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CN120878966A - 一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液及其制备方法与应用 - Google Patents

一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液及其制备方法与应用

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CN120878966A
CN120878966A CN202511352780.0A CN202511352780A CN120878966A CN 120878966 A CN120878966 A CN 120878966A CN 202511352780 A CN202511352780 A CN 202511352780A CN 120878966 A CN120878966 A CN 120878966A
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桑元华
刘宏
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Shandong University
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Abstract

本发明提供一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液及其制备方法与应用，属于低温锂离子电池技术领域。本发明电解液包括如下组分：锂盐、基础溶剂和非溶剂化共溶剂；基础溶剂为线性硅氧烷类或腈类中的一种或两种以上的组合；非溶剂化共溶剂为氟化硅烷或锡烷中的一种或两种以上的组合；基础溶剂和非溶剂化共溶剂的体积比为5‑9:1‑5。本发明利用非溶剂化共溶剂中Sn（Si）与基础溶剂中的O（N）之间形成伪配位键，可以有效的调节电解液的溶剂化结构，实现低温下高的离子电导率；所制备的电解液应用于锂离子电池，在低温下表现出优异的高压和长循环稳定性等电化学性能，具有良好的应用前景。

Description

一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液及其 制备方法与应用
技术领域
本发明属于低温锂离子电池技术领域，具体涉及一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液及其制备方法与应用。
背景技术
由层状金属氧化物正极、石墨负极和碳酸乙烯酯基电解液构成的锂离子电池，已成为便携设备、电动汽车等众多场景中不可或缺的核心储能技术。然而，当温度降到0oC以下时，电解液往往会出现两大问题：一是离子电导率大幅下降，二是锂离子的去溶剂化过程变得迟缓。不仅如此，锂离子通过固体电解质界面（SEI）的传输效率，以及在电极内部的扩散过程，都会受到严重阻碍。这些不利因素叠加在一起，最终导致锂离子电池在低温环境下表现明显的容量衰减和能量损失。
目前，电解液的设计在实现高性能低温锂离子电池中起着关键作用。其中，通过调控溶剂分子间相互作用以优化电解液中锂离子溶剂化结构的策略，已被证实可显著提升低温下锂离子电池的电化学性能。在各类分子间相互作用的调控策略中，氢键作用与偶极-偶极作用受到了广泛关注。具体而言，溶剂化溶剂之间的分子间相互作用可在电解液设计中构建“推拉”机制。例如，利用2,2-二氟乙酯三氟甲磺酸与氟代碳酸乙烯酯之间形成的氢键作用，能够削弱锂离子与高极性分子之间的相互作用，从而实现锂离子与溶剂的弱配位的效果。类似地，利用溶剂化溶剂与非溶剂化共溶剂之间的相互作用，可形成“拖拽”的电解液设计策略。以乙二醇二甲醚（DME）与氟苯为例，二者间可产生显著的偶极-偶极作用，该作用能够削弱Li+与DME之间的结合强度，不仅可加快去溶剂化过程，还能有效抑制溶剂共嵌入石墨的现象。然而，上述两种策略所设计的电解液在提升低温锂离子电池的电化学性能方面仍存在改进空间。
中国专利文献CN117293397A公开了一种具有改善的低温性能的锂离子电池用电解液及超快充锂离子电池，该锂离子电池用电解液包含锂盐、溶剂和添加剂；所述锂盐包含六氟磷酸锂、双氟磺酰亚胺锂中的至少一种；所述溶剂为碳酸酯和羧酸酯的组合。所述添加剂选自碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、二氟碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、硫酸乙烯酯、亚硫酸亚乙烯酯、氟代硫酸乙烯酯、4,5-二氟代硫酸乙烯酯、1,3-丙烷磺酸内酯、1,3-丙烯磺酸内酯、1,4-丁烷磺酸内酯、1,4-丁烯磺酸内酯、甲烷二磺酸亚甲酯、六甲基二硅氮烷、三(三甲基硅烷)硼酸酯、磷酸三炔丙酯、三(三甲基硅烷)亚磷酸酯和三(三甲基硅烷)磷酸酯中的至少一种。该发明的锂离子电池的5C快充性能得到提升，但依然存在低温电化学性能欠佳的问题，如需要更高的电压、容量保持率欠佳等。
因此，开发新型电解液是提升低温锂离子电池性能的关键。
发明内容
针对现有技术存在的不足，本发明提供一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液及其制备方法与应用。本发明的电解液通过添加少量的非溶剂化共溶剂（氟化硅烷或/和锡烷），结合特定的基础溶剂，利用非溶剂化共溶剂中Snδ+（Siδ+）的正电性以及空3d轨道的Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）之间的微弱的轨道重叠，使得Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）之间形成伪配位键(具体而言Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）的伪配位键首先是由于正电性Snδ+（Siδ+）与负电性的Oδ-（Nδ-）之间产生的相互作用，随后Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）的轨道发生微弱的重叠，所以将Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）之间产生的相互作用称为伪配位键；相较于传统的配位键（配位键是成键双方中的一个原子（或离子）提供一对共用电子对，而另一个原子（或离子）仅提供空轨道来接受这对电子，成键双方的轨道重叠较大），而Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）之间形成伪配位键的轨道的重叠较小，强度低于传统的配位键)，这种伪配位键可以减弱锂离子与O或者N之间的离子-偶极作用，达到电解液的溶剂化结构有效的调节，并实现电解液低温下高的离子电导率；所制备的电解液应用于锂离子电池，在低温下表现出优异的高压和长循环稳定性等电化学性能，具有良好的应用前景。
