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DE1088709B - Process for stabilizing polyolefins against viscosity reduction - Google Patents

Process for stabilizing polyolefins against viscosity reduction

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Publication number
DE1088709B
DE1088709B DEA29093A DEA0029093A DE1088709B DE 1088709 B DE1088709 B DE 1088709B DE A29093 A DEA29093 A DE A29093A DE A0029093 A DEA0029093 A DE A0029093A DE 1088709 B DE1088709 B DE 1088709B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
polyolefin
minutes
stabilizer
polyethylene
polypropylene
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEA29093A
Other languages
German (de)
Inventor
Arthur Calvin Hecker
Olgo Helen Knoepke
William Edwards Leistner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ARGUS CHEM
Argus Chemical Corp
Original Assignee
ARGUS CHEM
Argus Chemical Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by ARGUS CHEM, Argus Chemical Corp filed Critical ARGUS CHEM
Priority to DEA29093A priority Critical patent/DE1088709B/en
Publication of DE1088709B publication Critical patent/DE1088709B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/56Organo-metallic compounds, i.e. organic compounds containing a metal-to-carbon bond
    • C08K5/57Organo-tin compounds
    • C08K5/58Organo-tin compounds containing sulfur

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Verfahren zum Stabilisieren von Polyolefinen gegen Viskositätsminderung Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Stabilisieren von Polyolefinen gegen Viskósitätsminderung unter Verwendung von schwefelhaltigen, metallorganischen Verbindungen.Process for stabilizing polyolefins against reduction in viscosity The invention relates to a method for stabilizing polyolefins against a reduction in viscosity using sulfur-containing, organometallic compounds.

Bei Polyäthylen- oder Polypropylenkunststoffen ist der Schmelzindex ein wichtiger Faktor. Dieser Index ist eine Funktion der Viskosität. Er drückt die Menge des Kunststoffes in Gramm aus, die innerhalb von 10 Minuten bei 1900C stranggepreßt werden, und zwar die Menge, die aus einer Öffnung mit einem Durchmesser von 0,21 cm unter einer Kraft von 2160 g ausgepreßt wird. Diese Kraft wirkt auf einen Kolben von einem Durchmesser von 0,955 cm, der den Druck auf den Kunststoff überträgt. Das Verfahren ist in »American Society for Testing Materials Specification D 1238-52 T« beschrieben. For polyethylene or polypropylene plastics, the melt index is an important factor. This index is a function of viscosity. He presses the Amount of plastic in grams that was extruded within 10 minutes at 1900C the amount that will come out of an orifice with a diameter of 0.21 cm is squeezed out under a force of 2160 g. This force acts on a piston 0.955 cm in diameter, which transfers the pressure to the plastic. The procedure is in “American Society for Testing Materials Specification D 1238-52 T «.

Für ein durchschnittliches Handelsprodukt eines Polyäthylens wurde z. B. der Schmelzindex mit 0,68 ermittelt. For an average commercial product of a polyethylene was z. B. the melt index is determined to be 0.68.

Wenn dieses Muster 4 Stunden auf 1300C gehalten und sodann neuerlich geprüft wurde, so erhöhte sich der Schmelzindex um etwa 50/o. Nach 8stündiger Erhitzung auf 1300C trat eine Erhöhung um 11201o ein.If this pattern is held at 1300C for 4 hours and then again was tested, the melt index increased by about 50%. After 8 hours of heating at 1300C there was an increase of 11201o.

Es ist zwar schon bekannt, zur Hitzestabilisierung von Polyolefinen eine kleine Menge eines Zinkdithiocarbamats zuzusetzen. Diese Verbindungen sind jedoch gefärbt, und die Verfärbung nimmt beim Erhitzen noch zu, was sich bei der Verwendung zur Hitzestabilisierung nachteilig auswirkt. It is already known for the heat stabilization of polyolefins add a small amount of a zinc dithiocarbamate. These connections are however colored, and the discoloration increases when heated, which becomes apparent with the Use for heat stabilization has an adverse effect.

