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CN120239904A - 二次电池用正极及包含其的二次电池 - Google Patents

二次电池用正极及包含其的二次电池 Download PDF

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CN120239904A
CN120239904A CN202480004563.XA CN202480004563A CN120239904A CN 120239904 A CN120239904 A CN 120239904A CN 202480004563 A CN202480004563 A CN 202480004563A CN 120239904 A CN120239904 A CN 120239904A
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CN
China
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positive electrode
secondary battery
current collector
lithium secondary
less
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CN202480004563.XA
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金睿恩
崔成元
金志映
李大珍
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LG Energy Solution Ltd
Original Assignee
LG Energy Solution Ltd
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Publication date
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Abstract

本发明涉及锂二次电池用正极及包含其的锂二次电池，并且更具体地涉及锂二次电池用正极，其中，正极复合层配置为其面积小于正极集流体，以及包含其的锂二次电池。

Description

二次电池用正极及包含其的二次电池
相关申请的交叉引用
本申请要求于2023年10月30日提交的韩国专利申请第10-2023-0146522号的优先权的权益，其公开内容通过引用全部并入本文。
技术领域
本发明涉及锂二次电池用正极及包含其的锂二次电池，并且更具体地涉及锂二次电池用正极，其中，正极复合层配置为其面积小于正极集流体，以及包含其的锂二次电池。
背景技术
随着技术发展和对移动设备的需求增加，可再充电二次电池广泛用作各种移动设备的能量源。二次电池还作为电动车辆和混合动力车辆的能量源而正在受到关注，提出电动车辆和混合动力车辆作为解决来自常规汽油和柴油车辆的空气污染的方式。
二次电池根据电池壳的形状分为硬币型电池、圆柱型电池、棱柱型电池和袋型电池。其中，袋型电池获得大量关注，因为它们使用由金属层(箔)以及涂覆在金属层的上下表面上的合成树脂的多层膜组成的袋外部材料来形成外部，与使用金属罐的圆柱型或棱柱型电池相比，这可以显著降低电池的重量，使减轻电池的重量成为可能，并且它们具有能够改变成各种形状的优点。
袋型电池通常通过在电池组装工序之后活化单元电池的过程来制造。活化工序通常涉及用夹具对单元电池加压并且向单元电池施加电流以对其充电和放电至预定电压。
在制造袋型电池时，电芯组装工序可以包括在高温条件下对单元电池施加高压力。特别地，全固态电芯的制造工艺可以包括热等静压(WIP)工序，由此组装正极和正极集流体。在等静压工序中，正极复合层在面积方向上拉伸，并且正极复合层的面积大于正极集流体的面积。正极复合层的扩大面积突出超过正极集流体的边缘并沿正极集流体的表面弯曲，从而引起开裂。上述开裂的问题在于，当电芯与负极组装在一起时，会发生短路，这会使电池性能劣化。
因此，为了实现全固态电池的良好性能，需要开发即使在等静压工序之后也防止电极开裂的正极。
[现有技术文献]
(专利文献1)韩国公开专利第10-2023-0084872号(2023年6月13日)
发明内容
技术问题
本发明的目的之一是提供一种防止电极在制造锂二次电池时在施加高温和高压的过程中开裂的锂二次电池用正极。
本发明的另一个目的是提供一种能够防止单元电池的性能和寿命的劣化锂二次电池用正极。
技术方案
