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DE1096030B - Process for the production of foams containing urethane groups - Google Patents

Process for the production of foams containing urethane groups

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Publication number
DE1096030B
DE1096030B DEF24540A DEF0024540A DE1096030B DE 1096030 B DE1096030 B DE 1096030B DE F24540 A DEF24540 A DE F24540A DE F0024540 A DEF0024540 A DE F0024540A DE 1096030 B DE1096030 B DE 1096030B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
nco
weight
stage
production
viscosity
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF24540A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Erwin Windemuth
Dr Guenther Braun
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to BE573498D priority Critical patent/BE573498A/xx
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DEF24540A priority patent/DE1096030B/en
Priority to FR780669A priority patent/FR1217737A/en
Priority to GB39032/58A priority patent/GB888691A/en
Publication of DE1096030B publication Critical patent/DE1096030B/en
Pending legal-status Critical Current

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Description

DEUTSCHESGERMAN

Es sind zahlreiche Verfahren zur Herstellung von Schaumstoffen aus Polyisocyanaten, Polyoxyverbindungen und Wasser bekanntgeworden. Als Polyoxyverbindungen finden dabei Polyester, Polyesteramide, Hydrierungsprodukte von Äthylen-Kohlenoxyd-Polymerisaten, Polyacetale, Polythioäther und auch Polyalkylenglykoläther Verwendung. Die Herstellung von Schaumstoffen aus diesen Materialien erfolgt entweder durch gleichzeitiges Zusammenmischen aller Komponenten, oder es wird zuvor aus der Polyoxyverbindung und dem Polyisocyanat ein Vorprodukt mit freien NCO-Gruppen erzeugt, welches alsdann in einem besonderen Arbeitsgang mit Wasser und Katalysatoren in den Schaumstoff übergeführt wird. Insbesondere bei der Herstellung von Schaumstoffen auf Basis von Polyalkylenglykoläthern bedient man sich vorteilhafterweise einer derartigen Arbeitsweise in zwei getrennten Stufen, wobei man gemäß der deutschen Patentschrift 961573 auch tertiäre Amine mit mindestens zwei mit Isocyanaten reagierenden Gruppen, z. B. Hydroxylgruppen, mitverwenden kann.There are numerous methods of making foams from polyisocyanates, polyoxy compounds and water became known. Polyoxy compounds are polyesters, polyester amides and hydrogenation products of ethylene-carbon-oxide polymers, polyacetals, polythioethers and also polyalkylene glycol ethers Use. The production of foams from these materials takes place either by simultaneous Mixing all components together, or it is made beforehand from the polyoxy compound and the polyisocyanate a preliminary product with free NCO groups is produced, which then in a special operation is converted into the foam with water and catalysts. Especially in the production of Foams based on polyalkylene glycol ethers are advantageously used Operation in two separate stages, using tertiary amines according to German patent specification 961573 with at least two isocyanate-reactive groups, e.g. B. hydroxyl groups can also use.

Eine Reihe von Methoden sind zur Herstellung derartiger NCO-Gruppen enthaltender Vorprodukte entwickelt worden.A number of methods have been developed for the production of such precursors containing NCO groups been.

Dabei wird indessen in jedem Fall ein Polyalkylenglykoläther mit einem Überschuß eines Polyisocyanates umgesetzt. Das Verhältnis von NCO- : OH-Gruppen ist demnach immer größer als 1. Dies trifft auch dann zu, wenn die NCO-Gruppen enthaltenden Vorprodukte in zwei Stufen hergestellt werden. In diesen Fällen liegt bei der Umsetzung der ersten Stufe ein NCO : OH-Verhältnis größer als 1, aber kleiner als 2 vor, in einer zweiten Arbeitsstufe wird diesem Umsetzungsprodukt noch freies Polyisocyanat zugemischt.In each case, however, a polyalkylene glycol ether with an excess of a polyisocyanate is used implemented. The ratio of NCO: OH groups is therefore always greater than 1. This also applies if the precursors containing NCO groups can be produced in two stages. In these cases, there is an NCO: OH ratio in the implementation of the first stage greater than 1, but less than 2 before, in a second work stage this is the conversion product still free polyisocyanate admixed.

Ziel einer solchen Vorproduktbildung ist unter anderem die Herstellung eines im Vergleich zu den Ausgangskomponenten höherviskosen Materials. Die Erfahrung hat nämlich gelehrt, daß ein gewisser Viskositätsbereich sich günstig bei der Herstellung des Schaumstoffes auswirkt. Um nun eine Viskositätserhöhung bis zu einem gewünschten Bereich zu erzielen, ist insbesondere bei dem oben geschilderten Zweistufenverfahren ein sorgfältig zu überwachendes Erhitzen notwendig. Sehr oft nämlich neigen die NCO-Gruppen enthaltenden Vorprodukte zu unerwünscht hohen Viskositätssteigerungen, die bisweilen sogar zu Verquallungen des Reaktionsgutes führen können. Das ist insbesondere dann leicht der Fall, wenn, wie bereits erwähnt, tertiäre Amine mit Hydroxylgruppen mit in das Vorprodukt eingebaut werden.One of the goals of such a preliminary product formation is the production of a compared to the starting components higher viscosity material. Experience has shown that a certain viscosity range has a beneficial effect on the production of the foam. To now increase viscosity up to one Achieving the desired range is particularly careful with the two-step process described above heating to be monitored necessary. This is because the precursors containing NCO groups tend very often to undesirably high increases in viscosity, which sometimes even cause the reaction mixture to swell being able to lead. This is particularly easy when, as already mentioned, tertiary amines with Hydroxyl groups are also incorporated into the preliminary product.