Es wurde nun gefunden, daß man eine vorteilhafte Stabilisierung ohne diese Nachteile unter Verwendung von metallorganischen Verbindungen in der Weise durchführen kann, daß als Stabilisierungsmittel eine mit dem Polyolefin verträgliche, im wesentlichen nicht flüchtige Verbindung der allgemeinen Formel Rz Sn (SR')4-x verwendet wird, wobei der Schwefel direkt an Zinn gebunden ist und R einen einwertigen Kohlenwasserstoffrest mit t bis 18 Kohlenstoffatomen, SR' ein einwertiges Radikal eines substituierten oder unsubstituierten Merkaptans oder den Rest eines Xanthogenats bedeutet und x eine ganze Zahl von 1 bis 3 darstellt, verwendet wird. It has now been found that you can achieve an advantageous stabilization without these disadvantages using organometallic compounds in the way can perform that a stabilizing agent compatible with the polyolefin, essentially non-volatile compound of the general formula Rz Sn (SR ') 4-x is used, where the sulfur is bonded directly to tin and R is a monovalent Hydrocarbon radical with t to 18 carbon atoms, SR 'a monovalent radical a substituted or unsubstituted mercaptan or the remainder of a xanthate and x represents an integer from 1 to 3 is used.

Wenn das obenerwähnte Polyäthylen unter Zusatz von 0,501o einer solchen Verbindung, bezogen auf den Kunststoff, stabilisiert wird, dann war der Schmelzindex anfänglich 0,71 und blieb praktisch unverändert, selbst wenn vor neuerlicher Prüfung eine 48stündige Erhitzung auf 130"C stäftgefunden hatte. Wurde die Erhitzungszeit noch weiter verlängert, so war keine zu beanstandende Erhöhung des Schmelzindex zu beobachten, es wurde im Gegenteil eine geringe Senkung vermerkt. If the above-mentioned polyethylene with the addition of 0.501o of such Compound, based on the plastic, is stabilized, then was the melt index initially 0.71 and remained practically unchanged even if before re-examination 48 hours of heating to 130 "C had found. Became the heating time extended even further, there was no objectionable increase in the melt index on the contrary, a slight decrease was noted.

Beispielsweise schmilzt Polypropylen ohne erfindungsgemäßen Zusatz zu einer leicht beweglichen Flüssigkeit, wenn es während einer verhältnismäßig kurzen Zeit einer Temperatur von 200"C ausgesetzt wird. Wird dagegen gemäß der Erfindung der Stabilisator angewendet, so bleibt das Polypropylen plastisch. For example, polypropylene melts without an additive according to the invention to an easily movable liquid, if it is during a relatively short Time is exposed to a temperature of 200 "C. In contrast, according to the invention If the stabilizer is applied, the polypropylene remains plastic.

Die normalerweise durch Einwirkung von Licht in Polyäthylen und -propylen auftretende Sprödigkeit und Brüchigkeit wird gleichfalls durch den Stabilisator verhindert bzw. erheblich verzögert. Usually caused by exposure to light in polyethylene and propylene Occurring brittleness and fragility is also caused by the stabilizer prevented or significantly delayed.

Stabilisierungsmittel nach der obenerwähnten allgemeinen Formel können insbesondere wie folgt aufgebaut sein: Beispiele für R sind Butyl-, HexyI-, Dodecyl-, Cyclopentyl-, Cyclohexyl-, Hexahydrotoluyl-, Phenyl-, Naphthyl- und Benzyl-. Stabilizing agents according to the general formula mentioned above can be used in particular be structured as follows: Examples of R are butyl, hexyl, dodecyl, Cyclopentyl, cyclohexyl, hexahydrotoluyl, phenyl, naphthyl and benzyl.

R' kann ebenso wie R ein einfaches Kohlenwasserstoffradikal sein, es kann aber auch, Substituenten wie Hydroxvl-, verestertes Hydroxyl-, Carboxyl-, verestertes oder amidiertes Carboxyl- enthalten und schließlich auch das Radikal eines Xanthogenats darstellen. Like R, R 'can be a simple hydrocarbon radical, but it can also, substituents such as hydroxyl, esterified hydroxyl, carboxyl, esterified or amidated carboxyl and finally also the radical represent a xanthate.

