DE1091473B - Process for the manufacture of a coal-deuterium product with high braking properties for use in nuclear reactors - Google Patents
Process for the manufacture of a coal-deuterium product with high braking properties for use in nuclear reactorsInfo
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Kohleprodukten, die infolge eines kleinen Deuteriumgehaltes sich durch ausgezeichnete Eigenschaften bei der Verwendung als Bremssubstanzen in Kernreaktoren, als Reflektoren oder Wärmeträger auszeichnen.The invention relates to a method for the production of coal products, as a result of a low deuterium content is characterized by excellent properties when used as braking substances in nuclear reactors, as reflectors or heat transfer media.
Bekanntlich sind beim Betrieb von Kernreaktoren neben dem spaltbaren Material sogenannte Bremssubstanzen (Moderatoren) anwesend, die in der Zone vorliegen, in der die Kernspaltungsreaktion erfolgt. Diese Substanzen dienen zur Erniedrigung der Geschwindigkeit der beim Kernspaltungsprozeß gebildeten schnellen Neutronen, so daß diese in langsame bzw. thermische Neutronen übergeführt werden. Darüber hinaus können diese Bremssubstanzen auch als Kühlmittel wirken.It is well known that in the operation of nuclear reactors, so-called braking substances are present in addition to the fissile material (Moderators) present who are present in the zone in which the nuclear fission reaction takes place. These substances serve to lower the speed of those formed in the nuclear fission process fast neutrons, so that they are converted into slow or thermal neutrons. In addition, these braking substances can also act as coolants.
Die Aktivität dieser Bremssubstanzen (Moderatoren), für die man schweres Wasser, Beryllium, Berylliumverbindungen und Kohlenstoff verwendet, hängt stark von der betreffenden Bremssubstanz ab.The activity of these braking substances (moderators), for which heavy water, beryllium, Beryllium compounds and carbon used depends heavily on the braking substance in question.
Obwohl Kohlenstoff als Bremssubstanz weniger wirksam ist als Beryllium, Berylliumverbindungen und schweres Wasser, so wird doch Kohlenstoff, insbesondere Kohlenstoff mit hoher Dichte, wie z. B. Graphit, häufig als Bremssubstanz in Kernreaktoren benutzt.Although carbon is less effective as a braking substance than beryllium, beryllium compounds and heavy water, carbon, especially high density carbon such as e.g. B. Graphite, often used as a braking substance in nuclear reactors.
Dies hat nicht nur seinen Grund in dem niedrigen Preis von Kohlenstoff, sondern es beruht auch auf der Tatsache, daß Kohlenstoff im Gegensatz zu Berylliumverbindungen ungiftig und im Gegensatz zu schwerem Wasser eine feste Substanz mit äußerst niedrigem Dampfdruck ist. Dies ermöglicht einerseits, die Bremssubstanz als Baumaterial für den Kernreaktor zu verwenden, und andererseits, hohe Temperaturen mit normalen niedrigen Drücken zu kombinieren. Besonders bei den hohen Temperaturen, bei denen energieliefernde Kernreaktoren (Kraftwerkreaktoren) betrieben werden, sind die hohen Drücke unnötig, die bei der Verwendung einer flüssigen Bremssubstanz mit hohem Dampfdruck vorkommen, wenn man eine Substanz mit niedrigem Dampfdruck' als Bremssubstanz benutzt. Dies hat natürlich eine erhebliche Einsparung in den Kosten der Apparatur zur Folge und schließt die Risiken, die den Betrieb von Kernreaktoren bei hohen Drücken begleiten, aus. Darüber hinaus haben Kohlenstoffbremssubstanzen den Vorteil einer guten Widerstandsfähigkeit gegenüber sehr hohen Temperaturen und radioaktiver Bestrahlung.Not only is this due to the low price of carbon, but it is due to the fact that it is The fact that carbon, unlike beryllium compounds, is non-toxic and unlike heavy compounds Water is a solid substance with an extremely low vapor pressure. On the one hand, this enables the braking substance to use as a building material for the nuclear reactor, and on the other hand, high temperatures with normal low pressures combine. Especially at the high temperatures at which energy-supplying ones Nuclear reactors (power plant reactors) are operated, the high pressures are unnecessary when using a liquid braking substance with high vapor pressure, if you have a Substance with low vapor pressure 'used as a braking substance. Of course, this has a considerable saving entails in the cost of the apparatus and excludes the risks inherent in the operation of nuclear reactors accompany at high pressures. In addition, carbon retardants have the advantage good resistance to very high temperatures and radioactive radiation.
