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DE1062008B - Process for curing polyepoxy compounds - Google Patents

Process for curing polyepoxy compounds

Info

Publication number
DE1062008B
DE1062008B DEC16620A DEC0016620A DE1062008B DE 1062008 B DE1062008 B DE 1062008B DE C16620 A DEC16620 A DE C16620A DE C0016620 A DEC0016620 A DE C0016620A DE 1062008 B DE1062008 B DE 1062008B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
epoxy
compounds
curing
friedel
sncl
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEC16620A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Walter Hofmann
Dr Willy Fisch
Dr Fernand Pasche
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Novartis AG
Original Assignee
Ciba Geigy AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ciba Geigy AG filed Critical Ciba Geigy AG
Publication of DE1062008B publication Critical patent/DE1062008B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/68Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the catalysts used
    • C08G59/72Complexes of boron halides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/20Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the epoxy compounds used
    • C08G59/22Di-epoxy compounds
    • C08G59/24Di-epoxy compounds carbocyclic
    • C08G59/245Di-epoxy compounds carbocyclic aromatic

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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)
  • Epoxy Compounds (AREA)
  • Dental Preparations (AREA)

Description

Ciba Akt.-Ges., Basel (Erfinder: Walter Hofmann, ÖWwil, Willy Fisch, Binnin- ;en, und Fernand Pasche, Zollikerberg), Schweiz, Härtungsmittel für Polyepoxyd- Ciba Akt.-Ges., Basel (inventors: Walter Hofmann, ÖWwil, Willy Fisch, Binnin-; en, and Fernand Pasche, Zollikerberg), Switzerland, hardener for polyepoxide

G. Tewes. 7177G. Tewes. 7177

kl. 39b 22/10kl. 39b 22/10

INTERNAT. KL. C 08 g ;INTERNAT. KL. C 08 g;

PATENTAMT C09j;A61c PATENT OFFICE C09j; A61c

C 16620 IVb/39 b C 16620 IVb / 39 b

ANMELDETAG: 9. APRIL 1958 REGISTRATION DATE: APRIL 9, 1958

BEKANNTMACHUNG
DER ANMELDUNG
UND AUSGABE DER
AUSLEGESCHRIFT: 23. JULI 1959
NOTICE
THE REGISTRATION
AND ISSUE OF THE
EDITORIAL: JULY 23, 1959

Es ist bekannt, daß Friedel-Crafts-Katalysatoren oder BF3 äußerst rasch wirkende Härtungsmittel für Epoxyharze sind. Sie vermochten sich indessen in der Praxis trotz bestehender starker Nachfrage nach Schnellhärtern für Epoxyharze nicht einzuführen, weil die Härtungsreaktion besonders bei größeren Ansätzen unkontrollierbar rasch und jeweils beinahe explosionsartig verläuft, so daß örtliche starke Überhitzungen und Verkohlung des Harzes unvermeidbar sind.It is known that Friedel-Crafts catalysts or BF 3 are extremely fast-acting curing agents for epoxy resins. However, despite the strong demand for rapid hardeners for epoxy resins, they were unable to introduce themselves in practice, because the hardening reaction, especially with larger batches, is uncontrollably rapid and almost explosive, so that localized excessive overheating and carbonization of the resin are unavoidable.

Es wurde daher schon vorgeschlagen, an Stelle der Friedel-Crafts-Katalysatoren selbst deren Komplexverbindungen mit Äthern, Sulfiden, Ketonen, Säureanhydriden, Säureamiden oder Diazoniumsalze]! zu verwenden . Diese Komplexverbindungen zeigen indessen die Nachteile der Friedel-Crafts-Katalysatoren selbst, nämlich die schwierige Kontrollierbarkeit der Härtungsgeschwindigkeit, noch immer in unerwünscht hohem Grad; sie besitzen ferner den Nachteil, daß die Epoxydgruppen in Gegenwart dieser Härter so rasch mit sich selber polymerisieren, daß kein wesentlicher Einbau des organischen Komplexbildners in das gehärtete Harz stattfinden kann. Die Komplexbildner verbleiben daher als leicht ausschwitzbare Weichmacher im Harz, was für viele Anwendungszwecke einen Nachteil bedeutet.It has therefore already been proposed to use their complex compounds instead of the Friedel-Crafts catalysts themselves with ethers, sulfides, ketones, acid anhydrides, acid amides or diazonium salts]! to use . These complex compounds, however, show the disadvantages of the Friedel-Crafts catalysts themselves, namely the difficult controllability of the curing rate, still at an undesirably high level Degree; they also have the disadvantage that the epoxy groups with them so quickly in the presence of these hardeners polymerize themselves so that there is no substantial incorporation of the organic complexing agent into the hardened resin can. The complexing agents therefore remain in the resin as easily sweatable plasticizers, which for many Applications means a disadvantage.

