CN111569803A - 一种用于等离子体催化重整温室气体的装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本公开提供了一种用于等离子体催化重整温室气体的装置及方法，包括反应器，所述反应器包括同轴嵌套的第一筒体和第二筒体，两个筒体的轴线上设有与脉冲电源连接的内电极，第二筒体的外侧面设有接地外电极，第一筒体和第二筒体之间的间隙填充有催化剂；第一筒体的外侧面靠近反应器底面的位置设有与反应器底面垂直的磁性搅拌板，第二筒体的外侧面设有多个与搅拌板配合的电磁组件，搅拌板远离第一筒体的一端的极性与电磁组件通电时靠近第二筒体的一侧的极性相同；本公开通过在反应器底部设置磁力搅拌设备，充分利用其磁场，改变放电气隙中带电粒子的运动，增加带电粒子在放电区间的停留时间，促进甲烷二氧化碳的反应，提高了温室气体重整效率。
Description
技术领域
本公开涉及温室气体催化重整技术领域，特别涉及一种用于等离子体催化重整温室气体的装置及方法。
背景技术
本部分的陈述仅仅是提供了与本公开相关的背景技术，并不必然构成现有技术。
随着此类化石能源的开发利用，出现了全球范围内的温室效应。二氧化碳、甲烷等温室气体含量的不断增加是导致全球变暖的主要原因，也是工业制备合成气、烯烃和其他高值化学品的原料气体。面对长久以来的温室效应，实现将二氧化碳、甲烷等温室气体进行资源利用，转化为更有价值的化学品和燃料，从而缓解温室效应并实现碳基小分子的能源化利用，是国民经济和社会发展中迫切需要解决的关键科技问题。
等离子体由中性原子、分子、自由基、激发态、离子和电子组成。对甲烷、二氧化碳等惰性气体的资源化利用，可以采用等离子体进行活化，降低反应的活化能垒，促进反应的发生。将等离子体与催化剂相结合的等离子体催化，能够利用等离子体与催化剂的相互作用和协同效应，提高能源转化效率，在制备合成气、烯烃和其他高值化学品的原料气体方面具有广阔的应用前景。
介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge，DBD)能耗低、放电均匀稳定、反应器结构简明，适合在大气压下进行等离子体催化，还能够与Ni/Al2O3、Ag/Al2O3、Pt/Al2O3、Pd/Al2O3、Ni/SiO2、沸石或金属有机物框架等更多种类的催化剂形成相互作用和协同效应，提高重整温室气体的高值化学品产额与选择性。填充床DBD有高的电场强度和电子能量，能够发生更频繁的电子碰撞电离、激发、分解和其他等离子体反应，产生丰富的带电粒子、自由基和激发态粒子，以更高的能量效率激活等离子体催化。而DBD反应器的高压内电极形式一般为光滑金属棒电极、螺纹电极以及线圈电极，其中最常使用的就是光滑金属棒电极。
本公开发明人发现，现有的介质阻挡放电方式，电子在放电区的停留时间较短，往往无法实现温室气体的快速高效重整，即甲烷二氧化碳的反应较为缓慢，耗时较长；现有的光滑金属棒电极产生的高能电子较少，热量扩散不及时，高压内电极因热膨胀而引发的内筒体炸裂。
发明内容
为了解决现有技术的不足，本公开提供了一种用于等离子体催化重整温室气体的装置及方法，通过在反应器底部设置磁力搅拌设备，充分利用其磁场，改变放电气隙中带电粒子的运动，增加带电粒子在放电区间的停留时间，促进甲烷二氧化碳的反应，提高了温室气体重整效率。
为了实现上述目的，本公开采用如下技术方案：
本公开第一方面提供了一种用于等离子体催化重整温室气体的装置。
一种用于等离子体催化重整温室气体的装置，包括反应器，所述反应器包括同轴嵌套的第一筒体和第二筒体，两个筒体的轴线上设有与脉冲电源连接的内电极，第二筒体的外侧面设有接地外电极，第一筒体和第二筒体之间的间隙填充有催化剂；
第一筒体的外侧面靠近反应器底面的位置设有能够沿第一筒体旋转的磁性搅拌板，第二筒体的外侧面设有多个与搅拌板配合的电磁组件，搅拌板远离第一筒体的一端的极性与电磁组件通电时靠近第二筒体的一侧的极性相同。
作为可能的一些实现方式，所述内电极为铝棒，且所述铝棒的表面设有多个凸起。
作为进一步的限定，所述凸起均与第一筒体内表面的铝箔接触。
作为可能的一些实现方式，所述第一筒体的外侧面沿圆周方向固定有多个呈相同角度的搅拌板，所述搅拌板的运动空间为第一筒体和第二筒体之间的间隙。