Nach einem älteren, nicht zum Stande der Technik gehörigen Verfahren werden Kohlenstoffprodukte hergestellt, bei denen die Bremswirkung erheblich größer ist als die von Graphit, der aktivsten bisher erhältlichen Kohlenstoffbremssubstanz. Nach diesem Verfahren werden deuterierte höhere, insbesondere Verfahren zur HerstellungAn older, non-state-of-the-art process produces carbon products manufactured in which the braking effect is considerably greater than that of graphite, the most active so far available carbon brake substance. Following this procedure, deuterated higher levels, in particular Method of manufacture
eines Kohle-Deuteriumproduktsof a carbon deuterium product
mit stark bremsenden Eigenschaftenwith strong braking properties
zur Verwendung in Kernreaktorenfor use in nuclear reactors
Anmelder:Applicant:
N. V. De Bataafsche Petroleum
Maatschappij, Den HaagNV De Bataafsche Petroleum
Maatschappij, The Hague
Vertreter: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. PulsRepresentative: Dr.-Ing. F. Wuesthoff, Dipl.-Ing. G. Pulse
und Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Pechmann,and Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. E. Frhr. v. Bad luck man,
Patentanwälte, München 9, Schweigerstr. 2Patent Attorneys, Munich 9, Schweigerstr. 2
Beanspruchte Priorität:
Niederlande vom 14. Juni 1957Claimed priority:
Netherlands 14 June 1957
Willem Johannes Dominicus van Dijck, Den Haag,
ist als Erfinder genannt wordenWillem Johannes Dominicus van Dijck, The Hague,
has been named as the inventor
polycyclisch^ aromatische Kohlenwasserstoffe unter Verwendung irgendeiner der vielen an sich bekannten Methoden zur Herstellung von Kohle aus kohlenstoffreichem Material verkokt. In diesem Verfahren wird jedoch ein großer Teil des im deuterierten Ausgangsmaterial vorhandenen Deuteriums in Freiheit gesetzt und auf kostspielige Weise dem Verfahren im Kreislauf wieder zugeführt.polycyclic aromatic hydrocarbons using any of the many known per se Methods of making coal from carbon-rich material coked. In this procedure, however, a large part of the deuterium present in the deuterated starting material is set free and fed back into the process in a costly manner.
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren, mit dessen Hilfe man Kohle-Deuterium-Produkte mit besonders günstigen Bremseigenschaften ohne den oben beschriebenen Nachteil herstellt.The present invention relates to a process by which coal-deuterium products are obtained with particularly favorable braking properties without the disadvantage described above.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man in deuteriumhaltige Kohle, die aber keinen Wasserstoff mehr enthält, durch inniges Mischen deuterierte, aromatische, vorzugsweise polycyclische Kohlenwasserstoffe durch Zusammenpressen zu Formstücken bzw. durch Zusammenpressen und nachfolgende Imprägnierung oder Tränkung mit den angeführten deuterierten Kohlenwasserstoffen einarbeitet und diese Formstücke nachfolgend einer Homogenisierungsbehandlung unterwirft.The inventive method is characterized in that one in deuterium-containing coal, the but no longer contains hydrogen, aromatic, preferably polycyclic, deuterated by intimate mixing Hydrocarbons by pressing together to form fittings or by pressing together and subsequent impregnation or impregnation with the listed deuterated hydrocarbons is incorporated and then subjecting these fittings to a homogenization treatment.
