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DD239801A5 - Flammschutz auf der basis von ammoniumpolyphosphat - Google Patents

Flammschutz auf der basis von ammoniumpolyphosphat Download PDF

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Publication number
DD239801A5
DD239801A5 DD85281780A DD28178085A DD239801A5 DD 239801 A5 DD239801 A5 DD 239801A5 DD 85281780 A DD85281780 A DD 85281780A DD 28178085 A DD28178085 A DD 28178085A DD 239801 A5 DD239801 A5 DD 239801A5
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
ammonium polyphosphate
polycarbodiimide
water
polyisocyanate
methyl
Prior art date
Application number
DD85281780A
Other languages
English (en)
Inventor
Horst Staendeke
Eduard Michels
Original Assignee
Hoechst Ag,De
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst Ag,De filed Critical Hoechst Ag,De
Publication of DD239801A5 publication Critical patent/DD239801A5/de

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  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polyurethanes Or Polyureas (AREA)
  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)

Abstract

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Flammschutzmittel auf der Basis von freifliessemdem, pulverfoermigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen FormelH(nm)2(NH4)mPnO3n1in welcher n eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhaeltnis von m zu n etwa 1 betraegt, wobei das Mittel aus a) etwa 75 bis 99,5 Ma.-% Ammoniumpolyphosphat und b) etwa 0,5 bis 25 Ma.-% eines Reaktionsproduktes aus einem Polyisocyanat mit einem Carbodiimidisierungskatalysator, wobei des Polycarbodiimid die einzelnen Ammoniumpolyphosphatteilchen umhuellt, besteht, und ein Verfahren zu seiner Herstellung. Das Ergebnis dieser Erfindung ist ein hydrolysestabiles, mikroverkapseltes Flammschutzmittel.

Description

in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von rri zu η etwa 1 beträgt, sowie aus einem Polyisocyanat und aus einem Carbodiimidisierungskatalysator besteht, während 0,5 bis 5 Stunden unter Rühren auf Temperaturen zwischen 30 bis 2000C hält und anschließend abkühlt, filtriert und das nunmehr mit einem Polycarbodiimid mikroverkapselte Ammoniumpolyphosphat trocknet.
7. Verfahren nach Punkt 6, gekennzeichnet dadurch, daß man die Suspension aus Verdünnungsmittel und ' Ammoniumpolyphosphat vorlegTund dieser Suspension Lösungen des Polyisocyanates und anschließend des ' .' ' Carbodiimidierungskatalysators in dem Verdünnungsmittel langsam zugibt.
8. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 7, gekennzeichnet dadurch, daß in der allgemeinen Formel des Ammoniumpolyphosphates η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800 ist.
9. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 8, gekennzeichnet dadurch, daß als Verdünnungsmittel Lösungsmittehauf Basis aromatischer, aliphatischer und cycloaliphatischer Kohlenwasserstoffe sowie aliphatischer, aromatischer und ' gemischtaliphatischer/aromatischer Ketone, vorzugsweise Aceton, eingesetzt werden.
10. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 9, gekennzeichnet dadurch, daß als Polyisocyanat handelsübliche aromatische oder aliphatische Di- und Polyisocyanate, vorzugsweise technisches 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat (MDI), eingesetzt werden.
11. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 10, gekennzeichnet dadurch, daß als Carbodiimidisierungskatalysator j phosphororganische, insbesondere cyclische phosphororganische Verbindungen, vorzugsweise 1-Methyl-i-oxo- -. ? phospholen, eingesetzt werden. j
12. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 11, gekennzeichnet dadurch, daß in der Suspension ein Verhältnis von Ammoniumpo j lyphosphatiVerdünnungsmittelrPolyisocyanatiCarbodiimidierungskatalysatorwie 1:1,5-2,5:0,05-0,25:Q,00025-O,0125, j vorzugsweise wie 1:2:0,1:0,002, eingehalten wird. ί j
13. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 12, gekennzeichnet dadurch, daß die Reaktionszeit 1 bis 2 Stunden bei Temperaturen j zwischen 50°C bis 1000C beträgt. j
14. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 13, gekennzeichnet dadurch, daß die Trocknung bei Temperaturen zwischen 80°C bis .'..' ] 150°G in Inertgasatmosphäre, vorzugsweise im Stickstoffstrom, erfolgt. :
15. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 14, gekennzeichnet dadurch, daß die erreichte mittlere Teilchengröße des .:,' ,;; mikroverkapselten Ammoniumpolyphosphates als Flammschutzmittel zwischen 0,01 bis 0,1 mm, vorzugsweise zwischen ► 0,03 bis 0,06mm, beträgt. v v :
16. Verfahren nach einem der Punkte 6 bis 15, gekannzeichnet dadurch, daß der Anteil des Polycarbodiimids im Flammschutzmittel 2 bis etwa15 Ma.-% beträgt. .
