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DE1000379B - Verfahren zur Herstellung von Natriumcyclopentadien, Natriumalkyl- und Natriumbenzylcyclopentadienen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Natriumcyclopentadien, Natriumalkyl- und Natriumbenzylcyclopentadienen

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Publication number
DE1000379B
DE1000379B DEZ4713A DEZ0004713A DE1000379B DE 1000379 B DE1000379 B DE 1000379B DE Z4713 A DEZ4713 A DE Z4713A DE Z0004713 A DEZ0004713 A DE Z0004713A DE 1000379 B DE1000379 B DE 1000379B
Authority
DE
Germany
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sodium
cyclopentadiene
tertiary
alkyl
cyclopentadienes
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Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEZ4713A
Other languages
English (en)
Inventor
Dipl-Chem Dr Klaus Hafner
Dr Dr E H Karl Ziegler
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
E H KARL ZIEGLER DR DR
Original Assignee
E H KARL ZIEGLER DR DR
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Filing date
Publication date
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Priority to DEZ2857A priority patent/DE927873C/de
Priority to FR1078707D priority patent/FR1078707A/fr
Priority to GB1094753A priority patent/GB763825A/en
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Priority to FR69262D priority patent/FR69262E/fr
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Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F1/00Compounds containing elements of Groups 1 or 11 of the Periodic Table
    • C07F1/04Sodium compounds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Es ist bekannt, daß Cyclopentadien in eine Kaliiumverbindung der Formel C6H5K überführbar ist, dagegen ist eine gleiche Verbindung mit dem technisch gebräuchlichsten Alkalimetall, dem Natrium, bisher nicht bekanntgeworden. Johannes Thiele, der Entdecker des Cyclopentadienylkaliums, spricht ausdrücklich vom Scheitern seiner Bemühungen zur Herstellung einer Natri-umverbindung (Berichte der Deutschen Chemischen Gesellschaft, Bd. 34, 1901, S. 68). Nach Schlenk und Bergmann soll sich Cyclopentadien beim Versuch zur Umwandlung in. seine NatriumveTbindung polymerisieren (Liebigs Annalen der Chemie, Bd. 463, 1928, S. 60, letzte Zeile, und S. 61, Zeile 1 bis 3). Das wäre eine grundsätzliche Schwierigkeit, mit der es in Einklang stehen würde, daß das Natriumcyclopentadien bis in die neueste Zeit hinein nicht bekanntgeworden ist.
Im Buch von Franz Runge, »Organometallverbindungen«, Leipzig 1944, ist im Abschnitt »Akaliverbindungen des Cyclopentadiens, Indene und Fluorene«, S. 80 ff., Natriumcyclopentadien nicht erwähnt, und wenn Runge auf S. 114 des gleichen Werkes schreibt: » ... In diesem Zusammenhang ist es erklärlich, daß Lithium- und Natriumverbindungen des Cyclopentadiens und seiner Derivate wie Inden und Fluoren nicht auf Butadien einwirken...«, so ist. hierin nichts anderes als eine sprachliche Vereinfachung zu sehen, derzufolge von Natriumverbindungen nur im Zusammenhang mit Inden und Fluoren gesprochen worden sein kann, denn nur deren Natriumverbindungen waren bekannt.
