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CN118302701A - 相位差膜及其制造方法 - Google Patents

相位差膜及其制造方法 Download PDF

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CN118302701A
CN118302701A CN202280078164.9A CN202280078164A CN118302701A CN 118302701 A CN118302701 A CN 118302701A CN 202280078164 A CN202280078164 A CN 202280078164A CN 118302701 A CN118302701 A CN 118302701A
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CN
China
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resin
retardation
resin layer
film
light
Prior art date
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Application number
CN202280078164.9A
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菅将吾
大田善也
须田康裕
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Japan Enviro Chemicals Ltd
Original Assignee
Japan Enviro Chemicals Ltd
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Filing date
Publication date
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Abstract

一种相位差膜，该相位差膜具有第一树脂层和第二树脂层，所述第一树脂层包含具有负的固有双折射的树脂A，且波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)；所述第二树脂层包含具有正的固有双折射的树脂B，且波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)，该相位差膜的Nz系数为‑1.0～1.0，波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)。

Description

相位差膜及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种相位差膜及其制造方法等。
背景技术
在液晶显示器(LCD)等显示装置中，为了进行防止由视角引起的对比度下降或变色的光学补偿，利用了相位差膜。另外，在有机EL显示装置中，不同于LCD的显示装置，为了抑制由外部光的反射引起的对比度的下降，利用了相位差膜。相位差膜需要根据这些显示装置的用途来设计最佳的三维折射率，因此已将具有正的固有双折射的材料与具有负的固有双折射的材料组合使用。
例如，在专利文献1中，以提供容易调节光特性的逆波长分散相位延迟膜为目的，公开了一种层叠包含具有正的双折射特性的液晶材料的层和包含具有负的双折射特性的高分子材料的层而得到的相位延迟膜。
另外，在专利文献2中，以提供从与慢轴正交的视角观察时波长分散也良好的层叠光学膜为目的，公开了一种层叠在面内方向具有最大折射率的层和在厚度方向具有最大折射率的层而得到的层叠光学膜，并且公开了在面内方向具有最大折射率的层是将具有正的双折射的树脂和具有负的双折射的树脂组合而成的逆分散层。
而且，专利文献3中：以提供在显示可用作λ/4板的面内相位差的同时对面内相位差显示相位差的逆波长分散性、而且厚度方向的相位差得到抑制的相位差膜为目的，公开了一种层叠对于波长为590nm的光具有100～190nm的面内相位差和逆波长分散性的第一树脂层与对于波长为590nm的光显示0～10nm的面内相位差和正的单轴性或双轴性的第二树脂层而得到的相位差膜。另外，还记载了第一树脂层可具有层叠结构，该层叠结构包含由固有双折射为正的树脂构成的第一膜和由固有双折射为负的树脂构成的第二膜。
另外，在专利文献4中，以构成由视角引起的相位差变化少的高画质的液晶显示画面为目的，公开了一种由混合固有双折射值为正的树脂和固有双折射值为负的树脂而得到的树脂组合物构成的光学膜。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-228864号公报
专利文献2：日本特开2020-086214号公报
专利文献3：日本特开2011-242723号公报
专利文献4：日本特开2010-078905号公报
发明内容
发明要解决的技术课题
然而，在专利文献1中，由于使用液晶材料，因此制造工艺复杂化，并且材料成本高，因此在实用上存在问题。另外，专利文献2～4中记载的光学膜均只能实现厚度为80μm以上的光学膜，在薄膜化方面存在课题。
本发明的目的在于，提供一种波长分散性和Nz系数优异的相位差膜及其制造方法、具备所述相位差膜的偏振片、具备所述偏振片的图像显示装置、以及具备所述图像显示装置的信息处理装置。
用于解决课题的手段
为了解决上述课题，本发明人进行了深入研究，结果发现了：通过以具有预定的光学特性的方式层叠具有正的固有双折射性的层和具有负的固有双折射性的层，能够解决上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明如下所述。
[1]一种相位差膜，其具有：
第一树脂层，其包含具有负的固有双折射的树脂A，波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)；以及
第二树脂层，其包含具有正的固有双折射的树脂B，波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)，Nz系数为-1.0～1.0，
波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)，
所述第一树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)为5～50nm，
所述第一树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)为-50～-3nm，
所述第二树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)为10～50nm，
所述第二树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)为5～30nm。
[2]根据[1]所述的相位差膜，其中，所述树脂A具备具有芴骨架的构成单元。
[3]根据[2]所述的相位差膜，其中，所述芴骨架为芳基化芴骨架。
[4]根据[1]～[3]中任一项所述的相位差膜，其中，所述树脂A包含芴聚酯，该芴聚酯包含下述通式(1)所表示的二羧酸成分以及至少1种二醇成分，所述至少1种二醇成分选自下述通式(2)所表示的二醇成分(A)、下述通式(3)所表示的二醇成分(B)和下述通式(4)所表示的二醇成分(C)所构成的组，
[化学式1]
(式中，R1a和R1b各自独立地表示苯基或萘基，k各自独立地表示0～4的整数，X1各自独立地表示C1-8亚烷基)。
[化学式2]
(式中，Z各自独立地表示亚苯基或亚萘基，R2a和R2b各自独立地表示对反应呈惰性的取代基，p各自独立地表示0～4的整数，R3各自独立地表示烷基、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、芳基、环烷基、芳烷基、卤原子、硝基或氰基，q各自独立地表示0～2的整数，R4各自独立地表示C2-6亚烷基，r各自独立地表示1以上的整数)。
