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DE1052017B - Process for the production of substituted naphthyrones - Google Patents

Process for the production of substituted naphthyrones

Info

Publication number
DE1052017B
DE1052017B DEB41484A DEB0041484A DE1052017B DE 1052017 B DE1052017 B DE 1052017B DE B41484 A DEB41484 A DE B41484A DE B0041484 A DEB0041484 A DE B0041484A DE 1052017 B DE1052017 B DE 1052017B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
parts
naphthyrones
substituted
yellow
membered
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEB41484A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Helmut Merkel
Dr Emil Kern
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DEB41484A priority Critical patent/DE1052017B/en
Publication of DE1052017B publication Critical patent/DE1052017B/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D493/00Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system
    • C07D493/02Heterocyclic compounds containing oxygen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D493/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B57/00Other synthetic dyes of known constitution

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von substituierten Naphthyronen Es ist bekannt, daß der von Pechmann (Ber. deutsch. Chem. Ges., Bd. 15, S. 881 bis 892) beschriebene rote Farbstoff ein Fünfring-D.ilaktön der Diphenacylfumarsäure darstellt. Weiterhin ist bekannt (s. Bogert und Ritter, J. Amer. Chem. Soc., Bd. 46 [1924], S. 2871 bis 2878, und Chovin, Bull. Soc. Chi!m. France, Bd. 11 [1944], S. 91 bis 96), daß man das rote Fünfring-Dilakton in ein gelbes Sechsring-Dilakton, das sogenannte Diphenylnaphühyron, umlagern kann. Diese Umlagerung erfolgte bisher über die Aufspaltung des Fünfring-Dilaktons mittels alkoholischer Kalilauge und anschließendem Ringschluß in saurem Medium, wobei nicht Fünfringschluß, sondern Sechsringschluß eintritt: E. K 1 i n g s b e r g beschreibt in den Chem. Reviews, Bd.54 (1954), S.59 bis 77, den Mechanismus der Umlagerung eingehend.Process for the production of substituted naphthyrones It is known that the red dye described by Pechmann (Ber. Deutsch. Chem. Ges., Vol. 15, pp. 881 to 892) is a five-membered ring of diphenacylfumaric acid. It is also known (see Bogert and Ritter, J. Amer. Chem. Soc., Vol. 46 [1924], pp. 2871 to 2878, and Chovin, Bull. Soc. Chi! M. France, Vol. 11 [1944 ], Pp. 91 to 96) that the red five-membered dilactone can be rearranged into a yellow six-membered dilactone, the so-called diphenylnaphyron. This rearrangement has so far taken place via the splitting of the five-membered dilactone by means of alcoholic potassium hydroxide and subsequent ring closure in an acidic medium, whereby not five-membered ring but six-membered ring occurs: E. K 1 ingsberg describes the mechanism of the rearrangement in detail in Chem. Reviews, Vol. 54 (1954), pp. 59 to 77.

Eine Herstellung der gelben Verbindung (= Diphenylnaphthyron) auf diesem Wege ist jedoch nicht vorteilhaft, da die Ausbeuten sehr schlecht sind.A production of the yellow compound (= Diphenylnaphthyrone) on however, this route is not advantageous because the yields are very poor.

Es wurde nun gefunden, daß man in einfacher Weise rote »Fünfring-Dilaktone« in gelbe »Sechsring-D,ilaktone (= Diphenylnaphthyrone) umlagern kann, indem man erstere mit einem Lösungsmittel auf 100 bis 250° C, vorzugsweise auf 200° C, erwärmt.It has now been found that red "five-membered dilactones" can rearrange into yellow »six-membered D, ilaktone (= Diphenylnaphthyrone) by the former heated to 100 to 250 ° C, preferably to 200 ° C, with a solvent.

Als Lösungsmittel besonders geeignet sind zwei-und mehrwertige aliphatische Alkohole, wie Äthylenglykol, Propan-butandiol, Butantriol sowie Diäthylenglykol und Polyäther des Äthylenglykols. Es ist jedoch wegen der Schwerlöslichkeit der Ausgangsstoffe in .den angeführten Lösungsmitteln vorteilhaft, Gemische mit anderen, die Löslichkeit verbessernden Lösungsmitteln, wie Nitrobenzol, Trichlorbenzol oder Benzylalkohol, zu verwenden.Divalent and polyvalent aliphatic solvents are particularly suitable Alcohols such as ethylene glycol, propan-butanediol, butanetriol and diethylene glycol and polyethylene glycol polyethers. However, it is because of the poor solubility of the Starting materials in the listed solvents are advantageous, mixtures with others, Solubility-improving solvents such as nitrobenzene, trichlorobenzene or Benzyl alcohol, to use.