Anwendungsgebiet der Erfindung
Gegenstand der Erfindung ist ein hydrolysestabiles, mikroverkapseltes Flammschutzmittel auf der Basis von freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat und ein Verfahren zu seiner Herstellung.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungan
Es ist generell bekannt, Ammoniumpolyphosphate als Flammschutzmittel für Kunststoffe zu verwenden. Beispielsweise beschreibt die DE-AS 1283532 ein Verfahren zur Herstellung von flammwidrigen Polyurethanen aus hochmolekularen ;
Polyhydroxyverbindungen, Polyisocyanaten und Katalysatoren, wobei ein Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
H(n - m) + 2(NH4)mPn03n +1 ' ,
in der η eine ganze Zahl mit einem über10 liegenden Durchschnittswert ist, m eine ganze Zahl bis maximal η + 2 bedeutet und m/n zwischen 0,7 und 1,1 liegt, als Flammschutzmittelzusatz vorgeschlagen wird.
Obgleich Ammoniumpolyphosphate der vorgenannten allgemeinen Formel beim Einsatz in Polyurethanen letzteren einen guten Flammschutz verleihen, sind sie mit dem Nachteil behaftet, daß sie nicht ausreichend wasserunlöslich sind und deshalb im Laufe derZeit durch Witterungseinflüsse aus dem Kunststoff ausgewaschen werden. Wie aus Spalte 3 der DE-AS 1283532 ersichtlich, besitzen die dort als praktisch wasserunlöslich bezeichneten Ammoniumpolyphosphate dennoch eine beachtliche Löslichkeit in Wasser, indem beim Aufschlämmen von 10g des Ammoniumpolyphosphats in 100ml Wasser bei 250C bis zu 5g des Ammoniumpolyphosphates gelöst werden, d.h. daß die löslichen Anteile des Ammoniumpolyphosphates bis zu 50% der eingesetzten Menge betragen.
In den deutschen Offenlegungsschriften DE-OS 2949537 und DE-OS 3005252 werden Verfahren zur Herstellung von hydrolysestabilen, pulverförmigen Ammoniumpolyphosphaten durch Umhüllung mit Melamin/Formaldehyd-Harzen bzw. Phenol/Formaldehyd-Harzen beschrieben, !n beiden Fällen wird durch diese Maßnahme die Wasserlöslichkeit im Vergleich zu unbeschichtetem Ammoniumpolyphosphat deutlich verringert.
Nachteilig bei der Verwendung als Flammschutzmittel ist jedoch, daß das Beschichtungsmaterial geringe Mengen an Formaldehyd freisetzt.
Schließlich wird in der DE-OS 3217816 die Herstellung von hydrolysestabilen, pulverförmigen Ammoniumpolyphosphaten durch Umhüllung mit gehärteten Epoxidharzen beschrieben. Allerdings ist der angestrebte Effekt der Verringerung der wasserlöslichen Anteile weniger ausgeprägt als bei den Melamin/Formaldehyd-Harzen.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung von verbesserten, insbesondere hydrolysestabilen Flammschutzmitteln auf der Basis von Ammoniumpolyphosphat.
Darlegung des Wesens der Erfindung *
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde. Mittel und Wege zur Verminderung der Löslichkeit von Ammoniumpolyphosphaten in Wasser zu finden, so daß die Gefahr des Auswaschens des Ammoniumpolyphosphates beim Einsatz als Flammschutzmittel in Kunststoffen sowie in Holz- oder Papierwerkstoffen durch Witterungseinflüsse möglichst weitgehend vermieden wird. Ferner soll sichergestellt sein, daß das Beschichtungsmaterial keine Schadstoffe freisetzt.
Es hat sich nunmehr gezeigt und war nicht vorhersehbar, daß der erfindungsgemäße Ersatz von Melamin- bzw. Phenolharzen durch Polycarbodiimide mit Vorteilen verbunden ist.
