DE1057701B - Kernreaktor-Brennstoff bzw. Spaltproduktenquelle - Google Patents
Kernreaktor-Brennstoff bzw. SpaltproduktenquelleInfo
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Description
In der britischen Anmeldung 7064, eingereicht am 4. März 1957, wurde ein Verfahren zum. Fixieren von
Stickstoff offenbart. Dieses Verfahren umfaßt die folgende Verfahrensstufe: Allgemein, unter Druck
stehende Luft wird in Kontakt mit einer feinen Dispersion spaltbaren Materials in einen Neutronenstrom
gebracht, um die Rückstoßenergie der Spaltprodukte auszunutzen. Der Grund für die Verwendung
dieser Form der Ionisationsstrahlung ist die gewaltige, in den Spaltprodukten enthaltene Energie1-menge.
Wird jedoch das spaltbare Material in Form feiner Partikel verwendet, so ist der Wirkungsgrad
der Nutzbarmachung der Rückstoßenergie der Spaltprodukte verhältnismäßig niedrig. Ein beträchtlicher
Anteil der Energie geht durch Eigenabsorption, verloren, bevor die Spaltprodukte den Feststoff verlassen.
Wird beispielsweise feinzerteiltes und mit Uran-235 hochangereidhertes Uranoxydpulver der
Einwirkung von Neutronen ausgesetzt, so' werden ungefähr 90°/o der Spaltprodukte von dem Pulver
absorbiert. Nur die restlichen 10°/o entweichen, aus der Oberfläche der Pulverpartikeln, und übertragen
ihre Energie auf die chemischen Reagenzien. An der kinetischen Energie der Spaltprodukte gemessen,, besitzt
ein solches Verfahren nur einen Wirkungsgrad von ungefähr 10%.
Es wurde nun herausgefunden,, daß der Wirkungsgrad der Nutzbarmachung der Rückstoßenergie der
Spaltprodukte auf mehr als 60%> erhöht werden kann, wenn gemäß der Erfindung als Spaltproduktenquelle
ein faseriges Mineral verwendet wird, das als wesentlichen Bestandteil ein für die Umwandlung in
ein spaltbares Material geeignetes Isotop oder ein Oxyd davon enthält. Die verwendeten Ausdrücke.
»Mineralfaser« und »faseriges Mineral« sollen, in erster Linie faseriges Glas als Glaswolle oder als
Faserstoff bezeichnen, obwohl angenommen, wird, daß andere Mineralfasern ebensogut verwendet werden
können, beispielsweise diejenigen Fasern, die allgemein als Mineralwolle oder Steinwolle bezeichnet
werden und die aus Schlacke oder anderen Materialien gesponnen werden. Obwohl die Beschreibung sich besonders
auf Faserglas bezieht, muß berücksichtigt werden, daß die Erfindung auch andere Formen, von
Mineralfasern umfaßt.
Die Reichweite der Spaltprodukte von Uran-235 und Plutonium-239 beträgt im Durchschnitt 10 Mikron
in Glas. Dementsprechend muß, wenn die Spaltprodukte aus der Glaswolle nach der Erfindung entfernt
werden sollen, der Durchmesser der Fasern geringer sein als 10 Mikron. Um den höchsten Wirkungsgrad
zu erhalten, ist die Verwendung von Glasfasern mit einem Durchmesser in, der Größenordnung
von 1 bis 5 Mikron vorzuziehen. Wird in Kernreaktor-Brennstoff
bzw. Spaltproduktenquelle
bzw. Spaltproduktenquelle
Anmelder:
Rensselaer Polytechnic Institute,
Troy, Ν. Υ. (V. St. A.)
Troy, Ν. Υ. (V. St. A.)