本发明的技术方案如下：
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，所述电解液包括如下组分：锂盐、基础溶剂和非溶剂化共溶剂；所述基础溶剂为碳酸酯类，线性硅氧烷类或腈类中的一种或两种以上的组合；所述非溶剂化共溶剂为氟化硅烷或锡烷中的一种或两种以上的组合；所述基础溶剂和非溶剂化共溶剂的体积比为5-9:1-5。
根据本发明优选的，所述锂盐为六氟磷酸锂（LiPF6）、二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）或双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）中的一种或两种以上的组合；所述电解液中锂盐的浓度为0.8-1.5mol·L-1，优选为1mol·L-1。
优选的，所述锂盐为六氟磷酸锂（LiPF6）、二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）、双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）、二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和六氟磷酸锂（LiPF6）的组合、六氟磷酸锂（LiPF6）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的组合或二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的组合；其中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的组合中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的摩尔比为1:0.5-5，进一步优选为1:3-5，最优选为1:4。
根据本发明优选的，所述碳酸酯类为碳酸甲酯（DMC）、碳酸二乙酯（DEC）或碳酸丙烯酯（PC）中的一种或两种以上的组合。
根据本发明优选的，所述线性硅氧烷类为甲氧基三甲基硅烷（TMSOME）、乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）或1,3-二氧-2-硅杂环戊烷（DS）中的一种或两种以上的组合。
根据本发明优选的，所述腈类为乙腈（AN）、苯乙腈（BAN）或乙二腈（MNT）中的一种或两种以上的组合。
根据本发明优选的，基础溶剂为碳酸二乙酯（DEC）、乙腈（AN）和乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）的组合、碳酸二乙酯（DEC）和乙腈（BAN）的组合、1,3-二氧-2-硅杂环戊烷（DS）和乙腈（AN）的组合、乙腈（AN）和苯乙腈（BAN）的组合、乙二腈（MNT）和乙腈（AN）的组合、乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）、乙二腈（MNT）、苯乙腈或乙腈（AN）；优选的，基础溶剂为乙腈（AN）和乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）的组合，其中，乙腈（AN）和乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）的体积比为2-3:1，进一步优选为2.5:1。
根据本发明优选的，所述氟化硅烷为三甲基氟硅烷（FTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）或(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）中的一种或两种以上的组合。
根据本发明优选的，所述锡烷为四丁基锡（TBT）、二月桂酸二辛基锡（DOTDL）或三丁基氢化锡（TBTH）中的一种或两种以上的组合。
根据本发明优选的，非溶剂化共溶剂为三甲基氟硅烷（FTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和三甲基氟硅烷（FTMS）的组合，四丁基锡（TBT）和(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）的组合，(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）和(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）的组合，三甲基氟硅烷（FTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）的组合，(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和三丁基氢化锡（TBTH）的组合，二月桂酸二辛基锡（DOTDL），三丁基氢化锡（TBTH），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），三甲基氟硅烷（FTMS）或(三氟甲基)三甲基硅烷。优选的，非溶剂化共溶剂为三甲基氟硅烷（FTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，其中，三甲基氟硅烷（FTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和四丁基锡（TBT）的体积比为1-2:1-2:1，进一步优选为1:1:1。
根据本发明优选的，所述基础溶剂和非溶剂化共溶剂的体积比为7-9:1-3，优选为7-8:2-3，进一步优选为7:3。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤：