Beispiele von unsubstituierten Merkaptanen sind Butyl-, Hexyl-, Octyl-, Dodecyl-, Octadecyl-, Phenyl-, Naphthyl- und Benzylmerkaptan. Examples of unsubstituted mercaptans are butyl, hexyl, octyl, Dodecyl, octadecyl, phenyl, naphthyl and benzyl mercaptan.

Beispiele von substituierten Merkaptanen sind Thioglykol, Thioglycerin, Merkaptoäthanollaurat, Dimerkaptoäthanoladipat oder -phthalat, ferner Thioglvkolsäure, Octylthioglykolat, Äthylenglykol-bis-thioglykolat, Dibutylmerkaptosuccinat, das Diamyl- oder Morpholinamid der Thioglykolsäure, das Dibutylamid der y-Thiobuttersäure und schließlich Isopropyl- oder Octylxanthogenat. Examples of substituted mercaptans are thioglycol, thioglycerin, Mercaptoethanol laurate, dimercaptoethanol adipate or phthalate, also thioglvcolic acid, Octyl thioglycolate, ethylene glycol bis thioglycolate, dibutyl mercaptosuccinate, the Diamyl or morpholine amide of thioglycolic acid, the dibutylamide the y-thiobutyric acid and finally isopropyl or octyl xanthate.

Besonders geeignet sind Alkylradikale in der Merkaptoverbindung, die 4 bis 18 Kohlenstoffe enthalten. In diesem Falle ist der Geruch der Stabilisatoren so gering, daß er durchaus nicht störend wirkt, und die Flüchtigkeit ist bei den für die Verarbeitung der Kunststoffe in Betracht kommenden Temperaturen verhältnismäßig gering. Diese Stabilisatoren besitzen auch genügende Verträglichkeit mit dem Polyolefin bei allen in Frage kommenden Temperaturen. Alkyl radicals in the mercapto compound are particularly suitable, that contain 4 to 18 carbons. In this case the smell is the stabilizers so small that it doesn’t have a disturbing effect at all, and the volatility is with them for the processing of the plastics considered temperatures are proportionate small amount. These stabilizers also have sufficient compatibility with the polyolefin at all possible temperatures.

Die Organozinnmerkaptoverbindungen werden in an sich bekannter Weise durch Umsetzung von Organozinnoxyden bzw. -halogeniden mit den gewünschten Merkaptanen hergestellt. The organotin mercapto compounds are made in a manner known per se by reacting organotin oxides or halides with the desired mercaptans manufactured.

Das zu stabilisierende Polyäthylen kann entweder irgendein nach dem Hochdruckverfahren hergestelltes verzweigtes Polyäthylen sein. Es kann aber auch ein unverzweigtes Niederdruckpolyäthylen sein, hergestellt nach dem Zieglerverfahren oder einem anderen Verfahren. The polyethylene to be stabilized can either be any after High pressure branched polyethylene manufactured. But it can also be an unbranched low-pressure polyethylene, manufactured according to the Ziegler process or another method.

Das Polypropylen kann ein handelsübliches isotaktisches Polypropylen nach dem Zieglerverfahren sein. The polypropylene can be a commercially available isotactic polypropylene be according to the Ziegler process.

Die anzuwendende Menge des die Viskosität erhaltenden Zusatzstoffes schwankt zwischen 0,01 und 2%, bezogen auf das Gewicht des Polyolefins,, und beträgt gewöhnlich 0,05 bis 1 OIo. The amount of viscosity-maintaining additive to use varies between 0.01 and 2%, based on the weight of the polyolefin, and is usually 0.05 to 1 OIo.