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其包含：正极集流体和层叠到所述正极集流体的正极复合层，其中，所述正极复合层配置为其面积小于所述正极集流体。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极复合层的面积比所述正极集流体的面积小超过0％至小于30％。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极复合层设置为与所述正极集流体的至少一个边缘向内间隔开。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极集流体包含层叠有所述正极复合层的层叠区域以及未层叠所述正极复合层的剩余区域。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述剩余区域沿所述层叠区域的边缘的至少一部分设置。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极集流体包含设置有正极端子部的第一边、在所述第一边的另一侧形成的第二边、连接所述第一边和所述第二边的第三边和第四边，以及形成为包含所述第一边至所述第四边中的至少一边的剩余区域。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极集流体的中心点与所述正极复合层的中心点对齐。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极复合层包含正极活性材料、导电材料和粘合剂。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池用正极，其中，所述正极集流体是选自由铜、铝、不锈钢、钛、银、钯、镍、其合金及其组合组成的组中的至少一种金属。
在本发明的一个实施例中，提供了一种锂二次电池，其包含正极、负极和固体电解质。
有益效果
本发明可提供一种防止电极在制造锂二次电池时在施加高温和高压的过程中开裂的锂二次电池用正极。
本发明的另一个目的是提供一种能够防止单元电池的性能和寿命的劣化锂二次电池用正极。
附图说明
图1和图2是示出本发明的一个实施例的锂二次电池用正极的正极组件的图。
图3是示出本发明的一个实施例的锂二次电池用正极的图。
图4至图7是示出本发明的一个实施例的锂二次电池用正极中的正极复合层的布置的图。
具体实施方式
现在将参考附图详细描述本发明的实施例。附图可仅出于说明目的而夸大所有或部分配置。
对于本领域技术人员来说显而易见的是，本发明不局限于在附图中示出或在本文中描述的内容，并且本发明可以以各种形式实施，而不脱离本发明的技术构思。
锂二次电池的制造工艺，特别是全固态电池的制造工艺可以包括热等静压(WIP)工序。在正极的常规工艺中，当正极复合层与正极集流体具有相同的面积，并且对正极复合层和正极集流体进行上述温等静压工序时，正极复合层在面积方向上拉伸，并且正极复合层的面积变得大于正极集流体的面积。正极复合层的扩大面积突出超过正极集流体的边缘并沿正极集流体的表面弯曲，从而引起开裂。这些裂缝在与负极组装以制造电芯时可引起短路，这可能导致电池性能和寿命较差。
为了解决这个问题，本发明的发明人已经完成了即使在高温和高压加工之后也能够防止正极开裂的锂二次电池用正极。
参照以下附图，在具体描述本发明的一个实施例的锂二次电池用正极的结构之前，首先简要描述锂二次电池用正极的正极组件。
图1和图2是示出本发明的一个实施例的锂二次电池用正极的正极组件的图。
锂二次电池用正极可以包含正极集流体(100)和层叠到正极集流体的正极复合层(200)。
正极集流体还可以包含在一边的正极端子部(110)。虽然图1将正极端子部(110)描绘为连接到正极集流体的一边的端部，但正极端子部的位置可连接到正极集流体的一边的任何位置，而没有限制。
正极复合层(200)可以层叠到正极集流体(100)的一面。
图3是示出本发明的一个实施例的锂二次电池用正极的图。
在本发明的一个实施例中，锂二次电池用正极包含正极集流体和层叠到正极集流体的正极复合层，其中，正极复合层的面积可以小于所述正极集流体。
正极复合层的面积比正极集流体的面积小超过0％至小于30％。更具体地，正极复合层的面积比正极集流体的面积小0.1％至小于30％、0.5％至小于30％、1.0％至小于30％、1.5％至小于30％、2.0％至小于30％、2.5％至小于30％、3.0％至小于30％、3.5％至小于30％、4.0％至小于30％、4.5％至小于30％、5.0％至小于30％，
0.1％至29.0％以下、0.5％至29.0％以下、1.0％至29.0％以下、1.5％至29.0％以下、2.0％至29.0％以下、2.5％至29.0％以下、3.0％至29.0％以下、3.5％至29.0％以下、4.0％至29.0％以下、4.5％至29.0％以下、5.0％至29.0％以下，