作为可能的一些实现方式，所述磁性搅拌板与反应器的底面垂直。
作为可能的一些实现方式，还包括氩气存储装置、二氧化碳存储装置和甲烷存储装置，所述氩气存储装置和二氧化碳存储装置分别通过管路连通到第一质量流量计，甲烷存储装置通过管路连通到第二质量流量计，第一质量流量计和第二质量流量计分别通过管路连通至气体预混槽，气体预混槽通过管路与反应器顶部的入气口连通。
作为可能的一些实现方式，所述反应器的底部设有出气口，所述出气口通过管路依次与皂膜流量计、冷阱、气体收集箱、气泵和气相色谱仪连通，所述色谱仪和计算机终端连接。
作为进一步的限定，还包括示波器、气泵、红外热像仪、水泵和交流电源；所述示波器用于实时显示反应器输入端的电压波形以及输出端的电压和电流波形，红外热像仪用来采集反应器的实时温度数据并传输给计算机终端；加热器用于给循环油加热，以提供稳定的温度条件，水泵用于使循环油达到循环状态，交流电源用于给磁力搅拌器提供动力。
作为可能的一些实现方式，所述接地外电极为覆盖在第二筒体外表面的不锈钢网，所述不锈钢网通过电容后接地。
作为可能的一些实现方式，所述催化剂为Ni-Al2O3催化剂，且所述Ni-Al2O3催化剂采用石英棉固定。
本公开第二方面提供了一种用于等离子体催化重整温室气体的装置的工作方法。
一种用于等离子体催化重整温室气体的装置的工作方法，利用本公开第一方面所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，包括以下步骤：
脉冲电源接通，电磁组件通电；
在等离子体催化重整温室气体前，反应器的第一筒体和第二筒体的间隙中通入氩气，将催化剂在氩放电等离子体中还原；
反应器的第一筒体和第二筒体的间隙中通入预设比例的甲烷气体和二氧化碳气体，在内电极的作用下进行放电；
搅拌板的运动产生磁场，带电粒子在磁场的作用下改变原有的运动路径，增加带电粒子在放电区间的停留时间。
与现有技术相比，本公开的有益效果是：
1、本公开所述的装置及方法，通过在反应器底部设置磁力搅拌装置，通过其产生的磁场改变放电气隙中带电粒子的运动，带电粒子在磁场的作用下改变了原有的运动路径，增加了带电粒子在放电区间的停留时间，另外由于磁电阻效应使得金属的电阻增大，导电能力降低，释放的高能电子的能量损失降低，提高了电子与甲烷二氧化碳的碰撞反应速率。
2、本公开所述的装置及方法，高压内电极由荆棘状铝棒与紧贴内层石英玻璃筒内壁的铝箔组成，铝棒上的刺状结构与铝箔紧密接触。此种电极能够获得更多的高能电子，扩大电极表面积、增强反应效果，同时又减少了热损耗，使产生的热量能够及时的扩散，有效避免了高压内电极因热膨胀而引发的内玻璃筒炸裂。
附图说明
图1为本公开实施例1提供的用于等离子体催化重整温室气体的装置的结构示意图。
图2为本公开实施例1提供的磁力搅拌器的俯视图。
1-氩气气瓶；2、二氧化碳气瓶；3、甲烷气瓶；4、DBD反应器；5、皂膜流量计；6、冷阱；7、气体收集箱；8、气泵；9、气相色谱仪；10、计算机；11、纳秒脉冲电源；12、示波器；13、红外热像仪；14、水泵；15、加热器；16、电磁组件；17、磁性搅拌板；18、交流电源；19、磁力搅拌器仰视图。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本公开提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本公开所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本公开的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。
实施例1：
如图1所示，本公开实施例1提供了一种用于等离子体催化重整温室气体的装置，包括气路、电路、油路和反应器四部分。
气路由氩气气瓶1、甲烷气瓶3、二氧化碳气瓶2、质量流量计、单向阀、气体预混槽、皂膜流量计5、冷阱6、气体收集箱7组成。
在本实施例中，所述氩气气瓶1和二氧化碳气瓶2分别通过管路连通到第一质量流量计，甲烷气瓶3通过管路连通到第二质量流量计，第一质量流量计和第二质量流量计分别通过管路连通至气体预混槽，气体预混槽通过管路与DBD反应器4顶部的入气口连通。
