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CN111066175A - 非水电解液二次电池 - Google Patents

非水电解液二次电池 Download PDF

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CN111066175A
CN111066175A CN201980004111.0A CN201980004111A CN111066175A CN 111066175 A CN111066175 A CN 111066175A CN 201980004111 A CN201980004111 A CN 201980004111A CN 111066175 A CN111066175 A CN 111066175A
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CN
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terminal
sealing
secondary battery
power generating
generating element
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CN201980004111.0A
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南孝将
关秀明
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TDK Corp
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Abstract

本非水电解液二次电池具备：发电元件，其正极和负极经由电解液进行离子的授受；两个端子，其与所述正极和所述负极分别连接；外装体，其使所述两个端子的一端分别向外侧延伸而包覆所述发电元件和所述两个端子，且外周被密封，所述外装体的外周的密封强度在夹着所述两个端子的端子密封部最弱，所述端子密封部中至少一面的密封强度为4.5N/mm以下。

Description

非水电解液二次电池
技术领域
本发明涉及非水电解液二次电池。
本申请基于2018年2月2日在日本申请的特愿2018-017616号主张优先权，并将其内容引用于此。
背景技术
出于提高电池的轻量化、电池设计的自由度等的目的，使用层叠金属箔和树脂而得到的层压膜作为外装体的层压单电池被实用化。这种电池当由于过充电等而产生气体且电池内压上升时，层压膜大幅膨胀。当发电元件和层压膜之间由于膨胀而被气体充满时，发电元件因气体而成为与外气绝热的状态，通过过充电等产生的反应热蓄热于发电元件中，加速进一步的异常反应。当产生这种问题时，发电元件破损，引起电池组的变形或电子设备的损伤。
在专利文献1及2中记载有降低层压单电池的密封部位的一部分的密封性能的非水电解液二次电池。通过有意图地降低一部分的密封强度，将气体从该部分选择性地排出，避免层压单电池的破裂。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开平11-86823号公报
专利文献2:日本特开2008-91240号公报
发明内容
发明所要解决的问题
但是，专利文献1及2中记载的非水电解液二次电池虽然能够控制排出气体的方向，但未考虑排出气体的时机及排出容易度。
如果气体未被排出或气体的排出缓慢，则不能抑制发电元件的温度上升，加速进一步的异常反应。即，为了抑制发电元件的温度上升，不仅在适当的时机排出气体，而且将产生的气体快速地排出到电池的系统外也是重要的。因气体向电池的系统外的迅速的排出而电池内部的气体压力和外气压不存在差，通过排出口引起电池的内部和外气的循环，由此，可认为从开始冷却发电元件起就能够抑制发电元件的温度上升。
本发明是鉴于上述问题而开发的，其目的在于，提供一种在过充电时，在产生异常发热前能够迅速降低内压的非水电解液二次电池。
解决问题的技术手段
本发明人等进行了深入研究，结果发现了，通过将外装体的密封强度设为规定值，将外装体开裂的地点设为规定的位置，能够抑制发电元件产生异常发热。
即，为了解决上述问题，提供以下的技术手段。