Somit betrifft die Erfindung ein Flammschutzmittel auf der Basis von freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
H(n - m) + 2(NH4)mPnO3n + ι
in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu etwa 1 beträgt, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß es aus
a) etwa 75 bis 99,5Ma.-% Ammoniumpolyphosphat und
b) etwa 0,5 bis 25 Ma.-% eines Reaktionsproduktes aus einem Polyisocyanat und einem Carbodiimidisierungskatalysator, wobei das Polycarbodiimid die einzelnen Ammoniumpolyphosphatteilchen umhüllt,
besteht. Das Ergebnis dieser Erfindung ist ein hydrolysestabiles, mikroverkapseltes Flammschutzmittel.
Das Mittel der Erfindung besitzt im allgemeinen eine mittlere Teilchengröße von etwa 0,01 bis 0,1 mm und der Kondensationsgrad η des Ammoniumpolyphosphates ist vorzugsweise eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800, bestimmt nach dem Endgruppen-Titrations-Verfahren von „van Wazer, Griffiter und Mc Cuilough", Anal. Chem. 26, Seite
Entsprechend einer weiteren bevorzugten Ausführungsform des erfindungsgemäßen Mittels beträgt der Anteil des
Polycarbodiimids 2 bis etwa 15Ma.-%. . ' .
Das Polycarbodiimid ist ein Reaktionsprodukt, welches durch eine katalysierte Polykondensation aus Polyisocyanat entsteht. Der Begriff „Polyisocyanat" umfaßt alle handelsüblichen aromatischen und aliphatischen Di- und Polyisocyanate, wie sie z. B. für die Herstellung von Polyurethan-, Polyisocyanurat-oder Polycarbodiimidschäumen Verwendung finden.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung dieses hydrolysestabilen, mikroverkapselten Flammschutzmittels ist dadurch gekennzeichnet, daß man eine Suspension, welche aus einem Verdünnungsmittel und aus freifließendem, pulverförmigen Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
H(n - m) + 2(NH4)mPnO3n + 1
in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu η etwa 1 beträgt, sowie aus einem Polyisocyanat und aus einem Carbodiimidisierungskatalysator besteht, während 0,5 bis5 Stunden unter Rühren auf Temperaturen zwischen 3O0C bis 200°C hält und anschließend abkühlt, filtriert und das nunmehr mit einem Polycarbodiimid mikroverkapselte Ammoniumpolyphosphat trocknet
Im einzelnen besteht das Verfahren wahlweise darin, daß
a) man die Suspension aus Verdünnungsmittel und Ammoniumpolyphosphat vorlegt und dieser Suspension Lösungen des Polyisocyanates und anschließend des Carbodiimidisierungskataiysators in dem Verdünnungsmittel langsam zugibt;
b) in der allgemeinen Formel des Ammoniumpolyphosphates η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von 450 bis 800 ist; . ' . . ' . , . J.'" /
c) als Verdünnungsmittel Lösemittel auf Basis aromatischer, aliphatischer oder cycloaliphatischer Kohlenwasserstoffe sowie aliphatis'cher, aromatischer und gemischtaliphatischer/aromatischer Ketone, vorzugsweise Aceton, eingesetzt werden;
d) als Polyisocyanat handelsübliche aromatische oder aliphatische Di- und Polyisocyanate, vorzugsweise technisches 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat (MDI), eingesetzt werden;
e) als Carbodiimidisierungskatalysator phosphororganische insbesondere cyclische phosphororganische Verbindungen, vorzugsweise 1-Methyl-i-oxo-phospholen, eingesetzt werden;
f) in der Suspension ein Verhältnis von Ammoniumpolyphosphat:VerdünnungsmittehPolyisocyanat: Carbodiimidisierungskatalysator wie 1:1,5-2,0:0,05-0,25:0,00025-0,0125, vorzugsweise wie 1:2:0,1:0,002, eingehalten wird;
g) die Reaktionszeit 1 bis 2 Stunden bei Temperaturen zwischen 5O0C bis 1000C beträgt;
h) die Trocknung bei Temperaturen zwischen 800C bis 1500C in Inertgasatmosphäre, vorzugsweise im Stickstoffstrom, erfolgt; i) die erreichte mittlere Teilchengröße des mikroverkapselten Ammoniumpolyphosphates als Flammschutzmittel zwischen
0,01 und 0,1 mm, vorzugsweise zwischen 0,03 und 0,06mm, beträgt; und (k) der Anteil des Polycarbodiimids im Flammschutzmittel 2 bis etwa 15 Ma.-% beträgt.