Die deuterierten Kohlenwasserstoffe und die deuteriumhaltige Kohle, die die geformten Stücke enthalten, werden durch eine Homogenisierungsbehandlung in ein homogenes Kohle-Deuterium-Produkt mit einemThe deuterated hydrocarbons and charcoal containing the shaped pieces, are transformed into a homogeneous carbon-deuterium product with a homogenization treatment
009 628/358009 628/358
kleinen Gehalt an fest gebundenem Deuterium verwandelt, wobei dieses Produkt nicht oder nur sehr wenig porös ist.small content of firmly bound deuterium transformed, whereby this product is not or only very much is not very porous.
Die auf diese Weise erhaltenen geformten Stücke besitzen eine große Festigkeit, die der Festigkeit der aus Graphit und einem Bindemittel hergestellten Formstücke deutlich überlegen ist. Im Vergleich zu einem Verfahren, bei dem Graphitkohlenstoff und deuterierte hochmolekulare naphthenische oder paraffinische Kohlenwasserstoffe als Ausgangsmaterial benutzt werden, besitzt die vorliegende Erfindung den Vorteil, daß man eine größere Auswahlmöglichkeit an Kohlenwasserstoffen hat, daß. die Homogenisierung sowohl durch Strahlung als auch durch eine billigere, rein thermische Methode bewirkt werden kann und darüber hinaus die so erhaltenen Formstücke eine verbesserte räumliche Stabilität besitzen.The molded pieces obtained in this way have a great strength, that of the strength of the Molded pieces made from graphite and a binder are clearly superior. Compared to a process in which graphitic carbon and deuterated high molecular weight naphthenic or paraffinic Hydrocarbons are used as the starting material, the present invention has the The advantage of having a greater choice of hydrocarbons, that. the homogenization can be effected both by radiation and by a cheaper, purely thermal method and In addition, the molded pieces obtained in this way have improved spatial stability.
Die aus deuteriumhaltigem Kohle und deuterierten aromatischen Kohlenwasserstoffen hergestellten Formstücke können auf rein thermische Weise durch Erhitzung bei erhöhten Temperaturen, die jedoch viel niedriger liegen als diejenigen, die zur Herstellung von Graphit aus Kohle angewendet werden müssen, für gewöhnlich unterhalb 1000° C homogenisiert werden.The fittings made from coal containing deuterium and deuterated aromatic hydrocarbons can be done in a purely thermal way by heating at elevated temperatures, which, however, a lot are lower than those that have to be used to produce graphite from coal, usually homogenized below 1000 ° C.
An Stelle der rein thermischen Methode kann die Homogenisierung auch dadurch bewirkt werden, daß man die Formstücke bei erhöhten Temperaturen, z. B. bei etwa 100 bis 300° C, energiereicher Strahlung, wie z. B. radioaktiven Strahlen, schnellen Elektronen, Gammastrahlen, Neutronen usw., aussetzt. Zu diesem Zweck kann man sich der bei Kernspaltungsreaktionen entstehenden Strahlung bedienen, indem man die Formstücke zur Behandlung in einen Kernreaktor einführt und den Reaktor über einen beträchtlichen Zeitraum, wie z. B. 10 Tage oder langer, bei teilweiser Belastung, z. B. ein Zehntel der normalen Belastung, in Betrieb hält, bis die Homogenisierung vollständig ist.Instead of the purely thermal method, the homogenization can also be effected in that the fittings at elevated temperatures, e.g. B. at about 100 to 300 ° C, high-energy radiation, such as z. B. radioactive rays, fast electrons, gamma rays, neutrons, etc., exposes. To this The radiation generated during nuclear fission reactions can be used for the purpose by using the Introduces fittings for treatment into a nuclear reactor and the reactor for a considerable period of time, such as B. 10 days or longer, with partial exposure, z. B. one tenth of the normal load, in Operation continues until homogenization is complete.