(1)第一方面所涉及的非水电解液二次电池，具备：发电元件，其正极和负极经由电解液而进行离子的授受；两个端子，其与所述正极和所述负极分别连接；外装体，其使所述两个端子的一端分别向外侧延伸而包覆所述发电元件和所述两个端子，且外周被密封，所述外装体的外周的密封强度在夹着所述两个端子的端子密封部最弱，所述端子密封部中至少一面的密封强度为4.5N/mm以下。
(2)在上述方面所涉及的非水电解液二次电池中，也可以是，所述端子密封部的内侧端部和所述发电元件的距离为1.2mm以上15mm以下。
(3)在上述方面所涉及的非水电解液二次电池中，也可以是，具有将所述两个端子中的至少一个和所述发电元件的最外表面连接的绝缘带。
(4)在上述方面所涉及的非水电解液二次电池中，也可以是，所述外装体具有与正交于从密封面延伸的面的线段交叉的第一面和第二面，第一面侧的所述端子密封部的密封强度在所述外装体的外周的密封强度中最弱。
(5)在上述方面所涉及的非水电解液二次电池中，也可以是，所述外装体将在内部具备金属层的外装膜彼此密封而成，所述第一面侧的所述端子密封部中的所述金属层的厚度比所述第二面侧的所述端子密封部中的所述金属层的厚度薄。
(6)在上述方面所涉及的非水电解液二次电池中，也可以是，所述发电元件所包含的电解液含有盐和非水溶剂，所述非水溶剂含有50质量％以上85质量％以下的沸点为130℃以下的低沸点溶剂。
(7)在上述方面所涉及的非水电解液二次电池中，也可以是，所述发电元件所包含的电解液含有盐和非水溶剂，所述非水溶剂含有35质量％以上85质量％以下的沸点为110℃以下的低沸点溶剂。
发明的效果
上述方面所涉及的非水电解液二次电池能够在过充电时，在产生异常发热前降低内压。
附图说明
图1是本实施方式所涉及的非水电解液二次电池的一例的示意图。
图2是本实施方式所涉及的非水电解液二次电池的一例的截面示意图。
图3是本实施方式所涉及的非水电解液二次电池的一例的俯视示意图。
具体实施方式
以下，适当参照附图对本实施方式的优选的例子进行详细说明。为了容易理解本发明的特征，为了方便，以下说明中使用的附图有时放大表示成为特征的部分，各结构要素的尺寸比率等有时与实际不同。以下的说明中示例的材料、尺寸等为一例，本发明不限定于此，在不变更其主旨的范围内能够适当变更实施。即，本发明不是仅限定于以下所示的实施方式的发明，在发挥其效果的范围内能够适当变更实施。例如，在不脱离本发明的主旨的范围内，关于数量、数值、量、比率、形状、位置、特性等，能够进行省略、追加、变更。
[非水电解液二次电池]
图1是概略性地表示本实施方式所涉及的非水电解液二次电池的一例的示意图。图1所示的非水电解液二次电池100具备：发电元件10、两个端子20(正极端子21和负极端子22)、外装体30。发电元件10收纳于设置于外装体30的收纳空间K内。图1中，为了容易理解，图示将发电元件10刚收纳于外装体30内之前的状态。以下，将端子20从发电元件10延伸的方向称为x方向，将在端子20延伸的面内与x方向正交的方向称为y方向，将与x方向和y方向的任一个均正交的方向称为z方向。
(发电元件)
图2是概略性地表示本实施方式所涉及的非水电解液二次电池的一例的截面的截面示意图。图2所示的发电元件10具有：正极1、负极2和隔离物3。图2所示的发电元件10是正极1和负极2夹着隔离物3相对配置的层叠体。发电元件10也可以是将正极1和负极2夹着隔离物3相对配置的层叠体卷绕而成的卷绕体。
正极1具有板状(膜状)的正极集电体1A和正极活性物质层1B。正极活性物质层1B形成于正极集电体1A的至少一面。负极2具有板状(膜状)的负极集电体2A和负极活性物质层2B。负极活性物质层2B形成于负极集电体2A的至少一面。在正极活性物质层1B及负极活性物质层2B浸渍有电解液。经由该电解液，正极1和负极2进行离子的授受。
正极集电体1A只要为导电性的板材即可，例如，能够使用铝、不锈钢、铜、镍箔的金属薄板。
用于正极活性物质层1B的正极活性物质能够使用可使离子的吸藏及放出、离子的脱离及插入(嵌入)、或离子和抗衡阴离子的掺杂及去掺杂可逆地进行的电极活性物质。离子例如能够使用锂离子、钠离子、镁离子等，特别优选使用锂离子。
例如，在锂离子二次电池的情况下，不限定于这些例子，但能够优选使用钴酸锂(LiCoO2)、镍酸锂(LiNiO2)、锰酸锂(LiMnO2)、锂锰尖晶石(LiMn2O4)、及由通式：LiNixCoyMnzMaO2(x+y+z+a＝1、0≦x＜1、0≦y＜1、0≦z＜1、0≦a＜1，M为选自Al、Mg、Nb、Ti、Cu、Zn、Cr中的1种以上的元素)表示的复合金属氧化物、锂钒化合物(LiV2O5)、橄榄石型LiMPO4(其中，M表示选自Co、Ni、Mn、Fe、Mg、Nb、Ti、Al、Zr中的1种以上的元素或VO)、钛酸锂(Li4Ti5O12)、LiNixCoyAlzO2(0.9＜x+y+z＜1.1)等复合金属氧化物、聚乙炔、聚苯胺、多吡咯、聚噻吩、多并苯等。