Es wurde nun ein Verfahren gefunden, welches gestattet, durch Wasserzusatz Schaumstoffe aus modifizierten PoIyätherurethanen (Polyadditionsprodukten) mit endständigen NCO-Gruppen, welche aus Polyalkylenglykoläthern und Polyisocyanaten in durchsichtiger Reaktionsfolge Verfahren zur HerstellungA process has now been found which allows foams from modified polyether urethanes to be produced by adding water (Polyaddition products) with terminal NCO groups, which are derived from polyalkylene glycol ethers and polyisocyanates in a transparent reaction sequence. Process for the preparation

von Urethangruppen enthaltendenof containing urethane groups

SchaumstoffenFoams

Anmelder:Applicant:

Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-BayerwerkPaint factories Bayer Aktiengesellschaft, Leverkusen-Bayerwerk

Dr. Erwin Windemuth, Leverkusen,Dr. Erwin Windemuth, Leverkusen,

und Dr. Günther Braun, Köln-Flittard,and Dr. Günther Braun, Cologne-Flittard,

sind als Erfinder genannt wordenhave been named as inventors

ao und ohne die Gefahr unerwünscht hoher Viskositätssteigerungen oder Verquallungen des Reaktionsgutes gebildet sind, herzustellen. Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß als Polyadditionsprodukte solche verwendet werden, die durch Umsetzen eines linearen oder verzweigten Polyalkylenglykoläthers in erster Stufe mit einem Polyisocyanat in einem N C O : O H-Gruppenverhältnis von kleiner als 1 bis höchstens 1 und Umsetzen des so erhaltenen Umsetzungsproduktes in zweiter Stufe mit dem gleichen oder einem anderen Polyisocyanat in einem N C O : O H-Gruppenverhältnis von mindestens 1 oder größer als 1 erhalten worden sind.ao and without the risk of undesirably high increases in viscosity or swelling of the reaction mixture are formed to produce. The process is characterized in that the polyadducts are those can be used by reacting a linear or branched polyalkylene glycol ether in the first stage with a polyisocyanate in an N C O: O H group ratio from less than 1 to at most 1 and reacting the reaction product thus obtained in the second stage with the same or a different polyisocyanate in an N C O: O H group ratio of at least 1 or greater than 1 have been obtained.

Dieses Verfahren hat gegenüber dem eingangs beschriebenen Zweistufenverfahren bedeutende Vorteile. Begründet in dem Verfahrensschritt bei der Herstellung der Ausgangsstoffe, wonach in erster Stufe mit einem NCO: OH-Gruppenverhältnis kleiner als 1 bis höchstens 1 gearbeitet wird, entstehen in jedem Fall gegenüber dem Ausgangs-Polyalkylenglykoläther höherviskose Addukte mit endständigen Hydroxylgruppen, die im Gegensatz zu solchen mit endständigen Isocyanatgruppen völlig stabil und lagerbeständig sind und keine Viskositätsänderung erleiden, auch nicht bei erhöhten Temperaturen. Es wird also die gewünschte Viskositätserhöhung erzielt, ohne ungewünschte Viskositätsänderungen befürchten zu müssen. Dieser Tatsache ist große Bedeutung beizumessen, insbesondere wenn von mehr als zwei OH-Gruppen aufweisenden Polyalkylenglykoläthern ausgegangen wird, die erfahrungsgemäß beim Arbeiten mit einem Überschuß an Polyisocyanat besonders im Bereich eines NCO: OH-Gruppenverhältnisses zwischen 1 und 2 oft zu gefährlichen Viskositätssteigerungen neigen. Nach dem neuen Verfahren sind solche Systeme ebenso einfach und gefahrlos zu handhaben, wie dies im Fall rein linearer Polyalkylenglykoläther möglich ist.This process has significant advantages over the two-stage process described above. Justified in the process step in the preparation of the starting materials, after which in the first stage with a NCO: OH group ratio less than 1 to at most 1 is worked, arise in each case opposite the starting polyalkylene glycol ether higher viscosity adducts with terminal hydroxyl groups, which in contrast to those with terminal isocyanate groups are completely stable and stable in storage and no change in viscosity suffer, not even at elevated temperatures. The desired increase in viscosity is thus achieved, without having to worry about undesired changes in viscosity. Great importance is to be attached to this fact, especially when starting from polyalkylene glycol ethers containing more than two OH groups which experience has shown when working with an excess of polyisocyanate especially in the area an NCO: OH group ratio between 1 and 2 often tend to dangerous increases in viscosity. To With the new method, such systems are just as easy and safe to use as in the case of pure linear polyalkylene glycol ether is possible.