将锂盐、基础溶剂和非溶剂化共溶剂充分混合均匀，得到用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液在低温锂离子电池中的应用。
根据本发明优选的，低温锂离子电池的正极活性材料为NCM811（LiNi0.8Co0.1Mn0.1），负极活性材料为石墨。
根据本发明，电解液应用于制备低温锂离子电池可按现有技术；优选的，电解液应用于制备低温锂离子电池包括步骤：
（1）正极电极片的制备
将正极活性材料、超导电炭黑、聚偏氟乙烯（PVDF）充分分散于N-甲基吡咯烷酮中形成浆料，涂在铝箔上，经干燥得到正极电极片；所述正极活性材料、超导电炭黑和聚偏氟乙烯的质量比为8:1:1；
（2）负极电极片的制备
将负极活性材料、超导电炭黑和聚丙烯酸（PAA）粘结剂充分分散于去离子水中形成浆料；随后，将所得浆料刮涂到铜箔上，经干燥得到负极电极片；所述负极活性材料、超导电炭黑和聚丙烯酸的质量比为8:1:1；
（3）电池的制备
将电极片放入电池壳中，正负极电极片中间放入隔膜隔开，加入50-80μL电解液,然后对电池封装，制得低温锂离子电池。
本发明的技术特点及有益效果如下：
1、本发明的电解液中含有特定比例和种类的基础溶剂，可以增加锂盐溶解度，降低锂离子迁移阻力，保证电池的性能；本发明通过加入特定比例和特定种类的非溶剂化共溶剂，利用非溶剂化共溶剂中正电性的Sn（Si）以及空3d轨道的Sn（Si）与基础溶剂中负电性的O（N）之间的微弱轨道重叠，使得Sn（Si）与基础溶剂中负电性的O（N）形成伪配位键，Sn（Si）与O（N）之间的伪配位键可以有效的减弱Li+与基础溶剂之间的配位作用，使溶剂化结构阴离子增多，实现低温下快速去溶剂化和高的离子电导率。
2、本发明的电解液在保证电解液高压稳定性（4.5V）的同时，实现了石墨||NCM811电池低温下优异电化学性能。在-20oC条件下，对石墨||NCM811扣式电池以0.2C倍率进行充放电测试，循环150次后仍能稳定保持184 mAhg-1的高容量，并实现95.2%的容量保持率。在-40oC下循环100次后可稳定保持153 mAhg-1的高容量，并实现92.3%的容量保持率。
3、本发明的电解液应用于4.7 Ah的软包电池中，在-20oC条件下循环100 次后，容量仍保持在4.0 Ah以上，容量保持率达95%，为商业化低温锂离子电池应用提供了具有应用前景的电解液。
4、本发明特定种类和配比的基础溶剂，结合特定种类和配比的非溶剂化共溶剂，共同作用实现本发明电解液的优异效果。如基础溶剂种类、配比以及非溶剂化共溶剂的种类、配比不适宜，使得Snδ+（Siδ+）与Oδ-（Nδ-）之间形成伪配位键的作用强度会不同，致使电解液的性能会降低。
附图说明
图1为实施例1所制备的电解液的离子电导率图。
图2为基于实施例1所制备的电解液的石墨||NCM811纽扣电池在-20oC的循环性能。
图3为基于实施例1所制备的电解液的石墨||NCM811纽扣电池在-20oC循环性能的容量电压曲线。
图4为基于实施例1所制备的电解液的石墨||NCM811纽扣电池在-40oC循环性能。
图5为基于实施例1所制备的电解液的4.7 Ah石墨||NCM811软包电池在-20oC循环性能。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行进一步的解释和说明。
本实施例在以本发明技术方案为前提下进行实施，给出了详细的实施方式和具体的操作过程，但本发明的保护范围不限于下述的实施例。同时下述实施例中所述实验方法，如无特殊说明，均为常规方法；所述试剂、材料和设备，如无特殊说明，均可从商业途径获得。
实施例1
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）；其中，乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT）的体积比为5:2:1:1:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为0.2 mol/L，双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的浓度为0.8mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）、双氟磺酰亚胺锂（LiFSI），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），包括步骤：
（1）正极电极片的制备
将正极活性材料（NCM811），超导电炭黑以及溶解在N-甲基吡咯烷酮中的聚偏氟乙烯（PVDF）混合均匀形成浆料，涂在厚度为20μm的铝箔上，经干燥得到正极电极片；所述正极活性材料、超导电炭黑和聚偏氟乙烯的质量比为8:1:1；
（2）负极电极片的制备
将负极活性材料（石墨），超导电炭黑和聚丙烯酸（PAA）粘结剂在去离子水溶剂中混合均匀形成浆料；随后，将所得浆料刮涂到铜箔上，经干燥得到负极电极片；所述负极活性材料、超导电炭黑和聚丙烯酸的质量比为8:1:1；
（3）电池的制备
将电极片放入电池壳中，正负极电极片中间放入2325隔膜隔开，加入50-80μL电解液，然后对电池封装，制得锂离子电池。
（4）电池的测试
电池静置24小时后，在室温下，以0.1C的充放电倍率循环两圈活化，电压区间为到2.5V-4.5V，随后在-20oC下以0.2C的充放电倍率循环，记录电池的放电电压，记录电池容量，计算放电比容量。
本实施例制备的电解液，表现出高的离子电导率（图1）。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环如图2所示，循环150次后仍能稳定保持170.6mAhg-1的高容量，并实现95.2%的高容量保持率。充放电曲线如图3所示，经过150圈循环容量几乎没有衰减，高压下保持稳定；说明本发明电解液应用于低温锂离子电池在高压下具有较大的稳定性。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池），在-40oC下和充电到4.5V的高电压下（活化方法同上），以0.2 C的倍率进行充放电充循环如图4所示，循环100次后可稳定保持140.1 mAhg-1的容量，并实现92.3%的高容量保持率；说明本发明电解液应用于锂离子电池在超低温下具有优良的电化学稳定性。
