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DD201143B1 - Verfahren zur herstellung von 9,11-tritiummarkierten gonatriensulfonaten - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 9,11-tritiummarkierten gonatriensulfonaten Download PDF

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DD201143B1
DD201143B1 DD23489381A DD23489381A DD201143B1 DD 201143 B1 DD201143 B1 DD 201143B1 DD 23489381 A DD23489381 A DD 23489381A DD 23489381 A DD23489381 A DD 23489381A DD 201143 B1 DD201143 B1 DD 201143B1
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DD
German Democratic Republic
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tritium
mmol
labeled
ethynyl
hydroxy
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Application number
DD23489381A
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English (en)
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DD201143A1 (de
Inventor
Sigfrid Schwarz
Gisela Weber
Johannes Roemer
Original Assignee
Jenapharm Veb
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Filing date
Publication date
Application filed by Jenapharm Veb filed Critical Jenapharm Veb
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Description

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Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 9,11-tritiummarkierten Gonatriensulfonaten nach DD-WP 114806. Unmarkierte Gonatriensulfonate haben langanhaltende estrogene und antigonadotrope Wirkungen nach peroraler Applikation. Daher sind diese Sulfonate für den Einsatz in der Humanmedizin, beispielsweise zur Fertilitätskontrolle potentiell geeignet. Eine therapeutische Anwendung der Gonatriensulfonate setzt voraus, daß sie sich im Rahmen umfangreicher biochemischer Untersuchungen, insbesondere zur Toxizität und zum Stoffwechsel der Verbindungen, als bedenklich erwiesen. Für solche Untersuchungen werden unter anderem auch Gonatriensulfonate benötigt, die in geeigneter Weise radioaktiv markiert sind, beispielsweise mit Tritium in den Positionen 9 und 11.
Charakteristik der bekannten technischen Lösung
Verfahren zur Herstellung 9,11-tritiummarkierter Gonatriensulfonate wurden bisher noch nicht beschrieben.
Es ist nach DD-WP 77709 bekannt, phenolische Hydroxylgruppen in Steroiden, die sich vom 3-Hydroxy-gona-1,3,5(10)-trien ableiten, mit Sulfonsäurechloriden in der Weise zu verestern, daß man die Reaktion in Gegenwart eines sterisch gehinderten Amins durchführt. Die Anwendung dieser technischen Lösung auf 9,11-tritiummarkierte 3-Hydroxy-gona-1,3,5(10)-tnene führt jedoch zu uneinheitlichen Produkt mit beträchtlich herabgesetzten spezifischen Aktivitäten. Diese Abnahme der spezifischen Aktivitäten ist darin begründet, daß das 9ständige Tritium sehr reaktiv ist und sowohl in Gegenwart von Basen als auch von Säuren leicht durch Wasserstoff ersetzbar ist.
Die Abnahme der spezifischen Aktivität 9,11-tritiummarkierter 3-Hydroxy-gona-1,3,5(10)-triene während ihrer Veresterung gemäß DD-WP 77709 ist demzufolge auf die hierbei verwendeten sterisch gehinderten Amine zurückzuführen.
Es ist nach WP 114806 weiterhin bekannt, phenolische Hydroxylgruppen in Steroiden, die sich vom 3-Hydroxy-gona-i,3,5(10)-trien ableiten, mit Sulfonsäurechloriden in der Weise zu verestern, daß man die Reaktion in einem zweiphasigen wäßrigen Lösungsmittel und in Gegenwart eines Alkali- oder Erdalkalihydroxids sowie eines geeigneten quartären Ammoniumsalzes durchführt.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist es, die Nachteile, die bei der Übertragung der technischen Lösung gemäß DD-WP 77709 auf 9,11-tritiummarkierte3-Hydroxy-gona-1,3,5(10)-triene auftreten, zu überwinden, das heißt, es sollen 9,11-tritiummarkierte3-Hydroxygona-1,3,5(10)-triene mit Sulfonsäurechloriden in der Weise verestert werden, daß die hergestellten 9,11-tritiummarkierten Gonatriensulfonate praktisch die gleiche spezifische Aktivität aufweisen wie die entsprechenden Ausgangssteroide. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, Reaktionsbedingungen zu finden, unter denen einerseits 9,11-tritiummarkierte 3-Hydroxy-gona-1,3,5(10)-triene in hohen Ausbeuten und mit ökonomisch vertretbarem Aufwand mit Sulfonsäurechloriden in 9,11-tritiummarkierte Gonatriensulfonate überführt werden können und unter denen andererseits ein Austausch von Tritium in Position 9 der Gonatriene durch Wasserstoff praktisch vollständig unterbleibt.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Die Aufgabe wird dadurch gelöst, daß man 9,11-tritiummarkierte 3-Hydroxy-gonatriene mit Sulfonylchloriden unter Bedingungen der Phasentransfer-Katalyse verestert.