Weiter wurden Komplexverbindungen von Friedel-Crafts-Katalysatoren oder BF3 und Aminen als Härter für Epoxyharze vorgeschlagen. Diesen Aminkomplexverbindungen haften zwar die obenerwähnten Nachteile nicht an, dafür setzt die Härtungsreaktion überhaupt erst beim Erhitzen auf verhältnismäßig hohe Temperaturen, z. B. 90 bis 1000C, ein. Diese Aminkomplexverbindungen sind somit ausgesprochene Heißhärter, und sie können daher nicht für die Schnellhärtung \όπ Epoxyharzmassen bei Raumtemperatur verwendet werden.Complex compounds of Friedel-Crafts catalysts or BF 3 and amines have also been proposed as hardeners for epoxy resins. Although these amine complex compounds do not adhere to the above-mentioned disadvantages, the hardening reaction only starts when heated to relatively high temperatures, e.g. B. 90 to 100 0 C, a. These amine complex compounds are therefore pronounced heat hardeners, and they can therefore not be used for rapid curing \ όπ epoxy resin compounds at room temperature.

Es wurde nun überraschend gefunden, daß Komplexverbindungen von Friedel-Crafts-Katalysatoren oder Borfiuorid mit zwei- oder mehrwertigen Alkoholen bzw. deren Monoätherderivaten keinen der oben geschilderten Nachteile der bisher als Härter für Epoxyharze vorgeschlagenen Komplexverbindungen besitzen. Sie gestatten einerseits eine viel raschere Härtung von Epoxyharzen schon bei Raumtemperatur als mit den bisher bekannten Kalthärtern aus der Klasse der Di- und Polyamine; anderseits kann die Härtungsreaktion aber leicht kontrolliert und örtliche Überhitzung vermieden werden; bei der Härtungsreaktion werden die komplexbildenden Glykole oder Polyglykole bzw. deren Monoätherderivate in das gehärtete Harz als vernetzende Komponente eingebaut, d. h., sie verbleiben nicht als Weichmacher im gehärteten Produkt.It has now surprisingly been found that complex compounds of Friedel-Crafts catalysts or Boron fluoride with dihydric or polyhydric alcohols or their monoether derivatives none of the above Have disadvantages of the complex compounds previously proposed as hardeners for epoxy resins. You allow on the one hand, a much faster curing of epoxy resins even at room temperature than with the previous ones known cold hardeners from the class of di- and polyamines; on the other hand, the hardening reaction can be easy controlled and local overheating avoided; in the hardening reaction, the complexing Glycols or polyglycols or their monoether derivatives built into the hardened resin as a crosslinking component, d. that is, they do not remain in the cured product as plasticizers.

Die Erfindung betrifft somit ein Verfahren zum Härten von Polyepoxydverbindungen, d. h. Epoxydverbindungen, welche, berechnet auf das durchschnittliche Molekulargewicht, η Äquivalente Epoxydgruppen enthalten, Verfahren zum Härten von PolyepoxydverbindungenThe invention thus relates to a method for hardening polyepoxy compounds, ie epoxy compounds which, calculated on the average molecular weight, contain η equivalents of epoxy groups, a method for hardening polyepoxy compounds

Anmelder:Applicant:

CIBA Aktiengesellschaft, Basel (Schweiz)CIBA Aktiengesellschaft, Basel (Switzerland)

Vertreter: Dipl.-Ing. E. Splanemann, Patentanwalt, Hamburg 36, Neuer Wall 10Representative: Dipl.-Ing. E. Splanemann, patent attorney, Hamburg 36, Neuer Wall 10

Beanspruchte Priorität: Schweiz vom 18. April 1957 und 12. März 1958Claimed priority: Switzerland of April 18, 1957 and March 12, 1958

Dr. Walter Hofmann, Oberwil, Basell.,Dr. Walter Hofmann, Oberwil, Basell.,

Dr. Willy Fisch, Binningen, Basell.,Dr. Willy Fisch, Binningen, Basell.,

und Dr. Fernand Pasche, Zollikerberg, Zürichand Dr. Fernand Pasche, Zollikerberg, Zurich

(Schweiz),(Switzerland),

20 sind als Erfinder genannt worden 20 have been named as inventors

wobei η eine ganze oder gebrochene Zahl größer als 1 ist, durch Additionsverbindungen von Friedel-Crafts-Katalysatoren, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß als Additionsverbindung eine solche eines Friedel-Crafts-Katalysators mit zwei- oder mehrwertigen Alkoholen bzw. deren Monoäthern verwendet wird.where η is an integer or fractional number greater than 1, by addition compounds of Friedel-Crafts catalysts, which is characterized in that the addition compound used is a Friedel-Crafts catalyst with di- or polyhydric alcohols or their monoethers.