Vertreter:
Dr.-Ing. Η. Ruschke, Berlin-Friedenau, Lauterstr. 37,
und Dipl.-Ing. K. Grentzenberg, München 27,
Patentanwälte
und Dipl.-Ing. K. Grentzenberg, München 27,
Patentanwälte
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 26. Oktober 1956
V. St. v. Amerika vom 26. Oktober 1956
Paul Harteck und Seymour Dondesr Troy, Ν. Υ.
(V. St. Α.),
sind als Erfinder genannt worden
(V. St. Α.),
sind als Erfinder genannt worden
dem Faserglas Uran verwendet, so> sollte dieses die Form von U3O8 besitzen, da die Herstellung der
Glaswolle bei Verwendung \Ton UO2 mit größeren Schwierigkeiten verbunden, ist. Uranhaltige Glaswolle
ähnelt der gewöhnlichen Glaswolle in Fasern mit kleinem Durchmesser, besitzt jedoch bei Fasern mit
verhältnismäßig großem1 Durchmesser, beispielsweise in der Größenordnung von 25 Mikron, eine blaßgelbe
Farbe. In anderer Hinsicht gleichem die mechanischen Eigenschaften des uranhaltigen Faserglases denen des
gewöhnl i chen Handel spr oduktes.
Das erfindungsgemäße Faserglas kann nach irgendeinem der üblichen Verfahren zubereitet werden, beispielsweise
durch das kontinuierliche Spinnverfahren nach dem USA.-Patent 2 234 986, besonders für
gröbere Fasern, oder durch.. Verfahren, bei denen Strähle heißen Gases (oder Dampf) benutzt werden,
während das die Verbrennungsprodukte eines Kohlenwasserstoffs benutzende Verfahren für die verwendete
feinere Wolle angewendet wurde. Das letztgenannte, in dem USA.-Patent 2 489 242 offenbarte Verfahren
kann wohlverstanden für die Erzeugung von Fasern mit einer Feinheit von 0,25 Mikron im Durchmesser
angewendet werden.
Die folgenden Beispiele werden zur Erläuterung der Erfindung gegeben. Selbstverständlich ist die Erfindung
nicht auf die beschriebenen Einzelheiten, be-
909 527/3«
schränkt. Beispielsweise besaß das Faserglas die folgende typische Zusammensetzung:
SiO2 44,98%
Al2O3 3,48%
TiO., 13,46%
ZrO2 4,49%
Na2O 17,96%
U3O8 (oder gleichwertiges UO,) 9,87%
Fe2O3 .". 0,26%
Dies ist die Zusammensetzung, die als 10%iges Uranoxydglas bezeichnet wird.
Um die Stabilität der Glaswolle unter Elektronenbestrahlung zu demonstrieren, wurden Fasermuster,
die normales Uran enthielten und einen Durchmesser von 1 Mikron besaßen, in dem Brookhaven-National-Laboratory-Reaktor
24 Stunden, lang bei Raumtemperatur mit Neutronen bestrahlt. Die Wolle befand sich
in einem Quarzbehältar eingeschlossen, der eine Atmosphäre von StickstofFoxyd enthielt. Der Neutronenstrom
betrug an der Stelle des Behälters 3 •IO12 Neutronen/cm2/sec. Eine Beschädigung durch
die Bestrahlung war nicht festzustellen.
Um weiterhin die Eigenschaften der uranhaltigen Glaswolle unter Neutronenbestrahlung zu demonstrieren,
wurde ein weiteres Muster mit einem Gehalt von 10% natürlichem Uranoxyd im Vakuum bei
175° C 10 Tage lang bestrahlt. Der Neutronenstrom betrug 3,8 •IO12 Neutronen/cm.2/sec. Audi hier war
keine Beschädigung durch Strahlung festzustellen.