[化学式3]
(式中，R5a和R5b各自独立地表示对反应呈惰性的取代基，m各自独立地表示0～4的整数，X2各自独立地表示C1-8亚烷基)。
[化学式4]
HO-X3-OH (4)
(式中，X3表示C2-8亚烷基)。
[5]根据[1]～[4]中任一项所述的相位差膜，其中，所述树脂B包含聚酰胺树脂。
[6]根据[1]～[5]中任一项所述的相位差膜，其中，所述相位差膜是1/4λ相位差膜。
[7]一种偏振片，其中，该偏振片包含[1]～[6]中任一项所述的相位差膜。
[8]一种图像显示装置，其中，该图像显示装置具备[7]所述的偏振片。
[9]一种信息处理装置，其中，该信息处理装置具备[8]所述的图像显示装置。
[10]一种相位差膜的制造方法，其中，该制造方法具有拉伸未拉伸层叠体而得到拉伸层叠体的拉伸工序，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层。
[11]根据[10]所述的相位差膜的制造方法，其中，在所述拉伸工序中，沿相对于宽度方向成45°±15°的方向拉伸所述未拉伸层叠体。
[12]一种相位差膜的拉伸装置，其具备：导轨，其在未拉伸层叠体的宽度方向两端侧成对设置，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层；
把持件，其通过在把持所述未拉伸层叠体的宽度方向的端部的同时，沿所述导轨移动，从而沿所述宽度方向或长度方向拉伸所述未拉伸层叠体，以制作相位差膜；以及
控制单元，其控制该把持件，
所述控制单元以下述方式控制所述把持件：
使所述相位差膜中，
Nz系数成为-1.0～1.0，
波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)成为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)，
所述第一树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)成为5～50nm，所述第一树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)成为-50～-3nm，所述第二树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)成为10～50nm，所述第二树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)成为5～30nm。
[13]一种相位差膜的制造系统，该制造系统具备：
制作未拉伸层叠体的层叠单元，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层；以及
[12]所述的拉伸装置。
[14]一种生产系统，其包括偏振片制造线，该偏振片制造线具有以下工序中的任一个或多个工序：在[1]～[6]中任一项所述的相位差膜上涂敷粘合剂层或粘接剂层的工序；将所述粘合剂层或粘接剂层与起偏镜贴合的工序；以及对所述粘合剂层或粘接剂层加热或照射或活性能量射线的工序。
发明效果
根据本发明，能够提供一种波长分散性和Nz系数优异的相位差膜及其制造方法、具备所述相位差膜的偏振片、具备所述偏振片的图像显示装置、以及具备所述图像显示装置的信息处理装置。
附图说明
图1是示意性示出本发明的一个实施方式的相位差膜的剖视图。
图2是示意性示出本发明的一个实施方式的拉伸装置的立体图。
图3A是示意性示出本发明的一个实施方式的偏振片的剖视图。
图3B是示意性示出本发明的另一个实施方式的偏振片的剖视图。
图4A是示意性示出本发明的一个实施方式的图像显示装置(OLED)的剖视图。
图4B是示意性示出本发明的一个实施方式的图像显示装置(LCD)的剖视图。
图5是示意性示出本发明的一个实施方式的卷轴显示器的剖视图。
图6是示意性示出本发明的一个实施方式的信息处理装置的立体图。
图7是示意性示出本发明的一个实施方式的可折叠式智能手机的立体图。
图8是示意性示出本发明的一个实施方式的卷轴智能手机的立体图。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式(以下，称为“本实施方式”)进行详细说明，但本发明不限于此，在不脱离其宗旨的范围内可进行各种变形。需要说明的是，在附图中，对同一要素标记同一符号，并省略重复的说明。另外，只要没有特别说明，则上下左右等位置关系是基于附图所示的位置关系。而且，附图的尺寸比例不限于图示的比例。
[相位差膜]
本实施方式的相位差膜具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二树脂层，Nz系数为-1.0～1.0，入射角为0°的波长为450nm的光的面内相位差Ro(450)、入射角0°为的波长为550nm的光的面内相位差Ro(550)、以及入射角为0°的波长为650nm的光的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)，第一树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)为5～50nm，第一树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)为-50～-3nm，第二树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)为10～50nm，第二树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)为5～30nm。
图1表示示意性示出本实施方式的相位差膜的剖视图。本实施方式的相位差膜10具有：具有负的固有双折射的第一树脂层11和具有正的固有双折射的第二树脂层12，这些层被层叠。通过制成这样的多层膜，可得到相位差的波长分散显示逆分散性的薄膜的1/4λ相位差膜。这样的相位差膜通过与偏振片层叠，能够具有视角补偿功能。
需要说明的是，图1中示例了分别具备各1层的第一树脂层11和第二树脂层12的2层的相位差膜，但本实施方式的相位差膜也可以由3层以上构成。例如，本实施方式的相位差膜可以进一步包含除第一树脂层11和第二树脂层12以外的其他层，也可以分别包含2层以上的第一树脂层11和第二树脂层12。
1.物性
1.1.Nz系数
相位差膜的Nz系数为-1.0～1.0，优选为-0.5～0.8，更优选为0～0.6。通过使Nz系数为上述范围内，能够提供视角引起的相位差的变化少、且视认性优异的显示装置。
如由下式所示，Nz系数是表示膜面内的双折射与截面的双折射之比的值。Nz系数能够通过第一树脂层和第二树脂层所使用的材料、第一树脂层和第二树脂层的面内折射率等来调整。另外，Nz系数能够通过实施例中记载的方法进行测定。
Nz＝(nz-nx)/(ny-nx)
nx：层的面内方向上的慢轴的折射率
ny：层的面内方向上的快轴的折射率
nz：层的厚度方向的折射率
1.2.波长分散
相位差膜整体的入射角为0°的波长为450nm的光的面内相位差Ro(450)、入射角为0°的波长为550nm的光的面内相位差Ro(550)、以及入射角为0°的波长为650nm的光的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)。即，本实施方式的相位差膜具有波长越短则相位差越小的逆波长分散性。
作为波长分散，优选满足0.60＜Ro(450)/Ro(550)＜0.97，更优选满足0.70＜Ro(450)/Ro(550)＜0.90。
逆波长分散性能够通过适当选择所使用的树脂的种类、各层的膜厚比例等来调整。
相位差膜整体的面内相位差Ro(450nm)优选为10～200nm，更优选为25～150nm，进一步优选为50～125nm。
相位差膜整体的面内相位差Ro(550nm)优选为75～200nm，更优选为100～175nm，进一步优选为125～150nm。