009 680/532009 680/532

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Die zweite Stufe bei der Herstellung der als Ausgangs- änderung. Es werden um so höher viskose Produkte erstoff verwendeten Polyadditionsprodukte umfaßt dann halten, je mehr sich die eingesetzte Polyisocyanatmenge die Umwandlung des in erster Stufe gewonnenen Adduktes dem NCO : O Η-Gruppen verhältnis 1 nähert. Die Umin ein NCO-Gruppen enthaltendes Produkt, welches Setzung der Komponenten vollzieht sich in der Regel durch Wasserzusatz erfindungsgemäß zu Schaumstoffen 5 bei erhöhten Temperaturen, bevorzugt zwischen 50 und weiter umgesetzt wird. In der zweiten Stufe wird jenes 150° C. Sehr oft ist die Mitverwendung von Katalysa-Addukt mit dem gleichen oder einem anderen Polyiso- toren vorteilhaft, z. B. von tertiären Aminen, alkalisch cyanat als in der ersten Stufe entsprechend einem reagierenden Verbindungen vom Typ eines Alkali-NCO : OH-Gruppenverhältnis von mindestens 1 bzw. alkoholats oder Alkaliphenolats oder von in den Reaktionsgrößer als 1 weiter umgesetzt. io partnern löslichen Schwermetallverbindungen, wie Eisen-Für die Herstellung der Polyadditionsprodukte sind acetylacetonat. Das Reaktionsende der ersten Stufe ist alle Polyalkylenglykoläther bzw. Kombinationen der- erreicht, wenn Isocyanatgruppen titrimetrisch nicht mehr selben mit anderen Polyoxyverbindungen der ver- nachgewiesen werden können bzw. wenn Viskositätsschiedensten Art geeignet. Genannt seien z. B. durch "" konstanz der Reaktionsmischung gemessen wird.
Polymerisation von Alkylenoxyden, wie Äthylenoxyd, 15 In der zweiten Verfahrensstufe sind die noch vor-Propylenoxyd, 1,2- oder 2,3-Butylenoxyd, Styroloxyd, handenen Hydroxylgruppen des in der ersten Stufe Epichlorhydrin, Tetrahydrofuran, gewonnene lineare gewonnenen Adduktes mit weiterem Polyisocyanat um-Polyalkylenglykoläther verschiedenen Molekulargewichts, gesetzt, wobei auf eine Hydroxylgruppe mindestens eine bevorzugt solche mit einem Molekulargewicht zwischen bzw. mehr als eine NCO-Gruppe entfällt.
500 und 5000. Auch Mischpolymerisate können ver- 20 In der Regel werden für die Schaumstoffherstellung wendet werden. Die Eigenschaften der daraus her- Polyadditionsprodukte mit NCO-Gruppengehalt von gestellten Schaumstoffe werden dadurch oft in bemerkens- 5 bis 10 % eingesetzt. Dies bedeutet, daß in der zweiten werter Weise abgewandelt. Stufe meistens ein NCO: OH-Gruppenverhältnis er-Geeignet sind ferner durch Anlagerung der genannten wünscht ist, welches 1 wesentlich überschreitet, z. B. ein Alkylenoxyde an z. B. polyfunktionelle Alkohole, Amino- 25 solches von 4 oder auch von 6.
The second stage in making the as an initial change. The more highly viscous products the polyadducts used, the closer the amount of polyisocyanate used, the conversion of the adduct obtained in the first stage to the NCO: O Η group ratio of 1. The conversion into a product containing NCO groups, which settlement of the components takes place, is generally converted according to the invention to foams 5 at elevated temperatures, preferably between 50 and further, by addition of water. In the second stage it is 150 ° C. It is very often advantageous to use catalyst adducts with the same or a different polyisotor, e. B. of tertiary amines, alkaline cyanate than in the first stage corresponding to a reacting compounds of the type of an alkali-NCO: OH group ratio of at least 1 or alcoholate or alkali metal phenolate or of greater than 1 in the reaction. io partners soluble heavy metal compounds, such as iron-For the production of the polyaddition products are acetylacetonate. The end of the reaction in the first stage is achieved by all polyalkylene glycol ethers or combinations thereof when isocyanate groups can no longer be titrimetrically proven to be the same as other polyoxy compounds or when the most diverse types of viscosity are suitable. May be mentioned e.g. B. is measured by "" constancy of the reaction mixture.
Polymerization of alkylene oxides, such as ethylene oxide, 15 In the second process stage, the hydroxyl groups still present before propylene oxide, 1,2- or 2,3-butylene oxide, styrene oxide, of the linear adduct obtained in the first stage epichlorohydrin, tetrahydrofuran, obtained with further polyisocyanate um-polyalkylene glycol ethers of different molecular weights, with at least one hydroxyl group preferably having a molecular weight between or more than one NCO group.
500 and 5000. Copolymers can also be used. As a rule, they are used for foam production. The properties of the resulting polyadducts with NCO group content of foams produced are often used in a remarkable 5 to 10%. This means that modified in the second worthwhile way. Stage mostly an NCO: OH group ratio are also suitable by addition of the above is desired, which significantly exceeds 1, z. B. an alkylene oxide to z. B. polyfunctional alcohols, amino 25 those of 4 or of 6.