Um die Strahlungsstabilität der Glaswolle, die Uran mit 235-Isotop angereichert enthält, zu bestimmen,
wurde eine Reihe von Mustern mit im wesentlichen der gleichen Zusammensetzung unter denselben
Bedingungen wie im Beispiel 2 bestrahlt. Dieses Mal jedoch enthielt die Glaswolle 10% Uranoxyd,
das bis zumindest 90% mit Uran-235 angereichert war. Hierbei wurde festgestellt, daß die Glaswolle
unter den herrschenden Vakuumbedingungen die Tendenz zeigte zusammenzusintern. Der Grund hierfür
ist darin zu sehen, daß die in den Fasern von 1 Mikron Durchmesser freigesetzte Energie nicht rasch
genug durch Strahlung allein entfernt werden, konnte, wodurch die Fasern überhitzt wurden und infolger
dessen dazu neigten, zusammenzusintern. Wurde dasselbe Experiment in einer Heliumatmosphäre durchgeführt,
so wurde selbst bei verhältnismäßig niedrigem Druck der SinterefFekt reduziert. Bei einem
noch höheren Druck der Luft, ungefähr 10 Atmospären, trat praktisch kein Sintern auf.
Um die Auswirkung des Faserdurchmessers auf die Stabilität der Glasfasern zu bestimmen, wurden 25-Mikron-Fasern
mit einem Gehalt von 10% Uranoxyd, das auf mehr als 90% Uran-235 angereichert wurde, einem Neutronenstrom von 3,8 •IO12 Neutronen/cm2/sec
im Vakuum bei 175° C 30 Tage lang ausgesetzt. Ein weiteres Muster wurde einem Strom
von 3,0· IO12 Neutronen/cm2/sec im Vakuum bei 400° C 10 Tage lang ausgesetzt. In keinem Falle
wurde ein Sintern oder eine Zerstörung beobachtet.
Um die Einwirkung der Bestrahlung auf die Zugfestigkeit von Glasfasern zu bestimmen, wurden
25-Mikron-Fasern mit im wesentlichen der obigen Zusammensetzung, jedoch mit einem Gehalt von 10'%
Uranoxyd, das auf mehr als 90% mit Uran-235 angereichert war, einem Neutronennuß von. 2,5 · IO12 Neutronen/cm2/sec
bei ungefähr 45° C in dem Reaktor der Brookhaven National Laboratories ausgesetzt. In
ίο diesem Falle wurden Aluminiumbehälter verwendet, von denen jeder mit Luft unter einem Druck von
1 Atmosphäre gefüllt war und jeder zwei Aluminiumstäbe enthielt, auf die die Fasern aufgewickelt wurden.
Nach 681 Stunden Bestrahlungszeit waren die Aluminiumstäbe aus der Form gebogen; es wurde
jedoch keine sichtbare Einwirkung auf die Fasern bemerkt. Nach der Bestrahlung wurden, die folgenden
Messungen der Zugfestigkeit der Fasern vorgenommen:
| Bestrahlungszeit (Stunden) | Zugfestigkeit (kg/cm2) |
| 0 | 17 010 |
| 76 | 5 040 |
| 226 | 4 550 |
| 681 | 4 270 |
Dieses Experiment zeigt die Wirksamkeit der Nutzbarmachung der aus der uranhaltigen Glaswolle
austretenden Spaltprodukte. Es wurde eine Anzahl Muster vorbereitet, jedes mit einem Gewicht von
10 Milligramm und einem Gehalt von 10% Uranoxyd. Das Uran war auf mehr als 90% mit Uran-235
angereichert. Die Muster wurden in einzelne Quarzbehälter eingeschlossen, jeder mit einer Atmosphäre,
die im wesentlichen entweder aus Ammoniak oder aus Methan bei einem Druck von ungefähr IOAtmo^
Sphären bestand. Der Glasfaserdurchmesser betrug ungefähr 1 Mikron, und die Muster wurden einem
Neutronenfluß von 2,5 •IO12 Neutron.en/cm2/sec bei 10° C ausgesetzt. Nach der Bestrahlung wurden die
Proben, zuerst nach den Tieftemperatur-Dampfdruck-Verfahren analysiert. Bei den Ammoniakmustern
wurden. SticlcstofF und Wasserstoff bei der Temperatur des flüssigen Stickstoffs bestimmt. Ein Teil der
StickstofF-WasserstofF-Mischung wurde in eine besondere Anlage übergeführt und ein abgemessenes Volumen
Sauerstoff hinzugefügt. Die Mischung wurde abgebrannt, um den Wasserstoff in Wasser umzuwandeln,
das kondensiert wurde. Das Volumen des Kondensates diente als Kontrolle des Sauerstoff-Verbrauchs
bei der WasserstofFbestimmung. Der StickstofF ergab sich dann als die Differenz. Die
Temperatur des flüssigen Ammoniaks wurde auf die des Trockeneises erhöht und das Ammoniak durch
Pumpen entfernt. Hydrazin wurde aus der Glaswolle durch Erhitzen mit kochendem Wasser desorbiert.
