrennung eines Brenngas-/Sauerstoffgemisches an einer an mindestens einer der Platten vorgesehenen, dem Reaktionsspalt zuge­ wandten katalytischen Beschichtung Wärme erzeugen und diese über Strahlung, Konvektion und Konduktion direkt durch die beschichtete Platte(n) an mindestens eine benachbarte endothermische Stufe abgibt und daß mindestens eine der Platten in den Reaktionsspalt hineinragen­ de, ebenfalls die katalytische Beschichtung aufweisende Strukturelemen­ ten aufweist, die sich in Strömungsrichtung erstrecken, ggf. in Reihen, die quer zur Strömungsrichtung angeordnet und gegeneinander versetzt sind und beispielsweise aus Rippen oder Stegen bestehen.
Dadurch, daß mit einem Katalysator beschichtete Strukturelemente auf­ weisende Platten anstelle von Katalysatoren in Pellet-Form zur Anwen­ dung gelangen, ist es möglich, ein sehr großes Verhältnis von Oberfläche zu Volumen und kleinere Reaktionsvolumina zu erreichen, wodurch ein sehr effizienter Wärme- und Stofftransport realisiert ist. Dadurch, daß der Katalysator direkt auf die Platten des Brennerelements aufgebracht ist, wird die im Brennerelement erzeugte Wärme direkt an der dem Reaktions­ spalt zugewandten Seite der Platten erzeugt und unmittelbar durch die Platte hindurch zu den benachbarten, Wärme aufnehmenden Elementen geleitet. Somit ist der Wärmeübergang vom Katalysator an den Platten des Brennerelements wesentlich effizienter gestaltet.
Die Strukturelemente der Platten können erfindungsgemäß auch dadurch realisiert werden, daß die den Reaktionsspalt bildenden Platten gewellt ausgebildet sind, wobei sich die Längsrichtung der die Wellenform bilden­ den Berge und Täler in Strömungsrichtung der Brenngase erstrecken.
Die Verwendung von gewellten Platten in einem Reaktor zur katalytischen Behandlung gasförmiger Fluide ist an sich aus der DE-OS 42 14 579 A1 bekannt. Hier liegen aber die Wellen der Platten senkrecht zur Strömungs­ richtung, wodurch einerseits die Anordnung nicht raumsparend ausge­ führt ist und andererseits der Strömungswiderstand erhöht wird. Außer­ dem wird die bekannte Anordnung nicht für ein Brennstoffaufbereitungs­ system verwendet, sondern für die Abluftreinigung. Zu diesem Zweck wird ein Gegenstromprinzip dort angewandt, bei dem das gleiche Medium in benachbarten Strömungskanälen in entgegengesetzte Richtungen strömt, so daß die Reaktionswärme des einen Stroms zu einer Erwärmung des Gegenstroms führt.
Weil die erfindungsgemäß in den Reaktionsspalt hineinragenden, ebenfalls die katalytische Beschichtung aufweisende Strukturelemente sich in Strömungsrichtung des Brenngases durch das Brennerelement erstrec­ ken, kann die Katalysatormaterial tragende Oberfläche vergrößert werden, ohne einen unzumutbaren Widerstand für das durch den Reaktionsspalt hindurchströmende Brenngas-/Sauerstoffgemisch zu erzeugen.
Dadurch, daß das Brenngas-/Sauerstoffgemisch vom Eingang auf einer Seite eines vierseitigen Elementes zum Ausgang auf der gegenüberliegen­ den Seite des Elementes strömt, besteht die Möglichkeit, Verdünnungsluft an einem oder beiden der zwei verbleibenden Seiten in das Gemisch hin­ einzuleiten, beispielsweise dadurch, daß eine Einrichtung zur Einleitung von Verdünnungsluft quer zur Strömungsrichtung an mindestens einer und vorzugsweise an mehreren Stellen entlang mindestens einer der ebenfalls gegenüberliegenden dritten und vierten Seiten des Elementes vorgesehen ist, wodurch eine Steuerung der katalytischen Reaktion er­ möglicht wird.
Eine solche Steuerung der katalytischen Reaktion ist nämlich erfindungs­ gemäß angestrebt, um örtlich Wärmeverbrauch und -produktion aufein­ ander abzustimmen. Zu geringe Temperaturen auf der Reformierungsseite hemmen die Reaktion, während zu hohe Temperaturen die Reformie­ rungsreaktion übermäßig beschleunigen, den gleichmäßigen Ablauf der gekoppelten Reaktionen stören und örtlich zu starken thermischen Un­ gleichgewichten führen können. Dies kann zu verstärkter Katalysatoralte­ rung führen. Die Steuerung der katalytischen Oxidationsreaktion erfolgt daher vorzugsweise über die Einleitung von Luft senkrecht zur Strö­ mungsrichtung des Brenngases.
Die Luftmenge wird über den Druckverlust der Einleitungsöffnungen über der Lauflänge kontrolliert. Die Verdünnung mit Luft reduziert die Ge­ schwindigkeit der katalytischen Reaktion, es wird weniger Wärme freige­ setzt und das Wärmemanagement kann gezielt ablaufen. Luft kann somit über die gesamte Länge und Breite der katalytischen Verbrennungszone gesteuert hinzu dosiert werden.
Besonders günstig ist es, die dem Reaktionsspalt abgewandten Seiten der Platten des Brennerelementes ebenfalls mit einem Katalysatormaterial zu versehen, das für die Reformierungsarbeit erforderlich ist. Diese Anord­ nung nützt in besonderer Weise den Grundgedanken der Erfindung, näm­ lich Wärmequelle und -senke räumlich direkt zu koppeln, um die Wärme dort zu erzeugen, wo sie verbraucht wird. Die Platten des Brennerelemen­ tes werden somit ausgenützt, um eine direkte Kopplung von Reformierung und katalytische Verbrennung zu erzeugen. Jede Platte funktioniert als eine Trennlage, auf deren einen Seite der Oxidationskatalysator des Bren­ nerelementes, und auf der anderen Seite der Reformierungskatalysator vorliegt.
Der Wärmeübergang erfolgt durch Strahlung, Konvektion und Konduktion direkt durch die Trennlage. Diese Trennlage kann entweder planar oder strukturiert sein. Basisgedanke dieses kompakten, effizienten "Sandwich"- Konzeptes ist die Änderung von Pelletkatalysatoren hin zu beschichteten Flächen.
Durch die erfindungsgemäße Ausbildung des Brennerelementes ist es möglich, eine abwechselnde Folge von Brennerelementen und Refor­ miereinheiten vorzusehen, die unmittelbar aufeinander folgen, wodurch eine äußerst kompakte und hoch effiziente Struktur erreicht wird. Da­ durch, daß die Wärmeleitung effizient vonstatten geht, können gleichmä­ ßige Temperaturen in der gesamten Struktur erreicht werden, so daß die Reaktionen stets bei genau bestimmten Temperaturbedingungen ablaufen und frühzeitiges Versagen des Brennstoff-Aufbereitungssystems aufgrund von lokalen Überhitzungen weitestgehend verhindert werden kann.
Verfahrensmäßig sieht die vorliegende Erfindung somit ein Verfahren zur Steuerung der endothermen Reformierungsreaktion in einem Brennstoff verarbeitenden, ein wasserstoffreiches Synthesegas erzeugenden Brenn­ stoff-Aufbereitungssystem vor, das mindestens ein Brennerelement ent­ hält, bei dem ein Brennstoff-/Sauerstoffgemisch in einer spaltartigen Re­ aktionskammer eingeführt wird, wobei sich das Verfahren dadurch aus­ zeichnet, daß die Steuerung zumindest teilweise durch Steuerung der Menge der in das Brennerelement eingeführten Verdünnungsluft erfolgt.
