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CN111171818A - 一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法 - Google Patents

一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法 Download PDF

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CN111171818A CN201911358154.7A CN201911358154A CN111171818A CN 111171818 A CN111171818 A CN 111171818A CN 201911358154 A CN201911358154 A CN 201911358154A CN 111171818 A CN111171818 A CN 111171818A
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刘军
周卫新
顾竟涛
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Intemet Suzhou Co Ltd
Intematix Corp
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Intemet Suzhou Co Ltd
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Abstract

本发明涉及一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它包括以下步骤:(a)将硼酸或硼酸盐添加到铝镓酸盐荧光粉原料中进行混合得第一混合物;(b)将所述第一混合物置于1500~1620℃、还原气氛中,进行烧结,冷却得烧结产物;(c)将所述烧结产物进行对辊、酸洗、包膜、干燥和过筛即可。通过将硼酸或硼酸盐添加到铝镓酸盐荧光粉原料中以进行后续的高温烧结,不需要二次烧结,不需要增加工艺步骤,可大规模生产;可以直接制备D50为20~30微米的大颗粒铝镓酸盐荧光粉;并且其与常规的方法相比,获得的大颗粒铝镓酸盐荧光粉发光强度并未减少,老化性能也没有下降。

Description

一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法
技术领域
本发明属于LED荧光粉技术领域,具体涉及一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法。
背景技术
目前,LED光源是最常见的一种光源。随着它的应用越来越广泛,对其性能的要求越来越高,特别是市场上对大功率LED的需求也越来越大;然而大功率LED还存在着一些问题:如老化性能差、光色一直性差、光效效率低。为了克服这些问题,一种方法是的利用远程发光材料,使其不直接接触LED芯片,避免热对发光材料的影响;另外一种是寻求适合大功率LED用的发光材料——大颗粒荧光粉的应用(20~30微米)。
在不同颜色发光材料中,铝镓酸盐荧光粉([Y3(AlGa)5O12:Ce3+])是商用的最重要的绿色荧光粉之一。为了适应大功率LED的需求,大颗粒铝镓酸盐荧光粉也凸显重要。常见的提高粒度的方法主要由二次烧结、过筛选粉等;二次烧结不仅浪费人工而且不节能;过筛选粉,产率低,耗时。
发明内容
本发明目的是为了克服现有技术的不足而提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法。
为达到上述目的,本发明采用的技术方案是:一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它包括以下步骤:
(a)将硼酸或硼酸盐添加到铝镓酸盐荧光粉原料中进行混合得第一混合物;
(b)将所述第一混合物置于1500~1620℃、还原气氛中,进行烧结,冷却得烧结产物;
(c)将所述烧结产物进行对辊、酸洗、包膜、干燥和过筛即可。
优化地,步骤(a)中,所述铝镓酸盐荧光粉原料的化学通式为[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]。
优化地,步骤(a)中,所述硼酸盐为选自四硼酸锂、四硼酸钠和四硼酸钾中的一种或多种组成的混合物。
进一步地,步骤(a)中,所述硼酸或硼酸盐的加入量为所述铝镓酸盐荧光粉原料质量的0.01%~5%。
优化地,步骤(b)中,将所述第一混合物置于刚玉坩埚中进行烧结。
进一步地,步骤(b)中,所述烧结的时间为2~6h。
由于上述技术方案运用,本发明与现有技术相比具有下列优点:本发明大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,通过将硼酸或硼酸盐添加到均匀混合的铝镓酸盐荧光粉原料中以进行后续的高温烧结,不需要二次烧结,不需要增加工艺步骤,可大规模生产;可以直接制备D50为20~30微米的大颗粒铝镓酸盐荧光粉;并且其与常规的方法相比,获得的大颗粒铝镓酸盐荧光粉发光强度并未减少,老化性能也没有下降。
附图说明
图1为实施例2和对比例1发光光谱的对比图。
图2为实施例3和对比例2发光光谱的对比图。
图3为实施例3和对比例2的发光强度与温度的对比图。
具体实施方式
本发明大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它包括以下步骤:(a)将硼酸或硼酸盐添加到铝镓酸盐荧光粉原料中进行混合得第一混合物;(b)将所述第一混合物置于1500~1620℃、还原气氛中,进行烧结,冷却得烧结产物;(c)将所述烧结产物进行对辊、酸洗、包膜、干燥和过筛即可。通过将硼酸或硼酸盐添加到铝镓酸盐荧光粉原料中以进行后续的高温烧结,不需要二次烧结,不需要增加工艺步骤,可大规模生产;可以直接制备D50为20~30微米的大颗粒铝镓酸盐荧光粉;并且其与常规的方法相比,获得的大颗粒铝镓酸盐荧光粉发光强度并未减少,老化性能也没有下降。
步骤(a)中,所述铝镓酸盐荧光粉原料的化学通式优选为[Y3(AlGa)5O12:Ce3+];所述硼酸盐为选自四硼酸锂、四硼酸钠和四硼酸钾中的一种或多种组成的混合物,硼酸或硼酸盐的加入量为铝镓酸盐荧光粉原料质量的0.01%~5%。步骤(b)中,将所述第一混合物置于刚玉坩埚中进行烧结;所述烧结的时间为2~6h。
下面将结合对本发明优选实施方案进行详细说明:
实施例1
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它包括以下步骤:
(a)将1g四硼酸锂添加到10kg均匀混合的铝镓酸盐荧光粉原料([Y3(AlGa)5O12:Ce3 +])中,在锥形混料桶中混合5h得第一混合物;
(b)将第一混合物置于刚玉坩埚中,在1620℃、还原气氛中,进行高温烧结2h,冷却得烧结产物;
(c)将烧结产物取出后进行对辊四次、酸洗1次、水洗10次,包膜1次、在150℃干燥12小时和过400目筛即可(对辊、酸洗、水洗、包膜等为现有常规的后处理步骤);得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=20~21μm(具体性能数据列于表1中)。
实施例2
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例1中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,将5g四硼酸锂添加到100g均匀混合的铝镓酸盐荧光粉原料([Y3(AlGa)5O12:Ce3+])中;得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=25~26μm;发光强度为实施例1中发光强度的98.83%。
实施例3
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的是1g四硼酸钾和2g四硼酸钠组成的混合物添加到100g均匀混合的铝镓酸盐荧光粉原料中;得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=27~28μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.18%。
实施例4
