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DE10007695A1 - Verfahren zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäurechloriden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäurechloriden

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Publication number
DE10007695A1
DE10007695A1 DE2000107695 DE10007695A DE10007695A1 DE 10007695 A1 DE10007695 A1 DE 10007695A1 DE 2000107695 DE2000107695 DE 2000107695 DE 10007695 A DE10007695 A DE 10007695A DE 10007695 A1 DE10007695 A1 DE 10007695A1
Authority
DE
Germany
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acid
quaternary ammonium
alkyl
mol
benzo
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE2000107695
Other languages
English (en)
Inventor
Roland Goetz
Armin Stamm
Norbert Goetz
Michael Keil
Bernd Wolf
Adrian Steinmetz
Jochen Henkelmann
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
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Priority to AT00987303T priority patent/ATE259770T1/de
Priority to BR0016216-7A priority patent/BR0016216A/pt
Priority to DK00987303T priority patent/DK1235780T3/da
Priority to EP00987303A priority patent/EP1235780B1/de
Priority to US10/130,825 priority patent/US6727385B1/en
Priority to ES00987303T priority patent/ES2215780T3/es
Priority to DE50005355T priority patent/DE50005355D1/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/58Preparation of carboxylic acid halides
    • C07C51/60Preparation of carboxylic acid halides by conversion of carboxylic acids or their anhydrides or esters, lactones, salts into halides with the same carboxylic acid part

