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CN1830561B - 催化剂结构体与装有催化剂的排气处理系统 - Google Patents

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CN1830561B CN2006100044325A CN200610004432A CN1830561B CN 1830561 B CN1830561 B CN 1830561B CN 2006100044325 A CN2006100044325 A CN 2006100044325A CN 200610004432 A CN200610004432 A CN 200610004432A CN 1830561 B CN1830561 B CN 1830561B
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Abstract

本发明提供催化剂活性高的催化剂结构，并提供功能强的排气处理系统。本发明的催化剂结构具有载体、在前述载体上形成的毫微粒、和在前述毫微粒上形成的催化剂粒子，构成前述载体的材料的晶格常数与构成前述毫微粒的材料的晶格常数之差是1％～16％。

Description

催化剂结构体与装有催化剂的排气处理系统
技术领域
本发明涉及催化剂结构与使用催化剂结构的排气处理系统。
背景技术
如专利文献1所述，提出了车辆用内燃机排气净化装置中解决排气净化催化剂粒子在高温下粒子成长减少实效面积、催化剂功能劣化问题用的排气净化装置运转方法。另外，随着环境问题的深刻化，如专利文献2所述，也提出了工厂或发电设备等排出的排气处理装置。研究了这种装置使用的催化剂结构中在表面设凹凸使催化剂的实效面积增加、提高催化剂活性的对策。
[专利文献1]特开2003-247414号公报
[专利文献2]特开2004-24979号公报
发明内容
本发明目的是提供催化剂活性高的催化剂结构。
因此，本发明的第一个目的在于提供催化剂活性高的催化剂结构。本发明的第二个目的在于提供高温下也稳定的催化剂结构。本发明的第三个目的在于提供有高功能的排气处理系统。
发明人为了解决上述课题潜心进行了研究发现，关于有与载体接触形成的毫微粒和与前述毫微粒接触形成的催化剂粒子的催化剂，要使构成前述载体的材料的晶格常数与构成前述催化剂粒子的材料的晶格常数之差是小于等于16％在提高催化剂活性上才有效。此时优选是大于等于1％。又发现晶格常数之差更优选是1％～11％。
例如，通过使用具有下述结构的催化剂结构体解决本发明的课题。
(1)：具有载体、和在前述载体上形成的毫微粒及在前述毫微粒上形成的催化剂粒子的催化剂结构中应使构成前述载体的材料的晶格常数与构成前述毫微粒材料的晶格常数之差为1％～16％。
(2)具有载体、与前述载体邻接形成的毫微粒、在前述毫微粒上形成的催化剂粒子和与前述催化剂粒子接触形成的涂层材料的催化剂结构中，构成前述载体的材料的晶格常数与构成前述毫微粒的材料的晶格常数之差为1％～16％。
再者，这里所谓主要构成材料，意味着按最大的原子浓度存在的材料。而所谓主要构成元素，意味着按最大的原子浓度存在的元素。
根据本发明，可以提供催化剂活性高的催化剂。并可以提供功能高的排气处理系统。
附图说明
图1是本发明第一实施例的催化剂结构的简略图。
图2是表示催化剂WC粒子/载体的晶格不一致与扩散系数之比关系的图。
图3是表示无涂层材料的场合、催化剂WC粒子/载体的的晶格不一致与20℃下粒子尺寸的关系的图。
图4是表示无涂层材料的场合，催化剂WC粒子/载体的晶格不一致与200℃下粒子尺寸的关系的图。
图5是表示涂层材料是碳纳米管的场合、催化剂粒子/导电性膜的晶格不一致与200℃下的粒子尺寸的关系的图。
图6是表示涂层材料是B-DNA的场合，催化剂WC粒子/载体的晶格不一致与200℃下的粒子尺寸的关系的图。
图7是表示涂层材料是碳纳米管的场合，催化剂WC粒子/载体的格子不一致与20℃下的粒子尺寸的关系的图。
图8是表示涂层材料是B-DNA的场合，催化剂WC粒子/载体的晶格不一致与20℃下的粒子尺寸的关系的图。