Wenn das Polyolefin in stückiger Form vorliegt, so wird es zunächst z. B. auf Walzen erhitzt, bis es genügend erweicht ist. Der Zusatzstoff wird sodann in geeigneter Weise über die Oberfläche des Kunststoffes auf den er- hitzten Walzen verteilt zugegeben und das Mischen so lange bei einer Temperatur von 120 bis 1600 C fortgesetzt, bis die Mischung homogen wird. Die so erhaltene Mischung wird sodann je nach Wunsch zu Folien oder Platten verformt. If the polyolefin is in lump form, it will first z. B. heated on rollers until it is sufficiently softened. The additive is then in a suitable manner over the surface of the plastic on the heated rollers added distributed and mixing at a temperature of 120 to 1600 C continued until the mixture becomes homogeneous. The mixture thus obtained is then Formed into foils or sheets as required.

Beispiel 1 100 Teile Hochdruckpolyäthylen (Molekulargewicht um 20000, Dichte 0,91 bis 0,92, Fp. um 110°C [Raff Allison, »Polyethylene«, New York, 1956, S. 61 bis 64]) werden auf erhitzten, mit verschiedener Geschwindigkeit laufenden Walzen (Temperatur etwa 140°C) erweicht und zu einem Band verformt. Hierzu fügt man 0,25 Teile Dibutylzinndilaurylmerkaptid mit der Formel (CdHg) 2 Sn (CS12H25)2 über die Oberfläche verteilt, zu. Example 1 100 parts of high-pressure polyethylene (molecular weight around 20,000, Density 0.91 to 0.92, m.p. around 110 ° C [Raff Allison, "Polyethylene", New York, 1956, P. 61 to 64]) are heated, running at different speeds Rolls (temperature about 140 ° C) softened and formed into a band. To this adds 0.25 parts of dibutyltin dilauryl mercaptide with the formula (CdHg) 2 Sn (CS12H25) 2 spread over the surface, too.

Das Mischen wird fortgesetzt, bis Dibutylzinndilaurylmerkaptid dem Kunststoff homogen einverleibt ist, was etwa 5 Minuten erfordert. Der erhaltene heiße Kunststoff wird zu Folien verformt und ist nach dem Abkühlen gebrauchsfertig. Mixing is continued until the dibutyltin dilauryl mercaptide Plastic is incorporated homogeneously, which takes about 5 minutes. The received hot plastic is formed into foils and is ready for use after cooling.

Zwecks Feststellung der Hitzebeständigkeit werden Streifen in einem Ofen auf 2050 C gebracht und alle 15 Minuten ein Muster herausgenommen. Die Streifen haben etwa gleiche Dimensionen, und zwar 2,5 # 4 # 0,1 cm. For the purpose of determining the heat resistance, strips are used in a Bring the oven to 2050 C and take a sample every 15 minutes. The Stripes have roughly the same dimensions, namely 2.5 # 4 # 0.1 cm.

Die Vergleichsresultate mit dem gleichen Hochdruckpolyäthylen ohne Zusatz werden in folgender Tabelle gezeigt. Farbe nach Erhitzen auf 205"C Zeit in Zusatz in °/0, bezogen auf das Polyäthylen Minuten (Kontrolle) 0,25 Dibutylzinndilaurylmerkaptid 0 keine Verfärbung keine Verfärbung 45 braun gesprenkelt keine Verfärbung 105 dunkelbraun gesprenkelt sehr geringe Verfärbung, etwa in dem Maße, wie bei dem Kontrollmuster nach 15 Minuten. The comparison results with the same high pressure polyethylene without additive are shown in the following table. Color after heating to 205 "C Time in addition in ° / 0, based on the polyethylene Minutes (Control) 0.25 dibutyltin dilauryl mercaptide 0 no discoloration no discoloration 45 mottled brown no discoloration 105 dark brown speckled very slight discoloration, approx as much as that Control sample after 15 minutes.