Als Ausgangsstoffe eignen sich alle Verbindungen der allgemeinen Formel wobei R und R' nichtannelierte Arylgruppen, wie Phenyl, Tolyl, Xylyl, Halogenphenyl, Anisyl, Phenetyl, Styryl oder Diphenylyl, bedeuten.All compounds of the general formula are suitable as starting materials where R and R 'are non-fused aryl groups such as phenyl, tolyl, xylyl, halophenyl, anisyl, phenetyl, styryl or diphenylyl.

Eine Übersicht über die verschiedenen Darstellungsmethoden solcher Ausgangsstoffe bietet die bereits erwähnte Arbeit von E. K 1 i n g s b e r g : »Die Chemie der Pechmann-Farbstoffe«, in den Chem. Reviews, Bd. 54 (1954), S. 59 bis 77.An overview of the various display methods for such The already mentioned work by E. K 1 in g s b e r g offers starting materials: »Die Chemistry of Pechmann Dyes ", in the Chem. Reviews, Vol. 54 (1954), pp. 59 bis 77.

Die auf diese Weise leicht zugänglichen Diarylnaphthyrone lassen sich auf Grund ihrer Leuchtkraft und hervorragenden Lichtechtheit als Fluoreszenzfarbstoffe und Tageslichtleuchtstoffe verwenden.The diarylnaphthyrones, which are easily accessible in this way, can be due to their luminosity and excellent lightfastness as fluorescent dyes and use daylight phosphors.

Die in den Beispielen genannten Teile sind Gewichtsteile.The parts mentioned in the examples are parts by weight.

Beispiel 1 30 Teile des Fünfring-Dilaktons der Diphenacylfumarsäure vom F. 317° C werden in einem Gemisch von 250 Teilen Nitrobenzol und 250 Teilen Äthylenglykol unter Rühren und Erwärmen auf 200° C gelöst. Die Lösungsfarbe schlägt bei Temperaturen von 180° C an aufwärts bereits nach Gelb um. Wenn nie Substanz vollkommen gelöst ist, läßt man abkühlen; dabei kristallisiert zum großen Teil das Naphthyron in orangegelben Kristallen aus. Nach Zugabe von 500 Teilen Äthanol zu dem noch warmen Gemisch kristallisiert der Rest des Produktes aus. Es wird kalt abgesaugt und zuerst mit 150 Teilen Salzsäure (1 :1) und dann mit wenig Äthanol nachgewaschen und getrocknet. Man erhält 27 Teile eines leuchtendorangegel.ben Pigmentes vom F. 332° C mit intensiv gelborangefarbener Fluoreszenz. Beispiel 2 30 Teile des Fünfring-Dilaktons der p,p =Dimethyldiphenacylfumarsäure (F. 337° C) werden in einem Gemisch von 250 Teilen Nitrobenzol und 250 Teilen Diäthylenglykol wie im Beispiel 1 umgesetzt und aufgearbeitet.Example 1 30 parts of the five-membered dilactone of diphenacylfumaric acid with a temperature of 317 ° C are in a mixture of 250 parts of nitrobenzene and 250 parts Ethylene glycol dissolved with stirring and heating to 200 ° C. the Solution color changes to yellow at temperatures from 180 ° C upwards. If the substance is never completely dissolved, it is allowed to cool; crystallized in the process for the most part the naphthyrone in orange-yellow crystals. After adding 500 When adding ethanol to the still warm mixture, the remainder of the product crystallizes the end. It is suctioned off cold and first with 150 parts of hydrochloric acid (1: 1) and then washed with a little ethanol and dried. You get 27 parts of a luminous orange yellow Pigment with a melting point of 332 ° C with intense yellow-orange fluorescence. Example 2 30 parts of the five-membered dilactone of p, p = dimethyldiphenacylfumaric acid (mp 337 ° C) are in a mixture of 250 parts of nitrobenzene and 250 parts of diethylene glycol implemented as in Example 1 and worked up.

Die Ausbeute an orangegelbem Pigment beträgt 26 Teile. Es zeigt eine intensive gelborange Fluoreszenz. Beispiel 3 30 Teile .des Fünfring-Dilaktons der 2,4-, 2',4'-Tetramethyldiphenacylfumarsäure (F. 252° C) werden in einem Gemisch von 250 Teilen Benzylalkohol und 250 Teilen Butandiol wie im Beispiel 1 gelöst, umgesetzt und aufgearbeitet.The yield of the orange-yellow pigment is 26 parts. It shows a intense yellow-orange fluorescence. Example 3 30 parts of the five-membered dilactone from 2,4-, 2 ', 4'-Tetramethyldiphenacylfumaric acid (mp 252 ° C) are in a mixture of 250 parts of benzyl alcohol and 250 parts of butanediol dissolved as in Example 1, implemented and processed.