氩气气瓶1内装有高纯度的氩气，用于在等离子体催化重整温室气体前，将催化剂在氩放电等离子体中还原。
甲烷气瓶3内装有高纯度的甲烷气体，二氧化碳气瓶2内装有高纯度的二氧化碳气体。质量流量计用于控制甲烷和二氧化碳气体的比例，有利于产生均匀、稳定的等离子体。单向阀用于控制气体单向流通。气体预混槽用来预混某种比例的甲烷、二氧化碳气体。冷阱用于防止发生反向反应。气体收集箱用来收集反应产生的气体。
电路部分包括纳秒脉冲电源11、交流电源18、示波器12、气泵8、气相色谱仪9、红外热像仪13、加热器15、水泵14、计算机10、磁力搅拌器19。
所述反应器的底部设有出气口，所述出气口通过管路依次与皂膜流量计、冷阱、气体收集箱、气泵和气相色谱仪连通，所述色谱仪和计算机终端连接。
纳秒脉冲电源用于为装置提供激励源，与内电极连接，频率为0-15KHz，输出振幅0-15kv，脉冲上升时间和脉冲下降时间50-500ns。
示波器通过高压探头分别与DBD反应器输入端和DBD反应器输出端连接，通过罗氏线圈感应DBD反应器输出端电流，用于实时显示DBD反应器输入端的电压波形以及DBD反应器输出端的电压和电流波形；
所述气泵用于将收集的反应后的产物抽出，并利用气相色谱仪进行气体成分分析。
红外热像仪设置在反应器外侧，其探头正对反应器中的催化剂，用来采集DBD反应器的实时温度数据。
所述反应器外侧设有循环油，加热器用于给循环油加热，以提供稳定的温度条件，水泵用来使得循环油达到循环状态。
交流电源与磁力搅拌器的电磁组件连接，用于给磁力搅拌器提供动力，磁力搅拌器用于产生磁场，改变放电气隙中带电粒子的运动，提高了电子与甲烷二氧化碳的碰撞反应速率。
本实施例中采用的反应器装置使用同轴圆柱结构，包括半径较小的内筒体以及半径较大的外筒体。其中高压内电极不是传统的金属棒，而是由荆棘状铝棒与紧贴内层石英玻璃筒内壁的铝箔组成，铝棒上的刺状结构与铝箔紧密接触。此种电极能够获得更多的高能电子，扩大电极表面积、增强反应效果。
同时，此种电极结构有传统的金属棒电极的弧形外表面，但其内部却不是完全是实心的，而是由铝棒上的刺状结构与铝箔紧密接触构成，铝箔的设置减少了热损耗，同时由放电产生的热量一方面可以利用铝棒的高导热性进行扩散，另一方面还可以通过刺状结构之间的空隙得到及时的扩散，有效避免了高压内电极因热膨胀而引发的内玻璃筒炸裂。
本实施例中，接地外电极由不锈钢网覆盖，两层介质阻挡层均为石英材料。气体通入两石英材料之间的间隙中进行放电。气体间隙中填充有Ni-Al2O3催化剂并用石英棉固定。反应器底部套上一环形磁力搅拌器，充分利用其磁场，改变放电气隙中带电粒子的运动，增加带电粒子在放电区间的停留时间，促进甲烷二氧化碳的反应。
本实施例在催化剂的下面使用磁力搅拌器，如图2所示，充分利用磁力搅拌器的磁场，促进甲烷二氧化碳的分解。将反应器的圆柱状腔体作为磁力搅拌的搅拌腔，以反应器的中心电极及包裹在中心电极上的石英介质层作为定轴，绕定轴装有与搅拌腔底面垂直的磁性搅拌板。反应器的外侧环形阵列有若干电磁组件，搅拌板的外侧极性与电磁组件通电时的内侧极性相同，因此在外接交流电源的磁力搅拌器的作用下会产生磁场。
结合磁力搅拌器对填充床DBD的激励电源、负载型金属催化剂和DBD反应器进行优化，可以实现对DBD等离子体催化重整温室气体的气体转化率、能量效率和高值化学品产额与选择性的合理调控。
本实施例中，加入的磁场改变放电气隙中带电粒子的运动，带电粒子在磁场的作用下改变了原有的运动路径，增加了带电粒子在放电区间的停留时间，另外由于磁电阻效应使得金属的电阻增大，导电能力降低，释放的高能电子的能量损失降低，提高了电子与甲烷二氧化碳的碰撞反应速率。
本实施例采用介质阻挡放电等离子体协同催化剂、磁场，利用等离子体对CH4和CO2的电离、激发、分解和其他等离子体反应，产生丰富的带电粒子、自由基和激发态粒子，增加粒子间的碰撞反应速率，以促进温室气体的转化。
实施例2：
本公开实施例2提供了一种用于等离子体催化重整温室气体的装置的工作方法，利用本公开实施例1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，包括以下步骤：
脉冲电源接通，电磁组件通电；
在等离子体催化重整温室气体前，反应器的第一筒体和第二筒体的间隙中通入氩气，将催化剂在氩放电等离子体中还原；
