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DD237754A3 - Verfahren zur oligomerisierung von vinylaromaten mit alkalimetallinitiatoren - Google Patents

Verfahren zur oligomerisierung von vinylaromaten mit alkalimetallinitiatoren Download PDF

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Publication number
DD237754A3
DD237754A3 DD24190382A DD24190382A DD237754A3 DD 237754 A3 DD237754 A3 DD 237754A3 DD 24190382 A DD24190382 A DD 24190382A DD 24190382 A DD24190382 A DD 24190382A DD 237754 A3 DD237754 A3 DD 237754A3
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DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
alkali metal
alpha
methylstyrene
oligomerization
oligomers
Prior art date
Application number
DD24190382A
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English (en)
Inventor
Elisabeth Anton
Otto Urban
Christel Hettstedt
Original Assignee
Buna Chem Werke Veb
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Filing date
Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C327/00Thiocarboxylic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C33/00Unsaturated compounds having hydroxy or O-metal groups bound to acyclic carbon atoms
    • C07C33/26Polyhydroxylic alcohols containing only six-membered aromatic rings as cyclic part
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C51/00Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides
    • C07C51/15Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by reaction of organic compounds with carbon dioxide, e.g. Kolbe-Schmitt synthesis

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Oligomerisierung von Vinylaromaten mit Alkalimetallinitiatoren. Ziel der Erfindung ist es, Vinylaromaten, z. B. alpha-Methylstyren und seiner am Kern substituierten Derivate in polaren Loesungsmitteln zu lebenden Oligomeren umzusetzen. Erfindungsgemaess wird das Reaktionsprodukt von Alkalimetall oder Alkalimetallgemischen mit Quecksilber in polaren Loesungsmitteln als Initiator eingesetzt. Die Oligomerisierung des alpha-Methylstyren und seiner am Kern substituierten Derivate zu Oligomeren mit einem Polymerisationsgrad von 2 bis 8, vorzugsweise 4 bis 5, erfolgt ohne Klumpenbildung des Initiators bei 263 bis 333 K, vorzugsweise bei 293 bis 303 K, unter anaeroben Bedingungen. Die hergestellten Oligomeren sind Homopolymere von Vinylaromaten mit und ohne funktionelle Endgruppen.