Eine zweite erfindungsgemäße Lösung der gestellten Aufgaben liegt darin, daß die Platten zwischen sich einen Reaktionsspalt bilden und infolge der dortigen katalytischen Verbrennung eines Brenngas-/Sauerstoff­ gemisches an einer an mindestens einer der Platten vorgesehenen, dem Reaktionsspalt zugewandten katalytischen Beschichtung Wärme erzeugen und diese über Strahlung, Konvektion und Konduktion direkt durch die beschichtete Platte(n) an mindestens eine benachbarte endothermische Stufe abgibt, daß das Element in Draufsicht zumindest im wesentlichen vierseitig ist, bspw. quadratisch, rechteckig oder trapezartig, daß der Re­ aktionsspalt durch mindestens eine Trennwand in mindestens zwei par­ allel zueinander verlaufenden spaltartigen Reaktionskammern aufgeteilt ist, und daß die eine Reaktionskammer an einer ersten Seite des vierseiti­ gen Elementes einen Eingang für das eine Bestandteil des Brenngas- /Sauerstoffgemisches aufweist, während die zweite Reaktionskammer an der gleichen Seite einen Eingang für ein weiteres Bestandteil des Brenn­ gas/Sauerstoffgemisches aufweist, wobei Öffnungen in der bzw. jeder Trennwand vorgesehen und ausgelegt sind, um einen Austausch der Gase in den jeweiligen Reaktionskammern bzw. einen Diffusionsausgleich zu ermöglichen während dieser von den Eingängen zu einem Ausgang an ei­ ner zweiten der ersten Seite gegenüberliegenden Seite strömt.
Bei diesem Brennerelement wird das Brenngas bevorzugt in die erste spaltartige Reaktionskammer und Luft bevorzugt in die zweite spaltartige Reaktionskammer eingeführt. Auch hier können die Platten in den Reakti­ onsspalt hineinragende, ebenfalls die katalytische Beschichtung aufwei­ sende Strukturelemente aufweisen, die sich in Strömungsrichtung er­ strecken und beispielsweise aus Rippen oder Stegen bestehen. Die Strukturelemente können auch dadurch ausgebildet werden, daß die den Reaktionsspalt bildenden Platten gewellt ausgebildet sind, wobei sich die Längsrichtung der die Wellenform bildenden Berge und Täler in Strö­ mungsrichtung der Brenngase erstrecken.
Dadurch, daß die zwei Bestandteile des Brenngas-/Sauerstoffgemisches über die zwei Seiten der Trennwand strömen und diese Strömung auf­ grund der sich in der Trennwand befindlichen Öffnungen und der Struk­ turelemente gestört wird, erfolgen Diffusionsvorgänge von beiden Seiten der Trennwand, so daß die zwei genannten Bestandteile des Brenngas- /Sauerstoffgemisches auf beiden Seiten der Trennwand mischen und dort mit Hilfe der katalytischen Beschichtungen chemisch miteinander reagie­ ren und Wärme erzeugen. Dadurch, daß dieser Diffusionsausgleich- bzw. - mischung der beiden Bestandteile über die gesamte Länge der Trennwand erfolgt, erfolgt die chemische Reaktion ebenfalls über die gesamte Aus­ dehnung der Reaktionskammern entlang und quer zur Trennwand, so daß eine gleichmäßige Wärmeerzeugung erfolgt und das Brennerelement nicht unter dem Nachteil leidet, daß zuviel Wärme an einer Stelle erzeugt wird, während wenig Wärme in anderen Bereichen entsteht. D. h., diese erfin­ dungsgemäße Ausbildung führt zu einer wesentlich gleichmäßigeren Tem­ peraturverteilung über die gesamte Fläche des Brennerelements und dies kommt dem endothermischen Verfahren zugute, das auf der Außenseite der einen oder beiden Platten durchgeführt wird und die vom Brennerele­ ment abgegebene Wärme ausnützt.
Dadurch, daß die Trennwand als ein äußerst dünnes Bauteil, vorzugswei­ se aus Lochblech realisiert wird, nimmt sie wenig Platz in Anspruch, so daß eine sehr kompakte Ausbildung des Brennerelementes weiterhin er­ halten wird.
An dieser Stelle soll erwähnt werden, daß bei der katalytischen Umset­ zung eines Brenngas-/Sauerstoffgemisches in Wärme eine Gemischzu­ sammensetzung, die von der stöchiometrisch idealen Zusammensetzung abweicht, nicht zu Rußbildung oder anderen unerwünschten Ablagerun­ gen führt, denn es wird nur soviel von den Bestandteilen umgesetzt, die chemisch miteinander reagieren können und unverbrauchte Bestandteile werden auf der Ausgangsseite mit den Abgasen entfernt und können ge­ gebenenfalls einem weiteren Brennerelement oder anderer Verwertung zu­ geführt werden. Dadurch, daß die Trennwand für eine zunehmende Mi­ schung der beiden Bestandteile über die gesamte Länge und Breite des Brennerelements sorgt, entsteht einerseits die gewünschte gleichmäßige Temperaturverteilung. Diese Eigenschaft ist aber andererseits auch dafür verantwortlich, daß man durch Steuerung der insgesamt zugeführten Menge des Brenngas-/Sauerstoffgemisches eine leistungsmäßige Anpas­ sung der im Brennerelement erzeugten Wärme und der in benachbarten endothermischen Verarbeitungsstufen zur Verfügung gestellten Wärme erreicht, so daß das Verfahren als ganzes steuerbar wird und beispiels­ weise hierdurch eine Anpassung an unterschiedliche Lastzyklen erreicht werden kann.
Die Erfindung befaßt sich außerdem mit einer mit einem Katalysator be­ schichten Platte für ein Wärme abgebendes Brennerelement, das aus zwei zumindest im wesentlichen parallel zueinander und im Abstand angeord­ neten Platten besteht, mit dem besonderen kennzeichen, daß die Platte in Draufsicht zumindest im wesentlichen vierseitig ist, bspw. quadratisch, rechteckig oder trapezartig, daß an ersten und zweiten gegenüberliegen­ den Seiten des vierseitigen Elementes jeweils einen Eingangsbereich und einen Ausgangsbereich vorgesehen sind und daß die Platte auf der ge­ nannten, mit einem Katalysator bedeckten Oberfläche sich in Strömungsrichtung erstreckende Strukturelemente aufweist, die beispielsweise aus Rippen oder Stegen bestehen.
Besonders bevorzugte Ausführungsformen des Brennerelementes der Er­ findung sowie der Platte und des Verfahrens zur Steuerung der endother­ men Reformierungsreaktionen in einem Brennstoff verarbeitenden Aufbe­ reitungssystem lassen sich den Patentansprüchen sowie der weiteren Be­ schreibung entnehmen.