Beispiel 2 100 Teile Niederdruckpolyäthylen, hergestellt nach dem Phillipsverfahren (Molekulargewicht um 500000, Dichte 0,95 bis 0,96, Fp. 135 bis 137° C [Raff Allison, a. a. O., S. 70 und 71]), werden mit 0,5 Teilen Tributylzinnisopropylxanthogenat von der Formel gemischt und die Mischung auf einer Zweiwalzenmühle, die auf 1550 G erhitzt ist, in üblicher Weise bearbeitet, bis Harz und Stabilisator homogen gemischt sind, was ungefähr 10 Minuten erfordert. Aus der erhaltenen Folie werden-sodann Muster, wie im Beispiel 1 beschrieben, herausgeschnitten und der gleichen Erhitzungsprobe unterworfen.Example 2 100 parts of low-pressure polyethylene, produced by the Phillips process (molecular weight around 500,000, density 0.95 to 0.96, melting point 135 to 137 ° C. [Raff Allison, loc. Cit., Pp. 70 and 71]) are assigned 0 , 5 parts of tributyl tin isopropyl xanthate of the formula mixed and the mixture processed on a two-roll mill heated to 1550 G in the usual manner until the resin and stabilizer are homogeneously mixed, which takes about 10 minutes. Patterns are then cut out of the film obtained, as described in Example 1, and subjected to the same heating test.

Das Kontrollmuster (ohne Stabilisator) beginnt sich bereits nach 15 Minuten zu verfärben, und die Verfärbung nimmt während der nächsten 2 Stunden weitgehend zu. The control pattern (without stabilizer) already begins after 15 minutes to discolor, and the discoloration increases during the next 2 hours largely too.

Das stabilisierte Muster zeigt auch nach 2stündigem Erhitzen keine nennenswerte Verfärbung. The stabilized pattern shows none even after heating for 2 hours noticeable discoloration.

Die in der Einleitung bereits erwähnten Daten betreffend die Erhaltung der Viskosität sind in folgender Tabelle zusammengefaßt : Schmelzindex nach Erhitzen auf 1300C Stabilisator in °/0, Schmelzindex während Stunden: bezogen auf Polyäthylen ursprünglich 4 4 8 8 48 1 120 ohne 0,68 0,72 1,64 nicht fortgesetzt 0,5 Tributylzinn-isopropyl- xanthogenat 0,71 0,71 0, 71 0,71 0,70 P,69 Beispiel 3 Die Beispiele 1 und 2 werden wiederholt mit dem Unterschied, daß statt der dort angewandten Stabilisatoren 0,2 bis 0,75 Teile von folgenden Verbindungen verwendet werden: (C4H9)2Sn(SCH2 # COO' # C8H17)2 Dibutylzinn-dioctylthioglykolat und (C4H9)3 Sn-S-C3H6 - CO - N(C4H9)2 Tributylzinn-thiobuttersäuredibutylamid.The data already mentioned in the introduction regarding the maintenance of the viscosity are summarized in the following table: Melt index after heating to 1300C Stabilizer in ° / 0, melt index during hours: based on polyethylene originally 4 4 8 8 48 1 120 without 0.68 0.72 1.64 not continued 0.5 tributyltin isopropyl xanthate 0.71 0.71 0.71 0.71 0.70 P, 69 Example 3 Examples 1 and 2 are repeated with the difference that instead of the stabilizers used there, 0.2 to 0.75 parts of the following compounds are used: (C4H9) 2Sn (SCH2 # COO '# C8H17) 2 dibutyltin dioctylthioglycolate and (C4H9) 3 Sn-S-C3H6 - CO - N (C4H9) 2 tributyltin thiobutyric acid dibutylamide.

Es wurden den Beispielen-l und 2 entsprechende Ergebnisse festgestellt. Results similar to Examples 1 and 2 were found.