Das Verfahren zur Herstellung von 9,11-tritiummarkierten Gonatriensulfonaten der allgemeinen Formel III, in der R1 eine Methyloder Ethylgruppe bedeutet, R2 ein Sauerstoffradikal oder eine α-ständige Ethinylgruppe und eine ß-ständige Hydroxygruppe darstellt und R3 für eine Alkylgruppe mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen, eine N,N-Dialkylaminogruppe oder eine Pyrrolidinogruppe steht, durch alkalisch katalysierte Veresterung 9,11-tritiummarkierter 3-Hydroxygonatriene der allgemeinen Formel I, in der R1 und R2 die obengenannte Bedeutung besitzen mit Sulfonylchloriden der allgemeinen Formel Il in der R3 die obengenannte Bedeutung besitzt, ist dadurch gekennzeichnet, daß die Veresterung in einem zweiphasigen Lösungsmittel unter Phasen-Transfer-Katalyse-Bedingungen durchgeführt wird. Als Lösungsmittel wird ein Gemisch aus Wasser und Methylenchlorid oder Wasser und Benzol verwendet. Als Phasen-Transfer-Katalysator wird Triethylbenzylammoniumchlorid eingesetzt.
Die Tatsache, daß die technische Lösung nach WP 114806 geeignet ist, 9,11 -tritiummarkierte Gonatriensulfonate herzustellen, ohne daß hierbei ein Abfall der spezifischen Aktivität der eingesetzten 9,11-tritiummarkierten 3-Hydroxy-gona-1,3,5(1 OKriene eintritt, ist überraschend und war vom Fachmann nicht vorherzusehen. Der überraschende, nicht vorhersehbare Effekt des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß die zweiphasige Reaktionsführung einen Austausch von Tritium bei der Veresterung 9,11-tritiummarkierter 3-Hydroxygona-1,3,5(10)-triene verhindert. Hierdurch wird es möglich, auf ökonomisch effektive Weise 9,11 -tritiummarkierte Gonatriensulfonate hoher spezifischer Aktivität herzustellen. Das erfindungsgemäße Verfahren wird durch die nachfolgenden Beispiele näher erläutert.
Ausführungsbeispiele Beispiel
17α-Ethinyl-17ß-hydroxy 3-(propan-2-sulfonyloxy)-/9,11-3H2''-östra-1,3,5(10)-trienaus17α-εthinyl-3,17ß-dihydroxy-/9,11-3H2/-estra-1,3,5(10)-trien
10,7mg (3,56 · 10-2mmol) 17a-Ethinyl-3.17ß-dihydroxy-(9,11-3H2]estra-1,3,5(10)-trien (A, = 1,42 · 10'2Bq/mmoll werden in 0,5ml Methylenchlorid gelöst. Zu dieser Lösung gibt man 1,5mg (6,6 · 10~3mmol) Triethylbenzylammoniumchlorid in 0,02ml Wasser, 7,2mg (5,05 · 10~2mmol) Propan-2-sulfonylchlorid in 0,06ml Methylenchlorid sowie 0,1 ml 1 N wäßriger Natriumhydroxidlösung. Das Reaktionsgemisch wird mittels Magnetrührer 20 min. bei Raumtemperatur gerührt; dann ergibt ein Radiogramm, daß die Veresterung vollständig ist. Die Lösung wäscht man mit angesäuertem Wasser neutral. Nach Gefrierkonservierung werden 14mg weißes, kristallines Rohprodukt erhalten. Schichtchromatographische Reinigung an Kieselgel mit dem Lösungsmittelsystem Methylenchlorid:Ether = 8:1 ergibt ca. 5mg (1,23 10~2mmol) 17a-Ethinyl-17ßhydroxy-3-(propan-2-sulfonyloxy)-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien als farblose, kristaline Verbindung (A1 = 1,33 · 1012Bq/mmol).
Beispiel 2
3-(Propan-2-sulfonyloxy)-9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien-17-on aus /9,11-3H2/Estron 27,5 mg (10"1 mmol) /9,11 -3H2/Estron (A, = 1,76 · 1012Bq/mmol) werden in 0,5 ml Methylenchlorid gelöst. Zu dieser Lösung gibt man 4,2mg (1,84· 10"2mmol) Triethylbenzylammoniumchlorid in 0,06ml Wasser, 20,2mg (1,4· 10~'mmol)Propan-2· sulfonylchlorid in 0,2ml Methylenchlorid sowie 0,3ml 1N wäßriger Natriumhydroxidlösung. Das Reaktionsgemisch wird mittels Magnetrührer 20min bei Raumtemperatur gerührt und dann entsprechend Beispiel 1 aufgearbeitet sowie gereinigt. Man erhält 15,5 mg (4,10~2 mmol) 3-Propan-2-sulfonyloxy)-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien-17-on als farblose, kristalline Substanz (A,= 1,6-1O12BqArImOl).