另外，正极活性物质层1B也可以还具有导电材料。作为导电材料不限定于这些例子，例如可举出碳黑类等碳粉末、碳纳米管、碳材料、铜、镍、不锈钢、铁等金属微粉、碳材料及金属微粉的混合物、ITO等的导电性氧化物。在仅由正极活性物质能够确保充分的导电性的情况下，正极活性物质层1B也可以不含导电材料。
另外，正极活性物质层1B也可以包含粘合剂。粘合剂能够使用公知的粘合剂。例如可举出聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯/六氟丙烯共聚物(FEP)、四氟乙烯/全氟烷基乙烯基醚共聚物(PFA)、乙烯-四氟乙烯共聚物(ETFE)、聚三氟氯乙烯(PCTFE)、乙烯-氯三氟乙烯共聚物(ECTFE)、聚氟乙烯(PVF)等氟树脂。
另外，除上述以外，作为粘合剂，例如也可以使用偏二氟乙烯-六氟丙烯系氟橡胶(VDF-HFP系氟橡胶)、偏二氟乙烯-六氟丙烯-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-HFP-TFE系氟橡胶)、偏二氟乙烯-五氟丙烯系氟橡胶(VDF-PFP系氟橡胶)、偏二氟乙烯-五氟丙烯-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-PFP-TFE系氟橡胶)、偏二氟乙烯-全氟甲基乙烯基醚-四氟乙烯系氟橡胶(VDF-PFMVE-TFE系氟橡胶)、偏二氟乙烯-三氟氯乙烯系氟橡胶(VDF-CTFE系氟橡胶)等偏二氟乙烯系氟橡胶。
用于负极活性物质层2B的负极活性物质只要是可吸藏/放出离子的化合物即可，能够使用用于公知的非水电解液二次电池的负极活性物质。作为负极活性物质，例如可举出金属锂等碱金属、碱土类金属、可吸藏/放出离子的石墨(天然石墨、人造石墨)、碳纳米管、难石墨化碳、易石墨化碳、低温烧成碳等碳材料、铝、硅、锡等的能够与锂等金属化合的金属、以SiOx(0＜x＜2)、二氧化锡等氧化物为主体的非晶质的化合物、包含钛酸锂(Li4Ti5O12)等的颗粒。
负极2的负极集电体2A、导电材料及粘合剂也可以使用分别与正极1的正极集电体1A、导电材料及粘合剂同样的材料。
用于负极的粘合剂除了正极中举出的材料以外，例如也可以使用纤维素、丁苯橡胶、乙烯丙烯橡胶、聚酰亚胺树脂、聚酰胺酰亚胺树脂、丙烯酸树脂等。
隔离物3只要由电绝缘性的多孔质结构形成即可。隔离物3例如可举出由聚乙烯或聚丙烯等聚烯烃构成的薄膜的单层体、层叠体或上述树脂的混合物的延伸膜、或由选自由纤维素、聚酯、聚丙烯腈、聚酰胺、聚乙烯、聚丙烯构成的组中的至少一种的构成材料构成的纤维无纺布。
从抑制发电元件10的温度上升的观点考虑，隔离物3优选至少在单面层叠有独立包含无机颗粒的层。独立包含无机颗粒的层的保液性及通气性高。因此，在发电元件10的温度上升时，保液于无机颗粒层的电解液容易气化，通过此时的气化热能够缓和发电元件10的温度上升。无机颗粒层的厚度优选为1.5μm以上。另外，从能量密度的观点考虑，无机颗粒层的厚度优选为4.0μm以下。作为无机颗粒，例如可举出包含氧化铝、硅石、氧化锆等氧化物、勃姆石、氢氧化镁等氢氧化物、碳酸锂、碳酸钙等碳酸酯等的颗粒。
在发电元件10为层叠体或卷绕体的任一个的情况下，在发电元件10的最外层侧优选配设正极集电体1A。在过充电时容易变高温的是正极1，因此，通过在发电元件10的最外层侧配设正极集电体1A，能够有效地冷却发电元件10。此外，发电元件10的最外层不限于正极集电体1A，也可以为负极集电体2A、隔离物3。
电解液例如能够使用包含盐等的电解质溶液(电解质水溶液、非水电解液)。电解质水溶液在电化学上分解电压低，充电时的耐用电压变低。因此，电解液优选使用非水电解液。非水电解液使用有机溶剂等非水溶剂作为溶剂。
非水电解液包含盐(电解质)和非水溶剂。非水溶剂也可以含有环状碳酸酯和链状碳酸酯。非水溶剂中的环状碳酸酯和链状碳酸酯的比例以体积计优选设为1：9～1：1。
环状碳酸酯使用能够将电解质溶剂化的物质。例如，使用碳酸亚乙酯、碳酸亚丙酯及碳酸亚丁酯等作为环状碳酸酯。
链状碳酸酯使环状碳酸酯的粘性降低。例如，使用碳酸二乙酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯等作为链状碳酸酯。另外，也可以将醋酸甲酯、醋酸乙酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯等的链状酯类、γ-丁内酯等的环状酯类、乙腈、丙腈、戊二腈、己二腈等的腈类、1,2-二甲氧基乙烷、1,2-二乙氧基乙烷等混合使用。