Als komplexbildende Friedel - Crafts - Katalysatoren seien AlCl3, FeCl3," ZnXl2 und insbesondere SbCl3, SnCl4 und BF3 genannt. Diese Friedel-Crafts-Katalysatoren werden durch Auflösen mindestens in der erforderlichen Menge des zwei-1 oder mehrwertigen Alkohols in die Komplexverbindungen übergeführt. Als solche zwei- oder mehrwertige Alkohole seien genannt: Äthylenglykol, 1,2-Propandiol, 1,3-Propandiol, Glycerin, 1,3-Butandiol, 1,4-Butandiol, 1,5-Pentandiol, 2-Methyl-n-pentandiol-2,4, n-Hexandiol-2,5, 2-Äthylhexandiol-l,3, 2,4,6-Hexantriol, 2,2'-Dioxy-di-n-propyläther, Diäthylenglykol und insbesondere Triäthylenglykol. Als Monoäther der zwei- oder mehrwertigen Alkohole seien genannt: Diäthylenglykolmonomethyläther, Diäthylenglykolmonobutyläther,As complexing Friedel - Crafts - catalysts are AlCl 3, FeCl 3, "ZnXl 2 and in particular SbCl 3, called SnCl 4 and BF 3 This Friedel-Crafts catalysts are prepared by dissolving at least in the required amount of the two- 1 or polyhydric alcohol. Such dihydric or polyhydric alcohols may be mentioned: ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, glycerol, 1,3-butanediol, 1,4-butanediol, 1,5-pentanediol, 2 -Methyl-n-pentanediol-2,4, n-hexanediol-2,5, 2-ethylhexanediol-1,3, 2,4,6-hexanetriol, 2,2'-dioxy-di-n-propyl ether, diethylene glycol and In particular triethylene glycol. As monoethers of the dihydric or polyhydric alcohols, there may be mentioned: diethylene glycol monomethyl ether, diethylene glycol monobutyl ether,

Äthylenglykolmonoäthyläther und insbesondere Äthylenglykolmonomethyläther. Diese Komplexverbindungen können als solche oder gelöst in einem geeigneten Lösungsmittel verwendet werden. Es ist vorteilhaft, je nach den vom polymerisierten Harz gewünschten Eigenschaften ein Lösungsmittel zu nehmen, welches mit dem Epoxyharz reagiert und an der Härtungsreaktion teilnimmt, wie einen Alkohol oder eine Säure, um die plastifizierende Wirkung eines inerten Lösungsmittels zu vermeiden. Besonders vorteilhaft verwendet man als LösungsmittelEthylene glycol monoethyl ether and especially ethylene glycol monomethyl ether. These complex compounds can be used as such or dissolved in a suitable solvent be used. It is advantageous depending on the properties desired from the polymerized resin to take a solvent that reacts with the epoxy resin and takes part in the curing reaction, such as an alcohol or an acid to avoid the plasticizing effect of an inert solvent. It is particularly advantageous to use the solvent

909 578/462909 578/462

3 43 4

den gleichen zwei- oder mehrwertigen Alkohol, der bereits lenten pro kg besitzen. Es lassen sich aber auch Lösungenthe same dihydric or polyhydric alcohol that lenten per kg already have. But there can also be solutions

in der Komplexverbindung vorliegt. Zu diesem Zweck fester Epoxyharze verwenden.is present in the complex compound. Use solid epoxy resins for this purpose.