Beispiel 3
3-(Diethylamidosulfonyloxy)-17a-ethinyl-17ß-hydroxy-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trienaus17a-Ethinyl-3,17ß-dihydroxy-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien
130,3mg (4,3 · 10~1 mmol) 17a-ethinyl-3,17ß-dihydroxy-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien (A8 = 7,2 · 1010Bq/mmol),0,7ml Benzol, 0,3ml Wasser, 11,0mg (4,8· 10~2mmol)Triethylbenzylammoniumchlorid, 0,085ml (6,45 · 10~1mmol) Diethylamidosulfonylchlorid und 80mg (2 mmol) Natriumhydroxid werden unter Rühren 45 min. lang am Rückfluß zum Sieden erhitzt. Aufarbeitung und Reinigung entsprechend Beispiel 1 ergibt 71 mg (1,6 · 10"' mmol 3-(Diethylamidosulfonyloxy) 17a-
ethinyl-17ß-hydroxy-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien (A, = 6,5 · 10'°Bq/mmol).
Beispiel 4
17a-Ethinyl-17ß-hydroxy-3-(pyrrolidinosulfonyloxy)-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trienaus17a-Ethinyl-3,17ß-dihydroxy-/9,11·3H2/ estra-1,3,5(10)-trien.
275mg (6,35 · 10-1mmol) 17a-Ethinyl-3,17ß-dihydroxy-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien (A5 = 4,2 · 1010Bq/mmol), 1,5ml Benzol, 0,6ml Wasser,22,5mg (9,9· 10~2mmol)Triethylbenzylammoniumchlorid, 161,5mg (9,5 · 10~1mmol)Pyrrolidinosulfonylchlorid und 160 mg (4mmol) Natriumhydroxid werden unter Rühren 30 min. amRückflußzum Sieden erhitzt. Dann gibt man 5 ml Benzol zu, trennt die wäßrige Phase ab und wäscht die benzolische Lösung mit gesättigter Kaliumchloridlösung biszur Neutralreaktion. Nach Filtration der Lösung über neutrales Aluminiumoxid und Gefriertrocknung werden 191 mg (4,4 · 10"' mmol) 17a-Ethinyl-17ß-hydroxy-3-pyrrolidinosulfonyloxy)-/9,11-3H2/estra-1,3,5(10)-trien erhalten <AS = 3,9 10l0Bq/mmol).
Beispiel 5
3-(Diethylamidosulfonyloxy)-17a-ethinyl-17ß-hydroxy-13-methyl-/9,11-3H2/gona-1,3,5(10)-trienaus17a-Ethinyl-3,17-
dihydroxy-13-methyl-/9,11-3H2/gona-1,3,5(10)-trien
450mg (1,43mmol) 17a-Ethinyl-3,17-dihydroxy-13-methyl-9,11-3H2/gona-1,3,5(10)-trien (9,8 · 10l0Bq/mmol), 2,25ml Benzol, 0,9ml Wasser,33,8mg (1,5 · 10~'mmol) Triethylbenzylammoniumchlorid,343mg (2mmol) Diethylamidosulfonylchlorid und 200mg (5mmol) Natriumhydroxid werden unter Rühren 45min. am Rückfluß zum Sieden erhitzt. Aufarbeitung, Reinigung und Isolierung entsprechend Beispiel 4 liefern 466,5mg (1,04mmol) 3-<Diethylamidosulfonyloxy)-17a-ethinyl-17ß-hydroxy-13-
methyl-/9,11-3H2/gona-1,3,5(10)-trien (A6 = 8,9 · 10'°Bq/mmol).
IL
17 185

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung von 9,11-tritiummarkierten Gonatriensulfonaten der allgemeinen Formel III in der R1 eine Methyl- oder Ethylgruppe bedeutet, R2 ein Sauerstoffradikal oder eine α-ständige Ethinylgruppe und eine ß-ständige Hydroxygruppe darstellt und R3 für eine Alkylgruppe mit bis zu 8 Kohlenstoffatomen, eine Ν,Ν-Dialkylaminogruppe oder eine Pyrrolidinogruppe steht, durch alkalisch katalysierte Veresterung 9,11-tritiummarkierter 3-Hydroxygonatriene der allgemeinen Formel I, in der R1 und R2 die obengenannte Bedeutung besitzen mit Sulfonylchloriden der allgemeinen Formel Il in der R3 die o.g. Bedeutung besitzt, gekennzeichnet dadurch, daß die Veresterung in einem zweiphasigen Lösungsmittel unter Phasen-Transfer-Katalyse-Bedingungen durchgeführt wird.
2. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Lösungsmittel ein Gemisch aus Wasser und Methylenchlorid oder Wasser und Benzol verwendet wird.
3. Verfahren nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß als Phasen-Transfer-Katalysator Triethylbenzylammoniumchlorid eingesetzt wird.
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DE4429398C2 (de) * 1994-08-09 1997-09-11 Jenapharm Gmbh Verwendung von Estra-1,3,5(10)-trien-Derivaten zur hormonalen Kontrazeption

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