非水溶剂优选含有50质量％以上85质量％以下的沸点为130℃以下的低沸点溶剂，更优选含有60质量％以上85质量％以下，进一步优选含有70质量％以上85质量％以下。另外，非水溶剂优选含有35质量％以上85质量％以下的沸点为110℃以下的低沸点溶剂，更优选含有45质量％以上85质量％以下，进一步优选含有55质量％以上85质量％以下。
如果非水溶剂包含沸点低的低沸点溶剂，则在外装体30开裂时能够增大从外装体30排出的气体量。当排出气体量增大时，促进蒸发潜热带来的冷却效果。即，通过排出气体冷却发电元件10，能够抑制发电元件10异常发热。
作为电解质，能够使用金属盐。例如能够使用LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiCF3SO3、LiCF3CF2SO3、LiC(CF3SO2)3、LiN(CF3SO2)2、LiN(CF3CF2SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiN(CF3CF2CO)2、LiBOB等锂盐。此外，这些锂盐可以单独使用一种，也可以并用两种以上。特别是，从电离度的观点考虑，作为电解质，优选包含LiPF6。
将LiPF6溶解于非水溶剂时，优选将非水电解液中的电解质的浓度调节为0.5～2.0mol/L。当电解质的浓度为0.5mol/L以上时，能够充分地确保非水电解液的锂离子浓度，在充放电时容易得到充分的容量。另外，通过将电解质的浓度抑制在2.0mol/L以内，抑制非水电解液的粘度上升，能够充分地确保锂离子的迁移率，在充放电时容易得到充分的容量。
在将LiPF6与其他的电解质混合的情况下，也优选将非水电解液中的全部的锂离子浓度调节为0.5～2.0mol/L，来自LiPF6的锂离子浓度进一步优选含有其50mol％以上。
非水电解液也可以是被高分子材料保持的凝胶状电解质。作为高分子材料，例如，可举出聚偏二氟乙烯及聚偏二氟乙烯的共聚物。另外，作为被用作高分子材料的其共聚物单体，例如可举出六氟丙烯或四氟乙烯等。这些聚偏二氟乙烯及其共聚物能够得到高的电池特性，故而优选。
作为高分子材料，除此之外，例如也可以使用聚丙烯腈及聚丙烯腈的共聚物。另外，作为被用作高分子材料的其共聚物单体，例如可举出作为乙烯基单体的乙酸乙烯酯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸丁酯、衣康酸、氢化丙烯酸甲酯、氢化丙烯酸乙酯、丙烯酰胺、氯乙烯、偏二氟乙烯或偏二氯乙烯等。除此之外，也可以使用丙烯腈丁二烯橡胶、丙烯腈丁二烯苯乙烯树脂、丙烯腈氯化物聚乙烯丙烯二烯苯乙烯树脂、丙烯腈氯化物聚乙烯丙烯二烯苯乙烯树脂、丙烯腈氯乙烯树脂、甲基丙烯酸丙烯腈树脂或丙烯腈丙烯酸酯树脂等。
作为高分子材料，例如还可以使用聚氧化乙烯及聚氧化乙烯的共聚物。作为被用作高分子材料的其共聚物单体，可举出聚氧化丙烯、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸丁酯、丙烯酸甲酯或丙烯酸丁酯等。除此之外，也可以使用聚醚改性硅氧烷及其共聚物。
(端子)
端子20有两个，一个是正极端子21，另一个是负极端子22。端子20的一端(内侧端部)与发电元件10连接，另一端(外侧端部)向外装体30的外部延伸。两个端子20可以分别沿相同方向延伸，也可以沿不同的方向延伸。正极端子21与正极集电体1A连接，负极端子22与负极集电体2A连接。连接方法没有特别限制，能够使用熔接、螺丝紧固等。端子20能够使用铝、镍等导电材料。在端子20上，也可以事先使由聚丙烯或尼龙等构成的树脂薄膜密合于与端子密封部36接触的部位。树脂薄膜可以是单层也可以是多层。
(外装体)
外装体30在其内部密封发电元件10及电解液。外装体30例如能够利用将金属箔由高分子膜从两侧镀膜的金属层压膜。作为金属箔例如能够利用铝箔，作为高分子膜能够利用聚丙烯等膜。例如，作为外侧的高分子膜的材料，优选熔点高的高分子，例如，聚对苯二甲酸乙二酯(PET)、聚酰胺等，作为内侧的高分子膜的材料，优选聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)等。
图1所示的外装体30将第一面30A和第二面30B折叠而构成收纳空间K。第一面30A和第二面30B将外周密封而密合。外装体30不限于如图1所示的将第一面30A和第二面30B折叠而形成收纳空间K，也可以接合两片薄膜。凹部可以分别设置于两片薄膜，也可以仅设置于一薄膜。