Die Erfindung wird nachfolgend näher erläutert anhand von Ausfüh­ rungsbeispielen unter Bezugnahme auf die Zeichnung, in der zeigen:
Fig. 1 den geschichteten Aufbau eines Brennstoff-Aufbereitungssystems gemäß der Erfindung, mit verschiedenen Lagen abwechselnder Funktionalität, wobei die gezeigte Struktur sich beispielsweise entsprechend dem gestrichelten Pfeil I fortsetzen kann,
Fig. 2 eine Draufsicht auf ein planares Brennerelement entsprechend der Erfindung mit Gas- und Luftzuführungen,
Fig. 3 einen Querschnitt entsprechend der Schnittebene III-III in Fig. 2,
Fig. 4 eine mögliche Gestaltung der einen Platte des Brennerelementes der Fig. 2 und 3, im Bereich der Grenzfläche zur benachbarten Reformierungseinheit,
Fig. 5 eine schematische Darstellung zur Erläuterung möglicher Struk­ turierungen der dem Reaktionsspalt zugewandten Seiten eines erfindungsgemäßen Brennerelementes,
Fig. 6 eine Draufsicht entsprechend der Fig. 2 eines in drei Sektionen unterteilten Brennerelementes mit Verdünnungsluftzufuhr,
Fig. 7 einen Querschnitt durch das Brennerelement der Fig. 6 entspre­ chend der Schnittebene VII-VII,
Fig. 8A und 8B Skizzen zur Erläuterung Ales Temperaturverlaufs bei einem Bren­ nerelement ohne eine seitliche Zufuhr von Verdünnungsluft und mit einer solchen seitlichen Zufuhr gemäß Fig. 7,
Fig. 9 eine perspektivische, schematische Darstellung eines Abschnitts eines erfindungsgemäßen Brennerelements,
Fig. 10 eine Draufsicht auf die Platte für ein erfindungsgemäßes Brenner element,
Fig. 11 eine vergrößerte Darstellung der Strukturelemente der Platte der Fig. 10 entsprechend dem dort gezeigten Bereich XI, und
Fig. 12 eine alternative Auslegung eines erfindungsgemäßen Brennerele­ mentes in einer Schnittdarstellung ähnlich der Fig. 3 und 7.
Fig. 1 zeigt in rein schematischer Form die abwechselnden Lagen eines Brennstoff-Aufbereitungssystems 10, um eine mögliche Anwendung des katalytischen Brennerelementes 12 gemäß der Erfindung darzustellen.
Wie beispielsweise in der europäischen Offenlegungsschrift EP 0 920 064 A1 beschrieben ist, dient eine Brennstoff verarbeitende Ein­ richtung bei Brennstoffzellen dazu, einen aus Kohlenwasserstoff beste­ henden Brennstoff, üblicherweise in Form von CH3OH, in ein wasserstoffreiches Synthesegas umzuwandeln, das der eigentlichen Brennstoff­ zellenanordnung zur Erzeugung von Strom zugeführt wird. Dazu wird Methanol zusammen mit Wasser dem Brennstoff-Aufbereitungssystem 10 zugeführt und durch Wärmeaustausch mit den reformierten Gasen bzw. Abgasen des Systems vorgewärmt. Danach wird das Methanol-/Wasser­ gemisch in einer Verdampfungsstufe, hier mit 14A dargestellt, verdampft. Die Wärme, die für diese Verdampfung erforderlich ist, wird durch ein er­ stes erfindungsgemäßes Brennerelement 12A erzeugt, die auf einer Seite an der Verdampfungseinrichtung 14A angrenzt. Auf der der Verdamp­ fungseinrichtung 14A abgewandten Seite des Brennerelementes 12A be­ findet sich eine sogenannte Überhitzungseinrichtung 16A, die dazu dient, das bereits in der Verdampfungseinheit 14A in Dampfform umgewandelte Brennstoff-/Sauerstoffgemisch (Sauerstoff üblicherweise als Luft einge­ speist) auf ca. 300°C aufzuheizen. Die entsprechende Überhitzungseinheit 16A erhält Wärme nicht nur vom erstgenannten und in Fig. 1 oben darge­ stellten Brennerelement 12A, sondern auch von einem zweiten Brennere­ lement 12B, das in Fig. 1 unterhalb der Überhitzungseinheit 16A ange­ ordnet ist.
In der schematischen Darstellung der Fig. 1 sind zwei weitere Brennere­ lemente 12C und 12D gezeigt, wobei zwischen den zwei mittleren Brenne­ relementen 12C und 12D in Fig. 1 eine Reformierungseinheit 18 angeord­ net ist, die das in der Überhitzungseinheit 16A aufgeheizte Methanol- /Wassergemisch in ein wasserstoffreiches Synthesegas umwandelt, das vorwiegend aus H2 und CO2 besteht, jedoch auch N2, CO und Wasser ent­ hält. Die Reformierungseinheit 18 erhält somit Wärme von beiden Seiten, von den Brennerelementen 12B und 12C. Unterhalb des Brennerelemen­ tes 12C befindet sich eine weitere Überhitzungseinheit 16B, die sich zwi­ schen dem erfindungsgemäßen Brennerelement 12C und dem weiteren erfindungsgemäßen Brennerelement 12D befindet. Unterhalb des in Fig. 1 untersten Brennerelementes 12D befindet sich wiederum eine Verdamp­ fungseinheit. Das eingehende Methanol-/Wassergemisch wird dement­ sprechend beiden Verdampfungseinheiten 14A und 14B durch entspre­ chende Zuleitungen zugeführt, die in den in Fig. 1 aufgestapelten Einhei­ ten ausgebildet sind. Das in den Verdampfungseinheiten 14A und 14B vorerhitzte Gemisch wird dementsprechend auch den beiden Überhit­ zungseinheiten 16A und 16B zugeführt, deren Ausgangsströme der Re­ formierungseinheit 18 zugeführt werden.
Die Fig. 1 zeigt keine Gas- und Flüssigkeitszuführungen oder -ab­ führungen diese sind jedoch zumindest teilweise durch entsprechende Passagenführungen innerhalb des aus planaren Elementen zusammenge­ setzten Brennstoff-Aufbereitungssystems 10 gemäß Fig. 1 realisiert. Sol­ che Passagenführungen sind an sich bekannt, beispielsweise aus der ge­ nannten Schrift EP-A-0861802.
Mit dem Pfeil I wird angedeutet, daß sich die in Fig. 1 gezeigte Grund­ struktur wiederholen kann, was üblicherweise der Fall sein wird. Die Möglichkeit der Wiederholung der Struktureinheiten hat den besonderen Vorteil, daß ein modularer Aufbau erzielt wird, der durch entsprechende Wahl der insgesamt vorhandenen Anzahl von Einheiten einem jeweiligen Leistungsbedarf angepaßt werden kann. Somit können die in Fig. 1 sche­ matisch dargestellten Einheiten rationell hergestellt werden.
An dieser Stelle soll betont werden, daß die in Fig. 1 gezeigte Reihenfolge von Einheiten keinesfalls zwingend erforderlich ist. Auch andere Reihen­ folgen sind möglich, wie beispielsweise die Reihenfolgen, die in der EP-A-0 861 802 gezeigt sind. Es besteht auch die Möglichkeit, Methanol und Wasser getrennt der Brennstoff verarbeitenden Einrichtung zuzufüh­ ren und jeweils gezielt zu behandeln, bevor sie der Reformierungseinheit bzw. den Reformierungseinheiten zugeführt werden. Im übrigen ist der Stapel 10 gemäß Fig. 1 nicht unbedingt vollständig. Es können weitere Einheiten vorgesehen werden, wie beispielsweise sogenannte Wasserstoff­ verschiebungseinheiten und Einheiten zur Umwandlung von Kohlenmon­ oxid in Kohlendioxid.
Kernpunkt der vorliegenden Erfindung ist jedoch nicht die Gesamtausle­ gung des Brennstoff-Aufbereitungssystems, sondern die Auslegung von Brennerelementen wie 12A-D, die in einer solchen Brennstoff verarbeiten­ den Einrichtung benutzt werden können.
Im Rahmen der vorliegenden Beschreibung werden nun einige Beispiele für das erfindungsgemäße Brennerelement 12 zur Durchführung der ka­ talytischen Verbrennung innerhalb eines solchen kompakten Brennstoff- Aufbereitungssystems mit flächiger Katalysatorbeschichtung behandelt.
Das Brennerelement 12 der Fig. 2 und 3 besteht aus zwei übereinander liegenden ebenen Metallplatten 20, 22, beispielsweise aus rostfreiem Stahl, die zwischen sich einen Reaktionsspalt 24 bilden. Beide dem Reak­ tionsspalt 24 zugewandten Flächen der Platten 20, 22 sind mit einer defi­ nierten Menge eines Oxidationskatalystators wie Platinum oder Palladium beschichtet. Die bekannten Katalysatorbeschichtungsprozesse sind soweit optimiert, daß eine definierte Schichtdicke eingehalten werden kann.