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäurechloriden der Formel I, DOLLAR F1 in der R·1· bis R·4· gleich oder verschieden sein können und für Wasserstoff, C¶1¶-C¶4¶-Alkyl, Halogen oder Trifluormethyl stehen, durch Umsetzung von benzokondensierten Lactonen der Formel II, DOLLAR F2 in der R·1· bis R·4· die vorgenannte Bedeutung besitzen, mit Thionylchlorid, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in Gegenwart katalytischer Mengen von Borsäure, Borsäureanhydrid, Borat, Boronsäure, Boronsäureester oder Lewis-saurer Aluminiumsilikate und katalytischer Mengen eines quartären Ammoniumsalzes durchführt.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäurechloriden der Formel I,
in der R1 bis R4 gleich oder verschieden sein können und für Was­ serstoff, C1-C4-Alkyl, Halogen oder Trifluormethyl stehen, durch Umsetzung von benzokondensierten Lactonen der Formel II,
in der R1 bis R4 die vorgenannte Bedeutung besitzen, mit Thionyl­ chlorid.
o-Chlormethyl-substituierte Benzoylchloride sind wichtige Zwi­ schenprodukte zur Herstellung von beispielsweise pestiziden Wirk­ stoffen wie sie in den Patentschriften EP-A 460 575, EP-A 463 488, WO-A 95/18789, WO-A 95/21154 und WO-A 97/15552 beschrieben sind.
o-Chlormethyl-substituierte Benzoylchloride können zum Beispiel durch Umsetzung von benzokondensierten Lactonen mit Thionylchlo­ rid oder Phosgen hergestellt werden. Bei der Verwendung von Thio­ nylchlorid vereinfacht sich die Apparatetechnik und der sicher­ heitstechnische Aufwand verringert sich.
In EP-A 676 389 wird die Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäu­ rechloriden aus benzokondensierten Lactonen mit Thionylchlorid in Gegenwart einer Stickstoff-Verbindung beschrieben. Um einen be­ friedigenden Umsatz zu erzielen, sind Reaktionstemperaturen von 160 bis 170°C erforderlich, bei denen sich Thionylchlorid bereits teilweise zersetzt und infolgedesssen störende Nebenprodukte ge­ bildet werden. Weiterhin ist die Zugabe von gasförmiger Salzsäure erforderlich. Schließlich liegen die Ausbeuten zum Teil deutlich unter 90%.
In der WO-A 99/16743 wird die Umsetzung mit Thionylchlorid in Ge­ genwart von BF3-Etherat und einem quartären Ammoniumsalz bei 90 bis 100°C durchgeführt. Hier erweist sich als nachteilig, daß das BF3-Etherat sehr feuchtigkeitsempfindlich ist und weiterhin im Verlauf der Reaktion Diethylether freisetzten kann. Diethylether ist niedrigsiedend, leicht brennbar und neigt zur Bildung von Peroxiden. Durch Hydrolyse von Bortrifluorid kann weiterhin Flu­ orwasserstoff (Flußsäure) entstehen, der stark ätzend ist und insbesondere materialtechnische Probleme aufwirft. Für die Durch­ führung im technischen Maßstab sind daher spezielle Apparaturen erforderlich.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es daher ein wirtschaftli­ ches und prozeßfähiges Verfahren zur Herstellung von o-Chlorme­ thylbenzoesäurechloriden zu finden, das die oben aufgeführten Nachteile nicht aufweist und dennoch hohe Ausbeuten liefert.
Demgemäß wurde das eingangs erwähnte Verfahren gefunden, das da­ durch gekennzeichnet ist, daß man die Umsetzung in Gegenwart ka­ talytischer Mengen von Borsäure oder Lewis-saurer Aluminium­ silikate und katalytischer Mengen eines Ammoniumsalzes durch­ führt.
Zum Einsatz gelangen benzokondensierte Lactone (Phthalide) der allgemeinen Formel II
in der R1 bis R4 gleich oder verschieden sein können und für Was­ serstoff (H), C1-C4-Alkyl, Halogen (Fluor, Chlor, Brom oder Iod) oder Trifluormethyl stehen. Bevorzugt wird unsubstituiertes Phthalid eingesetzt.
Als quartäre Ammoniumsalze kommen insbesondere quartäre Ammonium­ halogenide wie beispielsweise Tetraalkylammoniumchloride oder Benzyltrialkylammoniumchloride in Frage. Insbesondere geeignet sind: Tetramethylammoniumchlorid, Tetraethylammoniumchlorid, Te­ trabutylammoniumchlorid, Benzyltrimethylammoniumchlorid, Benzyl­ triethylammoniumchlorid, Benzyltributylammoniumchlorid, N,N-Dimethylpiperidininumchlorid. Besonders bevorzugt ist Benzyltriethyl­ ammoniumchlorid.
Die quartären Ammoniumsalze werden im allgemeinen in Mengen von 0,1 bis 20 mol-% bezogen auf die eingesetzte Menge an benzokon­ densiertem Lacton, bevorzugt in Mengen von 0,5 bis 10 mol-%, zu­ gegeben.
Die Reaktion wird weiterhin in Gegenwart katalytischer Mengen von Borsäure, Borsäureanhydrid, Borat, Boronsäure, Boronsäureester oder eines Lewis-sauren Aluminiumsilikats vom Zeolith-Typ durch­ geführt. Als Boronsäure/ester kommen die folgenden Verbindungen in Frage: Arylboronsäure (insbesondere Phenylboronsäure), Arylbo­ ronsäure-C1-C4-alkylester, C1-C6-Alkylboronsäure oder C1-C6-Alkyl­ boronsäure-C1-C4-alkylester. Als Borate sind insbesondere Alkali­ borate wie Borax in Betracht zu ziehen.
Besonders bevorzugt wird Borsäure eingesetzt. Derartige Verfahren liefern hervorragende Ausbeuten und haben den Vorteil, daß die Reaktionsgemische frei von Fluoridionen sind. Damit kann im Ver­ lauf der Reaktion keine Flußsäure (Fluorwasserstoff) enstehen. Im Vergleich zur analogen Reaktion mit BF3-Derivaten als Lewis-Säure vereinfacht sich die gesamte Apparatetechnik.
Die Borsäure wird in Mengen von 0,1 bis 20 mol-% bezogen auf die eingesetzte Menge an benzokondensiertem Lacton (Phthalid), bevor­ zugt in Mengen von 0,5 bis 10 mol-%, zugegeben.
Weiterhin kann es von Vorteil sein heterogene, Lewis-saure Kata­ lysatoren wie z. B. Zeolithe vom Faujasit-Typ, bei denen aus­ tauschbare Kationen teilweise oder vollständig durch Protonen er­ setzt sind, einzusetzen. Eine heterogen katalysierte Reaktion hat den Vorteil, daß sie im Festbett durchgeführt werden kann. Der heterogene Katalysator wird in Mengen von 0,01 bis 10 Gewichts-% und bevorzugt in Mengen von 0,1 bis 1 Gewichts-% bezogen auf die eingesetzte Menge an benzokondensiertem Lacton eingesetzt.
In Bezug auf das Phthalid II werden im allgemeinen 1 bis 1,5 Äquivalente Thionylchlorid eingesetzt.
Das Thionylchlorid kann mit den anderen Reaktionspartnern vorge­ legt werden (batch-Fahrweise) oder im Verlauf der Reaktion inner­ halb von vorzugsweise 1 bis 8 Stunden zudosiert werden (semi­ batch-Fahrweise). Weiterhin ist es möglich die Reaktion kontinu­ ierlich durchzuführen.
Optional kann zur Beschleunigung der Ringöffnung gasförmiger Chlorwasserstoff eingeleitet werden. Bevorzugt wird jedoch auf die Einleitung von Chlorwasserstoff während der Synthese verzich­ tet.
Üblicherweise werden Reaktionstemperaturen von 100 bis 180°C und vorzugsweise 110 bis 150°C angewendet.
Das Verfahren wird vorzugsweise ohne Lösungsmittel durchgeführt. Es ist jedoch möglich ein gegen Thionylchlorid inertes Lösungs­ mittel zuzusetzen. Inerte Lösungsmittel sind z. B. aromatische Kohlenwasserstoffe wie Toluol, o-, m- oder p-Xylol oder deren Ge­ mische, chlorierte aromatische Kohlenwasserstoffe wie Chlorbenzol oder Dichlorbenzolen oder cyclische Carbonate wie Ethylen- oder Propylencarbonat. Weiterhin ist es möglich, Thionylchlorid selbst als Lösungsmittel einzusetzen, das am Ende der Reaktion destilla­ tiv abgetrennt und erneut in den Prozeß eingeschleust werden kann.
Die Reaktion wird im allgemeinen bei Normaldruck oder bei 1 bis 10 bar Druck durchgeführt.
Die nachfolgenden Beispiele sollen das Verfahren weiter erläu­ tern.
Verfahrensbeispiele Allgemeine Vorschrift zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoyl­ chlorid
In einer Rührapparatur bestehend aus einem 1,6 l Doppelmantel­ reaktor mit aufgesetzter Intensivkühlungskaskade wurden jeweils X mol Phthalid zusammen mit dem jeweiligen Katalysatorsystem vorge­ legt. 1,3 Äqivalente Thionylchlorid bezogen aufs Phthalid wurden entweder mit den anderen Komponenten vorgelegt oder während des Zeitraums von 1 bis 8 Stunden zugetropft. Danach ließ man 1 bis 15 Stunden bei Reaktionstemperatur nachrühren. Der Wertgehalt der Rohmischung wurde per GC ermittelt. In ausgewählten Beispielen wurde das Produkt bei 0,5 mbar und 75 bis 85°C durch fraktionierte Destillation isoliert.
Beispiel 1
268 g (2 mol) Phthalid, 12,4 g (0,2 mol, 10 mol-%) Borsäure und 45,4 g (0,2 mol, 10 mol-%) Benzyltriethylammoniumchlorid wurden im Rührbehälter vorgelegt und auf 130°C erwärmt. Zu dieser Schmelze wurden innerhalb von 5 Stunden 310 g (2,6 mol) Thionylchlorid zugetropft. Anschließend wurde noch 5 Stunden bei 130°C nachgerührt. Der Reaktionsaustrag enthielt 97 GC-Flächen-% o-Chlormethylben­ zoylchlorid.
Beispiel 2
670 g (5 mol) Phthalid, 9,3 g (0,15 mol, 3 mol-%) Borsäure und 34,1 g (0,15 mol, 3 mol-%) Benzyltriethylammoniumchlorid wurden im Rührbehälter vorgelegt und auf 130°C erwärmt. Zu dieser Schmelze wurden innerhalb von 5 Stunden 774 g (6,5 mol) Thionylchlorid zu­ getropft. Anschließend wurde noch 5 Stunden bei 130°C nachgerührt. Nach Destillation des Reaktionsaustrags wurden 940 g (99,4% Aus­ beute) o-Chlormethylbenzoylchlorid in einer Reinheit von 98,1% (GC) erhalten.