图9是表示涂层材料是B-DNA的场合、催化剂MoC粒子/载体的晶格不一致与20℃下的粒子尺寸的关系的图。
图10是本发明第二实施例的排气净化系统的简略图。
图11是本发明第三实施例的排气净化系统的简略图。
符号说明
1......载体、2......毫微粒、3......催化剂粒子、4......涂层材料、5......介在粒子、201......电子式内燃机运转控制装置、202......内燃机、203......排气系统、204......节流阀、205......缓冲罐、206......吸气歧管、207......燃料喷射装置、208......排气歧管、209......上游侧催化剂转换器、210......下游侧催化剂转换器、211......节流开度传感器、212......曲柄角传感器、213a、213b......氧传感器、214......旁路手段、215......旁路通路、216......流路切换阀、301......排气发生源、302......第一袋滤器装置、303......第二袋滤器、304......吸附剂填充层装置、305......中和剂喷雾装置、306......飞灰加热装置、307......重金属处理装置、308......掩埋处理、309......灰溶解装置、310......再生装置、311......吸附剂、312......催化剂结构
具体实施方式
以下，通过图示的实施例对本发明的实施方案详细地进行说明。再者，本发明不只限于是本说明书所述的方案，不阻止根据公知技术及今后成为公知技术的技术进行修改。
首先，图1表示出本发明的第一实施例催化剂结构体中的主要部分的概况.如图1所示，本实施例的催化剂结构成为与载体接触形成毫微粒2、在该毫微粒2上形成催化剂粒子3的结构.图1表示出在催化剂粒子3的周围形成介在粒子5和涂层材料4的例子.毫微粒2与催化剂粒子3及介在粒子5的形成方法，例如可以采用物理淀积法或化学气相淀积(CVD).涂层材料4例如采用涂布或化学气相淀积或物理淀积形成.作为形成顺序，例如继形成厚度0.4毫微～数十毫微左右的毫微粒4的工序(1)后，照(2)(3)(4)(2)(3)(4)…这样地反复进行形成厚度0.4毫微～数十毫微左右介在粒子5的工序(2)，形成厚度0.4毫微～数十毫微左右催化剂粒子3的工序(3)、及形成0.4毫微～几毫微左右的涂层材料4的工序(4)，或者继前述工序(1)后，照(4)(2)(3)(4)(2)(3)…这样地反复进行前述的工序(2)和工序(3)及工序(4).或者，也可以在继前述工序(1)后，按(2)(4)(3)(2)(4)(3)…这样的顺序反复进行前述工序(2)、工序(3)和工序(4).作为介在粒子5的主要构成材料，可以使用与载体1的主要构成材料相同的材料.不需要这些的介在粒子或涂层材料的场合，可以省去.这里，作为毫微粒2与催化剂粒子3的主要构成材料，可以使用比铂族便宜的WC或MoC或TaC.由WC构成的催化剂粒子，例如可以与将六羰基钨的气体加热的载体1接触等形成.另外，由WC构成的催化剂粒子，例如也可以通过将载体暴露在W与C的蒸气中形成.
这里，构成载体1的材料的晶格常数与构成毫微粒2的材料的晶格常之差优选小于等于16％、更优选大于等于1％。此外，再更优选晶格常数之差1％～11％。其理由是在晶格常数满足这些条件的场合，可以在室温(20℃)下使毫微粒2与催化剂粒子3的尺寸十分小(例如，小于等于10nm)，可以增大催化剂粒子表面积的总和。因此能提高催化剂活性，晶格常数之差低于1％的场合，由于随着载体表面的原子排列，毫微粒构成原子也排列成行，故在载体1的上面毫微粒与催化剂粒子形成膜状。因此难以增大表面积的总和。而晶格常数之差超过16％的场合，由于载体1与毫微粒2的晶格不一致太大，故成为不稳定的状态，强烈地引起构成毫微粒的原子的扩散，导致毫微粒彼此挨靠着增大。当毫微粒增大时，催化剂粒子的尺寸也照此增大，这种场合不能增大表面积的总和。晶格常数之差是小于等于16％的场合，可抑制毫微粒的扩散，在室温下使毫微粒与催化剂粒子的尺寸十分小(例如小于等于10nm)。优选控制成大于等于1％。再者，毫微粒2和催化剂粒子3的主要构成材料相同，从而使之稳定。