Die Deuterium enthaltende Kohle, die eine der beiden Komponenten der Kohle darstellt, die nach der vorliegenden Erfindung hergestellt wird, kann durch Verkoken deuterierter schwerer Kohlenwasserstoffe nach einem Verfahren erhalten werden. Diese Kohle kann ebenfalls durch Behandlung von Kohle, die gebundenen Wasserstoff enthält, vorzugsweise in feinverteiltem Zustand bei erhöhten Temperaturen, z. B. zwischen 500 und 1000° C, mit einem zur Hauptsache oder vorwiegend aus Deuteriumgas und/oder Deuterium-Kohle-Verbindungen, Deuterium liefern, oder es mit Wasserstoff austauschen, hergestellt werden.The coal containing deuterium, which is one of the two components of the coal, which according to the present invention can be made by coking deuterated heavy hydrocarbons can be obtained by a process. This coal can also be made by treating coal that is bound Contains hydrogen, preferably in a finely divided state at elevated temperatures, e.g. B. between 500 and 1000 ° C, with a mainly or predominantly made of deuterium gas and / or deuterium-carbon compounds, Delivering deuterium, or exchanging it for hydrogen, can be produced.
Die deuterierten Kohlenwasserstoffe, mit denen die Deuterium enthaltende Kohle gemischt oder mit denen sie getränkt wird und von der man Formstücke durch Zusammenpressen erhält, können durch Deuterierung höherer aromatischer Kohlenwasserstoffe gewonnen werden, d. h. aus Kohlenwasserstoffen, die einen Dampfdruck besitzen, der beträchtlich, zumindest 2O°/o, unter dem Arbeitsdruck bei der Temperatur liegt, bei der die nachfolgende Homogenisierung durchgeführt wird. Besonders eignen sichpolycyclische aromatische Kohlenwasserstoffe, wie z. B. Anthracen, Phenanthren, Acenaphthen, Diphenyl, Fluoren, Pyren, Benzanthren, Chrysen und ihre Homologen oder Mischungen, die zur Hauptsache oder vorwiegend aus diesen bestehen, wie z. B. gereinigte schwere Teerölfraktionen oder aromatische Extrakte aus schweren Mineralölfraktionen. Vorzugsweise verwendet man Kohlenwasserstoffe, die bei normaler Temperatur fest sind und deren Schmelzpunkt bei mindestens etwa 50° C liegt.The deuterated hydrocarbons with which the deuterium-containing coal is mixed or with which it is soaked and from which molded pieces are obtained by pressing together, can by deuteration higher aromatic hydrocarbons are obtained, d. H. from hydrocarbons, the one Have vapor pressure which is considerably, at least 20%, below the working pressure at the temperature where the subsequent homogenization is carried out. Polycyclics are particularly suitable aromatic hydrocarbons, such as. B. anthracene, phenanthrene, acenaphthene, diphenyl, fluorene, pyrene, Benzanthrene, chrysene and their homologues or mixtures, which mainly or predominantly consist these exist, such as B. purified heavy tar oil fractions or aromatic extracts from heavy Mineral oil fractions. It is preferable to use hydrocarbons which are solid at normal temperature and their melting point is at least about 50 ° C.
Die Deuterierung kann mit Hilfe der sogenannten Tropf-bzw. Fließtechnik bewirkt werden. Das Kohlenwasserstoffmaterial rieselt dabei in flüssigem Zustand bei einer erhöhten Temperatur und unter Druck in Form einer dünnen Schicht über einen Katalysator in einer stationären Reaktionszone herab. Dieser Katalysator beschleunigt den Austausch des Wasserstoffes mit dem Deuterium, das gleichzeitig als Deuteriumgas oder ein Gas, das Deuterium enthält oder liefert, aufwärts strömt.The deuteration can be done with the help of the so-called drip or. Flow technique can be effected. The hydrocarbon material trickles in in the liquid state at an elevated temperature and under pressure Form a thin layer over a catalyst in a stationary reaction zone. This catalyst accelerates the exchange of hydrogen with deuterium, which is also used as deuterium gas or a gas containing or supplying deuterium flows upward.
