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DD204246A1 - Verfahren zur herstellung von 1,3-dinitro-dihalogenbenzenen - Google Patents

Verfahren zur herstellung von 1,3-dinitro-dihalogenbenzenen Download PDF

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DD204246A1
DD204246A1 DD23681082A DD23681082A DD204246A1 DD 204246 A1 DD204246 A1 DD 204246A1 DD 23681082 A DD23681082 A DD 23681082A DD 23681082 A DD23681082 A DD 23681082A DD 204246 A1 DD204246 A1 DD 204246A1
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DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
reaction
dinitro
parts
bromo
weight
Prior art date
Application number
DD23681082A
Other languages
English (en)
Inventor
Ernst-Adolf Jauer
Horst Fischer
Eckhart Foerster
Hans Thurm
Horst Hartmann
Original Assignee
Bitterfeld Chemie
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bitterfeld Chemie filed Critical Bitterfeld Chemie
Priority to DD23681082A priority Critical patent/DD204246A1/de
Publication of DD204246A1 publication Critical patent/DD204246A1/de

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Abstract

Verfahren zur Herstellung von 1,3-Dinitrodihalogenbenzenen aus den entsprechenden 1,3-Dinitrohalogenphenolen durch Umsetzung mit Chlormethylendimethylimoniumdichlorophospat, das durch Umsetzung von 1 Mol Phosphor-(V)-oxidchlorid mit 1 ungleich 0,1 Mol Dimethylformamid gewonnen wird. Die so hergestellten 1,3-Dinitrodihalogenbenzene dienen als wertvolle Zwischenprodukte fuer Farbstoffe.

