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DE1079056B - Verfahren zur Herstellung von 2, 4-Diamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-aethylpyrimidin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 2, 4-Diamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-aethylpyrimidin

Info

Publication number
DE1079056B
DE1079056B DES28810A DES0028810A DE1079056B DE 1079056 B DE1079056 B DE 1079056B DE S28810 A DES28810 A DE S28810A DE S0028810 A DES0028810 A DE S0028810A DE 1079056 B DE1079056 B DE 1079056B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
chlorophenyl
ethylpyrimidine
solvent
diamino
acid
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES28810A
Other languages
English (en)
Inventor
Robert Michel Jacob
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Rhone Poulenc SA
Original Assignee
Rhone Poulenc SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Rhone Poulenc SA filed Critical Rhone Poulenc SA
Publication of DE1079056B publication Critical patent/DE1079056B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/32One oxygen, sulfur or nitrogen atom
    • C07D239/42One nitrogen atom
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    • C07D239/48Two nitrogen atoms

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Liquid Crystal Substances (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von 2,4-Diamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin Kürzlich wurden die chemotherapeutischen Eigenschaften und insbesondere die Antimalariawirksamkeit eines Diaminoderivats des Pyrimidins, nämlich des 2,4-Diamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidins, beschrieben.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues Herstellungsverfahren für diese Substanz. Es besteht darin, daß man zuerst Guanidin mit 2-(4'-Chlorphenyl)-pentanon-(3)-säure-(1)-äthylester kondensiert. Das so erhaltene 2-Amino-4-oxy-5-(4'-chlorphenyl) -6-äthylpyrimidin wird anschließend, gegebenenfalls nach Acetylierung, der Einwirkung eines Chlorierungsmittels, z. B.
  • Phosphoroxychlorid, unterworfen, wodurch es in 2-Amino-bzw. 2-Acetylamino-4-ehlor-5-(4"-chlorphenyl) -li-äthylpyrimidin übergeführt wird; das so erhaltene Aminö-bzw. Acetylaminoderivat wird dann mit Ammoniak, vorzugsweise in einem organischen Lösungsmittel, behandelt, und man erhält das 2,SDiamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin in guter Ausbeute; wenn die Chlorierung an der acetylierten Verbindung durchgeführt wurde, so findet die Desacetylierung der Acetylaminogruppe gleichzeitig mit dem Ersatz des in 4-Stellung befindlichen Chlors durch einen Aminorest statt.
  • Diese Umsetzungen können durch das folgende Schema wiedergegeben werden: (R = -II oderlCH3tCO) Die erste Reaktion, nämlich die Kondensation des Guanidins mit dem 2- (4'-Chlorphenyl)-pentanon- (3)-säure-(1)-äthylester, wurde bereits von Russell und Mitarbeitern (vgl. Journal of the American Chemical Society 73, S. 3763 [1951]) versucht, jedoch ohne Erfolg, Diese Autoren waren der Meinung, daß die Kondensation des Guanidins mit a-Phenyl-ß-ketocarbonsäureestern nicht durchzuführen sei. Es wurde jedoch gefunden, daß diese Kondensation in guter Ausbeute bewirkt werden kann, wenn man in 15- bis 40 0/0igem, vorzugsweise 20°/Oigem Oleum arbeitet.
  • Das in der letzten Phase verwendete Lösungsmittel wird vorzugsweise aus den Lösungsmitteln mit hohem Siedepunkt ausgewählt (wenigstens 160 bis 180"C), z.B. Phenol, und in diesem Fall arbeitet man vorteilhaft bei Atmosphärendruck bei der Siedetemperatur dieses Lösungsmittels. Man kann jedoch auch unter Druck arbeiten, wobei man ein Lösungsmittel mit niedrigerem Siedepunkt verwendet, z. B. Alkohol.
  • Die folgenden Beispiele sollen die Erfindung näher erläutern. Die angegebenen Schmelzpunkte wurden im Koffer-Block bestimmt, wenn nichts anderes angegeben ist. Beispiel 1 Man gibt 10,8 g Guanidinsulfat, das mit einem halben Mol Kristallwasser kristallisiert ist, langsam zu 43 ccm 20 obigem Oleum, das auf 0° C gekühlt ist. Zu der erhaltenen Lösung gibt man nach und nach unter Kühlung 24g 2-(4'-Chlorphenyl)-pentanon-(3)-säure-(1)-äthylester. Man läßt die Masse sich auf gewöhnliche Temperatur erwärmen und erhitzt dann 1 Stunde auf dem Wasserbad auf 80"C.
  • Man gießt die erhaltene, dunkelgefärbte Lösung auf zerkleinertes Eis, dekantiert den ausgefällten festen Stoff und nimmt ihn in 200 ccm Wasser und 30 ccm Natronlauge von 36"Be auf. Durch Ansäuern dieser Lösung mit Essigsäure fällt man das rohe 2-Aminoloxy-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin vom F. 2100C aus. Durch Umkristallisieren aus siedendem Äthanol erhält man das reine Produkt vom F. 250"C.