Man erhält 26 Teile eines leuehtendorangegelben Pigmentes vom F. 228° C mit intensiv gelborangefarbener Fluoreszenz. Beispiel 4 30 Teile des Fünfring-Dilaktons der 2,4,6-, 2',4',6'-Hexamethyl-diphenylacylfumarsäure (F. 295° C) werden in einem Gemisch von 72 Teilen Nitrobenzol und 48 Teilen Diäthylenglykol unter Rühren und Erwärmen auf 200° C gelöst. Die Aufarbeitung erfolgt wie im Beispiel 1, nur daß man an Stelle von 500 Teilen nur 120 Teile Äthanol und statt 150 Teilen Salzsäure (1 :1) nur 36 Teile davon verwendet.26 parts of a Leuehtendorang-yellow pigment with a melting point of 228 ° are obtained C with intense yellow-orange fluorescence. Example 4 30 parts of the five-membered dilactone the 2,4,6-, 2 ', 4', 6'-hexamethyl-diphenylacylfumaric acid (mp 295 ° C) are in a Mixture of 72 parts of nitrobenzene and 48 parts of diethylene glycol with stirring and Warming to 200 ° C dissolved. The work-up is carried out as in Example 1, only that instead of 500 parts only 120 parts of ethanol and instead of 150 parts of hydrochloric acid (1: 1) only used 36 parts of it.

Man erhält 27 Teile eines leuchtendgelben Pigmentes vom F. 300° C. Seine Fluoreszenz ist intensiv orangegelb.27 parts of a bright yellow pigment with a melting point of 300 ° C. are obtained. Its fluorescence is intense orange-yellow.

Beispiel 5 30 Teile des Fünfring-Dilaktons der p,p =Dichlordiphenacylfum,arsäure werden in einem Gemisch von 500T.eilen Nitrobenzol und 500Teilen Butantriol-1,2,4 wie im Beispiel 1 umgesetzt und aufgearbeitet. Man erhält 26 Teile eines leuchtendorangefarbenen Pigmentes mit starker orangefarbener Fluoreszenz. Beispiel 6 30 Teile des Fünf ring-Dilaktons der p,p =Dimethoxydiphenacylfumarsäure (F. 310° C) werden in einem Gemisch von 250 Teilen Nitrobenzol und 250 Teilen Propandiol-(1,2) [oder-(1,3) ] wie im Beispiel 1 umgesetzt und aufgearbeitet. Man erhält 25 Teile eines leuchtendorangefarbenen Pigmentes vom F.325 bis 327° C. Seine Fluoreszenz ist intensiv orangerot.Example 5 30 parts of the five-membered dilactone of p, p = dichlorodiphenacylfum, aric acid are in a mixture of 500 parts nitrobenzene and 500 parts butanetriol-1,2,4 implemented as in Example 1 and worked up. 26 parts of a bright orange color are obtained Pigment with strong orange fluorescence. Example 6 30 parts of the five ring dilactone the p, p = dimethoxydiphenacylfumaric acid (m.p. 310 ° C) are in a mixture of 250 Parts of nitrobenzene and 250 parts of propanediol- (1,2) [or- (1,3)] as in the example 1 implemented and processed. 25 parts of a bright orange color are obtained Pigment from F.325 to 327 ° C. Its fluorescence is intense orange-red.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von substituierten Naphthyronen aus y,y =Dilaktonen a,ä -disubstituierter Fumarsäuren der allgemeinen Formel in der R und R' nichtannelierte Arylgruppen bedeuten, dadurch gekennzeichnet, @daß man die Ausgangsstoffe in Lösungsmitteln auf 100 bis 250° C erhitzt. PATENT CLAIMS: 1. Process for the preparation of substituted naphthyrones from y, y = dilactones a, ä -disubstituted fumaric acids of the general formula in which R and R 'denote non-fused aryl groups, characterized in that the starting materials are heated to 100 to 250 ° C. in solvents. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man vorzugsweise bei etwa 200° C arbeitet. 2. Procedure according to claim 1, characterized in that one works preferably at about 200 ° C. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel ein Gemisch von aliphatischen Alkoholen und die Löslichkeit verbessernden aromatischen Kohlenwasserstoffei oder deren Substitutionsprodukten verwendet. Bei der Bekanntmachung der Anmeldung ist eine Färbetafel ausgelegt worden.3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that the solvent a mixture of aliphatic alcohols and solubility-improving aromatic Hydrocarbons or their substitution products are used. At the notice A coloring table has been laid out for the application.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999052909A3 (en) * 1998-04-08 2000-01-13 Ciba Sc Holding Ag Dibenzonaphthyrones and their use for colouring/pigmenting high-molecular-weight organic material

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1999052909A3 (en) * 1998-04-08 2000-01-13 Ciba Sc Holding Ag Dibenzonaphthyrones and their use for colouring/pigmenting high-molecular-weight organic material
US6281361B1 (en) 1998-04-08 2001-08-28 Ciba Specialty Chemicals Corp. Dibenzonaphthyrones
US6533825B2 (en) 1998-04-08 2003-03-18 Ciba Specialty Chemicals Corporation Dibenzonaphthyrones

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