Description

236810 3 VEB Chemiekombinat Bitterfeld
Bitterfeld, 15.; Jan. 1982 2148
Verfahren zur Herstellung von 1,3-Dinitrodihalogenbenzenen
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von solchen 1,3-Dinitrodihalogenbenzenen, bei denen mindestens eines der beiden Halogenatome gleich Chlor und dieses durch beide Nitrogruppen aktiviert ist. Die Verbindungen, die den allgemeinen Formeln I und II entsprechen, können z» B. für die Herstellung von Farbstoffen Verwendung finden.
ι-HO,
II
I, II: X = Cl, Br, F
2*884524
ö I U ό - 2 - 2148
Charakteristik der bekannten technischen lösungen
Es ist bereits seit langem bekannt, daß die zum Teil technisch und in großen Mengen erzeugten 1,2- und 1,4-Dihalogenbenzene nur völlig unbefriedigend zu den Dinitrodihalogenbenzenen der Formeln 1 und II dinitriert werden können, weil Hauptprodukte der Reaktion isomere Dinitrodihalogenbenzene. sind, in denen die Nitrogruppen in 1,2— bzw« in 1,4-Stellung zueinander stehen und sich dadurch gegenseitig stärker aktivieren als das Halogen (vgl» Hartley und Cohen, J, ehem. Soc. 85} 865 (1904))·
Zur Gewinnung isomerenfreier Produkte der I'ormeln I und II wurde deshalb nach anderen Methoden gesucht. Das der Formel I entsprechende 4-Chlor-5-"brom~1,3-dinitrobenzen konnte z· B. isomerenfrei. durch Umsetzung von 2,4-Dinitro~6-bromphenol mit Tosylchlorid in Diäthylanilin (vgl, J, ehern« Soc. 125, 2482) oder durch die Sandmeyerreaktion aus 2,4-Mnitro-6-bromanilin gewonnen werden (vgl. J, ehern» Soc«, 2489 (1953)).
Bei ersterein Verfahren ist das Reaktionsgemisch nach beendeter Umsetzung ein teeriges Harz, aus dem sich das gewünschte Reaktionsprodukt zwar isomerenfrei, aber nur sehr schwierig und in unbefriedigender Reinheit isolieren läßt» Das Verfahren stellt deshalb keine wirkliche technische Lösung dar. Trotzdem war es Gegenstand einer Patentanmeldung (vgl. US-PS 442 639 und US-PS 3 518 309).
Noch weniger geeignet für eine industrielle Herstellung ist die Sandmeyerreaktion, d. h. die Reaktionsfolge Diazotierung von 6-Chlor~2?4-dinitranilin in Nitro sy!schwefelsäure und Austausch der Diazoniumgruppe gegen Cl durch Umsetzung mit bzw. in Gegenwart von Rupfer-I-ehlorid, obwohl 6-Chlor-2,4-dinitranilin ein großtechnisch für die Farbstoffabrikation erzeugtes Produkt ist.
236810 3
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In der Literatur werden nun noch eine Reihe Methoden zur Substitution von aromatischen OH-Gruppen durch Cl beschrieben, die jeweils an bestimmten Verbindungen oder Verbindungstypen erprobt wurden. -
Hierher gehören z. B. Umsetzungen eines Phenols mit einem Halogenierungsmittel wie Thionylchlorid oder Phosphor-V-oxid— chlorid in einem inerten lösungsmittel wie Tetrachlorkohlenstoff oder Xylen in Gegenwart eines tertiären Amins oder katalytischer Mengen eines Säureamids (vgl. DE-OS 2 001 570 und DE-OS 2213 799).
Anstelle katalytischer Mengen werden Säureamide aber auch als lösungsmittel für die Reaktion verwendet. Eine umfassende Zusammenstellung derartiger Halogenierungsverfahren findet sich in Houben-Weyl, Methoden der organischen Chemie, Verl. Perd. Enke Stuttgart, 4. Auflage, Bd. 6/ic, Teil 2, S. 1184 ff, Tab.-152.
Alle, auch bei anderen Phenolen als denen der Formeln III und IV für die Umwandlung in Chlorverbindungen beschriebenen und vorgeschlagenen Verfahren sind aber bei technischer Anwendung mit den Nachteilen eines hohen Materialaufwandes oder hohen technischen Aufwandes infolge erforderlicher Schutzmaßnahmen oder starker Umweltbelastung behaftet:
Bei der Anwendung eines inerten Lösungsmittels muß zunächst eine Zersetzung von überschüssigen Halogenierungsmitteln mit Wasser erfolgen, dann eine Trennung der organischen von der wäßrigen Phase mit anschließender Destillation der organischen Phase oder eine Wasserdampfdestillation beider Phasen mit Phasentrennung des Destillats, wobei in jedem Fall ein erheblicher technischer Aufwand wegen Brennbarkeit (Xylen Ue ä.) oder hoher Toxizität (Tetra) erforderlich ist.