kann man einfach den Friedel-Crafts-Katalysator oder Die erfindungsgemäß verwendeten Gemische aus das Borfluorid in einem Überschuß über die zur Komplex- Epoxyharzen und Komplexverbindungen von Friedelbildung benötigte stöchiometrische Menge des Alkohols 5 Crafts-Katalysatoren und Diolen oder Polyolen können auflösen. Die flüssigen oder in einem Lösungsmittel ge- zur Herstellung von rasch härtenden Klebemitteln, lösten erfindungsgemäß verwendeten Härter können vor Laminierharzen und Gießharzen, z. B. zum Ausgießen von der Verwendung als solche aufbewahrt werden oder in Kabelendverschlüssen, dienen.you can simply use the Friedel-Crafts catalyst or the mixtures used according to the invention the boron fluoride in an excess over the complex epoxy resins and complex compounds from Friedelbildung Required stoichiometric amount of alcohol 5 Crafts catalysts and diols or polyols can dissolve. The liquid or in a solvent used for the production of fast curing adhesives, dissolved hardeners used according to the invention can be used in front of laminating resins and casting resins, e.g. B. for pouring to be stored as such or in cable terminations.

Form einer Paste, die man erhält, indem man dem Die erfindungsgemäß verwendeten Gemische können flüssigen Härter oder der Lösung eines festen Härters io ferner Pigmente und Füllstoffe aller Art, wie feinverteilte einen inerten, vorzugsweise anorganischen Füllstoff bei- Kieselsäure, Weichmacher und Lösungsmittel, enthalten gibt, wie feinpulverisierten Quarz oder feinverteilte und eignen sich in dieser Form hervorragend als Ausfüll-Kicsclsäure. und Spachtelmassen. Sie können ferner mit großem Als Epoxydverbindungen der oben definierten Art Vorteil auf dem Dentalgebiet angewndet werden, z. B. kommen Glycidylpolyäther oder -ester in Betracht, wie 15 zur Herstellung von Füllungen, Kronen und Prothesen sie bekanntlich durch Umsetzung von Epoxydverbindun- für zahnärztliche und zahntechnische Zwecke. Es gelingt gen, insbesondere von Epichlorhydrin, oder \ron solche beispielsweise schon innerhalb weniger Minuten, nach bildenden Stoffen, wie Glycerindichlorhydrin, mit Poly- besonders vorteilhaften Ausführungsformen bei Mundhydroxy- oder Polycarboxyverbindungen in Gegenwart höhlen- bzw. Zimmertemperatur schon in Bruchteilen von Alkalien bzw. aus den entsprechenden Alkalisalzen 20 einer Minute und damit auch im Munde des Patienten erhalten werden können. Genannt seien die aus aroma- eine harte Füllung von überdurchschnittlich guter Hafttischen Dicarbonsäuren, wie Phthalsäure und Terephthal- festigkeit und Chemikalienbeständigkeit zu erhalten,
säure, hergestellten Polyglycidylester, ferner Glycidyl- In den nachfolgenden Beispielen bedeuten Prozente äther aus aliphatischen Hydroxyverbindungen, wie GIy- Gewichtsprozente. Als Epoxyharze wurden, sofern nichts kolcn oder Glycerin, oder aus Phenol-Formaldehyd-Kon- 25 anderes angegeben ist, Glycidylpolyäther des 4,4'-Dihydensationsprodukten sowie einfache Polyepoxydverbin- droxydiphenyl-dimethylmethans verwendet,
düngen, wie Butadiendioxyd. Bevorzugt verwendet man
In the form of a paste, which is obtained by adding the liquid hardener or the solution of a solid hardener to the liquid hardener or the solution of a solid hardener, as well as pigments and fillers of all kinds, such as finely divided an inert, preferably inorganic filler for silica, plasticizers and solvents , such as finely powdered quartz or finely divided and in this form are ideally suited as filling Kicsclic acid. and fillers. They can also be used with great advantage in the dental field as epoxy compounds of the type defined above, e.g. B. come Glycidylpolyäther or esters into consideration, as 15 nts for manufacturing Füllu, crowns and dentures they are known by reacting Epoxydverbindun- for dental and dental technical purposes. Succeeds gene, in particular of epichlorohydrin, or \ r on such example in the presence or room temperature cave already in fractions of alkalis or within a few minutes, after forming substances, such as glycerol, particularly advantageous with poly embodiments at Mundhydroxy- or Polycarboxyverbindungen can be obtained from the corresponding alkali salts 20 one minute and thus also in the mouth of the patient. Mention should be made of aroma- a hard filling of above-average good adhesive tables, dicarboxylic acids, such as phthalic acid and terephthalic acid, and resistance to chemicals.
acid, prepared polyglycidyl esters, also glycidyl In the following examples, percentages mean ethers from aliphatic hydroxy compounds, such as GIy percentages by weight. The epoxy resins used were glycidyl polyethers of the 4,4'-dihydration products and simple polyepoxy compounds, hydroxydiphenyl-dimethyl methane, unless otherwise indicated.
fertilize, like butadiene dioxide. It is preferred to use