相位差膜整体的面内相位差Ro(650nm)优选为100～250nm，更优选为125～225nm，进一步优选为147～200nm。
1.3.厚度
相位差膜的厚度优选为1～50μm，更优选为5～40μm，进一步优选为10～35μm。
2.第一树脂层
第一树脂层是具有负的固有双折射的层。第一树脂层包含树脂A，根据需要可包含后述的其他添加剂等。
正的固有双折射是指取向方向(拉伸方向)的折射率变高的性质，是指下述Δn为正，负的固有双折射是指与取向方向(拉伸方向)相比，与其正交的折射率变高的性质，是指下述Δn为负。正的固有双折射和负的固有双折射取决于树脂种类。
Δn＝n//-n⊥
n//：相对于沿与拉伸方向相同的方向偏振的直线偏振光的折射率
n⊥：相对于沿与拉伸方向正交的方向偏振的直线偏振光的折射率
2.1.物性
第一树脂层的波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)。
第一树脂层的面内相位差Ro(450nm)优选为50～1000nm，更优选为100～800nm，进一步优选为125～600nm。
第一树脂层的面内相位差Ro(550nm)优选为50～900nm，更优选为75～700nm，进一步优选为97～500nm。
第一树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550nm)优选为5～50nm，更优选为10～45nm，进一步优选为15～40nm。
第一树脂层的面内相位差Ro(650nm)优选为50～700nm，更优选为75～500nm，进一步优选为87～400nm。
第一树脂层的厚度方向的相位差Rth(550nm)优选为-900～-50nm，更优选为-700～-75nm，进一步优选为-500～-80nm。
第一树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550nm)优选为-50～-3nm，更优选为-45～-5nm，进一步优选为-40～-7nm。
2.2.厚度
第一树脂层的厚度优选为1～40μm，更优选为2～30μm，进一步优选为3～20μm，更进一步优选为3～10μm。
2.3.树脂A
树脂A只要能使第一树脂层具有上述光学物性，则没有特别限定，例如优选具有包含芴骨架的构成单元的树脂。通过使用具有芴骨架的树脂A，芴骨架的取向方向与树脂A的主链方向(取向方向)正交，由此在拉伸膜的情况下可得到预定的面内相位差。
另外，通过具有芴骨架，具有与树脂A的主链方向正交的方向的折射率高，显示负的固有双折射的倾向。这里，树脂A的主链方向是指拉伸聚合物膜时的拉伸方向，与其正交的方向是指与拉伸方向正交的方向。
而且，芴骨架优选为芳基化芴骨架。需要说明的是，在本实施方式中，“芳基化”是指通过C-C单键引入芳族性烃及其衍生物。芳族性烃例如可以是萘基等多环芳族烃基。
作为这样的树脂A，没有特别限定，例如能够列举：芴聚酯和芴聚碳酸酯等。
对芴聚酯没有特别限定，例如可通过具有可被芳基化的芴的二羧酸成分与任意的二醇成分的聚合、任意的二羧酸成分与具有可被芳基化的芴的二醇成分的聚合、或者具有可被芳基化的芴的二羧酸成分与具有可被芳基化的芴的二醇成分的聚合而得到。
另外，对芴聚碳酸酯没有特别限定，例如可通过具有可被芳基化的芴的二碳酸酯成分与任意的二醇成分的酯交换反应、任意的二碳酸酯成分与具有可被芳基化的芴的二醇成分的酯交换反应、具有可被芳基化的芴的二碳酸酯成分与具有可被芳基化的芴的二醇成分的酯交换反应而得到。
二羧酸成分、二醇成分和二碳酸酯成分只要其中至少任一者包含具有可被芳基化的芴的化合物，则分别可单独使用1种，或者并用2种以上。
树脂A的玻璃化转变温度优选为90～190℃，更优选为100～180℃，进一步优选为110～170℃。通过使玻璃化转变温度为90℃以上，树脂A的耐热性处于进一步提高的倾向。另外，通过使玻璃化转变温度为190℃以下，树脂A的拉伸性处于进一步提高的倾向。玻璃化转变温度能够通过后述实施例中记载的方法来测定。
树脂A的重均分子量优选为30000～200000，更优选为35000～150000，进一步优选为40000～100000。通过使重均分子量为上述范围内，树脂A的分子链长，断裂伸长率或柔软性等机械特性处于进一步提高的倾向，拉伸性处于进一步提高的倾向。需要说明的是，在本实施方式中，重均分子量能够通过凝胶渗透层析(GPC)，经聚苯乙烯换算来测定。更具体而言，能够通过后述实施例中记载的方法等来测定。
以下，对构成树脂A的各成分进行详述。
2.3.1.芴聚酯
树脂A优选包含芴聚酯，该芴聚酯包含后述通式(1)所表示的二羧酸成分和至少1种二醇成分，该至少1种二醇成分选自由后述通式(2)所表示的二醇成分(A)、通式(3)所表示的二醇成分(B)和通式(4)所表示的二醇成分(C)构成的组。通过包含这样的芴聚酯，能够制成具有负的固有双折射的树脂，并且负的相位差表现性处于进一步提高的倾向。
2.3.1.1.二羧酸成分
作为构成芴聚酯的单体之一的二羧酸成分，没有特别限定，例如能够列举：下述通式(1)所表示的化合物。
[化学式5]
(式中，R1a和R1b各自独立地表示苯基或萘基，k各自独立地表示0～4的整数，X1各自独立地表示C1-8亚烷基)。
上述通式(1)中，对基R1a、R1b表示的苯基或萘基的芴环上的取代位置没有特别限定，从单体的工业合成方法来看，在2-位或/和7-位取代。苯基与萘基相比相位差表现性小，从相位差表现性的观点来看，优选萘基。萘基可以是1-萘基也可以是2-萘基，2-萘基的相位差表现性大，从相位差表现性的观点来看优选。
可以使用作为具有芳基化芴的二羧酸成分的、基R1a和R1b为苯基的苯基取代物与基R1a和R1b为萘基的萘基取代物混合而得到的混合物作为原料单体来将芴聚酯聚合，也可以将各自的单体单独聚合而得到的芴聚酯混合。另外，也可以使用基R1a和R1b中的一个为苯基而另一个为萘基的二羧酸成分将芴聚酯聚合。任何一种方法都对调整相位差表现性的目的有效。
基R1a和R1b的取代数k可以是0、即未取代，从相位差表现性的观点来看，优选双方的k均为1以上、且芳基在芴的两端取代的物质。从这样的观点来看，取代数k优选表示1～3的整数，更优选表示1。需要说明的是，在具有芳基化芴的二羧酸成分中，2个k中至少一个为1以上，优选2个k中双方均为1。
作为二羧酸成分，可以使用混合不具有芳基的未取代物的芴二羧酸成分和具有芳基的取代物的芴二羧酸成分而得到的混合物作为原料单体来将芴聚酯聚合，也可以将各自的单体单独聚合而得到的芴聚酯混合。任何一种方法都对调整相位差表现性的目的有效。
上述通式(1)中，作为X1所示的C1-8亚烷基，能够示例：直链状或支链状亚烷基，例如亚甲基、亚乙基、三亚甲基、亚丙基、2-乙基亚乙基、2-甲基丙烷-1,3-二基等C1-8亚烷基。其中，优选的亚烷基为直链状或支链状C1-6亚烷基(例如，亚甲基、亚乙基、三亚甲基、亚丙基、2-甲基丙烷-1,3-二基等C1-4亚烷基)。
作为上述通式(1)表示的代表性化合物，没有特别限定，例如能够列举：9,9-双(2-羧乙基)芴、9,9-双(2-羧丙基)芴、9,9-双(羧基C4-6烷基)芴、9,9-双(2-羧乙基)2,7-二苯基芴、9,9-双(2-羧丙基)2,7-二苯基芴、9,9-双(羧基C4-6烷基)2,7-二苯基芴、9,9-双(2-羧乙基)2,7-二(2-萘基)芴、9,9-双(2-羧丙基)2,7-二(2-萘基)芴、9,9-双(羧基C4-6烷基)2,7-二(2-萘基)芴、9,9-双(2-羧乙基)2,7-二(1-萘基)芴、9,9-双(2-羧丙基)2,7-二(1-萘基)芴、9,9-双(羧基C4-6烷基)2,7-二(1-萘基)芴。芴二羧酸成分可单独或组合2种以上。
其中，作为优选的芴二羧酸成分，能够列举：上述通式(1)中R1a和R1b为2-萘基、k为1、X1为亚乙基的9,9-双(2-羧基乙基)2,7-二(2-萘基)芴。通过使用这样的二羧酸成分，相位差表现性处于进一步提高的倾向。
需要说明的是，二羧酸成分并不限于游离羧酸，还包括上述二羧酸的酯形成性衍生物、例如酯[例如，烷基酯[例如，甲酯、乙酯等低级烷基酯(例如，C1-4烷基酯、特别是C1-2烷基酯)等]等]、酰卤(例如，酰氯等)和酸酐等。这些二羧酸成分可单独或组合2种以上进行使用。