Wenngleich es dagegen in Weygand, »Organische Experimentierkunst«, 2. Auflage, 1948, S. 492, Zeilen ι und 2, wörtlich heißt: »Die CH2-Gruppe wird nicht nur durch nachbarständige Carbonylgruppen, sondern auch durch Doppelbindungen aktiviert, bekanntlich liefert Cyclopentadien ziemlich glatt mit Alkalimetallen Substitutionsprodukte von der Formel:
= CH,
CH = CH'
so dürfte dieser Angabe ein unberechtigter Schkitß vom Kaliumcyclopentadien auf das Natriumcyclopentadien. zugrunde liegen, wohl in der Annahme, daß innerhalb der gesamten Chemie der Alkalimetalle Analogien bestehen, so daß häufig der Schluß von einem Alkalimetall auf ein anderes berechtigt ist. Solche Analogien gelten nach neuesten Erkenntnissen jedoch keinesfalls unbegrenzt. Zwischen den einzelnen Alkalimetallen und deren Verbindungen sind durchaus Unterschiede vorhanden. Dies hat sich insbeson-Verfahren zur Herstellung von
Natriumcyclopentadien, Natriumalkyl-
und Natriumbenzylcyclopentadienen
Zusatz zum Patent 924 029
Anmelder: Dr. Dr. E. h. Karl Ziegler,
Mülheim/Ruhr, Kaiser-Wilhelm-Platz 1
Dr. Dr. E. h. Karl Ziegler, Mülheim/Ruhr,
und Dipl.-Chem. Dr. Klaus Hafner, Marburg/Lahn,
sind als Erfinder genannt worden
dere durch die ausführliche Erforschung der Chemie der organischen Alkalimetallverbindungen während der letzten 20 Jahre ergeben.
Gegenstand des Hauptpatentes 924 029 ist die Herstellung von Natriumcyclopentadien aus Cyclopentadien und metallischem Natrium oder leicht Natrium abgebenden Stoffen. Die leicht Natrium abgebenden Stoffe besitzen die Formel NaX, in der X Wasserstoff, Alkyl, Aryl, Indenyl, Fluorenyl, —NH2,
N H-Aryl oder N
bedeutet. Natürlich kann
auch Natriummetall selbst verwendet werden.
Gegenstand des Patentes 927 873 (Zusatz zu Patent 924029) ist ein Verfahren zur Herstellung von Natriumcyclopentadien, Natriumalkyl- und Natriumbenzylcyclopentadienen, wobei die Umsetzung in flüssigem Ammoniak als Lösungsmittel durchgeführt wird.
Unter den Natrium abgebenden Stoffen sind die Natriumalkoholate nicht angeführt, und zwar aus folgendem Grund: Übergießt man Natriumcyclopentadien, das in beliebiger Weise erhalten worden ist, mit wasserfreien Alkoholen, so findet sofort Zersetzung statt, und es bildet sich freies Cyclopentadien und das den verwendeten Alkoholen entsprechende Alkoholat. Auch in wasserfreier Form ist umgekehrt das Natriumalkoholat für die Herstellung von Natriunicyclopentadien nicht geeignet.
Es wurde gefunden, daß sich Alkoholate tertiärer Alkohole, insbesondere tertiäres Butylat der Formel (C H3) 4 C—ONa, anders verhalten. Dies be-
ruht anscheinend darauf, daß Cyclopentadien sozusagen stärker »sanier« als tertiärer Butylalkohol ist. Das »saure« Verhalten bestimmter chemischer Verbindungen steigt in der Reihenfolge: primäre Alkohole, sekundäre Alkohole, Cyclopentadien, tertiäre Alkohole. Dieses Verhalten war nicht vorauszusehen.
Die Erfindung besieht nun darin, daß man Natriumcyclopentadien, Natriumalkyl- und Natriumbenzylcyclopentadiene durch Umsetzung von Natriummetall oder leicht Natrium Abgebenden Natriumverbindungen mit Cyclopentadien, Alkyl- oder Benzylcyclopentadienen nach Patent 924 029 herstellen kann, wenn man als Natrium abgebende Stoffe Natriumalkoholate tertiärer Alkohole, insbesondere tertiäres Natriumbutylat, gegebenenfalls im Überschuß, verwendet.
Der Vorteil gegenüber einem Verfahren unter Verwendung von Natrium allein besteht darin, daß man nicht mit der gleichen ungeheuer feinen Verteilung an Natrium zu arbeiten braucht wie beim Verfahren des Hauptpatents. Es genügt, Natrium in bekannter Weise in tertiärem Butylalkohol aufzulösen und dann das Cyclopentadien einzutragen. Die farblose Natriumverbindung scheidet sich dann in kristalliner Form aus.