本实施例制备的电解液组装4.7 Ah锂离子软包电池，具体方法如下：以NCM811为正极活性材料、石墨为负极活性材料，隔膜为PE基膜复合陶瓷层；其组装流程为：先制备正极（NCM811）电极片和负极（石墨）电极片，制备方法同上；并对PE隔膜进行陶瓷涂覆（Al2O3溶胶涂布后空气氛围中、850oC烧结1.5小时）、分切干燥；随后通过折叠机实现Z型交替堆叠（隔膜-正极-隔膜-负极），经热压固定后，将正极铝极耳与铝汇流排、负极铜极耳与镍带超声焊接；接着将折叠组件放入冲坑铝塑膜凹槽，完成顶侧封后，在手套箱中注入电解液，预封后经 55oC静置、0.1C活化形成SEI膜。随后，在-20oC条件下循环100次后，容量仍保持在3.7 Ah以上，容量保持率达95%（图5），为商业化低温锂离子电池应用提供了具有应用前景的电解液。
实施例2
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：碳酸二乙酯（DEC），乙腈（AN），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）；其中，碳酸二乙酯（DEC），乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）的体积比为7:2:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为1 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将碳酸二乙酯（DEC），乙腈（AN），(三氟甲基)三甲基硅烷（PFTMS）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持168mAh g-1的高容量，并表现出93.5%的容量保持率。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池），在-40oC下和充电到4.5V的高电压下（活化方法同上），以0.2 C的倍率进行充放电充循环，循环100次后可稳定保持136.5 mAhg-1的容量，并实现91.6%的高容量保持率。
实施例3
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：碳酸二乙酯（DEC），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）；其中，碳酸二乙酯（DEC），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）的体积比为9:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为1 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将碳酸二乙酯（DEC），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出160.8 mAh g-1的高容量，并表现出85.4%容量保持率。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池），在-40oC下和充电到4.5V的高电压下（活化方法同上），以0.2 C的倍率进行充放电充循环，循环100次后可稳定保持132.3 mAhg-1的容量，并实现84.3%的高容量保持率。
实施例4
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：1,3-二氧-2-硅杂环戊烷（DS），乙腈（AN），三甲基氟硅烷（FTMS），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，1,3-二氧-2-硅杂环戊烷（DS），乙腈（AN），三甲基氟硅烷（FTMS）的体积比为8:1:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为0.8 mol/L，六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为0.2 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将1,3-二氧-2-硅杂环戊烷（DS），乙腈（AN），三甲基氟硅烷（FTMS）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）、六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出150.3 mAh g-1的高容量，并表现出88.6%容量保持率。
实施例5
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：苯乙腈（BAN），乙腈（AN），四丁基锡（TBT），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）；其中，苯乙腈（BAN），乙腈（AN），四丁基锡（TBT），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）的体积比为6:1:2:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为1 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将苯乙腈（BAN），乙腈（AN），四丁基锡（TBT），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出140.5 mAh g-1的高容量，并表现出91.5%容量保持率。
实施例6
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：乙二腈（MNT），乙腈（AN），三丁基氢化锡（TBTH），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）；其中，乙二腈（MNT），乙腈（AN），三丁基氢化锡（TBTH）的体积比为6:3:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为0.6 mol/L，双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的浓度为0.4mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将乙二腈（MNT），乙腈（AN），三丁基氢化锡（TBTH）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）、双氟磺酰亚胺锂（LiFSI），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出100.3 mAh g-1的高容量，并表现出84.3%容量保持率。