图3是本实施方式所涉及的非水电解液二次电池100的俯视示意图。如图3所示，外装体30的外周具有顶封部32、侧封部34、端子密封部36。
顶封部32是在端子20延伸的一侧使外装体30彼此密合的部分。侧封部34是在与端子20延伸的一侧交叉的方向上使外装体30彼此密合的部分。端子密封部36是端子20和外装体30密合的部分。在图3中，端子密封部36有4处。具体而言，有正极端子21和外装体30的第一面30A密合的部分、正极端子21和外装体30的第二面30B密合的部分、负极端子22和外装体30的第一面30A密合的部分、负极端子22和外装体30的第二面30密合的部分。
外装体30的密封强度在端子密封部36最弱。在此，在端子密封部36最弱是指构成端子密封部36的4面中的任一面的密封强度最弱。即，如果任一面的密封强度最弱，则其他面的密封强度也可以比其他的密封部强。
如果端子密封部36的密封强度比其他部分弱，则在电池的内压上升时，端子密封部36选择性地开裂。如图2所示，在外装体30的内部，为了向端子20侧引出端子20，在发电元件10和端子20之间存在空间。当端子密封部36开裂时，通过该空间从开裂部排出气体，从而气体流路中的压力损失小，气体被快速地排出。气体被排出后，通过上述气体流路，内部的气体与外气进行换气。上述气体流路因为压力损失小，所以能够用外气将内部的气体快速地换气，能够提高发电元件10的冷却效率。
端子密封部36的内侧端部37和发电元件10的距离d1优选为1.2mm以上15mm以下，更优选为1.5mm以上10mm以下，进一步优选为2.0mm以上5.0mm以下。在此，端子密封部36的内侧端部37是指端子20和外装体30密合的密合面(压接面)中发电元件10侧的端部。如果该距离d1处于该范围内，则能够在发电元件10和端子20之间确保充分的空间。另一方面，能够抑制对发电没有帮助的该空间过宽。
另外，端子密封部36中密封强度最弱的面的密封强度为4.5N/mm以下，更优选为3.6N/mm以下，进一步优选为3.0N/mm以下。另外，端子密封部36的密封强度在任一面中均优选为4.5N/mm以下，更优选为3.6N/mm以下，进一步优选为3.0N/mm以下。在此，密封强度是指室温(25℃)下的密封强度。外装体30达到开裂时的外装体30的温度比室温高。但是，实际上可测定的是室温，室温下的密封强度和比室温高温的区域的密封强度具有相关性。
密封强度使用等速延伸式拉伸试验机进行测定。为了测定密封强度，首先准备试验片。求出顶封部32及侧封部34的密封强度时，将切出宽度为6mmm，展开长度为40mm的材料作为试验片。求出端子密封部36的密封强度时，将切出宽度为6mm的外装体30和端子20的密封部设为展开长度40mm的材料作为试验片。此外，在端子20的宽度低于6mm的情况下，外装体30的宽度也与端子20的宽度一致。于是，以密封部位为中央，将试验片以180°打开，并以2点支承。将支承的2点之间的距离设为15mm。将支承的2点向相互相反的方向(180°的方向)以100mm/min的速度拉伸，施加拉伸负荷。然后，用宽度除密封部位破断时的最大荷重(N)，求出密封强度。
如果端子密封部36的密封强度为4.5N/mm以下，则在外装体30的内压成为规定值以上时，端子密封部36开裂。外装体30的内压和发电元件10的温度具有相关性。即，通过在达到规定的内压的时间点使外装体30开裂，能够防止发电元件10产生异常发热。
端子密封部36中密封强度最弱的优选为外装体30的第一面30A侧的第一密封面36a(参照图2)。第一密封面36a既可以是与正极端子21的密封面，也可以是与负极端子22的密封面。第一面30A是处于与正交于外装体30的密封面和从密封面延伸的面的线段交叉的位置的两个面(第一面30A、第二面30B)中与端子密封部36的距离h1、h2远的一侧的面。在此，距离h1与从第一面30A的外表面30Aa向覆盖端子密封部36的外装体30的第一面30A侧的外表面30Ab引出的垂线的长度对应。另外，距离h2与从第二面30B的外表面30Ba向覆盖端子密封部36的外装体30的第二面30B侧的外表面30Bb引出的垂线的长度对应。
如果距离h1比距离h2大，则在端子密封部36开裂前，在第一面30A侧滞留大量的气体，形成较大的空间。即，当第一面30A侧的第一密封面36a开裂时，气体通过较大的空间从开裂部排出。因此，气体排出流路中的压力损失小，能够快速地排出气体。
外装体30的密封强度根据压接时的温度、压力、压接部分的树脂的状态等而变化。例如，当第一面30A侧的第一密封面36a的密封温度比第二面30B侧的第二密封面36b的密封温度低时，第一密封面36a的密封强度比第二密封面36b的密封强度低。