另外，在芴聚酯中，可与通式(1)所表示的二羧酸成分并用，使用不具有芴环的二羧酸成分。
在引入到芴聚酯中的二羧酸成分中，k为1以上的通式(1)所表示的二羧酸成分的比例优选为80～100摩尔％，更优选为90～100摩尔％，进一步优选为95～100摩尔％，特别优选为100摩尔％。通过使k为1以上的通式(1)所表示的二羧酸成分、即具有芳基化芴环的二羧酸成分的比例为上述范围内，处于发挥优异的相位差表现性的倾向。
2.3.1.2.二羧酸成分的制造方法
对作为上述通式(1)所表示的二羧酸成分的烷基酯的代表例的下述通式(8)所表示的9,9-双(2-甲氧羰乙基)2,7-二(2-萘基)芴(DNFDP-m)的制造方法进行说明。
[化学式6]
下述反应式(9)示出DNFDP-m的合成路径之一。合成路径有多个，并不限于此。
[化学式7]
上述反应式(9)中，以2,7-二溴芴为起始原料，使其与2-萘基硼酸反应(铃木·宫浦交联偶联)，生成2,7-二(2-萘基)芴(DNF)。再通过DNF与丙烯酸甲酯的加成反应(迈克尔加成)得到DNFDP-m。
第一段的铃木·宫浦交联偶联通常是在碱的存在下使用钯催化剂使溴化芳族化合物与具有硼酸基的芳族化合物反应。作为碱，没有特别限定，例如能够列举：碳酸钠、碳酸钾、碳酸氢钠、氢氧化钠、氢氧化钾、氢氧化钡、氟化钾、磷酸钾、乙酸钾等。其中，通常经常使用碳酸钾等碱金属碳酸盐。另外，相对于1摩尔的2,7-二溴芴，碱的使用比例例如为0.1～50摩尔左右，优选为1～25摩尔。在上述反应中，能够使用碳酸钾。
作为钯催化剂，没有特别限定，例如能够列举：四(三苯基膦)钯(0)、双(三叔丁基膦)钯(0)、[1,2-双(二苯基膦基)乙烷]二氯化钯(II)、[1,3-双(二苯基膦基)丙烷]二氯化钯(II)、[1,1’-双(二苯基膦基)二茂铁]二氯化钯(II)、双(三苯基膦)二氯化钯(II)、双(三邻甲苯基膦)二氯化钯(II)等。这些催化剂中，通常经常使用四(三苯基膦)钯(0)。相对于1摩尔的2,7-二溴芴，催化剂的比例以金属换算例如为0.01～0.1摩尔左右，优选为0.03～0.07摩尔。在上述反应中，能够使用四(三苯基膦)钯(0)。
偶联反应可在溶剂的存在下进行。在上述反应中，作为溶剂能够使用甲苯。
偶联反应的反应温度例如为50～200℃，优选为60～100℃。在上述反应中是70～80℃的反应温度。
反应结束后，可以根据需要通过惯用的分离纯化方法分离纯化反应混合物。在上述反应中，能够水洗后通过晶析进行纯化。
第二段的迈克尔加成反应是在碱性催化剂的存在下芴的9位的碳加成在不饱和羧酸酯的β位的反应。将通过第一段的反应得到的DNF溶解于溶剂，在所得溶液中同时滴加丙烯酸甲酯和催化剂，并在50～60℃下进行反应。
作为碱性催化剂，只要能够生成芴阴离子，则没有特别限定，能够使用惯用的无机碱或有机碱。作为无机碱，例如能够列举：金属氢氧化物(氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钾等碱金属氢氧化物、氢氧化钙、氢氧化钡等碱土金属氢氧化物等)等。
作为有机碱，能够示例：金属烷氧化物(甲醇钠、乙醇钠等碱金属烷氧化物)、季铵氢氧化物(四甲基氢氧化铵、四乙基氢氧化铵、四正丁基氢氧化铵等四烷基氢氧化铵、三甲基苄基氢氧化铵等)等。需要说明的是，上述三甲基苄基氢氧化铵例如也能够从东京化成(株)作为商品名“Triton B”(三甲基苄基氢氧化铵的40％甲醇溶液)等获取。在DNFDP-m的合成中，能够使用Triton B。
上述迈克尔加成反应可在溶剂的存在下进行。溶剂只要对上述催化剂呈非反应性、且可溶解芴化合物，则没有特别限定，能够在广范围内使用。在DNFDP-m的合成中，作为溶剂能够使用甲基异丁基酮。
反应结束后，可以根据需要通过惯用的分离纯化方法分离纯化反应混合物。在上述反应中，能够在水洗后通过晶析进行纯化。
2.3.1.3.二醇成分
作为构成芴聚酯的单体之一的二醇成分，没有特别限定，例如优选使用选自由下述通式(2)所表示的二醇成分(A)、下述通式(3)所表示的二醇成分(B)和下述通式(4)所表示的二醇成分(C)构成的组的至少1种二醇成分。以下，对各二醇成分进行详述。
2.3.1.3.1.二醇成分(A)
作为可构成芴聚酯的单体之一的二醇成分(A)能够用下述通式(2)表示。
[化学式8]
(式中，Z各自独立地表示亚苯基或亚萘基，R2a和R2b各自独立地表示对反应呈惰性的取代基，p各自独立地表示0～4的整数，R3各自独立地表示烷基、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、芳基、环烷基、芳烷基、卤原子、硝基或氰基，q各自独立地表示0～2的整数，R4各自独立地表示C2-6亚烷基，r各自独立地表示1以上的整数)。
上述通式(2)中，作为基R2a和R2b，没有特别限定，例如能够列举：氰基、卤原子(氟原子、氯原子、溴原子等)、烃基[例如，烷基、芳基、(苯基等C6-10芳基)等]等非反应性取代基，可以是卤原子、氰基或烷基(特别是烷基)。作为烷基，例如能够示例：甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、叔丁基等C1-12烷基(例如，C1-8烷基、特别是甲基等C1-4烷基)等。基R2a和R2b的种类可彼此相同或不同。基R2a和R2b的取代位置例如可以是芴的2-位、7-位、2-和7-位等。取代数p可以是0～4(例如，0～2)左右，优选为0或1、特别是0。
需要说明的是，在本实施方式中，“对反应呈惰性”是指对芴聚酯的聚合反应呈惰性。
上述通式(2)中，对取代基R3没有特别限定，例如能够示例：烷基(例如，甲基、乙基、丙基、异丙基、丁基、叔丁基等C1-6烷基等)、环烷基(例如，环己基等C5-8环烷基等)、芳基(例如，苯基、甲苯基、二甲苯基、萘基等C6-10芳基等)、芳烷基(例如，苄基、苯乙基等C6-10芳基-C1-4烷基等)等烃基；烷氧基(例如，甲氧基、乙氧基等C1-6烷氧基等)、环烷氧基(例如，环己氧基等C5-8环烷氧基等)、芳氧基(例如，苯氧基等C6-10芳氧基等)、芳烷氧基(例如，苄氧基等C6-10芳基-C1-4烷氧基等)；卤原子(例如，氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等)；硝基；氰基等。
作为优选的基R3，例如能够列举：烷基(C1-6烷基，优选C1-4烷基、特别是甲基)、烷氧基(C1-4烷氧基等)、环烷基(C5-8环烷基)、芳基(苯基等C6-12芳基)等。
取代数q例如可以是0～4(例如，0～3)，优选可以是0～2(例如，0或1)。
上述通式(2)中，作为基R4所表示的C2-6亚烷基，没有特别限定，例如能够列举：亚乙基、亚丙基(1,2-丙烷二基)、三亚甲基、1,2-丁烷二基、四亚甲基等直链状或支链状C2-6亚烷基，优选为C2-4亚烷基，进一步优选为C2-3亚烷基。
氧化烯基(OR4)的数目(加成摩尔数)r为1以上即可，例如可以是1～12(例如，1～8)，优选为1～5(例如，1～4)，进一步优选为1～3(例如，1或2)、特别是1。
在代表性的二醇成分(A)中，包含9,9-双(羟基(聚)烷氧基苯基)芴类、9,9-双(羟基(聚)烷氧基萘基)芴类等。
作为9,9-双(羟基(聚)烷氧基苯基)芴类，例如包括：(i)9,9-双[4-(2-羟基乙氧基)苯基]芴、9,9-双[4-(2-羟基丙氧基)苯基]芴等9,9-双(羟基C2-4烷氧基苯基)芴；(ii)9,9-双[4-(2-羟基乙氧基)-3-甲基苯基]芴、9,9-双(4-(2-羟基乙氧基)-3-异丙基苯基)芴、9,9-双(4-(2-羟基乙氧基)-3-异丁基苯基)芴、9,9-双(4-(2-羟基乙氧基)-3-叔丁基苯基)芴、9,9-双[4-(2-羟基乙氧基)-3,5-二甲基苯基]芴、9,9-双(4-(2-羟基乙氧基)-3-叔丁基-5-甲基苯基)芴等9,9-双(羟基C2-4烷氧基-单或二C1-4烷基苯基)芴；(iii)9,9-双(4-(2-羟基乙氧基)-3-环己基苯基)芴等9,9-双(羟基C2-4烷氧基C5-10环烷基苯基)芴；(iv)9,9-双[4-(2-羟基乙氧基)-3-苯基苯基]芴、9,9-双[4-(2-羟基丙氧基)-3-苯基苯基]芴等9,9-双(羟基C2-4烷氧基C6-10芳基苯基)芴等；上述化合物(ii)～(iv)中r为2～5的化合物、例如9,9-双(羟基C2-4烷氧基C2-4烷氧基苯基)芴、9,9-双(羟基C2-4烷氧基C2-4烷氧基-单或二C1-4烷基苯基)芴、9,9-双(羟基C2-4烷氧基C2-4烷氧基C6-10芳基苯基)芴等。