Gemäß den Fig. 2 und 3 strömt das Brenngas-/Sauerstoffgemisch am Eingang 26 an einer ersten Seite 28 in den Reaktionsspalt ein. Hierzu ist zu sagen, daß die Darstellungen gemäß Fig. 2 und 3 in dieser Hinsicht sehr schematisch sind. Bei einer praktischen Ausführungsform wird das Brenngas-/Luftgemisch durch einen im Randbereich der ersten Seite 28 vorgesehenen, senkrecht zur Ebene gemäß Fig. 2 stehenden Kanal in den Reaktionsspalt hinein gespeist wie später näher erläutert wird. Der Reak­ tionsspalt wird axial durchströmt (in Pfeilrichtung 30). Die vollständig umgesetzten Abgase bestehend aus H2 und CO2, aber auch aus N2, CO und H2O, treten am Ausgang 32 an der der Eingangsseite 28 gegenüber­ liegenden zweiten Seite 34 des Brennerelementes 12 wieder aus. Auch hier sind die Fig. 2 und 3 schematisch zu verstehen. Bei einer konkreten Aus­ führungsform werden die Abgase des Brennerelementes durch innerhalb des Stapels ausgebildete Kanäle weitergeführt.
Die heterogenen, katalysierten Verbrennungsreaktionen des Brenngas- /Luftgemischtes finden an der Oberfläche des Katalysators statt. Die Wärmeauskopplung an die benachbarten Zonen mit endothermen Prozes­ sen, die die Verdampfungseinheiten 14a, 14b, die Überhitzungseinheiten 16a, 16b, und die Reformierungseinheit 18 der Fig. 1 darstellen, erfolgt über Konvektion, Konduktion und Strahlung.
Eine Steuerung der katalytischen Reaktion ist zwingend erforderlich, um örtlich Wärmeverbrauch und -produktion aufeinander abzustimmen. Zu geringe Temperaturen auf der Reformierungsseite hemmen die Reaktion, während zu hohe Temperaturen die Reformierungsreaktion übermäßig be­ schleunigen, den gleichmäßigen Ablauf der gekoppelten Reaktionen stören und örtlich zu starken thermischen Ungleichgewichten führen können. Dies kann zu verstärkter Katalysatoralterung führen.
Die Steuerung der katalytischen Oxidationsreaktion erfolgt bei den bisher erläuterten Ausführungen über die Einleitung von Luft senkrecht zur Strömungsrichtung des Brenngases und ist durch die Pfeile 36 in den Fig. 2 und 3 dargestellt. Die Luftmenge wird über den Druckverlust der Ein­ leitungsöffnungen über der Länge des Reaktionsspaltes kontrolliert. Die Verdünnung mit Luft reduziert die Geschwindigkeit der katalytischen Re­ aktion, es wird weniger Wärme freigesetzt und das Wärmemanagement kann gezielt ablaufen. Durch das Injizieren von Luft an den gegenüberlie­ genden dritten und vierten Seiten 38, 40 des Brennerelementes gelingt es, Luft über die gesamte Länge und $reite der katalytischen Verbrennungs­ zone, d. h. des Reaktionsspaltes, gesteuert hinzu zu dosieren. Dies wird später im Zusammenhang mit den Fig. 8A und 8B näher erläutert.
Die katalytische Verbrennungszone kann unterschiedliche Geometrien aufweisen. Eine Möglichkeit ist in der Fig. 4 gezeigt. Das Bezugszeichen 20 deutet hier auf die obere Platte (entsprechend der Fig. 3) des katalytischen Verbrennungselementes 12C der Fig. 1, welche die Grenzfläche zur Re­ formierungseinheit 18 bildet. Hier ist die Platte 20 wellenförmig ausgebil­ det (hier mit quadratischer Wellenform, was aber nicht zwingend erforder­ lich ist). Die Platte ist auf der Unterseite mit einem Oxidationskatalysator 19 und auf der Oberseite mit einem Reformierungskatalysator 24 verse­ hen. Zwischen den beiden Katalysatoren 19 und 25 besteht nur eine äu­ ßerst dünnwandige Trennschicht 42 (die eigentliche Platte), welche den Durchtritt von Gasen zwischen dem Brennerelement und der Reformie­ rungseinheit verhindern soll. Das heißt, daß die Platte 20 sowohl Be­ standteil des Brennerelementes 12C als auch Bestandteil der Reformie­ rungseinheit 18 ist. Dies hat den besonderen Vorteil, daß der Wärmeüber­ gang durch Strahlung, Konduktion und Konvektion direkt durch die zwi­ schen dem Oxidationskatalysator 19 und dem Reformierungskatalysator 25 vorgesehene Trennschicht 42 erfolgt. Die Kreise mit mittig angeordne­ ten Kreuzen stellen die Pfeile 30 gemäß Fig. 2 dar und geben die Strö­ mungsrichtung des Brenngas-/Luftgemisches im Brennerelement 12C an, d. h. senkrecht zur Ebene der Zeichnung der Fig. 4 in die Zeichnung hin­ ein. Mit anderen Worten sind die durch die Wellenform der Platte 20 ge­ bildeten quadratischen Berge und Täler bzw. Rillen 44 mit der Strömungs­ richtung ausgerichtet. Auch hier kann die seitliche Einführung von Ver­ dünnungsluft in Pfeilrichtung 36 von beiden Seiten erfolgen.
Fig. 5 zeigt die in Fig. 3 unteren Platte 22 des Brennerelementes 12C mit Beispielen für mögliche, auf der Oberseite der Platte, d. h. innerhalb des Reaktionsspaltes 24, angeordnete Strukturierungen. Auf der linken Seite der Fig. 5 sind als Beispiel Rippenabschnitte 46 gezeigt, die in Strömungs­ richtung 30 ausgerichtet sind und in diesem Beispiel senkrecht zur Platte 22 stehen. Auf der rechten Seite der Fig. 5 sind Kanalabschnitte 48 ge­ zeigt, die ebenfalls parallel zur Strömungsrichtung 30 angeordnet sind.
Sowohl die Rippen 46 wie auch die Kanäle 48 sind mit einem Oxidations­ katalysator 19 bedeckt. Bei diesem Ausführungsbeispiel sind entspre­ chende Strukturierungsmerkmale an der Unterseite der (hier nicht ge­ zeigten) oberen Platte 20 ebenfalls vorgesehen. Diese ist jedoch hier der Klarheit halber nicht gezeigt, da sie lediglich eine umgekehrte Anordnung zu Fig. 5 darstellen würde. Eine solche Strukturierung, d. h. an der Unter­ seite der nicht gezeigten oberen Platte 20, ist jedoch nicht zwingend erfor­ derlich, da die Stege 46 beispielsweise den gesamten Reaktionsspalt über­ brücken können, so daß die Unterseite der oberen Platte planar ausgebil­ det sein kann. Schließlich ist es auch möglich, unterschiedliche Struktu­ rierungen auf der Unterseite der Platte 22 bzw. auf der Oberseite der (nicht gezeigten) oberen Platte 20 vorzusehen, beispielsweise dann, wenn aus irgendeinem Grund die Wärmeabgabe auf beiden Seiten des Brenne­ relements unterschiedlich sein soll. Die Strukturierung der unteren Seite der Platte 22 bzw. der oberen Seite der Platte 20 ist jedoch auch nicht zwingend erforderlich, wie später in Bezug auf die Fig. 9 näher erläutert wird.