Claims (5)

1. Verfahren zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäurechlori­ den der Formel I,
in der R1 bis R4 gleich oder verschieden sein können und für Wasserstoff, C1-C4-Alkyl, Halogen oder Trifluormethyl stehen, durch Umsetzung von benzokondensierten Lactonen der Formel II,
in der R1 bis R4 die vorgenannte Bedeutung besitzen, mit Thio­ nylchlorid,
dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in Gegenwart
  • a) katalytischer Mengen eines borhaltigen Katalysators aus­ gewählt aus der Gruppe: Borsäure, Borsäureanhydrid, Bo­ rat, Boronsäure, Boronsäureester; oder eines Lewis-sauren Aluminiumsilikats und
  • b) katalytischer Mengen eines quartären Ammoniumsalzes;
durchführt.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als borhaltiger Katalysator: Borsäure eingesetzt wird.
3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als borhaltiger Katalysator: Arylboronsäure, Arylboronsäure-C1-C4- alkylester, C1-C6-Alkylboronsäure oder C1-C6-Alkylboronsäure- C1-C4-alkylester eingesetzt wird.
4. Verfahren gemäß Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der borhaltige Katalysator in einer Konzentration von 0,1 bis 20 mol-% bezogen auf das Lacton II eingesetzt wird.
5. Verfahren gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekenn­ zeichnet, daß 0,1 bis 20 mol-% des quartären Ammoniumsalzes bezogen auf das Lacton II eingesetzt werden.
DE2000107695 1999-12-07 2000-02-19 Verfahren zur Herstellung von o-Chlormethylbenzoesäurechloriden Withdrawn DE10007695A1 (de)

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