die aus mehrwertigen Phenolen, wie Resorcin, Hydro- Beispielthose made from polyhydric phenols such as resorcinol, hydro-example

chinon oder insbesondere 4,4'-Dihydroxydiphenyl-dime- 200 g bei Raumtemperatur sirupartiges Epoxyharz mitquinone or in particular 4,4'-dihydroxydiphenyl-dime- 200 g with syrupy epoxy resin at room temperature

thylmethan hergestellten Glycidylpolyäther. Es können 30 einem Epoxydgehalt von etwa 5,3 EpoxydäquivalentenGlycidyl polyether produced by methyl methane. An epoxy content of about 5.3 epoxy equivalents can be used

auch Mischungen von solchen Epoxydverbindungen ver- pro kg werden mit 40 g Triäthylenglykol verdünnt, dannMixtures of such epoxy compounds per kg are also diluted with 40 g of triethylene glycol, then

wendet werden. Und zwar eignen sich besonders bei mit 20 g einer 2°/0igen Lösung von BF3 in Triäthylen-be turned. Namely, particularly suitable when 20 g of a 2 ° / 0 solution of BF 3 in Triäthylen-

Rauintcmperatur flüssige Epoxyharze, also beispielsweise glykol gemischt. Mit dieser Mischung wird ein Kabel-Rauintcmperatur liquid epoxy resins, for example glycol mixed. With this mixture a cable

solchc aus 4,4'-Dioxydiphenyl-dimethylmethan, welche endverschluß ausgegossen. Der entstehende Gießling istSuchc from 4,4'-dioxydiphenyl-dimethylmethane, which end cap poured out. The resulting casting is

einen Epoxydgehalt von etwa 3,8 bis 5,8 Epoxydäquiva- 35 nach 92 Sekunden hart und praktisch blasenfrei.an epoxy content of about 3.8 to 5.8 epoxy equiva- 35 after 92 seconds hard and practically free of bubbles.

Beispiel 2Example 2

5 g der Verbindung der Formel
CH3
5 g of the compound of the formula
CH 3

CH2-CH-CH2-O-/ V_C—/ X-O-CH2-CH-CH2 CH 2 -CH-CH 2 -O- / V_C- / XO-CH 2 -CH-CH 2

O CH3 °O CH 3 °

(erhalten durch Molekulardestillation des im Beispiel 1 45 Erichsen-Prüfgerät eingedrückt wurden (10 mm Tiefe), verwendeten flüssigen Epoxyharzes) werden mit 0,2 g plan aufgestrichen. Nach 3 Minuten findet unter Wänneeincr 20%igcn Lösung von SnCl4 in Athylenglykolmono- tönung Gelierung statt, so daß nach etwa 30 Minuten die mcthyläther vermischt. Mit dieser Mischung werden Oberfläche der Spachtelmasse bearbeitet werden kann. Stanniolnäpfchen ausgegossen. Der entstehende Gießling Die Durchhärtung erfolgt in dünnen wie in dicken ist nach 35 Sekunden hart und hat ein hellfarbiges 50 Schichten. Durch Ändern des Verhältnisses von Epoxy-Ausschen. harz zu Triäthylenglykol kann die Flexibilität der geBeispiel 3 härteten Masse variiert werden.(obtained by molecular distillation of the liquid epoxy resin used in Example 1, 45 Erichsen tester were pressed in (10 mm depth)) are spread flat with 0.2 g. After 3 minutes, gelation takes place under a 20% solution of SnCl 4 in ethylene glycol monotone, so that after about 30 minutes the methyl ether is mixed. With this mixture, the surface of the filler can be processed. Tinfoil cups poured out. The resulting casting The hardening takes place in thin as well as in thick, is hard after 35 seconds and has a light-colored 50 layers. By changing the ratio of epoxy blanking. Resin to triethylene glycol, the flexibility of the hardened compound geBe Example 3 can be varied.