另外，在外装体30为外装膜的情况下，也可以将第一密封面36a侧的外装体30(第一面30A)从第二密封面36b侧的外装体30(第二面30B)延伸，并以相同的密封温度进行压接。构成外装膜的树脂在延伸时进行分子取向。当树脂分子取向时，需要用于消除取向状态的溶解热，且树脂难以熔接。其结果，第一密封面36a的密封强度比第二密封面36b的密封强度低。
在外装膜在内部具备金属层的情况下，能够根据金属层的厚度求出外装膜延伸的程度。这是因为当将外装膜延伸时，金属层以与树脂层一样的比率延伸。由于树脂层进行熔接，所以不能测定厚度。因此，在端子密封部36，第一面30A侧的外装体30的金属层的厚度优选比第二面30B侧的外装体30的金属层的厚度薄。当满足该结构时，第一密封面36a比第二密封面36b容易开裂。
端子密封部36的宽度w1(参照图3)优选为3.0mm以上，更优选为6.0mm以上，进一步优选为10.0mm以上。当端子密封部36的宽度w1宽时，能够扩大开裂时的开裂宽度。当开裂宽度宽时，开裂部位的压力损失变小，能够快速地排出气体。
另外，端子20的延伸方向上的端子密封部36的长度L1(参照图3)优选为1.0mm以上3.0mm以下，更优选为1.2mm以上2.5mm以下。通过将端子密封部36的长度L1设为上限值以下，能够抑制对发电没有帮助的端子密封部36过宽。另外，通过将端子密封部36的长度L1设为下限值以上，防止水分通过端子密封部36浸入内部。
外装体30的x方向的长度L优选为比外装体30的y方向的长度W长。在外装体30膨胀时，对外装体30施加的应力受到膨胀方向的长度的影响。当外装体30的x方向的长度L比外装体30的y方向的长度W长时，外装体30的x方向的面容易开裂。即，端子20延伸的端子密封部36容易开裂。
另外，如图2所示，发电元件10的最外表面和两个端子20中的至少一个之间也可以由绝缘带40相连接。在图2中，将外装体30的第一面30A侧的发电元件10的最外表面和负极端子22由绝缘带40相连接。绝缘带40按压端子20或发电元件10的端子20侧的端部。其结果，能够抑制外装体30开裂时被排出的气体的流动被构成发电元件10的隔离物3等阻碍。即，绝缘带成为排出的气体的流路。通过控制排出的气体的流动，能够将气体从外装体30内部快速地排出。绝缘带40的宽度可以与端子20的宽度大致同等，也可以与发电元件10的y方向的宽度大致一致。
[锂离子二次电池的制造方法]
本实施方式所涉及的锂离子二次电池的制造方法除设定密封强度这一点以外，能够通过公知的方法进行制作。
首先，制作正极1及负极2。正极1和负极2仅成为活性物质的物质不同，能够通过同样的制造方法制作。
将正极活性物质、粘合剂及溶剂混合而制作涂料。根据需要也可以进一步添加导电材料。作为溶剂，例如能够使用水、N-甲基-2-吡咯烷酮、N，N-二甲基甲酰胺等。正极活性物质、导电材料、粘合剂的构成比率以质量比计优选为80wt％～90wt％：0.1wt％～10wt％：0.1wt％～10wt％。它们的质量比整体上调节成100wt％。
构成涂料的这些成分的混合方法没有特别限制，混合顺序也没有特别限制。将上述涂料涂布于正极集电体1A。作为涂布方法，没有特别限制，通常能够使用在制作电极的情况下采用的方法。例如，可举出狭缝模涂法、刮刀法。关于负极，也与对正极集电体1A的涂布同样，在负极集电体2A上涂布涂料。
接着，除去涂布在正极集电体1A及负极集电体2A上的涂料中的溶剂。除去方法没有特别限定，能够应用公知的除去溶剂的方法。例如，使涂布有涂料的正极集电体1A及负极集电体2A在80℃～150℃的气氛下干燥。然后，正极1及负极2完成。
在发电元件10为层叠体的情况下，层叠正极1、负极2及隔离物3。另外，在发电元件10为卷绕体的情况下，将正极1、负极2及隔离物3的一端侧设为轴，将它们进行卷绕。在任一种的情况下，隔离物3均配设于正极1和负极2之间。此时，层叠体或卷绕体的最外层优选为正极集电体1A。
将发电元件10封入到外装体30。非水电解液可以注入到外装体30内，也可以使发电元件10浸渍于非水电解液。
最后，密封外装体30的外周。密封通过基于热等的层压进行。外装体30的外周的各部分的密封强度能够根据层压的条件而变化。作为变更密封强度的方法，例如，可举出变更密封部分的加热温度或加热时间作为第一方法。另外，作为变更密封强度的方法，例如可举出根据密封部分的树脂的状态等而变更的方法作为第二方法。密封的部分的树脂的状态根据薄膜的延伸的程度而不同。大幅延伸的部分的热传导性降低，密封强度降低。使用第二方法的情况下与使用第一方法的情况相比，密封强度的重现性高。薄膜的延伸的程度能够根据将包含将层压膜中要变更延伸的程度的部分的区域作为外装体整形前事先通过拉幅机等延伸时的倍率条件或在层压膜上由模具成型凹部时的按压条件进行改变。