Schließlich betrifft die Erfindung auch die Verwendung des vorbeschriebenen Mittels zur flammwidrigen Einstellung von Polyurethanen bzw. Polyurethanschäumen, wobei der Gehalt des Mittels im Polyurethanschaum etwa 5 bis 25Ma.-% bezogen auf die Menge der Polykomponente des Polyurethans, beträgt.
Das Aufbringen der Polycarbodiimide auf die Ammoniumpolyphosphat-Teilchen kann in Lösungsmitteln auf Basis aromatischer, aliphatischer oder cycloaliphatischer Kohlenwasserstoffe oder in aliphatischen, aromatischen oder gemischtaliphatischen/aromatischen Ketonen unter Rühren der Ammoniumpolyphosphat/Polyisocyanat-Suspension erfolgen, wobei die katalysierte Polykondensationsreaktion unter Erwärmen durchgeführt wird.
Durch die erfindungsgemäße Umhüllung der Ammoniumpolyphosphat-Teilchen mit einem Polycarbodiimid wird die Löslichkeit des Ammoniumpolyphosphates in Wasser erheblich herabgesetzt, was sich günstig auswirkt, z. B. beim Einsatz eines derartig vorbehandelten Ammoniumpolyphosphates als'Flammschutzmittel in Polyurethanschäumen. Die Polycarbodiimide zeichnen sich als Beschichtungsmaterial für Ammoniumpolyphosphat gegenüber den bekannten Umhüllungsharzen Phenol/ Formaldehyd-Harz und Epoxidharz durch eine höhere Verringerung der Wasserlöslichkeit und gegenüber den Melamin/ Formaldehyd-Harzen und den Phenol/Formaldehyd-Harzen dadurch aus, daß sie keinen Formaldehyd freisetzen können. Ferner weist die Polycarbodiimidbeschichtung gegenüber der Melamin/Formaldehyd-Harzbeschichtung den Vorteil der höheren Thermostabilität auf, was sich besonders positiv bei der Einarbeitung in Thermoplaste mit hohen Verarbeitungstemperaturen auswirkt.
♦ Alisführungsbeispiel
Die erfindungsgemäßen Mittel, deren Herstellung und Vorteile werden in den nachfolgenden Beispielen erläutert. Zur Durchführung der in den Beispielen dargelegten Versuche wurden im Handel erhältliche Ammoniumpolyphosphate sowie verschiedene, ebenfalls handelsübliche Polyisocyanate und Carbodiimidisierungskatalysatoren eingesetzt. Im einzelnen handelt es sich hierbei um folgende Produkte:
1. ®Exolit422 x
Es handelt sich um ein feinkörniges, in Wasser schwer lösliches Ammoniumpolyphosphat, wobei der Kondensationsgrad η ~ 700 ist.
2. ®Caradate 30
Es handelt sich um ein Gemisch verschiedener aromatischer Di- und Triisocyanate mit 4,4'-Diphenylmethandiisocyanat als . Hauptkomponente. Das Produkt ist eine Flüssigkeit von tief brauner bis schwarzer Farbe. Der Isocyanatgehalt liegt bei 30,2% NCO. Die Dichte (bei 230C) beträgt 1,22 bis 1,24g/ml, die Viskosität (bei 25°C) 160-24OmPa · s.
3. 1-Methyl-i-oxo-phospholen , . Es handelt sich um ein Isomerengemisch der Verbindungen
und O CH-,
mit einer Reinheit von mind. 98%. Das Produkt ist eine gelb-bräunliche Flüssigkeit; die Dichte (bei 200C) beträgt 1,12g/ml; die Siedetemperatur liegt bei 1500C bis 155°C/33mbar. λ
4. 2-Methyl-2-oxo-1,2-oxaphospholan
Es handelt sich um die Verbindung -
mit einer Reinheit von ca. 95%. Das Produkt ist eine farblose Flüssigkeit mit einer Dichte von 1,19g/ml. Die Siedetemperatur liegt bei 89°C/1,5mbar
5. 2-Methyl-2,5-dioxo-1-oxa-2-phospholan Es handelt sich um die Verbindung
-4- Z39 BUl
mit einer Reinheit von 95-98%. Das Produkt stellt farblose Kristalle dar mit einem Schmelzpunkt von 102°C-104°C.