Description

Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Oligomerisierun von Vinylaromaten mit Alkalimetallinitiatoren oder Alkalimetallgemischen. Die erhaltenen Oligomeren weisen eine hohe Funktionalität bei der Umsetzung mit endgruppenbildenden Substanzen auf.
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Es ist bekannt, alpha-Methylstyren und seine am Kern substituierten Derivate mit Alkalimetallen Alkalimetallgemischen in polaren Lösungsmitteln zu oligomeren oder polymeren Stoffen umzusetzen.
Als Alkalimetalle werden vorwiegend Lithium, Natrium, Kalium oder Alkalimetallgemischeverwendet. Die Alkalimetallewerden in Suspension, als Späne, Draht oder Schnitzel eingesetzt. Die mit diesen Initiatoren erhaltenen polymeren oder oligomeren alpha-Methylstyrene besitzen „lebende" Kettenenden, in die mit bekannten endgruppenbildenden Substanzen, wie z. B. Alkylenoxiden und CO2, funktioneile Gruppen eingeführt werden können. In den US-PS 2985594 und 3346666 werden u.a. Na-Dispersionen zur Herstellung des tetrameren alpha-Methylstyren-Oligomeren beschrieben, wobei Paraffinöl bzw. Dekalin als Dispergiermittel verwendet werden. Dispergiermittel wirken sich negativ auf die Qualität von funktionalisiertenalpha-Methylsty ren-Oligomeren aus, weil sie bei der Aufarbeitung in den Oligomeren verbleiben und neben der Wirkung als Weichmacher die Funktionalität herabsetzen. Eine nachträgliche Abtrennung ist mit einem erheblichen Aufwand verbunden und ökonomisch nicht vertretbar.
Alkaliorganische Verbindungen führen im Falle des Einsatzes von Butyllithium (US-PS 3862098) oder Na-Naphthalin (US-PS 3458491) zu unfunktionellen oder monofunktionellen alpha-Methylstyren-Polymeren, die einen begrenzten Anwendungsbereich haben und gegenüber mit Alkalimetall hergestellten Oligomeren wesentlich teurer sind. Die Verwendung von Alkalimetallen als Pulver, Schnitzel oder Späne ist bisher nur im Labormaßstab sinnvoll gewesen, weil bei der Reaktion zum tetrameren alpha-Methylstyren Klumpenbildung auftritt und dadurch eine Überführung in technische Dimensionen Grenzen gesetzt sind.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, die technologischen Probleme der Oligomerisierung von alpha-Methylstyren zu beseitigen, den Prozeß ökonomischer zu gestalten und hohe Funktionalitäten der Oligomeren bei der Umsetzung mit endgruppenbildenden Substanzen zu garantieren.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Oligomerisierung von Vinylaromaten mit geeigneten Alkalimetallen als Initiatoren zu entwickeln, bei dem die Erfüllung der obigen Forderungen gewährleistet ist.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß als Initiatoren Alkalimetalle und deren Gemische eingesetzt werden, die an der Oberfläche amalgamiert sind. Die Amalgamierung der 0,01-10 mm, vorzugsweise 0,1-5 mm großen Alkalimetallteilchen oder von Alkalimetallgemischen erfolgt mit 0,5-20 Teilen Quecksilber, vorzugsweise 2-5, bezogen auf 100 Teile Alkalimetall oder Alkalimetallgemisch in Tetrahydrofuran als Lösungsmittel bei 283 bis 333 K, vorzugsweise bei 293 bis 303 K unter Rühren in Gegenwart einer inerten Atmosphäre. Die Oligomerisierung von alpha-Methylstyren mit einem Polymerisationsgrad von 2-8, vorzugsweise 4-5, erfolgt durch Zugabe von aipha-Methylstyren bei 263 bis 333 K, vorzugsweise bei 293 bis 303 K unter anaeroben Bedingungen.
Erfindungsgemäß nimmt das zur Amalgamierung eingesetzte Quecksilber an der Oligomerisierunsreaktion nicht teil und verbleibt mit überschüssigem Alkalimetall im Reaktionsgefäß, wo es mit dem zugegebenen Alkalimetall wiederum eine Schutzschicht ausbildet, die ein Zusammenklumpen im Moment der Initiierung verhindert. Ohne Anwesenheit der Amalgamschicht kommt es zur Ausbildung eines Alkalimetallklumpens, dersich nachteilig auf den Rührprozeß auswirkt und die Reaktionsgeschwindigkeit herabsetzt.
Als Alkalimetalle kommen vorzugsweise Lithium, Natrium und Kalium oder Alkalimetallgemische in Betracht.
Erfindungsgemäß können auch die am Kern substituierten Derivate des alpha-Methylstyrens, wie o-, p- oder m-Methylalphamethylstyren oligomerisiert werden.
Die Oligomerisierung kann in polaren, aliphatischen und/oder cyclischen Ethern bzw. deren Gemischen bei 273 bis 333 K, vorzugsweise bei 293 bis 303 K durchgeführt werden.
Die Einführung der funktionellen Endgruppen erfolgt in bekannter Weise durch Abbruch der aktiven Kettenenden mit bekannten endgruppenbildenden Substanzen, wie z. B. CO2, Alkylenoxid und Alkylensulfid.
Der Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Herstellung von alpha-Methylstyrenoligomeren und seinen am Kern substituierten Derivaten beruht darauf, daß zur Oligomerisierung ein an der Oberfläche amalgamierter Alkalimetallinitiator verwendet wird, der auch bei hohen Alkalimetallkonzentrationen in der Phase der Oligomerenbildung nicht zusammenklumpt, wobei das Quecksilber an der Reaktion nicht teilnimmt. Es bleibt mit dem im Überschuß eingesetzten Alkalimetall als Amalgam zurück und kann mit neu zugegebenem Alkalimetall in den angegebenen Konzentrationsbereichen erneut die beschriebene Amalgamschutzschicht ausbilden.
Der Erfindung soll nachstehend an Ausführungsbeispielen näher erläutert werden.
Ausführungsbeispiel Beispiel 1
Herstellung des Initiators
In einem unter Argon befindlichen 6-Liter-Vierhalskolben, der mit Rührer, Innenthermometer und Tropftrichter ausgerüstet ist, werden nacheinander 4,51 Tetrahydrofuran, 146g Natrium in ca. 5mm großen Stücken und 2,2g Quecksilber eingefüllt. Unter Rühren bei 298K überziehen sich die Natriumteilchen mit einer silberglänzenden Amalgamschicht.
Beispiel 2
Zu dem im Beispiel 1 vorbereiteten Initiator in Tetrahydrofuran als Lösungsmittel werden innerhalb von 1 Stunde bei Raumtemperatur (298K) 1 200g alpha-Methylstyren zugetropft. Nach 4 Minuten setzt unter Dunkelrotfärbung die Oligomerbildung ein. Nach 4 Stunden Reaktionszeit wird die lebende Oligomerlösung unter anaeroben Bedingungen über ein Steigrohr mit Filter von den im Kolben noch befindlichen überschüssigen amalgamierten Natriumteilchen abgezogen und mit Ethylenoxid in einer speziellen Apparatur funktionalisiert. Das entstandene feste Gel wird durch Zugabe von 400 ml Wasser unter Rühren in das Diol überführt.
Nach Abtrennung der wäßrigen Phase werden die in der organischen Phase noch vorhandenen Natriumionen mittels Kationenaustauscher bis auf wenige ppm entfernt. Die so erhaltene viskose Lösung wird im Rotationsverdampfer aufkonzentriert und danach das Diol unter Vakuum bei 353 K getrocknet.
Es werden 1 280g eines Diols mit folgenden Kenndaten erhalten:
Mn: 680 Hg: 5 ppm
KOH-Zahl: 160
Bei der Oligomerisierung trat keine Klumpenbildung der Natriumteilchen auf.
Bei einem analog durchgeführten Versuch ohne Zusatz von Quecksilber kam es bereits in der Phase der Initiierung zur Natriumklumpenbildung.
Beispiel 3
Es wurden 20 Versuche nach der im Beispiel 2 angewandten Rezeptur in ein und demselben Reaktionsgefäß durchgeführt ohne erneute Zugabe von Quecksilber. Es wurde lediglich der beim vorangegangenen Versuch verbrauchte Natriumanteil ersetzt. Bei der Oligomerisierung trat keine Klumpenbildung der Natriumteilchen auf. Das Oligomere des 20. Versuches wurde wie in Beispiel 2 aufgearbeitet und analytisch untersucht.
Menge des Oligomeren: 1290g Mn: 680
KOH-Zahl: 164 Hg: 3ppm
Beispiel 4
Es wurde wieder.wie in Beispiel 2 beschrieben^earbeitet mit dem Unterschied, daß ein Tetrahydrofuran/Methyl-tertbutylether-Gemisch zu je50 Teilen eingesetzt wurde. Es trat keine Klumpenbildung der Natriumteilchen auf. Das Oligomere wurde wie in Beispiel 2 beschrieben aufgearbeitet, jedoch mit dem Unterschied, daß das lebende Oligomere mit CO2 funktionalisiert und die Hydrolyse mit 15%iger Salzsäure durchgeführt wurde
Aus dem Ansatz wurden 1 210g Dicarbonsäure mit folgenden Kenndaten gewonnen:
Mn: 620
Säurezahl: 175
Hg: 10ppm
Beispiel 5
Es wurde wiederjWie in Beispiel 2 beschrieben gearbeitet mit dem Unterschied, daß anstelle von Natrium ein Na/K-Gemisch eingesetzt wurde im Verhältnis 90/10 Gewichtsteilen. Die Aufarbeitung erfolgte analog dem Beispiel 2. Es wurden 1 320g eines Diols mit folgenden Kenndaten gewonnen:
Mn: 680
KOH-Zahl: 161
Hg: 5ppm
Beispiel 6
Es wurde,wie in Beispiel 2 beschrieben gearbeitet mit dem Unterschied, daß anstelle von alpha-Methylstyren das am Kern substituierte Derivat p-Methyl-alpha-methylstyren eingesetzt wurde. Das lebende Oligomere wurde wie in Beispiel 2 von überschüssigen amalgamierten Natriumteilchen abgetrennt und mit 485ml Isopropanol in das nichtfunktionelle Oligomere überführt. Nach Zugabe von 200ml Wasser unter leichtem Rühren und anschließender Abtrennung der wäßrigen Phase wurde das Oligomere aus der Lösung mittels Rotationsverdampfer isoliert. Es wurden 1150g Produkt erhalten mit einer Molmasse von 620.