如上所述，根据本实施方式所涉及的锂离子二次电池，能够在发电元件10异常发热前排出滞留在外装体30内部的气体。另外，通过使在外装体30内部容易滞留的部分开裂，快速地进行气体排出，能够有效地冷却发电元件10。
以上，参照附图对本实施方式进行了详细说明，但各实施方式中的各结构及这些组合等为一例，在不脱离本发明的主旨的范围内能够进行结构的付加、省略、替换、以及其他的变更。
实施例
“实施例1”
首先，在由铝箔构成的正极集电体的两面涂布正极活性物质层制作正极。正极活性物质层具有94质量份的LiCoO2(活性物质)、2质量份的碳(导电材料)、4质量份的聚偏二氟乙烯(PVDF、粘合剂)。
同样，在由铜箔构成的负极集电体的两面涂布负极活性物质层制作正极。负极活性物质层具有95质量份的石墨(活性物质)、1质量份的碳(导电材料)、1.5质量份的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR、粘合剂)、2.5质量份的羧甲基纤维素钠(CMC、粘合剂)。
另外，准备多孔质聚乙烯延伸膜作为隔离物。然后，将正极、负极及隔离物卷起而制作发电元件(卷绕体)。
将制作的发电元件收纳到外装体内，注入6g的非水电解液，制作锂离子二次电池(非水电解质二次电池)。锂离子二次电池的单电池尺寸为厚度4.7mm、宽度74.5mm、长度99.8mm，单电池容量为4.22mAh。
外装体使用铝层压膜。第一面和端子密封部的距离h1(第一面的外表面和覆盖端子密封部的外装体的外表面的距离)与第二面和端子密封部的距离h2(第二面的外表面和覆盖端子密封部的外装体的外表面的距离)的比为3：2。端子密封部的内侧端部和发电元件的距离为1.5mm。非水电解液使用在将碳酸亚乙酯(EC)和碳酸亚丙酯(PC)以及碳酸二乙酯(DEC)以体积比设为35：35：30的溶剂中添加有作为锂盐的1.0M(mol/L)的LiPF6的电解液。另外，外装体的密封针对每个密封部位改变密封温度而进行。
锂离子二次电池以同水准制作两个，将一方用于剥离强度的测定，将另一方用于锂离子二次电池的最高到达温度的确认。
剥离强度在制作的锂离子二次电池的顶封部、侧封部、端子密封部分别测定。侧封部的剥离强度在第一端边及与第一端边相对的第二端边分别测定。将第一端边称为第一侧封部，将第二端边称为第二侧封部。另外，端子密封部的剥离强度在正极端子的第一密封面、正极端子的第二密封面、负极端子的第一密封面及负极端子的第二密封面这4点进行测定。剥离强度的测定根据上述的顺序进行。将其结果示于表1。
另外，锂离子二次电池的最高到达温度通过过充电试验进行测定。就过充电试验而言，将室温、电池容量(SOC)为100％的电池以0.7C的电流进行充电，并以10V保持90分钟。温度通过将热电偶贴在端子上进行测定。其结果，实施例1的锂离子二次电池的最高到达温度为174℃，为引起异常反应的风险变高的温度(200℃程度)以下。将其结果示于表2。
“实施例2～4”
实施例2～4变更了端子密封部的内侧端部和发电元件的距离d1。其他的条件与实施例1相同。实施例2将距离d1设为1.0mm，实施例3将距离d1设为1.3mm，实施例4将距离d1设为15mm。将各测定结果示于表1及表2。
“实施例5”
实施例5在发电元件的最外表面和两个端子中的一个(负极端子)之间设置了绝缘带40。其他条件与实施例1同样。将测定结果示于表1及表2。
“实施例6”
实施例6使负极的第一密封面的密封强度比第二密封面的密封强度弱。其他条件与实施例1同样。将测定结果示于表1及表2。
“实施例7”
实施例7将第一面和端子密封部的距离h1与第二面和端子密封部的距离h2的比设为5：2。其他条件与实施例6同样。将测定结果示于表1及表2。
“实施例8”
实施例8变更了端子密封部及顶封部的密封强度。其他条件与实施例7同样。将测定结果示于表1及表2。
“实施例9、10”
实施例9、10变更了发电元件的单电池尺寸。其他条件与实施例8同样。实施例9将单电池尺寸设为厚度2.6mm、宽度72.4mm、长度49.8mm，单电池容量为1.1mAh。实施例10将单电池尺寸设为厚度4.7mm、宽度74.6mm、长度179.7mm，单电池容量为7.5mAh。将测定结果示于表1及表2。
“实施例11”