alkohole oder Amine gewonnene lineare oder verzweigte Die Ausführung dieses zweiten Verfahrensschritts soll Anlagerungsprodukte. Als polyfunktionelle Kompo- wie bei der ersten Stufe erfolgt sein, d. h. vorteilhaft in nenten für die Addition der Alkylenoxyde seien Äthylen- einem Temperaturbereich zwischen 50 und 150° C, geglykol, Trimethylolpropan, Butantriol-(1,2,4), Glycerin, gebenenfalls in Gegenwart von Beschleunigern. Das Ende Rizinusöl, Äthanolamin, Diäthanolamin, Triäthanolamin, 30 der Umsetzung ist erreicht, wenn die sich aus dem Mengen-Anilin, Alkylendiamine vom Typ Äthylendiamin, Tetra- verhältnis der Komponenten errechnende NCO-Zahl er- oder Hexamethylendiamin genannt. Selbstverständlich reicht ist. In vielen Fällen hat es sich jedoch als zweckkönnen auch Gemische linearer oder verzweigter Alkylen- mäßig erwiesen, über den durch die errechnete NCO-glykoläther verschiedenen Typs eingesetzt werden. Er- Zahl gegebenen Zeitpunkt hinaus noch weiter zu erhitzen, wähnung finden sollen schließlich noch Polyadditions- 35 In dieser z. B. 1 bis 3 Stunden währenden Nachheizverbindungen aus Polyacetalen und Olefinen, wie sie periode, die zweckmäßig bei Temperaturen über 10O0C beispielsweise in der deutschen Patentschrift 1064 240 durchgeführt wird, ist ein weiteres Absinken der NCO-beschrieben sind. Zahl bei praktisch gleichbleibender Viskosität zu be-linear or branched alcohols or amines obtained The execution of this second process step should add addition products. As a polyfunctional component as in the first stage, that is, ethylene, a temperature range between 50 and 150 ° C., glycol, trimethylolpropane, butanetriol- (1,2,4), glycerol, if necessary, are advantageous in nents for the addition of the alkylene oxides in the presence of accelerators. The end of the castor oil, ethanolamine, diethanolamine, triethanolamine, 30 of the reaction is reached when the NCO number calculated from the quantities of aniline, alkylenediamines of the ethylenediamine type, tetrar ratio of the components or called hexamethylenediamine. Of course that's enough. In many cases, however, it has also proven to be useful to use mixtures of linear or branched alkylenes over and above the NCO glycol ethers of the various types calculated. Finally, polyaddition should also be mentioned at the given point in time. B. 1 to 3 hours long after-heating compounds from polyacetals and olefins, as they are period, which is expediently carried out at temperatures above 10O 0 C, for example in German patent 1064 240, is a further decrease in the NCO are described. Number to be used with practically constant viscosity

Diese Polyalkylenglykoläther können auch in Mischung obachten.These polyalkylene glycol ethers can also be observed in a mixture.

mit anderen mehrwertigen Hydroxylverbindungen, 40 Für beide Stufen des bei der Herstellung der Ausgangs-Wasser, Aminoalkoholen oder Aminen verwendet sein, stoffe angewendeten Verfahrens ist demnach bezeichnend so z. B. in Mischung mit 1,4-Butylenglykol, Trimethylol- das Ansteigen der Viskositäten bis zu einem bestimmten propan, Pentaerythrit, Rizinusöl, Oxathylanilin, η-Al- Niveau, das nicht überschritten wird. Diesem Umstand kyläthanolaminen u. dgl. Dabei lassen sich diese zusatz- kommt hohe technische Bedeutung zu, er gewährleistet liehen mehrwertigen Verbindungen mit reaktionsfähigen 45 die reproduzierbare Verwendung von NCO-Gruppen Wasserstoffatomen den als Ausgangsmaterial dienenden enthaltenden Polyadditionsprodukten.
Polyalkylenglykoläthern ebenso zumischen wie den in der Bisweilen hat sich bei der Herstellung der Polyaddiersten Verfahrensstufe resultierenden Addukten. Im tionsprodukte die Mitverwendung sauerer Zusatzstoffe, wie letzteren Fall sind sie dann gemeinsam mit der weiteren z. B. organischer oder anorganischer Säuren, organischer Menge Polyisocyanat zum NCO-Gruppen enthaltenden 50 oder anorganischer Säurechloride, Säureanhydride u. dgl., Vorprodukt umgesetzt worden. als günstig erwiesen. Bei Polyalkylenglykoläthern, die Als Polyisocyanate sind bevorzugt Diisocyanate zu auf Grund ihrer Herstellung noch alkalische Bestandteile nennen, wie z. B. n-Butylendiisocyanat, Hexamethylen- in Spuren enthalten, ist diese Maßnahme sogar unerläßliche diisocyanat, m-Xylylendiisocyanat, 4,6-Dimethyl-l,3-xy- Voraussetzung.
with other polyvalent hydroxyl compounds, 40 For both stages of the substances used in the preparation of the starting water, amino alcohols or amines, the method used is therefore indicative so z. B. in a mixture with 1,4-butylene glycol, trimethylol- the increase in viscosities up to a certain propane, pentaerythritol, castor oil, oxathylaniline, η-Al level that is not exceeded. This circumstance kyläthanolaminen and the like. This additional is of great technical importance, it ensures borrowed polyvalent compounds with reactive 45 the reproducible use of NCO groups, hydrogen atoms, the polyaddition products used as starting material.
Mixing in polyalkylene glycol ethers as well as the adducts that result in the production of the polyaddierste process stage has sometimes been found. In the tion products the use of acidic additives, as in the latter case, they are then together with the other z. B. organic or inorganic acids, organic amount of polyisocyanate to the NCO groups containing 50 or inorganic acid chlorides, acid anhydrides and the like., Pre-product has been converted. proven to be cheap. In the case of polyalkylene glycol ethers, the preferred polyisocyanates are diisocyanates which, due to their production, are still alkaline constituents, such as. B. n-butylene diisocyanate, hexamethylene in traces, this measure is even an indispensable diisocyanate, m-xylylene diisocyanate, 4,6-dimethyl-1,3-xy requirement.