0.1％至28.0％以下、0.5％至28.0％以下、1.0％至28.0％以下、1.5％至28.0％以下、2.0％至28.0％以下、2.5％至28.0％以下、3.0％至28.0％以下、3.5％至28.0％以下、4.0％至28.0％以下、4.5％至28.0％以下、5.0％至28.0％以下，
0.1％至27.0％以下、0.5％至27.0％以下、1.0％至27.0％以下、1.5％至27.0％以下、2.0％至27.0％以下、2.5％至27.0％以下、3.0％至27.0％以下、3.5％至27.0％以下、4.0％至27.0％以下、4.5％至27.0％以下、5.0％至27.0％以下，
0.1％至26.0％以下、0.5％至26.0％以下、1.0％至26.0％以下、1.5％至26.0％以下、2.0％至26.0％以下、2.5％至26.0％以下、3.0％至26.0％以下、3.5％至26.0％以下、4.0％至26.0％以下、4.5％至26.0％以下、5.0％至26.0％以下，
0.1％至25.0％以下、0.5％至25.0％以下、1.0％至25.0％以下、1.5％至25.0％以下、2.0％至25.0％以下、2.5％至25.0％以下、3.0％至25.0％以下、3.5％至25.0％以下、4.0％至25.0％以下、4.5％至25.0％以下、5.0％至25.0％以下，
0.1％至24.0％以下、0.5％至24.0％以下、1.0％至24.0％以下、1.5％至24.0％以下、2.0％至24.0％以下、2.5％至24.0％以下、3.0％至24.0％以下、3.5％至24.0％以下、4.0％至24.0％以下、4.5％至24.0％以下、5.0％至24.0％以下，
0.1％至23.0％以下、0.5％至23.0％以下、1.0％至23.0％以下、1.5％至23.0％以下、2.0％至23.0％以下、2.5％至23.0％以下、3.0％至23.0％以下、3.5％至23.0％以下、4.0％至23.0％以下、4.5％至23.0％以下、5.0％至23.0％以下，
0.1％至22.0％以下、0.5％至22.0％以下、1.0％至22.0％以下、1.5％至22.0％以下、2.0％至22.0％以下、2.5％至22.0％以下、3.0％至22.0％以下、3.5％至22.0％以下、4.0％至22.0％以下、4.5％至22.0％以下、5.0％至22.0％以下，但不局限于此。
在本发明的一个实例中，在锂二次电池用正极中，正极复合层设置为与正极集流体的至少一个边缘向内间隔开。
在本发明的一个实例中，正极集流体包含层叠有正极复合层的层叠区域(300)以及未层叠正极复合层的剩余区域(400)。
剩余区域(400)可以沿层叠区域(300)的边缘的至少一部分设置。
正极集流体包含：设置有正极端子部的第一边、在第一边的另一侧形成的第二边、连接第一边和第二边的第三边和第四边，以及形成为包含第一边至第四边中的至少一边的剩余区域。
图4至图7是示出本发明的一个实施例的锂二次电池用正极中的正极复合层的布置的图。
正极集流体可包含第一剩余区域(410)，其形成为包含设置有正极端子部(110)的第一边。
正极集流体可包含第二剩余区域(420)，其形成为包含在第一边的另一侧形成的第二边。
正极集流体可包含第三剩余区域(430)，其形成为包含连接第一边和第二边的第三边。
正极集流体可包含第四剩余区域(440)，其形成为连接第一边和第二边并且包含在第三边的另一侧形成的第四边。
剩余区域(400)可包含第一剩余区域(410)、第二剩余区域(420)、第三剩余区域(430)和第四剩余区域(440)中的任何一个。
在本发明的一个实例中，剩余区域(400)可包含第一剩余区域(410)、第二剩余区域(420)、第三剩余区域(430)和第四剩余区域(440)中的任何一个。
尽管未示出，但在本发明的一个实施例中，剩余区域(400)可包含两个剩余区域。例如，剩余区域(400)可包含第一剩余区域(410)和第二剩余区域(420)；第一剩余区域(410)和第三剩余区域(430)；第一剩余区域(410)和第四剩余区域(440)；第二剩余区域(420)和第三剩余区域(430)；第二剩余区域(420)和第四剩余区域(440)；或第三剩余区域(430)和第四剩余区域(440)。
尽管未示出，但在本发明的一个实施例中，剩余区域(400)可包含三个剩余区域。例如，剩余区域(400)可包含第一剩余区域(410)、第二剩余区域(420)和第三剩余区域(430)；第一剩余区域(410)、第二剩余区域(420)和第四剩余区域(440)；第一剩余区域(410)、第三剩余区域(430)和第四剩余区域(440)；或第二剩余区域(420)、第三剩余区域(430)和第四剩余区域(440)。