实施例7
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：苯乙腈（BAN），二月桂酸二辛基锡（DOTDL），二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），六氟磷酸锂（LiPF6），双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）；其中，苯乙腈（BAN），二月桂酸二辛基锡（DOTDL）的体积比为9:1；电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为0.5 mol/L，六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为0.4 mol/L，双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的浓度为0.1mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将苯乙腈（BAN），二月桂酸二辛基锡（DOTDL）充分混合均匀后加入二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）、六氟磷酸锂（LiPF6）、双氟磺酰亚胺锂（LiFSI），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出120.3 mAh g-1的高容量，并实现73.6%容量保持率。
实施例8
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），三丁基氢化锡（TBTH），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），三丁基氢化锡（TBTH）的体积比为7:1:1:1；电解液中，六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为1 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），三丁基氢化锡（TBTH）充分混合均匀后加入六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出165.2 mAh g-1的高容量，并实现83.9%容量保持率。
实施例9
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：乙二腈（MNT），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，乙二腈（MNT），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）的体积比为8:1:1；电解液中，六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为1 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将乙二腈（MNT），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）充分混合均匀后加入六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出166.5 mAhg-1的高容量，并实现92.7%容量保持率。
实施例10
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，包括如下组分：乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）的体积比为7:1.5:1:0.5；电解液中，六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为1 mol/L。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将乙腈（AN），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）充分混合均匀后加入六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出169mAh g-1的高容量，并保持94.1%容量保持率。
实施例11
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是锂盐使用二氟草酸硼酸锂（LiDFOB），电解液中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）的浓度为1mol/L；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出165mAh g-1的高容量，并保持90.3%容量保持率。
实施例12
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是锂盐使用双氟磺酰亚胺锂（LiFSI），电解液中，双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的浓度为1mol/L；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出167mAh g-1的高容量，并保持89.6%容量保持率。
实施例13
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是基础溶剂为乙腈（AN）；乙腈（AN），三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT）的体积比为7:1:1:1；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出163 mAh g-1的高容量，并保持93.7%容量保持率。
实施例14