作为9,9-双(羟基(聚)烷氧基萘基)芴类，例如包括：9,9-双(羟基烷氧基萘基)芴[例如，9,9-双[6-(2-羟基乙氧基)-2-萘基]芴、9,9-双[5-(2-羟基乙氧基)-1-萘基]芴、9,9-双[6-(2-羟基丙氧基)-2-萘基]芴等9,9-双(羟基C2-4烷氧基萘基)芴等]；r为2～5的化合物、例如9,9-双(羟基C2-4烷氧基C2-4烷氧基萘基)芴等。
这些二醇成分(A)可单独或组合2种以上进行使用。作为特别优选的二醇成分(A)，能够列举：上述通式(2)中Z为亚苯基、p和q为0、R4为亚乙基、r为1的9,9-双[4-(2-羟基乙氧基)苯基]芴。
虽然也取决于使用的二羧酸成分的种类或比例，但作为一个方案，相对于二醇成分整体，使用的二醇成分(A)的比例优选为0～80摩尔％，更优选为0～50摩尔％，进一步优选为0～20摩尔％。通过使二醇成分(A)的比例为0摩尔％以上，玻璃化转变温度处于进一步提高的倾向。另外，通过使二醇成分(A)的比例为80摩尔％以下，膜成形性进一步提高，光弹性系数降低，相位差表现性处于变大的倾向。
2.3.1.3.2.二醇成分(B)
作为可构成芴聚酯的单体之一的二醇成分(B)能够用下述通式(3)表示。
[化学式9]
(式中，R5a和R5b各自独立地表示对反应呈惰性的取代基，m各自独立地表示0～4的整数，X2各自独立地表示C1-8亚烷基)。
上述通式(3)中，基R5a和R5b、m包括优选方案，与上述通式(2)中记载的R2a和R2b、p相同。另外，X2包括优选方案，与上述通式(1)中记载的X1相同。
作为上述通式(3)所表示的代表性化合物，能够列举：9,9-双(羟甲基)芴、9,9-双(2-羟乙基)芴、9,9-双(羟基C3-6烷基)芴等。这些二醇成分(B)可单独或组合2种以上。作为优选的二醇成分(B)，能够列举：9,9-双(羟甲基)芴。
虽然也取决于使用的二羧酸成分的种类或比例，但作为一个方案，相对于二醇成分整体，使用的二醇成分(B)的比例优选为0～80摩尔％，更优选为0～50摩尔％，进一步优选为0～20摩尔％。通过使二醇成分(B)的比例为上述范围内，负的相位差表现性处于进一步提高的倾向。
2.3.1.3.3.二醇成分(C)
作为可构成芴聚酯的单体之一的二醇成分(C)能够用下述通式(4)表示。
[化学式10]
HO-X3-OH (4)
(式中，X3表示C2-8亚烷基)。
作为二醇成分(C)，没有特别限定，例如能够示例：直链状或支链状链烷二醇(乙二醇、1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、1,2-丁二醇、1,3-丁二醇、1,4-丁二醇、1,3-戊二醇、1,4-戊二醇、1,5-戊二醇、新戊二醇、1,6-己二醇等C2-8链烷二醇，优选C2-6链烷二醇、进一步优选C2-4链烷二醇)、聚链烷二醇(例如，二甘醇、一缩二丙二醇、三甘醇等二或三C2-4链烷二醇等)等。二醇成分(C)可单独或组合2种以上。
其中，优选的二醇成分(C)是上述通式(4)中X3为亚乙基的乙二醇。通过使用这样的二醇成分(C)，拉伸性处于进一步提高的倾向。
虽然也取决于使用的二羧酸成分的种类或比例，但作为一个方案，相对于二醇成分整体，使用的二醇成分(C)的比例例如能够从10摩尔％以上(例如，30～100摩尔％)左右的范围内选择，例如可以是50摩尔％以上(例如，60～99摩尔％)，优选为70摩尔％以上(例如，80～98摩尔％)，进一步优选为90摩尔％以上(例如，95～97摩尔％)左右、特别是100摩尔％，即，二醇成分实质上仅由二醇成分(C)构成。
另外，作为其他方案，相对于二醇成分整体，使用的二醇成分(C)的比例优选为5～50摩尔％，更优选为5～35摩尔％，进一步优选为15～25摩尔％。
虽然还取决于使用的二羧酸成分的种类或比例，但通过以如上所述的比例使用二醇成分(C)，相位差膜的柔软性处于进一步提高的倾向。
2.3.1.4.芴聚酯的制造方法
芴聚酯即树脂A能够通过上述二羧酸成分与上述二醇成分的反应来调制。对这样的芴聚酯的制造方法没有特别限定，可以通过惯用的方法、例如酯交换法、直接聚合法等熔融聚合法、溶液聚合法、界面聚合法等进行调制，在聚合反应中，可以使用酯交换催化剂、缩聚催化剂、热稳定剂、光稳定剂、聚合调节剂等。
作为酯交换催化剂，没有特别限定，例如能够列举：碱土金属(镁、钙、钡等)、过渡金属(锰、锌、钴、钛等)等化合物(烷氧化物、有机酸盐、无机酸盐、金属氧化物等)等。其中，能够适合地使用乙酸锰或乙酸钙等。
对缩聚催化剂的种类没有特别限定，能够示例：上述碱土金属、过渡金属、周期表第13族金属(铝等)、周期表第14族金属(锗等)、周期表第15族金属(锑等)等的化合物，更具体而言，能够示例：二氧化锗、氢氧化锗、草酸锗、四乙醇锗、正丁醇锗等锗化合物、三氧化锑、乙酸锑、乙二醇二乙醇酸锑(antimony ethylene glycolate)等锑化合物、钛酸四正丙酯、钛酸四异丙酯、钛酸四正丁酯、草酸钛、草酸钛钾等钛化合物等。这些催化剂可单独或组合2种以上进行使用。
作为热稳定剂，没有特别限定，能够示例：磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三苯酯、亚磷酸、亚磷酸三甲酯、亚磷酸三乙酯等磷化合物等。
在反应中，二羧酸成分与二醇成分的使用比例能够从与上述相同的范围内选择，可以根据需要过量使用预定的成分。例如，可从反应体系馏出的乙二醇等二醇成分可较引入到芴聚酯中的单元的比例过量地使用。另外，反应可在溶剂的存在下或不存在下进行。
反应能够在惰性气体(氮、氦等)环境中进行。另外，反应也能够在减压下(例如，1×10 2～1×10 4Pa左右)进行。反应温度取决于聚合方法，例如熔融聚合法中的反应温度可以是150～300℃，优选为180～290℃，进一步优选为200～280℃左右。
2.3.2.芴聚碳酸酯
树脂A优选包含聚碳酸酯树脂，所述聚碳酸酯树脂包含选自由上述的后述通式(2)所表示的二醇成分(A)和通式(3)所表示的二醇成分(B)构成的组的至少1种二醇成分和任意的二碳酸酯成分。通过包含这样的聚碳酸酯树脂，能够制成具有负的固有双折射的树脂，负的相位差表现性处于进一步提高的倾向。
作为二碳酸酯成分，没有特别限定，例如能够列举：碳酸二烷基酯、碳酸二芳酯、或碳酸亚烷基酯。
另外，芴聚碳酸酯的制造方法只要是以往已知的方法，则没有特别限定，例如，能够通过在酯交换催化剂的存在下使上述二醇成分与上述二碳酸酯成分进行酯交换反应来调制。
2.4.其他添加剂
第一树脂层根据需要可包含各种添加剂。作为添加剂，例如能够列举：增塑剂、阻燃剂、稳定剂、抗静电剂、填充剂、发泡剂、消泡剂、润滑剂、脱模剂、易滑性付与剂。这些添加剂可单独或组合2种以上进行使用。
作为增塑剂，例如能够列举：酯类、邻苯二甲酸系化合物、环氧化合物、磺酰胺类等。另外，作为阻燃剂，例如能够列举：无机系阻燃剂、有机系阻燃剂、胶体阻燃物质等。
作为稳定剂，例如能够列举：抗氧化剂、紫外线吸收剂、热稳定剂等。另外，作为填充剂，例如能够列举：氧化物系无机填充剂、非氧化物系无机填充剂、金属粉末等。
作为脱模剂，例如能够列举：天然蜡类、合成蜡类、直链脂肪酸或其金属盐、酸酰胺类等。
作为易滑性付与剂，例如能够列举：二氧化硅、氧化钛、碳酸钙、粘土、云母、高岭土等无机微粒；(甲基)丙烯酸树脂、苯乙烯树脂(交联聚苯乙烯树脂等)等有机微粒等。
相对于树脂A 100质量份，这些添加剂的比例例如为30质量份以下，优选为0.1～20质量份，进一步优选为1～10质量份。
3.第二树脂层
第二树脂层是具有正的固有双折射的层。第二树脂层包含树脂B，根据需要可包含后述的其他添加剂等。
3.1.物性
第二树脂层的波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)。