5 g des im Beispiel 1 verwendeten Epoxyharzes werden Beispiel 55 g of the epoxy resin used in Example 1 become Example 5

mit 0,5 g einer 2°/0igen Lösung von BF3 in Triäthylen- 55 Ig des im Beispiel 1 verwendeten Epoxyharzes,with 0.5 g of a 2 ° / 0 solution of BF 3 in Triäthylen- 55 Ig of the epoxy resin used in Example 1,

glykol vermischt. Mit der erhaltenen Mischung werden welches als Füllstoff 10°/0 feinverteilte Kieselsäure ent-glycol mixed. With the mixture obtained, which contains 10 ° / 0 finely divided silica as filler

Strcifcn aus einer Al-Mg-Si-Legierung von 2,5 cm Breite hält, wird mit 0,025 gStrcifcn made of an Al-Mg-Si alloy 2.5 cm wide is 0.025 g

verklebt. Bei einer einfachen Überlappung von lern -Q17 Ηη ru rv( η ΓΗΓΤΤ η γη ΓΗ OHglued. With a simple overlap of learn -Q 17 Ηη ru rv (η ΓΗΓΤΤ η γη ΓΗ OH

beträgt die Scherfestigkeit 2 Stunden nach dem Ver- BF3-HO-CH2CH2-O-CH2CH2-O-CH2CH2-Ohthe shear strength is 2 hours after the test BF 3 -HO-CH 2 CH 2 -O-CH 2 CH 2 -O-CH 2 CH 2 -Oh

kleben 0,68 kg/mm2. 60 innig vermischt. Man erhält eine spachtelbare Masse,glue 0.68 kg / mm 2 . 60 intimately mixed. A trowelable compound is obtained,

■R . ■ · 1 4 die nach 1 Minute 15 Sekunden härtet. Die spachtelbare■ R. ■ · 1 4 which hardens after 1 minute 15 seconds. The spatula-able one

" Masse eignet sich speziell für zahntechnische Arbeiten und"Mass is particularly suitable for dental work and

85 g des im Beispiel 1 verwendeten flüssigen Epoxy- erhärtet z. B. nach dem Stopfen in Zahnkavitäten im85 g of the liquid epoxy used in Example 1 hardened z. B. after plugging in tooth cavities in

harzcs, 5 g feinverteilte Kieselsäure und 20 g Kaolin Munde zu einer Kunstharzfüllung.harzcs, 5 g finely divided silica and 20 g kaolin Munde to a synthetic resin filling.

werden innig vermischt, dann mit 5 g einer 20°/0igen 65 Die spachtelbare Masse kann ferner in Formen gefülltare intimately mixed, then with 5 g of a 20 ° / 0 igen 65. The trowelable compound can also be filled into molds

Lösung von SnCJ1 in Triäthylenglykol versetzt und rasch und leicht gepreßt werden, wobei sie zu einem AbgußSolution of SnCJ 1 in triethylene glycol are added and pressed quickly and easily, making them a cast

verrührt. erhärtet. Diese Arbeitsweise eignet sich speziell zur Her-stirred. hardened. This way of working is particularly suitable for

Dic so erhaltene Spachtelmasse wird nun sofort ent- stellung von Zahnprothesen in Gipsformen,
weder auf aufgerauhtes und entfettetes Aluminium- oder Jacket-Kronen werden durch Einfüllen dieser Spachtel-Eisenblech, das Vertiefungen aufweist, die mit dem 70 massen in Celluloidmantelkronen und Anpressen auf den
The putty obtained in this way is now immediately deformed dentures in plaster molds,
neither on roughened and degreased aluminum or jacket crowns are by filling this spatula iron sheet, which has depressions, which with the 70 masses in celluloid mantle crowns and pressing on the

mit Retentionen präparierten Zahnstumpf direkt im Munde ausgehärtet.Tooth stump prepared with retentions hardened directly in the mouth.

Beispiel 6Example 6

2 g Epoxyharz (10% Füllstoff enthaltend) gemäß Beispiel 1 werden mit 0,050 g einer 30%igen Lösung von SnCl4 in Triäthylenglykol gut vermischt. Man erhält eine spachtelbare Masse, die nach 2 Minuten erhärtet und sich für zahntechnische Arbeiten eignet.2 g of epoxy resin (containing 10% filler) according to Example 1 are mixed well with 0.050 g of a 30% solution of SnCl 4 in triethylene glycol. A trowelable compound is obtained which hardens after 2 minutes and is suitable for dental work.