为了详细地说明本实施例的效果，举出分子动力学模拟的解析例。所谓分子动力学模拟是如“Journal of Applied Physics”第54卷(1983年发行)的4877页所述，通过原子间势能计算作用于各原子的力，以该力为基础通过解析牛顿运动方程式算出各时刻各原子位置的方法。此外，本实施例通过在上述的分子动力学法中引入电荷移动、计算不同种类元素间的相互作用，求出后述的关系。
本实施例的主要效果如前述，在载体1与催化剂粒子3的晶格常数之差是小于等于16％的场合，可抑制催化剂粒子的扩散，在室温下使催化剂粒子的尺寸十分小。因此，可以通过计算催化剂粒子3与载体1的界面附近的扩散系数、解析其晶格不一致依赖性，显示出这种效果。利用分子动力学模拟计算扩散系数的方法，例如PhysicalReviewB第29卷(1984年发行)5367～5369页所述。
首先，不存在涂层材料4、作为毫微粒2与催化剂粒子3的材料使用WC场合的模拟，在横坐标上取所形成的毫微粒2与载体1的晶格常数a的相对的差A、在纵坐标上表示出催化剂粒子3与载体1的界面处的扩散系数D的计算结果。这里，晶格常数a意味着最近接原子间距离。另外，图2中，D0表示毫微粒2与载体1均是WC材料的场合的W的扩散系数。
再者，本实施例中作为一例优选使用WC，但前述毫微粒与催化剂粒子的主要构成材料可以有MoC或TaC。这是由于具有与WC大致相同的晶格常数、则基本上有同样的特性的缘故。因此，以下在对使用WC作为毫微粒与催化剂粒子的例子进行说明时，省略这些场合的附图说明。
由图2的模拟结果可以看出，晶格常数之差越大，则扩散系数越大，毫微粒彼此越容易粘附成长。因此，Al、Ti、TiN扩散系数小，而W、Mo增大，Hf、Er、Pb更大。把模拟结果着眼于粒子尺寸显示的结果示于图3。图3与图2很相似，表明在扩散系数大的领域粒子尺寸大。特别是晶格常数之差超过16％时，图2表示的扩散系数显著地增大。因此，要成为小于等于16％。另外，看出图3表示的粒子尺寸也显著地增大。晶格常数之差低于1％的领域中，图3所示的粒子尺寸没有显示出结果，这表明已变成膜状，所以最好是1％以上。因此要使催化剂粒子的表面积的总和增大，优选晶格常数之差1％～16％。由图3看出，要使粒子尺寸十分小(例如小于等于5nm)，则晶格常数之差优选是小于等于11％。
其次图4表示200℃下的粒子尺寸。与图3室温下情况相比，表明催化剂粒子的尺寸增大。而图5表示作为涂层材料使用碳纳米管场合的200℃下的模拟结果。图5与无涂层材料时的图4相比，看出图5的粒子尺寸可抑制缩小约20％～30％。因此通过使用碳纳米管作为涂层材料，可以防止高温下的粒子成长。
图6表示作为涂层材料使用B-DNA时的200℃下的模拟结果。图6与使用碳纳米管作为涂层材料的场合的图5相比，看出图6的粒子尺寸可抑制缩小约20％～30％。因此，B-DNA的粒子成长抑制效果比碳纳米管高。图7、图8表示与图5、图6相对应的20℃下的模拟结果。因为这些表示出与200℃下的模拟结果(图5、图6)相近似的结果，故说明能使用碳纳米管或DNA形成的涂层材料不依赖于温度、具有缩小尺寸的效果。
这些实施例示出使用WC作为毫微粒与催化剂粒子的例子，但也可以使用TaC或MoC。通过与前述WC粒子场合同样的模拟，说明即使MoC或TaC也可以得到与前述同样的效果。图9表示例如使用MoC作为毫微粒与催化剂粒子、使用B-DNA作为涂层材料的场合的在20℃下的模拟结果，图9的结果与图8大致相同，说明即使使用MoC代替WC也可以得到稳定地缩小粒子的尺寸的效果。
图10表示本发明中第二实施例的排气净化系统的简略图。该图是与特许公开公报的特开2003-247414号公报的图1同样的形态的例子。该排气净化系统的例子如图10所示，由电子式内燃机运转控制装置(ECU)201、内燃机202、排气系统203、节流阀204、缓冲罐205、吸气歧管206、燃料喷射装置207、排气歧管208、上游侧催化剂转换器209、下游侧催化剂转换器210、节流开度传感器211、曲柄角传感器212、氧传感器213a、213b、旁路手段214、旁路通路215、流路切换阀216构成。氧传感器213a是检测排气气体中利用残留氧燃烧的混合气的空燃比用的传感器。氧传感器213b是检测旁路切换手段的动作是否正常进行用的传感器。