Beispiel 4 Beispiel 1 wurde im wesentlichen wiederholt, jedoch das dort verwendete Polyäthylen durch ein erhältliches isotaktisches Polypropylen (Molekulargewicht um 100 000, Dichte 0,91, Fp. 162 bis 1680C), hergestellt nach dem Zieglerverfahren, ersetzt. Auch wurde die Walzentemperatur auf etwa 155°C erhöht, um das Polypropylen genügend zu erweichen. Das Polypropylen wurde mit und ohne Dibutylzinndilaurylmerkaptid verarbeitet. Der Kunststoff wurde schließlich auf Folien verformt und das so erhaltene Material einer Temperatur von 205°C ausgesetzt. Polypropylen ohne Zusatzstoff ist nach 15 Minuten vollkommen flüssig. Polypropylen, mit 0,25010 Dibutylzinndilaurylmerkaptid stabilisiert, wird erst nach 60 Minuten flüssig. Polypropylen, mit 0,5010 Dibutylzinndilaurylmerkaptid stabilisiert, verflüssigt sich auch nach 2stündigem Erhitzen nicht. Example 4 Example 1 was essentially repeated, but that polyethylene used there by an available isotactic polypropylene (molecular weight around 100,000, density 0.91, melting point 162 to 1680C), produced by the Ziegler process, replaced. The roller temperature was also increased to about 155 ° C to remove the polypropylene to soften enough. The polypropylene was made with and without dibutyltin dilauryl mercaptide processed. The plastic was finally molded onto foils and the resultant one Material exposed to a temperature of 205 ° C. Polypropylene is without any additives completely liquid after 15 minutes. Polypropylene, with 0.25010 dibutyltin dilauryl mercaptide stabilized, only becomes liquid after 60 minutes. Polypropylene, with 0.5010 dibutyltin dilauryl mercaptide stabilized, does not liquefy even after heating for 2 hours.

Beispiel 5 Die Wirksamkeit von Dibutylzinndilaurylmerkaptid als Stabilisator wurde auch durch Auswertung im Brabender Plastograph, beschrieben in Indiz Rubber World«, Oktober 1947, S. 62 ff., nachgewiesen. Dieses Instrument mißt die Konsistenz eines Kunststoffes bei erhöhter Temperatur, und zwar mittels eines Kraftmessers, der mit einer geheizten Mischvorrichtung verbunden ist. Der Kraftmesser verzeichnet den Widerstand, den das zu prüfende Material dem Mischen durch die Flügel der Mischvorrichtung entgegensetzt. Diese Werte werden kontinuierlich aufgenommen und in Gramm-Metern des Drehmoments ausgedrückt. Je höher dieser Widerstand ist, desto höherviskos ist das Material und desto größer ist das Molekulargewicht des Kunststoffes. Example 5 The effectiveness of dibutyltin dilauryl mercaptide as a stabilizer was also described in Indiz Rubber by evaluation in the Brabender Plastograph World ”, October 1947, p. 62 ff., Proven. This instrument measures consistency a plastic at elevated temperature, using a force gauge, which is connected to a heated mixing device. The dynamometer recorded the resistance that the material under test has to mixing by the blades of the mixer opposed. These values are recorded continuously and in gram-meters expressed in terms of torque. The higher this resistance, the higher the viscosity the material and the greater the molecular weight of the plastic.