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是基础溶剂为乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）；乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT）的体积比为7:1:1:1；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出161.8mAh g-1的高容量，并保持85.6%容量保持率。
实施例15
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是非溶剂化共溶剂为三甲基氟硅烷（FTMS）；乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS）的体积比为5:2:3；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出142.1mAh g-1的高容量，并保持70.4 %容量保持率。
实施例16
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是非溶剂化共溶剂为三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）；乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）的体积比为5:2:1.5:1.5；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出156 mAh g-1的高容量，并保持82.5 %容量保持率。
实施例17
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是非溶剂化共溶剂为三甲基氟硅烷（FTMS），四丁基锡（TBT）；乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），三甲基氟硅烷（FTMS），四丁基锡（TBT）的体积比为5:2:1.5:1.5；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出162 mAh g-1的高容量，并保持86.1%容量保持率。
实施例18
一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，如实施例1所述，所不同的是非溶剂化共溶剂为(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT）；乙腈（AN），乙氧基三乙基硅烷（TEEOS），(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS），四丁基锡（TBT）的体积比为5:2:1.5:1.5；其它原料组成同实施例1。
上述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，如实施例1所述，不同之处同上。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本实施例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池）在-20oC和充电到4.5V的高电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后仍能稳定保持表现出160.1mAh g-1的高容量，并保持85%容量保持率。
对比例1
一种低温锂离子电池的电解液，其组成为：碳酸乙烯酯（EC），碳酸二乙酯（DEC），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，碳酸乙烯酯（EC），碳酸二乙酯（DEC）的体积比为1:1；电解液中六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为1mol/L。
上述低温锂离子电池的电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将碳酸乙烯酯（EC），碳酸二乙酯（DEC）充分混合均匀后加入六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本对比例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池），在-20oC下和充电到4.5 V的电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后保持42mAh g-1的容量，容量保持率为36.4%；循环性能较差。
对比例2
一种低温锂离子电池的电解液，其组成为：碳酸乙烯酯（EC），碳酸甲乙酯（EMC），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，碳酸乙烯酯（EC），碳酸甲乙酯（EMC）的体积比为3:7；电解液中六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为1mol/L。
上述低温锂离子电池的电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将碳酸乙烯酯（EC），碳酸甲乙酯（EMC）充分混合均匀后加入六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本对比例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池），在-20oC下和充电到4.5 V的电压下，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后表现出80mAh g-1的容量，容量保持率为43.3%；循环性能较差。
对比例3
一种低温锂离子电池的电解液，其组成为：碳酸丙烯酯（PC）、碳酸二甲酯（DMC），碳酸甲乙酯（EMC），六氟磷酸锂（LiPF6）；其中，碳酸丙烯酯（PC）、碳酸二甲酯（DMC），碳酸甲乙酯（EMC）的体积比为1:1:1；电解液中六氟磷酸锂（LiPF6）的浓度为1mol/L。
上述低温锂离子电池的电解液的制备方法，包括步骤如下：
在充满氩气的手套箱中，将碳酸丙烯酯（PC）、碳酸二甲酯（DMC），碳酸甲乙酯（EMC）充分混合均匀后加入六氟磷酸锂（LiPF6），搅拌至其完全溶解，即可得到电解液。