Beispiel 1
In einer Rührapparatur aus Glas wurden in 1000 ml Xylol 250g ®Exolit 422 suspendiert; dann wurde eine Lösung von 15g ®Caradate 30 in 100 ml Xylol eingetropft. Anschließend wurde die Suspension zum schwachen Sieden erhitzt und tropfenweise mit einer Lösung von 0,06g eines Carbodiimidisierungskatalysators [z. B. Isomerengemisch von 1-Methyl-i-oxo-phospholen (Firma Hoechst Aktiengesellschaft, Frankfurt am Main) in 50 ml Xylol versetzt. Nach einer Nachrührzeitvon 2 Stunden wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und filtriert. Der erhaltene Filterkuchen wurde bei 1300C im Stickstoffstrom getrocknet. Es wurden 258g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 3,9 Ma.-% erhalten. Zur Bestimmung der wasserlöslichen Anteile wurden 10g des hergestellten Produktes in 100 ml Wasser suspendiert und die Suspension 20min bei 250C gerührt. Anschließend wurde der im Wasser ungelöste Anteil des Produktes innerhalb von 40 Minuten durch Zentrifugieren sedimentiert. Von der überstehenden klären Lösung wurden 5,0 ml in eine zuvor gewogene Aluminiumschale pipettiert und bei 12O0C im Trockenschrank eingedampft. Aus der Menge des Verdampfungsrückstandes wurde der wasserlöslichen Anteil berechnet. Das Ergebnis ist in Tabelle 1 dargestellt.
Beispiel 2
Es wurde analog Beispiel 1 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 30 g ®Caradate 30 in 100 ml Xylol sowie eine Lösung von 0,12g i-Methyl-1-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50ml Xylol eingesetzt wurden. Es wurden 270g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycabodiimidanteil von 8,8Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 3
Es wurde analog Beispiel 1 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 45g ®Caradate 30 in 100ml Xylol sowie eine Lösung von 0,18g 1-Methyl-i-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50ml Xylol eingesetzt wurden.
Es wurden 275g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 12,1 Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 4
Es wurde analog Beispiel 1 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 60g ®Caradate 30 in 100ml Xylol sowie eine Lösung von 0,24g 1-Methyl-i-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50ml Xylol eingesetzt wurden.
Es wurden 288g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 15,2 Ma.-% erhalten.
Die ermittelten Werte für die wasserlösliche Anteile sind in Tabelle 1 aufgeführt.
Beispiel 5
In einer Rührapparatur aus Glas wurden 250g ®Exolit 422 in 400ml Aceton suspendiert; dann wurden eine Lösung von 30g ®Caradate30in 100ml Aceton und eine Lösung von 0,03g 1-Methyl-i-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50ml Aceton zugegeben. Anschließend wurde die Suspension zum schwachen Sieden erhitzt. Nach einer Nachrührzeit von 1 Stunde wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und filtriert. Der erhaltene Filterkuchen wurde bei 1000C im Stickstoffstrom getrocknet. Es wurden 255g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 5,6Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt.
Beispiel 6
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 0,15g 1-Methyl-i-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 260g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 6,9 Ma.-% erhalten., Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt.
Beispiel 7
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 0,30g 1-Methyl-1-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 263g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 7,8 Ma.-% erhalten
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt.
Beispiele .
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 0,60g i-Meihyl-1-oxo-phospholen (Isomerengemisch) in 50 ml Aceton eingesetzt wurde. Es wurden 272 g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,4 Ma.-% erhalten
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 2 aufgeführt.
Beispiel 9
beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,1 Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 10
Es wurde analog Beispiel 7 verfahren, wobei jedoch die Reaktionszeit auf 3 Stunden verlängert wurde. Es wurden 276g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,3Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 11
In einem beheizbaren emaillierten Druckreaktor (Inhalt: 161) mit Rührvorrichtung wurden 2500g ®Exolit 422 in 4000ml Aceton suspendiert; dann wurden eine Lösung.von 300g ®Caradate 30 in 1000ml Aceton und eine Lösung von 3,0g 1-Methy 1-1 -oxophospholen (Isomerengemisch) in 500 ml Aceton zugegeben. Anschließend wurde die Temperatur auf 8O0C erhöht. Dabei stellte sich ein Druck von 2,7 bar ein. Nach einer IMachrührzeit von 1 Stunde wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und filtriert. Der erhaltene Filterkuchen wurde bei 100°C im Stickstoffstrom getrocknet. Es wurden 2850g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,5 Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 12
Es wurde analog Beispiel 11 verfahren, wobei jedoch die Reaktionszeit auf 2 Stunden verlängert wurde. Eswurden2800g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,3Ma.-% erhalten. Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 13
Es würde analog Beispiel 11 verfahren, wobei jedoch die Reaktionstemperatur auf 1000C erhöht wurde. Dabei stellte sich ein Druck von 3,8 bar ein. Es wurden 2 820g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,0 Ma.-%
erhalten.