lylendiisocyanat, Cyclohexan-l^-diisocyanat, Dicyclo- 55 Durch den Einsatz verschiedener Polyisocyanate inlylene diisocyanate, cyclohexane-l ^ -diisocyanate, dicyclo- 55 Through the use of various polyisocyanates in

hexylmethan-4,4'-diisocyanat, m-Phenylendiisocyanat, den einzelnen Stufen können Modifizierungen vorgenom-hexylmethane-4,4'-diisocyanate, m-phenylene diisocyanate, modifications can be made to the individual stages.

p-Phenylendiisocyanat, l-Alkylbenzol-2,4-diisocyanat, men worden sein, welche die Eigenschaften der Schaum-p-phenylene diisocyanate, l-alkylbenzene-2,4-diisocyanate, men, which the properties of the foam

3-(a-Isocyanatoäthyl)-phenylisocyanat, 1-Alkylbenzol- stoffe beeinflussen. Dadurch ist eine weitere Variations-3- (a-Isocyanatoethyl) phenyl isocyanate, 1-alkylbenzene substances. This is another variation

2,6-diisocyanat, Diphenylmethan-4,4'-diisocyanat, Di- möglichkeit aufgezeigt.2,6-diisocyanate, diphenylmethane-4,4'-diisocyanate, possibility shown.

phenyl-dimethylmethan^^'-diisocyanat, 3,3'-Dimethoxy- 60 Beide Verfahrensstufen können diskontinuierlich oderphenyl-dimethylmethane ^^ '- diisocyanate, 3,3'-dimethoxy- 60 Both process stages can be discontinuous or

diphenylmethan-4,4'-diisocyanat, Naphthylen-l,5-diiso- in kontinuierlich arbeitenden Apparaturen durchgeführtdiphenylmethane-4,4'-diisocyanate, naphthylene-l, 5-diiso- carried out in continuously operating apparatus

cyanat. Auch tri- und mehrfunktionelle Polyisocyanate sein. Dabei kann das Polyisocyanat in beiden Stufencyanate. Also be tri- and multifunctional polyisocyanates. The polyisocyanate can be used in both stages

können mitverwendet sein, z. B. l-Methylbenzol-2,4,6-tri- langsam über einen längeren Zeitraum hinweg oder abercan also be used, e.g. B. l-methylbenzene-2,4,6-tri- slowly over a longer period of time or else

isocyanat, Umsetzungsprodukte von beispilesweise 1 Mol auch die Gesamtmenge auf einmal zugegeben worden sein,isocyanate, reaction products of, for example 1 mol, also the total amount have been added all at once,

eines dreiwertigen Alkohols mit 3 Mol eines Diisocyanats, 65 Für die Herstellung der Polyadditionsprodukte wirdof a trihydric alcohol with 3 moles of a diisocyanate, 65 for the preparation of the polyadducts

oder auch andere Polyisocyanate, wie z. B. solche, die an dieser Stelle kein Schutz beansprucht,or other polyisocyanates, such as. B. those that do not claim any protection at this point,

nach der deutschen Patentschrift 951168 hergestellt Die Herstellung der Schaumstoffe aus den NCO-Grup-produced according to the German patent specification 951168 The production of foams from the NCO group

worden sind. pen enthaltenden Polyadditionsprodukten geschieht durchhave been. polyadducts containing pen happens through

Die Menge des in erster Stufe eingesetzten Polyiso- einfaches Mischen derselben mit Wasser, Beschleunigern,The amount of polyiso used in the first stage - simply mixing it with water, accelerators,

cyanats ist bestimmend für die Höhe der Viskositäts- 70 Emulgatoren und Hilfsstoffen nach bekannten Verfahren,cyanate is decisive for the level of viscosity - 70 emulsifiers and auxiliaries according to known processes,

gegebenenfalls unter Zuhilfenahme maschineller Einrichtungen, wie sie z. B. in der französischen Patentschrift 1 074 713 beschrieben sind. Dabei können die Polyadditionsprodukte noch mit zusätzlichen Anteilen Polyisocyanat zur weiteren Regulierung des NCO-Gehaltes und der Viskosität versetzt werden. Die Verschäumung kann auch bei erhöhten Temperaturen erfolgen. possibly with the help of mechanical facilities, such as those used, for. B. in the French patent 1 074 713. The polyadducts can also contain additional components Polyisocyanate can be added to further regulate the NCO content and viscosity. The foaming can also take place at elevated temperatures.