Die katalytische Oxidationsreaktion kann an solchen strukturierten Flä­ chen ablaufen. Die Strukturierung bewirkt durch ihr großes Verhältnis von Oberfläche zu Volumen sowie durch die günstige Strömungsmechanik der geometrischen Anordnung mit in Strömungsrichtung ausgebildeten Strömungskanälen eine deutliche Erhöhung des Wärmeübergangs. Dar­ aus resultiert eine hohe Effizienz für die Wärmeübertragung und damit eine größere Katalysatorausnutzung.
Auch hier muß eine Steuerung der katalytischen Verbrennungsreaktion gewährleistet sein. Wenn die Bauhöhe der Strukturierungselemente gerin­ ger ist als die Spalthöhe, d. h. die Höhe des Reationsspaltes, kann eine seitliche Lufteindüsung noch durchgeführt werden. Wenn die Strukturie­ rungselemente hingegen die gesamte Spalthöhe ausfüllen - was erfin­ dungsgemäß möglich ist - könnte der Queraustausch verhindert werden.
Um selbst bei Strukturierungselementen, die die gesamte Höhe des Reak­ tionsspaltes ausfüllen, dennoch eine Querströmung von Verdünnungsluft und daher den gewünschten Queraustausch zu erreichen, kann gemäß Fig. 6 und 7 die katalytische Verbrennungszone in mehrere strukturierte Sektionen (Sektion 1, Sektion 2 und Sektion 3) unterteilt werden, die je­ weils voneinander im Abstand angeordnet sind, wobei die Verdünnungs­ luft dann wie bisher von der Seite zwischen diesen Teilabschnitten, d. h. in Fig. 6 und 7 zwischen Sektion 1 und Sektion 2 und zwischen Sektion 2 und Sektion 3, durch die entsprechenden Einleitungsöffnungen 48 inji­ ziert werden kann.
Wie in Fig. 8A gezeigt, erfolgt die katalytische Brennung ohne seitliche Einführung von Verdünnungsluft so, daß die Temperatur bis zu einem Maximum Tmax ansteigt, die an einer Stelle entlang des Reaktionsspaltes erreicht wird, die bei in etwa 25% der gesamten Länge des Reaktions­ spaltes liegt, danach sinkt die Temperatur bis zum Ausgang 32 allmählich ab.
Bei der Anordnung mit der seitlichen Einspeisung von Luft an zwei Stel­ len, wie bei 48 in Fig. 7 gezeigt, erreicht die Temperatur in der Brenn­ stoffzelle drei Spitzen Tmax, die etwas geringer ausfallen, als die Spitze Tmax gemäß Fig. 8A, dafür sinkt die Temperatur entlang des Reaktions­ spaltes zwischen benachbarten maximal Tmax bei einem Betrag ab, der deutlich kleiner ausfällt als der Temperaturabfall in Fig. 8A. Dies be­ deutet, daß - für die gleiche Menge des Brenngas-/Sauerstoffgemisches eine gleichmäßigere Temperaturverteilung über die gesamte Ausdehnung des Reaktionsspaltes erreicht wird, was insgesamt für die Prozeßführung wesentlich vorteilhafter ist als ein Temperaturverlauf gemäß Fig. 8A.
Die Fig. 9 zeigt nunmehr in schematischer Form, wie ein erfindungsge­ mäßes Brennerelement aus mehreren plattenförmigen Elementen aufge­ baut werden kann. Für diese Ausführungsform werden die gleichen Be­ zugszeichen wie bisher verwendet, jedoch um die Grundzahl 100 erhöht. Die bisher für Bauteile mit den entsprechenden Bezugszeichen gelieferte Beschreibung gilt auch für die hier mit entsprechenden Bezugszeichen be­ schriebenen Elemente.
Bezugnehmend auf die Fig. 9 sieht man einen schematisch dargestellten Abschnitt aus einem erfindungsgemäßen Brennerelement 112, das aus drei plattenartigen Teilen besteht, nämlich die obere Platte 120, die untere Platte 122 und dazwischen ein plattenförmiger Abstandshalter bzw. - rahmen 121. Der Darstellung halber sind die drei Platten 120, 121 und 122 etwas auseinandergezogen, damit die innere Struktur und der Aufbau des Brennerelementes 112 leichter zu verstehen ist. Es soll hier betont werden, daß diese Zeichnung auch insofern schematisch ist, als die Breite des Reaktionsspaltes 124, d. h. in der horizontalen Richtung in Fig. 9 gemessen, wesentlich verkürzt dargestellt ist. Dies gilt auch für die Länge des Reaktionsspaltes 124, von der nur ein Abschnitt in Fig. 9 gezeigt ist, wobei diese Länge sich in Pfeilrichtung 125 erstreckt.
Nachdem nur ein Abschnitt des Brennerelementes in Fig. 9 gezeigt ist, kann man die vordere Seite 127 und die Rückseite 129 nicht mit der er­ sten Seite 28 und der zweiten Seite 34 der Fig. 2 gleichsetzen, obwohl die vordere Seite 127 als benachbart zum Eingang liegend und die Seite 129 als benachbart zum Ausgang liegend betrachtet werden kann.
Unterhalb des Brennerelementes 112 befindet sich eine weitere Platte 131, welche zu einer endothermischen Verfahrensstufe der Reformiereinheit gehört, die vom Brennerelement 112 mit Wärme versorgt werden soll. Auch diese Platte 131 ist mit einem vertikalen Abstand von der Platte 122 gezeigt. In einer praktischen Ausführungsform würden alle Platten 120, 121, 122 und 131 unmittelbar aneinander liegen und an den Außenflä­ chen zusammengeschweißt werden, so daß eine abgedichtete Struktur re­ sultiert.
Die Fig. 9 zeigt auf der unteren Platte 122 in der Mitte einen vertieften Bereich 133, der mit in regelmäßigen Abständen und in einem regelmäßi­ gen Muster angeordneten aufrechtstehenden Stegen 146 versehen ist.
Auch die obere Platte 120 ist mit spiegelbildlich angeordneten Stegen 146A versehen, dessen untere Seite in diesem Beispiel einen Abstand von der oberen Seite des jeweils entsprechenden Steges 146 der unteren Platte 122 aufweist, wobei dieser Abstand in diesem Beispiel durch die Höhe der Rahmenplatte 121 bestimmt ist. Die Stege 146A der oberen Platte 120 sind entsprechend der Anordnung in der unteren Platte 122 in einer Aus­ nehmung 133A der oberen Platte 120 angeordnet. Die Stege 146 und 146A sind in Reihen quer zur Pfeilrichtung 125 angeordnet, und die Rei­ hen sind jeweils um eine halbe Teilung gegeneinander versetzt.
Das Beispiel der Fig. 9 zeigt, daß auch die obere Seite der oberen Platte 120 Strukturelemente aufweist, hier mit den Bezugszeichen 135 und 137 gekennzeichnet. Die Strukturelemente 135, 137 sind in einer Ausneh­ mung 139 in der oberen Seite der oberen Platte 120 angeordnet, so daß ihre jeweiligen Oberseiten bündig mit der Oberseite der Platte 120 ange­ ordnet sind. Die Stege 135 entsprechen in diesem Beispiel von der Form und Größe her den Stegen 146 der unteren Platte 122, die Stege 137 sind hier als Beispiel in Draufsicht quadratisch ebenfalls und in Reihen ange­ ordnet, die gegeneinander in Querrichtung, d. h. entsprechend dem Pfeil 141 in Fig. 9 versetzt angeordnet sind.
Die Strukturelemente 135 und 137 in der Ausnehmung 139 gehören zu dem endothermischen Reaktionsspalt einer Verarbeitungsstufe des Brennstoffaufbereitungssystems, die ebenfalls mit Wärme vom Brennere­ lement 112 versorgt werden soll und sind auch mit einem entsprechenden Katalysator beschichtet.