作为该实施例的特征，是在高温下工作的上游侧催化剂转换器的催化剂结构具有例如实施例1所表示的催化剂结构。例如，作为上游侧催化剂转化器209使用的催化剂粒子，使用WC粒子或MoC粒子、TaC粒子，载负催化剂粒子的材料优选以选自Al、Ti、TiN、W、Mo、Hf的一种为主要构成元素。特别优选具有Al、Ti、TiN的至少任何一种。因此可以使晶格常数之差成为更优选的值，也可以使粒子尺寸充分地成为微细的状态。因为上游侧催化剂转换器置于高温下、以往的技术时粒子尺寸容易变大，而本实施例由于可以使粒子尺寸成为微粒，故作为排气净化系统的功能好。另外，作为载体的主要构成元素使用的Al、Ti、TiN、W、Mo、Hf具有可以稳定地连接着形成气体通路的金属、陶瓷、聚合物材料的优点。
图11表示本发明中第三实施例的排气处理系统的简略图.该图是与专利文献2的图1成为同样形态的场合的例子.该排气处理系统的例子，对排气发生源301，具有第一袋滤器装置302、第二袋滤器装置303、吸附剂填充层装置304、中和剂喷雾装置305、飞灰加热装置306、重金属处理装置307、掩埋处理308、灰溶解装置309、再生装置310而构成.该例中，吸附剂填充层装置304具有吸附除去有机卤化合物的吸附剂311、和主要通过催化剂作用分解除去前述化合物的催化剂结构312.作为该实施例的特征，是催化剂结构312具有如实施例1所示的催化剂结构.例如，作为催化剂结构312使用的催化剂粒子，使用WC粒子或MoC粒子、TaC粒子，载负催化剂粒子的材料优选以选自Al、Ti、TiN、W、Mo、Hf的一种为主要构成元素.特别优选具有Al、Ti、TiN的至少任何一种.因此可以使晶格常数之差成为更优选的值，也可以使粒子尺寸充分地成为微细的状态.催化剂结构312因为高温的排气的进入而有时成为高温，故以往的技术时粒子尺寸容易增大，而本实施例由于可以使粒子尺寸成为微粒，故作为排气处理系统的功能强.另外，作为载体的主要构成元素使用的Al、Ti、TiN、W、Mo、Hf具有可稳定地连接着形成气体通路的金属、陶瓷、聚合物材料的优点.
本发明可以用于排气处理系统。

Claims (8)

1.排气净化装置，其特征在于，是具有来自内燃机的排气供给部和导入由前述排气供给部供给的前述排气的催化剂转换器的内燃机的排气净化装置，前述催化剂转换器具有催化剂结构体，所述催化剂结构体具有载体、与前述载体邻接形成的毫微粒、和在前述毫微粒上形成的催化剂粒子，前述毫微粒与前述催化剂粒子的主要构成材料是WC或MoC或TaC，前述载体的主要构成材料有选自Al、Ti、Ti N、W、Mo、Hf的一种，构成前述载体的材料的晶格常数与构成前述毫微粒的材料的晶格常数之相对差是1％～16％。
2.权利要求1所述的排气净化装置，其特征在于，前述催化剂结构体具有与前述催化剂粒子接触形成的涂层材料。
3.权利要求2所述的排气净化装置，其中前述催化剂粒子的尺寸是2.6nm～4.2nm，前述涂层材料的主要构成材料是DNA分子。
4.权利要求2所述的排气净化装置，其中前述涂层材料的主要构成材料是碳纳米管。
5.排气处理装置，其特征在于，是具有排气的供给部、除去前述供给的排气中的煤尘的第一袋滤器装置、除去经前述第一袋滤器装置的排气中含的有机卤化合物的吸附剂填充层装置、除去经前述吸附剂填充层装置的排气中的酸性成分的第二袋滤器装置的排气处理装置，前述吸附剂填充层装置具有催化剂结构体，所述催化剂结构体具有载体、与前述载体邻接形成的毫微粒、和在前述毫微粒上形成的催化剂粒子，前述毫微粒与前述催化剂粒子的主要构成材料是WC或MoC或TaC，前述载体的主要构成材料有选自Al、Ti、TiN、W、Mo、Hf的一种，构成前述载体的材料的晶格常数与构成前述毫微粒的材料的晶格常数之相对差是1％～16％。
6.权利要求5所述的排气处理装置，其特征在于，前述催化剂结构体具有与前述催化剂粒子接触形成的涂层材料。
7.权利要求6所述的排气处理装置，其中前述催化剂粒子的尺寸是2.6nm～4.2nm，前述涂层材料的主要构成材料是DNA分子。
8.权利要求6所述的排气处理装置，其中前述涂层材料的主要构成材料是碳纳米管。
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