Die Einarbeitung der Deuterium enthaltenden Kohle mit dem deuterierten Kohlenwasserstoffmaterial kann durch Mischen der in feinverteiltem Zustand vorliegenden Kohle mit dem angeführten deuterierten Material erfolgen, vorzugsweise bei einer Temperatur, die oberhalb des Schmelzpunktes des Kohlenwasserstoffes liegt, damit man eine gleichmäßige oder im wesentlichen gleichmäßige Masse erhält, die in Form von Stäben, Plättchen usw. der benötigten Dimensionen gepreßt wird. Obwohl nicht unbedingt notwendig, kann es wünschenswert sein, eine Kohle zu verwenden, die eine derartige Korngrößenverteilung aufweist, daß sie eine hohe Dichte besitzt.The incorporation of the deuterium containing coal with the deuterated hydrocarbon material can be deuterated by mixing the finely divided coal with the above Material take place, preferably at a temperature above the melting point of the hydrocarbon is so that you get a uniform or substantially uniform mass that is in the form is pressed by rods, plates, etc. of the required dimensions. Although not strictly necessary, it may be desirable to use a coal that has such a grain size distribution that it has a high density.
Es ist ebenfalls möglich, erst Formstücke aus der Kohle zu pressen und dann diese mit dem deuterierten Kohlenwasserstoffmaterial zu imprägnieren. Zur Erzielung einer guten Imprägnierung sollte man diese Behandlung unter Bedingungen vornehmen, bei denen die deuterierten Kohlenwasserstoffe in dünnflüssigem Zustand vorliegen. Zu diesem Zweck wird es häufig notwendig sein, höhere Temperaturen anzuwenden. Gegebenenfalls kann man die Imprägnierung durch Arbeiten unter erhöhtem Druck beschleunigen. Die Gewichtsverhältnisse, in denen die Kohle und das deuterierte Kohlenwasserstoffmaterial miteinander vermischt werden, können in recht weiten Grenzen variieren, je nach dem Deuteriumgehalt der Kohle, der Zusammensetzung des deuterierten Kohlenwasserstoffmaterials und dem im Endprodukt gewünschten Deuteriumgehalt. Im allgemeinen liegt das bevorzugte Atomverhältnis von Deuterium zu Kohlenstoff im Endprodukt bei mindestens 1 : 5, z. B. bei 2 :7.It is also possible to first press fittings out of the coal and then these with the deuterated Impregnate hydrocarbon material. In order to achieve a good impregnation one should use this Carry out treatment under conditions in which the deuterated hydrocarbons in low viscosity Condition. For this purpose it will often be necessary to use higher temperatures. If necessary, the impregnation can be accelerated by working under increased pressure. the Weight ratios in which the coal and the deuterated hydrocarbon material with each other are mixed, can vary within quite wide limits, depending on the deuterium content of the coal Composition of the deuterated hydrocarbon material and the deuterium content desired in the end product. In general, the preferred atomic ratio of deuterium to carbon is End product at at least 1: 5, e.g. B. at 2: 7.
Wenn die Homogenisierung auf rein thermische Weise bewirkt wird, kann man die aus der Kohle und dem deuterierten Kohlenwasserstoffmaterial hergestellten Formstücke durch Erhitzen bei Temperaturen oberhalb der Reaktionstemperaturen des deuterierten Materials behandeln. Die zur Homogenisierung verwendete Temperatur kann in einem weiten Bereich liegen, der von der Art des Materials, der Erhitzungsdauer und anderen Reaktionsbedingungen, z. B. dem Druck usw., abhängt. In der Regel liegen diese Temperaturen etwa bei 500 bis 1000° C, obwohl auch höhere oder niedrigere Temperaturen geeignet sind.If the homogenization is effected in a purely thermal way, one can get that from the coal and molded pieces made of the deuterated hydrocarbon material by heating at temperatures treat above the reaction temperatures of the deuterated material. The one used for homogenization Temperature can be within a wide range depending on the type of material, the heating time and other reaction conditions, e.g. B. the Pressure, etc., depends. Usually these temperatures are around 500 to 1000 ° C, although also higher or lower temperatures are suitable.