Beispiel 7Example 7

5 g Epoxyharz (10% Füllstoff enthaltend) gemäß Beispiel 1 werden mit 0,250 g einer 15%igen Lösung von SbCl5 in Triäthylenglykol innig vermischt. Man erhält eine spachtelbare Masse, die nach 1 Minute 30 Sekunden erhärtet und sich für zahntechnische Arbeiten eignet.5 g of epoxy resin (containing 10% filler) according to Example 1 are intimately mixed with 0.250 g of a 15% solution of SbCl 5 in triethylene glycol. A trowelable compound is obtained which hardens after 1 minute 30 seconds and is suitable for dental work.

Beispiel 8Example 8

Es wird eine Härterpaste A zubereitet durch Verarbeiten einer Lösung von 3 g SnCl4 in 7 g Äthylenglykolmonomethyläther mit 2 g fein verteilter Kieselsäure. 0,5 g Epoxyharz (10% Füllstoff enthaltend) gemäß Beispiel 1 werden mit 0,05 g der obigen Härterpaste A während 30 Sekunden innig vermischt. Man erhält eine spachtelbare Masse, die bei Körpertemperatur (37° C) nach 2 Minuten erhärtet und" sich tW zaffiTföcTTniscKe Arbeiten eignet. *" A hardener paste A is prepared by processing a solution of 3 g of SnCl 4 in 7 g of ethylene glycol monomethyl ether with 2 g of finely divided silica. 0.5 g of epoxy resin (containing 10% filler) according to Example 1 are intimately mixed with 0.05 g of the above hardening paste A for 30 seconds. A trowelable compound is obtained, which hardens after 2 minutes at body temperature (37 ° C) and "is suitable for all kinds of work. *"

"Vermischt man in der oben beschriebenen Weise 0,5 g des Epoxyharzes (10% Füllstoff enthaltend) gemäß Beispiel 1 mit je 0,05 g der nachstehenden Härterpasten B bis I bzw. mit 0,1 g der Härterpaste K, so werden folgende Härtungszeiten erhalten:"One mixes in the manner described above 0.5 g of the epoxy resin (containing 10% filler) according to Example 1 with 0.05 g each of the hardening pastes B to I below or with 0.1 g of the hardening paste K, see above the following curing times are obtained:

Beispiel 9Example 9

5 g eines durch alkalische Kondensation von Resorcin mit Epichlorhydrin hergestellten flüssigen Glycidylpolyäthers mit einem Epoxydgehalt von etwa 8,2 Epoxyäquivalenten pro kg werden mit 0,2 g einer 20%igen Lösung von SnCl4 in 1,4-Butandiol gemischt. Mit dieser Mischung werden Stanniol-Näpfchen ausgegossen. Der entstehende Gießling ist nach 60 Sekunden hart.5 g of a liquid glycidyl polyether prepared by alkaline condensation of resorcinol with epichlorohydrin and having an epoxy content of about 8.2 epoxy equivalents per kg are mixed with 0.2 g of a 20% solution of SnCl 4 in 1,4-butanediol. With this mixture tinfoil pans are poured out. The resulting casting is hard after 60 seconds.

Beispiel 10
5 g der kristallinen Verbindung der Formel
Example 10
5 g of the crystalline compound of the formula

^-O —CH2-CH-CH2 ^ -O-CH 2 -CH-CH 2

\/
O
\ /
O

0-CH2-CH-CH2
O
0-CH 2 -CH-CH 2
O

Zusammensetzung der HärterpasteComposition of the hardener paste Härtezeit bei 37° CHardening time at 37 ° C Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
B 37% SnCl4
54% Äthylenglykol
9% feinverteilte Kieselsäure
B 37% SnCl 4
54% ethylene glycol
9% finely divided silica
2
30
2
30th
Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
C 25% SnCl4
64% Butylenglykol-1,3
11 % feinverteilte Kieselsäure
C 25% SnCl 4
64% butylene glycol-1,3
11% finely divided silica
2
■ 30
2
■ 30
MinutenMinutes
D 28% SnCl4
63% Diäthylenglykol
9% feinverteilte Kieselsäure
D 28% SnCl 4
63% diethylene glycol
9% finely divided silica
■ 3■ 3 Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
E 22% SnCl4
67% Triäthylenglykol
11% feinverteilte Kieselsäure
E 22% SnCl 4
67% triethylene glycol
11% finely divided silica
2
30
2
30th
Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
F 18% SnCl4
70% 2-Äthylhexandiol-l,3
12% feinverteilte Kieselsäure
F 18% SnCl 4
70% 2-ethylhexanediol-1,3
12% finely divided silica
1 2
I 30
1 2
I 30
Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
G 18% SnCl4
71% Hexandiol-2,5
11 % feinverteilte Kieselsäure
G 18% SnCl 4
71% hexanediol-2,5
11% finely divided silica
2
I 30
2
I 30
Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
H 18% SnCl4
71 % 2-Methyl-n-pentandiol-2,4
11 °/0 fein verteilte Kieselsäure
H 18% SnCl 4
71% 2-methyl-n-pentanediol-2,4
11 ° / 0 finely divided silica
1 2 1 2
[ 30[30
MinutenMinutes
I 18% SnCl4
72 % 2,2'-Dioxy-di-n-propyl-
äther
10% feinverteilte Kieselsäure
I 18% SnCl 4
72% 2,2'-dioxy-di-n-propyl-
ether
10% finely divided silica
I-I- Minuten
Sekunden
Minutes
Seconds
K 26% SnCl4
64% Propylenglykol-1,2
10% feinverteilte Kieselsäure
K 26% SnCl 4
64% propylene glycol-1,2
10% finely divided silica
).).
j 30j 30