Die Menge des Hydrazins wurde gleichfalls bestimmt.
Bei Methan wurden die Musterbehälter gleichfalls bei der Temperatur des flüssigen Stickstoffs geöffnet
und die Gesamtmenge des Methans und des WasserstofFs. bestimmt. Ein Teil der Methan-WasserstofFMischung
wurde entnommen, und mit einem abgemessenen Volumen Sauerstoff verbrannt. Die Produkte
wurden, in flüssigem Stickstoff kondensiert. Das erzeugte WasserstofFvolumen wurde nach dem Sauerstoffverbrauch
bestimmt. Das darauffolgende analy-
tische Verfahren glich der oben beschriebenen Analyse des Ammoniak-Produktes.
Auf Grund dieser Analyse ergab sich, daß ungefähr 60 bis 75% der kinetischen Energie der Spaltprodukte
von dem Gas absorbiert wurde. Die Bestrahlung des Ammoniaks erzeugte Stickstoff und Wasserstoff zusammen
mit einer kleinen Menge Hydrazin (bei einer Dosis von ungefähr IO8R). Die Bestrahlung des
Methans ergab Äthan und Wasserstoff zusammen mit etwas Propan und Butan bis zu Dosen von IO8 R. Bei
IO10 R wird der größte Teil des Methans zu Wasserstoff, Kohlenstoff und nicht flüchtige Teere zersetzt.
Ein bequemes Verfahren zum Bestimmen des. Wirkungsgrades besteht darin, die Anzahl der Moleküle
zu ermitteln, die pro IOO1 Elektronenvolt gebildet oder zersetzt werden. Für Ammoniak betrug dieser Wert
ungefähr 5 je nach Temperatur und Druck, während für die Methanreaktion der Wert ungefähr IO1 betrug.
Beispiel 7 ao
Es wurde eine Anzahl von Mustern gleich denen des Beispiels 6 zubereitet, jedoch mit der Maßgabe,
daß die Glaswolle in flüssiges Ammoniak getaucht wurde. Die Muster wurden, in derselben Weise dem
Neutronenfluß ausgesetzt und in derselben Weise analysiert. In diesem Falle ließen die in dem flüssigen
Ammonialc gebildeten Produkte erkennen., daß 80 bis 90%> der kinetischen Energie der Spaltprodukte auf
die flüssige Phase übertragen wurden. Die Differenz zwischen diesem Experiment und dem des Beispiels 6
kann auf die relativen Bremskräfte des Gases und der Flüssigkeit gegen die ionisierende Strahlung zurückgeführt
werden. In einem Gas ist die Reichweite für die Spaltprodukte größer, weshalb relativ größere
Anteile der Spaltprodulcte das Gas durchlaufen, auf die benachbarten Glasfasern treffen und von diesen
absorbiert werden. Da die Flüssigkeit dichter ist, ist die Reichweite für die Spaltprodukte kleiner, weshalb
ein größerer Anteil der Energie auf die Flüssigkeit übertragen wird und weniger Spaltprodukte von benachbarten
Fasern absorbiert werden.