Im folgenden werden die Resultate der Auswertung unter Verwendung des im Beispiel 4 aufgeführten Polypropylens als Polyolefin gegeben, wobei die Temperatur der Mischvorrichtung 190°C war und die Vorrichtung mit 63 Umdrehungen pro Minute arbeitete. Die Konsistenz des Polyolefins, enthaltend verschiedene Mengen (%) von Dibutylzinndilaurylmerkaptid, wurde ausgedrückt in Gramm-Metern. ~~ Drehmoment in Gramm-Metern Anzahl der bei 190° C verstrichenen Minuten ohne Zusatz Dibutylzinndilaurylmerkaptid 0,25 °/0 1 0,50 °/o 2 1600 2700 3400 3 1130 2050 3380 4 840 1860 2780 5 680 1680, 2400 6 580 1560 @ 8 440 1400 2160 10 - 360 1260 2080 14 260 810 1960 18 205 500 1770 22 @ @ 1570 26 @ @ 1450 30 @ @ 1330 35 @ @ 920 40 @ @ 560 Zur Durchführung der Brabenderprobe wurde das Muster bei der Verarbeitung innerhalb der ersten Minuten der Mischvorrichtung zugeführt. Nach 2 Minuten war es erweicht und erreichte die Prüftemperatur von 190°C nach etwa 5 Minuten langem Mischen. Vergleich der Zahlen nach 5 Minuten ergibt, daß das Polypropylen bereits in der Zeit, die zur Erreichung der gewünschten Temperatur notwendig ist, erheblich an Konsistenz verloren hat. Die höheren Konsistenzwerte für die Muster, die Dibutylzinndilaurylmerkaptid enthalten, beweisen, daß dieses Material die Viskositätsabnahme während der anfänglichen Erhitzungszeit sehr erheblich herabsetzt.The following are the results of the evaluation using the polypropylene listed in Example 4 as the polyolefin, the temperature of the mixing device being 190 ° C. and the device operating at 63 revolutions per minute. The consistency of the polyolefin containing various amounts (%) of dibutyltin dilauryl mercaptide was expressed in gram-meters. ~~ Torque in gram-meters number of at 190 ° C elapsed Minutes without added dibutyltin dilauryl mercaptide 0.25 ° / 0 1 0.50 ° / o 2 1600 2700 3400 3 1130 2050 3380 4 840 1860 2780 5 680 1680, 2400 6 580 1560 @ 8 440 1400 2160 10-360 1260 2080 14 260 810 1960 18 205 500 1770 22 @ @ 1570 26 @ @ 1450 30 @ @ 1330 35 @ @ 920 40 @ @ 560 To carry out the Brabender test, the sample was fed into the mixer within the first few minutes during processing. After 2 minutes it was softened and reached the test temperature of 190 ° C after mixing for about 5 minutes. A comparison of the numbers after 5 minutes shows that the polypropylene has already lost a considerable amount of consistency in the time it takes to reach the desired temperature. The higher consistency values for the samples containing dibutyltin dilauryl mercaptide demonstrate that this material greatly reduces the decrease in viscosity during the initial heating time.

Das erwähnte Polypropylen für sich allein erreicht eine Konsistenz entsprechend 1000 Gramm-Meter schon nach 4 bis 3 Minuten, nachdem es der Mischvorrichtung zugeführt wurde. In Gegenwart von 0,25 % Dibutylzinndilaurylmerkaptid wird dieselbe Konsistenz erst nach 12 Minuten erreicht, und bei Gegenwart von 0,5010 verlängert sich die Zeit auf 34,2 Minuten. The mentioned polypropylene on its own achieves a consistency equivalent to 1000 gram-meters after 4 to 3 minutes after it has passed the mixer was fed. In the presence of 0.25% dibutyltin dilauryl mercaptide it becomes the same Consistency only reached after 12 minutes, and prolonged in the presence of 0.5010 the time to 34.2 minutes.

Die Verwendung des Stabilisators gemäß der Erfindung im Polyolefin wirkt auch dem ungünstigen Einfluß von ultraviolettem Licht entgegen. Polyolefine verlieren nämlich allmählich ihre Biegsamkeit und werden spröde und brüchig, wenn man sie längere Zeit dem Licht aussetzt. The use of the stabilizer according to the invention in the polyolefin also counteracts the unfavorable influence of ultraviolet light. Polyolefins namely gradually lose their flexibility and become brittle and fragile when they are exposed to light for a long time.