(erhalten durch Hochvakuumdestillation des im Bei-' spiel 9 verwendeten flüssigen Glycidylpolyäthers) werden in 1 g 1,2-Propandiol gelöst und mit 0,3 g einer 20%igen Lösung von SbCl5 in 1,2-Propandiol vermischt. Mit dieser Mischung werden Stanniol-Näpfchen ausgegossen.(obtained by high vacuum distillation of the liquid glycidyl polyether used in Example 9) are dissolved in 1 g of 1,2-propanediol and mixed with 0.3 g of a 20% strength solution of SbCl 5 in 1,2-propanediol. With this mixture tinfoil pans are poured out.

Der entstehende Gießling ist nach 32 Sekunden hart.The resulting casting is hard after 32 seconds.

Beispiel 11Example 11

5 g eines durch Kondensation von 2,4,6-Hexantriol mit Epichlorhydrin in Gegenwart von BF3 hergestellten flüssigen Glycidylpolyäthers mit einem Epoxydgehalt von etwa 5,9 Epoxydäquivalenten pro kg werden mit 0,5 g einer 20%igen Lösung von SnCl4 in 2,4,6-Hexantriol gemischt. Mit dieser Mischung werden Stanniolnäpfchen ausgegossen. Der entstehende Gießling ist nach 42 Sekunden hart.5 g of a liquid glycidyl polyether prepared by condensation of 2,4,6-hexanetriol with epichlorohydrin in the presence of BF 3 and having an epoxy content of about 5.9 epoxy equivalents per kg are mixed with 0.5 g of a 20% solution of SnCl 4 in 2 , 4,6-hexanetriol mixed. With this mixture, tinfoil pans are poured out. The resulting casting is hard after 42 seconds.

Claims (4)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zum Härten von Polyepoxydverbindungen durch Additionsverbindungen von Friedel-Crafts-Katalysatoren, dadurch gekennzeichnet, daß als Additionsverbindung eine solche eines Friedel-Crafts-Katalysators mit zwei- oder mehrwertigen Alkoholen bzw. deren Monoäthern verwendet wird.1. Process for curing polyepoxy compounds by addition compounds of Friedel-Crafts catalysts, characterized in that as an addition compound such a Friedel-Crafts catalyst with bivalent or polyvalent Alcohols or their monoethers is used. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Additionsverbindungen des Antimonpentachlorids, Zinntetrachlorids oder Bortrifluorids mit Glykolen oder Polyglykolen bzw. deren Monoäthern verwendet werden.2. The method according to claim 1, characterized in that addition compounds of antimony pentachloride, Tin tetrachloride or boron trifluoride with glycols or polyglycols or their monoethers be used. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine mit einem über die stöchiometrische Menge in zwei- oder mehrwertigen Alkoholen bzw. deren Monoäthern hinausreichend gebildete Additionsverbindung verwendet wird.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that one with a stoichiometric Amount sufficiently formed in dihydric or polyhydric alcohols or their monoethers Addition connection is used. 4. Ausführungsform nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß ein Glycidylpolyäther von mehrwertigen Phenolen gehärtet wird.4. Embodiment according to claim 1 to 3, characterized in that a glycidyl polyether of polyvalent Phenols is hardened. © 909 578/462 7. 59© 909 578/462 7. 59
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DE1217966B (en) * 1963-10-02 1966-06-02 Huels Chemische Werke Ag Process for the production of polyacetals
DE1259488B (en) * 1959-11-20 1968-01-25 Gen Electric Stabilization of the thixotropy in epoxy resin coating agents

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