Claims (3)

  1. Erfindungsanspruch:
    1. Verfahren zurOligomerisierung von Vinylaromaten mit Alkalimetallinitiatoren, z.B. von alpha-Methylstyren und seinen am Kern substituierten Derivaten, in polaren Lösungsmitteln, gekennzeichnet dadurch, daß als Initiator das in polaren Lösungsmitteln oder polaren Lösungsmittelgemischen bei 283 bis 333 K, vorzugsweise 293 bis 303K, hergestellte Reaktionsprodukt aus Quecksilber mit Alkalimetall oder Alkalimetallgemischen verwendet wird, wobei das Verhältnis von Quecksilber zu Alkalimetall oder Alkalimetallgemischen 0,5 bis 20 zu 100, vorzugsweise 2 bis 5 zu 100, beträgt.
  2. 2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Alkalimetall Lithium, Natrium, Kalium oder Gemische der Alkalimetalle verwendet werden.
  3. 3. Verfahren nach Punkt 1 und 2, gekennzeichnet dadurch, daß die kernsubstituierten Derivate des alpha-Methylstyrens o-, p- und m-Methyl-alpha-methylstyrene sind.
DD24190382A 1982-07-23 1982-07-23 Verfahren zur oligomerisierung von vinylaromaten mit alkalimetallinitiatoren DD237754A3 (de)

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Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4845277A (en) * 1988-08-22 1989-07-04 Mine Safety Appliances Company Method of preparing dialkoxybenzoic acid
US6525133B1 (en) * 2000-03-29 2003-02-25 The Goodyear Tire & Rubber Company Tire with tread which utilizes an alpha-methyl styrene oligomer

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2816914A (en) * 1956-05-09 1957-12-17 Nat Distillers Chem Corp Dimerization process
NL238180A (de) * 1958-04-16
FR1116819A (fr) * 1958-12-15 1956-05-14 Nat Distillers Prod Corp Préparation d'acides substitués
FR1566343A (de) * 1968-02-05 1969-05-09

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CS237282B1 (en) 1985-07-16

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