- 4 - 2148
Die Anwendung von überschüssigem Säurehalogenid erfordert bei Verzicht auf ein Lösungsmittel ebenfalls eine destillative Bückgewinnung des unverbrauchten Säurehalogenids oder dessen Zersetzung mit Wasser, wobei dann aber erhöhte Mengen nicht wieder nutzbarer korrosiver und die Umwelt belastender Produkte wie Salzsäure und andere Säuren entstehen
Die Anwendung von überschüssigem Säureamid als lösungsmittel ist auf ;jeden Pail mit dem Verlust des gesamten Produktes verbunden, weil eine de stillative Aufarbeitung kaum möglich ist. Weiterhin entstehen bei technischem Einsatz einiger Halogenierungsmittel noch zusätzliche Probleme z* B. durch außerordentlich hohe Korroßionswirkung auch der Abgase bei Thionylchlorid oder die starke Toxizität bei Phosgen»
Zusammenfassend ist festausteilen, daß die bis jetzt bekannten oder vorgeschlagenen Verfahren zur Umwandlung von Phenolen in Halogenverbindungen nicht den Forderungen nach hoher Produktivität bei geringem personellen und technischen Aufwand und bei geringster Umweltbelastung entsprechen.»
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung ist ein Verfahren, das es ermöglicht, 1,3-Dinitrodihalogenbenzene der Formeln I und II aus den technisch erzeugten 1,3-Dinitrohalogenphenolen der Formeln III und
OH OH
III . Ooli-jj^^pNO^ IV
III, IV: X = Cl9 Br, F
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in hoher Ausbeute bei geringstem materiellen Aufwand und geringster Umweltbelastung in technischem Maßstab herzustellen«
Darlegung des Wesens der Erfindung
Die Analyse des Standes der Technik zeigt, daß alle bisher zur Umwandlung von substituierten Phenolen in Halogenverbindungen bekannt gewordenen bzw» vorgeschlagenen Verfahren besonders dadurch Mangel zeigen, daß einerseits das zur Halogenierung erforderliche Halogenid nicht gut ausgenutzt wird und andererseits mit lösungsmitteln gearbeitet werden muß, wo~ durch entweder die Aufarbeitung umständlich und kompliziert wird oder die Menge der Reaktionsabprodukte enorm hoch ist. Ausgehend von diesen Tatsachen sind heute an ein technisches Verfahren zur Umwandlung von Phenolen in Halogenverbindungen folgende Forderungen zu stellen: f . ' .
- geringer lösungsmittelbedarf oder .
- lösungsmittelfreies Verfahren
- hohe Ausnutzung des anorganischen Halogenierungsmittels ohne aufwendige Wiedergewinnung
- hoher Umsetzungsgrad
- hohe Reinheit der Reaktionsprodukte
- geringer apparativer Aufwand
- einfache Aufarbeitung
- minimaler Anfall von Abprodukten
Erfindungsgemäß wird ein Verfahren, das den obigen Forderungen gerecht wird, dadurch ermöglicht, daß man als Chlorierungsmittel ChIormethylendimethylimonium-dichIorophosphat, das durch Umsetzung von 1 Mol Phosphor-(V)-oxidchlorid mit 1 ί 0,1 Mol Dimethylformamid gebildet wird, verwendet. Dabei kann die Bildung des Chlorierungsmittels aus Phosphor-(V)-oxidchlorid und Dimethylformamid auch durch Zugabe des einen
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der beiden Stoffe zu einer Mischung des anderen mit dem zu chlorierenden Phenol und/oder inerten lösungsmittel vorgenommen werden» Das erfindungsgemäße Verfahren liefert bei Temperaturen von vorzugsweise 80 bis 120 0C ausgezeichnete Ausbeuten an den Halogenverbindungen der Formeln I und II, die nach Zersetzung des Reaktionsgemisches mit Wasser in hoher Eeinheit anfallen. Durch den hohen Umsetzungsgrad der Phenole und die bevorzugt molare Proportion von Dimethylformamid und Phosphor-(V)-oxidchlorid wird bereits eine entscheidende Verbesserung der Abwasserbelastung gegenüber bekannten oder vorgeschlagenen naheliegenden Verfahren erreicht. Darüber hinaus erlaubt das erfindungsgemäße Verfahren eine wesentlich verbesserte Ausnutzung des Reaktivchlors aus dem anorganischen Säurehalogenid. Auf diese Weise kann die Menge der Abprodukte, bezogen auf die Mengeneinheit an Dinitrodihalogenbenzen, nochmals auf etwa die Hälfte gesenkt werden»