实施例11变更了密封外装体的密封方法。其他条件与实施例8同样。实施例8根据密封温度调节密封强度，但在实施例11中，根据薄膜的延伸程度调节密封强度。薄膜的延伸程度能够根据外装体的金属层(Al层)的厚度的比确认。在表2中，将第一密封面侧的外装体的Al层的厚度相对于第二密封面侧的外装体的Al层的厚度记载为“外装体的Al厚度的比”。将测定结果示于表1及表2。“外装体的Al厚度的比”的测定对由顶封部及端子密封部构成的边的任意的1点进行。
“实施例12～18”
实施例12～18变更了发电元件中所含的电解液的溶剂。其他条件与实施例11同样。将测定结果示于表1及表2。
“实施例19”
实施例19在隔离物的两面涂敷了无机颗粒层这一点上与实施例1不同。其他条件与实施例1同样。将测定结果示于表1及表2。
“比较例1”
比较例1在改变了端子密封部的密封强度这一点上与实施例7不同。其他条件与实施例7同样。比较例1的端子密封部的密封强度的最低值为4.9N/mm。将测定结果示于表1及表2。
“比较例2”
比较例2在改变了端子密封部及顶封部的密封强度这一点上与实施例9不同。其他条件与实施例9同样。比较例1的端子密封部的密封强度的最低值为4.9N/mm。将测定结果示于表1及表2。
“比较例3”
比较例3在改变了端子密封部及顶封部的密封强度这一点与实施例10不同。其他条件与实施例10同样。比较例1的端子密封部的密封强度的最低值为4.9N/mm。将测定结果示于表1及表2。
“比较例4”
比较例4在变更了端子密封部及顶封部的密封强度这一点上与实施例18不同。其他条件与实施例18同样。比较例1的端子密封部的密封强度的最低值为4.9N/mm。将测定结果示于表1及表2。
[表1]
Figure BDA0002392330370000171
[表2]
Figure BDA0002392330370000181
在实施例1～19及比较例1～4中，外装体开裂的部分均为端子密封部。另外，实施例1～19的最高到达温度均没有达到锂离子二次电池引起异常反应的风险变高的温度。
符号的说明
1 正极
1A 正极集电体
1B 正极活性物质层
2 负极
2A 负极集电体
2B 负极活性物质层
3 隔离物
10 发电元件
20 端子
21 正极端子
22 负极端子
30 外装体
30A 第一面
30Aa 第一面的外表面
30Ab 覆盖端子密封部的外装体的第一面侧的外表面
30B 第二面
30Ba 第二面的外表面
30Bb 覆盖端子密封部的外装体的第二面侧的外表面
36a 第一密封面
36b 第二密封面
37 内侧端部
40 绝缘带
100 非水电解液二次电池
K 收纳空间。

Claims (7)

1.一种非水电解液二次电池，其特征在于，
具备：
发电元件，其正极和负极经由电解液而进行离子的授受；
两个端子，其分别连接于所述正极和所述负极；及
外装体，其使所述两个端子的一端分别向外侧延伸而包覆所述发电元件和所述两个端子，且外周被密封，
所述外装体的外周的密封强度在夹着所述两个端子的端子密封部最弱，
所述端子密封部中的至少一面的密封强度为4.5N/mm以下。
2.根据权利要求1所述的非水电解液二次电池，其特征在于，
所述端子密封部的内侧端部和所述发电元件的距离为1.2mm以上15mm以下。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解液二次电池，其特征在于，
具有将所述两个端子中的至少一个和所述发电元件的最外表面连接的绝缘带。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的非水电解液二次电池，其特征在于，
所述外装体具有与正交于从密封面延伸的面的线段交叉的第一面和第二面，
第一面侧的所述端子密封部的密封强度在所述外装体的外周的密封强度中最弱。
5.根据权利要求4所述的非水电解液二次电池，其特征在于，
所述外装体通过将在内部具备金属层的外装膜彼此密封而成，
所述第一面侧的所述端子密封部中的所述金属层的厚度比所述第二面侧的所述端子密封部中的所述金属层的厚度薄。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的非水电解液二次电池，其特征在于，
所述发电元件所包含的电解液含有盐和非水溶剂，
所述非水溶剂含有50质量％以上85质量％以下的沸点为130℃以下的低沸点溶剂。
7.根据权利要求1～5中任一项所述的非水电解液二次电池，其特征在于，
所述发电元件所包含的电解液含有盐和非水溶剂，
所述非水溶剂含有35质量％以上85质量％以下的沸点为110℃以下的低沸点溶剂。
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