第二树脂层的面内相位差Ro(450nm)优选为150～1000nm，更优选为200～800nm，进一步优选为240～600nm。
第二树脂层的面内相位差Ro(550nm)优选为150～1000nm，更优选为200～800nm，进一步优选为230～600nm。
第二树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550nm)优选为10～50nm，更优选为10～45nm，进一步优选为10～40nm。
第二树脂层的面内相位差Ro(650nm)优选为150～1000nm，更优选为200～800nm，进一步优选为230～600nm。
第二树脂层的厚度方向的相位差Rth(550nm)优选为100～800nm，更优选为125～600nm，进一步优选为150～400nm。
第二树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550nm)优选为5～30nm，更优选为7～25nm，进一步优选为10～20nm。
3.2.厚度
第二树脂层的厚度优选为1～40μm，更优选为2～30μm，进一步优选为3～20μm。
3.3.树脂B
树脂B只要使第二树脂层具有上述光学物性，则没有特别限定，例如能够列举：聚碳酸酯树脂、聚酰胺树脂、聚乙烯醇树脂、三乙酸纤维素膜或乙酸丙酸纤维素膜等纤维素酯树脂、聚对苯二甲酸乙二醇酯或聚萘二甲酸乙二醇酯等聚酯树脂、聚芳酯树脂、聚酰亚胺树脂、环烯烃树脂、聚砜树脂、聚醚砜树脂、聚乙烯或聚丙烯等聚烯烃树脂等。
这些之中，从拉伸性优异的角度考虑，特别优选聚碳酸酯树脂或聚酰胺树脂，进一步优选聚酰胺树脂。由于聚碳酸酯树脂的制膜性和与第一树脂层的密合性优异、而聚酰胺树脂的耐化学性优异，因此在第二树脂层上涂敷包含树脂A的第一树脂层时，能够使用广泛的溶剂。
树脂B优选为主链不含芳族环的树脂。若主链包含芳族间，则拉伸时主链的芳族环与膜面平行取向，因此nz相对于nx和ny的值处于变小的倾向，不易获得目标特性。
4.层构成
本实施方式的相位差膜只要具有包含具有负的固有双折射的树脂A的第一树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二树脂层，则没有特别限定，还可以具有其他的层。
作为相位差膜的层构成，没有特别限定，例如能够列举：由第一树脂层和第二树脂层构成的2层的层叠体；在两个表面具有第一树脂层、且在其间具有第二树脂层的3层的层叠体；在两个表面具有第二树脂层、且在其间具有第一树脂层的3层的层叠体；具有第一树脂层、第二树脂层和其他层的3层以上的层叠体。
作为其他层，能够列举：脱模膜。作为这样的脱模膜，没有特别限定，例如能够使用：聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚乙烯膜、聚丙烯膜、玻璃纸、二乙酸纤维素膜、三乙酸纤维素膜、乙酸丁酸纤维素膜、聚氯乙烯膜、聚偏二氯乙烯膜、聚乙烯醇膜、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物膜、聚苯乙烯膜、聚甲基戊烯膜、聚砜膜、聚醚醚酮膜、聚醚砜膜、聚醚酰亚胺膜、聚酰亚胺膜、氟树脂膜、尼龙膜等任何已知的膜。其中，优选聚对苯二甲酸乙二醇酯或三乙酸纤维素膜。
本实施方式的相位差膜可以是具有将直线偏振光转换成圆偏振光、或将圆偏振光转换成直线偏振光的功能的1/4λ相位差膜。1/4λ相位差膜是指显示预定波长λnm下的面内相位差Ro(λ)＝λ/4(或其奇数倍)的相位差膜。本实施方式的相位差膜通过不仅控制化学结构，还控制拉伸温度或拉伸速度等拉伸条件、或拉伸后得到的膜厚等，能够制成符合用途的1/4λ相位差膜。
1/4λ相位差膜通过与起偏镜层叠，还被用作圆偏振片。圆偏振片设在有机EL显示装置的视认侧，用于抑制由外部光反射导致的对比度下降。有机EL显示装置具备由圆偏振片和有机EL素子构成的有机EL面板。有机EL显示装置从视认侧起依次配置有起偏镜、相位差膜、有机EL面板的金属电极等。
对从视认侧入射的光与显示装置的关系进行说明。从视认侧入射的外部光通过仅透射沿特定方向偏振的光的起偏镜成为直线偏振光后，通过相位差膜转换成圆偏振光。成为圆偏振光的入射光到达有机EL面板的金属电极等，被具有反射光的性质的金属电极等反射。通过该反射，入射光被转换成圆偏振光状态反转的反射光。之后，圆偏振光状态被反转的反射光再次透过相位差膜，被转换成比入射时倾斜了90°的直线偏振光的反射光。倾斜了90°的直线偏振光的反射光到达仅透射0°光的起偏镜而被起偏镜吸收，阻断向视认侧透射。通过上述的一系列步骤，从视认侧入射的外部光即使被有机EL面板的金属电极等反射，也无法向视认侧再次透射。利用该作用，显示装置不会反射外光，可高度维持来自视认侧的对比度。
设想从视认侧入射的外光通常还具有可见光区λ＝400～780nm的任何波长的光，相位差膜通过对整个可见光区控制预定的相位差，能够进行更高精度的光学补偿。例如，在1/4λ相位差膜中，在整个可见光区成为相位差λ/4(nm)是相位差膜的理想情况。
这里，波长分散性是指波长与相位差的关系性，将相位差的绝对值随着波长的增加而增加的特性称为逆波长分散性，反之，将相位差的绝对值随着波长的增加而减少的特性称为顺波长分散性。例如，如果在整个可见光区具有相位差成为λ/4(nm)的特性，则相位差膜在整个可见光区具有逆波长分散性。
[相位差膜的制造方法]
对本实施方式的相位差膜的制造方法没有特别限定，例如具有如下的拉伸工序：拉伸未拉伸层叠体以得到拉伸层叠体，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层，根据需要，在拉伸工序之前，还可以进一步具有形成未拉伸层叠体的层叠工序。以下，对各工序进行详述。
1.层叠工序
层叠工序是形成未拉伸层叠体的工序，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层。作为未拉伸层叠体的形成方法，没有特别限定，例如能够列举：共挤出成形法、涂敷成形法、挤出层压成形法等。
需要说明的是，第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层通过在后述的拉伸工序中拉伸，层内的树脂取向，成为第一树脂层和第二树脂层。
在共挤出成形法中，例如将包含树脂A的组合物和包含树脂B的组合物分别用挤出机熔融挤出，在进料头合流，用T型模共挤出成形成膜状。由此，能够得到层叠第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层而成的未拉伸层叠体。
在涂敷成形法中，在第一未拉伸树脂层上涂敷包含树脂B的涂敷液，通过干燥使溶剂挥发，形成第二未拉伸树脂层，或者，在第二未拉伸树脂层上涂敷包含树脂A的涂敷液，通过干燥使溶剂挥发，形成第一未拉伸树脂层，从而能够得到层叠第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层而成的未拉伸层叠体。
在挤出层压成形法中，将第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层分别制膜，用辊夹住它们而成形为多层膜，从而能够得到层叠第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层而成的未拉伸层叠体。
需要说明的是，作为第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层的各自的制膜方法，没有特别限定，例如能够列举：浇铸法(或溶液浇铸法、溶液流延法)、挤压法(吹胀法、T模法等熔融挤出法)、压延法等。其中，从不仅生产能力优异、还可防止因残留溶剂导致的光学特性下降的观点来看，优选T模法等熔融挤出法。
第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层的厚度分别优选为1～40μm，更优选为2～30μm，进一步优选为3～20μm，更进一步优选为3～10μm。