Während die obere Seite der oberen Platte 120 in Fig. 9 mit Strukture­ lementen versehen ist, ist dies nicht zwingend erforderlich, die Oberseite der Platte 120 könnte auch planar ausgebildet werden, wie die Unterseite der unteren Platte 122 des Brennerelements 112. Der zwischen der unte­ ren Platte 112 und der Platte 131 gebildeten Reaktionsspalt 143 der zur Ausführung von endothermischen Reaktionen ausgelegt ist und Wärme vom Brennerelement 112 zu diesem Zweck erhält, ist somit durch die Strukturelemente 145 der unteren Platte 131 definiert.
Unterhalb der Platte 131 sind wiederum Strukturelemente 147 gezeigt, die zu einem weiteren Reaktionsspalt 149 gehören, wobei es sich bei diesem Reaktionsspalt 149 wiederum um den Reaktionsspalt eines (weiteren) Brennerelementes wie 112 handeln könnte, d. h. die Ausnehmung 149 der unteren Platte 131 entspricht in diesem Beispiel der Ausnehmung 133A der oberen Platte 120.
Das Bezugszeichen 151 in Fig. 9 deutet auf einen Zuführkanal für Ver­ dünnungsluft, wobei die Kanäle 151 sich in Längsrichtung des Reaktions­ spaltes, d. h. entsprechend dem Pfeil 125, erstrecken und an geeigneten Stellen 148 (von denen nur die eine Stelle auf der linken Seite in Fig. 9 zu sehen ist), in den Reaktionsspalt 124 des Brennerelementes 112 mün­ den, um Verdünnungsluft in diesen Reaktionsspalt 124 hinein an geeig­ neten Stellen zuzuführen. Die Möglichkeit, die Luftzufuhrkanäle 151 und die Mündungen 148 bildenden Querkanäle in einer Seite des plattenarti­ gen Abstandsrahmens 121 auszubilden ist in der Praxis sehr vorteilhaft, da man aufgrund der kleinen Abmessungen kaum im Stande wäre, diese Zuführkanäle durch entsprechende Bohrungen zu realisieren.
Um die Größenordnungen der Dicken der Platten, der Tiefen der Reakti­ onsspalten und die Abmessungen der Stege sowie deren gegenseitigen Abstand zu geben, sind Werte in Fig. 9 eingetragen, die als Angaben in Mil­ limetern zu verstehen sind.
Es soll betont werden, daß Fig. 9 lediglich beispielhaft angegeben ist, die genaue Auslegung der Platten und der Strukturelemente kann je nach Aufgabe anders gewählt werden. Es soll betont werden, daß die Oberflä­ chen von allen Ausnehmungen und Strukturelementen mit einer entspre­ chenden Katalysatorbeschichtung versehen sind, die dem jeweiligen Zweck angepaßt ist.
Bei den Ausführungsbeispielen gemäß Fig. 10 und 11 werden wieder­ um die gleichen Bezugszeichen verwendet wie bei den bisherigen Ausfüh­ rungsbeispielen, jedoch durch die Grundzahl 200 erhöht. Auch hier gilt, daß die bisherige Beschreibung für Bauteile mit entsprechenden Bezugs­ zeichen gilt, wenn nichts Gegenteiliges gesagt wird.
Bei der Darstellung der Platte 222 gemäß Fig. 10 und 11 sind die konkreten Abmessungen ebenfalls in Millimetern angegeben, d. h. diese zwei Zeichnungen sind maßstabsgetreu gezeichnet.
Die Fig. 10 und 11 zeigen nun eine Draufsicht auf eine einzige Platte 222 eines erfindungsgemäßen Brennerelements, die hier zwar erfindungs­ gemäß mit Stegen versehen ist, jedoch nicht mit seitlichen Luftzufuhröff­ nungen, obwohl dies wahlweise möglich wäre, beispielsweise entweder da­ durch, daß die Platte 222 der Fig. 10 mit einem plattenartigen Abstands­ rahmen ähnlich dem plattenartigen Abstandsrahmen 121 der Fig. 9 be­ nutzt wird, dadurch, daß entsprechende Luftkanäle in den als weißen Be­ reich erscheinenden Randbereichen 271 des plattenförmigen Elements 222 der Fig. 10 versehen sind. Die Platte 222 gemäß Fig. 10 ist im we­ sentlichen rechteckig mit ersten und zweiten sich gegenüberliegenden Seiten 228 bzw. 234 und dritte und vierte ebenfalls sich gegenüberliegen­ den Seiten 238, 240. An der ersten Seite 228 ist ein in etwa halbkreisför­ miger Vorsprung 229 gezeigt mit einer zur Ebene der Platte 222 senk­ rechten Bohrung 231, die als Zuführkanal für ein Brenngas-/Sauer­ stoffgemisch dient, das durch den durch die Platte 222 gebildeten Reakti­ onsspalt 224 hindurchgeleitet werden soll.
Auf der zweiten Seite 234 der Platte 222 befindet sich ebenfalls ein in etwa halbkreisförmiger Vorsprung 233, der ebenfalls eine senkrecht angeord­ nete Bohrung 235 aufweist, der in diesem Beispiel einen Abgaskanal für die im Reaktionsspalt 224 entstandenen Abgase bildet.
Benachbart zum Zufuhrkanal 231 sind mehrere in Draufsicht rechtwink­ lige Zuteilungspassagen 237 angeordnet, die voneinander durch entspre­ chende ebenfalls in Draufsicht rechtwinklig erscheinende Stege 239 ge­ trennt sind und die Funktion haben, das Brenngas-/Sauerstoffgemisch, daß über den Zuführkanal 231 zugeführt wird, zu verschiedenen Stellen über die Breite des Reaktionsspaltes 224, d. h. entsprechend dem Pfeil 241 zu verteilen, so daß eine gleichmäßige Strömung entlang des Reaktions­ spaltes entsprechend der Pfeilrichtung 225 über die gesamte Breite des Reaktionsspaltes erfolgt.
In entsprechender Weise sind auf der Ausgangsseite 234 der Platte 222 in Draufsicht ebenfalls rechtwinklig erscheinende Sammelpassagen 260 an­ geordnet, die zwischen ebenfalls rechtwinklig in Draufsicht erscheinenden Stegen 262 ausgebildet sind und die Funktion haben, die Abgase am Ende des Reaktionsspaltes 242 zu sammeln und gemeinsam zu dem Abführka­ nal 235 zu führen.
Die Zuteilungspassagen 237 und die Sammelpassagen 260 sind so ange­ ordnet, daß der jeweilige Abstand zwischen der Mündung einer der Zutei­ lungspassagen 237 und dem Eingang der jeweiligen dieser gegenüberlie­ genden Sammelpassage stets gleich ist.
Die Fig. 11 zeigt in einer 10mal vergrößerten Darstellung die Anordnung der Stege 246 im Reaktionsspalt 224 der Platte der Fig. 10. Man merkt, daß die Stege 246 in Reihen angeordnet sind, die in der Breitenrichtung 241 der Platte 222 angeordnet sind und daß die Stege in benachbarten Reihen jeweils um eine halbe Stegteilung gegeneinander versetzt sind.