Aus den vorstehenden Beispielen, geht hervor, daß reine Spaltprodukte leicht und billig aus einem spaltbaren
Material erzeugt werden, können, und daü das Ausgangsmaterial leicht regeneriert werden kann. Die
bestrahlte Glaswolle mit einem Gehalt von Uran-235 oder anderem spaltbarem Material wird in, eine Salpetersäurelösung
getaucht. Wird die Temperatur auf unterhalb von ungefähr 50° C gehalten,, so wird eine
Auflösung des Glases im wesentlichen verhindert. Die Salpetersäurelösung, durch \rerdampfen konzentriert,
enthält die Spaltprodukte (in. der Hauptsache als Nitrate) in reiner Form.. Sollte sich in, dieser Lösung
etwas Kieselerde oder Uran vorfinden, so können diese nach dem. Entfernen des Wassers durch eine
einfache! Behandlung mit Fluor und Fluorwasserstoffsäure unter Anwendung bekannter Verfahren herausgezogen
werden. Danach sind die Spaltprodukte in konzentrierter Form verfügbar, deren, Beta- und
Gammastrahlung für Bestrahlungszwecke verwendet werden können.
Obwohl die vorstehende Beschreibung die Verwendung von Uran-235 als Quelle der Spaltungsprodukte
hervorgehoben hat, können, ähnliche Ergebnisse bei der Verwendung von Uran-233 oder Plutonium-239
erhalten werden. Die Reichweite der Spaltprodukte dieser spaltbaren Isotope ist ungefähr
die gleiche wie bei den Spaltprodukten von Uran-235.
An Stelle der Verwendung von Uran-235 in Glaswolle, kann Uran-238 oder natürliches Uran verwen-
det werden. Wird dieses der Einwirkung von Neutronen, beispielsweise in einem Reaktor, ausgesetzt,
so wird Plutonium-239 an Ort und Stelle gebildet. Die bei dem Verfahren möglicherweise entstehenden
Spaltprodukte treten aus der Oberfläche der Fasern: aus. Zurück bleibt das im wesentlichen von den bei
dem Verfahren entstehenden Spaltprodukte freie spaltbare Plutonium-239, wodurch die ausgedehnten
Abscheidungsverfahren vereinfacht und die Kosten reduziert werden können. Ähnliche Ergebnisse können
erhalten werden, wenn Thorium-232 zur Erzeugung einer Uran-233-haltigen Faser verwendet wird.
In jedem Falle können die Glaswollefasern, ohne ausgedehnte Reinigung direkt als Quelle für Spaltprodukte oder für Energie als Kernbrennstoff verwendet
werden. Andererseits kann das spaltbare Isotop durch Behandeln des Glases mit zumindest
einem der Gase aus der Gruppe der Fluore und Wasserstofffluoride zurückgewonnen werden. Im
Falle des Urans-238 dient diese Behandlung zum Abscheiden von überschüssigem Uran als gasförmiges
UF6. Im Falle des Thoriums-232 dient diese Behandlung zum Abscheiden des Urans-233 als Hexafluorid.
Das gasförmige Uranhexafluorid kann leicht abgeschieden werden durch fraktionierte Kondensation
aus anderen, flüchtigen Fluoriden,, die sich bilden können, wie beispielsweise Siliziumtetrafluorid.
Glaszusammensetzungen, die für die Erfindung geeignet sind, finden sich in den nachstehend aufgeführten
Konzentrationsbereichen (gewichtsmäßig):
SiO2 40 bis 50%
Al2O3 5 bis 12%
TiO2 10 bis 20%
ZrO2 2 bis 7%
Na2O 15 bis 25%
U3O8 (oder gleichwertiges UO2)· · Obis 15%
Natürlich muß die Mineralwolle nach der Erfindung frei von, Elementen sein, die große Neutronen-Einfangquerschnitte
besitzen, wie Boro'xyd, 'und in einigen Fällen sollte Titan gleichfalls ersetzt werde«.