反应器的第一筒体和第二筒体的间隙中通入预设比例的甲烷气体和二氧化碳气体，在内电极的作用下进行放电；
搅拌板的运动产生磁场，带电粒子在磁场的作用下改变原有的运动路径，增加带电粒子在放电区间的停留时间。
以上所述仅为本公开的优选实施例而已，并不用于限制本公开，对于本领域的技术人员来说，本公开可以有各种更改和变化。凡在本公开的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本公开的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，包括反应器，所述反应器包括同轴嵌套的第一筒体和第二筒体，两个筒体的轴线上设有与脉冲电源连接的内电极，第二筒体的外侧面设有接地外电极，第一筒体和第二筒体之间的间隙填充有催化剂；
第一筒体的外侧面靠近反应器底面的位置设有能够沿第一筒体旋转的磁性搅拌板，第二筒体的外侧面设有多个与磁性搅拌板配合的电磁组件，磁性搅拌板远离第一筒体的一端的极性与电磁组件靠近第二筒体的一侧的通电极性相同。
2.如权利要求1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，所述内电极为铝棒，且所述铝棒的表面设有多个凸起。
3.如权利要求2所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，所述凸起均与第一筒体内表面的铝箔接触。
4.如权利要求1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，所述第一筒体的外侧面沿圆周方向固定有多个呈相同角度的搅拌板，所述搅拌板的运动空间为第一筒体和第二筒体之间的间隙；
或者，所述磁性搅拌板与反应器的底面垂直。
5.如权利要求1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，还包括氩气存储装置、二氧化碳存储装置和甲烷存储装置，所述氩气存储装置和二氧化碳存储装置分别通过管路连通到第一质量流量计，甲烷存储装置通过管路连通到第二质量流量计，第一质量流量计和第二质量流量计分别通过管路连通至气体预混槽，气体预混槽通过管路与反应器顶部的入气口连通。
6.如权利要求1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，所述反应器的底部设有出气口，所述出气口通过管路依次与皂膜流量计、冷阱、气体收集箱、气泵和气相色谱仪连通，所述色谱仪和计算机终端连接。
7.如权利要求6所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，还包括示波器、气泵、红外热像仪、水泵和交流电源；所述示波器用于实时显示反应器输入端的电压波形以及输出端的电压和电流波形，红外热像仪用来采集反应器的实时温度数据并传输给计算机终端；加热器用于给反应器外侧的循环油加热，水泵用于使循环油达到循环状态，交流电源用于给磁力搅拌器提供动力。
8.如权利要求1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，所述接地外电极为覆盖在第二筒体外表面的不锈钢网，所述不锈钢网通过电容后接地。
9.如权利要求1所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，其特征在于，所述催化剂为Ni-Al2O3催化剂，且所述Ni-Al2O3催化剂采用石英棉固定。
10.一种用于等离子体催化重整温室气体的装置的工作方法，其特征在于，利用权利要求1-9任一项所述的用于等离子体催化重整温室气体的装置，包括以下步骤：
脉冲电源接通，电磁组件通电；
在等离子体催化重整温室气体前，反应器的第一筒体和第二筒体的间隙中通入氩气，将催化剂在氩放电等离子体中还原；
反应器的第一筒体和第二筒体的间隙中通入预设比例的甲烷气体和二氧化碳气体，在内电极的作用下进行放电；
搅拌板的运动产生磁场，带电粒子在磁场的作用下改变原有的运动路径，增加带电粒子在放电区间的停留时间。
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