尽管未示出，但在本发明的一个实施例中，剩余区域(400)可包含四个剩余区域。即，剩余区域(400)可包含第一剩余区域(410)、第二剩余区域(420)、第三剩余区域(430)和第四剩余区域(440)中的全部。
在本发明的一个实施例中，正极集流体的中心点与正极复合层的中心点对齐。
在本发明的一个实施例中，正极复合层可包含正极集流体和施加到正极集流体一面或两面的正极活性材料。
正极集流体旨在支撑正极活性材料，并且不受特别限制，只要其具有良好的导电性并且在锂二次电池的电压范围内电化学稳定即可。例如，正极集流体可以是选自由铜、铝、不锈钢、钛、银、钯、镍、其合金及其组合组成的组中的任何金属，其中，不锈钢可以用碳、镍、钛或银进行表面处理，并且合金可以优选为铝-镉合金，但是也可以是其表面用煅烧碳或导电材料处理的非导电性聚合物，或导电聚合物。
正极集流体可以在其表面上形成细微的凹凸物，以增强与正极活性材料的结合力，并且可使用各种形式，例如膜、片、箔、网格、网、多孔体、泡沫、无纺布体等。
正极复合层可包含正极活性材料和任选的导电材料和粘合剂。
正极活性材料可以根据全固态电池的类型而变化。例如，正极活性材料可以包括但不限于层状化合物，例如锂钴氧化物(LiCoO2)或锂镍氧化物(LiNiO2)，或被一种以上过渡金属取代的化合物；锂锰氧化物，例如Li1+xMn2-xO4(其中，0≤x≤0.3)、LiMnO3、LiMn2O3或LiMnO2；锂铜氧化物(Li2CuO2)；钒氧化物，例如LiV3O8、V2O5或Cu2V2O7；LiNi1-xMxO2(其中，M为Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B或Ga；并且0.01≤x≤0.3)表示的Ni位型锂镍化合物；LiMn2-xMxO2(其中，M为Co、Ni、Fe、Cr、Zn或Ta；并且0.01≤x≤0.1)或Li2Mn3MO8(其中，M为Fe、Co、Ni、Cu或Zn)表示的锂锰复合氧化物；LiNixMn2-xO4表示的具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物；LiCoPO4；LiFePO4；单质硫(S8)；硫类化合物，例如Li2Sn(其中，n为1)、有机硫化合物或碳硫聚合物((C2Sx)n，其中，x为2.5至50，并且n为2)。
导电材料是将电解质和正极活性材料电连接的材料，并且充当电子从集流体迁移到正极活性材料的通路，并且可使用导电材料而没有限制，只要其不引起锂二次电池中的化学变化并且具有多孔性和导电性即可。
例如，多孔碳类材料可用作导电材料，其中，碳类材料包括碳黑、石墨、石墨烯、活性碳和碳纤维；以及金属纤维，例如金属网；金属粉末，例如铜、银、镍或铝；或有机导电材料，例如聚亚苯基衍生物。导电材料可以单独使用或组合使用。
目前用作导电材料的市售产品包括乙炔黑(来自Chevron Chemical Company或Gulf Oil Company)、Ketjen Black EC(来自Armak Company)、Vulcan XC-72(来自CabotCompany)和Super P(来自MMM)。实例可以包括乙炔黑、碳黑和石墨。
此外，正极复合层还可以包含粘合剂，其中，粘合剂进一步增加组成正极复合层的组分之间的粘附力或组分与集流体之间的粘附力，并且可以使用本领域已知的任何粘合剂。
例如，粘合剂可以是选自由以下组成的组中的一种或两种以上的混合物或共聚物：氟塑料粘合剂，包括聚偏二氟乙烯(PVDF)或聚四氟乙烯(PTFE)；橡胶类粘合剂，包括苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)、丙烯腈丁二烯橡胶或苯乙烯异戊二烯橡胶；纤维素类粘合剂，包括羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素和再生纤维素；多元醇粘合剂；聚烯烃粘合剂，包括聚乙烯或聚丙烯；聚酰亚胺粘合剂；聚酯粘合剂；和硅烷粘合剂。
在本发明的一个实施例中，锂二次电池可包含正极、负极和设置在正极与负极之间的固体电解质，其中，正极可以是上述本发明的锂二次电池用正极。
负极可包含负极集流体和位于负极集流体上的负极活性材料。此外，与正极类似，负极可以根据需要包含导电材料和粘合剂。负极集流体、导电材料和粘合剂如上所述。
负极活性材料可以是能够可逆地嵌入或脱嵌锂离子(Li+)的任何材料，以及能够与锂离子反应以可逆地形成含锂化合物的任何材料。
固体电解质可包含可包括选自由以下组成的组中的至少一种：硫化物类固体电解质、聚合物类固体电解质和氧化物类固体电解质，优选为硫化物类固体电解质。固体电解质可以是颗粒形式。
硫化物类固体电解质含有硫(S)并且具有属于元素周期表的1族或2族的金属的离子电导率，并且其可以包括Li-P-S类玻璃或Li-P-S类玻璃陶瓷。