Nach einer Anwendungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens braucht man nicht von fertig vorgebildetem tertiärem Natriumbutylat auszugehen, sondern es genügt, wenn man Natrium, Cyclopentadien und ein klein wenig — einige Prozent — eines tertiären Alkohols, insbesondere tertiären Butylalkohols, zusammenbringt. Die Wirkung ist überraschend. Stellt man nämlich in der üblichen, verhältnismäßig einfachen Weise feinverteiltes Natrium so her, daß man unter Xylol geschmolzenes Natrium kräftig schüttelt und dann erkalten läßt und dieses sogenannte »Natriumpulver« mit Cyclopentadien übergießt, so findet keine Einwirkung des Cyclopentadiene auf das Natrium statt. Dies stimmt üfoerein mit den alten Beobachtungen von J. Thiele, die im einzelnen in dem Hauptpatent 924 029 beschrieben sind. Gibt man jedoch zu dieser Mischung ein wenig tertiären Butylalkohol, so setzt sofort eine Wasserstoffentwicklung ein, und da« Natrium zerfällt in ziemlich kurzer Zeit vollständig zu Cyclopentadienylnatrium. Es handelt sich also um eine Art katalytischer Wirkung von geringen Mengen tertiärer Alkohole.
Der Vorteil einer Arbeitsweise mit stöchiometrischen Mengen tertiärer Alkohole besteht darin, daß die Gesamtmenge des Natriums vor der Reaktion mit dem Cyclopentadien in einfacher Weise in dem Alkohol aufgelöst wird und damit in eine reaktionsfähige Form gebracht werden kann. Gegenüber den bekannten Verfahren, unter Verwendung von z. B. flüssigem Ammoniak, ist dieses Verfahren wesentlich einfacher und wohlfeiler durchzuführen.
Das erfindungsgetnäße Verfahren weist gegenüber den bekannten Verfahren den Vorteil auf, daß die Umsetzung mit feinverteiltem Natrium in Gegenwart tertiärer Alkohole viel leichter geht und nicht erst besonders reaktionsfähige Natriumverbindungen hergestellt zu werden brauchen.
Beispiel 1
23 g (1 Grammatom) feinverteiltes Natriummetall werden in 200 ecm absolutem Äther unter Rühren euspenidiert. Zu dieser Suspension werden 10 g (V20MoI) tertiärer Butylalkohol gegeben und dann langsam unter Stickstoff 75 g (1,14 Mol) Cyclopentadien in die Reaktionsmischung eingetropft. Sogleich "beginnt eine lebhafte Wasserstoffentwicklung, und das gebildete Cyclopentadienylnatrium fällt als farbloses kristallines Pulver aus. Der Wasserstoff wird in einem Gasometer aufgefangen. Die Umsetzung ist dann beendet, wenn die berechnete Menge Wasserstoff (11,2 1 bei o° und einem Druck von 760 mm Hg) entwickelt worden ist. Man läßt das Cyclopentadienylnatrium sich in der Reaktionsmischung absetzen, dekantiert die Mischung vom Äther und von tertiärem Butylalkohol und entfernt den restlichen Äther im Vakuum. Man erhält ein farbloses bis schwachgeblich gefärbtes, feinkristallines Pulver, das sich an der Luft sofort braunschwarz färbt und entzündet. Die Ausbeute an Cyclopentadienylnatrium beträgt 100% der Theorie. Das Produkt enthält kein 'metallisches Natrium.