Wird die Homogenisierung unter Verwendung energiereicher Strahlung bewirkt, so kann man diese Behandlung bei verhältnismäßig niedrigen Temperaturen, d. h. bei Temperaturen, die denen der üblichen Betriebstemperaturen von Kernreaktoren entsprechen, durchgeführt werden. Die Kohlenstäbe, Plättchen oder ähnliche Formstücke, die man nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhält, sind nicht oder nur sehr wenig porös und besitzen einen niedrigen Gehalt, z. B. einige wenige Gewichtsprozent Deuterium, das am Kohlenstoff chemisch gebunden ist. Dieser Deuteriumgehalt wird selbst bei langanhaltendem Erhitzen kaum oder überhaupt nicht vermindert.If the homogenization is effected using high-energy radiation, this can be done Treatment at relatively low temperatures, d. H. at temperatures similar to those of the usual Operating temperatures of nuclear reactors correspond to be carried out. The carbon rods, plates or Similar shaped pieces that are obtained by the method according to the invention are not or only very much little porous and have a low content, e.g. B. a few percent by weight of deuterium, which is on Carbon is chemically bound. This deuterium content hardly becomes even with prolonged heating or not decreased at all.
Der Erniedrigung des Deuteriumgehaltes kann man durch Verwendung einer Deuterium enthaltenden Atmosphäre entgegenwirken.The lowering of the deuterium content can be achieved by using a deuterium containing Counteract atmosphere.
I 091 473I 091 473
Infolge dieses Deuteriumgehaltes besitzen die erfindungsgemäß hergestellten Produkte bei der Verwendung in Kernreaktoren eine bremsende Wirkung, die größer ist als die von Kohlenstoff in Form von Graphit. Darüber hinaus besitzen sie eine sehr niedrige Neutronenabsorptionskapazität, und sie behalten ihre Form wesentlich besser bei als ein Graphitgitter.As a result of this deuterium content, the products produced according to the invention have when used a braking effect in nuclear reactors that is greater than that of carbon in the form of Graphite. In addition, they have a very low neutron absorption capacity and they keep theirs Shape much better than a graphite grid.
Die erfindungsgemäß hergestellten Kohlen sind zur Verwendung als Bremssubstanz in Kernreaktoren sehr geeignet, bei denen das spaltbare Material und die Bremssubstanz in der Reaktionszone stationär angeordnet sind und die hier entwickelte Wärme durch eine Flüssigkeit abgeführt wird. Sie können auch als Baumaterial bei der Konstruktion der Reaktionszone von Kernreaktoren verwendet werden, in der sich die aktive Flüssigkeit befindet, die aus Wasser oder schwerem Wasser besteht, in der das spaltbare Material verteilt und/oder gelöst vorliegt.The coals produced according to the invention are very suitable for use as a braking substance in nuclear reactors suitable, in which the fissile material and the braking substance arranged stationary in the reaction zone and the heat developed here is dissipated by a liquid. You can also use it as a building material be used in the construction of the reaction zone of nuclear reactors in which the active liquid is located, which consists of water or heavy water, in which the fissile Material is distributed and / or dissolved.
Die erfindungsgemäßen Kohlenprodukte können auch als Material für den Reflektormantel dienen, der um die Reaktionszone in Kernreaktoren angebracht ist, um die die Reaktionszone verlassenden Neutronen zu reflektieren.The carbon products according to the invention can also serve as material for the reflector jacket, the around the reaction zone in nuclear reactors is attached to the neutrons leaving the reaction zone to reflect.
Claims (5)
Applications Claiming Priority (2)
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| NL851548X | 1957-01-23 | ||
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Publications (1)
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Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
| DEN15208A Pending DE1091473B (en) | 1957-01-23 | 1958-06-12 | Process for the manufacture of a coal-deuterium product with high braking properties for use in nuclear reactors |
Country Status (4)
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Also Published As
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