Als ?/eiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens ist zu nennen? daß bei Einsatz von trockenem Dinitrohalogenphenol der Formeln DII und IV praktisch keine korrosiven Gase oder Dämpfe entweichen, wie dies bei Thionylchlorid als Halogenierungsmittel unabhängig vom zugefügten Säureamid durch HCl- und SO0-Entwicklung der Fall ist.
C.
Die nachfolgenden Anwendungsbeispiele sollen das erfindungsgemäße Verfahren verdeutlichen, ohne es jedoch darauf zu beschränken.
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Ausführungsbeispie le: .
Beispiel 1
In 226 Gewichtsteile flüssiges Chlormethylendimethylimoniumdichlorophosphat, wie es bei langsamer Zugabe von 153 Gewichtsteilen POC1~ zu 73 Gewichtsteilen Dimethylformamid unterhalb von 70 0C entsteht, werden bei 80 0G 262 Gewichtsteile 6-Brom-2,4-dinitrophenol unter Rühren eingetragen« Die Reaktionstemperatur wird allmählich auf 120 0C erhöht und 2 Stunden auf diesem-Wert gehalten. Nach Abkühlung auf 80 0G wird das Reaktionsgemisch durch langsames Einrühren in etwa 1000 Teile auf 40 0C angewärmtes Wasser zersetzt· Das bei einer Zersetzungstemperatur von 40 bis 45 0C kristallin ausgeschiedene Reaktionsprodukt wird abgesaugt und mit 200 Teilen Wasser gewaschen. . Man erhält in quantitativer Ausbeute 1,3-Dinitro-5-brom-4-chlorbenzen vom Schmelzpunkt 55 bis 57 0C.
Beispiel 2
Man verfährt wie in Beispiel 1, setzt jedoch 367 Gew.-Teile 6-Brom-2,4-dinitrophenol ein. Nach analoger Realttionsführung und Aufarbeitung erhält man 378 Gew.-Teile von 6-Brom-2,4-dinitrophenol freiem 1 ^-Dinitro-S-brom^-chlorbenzen mit einem Schmelzpunkt von 53 bis 58 0C. »
Beispiel 3
Man verfährt wie in Beispiel 1, setzt jedoch 421 Gew.-Teile 6-Brom-2,4-dinitrophenol ein. Naoh analoger Reaktionsführung und Aufarbeitung erhält man 428,5 Gew.-Teile 1,3-Dinitro-5~ brom-4—chlorbenzen mit einem Schmelzpunkt von 54 bis 57 0C und einer Spur Verunreinigungen an 6-Brom-2,4-dinitrophenol»
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Beispiel 4
Man verfährt wie in Beispiel 1, setzt jedoch 472 Gew,»Teile 6~Brom~2,4~dinitrophenol ein» Nach analoger Reaktionsführung und Aufarbeitung erhält man 485 Gew.-Teile 1?3-Dinitro-5~ brom-»4-chlorbenzen mit einem Schmelzpunkt von 53 bis 56 C und ca0 1,5 Gew.~% 6~Brom-2,4-dinitrophenol als Verunreinigung«
Beispiel 5.
Ersetzt man im Beispiel 1 das 6~Brom-2,4~dinitrophenol durch die molare Menge 6~Chlor-2,4-dinitrophenol und verfährt im übrigen wie angegeben, so erhält man 4,5-Dichlor-i,3-dinitrobensen vom Schmelzpunkt 54 bis 55 0C in einer Ausbeute von etwa.95 $ der Theorie»
Beispiel 6
Trägt man in 11,3 Gew.-Teile flüssiges Chlormethylendimethyl- imonium-dichlorophosphat 10,9 Gew.-Teile 4-Ghlor-2,5-dinitrophenol ein und erhitzt 2 Stunden unter Rühren auf 120 0G, so erhält man nach Zersetzung durch Einrühren in 500 Gew.-Teile Wasser 2,5-Diehlor~1,3-dinitrobenzen vom Schmelzpunkt 101 bis 103 0O8

Claims (1)

  1. Erfindungsanspruch
    Verfahren zur Herstellung von 1,3-Einitrodihalogenbenzenen der Formeln I und II
    (D
    (II) ,
    wobei X = Cl, Br oder F sein kann, aus 1,3-Dinitrohalogenphenolen der JOrmeln III und IV
    OH
    OH
    (III)
    wobei X die gleiche Bedeutung wie oben hat, gekennzeichnet dadurch, daß als Chlorierungsmittel Chlormethylendimethyl·- imoniumdichlorophosphat, das durch Umsetzung von 1 Mol Phosphoroxidchlorid und 1 ί 0,1 Mol Dimethylformamid gebildet wird, eingesetzt wird.
DD23681082A 1982-01-18 1982-01-18 Verfahren zur herstellung von 1,3-dinitro-dihalogenbenzenen DD204246A1 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO1990007488A1 (fr) * 1988-12-30 1990-07-12 Andrievsky Alexandr M Procede d'obtention de 2-brome-4,6-dinitrochlorobenzene

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO1990007488A1 (fr) * 1988-12-30 1990-07-12 Andrievsky Alexandr M Procede d'obtention de 2-brome-4,6-dinitrochlorobenzene

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