  • 11,5 g dieses Pyrimidins werden 1 Stunde mit 80 ccm Phosphoroxychlorid am Rückflußkühler erhitzt. Man verjagt das überschüssige Phosphoroxychlorid durch Verdampfen unter vermindertem Druck. Der Rückstand wird in Eiswasser aufgenommen. Man neutralisiert mit Ammoniak und extrahiert mit Äther. Die ätherische Lösung vird über Natriumsulfat getrocknet und eingedampft.
  • Man erhält auf diese Weise das 2-Amino-4.chlor-5-(4'.chlor. phenyl)-6-äthylpyrimidin vom F. 1600C, das nach dem Umkristallisieren aus Alkohol bei 163"C schmilzt.
  • 1,6 g dieses chlorierten Pyrimidins werden mit 10 ccm ruit Ammoniak gesättigtem Äthanol im geschlossenen Rohr 6 Stunden auf 1300C erhitzt. Durch Abkühlen kristallisiert das 2,4-Diamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin in reinem Zustand aus; man saugt es ab, wäscht mit Alkohol und trocknet im Trockenschrank. Es schmilzt bei 2410 C. Sein Monochlorhydrat schmilzt bei 270"C (Block Maquenne).
  • Der als Ausgangsprodukt verwendete 2-(4'-Chlorphenyl) -pentanon-(3) -säure- (1) -äthylester (Kp.0,15 126 bis 130°C) wird durch vorsichtige Hydrolyse des Äthyliminoesters der 2- (4'-Chlorphenyl) -pentanon- (3)-säure- (1) erhalten.
  • Dieser wird seinerseits aus dem Nitril dieser Säure erhalten, und dieses Nitril (F. 52"C) wird durch Kondensation von Propionsäureäthylester mit 4-Chlorbenzylcyanid (Kp.14 138 bis 139"C) gewonnen.
  • Beispiel 2 Man löst 55 g trockenes Guanidincarbonat in kleinen Anteilen und unter Kühlung auf etwa 0° C in 197 ccm 200/,dem Oleum. In die erhaltene Lösung gibt man langsam und unter Rühren 78,7 g 2-(4'-Chlorphenyl)-pentanon-(3)-säure-(l)-äthylester, wobei man die Temperatur durch ein Kühlbad bei etwa -10" C hält. Hierauf entfernt man das Kühlbad, und die Masse erwärmt sich von selbst auf etwa 500 C; man hält noch 2 Stunden bei dieser Temperatur. Dann gießt man die erhaltene Lösung in eine kräftig gerührte Mischung aus 54 g Natriumcarbonat, 3,71 Wasser und 1,7 kg zerkleinertem Eis.
  • Man saugt die gebildete krümelige Ausfällung ab, wäscht sie mit Wasser und suspendiert sie dann in 225 ccm Methanol. Man neutralisiert die verbliebene Azidität mit 5 ccm Ammoniak von 22° Be. Man saugt ab, wäscht mit Methanol und mit Wasser und trocknet im Trockenschrank bei 100" C. Man erhält 53 g rohes 2-AminoXoxy-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin vom F. 2340 C.
  • 50 g dieses Oxypyrimidins werden mit 150 ccm wasserfreiem Pyridin und 30,6 g Essigsäureanhydrid vermischt. Man erhitzt 1 I2 Stunden unter Rückfluß, destilliert das überschüssige Pyridin unter vermindertem Druck ab und nimmt in Wasser und Salzsäure bis zur sauren Reaktion gegen Kongorot auf. Man saugt die erhaltene Ausfällung ab, wäscht mit Wasser und trocknet im Trockenschrank bei 100" C. Man erhält 53 g 2-Acetylamino - 4 - oxy - 5 - (4'- chlorphenyl) - 6 - äthylpyrimidin vom F. 260° C, das nach dem Umkristallisieren aus Alkohol bei 2640 C schmilzt.
  • 52 g dieser Acetylverbindung werden in 100 ccm Phosphoroxychlorid gegeben. Man erhitzt 5 Minuten auf 700 C und destilliert dann das überschüssige Phosphoroxychlorid unter vermindertem Druck ab. Man nimmt den Rückstand in 400 g zerkleinertem Eis auf, neutralisiert mit Ammoniak, saugt das auskristallisierende Produkt ab, wäscht es mit Wasser und trocknet es im Vakuum. Man erhält 55 g 2-Acetylamino-4-chlor-5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin vom F. 2320 C. Nach dem Umkristallisieren aus Äthanol schmilzt es bei 235° C. 50 g dieses chlorierten Pyrimidins werden mit 250 ccm Äthanol und 200 g Ammoniak in einen Autoklav gegeben. Man erhitzt 6 Stunden auf 155° C. Nach dem Abkühlen saugt man das auskristallisierende Produkt ab, wäscht es mit Alkohol und trocknet es im Trockenschrank.
  • Man erhält 34 g 2,4-Dianiiuo-5- (4'-chlorphenyl) -6-äthylpyrimidin vom F. 2400 C, das nach dem Umkristallisieren aus Äthanol bei 2410 C schmilzt.
  • Beispiel 3 Man erhitzt in einem mit einem Rückllußkühler versehenen Kolben eine Mischung von 93 g 2-Acetylaminochlor-5-(4'-chlorphenyl) -6-äthylpyrimidin (erhalten gemäß Beispiel 2) und 150 g Phenol auf 110° C und leitet in diese Mischung einen Ammoniakstrom. Man hält die Temperatur etwa 5 Minuten bei 110° C und erhöht dann innerhalb einer 3/4 Stunde die Temperatur fortschreitend, so daß das Phenol leicht siedet (etwa 180 bis 184" C); man setzt das Einleiten von Ammoniak und das Erhitzen noch 3 Stunden fort (Gewicht des verbrauchten Ammoniaks: etwaltOg).
  • Man läßt abkühlen und gießt dann die Reaktionsmischung in 500 ccm Wasser und 150 ccm Natronlauge von 36° Be. Man rührt eine Viertelstunde, saugt über einen Büchner-Trichter ab, und wäscht mit 150 ccm Wasser.
  • Man suspendiert das Produkt in 150 ccm Äthanol und rührt kräftig eine Viertelstunde. Man saugt ab, wäscht mit 150 ccm Äthanol und trocknet im Trockenschrank bei 100" C bis zur Gewichtskonstanz. Auf diese Weise erhält man 61 g 2,4-Diamino-5- (4'-chlorphenyl) -6-äthylpyrimidin vom F. 241° C (Kofler-Block).