其中，从制造效率的观点和不使溶剂等挥发性成分残留于膜的观点来看，优选共挤出成形法。然而，从第一未拉伸树脂层与第二未拉伸树脂层的界面粘接性的观点来看，共挤出成形法中能够使用的树脂有时会受到限制。另外，从抑制树脂劣化、膜厚的均匀性和去除异物的观点来看，优选涂敷成形法。然而，在涂敷成形法中，从树脂的溶解性的角度考虑，能够使用的溶剂有时会受到限制。
作为共挤出成形法之一的共挤出T模法，能够列举：进料头方式和多歧管方式，从可减少各层的厚度偏差观点来看，特别优选多歧管方式。在利用共挤出成形法制造层叠膜的情况下，要挤出的树脂的熔融温度优选为Tg+80℃以上，更优选为Tg+100℃以上，优选为Tg+180℃以下，更优选为Tg+150℃以下。需要说明的是，例如在共挤出T模法中，该熔融温度表示具有T模的挤出机中的树脂的熔融温度。在要挤出的树脂的熔融温度为上述范围的下限值以上的情况下，能够充分提高树脂的流动性使成形性变得良好，另外，在上限值以下的情况下，能够抑制树脂的劣化。
在共挤出成形法中，通常是使从模唇挤出的膜状熔融树脂在冷却辊中密合、冷却，并固化。此时，作为使熔融树脂在冷却辊中密合的方法，例如能够列举：气刀方式、真空箱方式、静电密合方式等。
在涂敷成形法中，为了提高第一未拉伸树脂层与第二未拉伸树脂层的密合性，可以施行基于喷砂法或溶剂处理法等的表面凹凸化处理、或电晕放电处理、铬酸处理、火焰处理、热风处理、臭氧·紫外线照射处理、电子射线照射处理等表面氧化处理等表面处理。
在涂敷成形法中，作为构成含有树脂A或B的涂敷液的溶剂，没有特别限定，例如能够列举：苯、甲苯、二甲苯等芳族系溶剂；二丙酮醇、丙酮、环己酮、环戊酮、丁酮、甲基异丙基酮等酮系溶剂；环己烷、乙基环己烷、1,2-二甲基环己烷等环链烷系溶剂；二氯甲烷、氯仿等含卤素溶剂；四氢呋喃、二噁烷等醚系溶剂。溶剂可单独使用1种，也可将2种以上以任意的比例组合使用。
关于涂敷液中的树脂浓度，从得到适合涂敷的粘度的观点来看，优选为1质量％～50质量％。
作为涂敷液的涂敷方法，没有特别限定，例如能够列举：幕帘涂敷法、挤出涂敷法、辊涂法、旋涂法、浸涂法、棒涂法、喷涂法、滑动涂敷法、印刷涂敷法、凹版涂敷法、模涂法、狭缝涂敷法和浸渍法等。
另外，作为涂敷液的干燥方法，没有特别限定，例如能够列举：加热干燥、减压干燥等干燥方法。
2.拉伸工序
拉伸工序是拉伸未拉伸层叠体以得到拉伸层叠体的工序，所述未拉伸层叠体具有包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层。需要说明的是，拉伸层叠体可以直接用作相位差膜，也可以再经过其他工序后用作相位差膜。作为拉伸方法，没有特别限定，例如能够列举：单轴拉伸法或双轴拉伸法。
2.1.单轴拉伸法
单轴拉伸法可以是固定端单轴拉伸，也可以是自由端单轴拉伸。其中，从向内弯曲少、容易调整物性值的观点来看，优选固定端单轴拉伸。另外，单轴拉伸法中的拉伸方向可以是将未拉伸层叠体沿长度方向、宽度方向、或与宽度方向成45°±15°的方向拉伸的任一者。其中，优选沿相对于宽度方向成45°±15°的方向拉伸未拉伸层叠体的斜向拉伸。需要说明的是，这里宽度方向是指长条状未拉伸层叠体的短边方向，长度方向是指长条状未拉伸层叠体的长边方向。
起偏镜与相位差膜层叠而成的圆偏振片通常大多设计成起偏镜吸收光的方向与相位差膜使光产生相位差的方向倾斜。该起偏镜大多制造成在长度方向具有吸收光的方向，在相位差膜使光产生相位差的方向为长度方向或宽度方向的情况下，在层叠起偏镜和相位差膜的情况下必须沿斜向切割相位差膜。
然而，若沿斜向切割相位差膜，则产生较多的相位差膜的端部，在大量生产时造成巨大的损失。
因此，被用作圆偏振片的一部分的相位差膜通过沿相对于宽度方向成45°±15°的方向拉伸、并在该方向表现相位差，从而能够大幅削减在与起偏镜的层叠工序中的端部的损失。由此，沿斜向拉伸的相位差膜也能够实现长条的连续生产，因此生产能力显著提高。
特别是，本实施方式的相位差膜因相位差的表现性高且为薄型，故与上述的具备液晶层的相位差膜等相比成本低，通过进行斜向拉伸的连续生产，与需要多个工序的液晶相比能够降低制造成本。
另外，对拉伸方法没有特别限定，可以是辊间拉伸方法、加热辊拉伸方法、压缩拉伸方法、拉幅机拉伸方法等惯用方法。
在单轴拉伸的情况下，拉伸温度还根据所期望的相位差而不同，例如为(Tg-10)～(Tg+20)℃，优选为(Tg-5)～(Tg+10)℃，更优选为(Tg-3)～(Tg+5)℃，进一步优选为(Tg+2)～(Tg+5)℃。作为具体的温度，例如为100～150℃，优选为110～145℃，更优选为120～140℃，进一步优选为129～133℃。若拉伸温度为上述范围，则不仅更易表现所期望的相位差，还能够更均匀地拉伸膜，能够进一步抑制断裂。
在单轴拉伸的情况下，拉伸倍率还根据所期望的相位差而不同，例如为1.1～5倍，优选为1.3～3.5倍，更优选为1.5～2.5倍。若拉伸倍率为上述下限值以上，则更易得到所期望的相位差。另外，若拉伸倍率为上述上限值以下，则能够进一步抑制相位差变高或膜断裂。本实施方式的相位差膜拉伸性良好、不易断裂、相位差表现性高，因此即使是薄膜，也可以得到所期望的相位差。
单轴拉伸的情况下的拉伸速度例如可以为1～100mm/分钟，优选20～80mm/分钟，进一步优选50～70mm/分钟左右。若拉伸速度为上述下限值以上，则更易得到所期望的相位差。
2.2.双轴拉伸法
双轴拉伸法可以是逐次双轴拉伸，也可以是同时双轴拉伸的任一种。逐次双轴拉伸通常是通过辊间拉伸进行纵向拉伸后，通过拉幅机拉伸进行横向拉伸。在辊间拉伸中存在向内弯曲，存在与辊接触导致的伤痕转印等缺点。另一方面，在同时双轴拉伸中，具有在膜两端产生夹子间的向内弯曲等缺点，为了进一步减小面内相位差，优选同时双轴拉伸。另外，在双轴拉伸法中，沿长度方向和宽度方向拉伸未拉伸层叠体。
在双轴拉伸的情况下，拉伸温度例如为(Tg-10)～(Tg+20)℃，优选为(Tg-5)～(Tg+10)℃，更优选为(Tg-3)～(Tg+5)℃，进一步优选为(Tg+2)～(Tg+5)℃。作为具体的温度，例如为100～150℃，优选为110～145℃，更优选为120～140℃，进一步优选为129～133℃。若拉伸温度处于上述范围，则不仅更易表现所期望的相位差，还能够更均匀地拉伸膜，能够进一步抑制断裂。
在双轴拉伸的情况下，拉伸倍率还根据所期望的相位差而不同，为了减小面内相位差，优选纵横为等倍。拉伸倍率例如可以是1.1～5×1.1～5倍，优选1.3～3.5×1.3～3.5倍，进一步优选1.5～2.5×1.5～2.5倍左右。若拉伸倍率为上述下限值以上，则容易得到所期望的相位差。若拉伸倍率为上述上限值以下，则能够进一步抑制相位差变高或者膜断裂。本实施方式的相位差膜拉伸性良好、具有韧性，因此膜不易断裂，相位差表现性高，因此即使是薄膜，也可以得到所期望的相位差。
在双轴拉伸的情况下，为了减小面内相位差，拉伸速度优选在纵横方向等速。拉伸速度例如为1～100mm/分钟，优选为20～80mm/分钟，进一步优选为50～70mm/分钟。通过使拉伸速度为上述下限值以上，所得的膜的相位差处于进一步变大的倾向。另外，通过使拉伸速度为上述上限值以下，膜的断裂处于进一步被抑制的倾向。本实施方式的相位差膜拉伸性良好、具有韧性，因此膜不易断裂、相位差表现性高，因此即使是薄膜，用可以得到所期望的相位差。
需要说明的是，只要不妨碍本发明的效果，则相位差膜也可以根据需要与其他的膜(或涂敷层)层叠。例如，可以在相位差膜表面涂敷表面活性剂或脱模剂、含有微粒的聚合物层，从而形成易滑层。
2.3.相位差膜的拉伸装置
本实施方式的相位差膜的拉伸装置具备：导轨，其在上述未拉伸层叠体的宽度方向的两端侧成对设置；把持件，其通过在把持未拉伸层叠体的宽度方向的端部的同时，沿导轨移动，从而沿上述宽度方向或长度方向拉伸未拉伸层叠体；以及，控制单元，其控制该把持件。
图2示出了表示本实施方式的相位差膜的拉伸装置的一部分的立体图。图2中，拉伸装置200显示出导轨210、沿导轨210移动的多个把持件220以及未拉伸层叠体辊230。从未拉伸层叠体辊230沿长度方向D2送出未拉伸层叠体240，同时由把持件220依次把持未拉伸层叠体的宽度方向D1的两端，把持未拉伸层叠体240的把持件220沿着向宽度方向外侧弯曲的导轨210向方向D2侧移动，从而未拉伸层叠体240沿宽度方向D1被拉伸。