将上述所得电解液应用于制备低温锂离子电池（扣式电池），步骤如实施例1所述。
本对比例制备的电解液组装的锂离子电池（扣式电池），在-20oC下和充电到4.5 V的电压，以0.2 C的倍率进行充放电循环，循环150次后表现出100mAh g-1的容量，容量保持率为48.5%；循环性能较差。
本发明实施例以及对比例制备的电解液的部分电性能数据对比如下表所示
表1部分电性能数据对比表（-20oC）
由上表数据可直观看出，本发明的电解液不仅可以实现4.5V的高的充电截止电压，还可以实现-20oC下的高的容量保持率。本发明所得电解液匹配锂离子电池在低温下具有较高的容量以及较好的循环稳定性和高的容量保持率。

Claims (10)

1.一种用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，所述电解液包括如下组分：锂盐、基础溶剂和非溶剂化共溶剂；所述基础溶剂为线性硅氧烷类或腈类中的一种或两种以上的组合；所述非溶剂化共溶剂为氟化硅烷或锡烷中的一种或两种以上的组合；所述基础溶剂和非溶剂化共溶剂的体积比为5-9:1-5。
2.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂、二氟草酸硼酸锂或双氟磺酰亚胺锂中的一种或两种以上的组合；所述电解液中锂盐的浓度为0.8-1.5mol·L-1。
3.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，所述锂盐为六氟磷酸锂（LiPF6）、二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）、双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）、二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和六氟磷酸锂（LiPF6）的组合、六氟磷酸锂（LiPF6）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的组合或二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的组合；其中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的组合中，二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）和双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）的摩尔比为1:0.5-5。
4.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，包括以下条件中的一项或多项：
i、所述线性硅氧烷类为甲氧基三甲基硅烷、乙氧基三乙基硅烷或1,3-二氧-2-硅杂环戊烷中的一种或两种以上的组合；
ii、所述腈类为乙腈、苯乙腈或乙二腈中的一种或两种以上的组合。
5.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，基础溶剂为碳酸二乙酯（DEC）、乙腈（AN）和乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）的组合、碳酸二乙酯（DEC）和乙腈（BAN）的组合、1,3-二氧-2-硅杂环戊烷（DS）和乙腈（AN）的组合、乙腈（AN）和苯乙腈（BAN）的组合、乙二腈（MNT）和乙腈（AN）的组合、乙氧基三乙基硅烷（TEEOS）、乙二腈（MNT）、苯乙腈或乙腈（AN）。
6.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，包括以下条件中的一项或多项：
i、所述氟化硅烷为三甲基氟硅烷，(二氟甲基)三甲基硅烷、(三氟甲基)三甲基硅烷或(五氟乙基)三甲基硅烷中的一种或两种以上的组合；
ii、所述锡烷为四丁基锡、二月桂酸二辛基锡或三丁基氢化锡中的一种或两种以上的组合。
7.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，非溶剂化共溶剂为三甲基氟硅烷（FTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和三甲基氟硅烷（FTMS）的组合，四丁基锡（TBT）和(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）的组合，(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）和(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）的组合，三甲基氟硅烷（FTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和四丁基锡（TBT）的组合，(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和(二氟甲基)三甲基硅烷（DFTMS）的组合，(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS）、(三氟甲基)三甲基硅烷（TFTMS）和三丁基氢化锡（TBTH）的组合，二月桂酸二辛基锡（DOTDL），三丁基氢化锡（TBTH），(五氟乙基)三甲基硅烷（PFTMS），三甲基氟硅烷（FTMS）或(三氟甲基)三甲基硅烷。
8.根据权利要求1所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液，其特征在于，所述基础溶剂和非溶剂化共溶剂的体积比为7-9:1-3。
9.如权利要求1-8任意一项所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液的制备方法，其特征在于，包括步骤：
将锂盐、基础溶剂和非溶剂化共溶剂充分混合均匀，得到用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液。
10.如权利要求1-8任意一项所述用于低温锂离子电池的高压、高电化学性能电解液在低温锂离子电池中的应用。
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