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 3 aufgeführt.
Beispiel 14 ,
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 1,20g 2-Methyl-2-oxo-1,2-oxaphospholan in 50ml Aceton eingesetzt wurde. Die Reaktionszeit wurde auf 4 Stunden verlängert. Es wurden 265 g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,2 Ma.-% erhalten
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 4 aufgeführt. ;
Beispiel 15 '
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 2,40g 2-Methy!-2-oxo-1,2-oxaphospholan in 50ml Aceton eingesetzt wurde. Die Reaktionszeit wurde auf 4 Stunden verlängert. Es wurden 270g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8;ßMa.-% erhalten
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 4 aufgeführt.
Beispiel 16 ,
Es wurde analog Beispiel 5 verfahren, wobei jedoch eine Lösung von 1,20g 2-Methyl-2,5-dioxo-1-oxa-2-phospholan in 50ml Aceton eingesetzt wurde. Die Reaktionszeit wurde auf 4 Stunden verlängert. Es wurden 250g beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,3 Ma.-% erhalten. . '
Die ermittelten Werte für die wasserlöslichen Anteile sind in Tabelle 4 aufgeführt.
Beispiel 17
In einem beheizbaren'emaillierten Rührreaktor (Inhalt: 3001) wurden 60kg ®Exolit 422 in 1001 Aceton suspendiert; dann wurden eine Lösung von 7,2kg ®Caradate 30 in 181 Aceton und eine Lösung von 144g 1-MethyM-oxo-phospholen (Isomerengemisch) (2 % bezogen auf ®Caradate 30) in 21 Aceton zugegeben. Anschließend wurde die Suspension zum Sieden erhitzt und 3 Stunden bei dieser Temperatur gehalten. Dann wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und filtriert; der erhaltene Filterkuchen wurde bei 1000C im Stickstoffstrom getrocknet. Es wurden 64,5 kg beschichtetes Ammoniumpolyphosphat mit einem Polycarbodiimidanteil von 8,8Ma.-% erhalten. Die wasserlöslichen Anteile betrugen 0,1 % bei 25°C und 0,6% bei 60°C. Im Vergleich zum unbeschichteten ®Exolit 422 bedeutet dies eine Verringerung der wasserlöslichen Anteile um jeweils 99%. In Tabelle 5 sind die Werte der thermogravimetrischen Analyse angegeben.
TABELLE 1
Produkt Gehaltan PoIy- carbodiimid (%) bei 25 0C Wasserlösliche Anteile (%) Veränderung bei 60 0C (%) 11,3 Veränderung (%)
Beispiel 1 3,9 1,0 -88 2,9 -82
Beispiel 2 8,8 0,8 -90 3,6 ^ 95
Beispiel3 12,1 0,8 -90 13,6 -94
Beispiel 4 15,2 2,0 -76 -78 ·
«Exolit 42211
8,2
TABELLE 2
Produkt (Katalysator- Gehalt an Poly- Wasserlösliche Anteile (%)
konzentration 1) carbodiimid bei 25 X Veränderung bei 60 0C Veränderung
Beispiel 5 0,1 5,6 1,8 -78 26 -58
Beispiele 0,5 6,9 1,0 -88 19 -69
Beispiel 7 . 1,0 7,8 0,8 -90 5,9 -91
Beispiele 2,0 &,4 0,4 -95 1,7 -97
®Exolit 8,2 62
4222'
1) Diese Angaben beziehen sich auf das Verhältnis von Carbodiimidisierungskataiysator zur Menge an Polyisocyanat.
2) Zum Vergleich wurden die Werte für die unbeschichtete Handelsware" (®Exolit 422j Höchst. Aktiengesellschaft, Frankfurt am Main) aufgeführt.