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例1中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,将0.5g四硼酸锂添加到100g均匀混合的铝镓酸盐荧光粉原料([Y3(AlGa)5O12:Ce3+])中;得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=22~23μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.81%。
实施例5
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例1中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,将2g四硼酸锂添加到100g均匀混合的铝镓酸盐荧光粉原料([Y3(AlGa)5O12:Ce3+])中;得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=23~24μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.31%。
实施例6
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(b)中,在1550℃、还原气氛中,进行高温6h(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=29~30μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.21%。
实施例7
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(b)中,在1500℃、还原气氛中,进行高温4h(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=23~24μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.09%。
实施例8
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的是硼酸;(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=27~28μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.11%。
实施例9
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的是四硼酸钠;(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=24~25μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.72%。
实施例10
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的是四硼酸钾;(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=28~29μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.07%。
实施例11
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的是1g硼酸、1g四硼酸钾和2g四硼酸钠组成的混合物(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=29~30μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.05%。
实施例12
本实施例提供一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的是1g硼酸、1g四硼酸钾、1g四硼酸锂和2g四硼酸钠组成的混合物(得大颗粒铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=30~31μm);发光强度达到实施例2发光强度的100.03%。
对比例1
本实施例提供一种铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,未加入四硼酸锂,产品的D50=13~14μm;发光强度达到实施例2发光强度的98.43%;其D50明显小于实施例2中的;如图1所示,实施例2中的产品具有更好的发光强度。
对比例2
本实施例提供一种铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例3中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,未加入四硼酸锂,但在1600℃、还原气氛中,高温烧结6h;产品的D50=17~18μm;发光强度达到实施例2发光强度的99.03%;其D50明显小于实施例3中的;如图2和图3所示,实施例3中的产品具有更好的发光强度和更优的热稳定性(即更好的老化性能)。
对比例3
本实施例提供一种铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(a)中,加入的四硼酸锂质量为10g,得到的铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=26~27μm,但是发光强度只能达到实施例2发光强度的57.72%。
对比例4
本实施例提供一种铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(b)中,烧结温度较低,为1400℃;(得到的铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=11~12μm),但是发光强度只能达到实施例2发光强度的83.92%。
对比例5
本实施例提供一种铝镓酸盐荧光粉的制备方法,它与实施例2中的基本一致,不同的是:步骤(b)中,烧结温度较高,为1700℃;(得到的铝镓酸盐[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]荧光粉,D50=24~25μm,但是发光强度只能达到实施例2发光强度的74.52%。
表1实施例1-12、对比例1-5中铝镓酸盐荧光粉的性能表
Figure BDA0002336502890000051
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点,其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施,并不能以此限制本发明的保护范围,凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰,都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (6)

1.一种大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,其特征在于,它包括以下步骤:
(a)将硼酸或硼酸盐添加到铝镓酸盐荧光粉原料中进行混合得第一混合物;
(b)将所述第一混合物置于1500~1620℃、还原气氛中,进行烧结,冷却得烧结产物;
(c)将所述烧结产物进行对辊、酸洗、包膜、干燥和过筛即可。
2.根据权利要求1所述大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,其特征在于:步骤(a)中,所述铝镓酸盐荧光粉原料的化学通式为[Y3(AlGa)5O12:Ce3+]。
3.根据权利要求1所述大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,其特征在于:步骤(a)中,所述硼酸盐为选自四硼酸锂、四硼酸钠和四硼酸钾中的一种或多种组成的混合物。
4.根据权利要求1或2或3所述大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,其特征在于:步骤(a)中,所述硼酸或硼酸盐的加入量为所述铝镓酸盐荧光粉原料质量的0.01%~5%。
5.根据权利要求1所述大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,其特征在于:步骤(b)中,将所述第一混合物置于刚玉坩埚中进行烧结。
6.根据权利要求1或5所述大颗粒铝镓酸盐荧光粉的制备方法,其特征在于:步骤(b)中,所述烧结的时间为2~6h。
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