聚合物类固体电解质是锂盐和聚合物树脂的复合物，即，通过向溶剂化的锂盐添加聚合物树脂而形成的形式的聚合物类电解质材料，并且可具有约1×10-7S/cm以上、优选为约1×10-5S/cm以上的离子电导率。
氧化物类固体电解质可以包含氧(O)并且具有属于元素周期表的1族或2族的金属的离子电导率。
实施例
在下文中，出于阐明本发明的目的而描述了优选的实施例，但是对于本领域技术人员显而易见的是，在本发明的范围和技术构思以内，可进行各种改变和修改，并且这些改变和修改落入所附权利要求的范围内。
实施例1
通过将铝电极用作正极集流体，在正极集流体上层叠142μm厚的正极复合层，并且在5000巴和80℃下对层叠体进行热等静压(WIP)来制造正极，并且正极集流体的面积为400mm2，正极复合层的面积为360mm2。
实施例2
以与实施例1中相同的方式制备正极，不同之处在于，正极复合层的面积为320mm2。
比较例1
以与实施例1中相同的方式制备正极，不同之处在于，正极集流体的面积为400mm2，正极复合层的面积为400mm2。
比较例2
以与实施例1中相同的方式制备正极，不同之处在于，正极复合层的面积为280mm2。
实验例1：等静压前后正极复合层的长度和面积的比较
在实施例1和比较例1的正极中，测量了等静压前后正极复合层的长度或宽度变化。结果在下表1中示出。
[表1]
如表1所示，在实施例1和比较例1中制备的正极都显示出等静压工序后正极复合层的增加。在等静压之后，正极复合层增加了等静压前的长度的0.1至2.0％，并且增加了等静压前的面积的1.0至4.0％。
实验例2：根据面积比的电芯性能数据
在实施例1、实施例2和比较例1、比较例2的正极中，测量了对正极复合层进行等静压之后正极复合层的面积和容量保持率。结果在下表2中示出。
[表2]
等静压后正极复合层面积(mm2) 容量保持率(％)
实施例1 364.0 150
实施例2 323.8 150
比较例1 412.0 100
比较例2 283.1 50
如上表2所示，对于正极复合层的面积比正极集流体的面积小超过0％至小于30％的实施例1和2，观察到良好的容量保持率。另一方面，在正极复合层的面积与正极集流体的面积相同或比正极集流体的面积小30％的比较例1和2的情况下，发现与实施例1和2相比，容量保持率显著更差。
尽管上文已经描述了本发明的实施例，但是并不旨在将本发明限制于上述实施例。本领域技术人员将能够参考本说明书和附图以包括省略、改变、替换或添加本发明的所有或部分组件的其他配置的合适的修改来实施本发明的实施例，而不脱离本发明的技术构思。
本文中使用的术语和表达应广义地解释，并且不应解释为限制性意义。在本说明书中，表达“包括”不排除所提及的配置以外的一个以上其他组件的存在或添加。
在本说明书中，单数表达包括复数，除非上下文明确排除。
本文中描述的各个示例性实施例可彼此组合，并且除非被矛盾，否则在特定实例中描述的内容可同样适用于其他实施例，即使在其他实施例中未描述。
[附图标记]
100：正极集流体
110：正极端子部
200：正极复合层
300：层叠区域
400：剩余区域
410：第一剩余区域
420：第二剩余区域
430：第三剩余区域
440：第四剩余区域

Claims (10)

1.一种锂二次电池用正极，其包含：正极集流体；和
层叠到所述正极集流体上的正极复合层，
其中，所述正极复合层配置为其面积小于所述正极集流体。
2.如权利要求1所述的锂二次电池正极，
其中，所述正极复合层的面积比所述正极集流体的面积小超过0％至小于30％。
3.如权利要求1所述的锂二次电池正极，
其中，所述正极复合层设置为与所述正极集流体的至少一个边缘向内间隔开。
4.如权利要求1所述的锂二次电池正极，
其中，所述正极集流体包含层叠有所述正极复合层的层叠区域；以及
未层叠所述正极复合层的剩余区域。
5.如权利要求4所述的锂二次电池用正极，其中，
其中，所述剩余区域沿所述层叠区域的边缘的至少一部分设置。
6.如权利要求4所述的锂二次电池用正极，其中，
其中，所述正极集流体包含设置有正极端子部的第一边、在所述第一边的另一侧形成的第二边、以及连接所述第一边和所述第二边的第三边和第四边，
其中，所述剩余区域形成为包含所述第一边至所述第四边中的至少一边。
7.如权利要求1所述的锂二次电池正极，
其中，所述正极集流体的中心点与所述正极复合层的中心点对齐。
8.如权利要求1所述的锂二次电池正极，
其中，所述正极复合层包含正极活性材料、导电材料和粘合剂。
9.如权利要求1所述的锂二次电池正极，
所述正极集流体是选自由铜、铝、不锈钢、钛、银、钯、镍、其合金及其组合组成的组中的至少一种金属。
10.一种锂二次电池，其包含：权利要求1至9中任一项所述的锂二次电池用正极；负极；以及设置在它们之间的固体电解质。
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