Beispiel 2
Zu einer feinen Suspension von 23 g Natrium
ao (1 Grammatom) in 200 ecm absolutem DekahydTO-naphthalin werden 5 g (V20MoI) 2-Äthylhexanol-(2) gegeben und dann unter Rühren und unter Luft- und Feuchtigkeitsausschluß 92 g (1,15 Mol) Methylcyclopentadien getropft. Unter Wasserstoffentwick-
»5 lung bildet sich Methylcyclopentadienylnatrium, das sich in kristalliner Form abscheidet. Um die Reaktion zu beschleunigen, wird die Reaktionsmischung auf etwa 500 erwärmt. Nach etwa einer Stunde hört die Wasserstoffentwicklung auf, und die Umsetzung ist praktisch beendet. Die erhaltene feine Suspension von Methylcyclopentadienylnatrium in DekahydTonaphthalin ist weiteren Umsetzungen zuganglich.
Beispiel 3
11 g (iVi Grammatom) sehr feinverteiltes Natriummetall werden in 200 g absolutem tertiärem Butylalkohol suspendiert und diese Mischung unter Stickstoff und kräftigem Rühren unter Rückfluß gekocht. Es entsteht Wasserstoff, und das sich bildende tertiäre Natriumbutylat, das in tertiärem Butylalkohol nur wenig löslich ist, fällt aus. Nach etwa 3 Stunden hat sich alles Natrium mit dem Alkohol umgesetzt. Zu der auf Zimmertemperatur abgekühlten Alkoholatsuspension werden 36 g (0,55 Mol) Cyclopentadien getropft. Dabei entsteht für kurze Zeit eine fast klare Lösung, aus der dann sogleich das gebildete Cyclopentadienylnatrium als feinkristalliner Niederschlag ausfällt. Der tertiäre Butylalkohol wird im Vakuum abdestilliert, und das Cyclopentadienylnatrium bleibt als schwachbraun gefärbtes Pulver, das an der Luft verglimmt, in einer Ausbeute von 44 g (= ioo0/o der Theorie) zurück. Die Titration einer mit Methanol zersetzten Probe ergibt einen Natriiumgehalt von 26,11% (berechnet 26,14%).
Beispiel 4
Unter Rühren werden in 200 ecm getrocknetes Xylol, in dem sich 23 g (1 Grammatom) Natrium befinden, 130 g (1,12 Mol) Triäthylcarbinol eingetropft.
Nachdem sich das Natrium als Alkoholat unter Wasserstoffentwicklung aufgelöst hat, werden unter Stickstoff bei 60 bis 700 insgesamt 170 g (1,09 Mol) frisch hergestelltes (vgl. Lieb. Ann. d. Chemie, Bd. 524, 1936, S. 165) Benzylcyclopentadien langsam zugetropft. Im Verlauf von 3 bis 4 Stunden entwickeln sich dabei 11,al Wasserstoff unter Normalbedingungen. Das bei der Umsetzung entstandene Benzylcyclopentaddenylnafcrium ist inzwischen ausgefallen und kann anschließend unter Stickstoff abfiltriert werden. Nach dem Waschen mit trockenem Pentan wird
die Verbindung im Vakuum getrocknet. Es wird ein schwachgelblich gefärbtes, feinkristallines Pulver, das sich an der Luft verfärbt und in größereu Mengen von selbst entzünden kann, erhalten.

Claims (2)

  1. Patentansprüche:
    i. Verfahren zur Herstellung von Natriumcyclopentadien, Natriumalkyl- und Natriumbenzylcyclopentadienen durch Umsetzung von Natriiummetall oder leicht Natrium abgebende α Natriumverbindungen mit Cyclopentadien, Alkyl- oder Benzylcyclopentadienen nach Patent 924 029,
    dadurch gekennzeichnet, das als Natrium abgebende Stoffe tertiäre Natriumalkoholate, insbesondere tertiäres Natriumbutylat, gegebenenfalls im Überschuß, verwendet werden und die ReaktionsmischniTig gegebenenfalls auf etwa 500 erwärmt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das tertiäre Natriumalkoholat während der Umsetzung durch Zusammenbringen von Natrium, Cyclopentadien oder desssen Homologen und« tertiärem Alkohol hierstellt und gegebenenfalls nur wenige Prozent, nämlich etwa V20 Mol an tertiärem Alkohol verwendet.
    β «09740/434 12. SS
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