Schaumstoffe mit niedrigem Raumgewicht werden aus Polyadditionsprodukten mit hohem Isocyanatgruppengehalt, solche mit höherem Raumgewicht aus solchen mit niedrigem NCO-Gehalt erhalten. Die erfindungsgemäß verwendeten Polyadditionsprodukte eignen sich zur Herstellung von elastischen, halbelastischen und starren Schaumstoffen.Foams with a low density are made from polyadducts with a high content of isocyanate groups, those with a higher density obtained from those with a low NCO content. According to the invention Polyadducts used are suitable for the production of elastic, semi-elastic and rigid Foams.

Polyadditionsprodukt APolyaddition product A

75 Gewichtsteile eines linearen Polypropylenglykoläthers vom Molekulargewicht 2000, einer Hydroxylzahl von 56 und einer Viskosität von 42,4 cP/75°C werden bei Raumtemperatur mit 0,0075 Gewichtsteilen Benzoylchlorid, 0,0045 Gewichtsteilen Eisenacetylacetonat, letzteres gelöst in wenig Benzol, und bei 800C mit 3,915 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat, welches die Isomeren Toluylen-2,4- und Toluylen-2,6-diisocyanat im Verhältnis 65 : 35 enthält, entsprechend einem NCO : OH-Gruppenverhältnis von 0,6, versetzt. Bei ständigem Durchmischen der Komponenten wird die Temperatur auf 120° C gesteigert und 6 Stunden bei dieser Temperatur belassen. In diesem Zeitraum sinkt der NCO-Gehalt der Reaktionsmischung auf Null bei gleichzeitigem Anstieg der Viskosität auf 470 cP/75°C. Dieser Wert verändert sich bei weiterem Erhitzen nicht mehr. Nach dem Abkühlen der Mischung auf 8O0C werden weitere 21,750 Gewichtsteile Toluylendiisocyanat gleicher Zusammensetzung wie oben dem Ansatz hinzugefügt. Im Verlaufe von 70 Minuten wird die Temperatur auf 1200C erhöht und weitere 100 Minuten bei dieser Temperatur belassen. Während dieser Reaktionszeit fällt der NCO-Gehalt von 10,25 °/0 (berechneter Wert nach dem Durchmischen der Komponenten und unter der Annahme, daß keine Reaktion erfolgt) auf 8,18 °/0, und zwar um 1,45 % NCO-Gruppen in den ersten 30 Minuten nach erfolgter Diisocyanatzugabe und um 0,62 % NCO-Gruppen in den restlichen 140 Minuten. Die Viskosität der Reaktionsmischung steigt im Verlaufe von 50 Minuten auf 425 cP/25°C und bleibt beim weiteren Erhitzen konstant. Das nach dem Abkühlen resultierende Endprodukt hat folgende Konstanten: Viskosität 425 cP/75°C, 7180 cP/25°C; 8,18 % NCO-Gruppen.75 parts by weight of a linear polypropylene glycol ether with a molecular weight of 2000, a hydroxyl number of 56 and a viscosity of 42.4 cP / 75 ° C are dissolved at room temperature with 0.0075 parts by weight of benzoyl chloride, 0.0045 parts by weight of iron acetylacetonate, the latter dissolved in a little benzene, and at 80 0 C with 3.915 parts by weight of toluene diisocyanate, which contains the isomers toluene-2,4- and toluene-2,6-diisocyanate in a ratio of 65:35, corresponding to an NCO: OH group ratio of 0.6. With constant mixing of the components, the temperature is increased to 120 ° C. and left at this temperature for 6 hours. During this period, the NCO content of the reaction mixture falls to zero with a simultaneous increase in viscosity to 470 cP / 75 ° C. This value does not change with further heating. After cooling the mixture to 8O 0 C for an additional 21,750 parts by weight of tolylene diisocyanate composition are the same as above added to the batch. In the course of 70 minutes, the temperature is increased to 120 ° C. and left at this temperature for a further 100 minutes. During this reaction time drops the NCO content of 10.25 ° / 0 (calculated value after the mixing of the components and assuming that no reaction takes place) to 8.18 ° / 0, namely by 1.45% NCO Groups in the first 30 minutes after the addition of diisocyanate and by 0.62% NCO groups in the remaining 140 minutes. The viscosity of the reaction mixture increases in the course of 50 minutes to 425 cP / 25 ° C. and remains constant on further heating. The end product resulting after cooling has the following constants: viscosity 425 cP / 75 ° C, 7180 cP / 25 ° C; 8.18% NCO groups.