TABELLE 3
Produkt
Gehaltan PoIycarbodiimid
Reaktionszeit (Std.)
Reaktionstemperatur (0C!
Wasserlösliche Anteile (%) bei 250C bei 600C
Beispiel 7 7,8
Beispiel 9 8,1
Beispiel 10 8,3
Beispiel 11 8,5
Beispiel 12 8,3
Beispiel 13 8,0
1 2 3 1 2 1
56 0,80 5,9
56 0,35 1,3
56 0,20 1,1
80 0,17- 1,0
80 0,12 0,9
100 0,76 3,1
TABELLE 4
Produkt
Katalysator
Katalysatorkonzentration 1} (%)
Reaktions-
zeit
(Std.)
Gehalt an Poly-
carbodiimid
Wasserlösliche
Anteile
bei 250C bei 60 X
Beispiel 9 Beispiel 14 Beispiel 15 Beispiel 16
1-Methyl-i-oxo-
phospholen
2-Methyl-2-oxo-
1,2-oxaphospholan
2-Methyl-2-oxo-
1,2-oxaphospholan
2-Methyl-2,5-
dioxo-1-oxa-2~
phospholan
8,1 8,2 8,3 8,3
0,35
0,7 0,8
1) ®Exolit456, Höchst. Aktiengesellschaft, Frankfurt (Main) Es handelt sich um ein mit Melamin-Formaldehyd-Harz beschichtetes ®Exolit 422.
1,3 8,1 5,9 18,3
1) Diese Angaben beziehen sich auf das Verhältnis von Carbodiimidisierungskatalysator zur Menge an Polyisocyanat
TABELLE 5
Produkt Beschichtung 300X Gewichtsverlust (%) bei einerTemperaturvon 350X 400X 450X 500X 5,5 8,6 12,5 55O0C
Beispiel 17 (erfindungsgemäß) 8,8%Polycar- bodiimid 0 3,1 17,0 18,4 20,6 18,8
®Exolit4561) 9,4% Melamin-Formal- dehyd-Harz 1,1 8,9 24,9
Die Werte aus Tabellen 1^4 lassen erkennen, daß mit Hilfe der erfindungsgemäßen Modifizierungsmitte! der Gehait an wasserlöslichen Anteilen erheblich gesenkt werden kann (bei 25X um bis zu 99%, bei 6OX ebenfalls um bis zu 99%). Die Werte aus Tabelle 5 zeigen, daß die Beschichtung mit Polycarbodiimid zu einem modifizierten Ammoniumpolyphosphat mit deutlich höherer Thermostabilität führt.

Claims (6)

  1. Erfindungsanspruch: '
    1. Flammschutzmittel auf der Basis von freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
    H(n - ml +
    in welcher η eine ganze Zahl mit einem Durchschnittswert von etwa 20 bis 800 bedeutet und das Verhältnis von m zu Π etwa 1 beträgt, gekennzeichnet dadurch, daß es aus
    a ) etwa 75 bis 99,5Ma.-% Ammoniumpolyphosphat und
    b) etwa 0,5 bis 25Ma.-% eines Reaktionsproduktes aus einem Polyisocyanat mit einem Carbodiimidisierungskatalysator,
    wobei das Polycarbodiimid die einzelnen Ammoniumpolyphosphatteilchen umhüllt, besteht.
  2. 2. Mittelnach Punkt !,gekennzeichnet dadurch, daß es eine mittlere Teilchengröße von etwa 0,01 bis 0,1 mm besitzt.
  3. 3. Mittel nach Punkt 1 oder2,gekennzeichnetdadurch,daßneineganzeZahlmiteinemDurchschnittswertvon450bis800ist.'
  4. 4. Mittel nach Punkt 1 bis 3, gekennzeichnet dadurch, daß der Anteil des Polycarbodiimids 2 bis etwa 15 Ma.-% beträgt.
  5. 5. Mittel nach Punkt 1 bis 4, gekennzeichnet dadurch, daß das Polycarbodiimid ein Reaktionsprodukt ist, welches durch eine katalysierte Polykondensation aus Polyisocyanat entsteht.
  6. 6. VerfahrenzurHerstellungeinesFlamrrischutzmittelsnacheinemdervorhergehendenPunkte,gekennzeichnetdadurch,daß man eine Suspension, welche aus einem Verdünnungsmittel und aus freifließendem, pulverförmigem Ammoniumpolyphosphat der allgemeinen Formel
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