Um den Einfluß des Lichts festzustellen, wurden Muster mit und ohne Zusatzstoff in einem Bewitterungsapparat untersucht. Als Bewitterungsapparat wurde ein als »Weatherometer Type XW« bezeichnetes Gerät verwendet. In diesem Gerät werden die Proben einer sonnenlichtähnlichen Strahlung eines Kohlelichtbogen ausgesetzt. Die Temperatur wird durch die Geschwindigkeit durchströmender Luft geregelt. Die Schwarzkörpertemperatur ist 50"C, die Lufttemperatur etwa 400 C. Dauer Material Ergebnis der Belichtung Polypropylen (Beispiel 4) 60 Stunden bricht bei Biegung um weniger als 1800 plus 0,5 01o Dibutylzinndilaurylmerkaptid 60 Stunden bleibt biegsam Polyäthylen nach dem Zieglerverfahren (Molekularge- 165 Stunden bricht bei Biegung um weniger als wicht um 200 000, Dichte 0,94 vis 0,95, Fp. 129 bis 1800 133°C [Raff Allison, a. a. O., S. 77 bis 79]) plus 0,5 % Dibutylzinndilaurylmerkaptid 165 Stunden Biegsamkeit stark verbessert In order to determine the influence of light, samples with and without additives were examined in a weathering apparatus. A device known as the "Weatherometer Type XW" was used as the weathering apparatus. In this device, the samples are exposed to sunlight-like radiation from a carbon arc. The temperature is regulated by the speed of the air flowing through it. The black body temperature is 50 "C, the air temperature around 400 C. duration Material result the exposure Polypropylene (Example 4) breaks if flexed less than 60 hours 1800 plus 0.5.0 o dibutyltin dilauryl mercaptide remains pliable for 60 hours Polyethylene according to the Ziegler process (molecular weight 165 hours breaks when bent by less than weight around 200,000, density 0.94 versus 0.95, mp 129 to 1800 133 ° C [Raff Allison, loc. Cit., Pp. 77 to 79]) plus 0.5% dibutyltin dilauryl mercaptide for 165 hours of flexibility greatly improved

Claims (4)

PATENTANSPROCHE: 1. Verfahren zum Stabilisieren von Polyolefinen gegen Viskositätsminderung durch schwefelhaltige, metallorganische Verbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß als Stabilisierungsmittel eine mit dem Polyolefin verträgliche, im wesentlichen nicht flüchtige Verbindung der allgemeinen Formel Ru in (sR) 4-æ wobei der Schwefel direkt an Zinn gebunden ist und R einen einwertigen Kohlenwasserstoffrest mit 1 bis 18 Kohlenstoffatomen, So' ein einwertiges Radikal eines substituierten oder unsubstituierten Merkaptans oder den Rest eines Xanthogenats bedeutet und x eine ganze Zahl von 1 bis 3 darstellt, verwendet wird. PATENT CLAIM: 1. Process for stabilizing polyolefins against viscosity reduction through organometallic compounds containing sulfur, characterized in that a stabilizing agent compatible with the polyolefin, essentially non-volatile compound of the general formula Ru in (sR) 4-æ where the sulfur is bonded directly to tin and R is a monovalent hydrocarbon radical with 1 to 18 carbon atoms, So 'is a monovalent radical of a substituted one or unsubstituted mercaptan or the remainder of a xanthate and x represents an integer from 1 to 3 is used. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Stabilisator eine Verbindung der angegebenen Formel verwendet wird, in der die SR'-Gruppe durch eine Hydroxyl-, veresterte Hydroxyl-, Carboxyl-, veresterte oder amidierte Carboxylgruppe substituiert ist. 2. The method according to claim 1, characterized in that as a stabilizer a compound of the formula given is used in which the SR 'group by a hydroxyl, esterified hydroxyl, carboxyl, esterified or amidated carboxyl group is substituted. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Stabilisator in einer Menge von 0,01 bis 2%, bezogen auf das Polyolefin, verwendet wird. 3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that the Stabilizer used in an amount of 0.01 to 2%, based on the polyolefin will. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Polyolefin Niederdruck- oder Hochdruckpolyäthylen verwendet wird. 4. The method according to claim 1, characterized in that the polyolefin Low pressure or high pressure polyethylene is used. In Betracht gezogene Druckschriften: Britische Patentschrift Nr. 779 807; USA.-Patentschrift Nr. 2 340 938. Documents considered: British Patent No. 779 807; U.S. Patent No. 2,340,938.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE2639086A1 (en) * 1975-09-02 1977-03-31 Cincinnati Milacron Chem UV STABILIZER

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US2340938A (en) * 1940-11-30 1944-02-08 Standard Oil Dev Co Stabilized high molecular weight hydrocarbon polymer
GB779807A (en) * 1954-10-22 1957-07-24 Monsanto Chemicals Thermal stabilization of ethylene polymers

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