Polyadditionsprodukt BPolyaddition product B

45,5 Gewichtsteile des unter A beschriebenen linearen Polypropylenglykoläthers werden bei Raumtemperatur mit 24,5 Gewichtsteilen eines durch Anlagerung von Propylenoxyd an Glycerin gewonnenen trifunktionellen PoIyalkylenglykoläthers, 0,013 Gewichtsteilen Benzoylchlorid, 0,0042 Gewichtsteilen Eisenacetylacetonat, gelöst in wenig Benzol, und bei 80° C mit 3,5 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat, welches die Isomeren Toluylen-2,4- und Toluylen-2,6-diisocyanat im Mengenverhältnis 65: 35 enthält, entsprechend einem NCO : OH-Gruppenverhältnis von 0,575, vermischt. Im Verlaufe von 70 Minuten ist die Viskosität der Reaktionsmischung von anfangs etwa 25 cP/75°C auf 455 cP/75°C, bei gleichzeitigem Abfall des NCO-Gruppengehaltes auf Null, gestiegen. Dieser Wert bleibt auch bei weiterem Erhitzen unverändert. Zu 100 Gewichtsteilen des Polyätherurethans mit endständigen Hydroxylgruppen werden bei 800C weitere 26 Gewichtsteile Toluylendiisocyanat gleicher ZusammenSetzung wie oben hinzugefügt. Die Temperatur wird im Verlaufe von 20 Minuten auf 100° C erhöht und 40 Minuten auf dieser Höhe belassen. Dabei fällt der NCO-Gruppengehalt der Reaktionsmischung von 9,95% (berechneter Wert für die Mischung der Komponenten) auf 8,3 % bei einer Viskosität von 546 cP/75°C und 9480 cP/25°C.45.5 parts by weight of the linear polypropylene glycol ether described under A are mixed at room temperature with 24.5 parts by weight of a trifunctional polyalkylene glycol ether obtained by the addition of propylene oxide to glycerol, 0.013 part by weight of benzoyl chloride, 0.0042 part by weight of iron acetylacetonate, dissolved in a little benzene, and at 80 ° C with 3.5 parts by weight of tolylene diisocyanate, which contains the isomers tolylene-2,4- and tolylene-2,6-diisocyanate in a ratio of 65:35, corresponding to an NCO: OH group ratio of 0.575. In the course of 70 minutes, the viscosity of the reaction mixture rose from initially about 25 cP / 75 ° C. to 455 cP / 75 ° C., with the NCO group content falling to zero at the same time. This value remains unchanged even with further heating. To 100 parts by weight of the polyether urethane with terminal hydroxyl groups, a further 26 parts by weight of tolylene diisocyanate of the same composition as above are added at 80 ° C. The temperature is increased to 100 ° C. over the course of 20 minutes and left at this level for 40 minutes. The NCO group content of the reaction mixture falls from 9.95% (calculated value for the mixture of the components) to 8.3% with a viscosity of 546 cP / 75 ° C and 9480 cP / 25 ° C.

Polyadditionsprodukt CPolyaddition product C

ίο 1000 Gewichtsteile des unter A beschriebenen PoIypropylenglykoläthers werden bei Raumtemperatur mit 0,1 Gewichtsteil Benzoylchlorid, 0,1 Gewichtsteil Eisenacetylacetonat und bei 800C mit 58 Gewichtsteilen Toluylendiisocyanat, entsprechend einem NCO: OH-Gruppenverhältnis von 0,66, vermischt und 100 Minuten auf 1200C erhitzt. Zu dem viskosen Reaktionsprodukt werden bei 80° C 30 Gewichtsteile Trimethylolpropan und anschließend 347 Gewichtsteile Toluylendiisocyanat hinzugefügt. Nach lstündigem Erhitzen auf 1000C ist ein isocyanathaltiges Voraddukt mit einem N C O-Gehalt von 8,4% und einer Viskosität von 1014 cP/75°C und 27800 cP/25°C entstanden.ίο 1000 parts by weight of the PoIypropylenglykoläthers described under A at room temperature with 0.1 part by weight of benzoyl chloride, 0.1 part by weight of iron acetylacetonate and at 80 0 C with 58 parts by weight of tolylene diisocyanate, corresponding to an NCO: OH group ratio of 0.66, mixed and 100 minutes 120 0 C heated. 30 parts by weight of trimethylolpropane and then 347 parts by weight of tolylene diisocyanate are added to the viscous reaction product at 80.degree. After lstündigem heating to 100 0 C, an isocyanate preadduct with an NC O-content of 8.4% and a viscosity of 1014 cps / 75 ° C and 27800 cP arose / 25 ° C.