Bei der Erzeugung von Spaltproduktfreien Materialien ist es erwünscht, Glasfasern mit einem Durchmesser
von 1 bis 5 Mikron zu verwenden. Jedoch kann bei einigen. Verwendungszwecken eine stärkere
Faser erforderlich sein, wie für besondere geometrische Gebilde, bei denen, eine stärkere Faser von
Nutzen ist. Beispielsweise können Fasern mit einer Stärke von 25 Mikron zur Rückgewinnung der bei
dem Spialtprozeß in Form von Wärme freigesetzten Energie verwendet werden. Die Wärmeaustauschkapazität
zwischen Glasfasern und einer Flüssigkeit oder Gas ist wegen des extrem großen Oberflächenbereichs
außergewöhnlich groß, so daß im Kern, eines Kernreaktors ein gepacktes Bett der das spaltbare
Material enthaltenden Glaswolle verwendet werden kann. Weiterhin kann der Druckabfall durch die
Glaswolle hindurch verhältnismäßig klein gemacht werden. Die Fasern sind außerdem äußerst billig im
Vergleich zu anderen Arten von festen Brennelementen. Für diesen Zweck kann Helium oder
Kohlendioxyd als Wärmeaustauschmedium in einem geschlossenen Kreislauf verwendet werden, und das
Glas soll so zusammengesetzt sein, daß es einen verhältnismäßig hohen Erweichungspunkt, beispielsweise
ungefähr 1000° C, besitzt. Der Wärmeinhalt des Gases kann in einer Gasturbine verwendet oder auf
Wasser zum Erzeugen von Dampf zum Betreiben einer Dampfturbine übertragen werden. Da ein großer
Anteil der Spaltprodukte vom Kühlmittelstrom
Claims (6)
1. Kernreaktor-Brennstoff bzw. Spaltproduktenquelle, gekennzeichnet durch ein faseriges Mineral,
das als wesentlichen Bestandteil ein für die Umwandlung in ein spaltbares Material geeignetes
Isotop oder ein Oxyd davon enthält.
2. Kernreaktor-Brennstoff bzw. Spaltproduktenquelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
daß das faserige Material aus einem. Faserglas besteht, das als wesentlichen Bestandteil Thorium-232,
Uran-238 oder ein Oxyd davon enthält.
3. Kernreaktor-Brennstoff bzw. Spaltproduktenquelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,
daß der Durchmesser der Fasern des genannten Minerals kleiner als 10 Mikron ist und
vorteilhafterweise in dem Bereich von. 1 bis 5 Mikron liegt.
4. Kernreaktor-Brennstoff bzw. Spaltproduktenquelle nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein
faseriges Mineral, das als wesentlichen Bestandteil ein Isotop, das aus Uran-233 oder Plutonium-239
bestehlt oder ein Oxyd davon enthält.
5. Kernreaktor-Brennstoff bzw. SpaItproduktenquelle nach. Anspruch 1, gekennzeichnet durch ein
faseriges Mineral, das als wesentlichen, Bestandteil ein Isotop enthält, das aus Uran-235 besteht.
6. Verfahren zum Behandeln des Gegenstandes gemäß den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet,
daß zur Wiedergewinnung des spaltbaren Isotopes das faserige Mineral mit Fluor und/oder Wasserstofffluorid behandelt wird.
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1957
- 1957-08-09 GB GB25172/57A patent/GB863797A/en not_active Expired
- 1957-08-13 DE DER21677A patent/DE1057701B/de active Pending
- 1957-08-13 FR FR1183719D patent/FR1183719A/fr not_active Expired
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3252868A (en) * | 1959-06-03 | 1966-05-24 | Philips Corp | Fuel element for use in nuclear reactors |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| FR1183719A (fr) | 1959-07-13 |
| US2928780A (en) | 1960-03-15 |
| GB863797A (en) | 1961-03-29 |
| BE560063A (de) |
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