Claims (6)

  1. PATENTANSPROCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von 2,4-Diamino-5- (4' - chlorphenyl) - 6- äthylpyrimidin, dadurch ge kennzeichnet, daß man Guanidin oder dessen Salze mit 2- (4'-Chlorphenyl) -pentanon-(3) -säure- (1)-äthylester in Gegenwart von Oleum kondensiert, das bei dieser Kondensation gebildete 2- Amino -4 - oxy-5- (4' - chlorphenyl) - 6 - äthylpyrimidin, gegebenenfalls nach Acetylierung, chloriert und daß man auf das erhaltene Chlorierungsprodukt Ammoniak einwirken läßt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation von Guanidin mit dem 2- (4'-Chlorphenyl) -pentanon- (3) -säure- (1)-äthylester zwecks Herstellung von 2-Amino-4-oxy- 5-(4'-chlorphenyl)-6-äthylpyrimidin in 15- bis 40°/O-igem Oleum durchführt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Chlorierung in üblicher Weise, z. mit Phosphoroxychlorid, durchgeführt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Aminierung in einem Lösungsmittel vornimmt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel ein solches mit einem Siedepunkt von wenigstens 160 bis 180C C verwendet und daß man bei der Siedetemperatur dieses Lösungsmittels arbeitet.
  6. 6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel Phenol verwendet.
DES28810A 1951-06-23 1952-06-04 Verfahren zur Herstellung von 2, 4-Diamino-5-(4'-chlorphenyl)-6-aethylpyrimidin Pending DE1079056B (de)

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