Eine andere Möglichkeit ist in Fig. 12 gezeigt. Sie besteht in der Zweitei­ lung der katalytischen Verbrennungszone, d. h. des Reaktionsspaltes ge­ mäß Fig. 12. Auch hier werden die gleichen Bezugszeichen wie bisher ver­ wendet, jedoch um die Grundzahl 300 erhöht. Die Teilungsebene 350 liegt hier zwischen den strukturierten Flächen der beiden Platten 320, 322 des Brennerelementes 312 und wird durch eine Trennschicht bzw. Trennwand 350 mit definierten Öffnungen und definierten Öffnungsquerschnitten realisiert. Hier wird eine getrennte Zufuhr von Brenngas und Luft vorge­ sehen, wobei Brenngas entsprechend dem Pfeil 352 in diesem Beispiel in die obere, spaltartige Reaktionskammer 354 des Brennerelementes 312 und Luft entsprechend dem Pfeil 356 in die untere, spaltartige Reaktions­ kammer 358 des Brennerelementes 312 hineinströmt. Durch die Öffnun­ gen der Trennschicht findet ein über die Druckverluste gesteuerter Diffu­ sionsausgleich statt, denn Gas strömt von oben nach unten und umge­ kehrt von unten nach oben. Diese eine Mischung hervorrufende Strömung entsteht deshalb, weil die gerichtete Strömung oberhalb der Öffnungen in der Trennwand 350 zu Verwirbelungen an den Öffnungen führt, die für die erwünschte Brenngas- und Luftströmungen in die jeweils andere Kammer sorgt. Hierdurch findet in beiden spaltartigen Reaktionskammern 354 und 358 des Reaktionsspaltes die heteroge katalysierte Verbren­ nungsreaktion statt. Diese Art der Steuerung ist nur dann effizient durchführbar, wenn, wie erfindungsgemäß vorgesehen, beschichtete Ka­ talysatorflächen verwendet werden. Ansonsten würden die Pellets die Öff­ nungsquerschnitte zusetzten und somit den Diffusionsausgleich stark be­ hindern. Durch diese Ausführungsform wird eine gleichmäßige Tempera­ turverteilung entlang des Reaktionsspaltes und in Querrichtung des Re­ aktionsspaltes erreicht.
Durch eine adäquate Beschichtungstechnologie können strukturierte Flä­ chen definiert und homogen mit Katalysator beschichtet werden. Aus sol­ chen Schichten kann ein Fuel Processor zur Brenngaserzeugung aufge­ baut werden, der besonders kompakt und effizient arbeitet.
Im Rahmen der vorliegenden Erfindung bekommt die Schicht der katalyti­ schen Verbrennung besondere Aufmerksamkeit. Das obige Konzept bietet folgende Vorteile:
  • - effiziente Wärmeauskopplung durch die hohe Oberfläche der struktu­ rierten Schichten via Strahlung, Konvektion, Konduktion
  • - Vermeidung von Stofftransporthemmung durch die Modifikation von Katalysatorpellets zu aufgetragenen Katalysatorschichten
  • - größere Katalysatorausnutzung und damit geringere Katalysatormasse
  • - geringes Bauvolumen und -gewicht
  • - Steuerung der endothermen Reformierungsreaktion über eine kontrol­ lierte Lufzufuhr in die Zone der katalytischen Verbrennung.

Claims (30)

1. Wärme abgebendes Brennerelement (12; 112; 312) zur Anwendung mit mindestens einer, ein endothermisches Verfahren durchführen­ den Aufbereitungseinrichtung (10) eines Brennstoffzellensystems, bspw. mit einer endothermischen Stufe einer Reformiereinheit (18; 118), wobei das Brennerelement aus mindestens zwei zumindest im wesentlichen parallel zueinander und im Abstand angeordneten Platten (20, 22; 120, 122; 222) besteht, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten zwischen sich einen Reaktionsspalt (24; 124) bilden und infolge der dortigen katalytischen Verbrennung eines Brenngas- /Sauerstoffgemisches an einer an mindestens einer der Platten vor­ gesehenen, dem Reaktionsspalt zugewandten katalytischen Be­ schichtung (19, 21) Wärme erzeugen und diese über Strahlung, Konvektion und Konduktion direkt durch die beschichtete Platte(n) an mindestens eine benachbarte endothermische Stufe (14A, 16A, 16 Brenneranordnung) abgibt und daß mindestens eine der Platten in den Reaktionsspalt hineinragende, ebenfalls die katalytische Be­ schichtung aufweisende Strukturelemente (44; 46; 48; 246, 246A) aufweist, die sich in Strömungsrichtung erstrecken, ggf. in Reihen, die quer zur Strömungsrichtung angeordnet und gegeneinander ver­ setzt sind und beispielsweise aus Rippen oder Stegen bestehen.
2. Brennerelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Element in Draufsicht zumindest im wesentlichen vierseitig ist, bspw. quadratisch, rechteckig oder trapezartig, daß der Reaktions­ spalt an ersten und zweiten gegenüberliegenden Seiten (28, 34; 228, 234; 328, 334) des vierseitigen Elementes einen Eingang bzw. einen Ausgang aufweist, so daß das Brenngas-/Sauerstoffgemisch in einer Strömungsrichtung vom Eingang (26) an der ersten Seite (28; 228; 328) zum Ausgang (32) an der zweiten Seite (34; 234; 334) strömt;
3. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß die den Reaktionsspalt bildenden Platten (20) gewellt ausgebildet sind, wobei sich die Längsrichtung der die Wellenform bildenden Berge und Täler in Strömungsrichtung der Brenngase erstrecken.
4. Brennerelement nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei der Wellenform um eine rechteckige oder quadratische Welle handelt.
5. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß eine Einrichtung (48; 152, 148) zur Einleitung von Verdünnungsluft quer zur Strömungsrichtung an mindestens einer und vorzugsweise an mehreren Stellen entlang mindestens einer der ebenfalls gegenüberliegenden dritten und vierten Seiten (38, 40; 238, 240) des Elementes vorgesehen ist.
6. Brennerelement nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Einrichtung (48; 152, 148) zur Einleitung von Verdünnungsluft ausgelegt ist, um diese senkrecht zur Strömungsrichtung (36, 225) der Brenngase durch den Reaktionsspalt einzuleiten.
7. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß der durch den Reaktionsspalt (24; 124) definierte katalytische Verbrennungsraum in Strömungsrichtung in mehrere strukturierte Sektionen (1, 2, 3) unterteilt ist, wobei die Einrichtung zur Einleitung von Verdünnungsluft Luftöffnungen (48; 148) aufweist, die jeweils zwischen zwei benachbarten, einander fol­ genden Sektionen angeordnet sind.
8. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen je zwei benachbarten, einanderfolgenden Sektionen (1, 2; 2, 3) jeweils ein Abstand im Be­ reich der jeweiligen Luftöffnungen (48; 148) vorgesehen ist, der zu­ mindest im wesentlichen frei von Strukturelementen ist.
9. Brennerelement nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, daß die strukturierten Sektionen Strukturelemente (46) aufweisen, die den Reaktionsspalt zwischen den Platten zumindest im wesentlichen vollständig überbrücken.
10. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß zwischen den zwei genannten Platten (120, 122) an deren Randbereichen Abstandshalter (121) vorgesehen sind, in denen oder zwischen denen die genannten Luftöffnungen (148) vorgesehen sind.
11. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß die zwei genannten Platten (120, 122) an ihren einander abgewandten Oberflächen einen Teil einer endother­ mischen Stufe bzw. einer Reformiereinheit (118) bilden.
12. Brennerelement nach Anspruch 11, dadurch gekennzeichnet, daß die genannten, einander abgewandten Oberflächen der Platten (120, 122) ebenfalls strukturiert und gegebenenfalls auch mit einem Ka­ talysator beschichtet sind.
13. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß der Eingang (226) mit einem sich senk­ recht zu dem Reaktionsspalt (224) erstreckenden, in einem Randbe­ reich (229) an der ersten Seite (228) des Elementes angeordneten Zuführkanal (231) für das Brennstoff-/Sauerstoffgesmisch kommu­ niziert.
14. Brennerelement nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Ausgang (232) mit einem sich senkrecht zu dem Reaktionsspalt (224) erstreckenden, in einem Randbereich (233) an der zweiten Seite (234) des rechteckigen Elements angeordneten Ausströmkanal (235) kommuniziert.
15. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß der Eingang (226) mit mehreren Zutei­ lungspassagen (237) kommuniziert, die das Brennstoff-/Sauer­ stoffgemisch zu verschiedenen Stellen des Reaktorspaltes entlang der ersten Seite (228) führen und somit für eine gleichmäßige Ver­ teilung des Brennstoff-/Sauerstoffgemisches entlang der Breite (241) des Reaktorspalts sorgen.
16. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß der Ausgang (232) mit mehreren Sam­ melpassagen (260) kommuniziert, die die Abgase aus dem Reakti­ onsspalt (224) an verschiedenen Stellen entlang der zweiten Seite (234) sammeln und dem Ausströmkanal (235) zuführen.
17. Brennerelement nach Anspruch 15 und 16, dadurch gekennzeich­ net, daß die Zuteilungspassagen (237) und die Sammelpassagen (260) jeweils rechtwinklig ausgebildet und so nebeneinander ange­ ordnet sind, daß der jeweilige Abstand zwischen der Mündung einer der Zuteilungspassagen (237) und dem Eingang der jeweiligen dieser gegenüberliegenden Sammelpassagen (260) stets gleich ist.
18. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß die zwei Platten (120, 122) zusammen mit weiteren plattenförmigen Elementen (121, 131) des Brenn­ stoffaufbereitungssystems der Reformiereinheit zu einem Stack auf­ gestapelt werden und die Platten bzw. die weiteren plattenförmigen Elemente an ihren vier Seiten zur Bildung des Stacks zusammenge­ schweißt sind.
19. Brennerelement nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Verbrennungsraum in drei strukturierte Sektionen (1, 2, 3) unter­ teilt ist und daß auf mindestens einer der sich gegenüberliegenden dritten und vierten Seiten (38, 40) zwei Öffnungen (48) zur Einleitung von Luft vorgesehen sind.
20. Wärme abgebendes Brennerelement (312) zur Anwendung mit min­ destens einer, ein endothermisches Verfahren durchführenden Auf­ bereitungseinrichtung eines Brennstoffzellensystems, bspw. mit ei­ ner endothermischen Stufe einer Reformiereinheit, wobei das Bren­ nerelement aus zwei zumindest im wesentlichen parallel zueinander und im Abstand angeordneten Platten (320, 322) besteht, dadurch gekennzeichnet, daß die Platten zwischen sich einen Reaktionsspalt bilden und infolge der dortigen katalytischen Verbrennung eines Brenngas-/Sauerstoffgemisches an einer an mindestens einer der Platten vorgesehenen, dem Reaktionsspalt zugewandten katalyti­ schen Beschichtung (319, 321) Wärme erzeugen und diese über Strahlung, Konvektion und Konduktion direkt durch die beschich­ tete Platte(n) (320, 322) an mindestens eine benachbarte endother­ mische Stufe abgibt, daß das Element in Draufsicht zumindest im wesentlichen vierseitig ist, bspw. quadratisch, rechteckig oder trape­ zartig, daß der Reaktionsspalt durch mindestens eine Trennwand (350) in mindestens zwei parallel zueinander verlaufenden spaltarti­ gen Reaktionskammern (354, 358) aufgeteilt ist, und daß die eine Reaktionskammer (354) an einer ersten Seite (328) des vierseitigen Elementes einen Eingang für das eine Bestandteil (352) des Brenn­ gas-/Sauerstoffgemisches aufweist, während die zweite Reaktions­ kammer (358) an der gleichen Seite (328) einen Eingang für ein weiteres Bestandteil (356) des Brenngas-/ Sauerstoffgemisches auf­ weist, wobei Öffnungen in der bzw. jeder Trennwand vorgesehen und ausgelegt sind, um einen Austausch der Gase in den jeweiligen Reaktionskammern bzw. einen Diffusionsausgleich zu ermöglichen, während diese von den Eingängen zu einem Ausgang (332) an einer zweiten der ersten Seite (328) gegenüberliegenden Seite (334) strö­ men.
21. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche, da­ durch gekennzeichnet, daß das Brenngas bevorzugt in die erste spaltartige Reaktionskammer (354) und Luft bevorzugt in die zweite spaltartige Reaktionskammer (358) einführbar sind.
22. Brennerelement nach einem der Ansprüche 20 oder 21, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens eine der Platten in den Reaktionsspalt hineinragende, ebenfalls die katalytische Beschichtung auf­ weisende Strukturelementen aufweist, die sich in Strömungsrich­ tung erstrecken und beispielsweise aus Rippen oder Stegen beste­ hen.
23. Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche 20 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß die den Reaktionsspalt bildenden Platten gewellt ausgebildet sind, wobei sich die Längsrichtung der die Wellenform bildenden Berge und Täler in Strömungsrichtung der Brenngase erstrecken.
24. Eine mit einem Katalysator beschichtete Platte (20, 22; 120, 122; 222) für ein Wärme abgebendes Brennerelement (12; 112), das aus zwei zumindest im wesentlichen parallel zueinander und im Ab­ stand angeordneten Platten besteht, dadurch gekennzeichnet, daß die Platte in Draufsicht zumindest im wesentlichen vierseitig ist, bspw. quadratisch, rechteckig oder trapezartig, daß an ersten und zweiten gegenüberliegenden Seiten (28, 128, 228; 34, 134, 234) des vierseitigen Elementes jeweils einen Eingangsbereich (26; 226) und einen Ausgangsbereich (32; 232) vorgesehen sind und daß die Platte auf der genannten, mit einem Katalysator bedeckten Oberfläche sich in Strömungsrichtung erstreckende Strukturelemente (46, 48; 146, 146A; 246) aufweist, die beispielsweise aus Rippen oder Stegen be­ stehen.
25. Platte nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, daß eine Ein­ richtung (48, 148) zur Einleitung von Verdünnungsluft quer zur Strömungsrichtung an mindestens einer und vorzugsweise an meh­ reren Stellen entlang mindestens einer der gegenüberliegenden dritten und vierten Seiten (38, 40; 138, 140; 238, 240) des Platte vorgesehen ist.
26. Platte nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, daß die Struk­ turelemente in mindestens zwei voneinander einen Abstand aufwei­ senden Gruppen (1, 2, 3) angeordnet sind.
27. Platte nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, daß eine Lufteinleitungsstelle (48) im Abstandsbereich zwischen den Gruppen (1, 2, 3) vorgesehen ist.
28. Verfahren zur Steuerung der endothermen Reformierungsreaktionen in einem Brennstoff verarbeitenden, ein wasserstoffreiches Synthe­ segas erzeugenden Brennstoff-Aufbereitungssystem, das mindestens ein Brennerelement, insbesondere ein Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 19, enthält, bei dem ein Brennstoff-/ Sauerstoffgemisch in einer spaltartigen Reaktionskam­ mer eingeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Steuerung zumindest teilweise durch die Einbringung von Verdünnungsluft in die Reaktionskammer erfolgt.
29. Verfahren nach Anspruch 28, dadurch gekennzeichnet, daß die Steuerung durch Änderung der zugeführten Menge der Verdün­ nungsluft erfolgt.
30. Verfahren zur Steuerung der endothermen Reformierungsreaktionen in einem Brennstoff verarbeitenden, ein wasserstoffreiches Synthe­ segas erzeugenden Brennstoff-Aufbereitungssystem, das mindestens ein Brennerelement, insbesondere ein Brennerelement nach einem der vorhergehenden Ansprüche 20 bis 23, enthält, bei dem Bestandteile des Brennstoff-/Sauerstoffgemisch in benachbarte von­ einander mittels einer gelochten Trennwand getrennte spaltartige Reaktionskammer eingeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Steuerung durch Änderung der insgesamt zugeführten Menge der Bestandteile erfolgt.
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