Beispiel 1example 1

100 Gewichtsteile des Polyadditionsproduktes A bzw. B werden maschinell mit 2,5 Gewichtsteilen Dimethyl-(3-äthoxypropyl)-amin, 2 Gewichtsteilen Wasser und 0,5 Gewichtsteilen eines Methylpolysiloxans mit einer Viskosität von 140 cSt/20°C verrührt. Diese Mischung wird in Formen eingefüllt und verfestigt sich dort alsbald bei gleichzeitigem Aufschäumen zu einem Schaumstoff mit den folgenden physikalischen Eigenschaften:100 parts by weight of the polyaddition product A or B are mechanically mixed with 2.5 parts by weight of dimethyl (3-ethoxypropyl) amine, 2 parts by weight of water and 0.5 parts by weight of a methylpolysiloxane with a Viscosity of 140 cSt / 20 ° C stirred. This mixture is poured into molds and soon solidifies there with simultaneous foaming to form a foam with the following physical properties:

3535 Aus Polyaddi
tionsprodukt A
From Polyaddi
tion product A
Aus Polyaddi
tionsprodukt B
From Polyaddi
tion product B
Raumgewicht in kg/m3
Elastizität in %
4° Zugfestigkeit in kg/cm2
Bruchdehnung in % ..
Stauchhärte (20%)
in g/cm2
Stauchhärte (40%)
45 in g/cm2
Bleibende Verformung
in %
Volume weight in kg / m 3
Elasticity in%
4 ° tensile strength in kg / cm 2
Elongation at break in% ..
Compression hardness (20%)
in g / cm 2
Compression hardness (40%)
45 in g / cm 2
Permanent deformation
in %
54
32
1,85
321
38
47
16
54
32
1.85
321
38
47
16
60
43
2,09
328
44
57
20
60
43
2.09
328
44
57
20th

Beispiel 2Example 2

100 Gewichtsteile des Polyadditionsproduktes C werden maschinell mit 0,5 Gewichtsteilen permethyliertem Aminoäthylpiperazin, 2,2 Gewichtsteilen Wasser und 0,8 Gewichtsteilen eines Methylpolysiloxans mit einer Viskosität von 140 cSt/20°C verrührt. Diese Mischung wird in Formen eingefüllt und verfestigt sich dort alsbald bei gleichzeitigem Aufschäumen zu einem Schaumstoff mit den folgenden physikalischen Eigenschaften:100 parts by weight of the polyaddition product C are mechanically permethylated with 0.5 parts by weight Aminoäthylpiperazin, 2.2 parts by weight of water and 0.8 parts by weight of a methylpolysiloxane with a Viscosity of 140 cSt / 20 ° C stirred. This mixture is poured into molds and soon solidifies there with simultaneous foaming to form a foam with the following physical properties:

Raumgewicht 48 kg/m3 Volume weight 48 kg / m 3

Elastizität 35 %Elasticity 35%

Zugfestigkeit 2,0 kg/cm2 Tensile strength 2.0 kg / cm 2

Bruchdehnung 310 %Elongation at break 310%

Stauchhärte (20 %) 40 g/cm2 Compression hardness (20%) 40 g / cm 2

Stauchhärte (40 %) 48 g/cm2 Compression hardness (40%) 48 g / cm 2

Bleibende Verformung 17 %Permanent deformation 17%

Claims (2)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von Urethangruppen enthaltenden Schaumstoffen durch Umsetzung der1. A process for the production of foams containing urethane groups by reacting the aus Polyäthern mit einem Überschuß an Polyisocyanaten gebildeten Polyadditionsprodukte mit Wasser, dadurch gekennzeichnet, daß als Polyadditionsprodukte solche verwendet werden, die durch Umsetzen eines linearen oder verzweigten Polyalkylenglykoläthers in erster Stufe mit einem Polyisocyanat in einem NCO:OH-Gruppenverhältnis von kleiner als 1 bis höchstens 1 und Umsetzen des so gewonnenen Produktes in zweiter Stufe mit dem gleichen oder einem anderen Polyisocyanat in einem NCO: OH-Gruppenverhältnis von mindestens 1 bzw. größer als 1 erhalten worden sind.Polyaddition products formed from polyethers with an excess of polyisocyanates with water, characterized in that the polyadducts used are those which are obtained by reacting a linear or branched polyalkylene glycol ether in the first stage with a polyisocyanate in an NCO: OH group ratio of less than 1 to at most 1 and reacting the product thus obtained in the second stage with the same or a different polyisocyanate in an NCO: OH group ratio of at least 1 or greater than 1. 2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Verwendung solcher Polyadditionsprodukte, bei deren Herstellung in der ersten und/oder zweiten Verfahrensstufe mehrwertige Verbindungen mit reaktionsfähigen Wasserstoffatomen mitverwendet worden sind.2. The method according to claim 1, characterized by the use of such polyadducts, in their production in the first and / or second process stage, polyvalent compounds with reactive ones Hydrogen atoms have also been used. In Betracht gezogene Druckschriften:
Deutsche Patentschrift Nr. 961 573.
Considered publications:
German patent specification No. 961 573.
In Betracht gezogene ältere Patente:
Deutsches Patent Nr. 1 056 819.
Legacy Patents Considered:
German Patent No. 1,056,819.
ι 009 680/532 12.60ι 009 680/532 12.60
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DE1171152B (en) * 1962-03-20 1964-05-27 Schickedanz Ver Papierwerk Process for the production of foams containing urethane groups

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DE961573C (en) * 1954-11-16 1957-04-11 Bayer Ag Process for the production of foams from linear or branched polyethers or polythioethers and polyisocyanates containing hydroxyl groups
DE1056819B (en) 1957-12-03 1959-05-06 Bayer Ag Process for the production of foams containing urethane groups

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