另外，在本实施方式的相位差膜的拉伸装置中，除此以外，还可以从长度方向侧对未拉伸层叠体240施加张力，从而沿长度方向D2拉伸未拉伸层叠体240。这种情况下，可以通过在长度方向下游侧卷绕拉伸层叠体而沿长度方向D2施加张力。
另外，虽然图2中没有示出，但根据导轨210的形状，代替宽度方向D1的拉伸，还能够实施沿相对于宽度方向成45°±15°的方向拉伸的斜向拉伸。具体而言，在图2中，虽然未拉伸层叠体240的送出方向与卷绕方向一致，但能够以这些方向交叉的方式，使用构成为将未拉伸层叠体的宽度方向的一端部侧比另一端部侧先行输送的导轨，从而实施斜向拉伸。
控制单元250用于控制沿导轨210移动的把持件220的速度等，用于通过控制把持件220，制作具有上述预定的物性等的相位差膜。更具体而言，控制单元通过控制把持件的移动来控制把持件，以使在所得到的相位差膜中Nz系数成为-1.0～1.0，且入射角为0°的波长为450nm的光的面内相位差Ro(450)、入射角0°的波长为550nm的光的面内相位差Ro(550)、以及入射角0°的波长为650nm的光的面内相位差Ro(650)成为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)。
[相位差膜的制造系统]
本实施方式的相位差膜的制造系统具备层叠单元和上述拉伸装置，所述层叠单元制作具有包含具负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层的未拉伸层叠体。
1.层叠单元
层叠单元只要能够制作未拉伸层叠体，则没有特别限定，例如能够列举：实施上述的层叠工序中示例的共挤出成形法、涂敷成形法、挤出层压成形法的单元。
在共挤出成形法中，例如能够使用挤出装置作为层叠单元，所述挤出装置使用挤出机将包含树脂A的组合物和包含树脂B的组合物分别熔融挤出，在进料头合流，利用T膜共挤出成形成膜状。
在涂敷成形法中，能够使用涂敷单元和使涂敷的涂敷液干燥的干燥单元作为层叠单元，所述涂敷单元在第一未拉伸树脂层上涂敷包含树脂B的涂敷液、或者在第二未拉伸树脂层上涂敷包含树脂A的涂敷液。
在挤出层压成形法中，能够使用层压装置作为层叠单元，所述层压装置具备层压已分别制膜的第一未拉伸树脂层和第二未拉伸树脂层的辊。
2.拉伸装置
作为拉伸装置，能够使用上述的拉伸装置。
[生产系统]
本实施方式的生产系统包括偏振片制造线，所述偏振片制造线具有下述工序中的任一个或多个工序：在上述相位差膜上涂敷粘合剂层或粘接剂层的工序；将粘合剂层或粘接剂层与起偏镜贴合的工序；以及对粘合剂层或粘接剂层加热或照射或活性能量射线的工序。
[偏振片]
接下来，参照图3A和4B，对本实施方式的偏振片进行说明。该偏振片包含上述的相位差膜。图3A和4B是示意性示出偏振片的一个方案的剖视图。以下，阐述具有粘接剂层21的例子，也可换称为粘合剂层。
图3A所示的偏振片20层叠有相位差膜10、起偏镜22和起偏镜保护膜24。如该图所示，可以在相位差膜10与起偏镜22之间设置粘接剂层21，也可以在起偏镜22与起偏镜保护膜24之间设置粘接剂层23。
图3B所示的偏振片30层叠有相位差膜10、起偏镜保护膜32、起偏镜34和起偏镜保护膜36。可以在相位差膜10与起偏镜保护膜32之间设置粘接剂层31，也可以在起偏镜34与起偏镜保护膜32、36之间设置粘接剂层33、35。
相位差膜10可供于电晕处理或等离子体处理、利用氢氧化钠或氢氧化钾等强碱水溶液进行的表面改质处理，以提高其与起偏镜22的密合性。这些粘接剂层的形成或表面改质处理可以在经过制膜工序后进行，也可以在经过拉伸工序后进行。
作为起偏镜22，只要是以往已知的起偏镜，则没有特别限定，例如能够列举：对聚乙烯醇膜、部分缩甲醛化聚乙烯醇膜、乙烯·乙酸乙酸酯共聚物系部分皂化膜等亲水性高分子膜施行基于碘或二色性染料等二色性物质的染色处理和拉伸处理后的处理物；聚乙烯醇的脱水处理物或聚氯乙烯的脱盐酸处理物等聚烯系取向膜等。另外，还能够列举：将聚乙烯醇膜用碘染色并进行单轴拉伸而得到的起偏镜等。
作为起偏镜保护膜24，只要是与起偏镜22的粘接性高、光学上透明的材料，则没有特别限定，例如能够列举：三乙酸纤维素膜、乙酸丙酸纤维素膜等纤维素酯系膜、改性丙烯酸树脂系膜、超高双折射聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂系膜、环烯烃系膜等。
而且，本实施方式的偏振片可在上述相位差膜的视认侧进一步包含1/4λ相位差膜。通过这样形成在本实施方式的相位差膜上进一步层叠1/4λ相位差膜的构成，能够使来自有机EL显示装置或液晶显示装置的背光灯(以下，称为“发光侧”)的光成为圆偏振光。
例如，通常在显示装置的视认侧具有进行直线偏振的偏振片时，在视认者戴太阳镜的情况下，若该太阳镜与偏振片的偏振方向正交，则有时会产生无法视认的问题、所谓的消隐(blackout)。为了避免这个问题，来自发光侧的光穿过偏振片成为直线偏振光后，使其穿过具有圆偏振光功能的上述1/4λ相位差膜，从而能够使视认者侧视认的光成为圆偏振光，不会发生消隐。这种功能也称为太阳镜导向(Sunglasses Leadable)。
如上所述，为了使偏振片吸收有机EL显示装置中的反射光，层叠于相位差膜的视认侧的上述1/4λ相位差膜不同于以使入射光和反射光成为圆偏振光的功能为目的的相位差膜，其是以使来自发光侧的光成为圆偏振光以避免消隐为目的而具备的相位差膜。
如上所述，因1/4λ相位差膜具有多种不同功能，故为了不发生混淆，可将为了使偏振片吸收有机EL显示装置中的反射光而以使入射光和反射光成为圆偏振光的功能为目的的1/4λ相位差膜称为“第一1/4λ相位差膜”，将以使来自发光侧的光成为圆偏振光以避免消隐的功能为目的的1/4λ相位差膜称为“第二1/4λ相位差膜”。
[图像显示装置]
接下来，参照图4A和5B，对本实施方式的图像显示装置进行说明。本实施方式的图像显示装置只要具备上述偏振片，则没有特别限定，例如能够列举：有机电致发光(EL)显示装置和液晶显示装置。另外，图像显示装置并不限于其以单体形式作为最终产品在市场上流通的装置，也可以是后述的信息处理装置、例如智能手机等的一部分。图4A是示意性示出本实施方式的一个方案的有机EL显示装置的剖视图，图4B是示意性示出本实施方式的一个方案的液晶显示装置的剖视图。
如图4A所示，有机EL显示装置40依次具备：有机EL显示面板41、具备本实施方式的相位差膜10的偏振片20、以及前面板43。在有机EL显示装置40中，通过使用具备1/4λ相位差膜的偏振片20，外部光的反射得到抑制，能够表现带色更少的黑色。
另外，有机EL显示装置40根据需要还可以具备触摸传感器42等其他构成。通过装备触摸传感器42，有机EL显示装置40除了作为显示装置的功能以外，还作为信息的输入接口发挥功能。构成有机EL显示装置40的各层可以用粘合剂或粘合剂分别接合。
如图4B所示，液晶显示装置50依次具备光源51、偏振片30、液晶面板52、偏振片30和前面板53。光源51可以是在液晶面板的正下方均匀地配置有光源的直下型方式，也可以是具备反射板和导光板的侧光方式。而且，在图4B中显示了前面板53，但液晶显示装置50也可以不具有前面板53。而且，液晶显示装置50还可以具有触摸传感器(未图示)。
需要说明的是，图像显示装置的画面不限于四边形，也可以具有如圆形、楕圆形、或者三角形或五边形这样的多边形的形状。而且，图像显示装置能够具有柔性，可变更其形状使发生翘曲、弯曲、卷曲或折叠。例如，如图5所示，图像显示装置包括卷轴显示器，其能够将以圆筒状收纳在图像显示装置收纳部62的图像显示装置61拉出使用。
[信息处理装置]
接下来，参照图6对本实施方式的信息处理装置进行说明。该图是示意性示出本实施方式的信息处理装置60的立体图。信息处理装置60具备具有上述偏振片的上述图像显示装置。信息处理装置60是具备图像显示装置61的智能手机。在图像显示装置61中，例如能够采用上述有机EL显示装置40或液晶显示装置50的构成。
作为这样的信息处理装置60，没有特别限定，除智能手机以外，例如还能够列举：个人计算机、平板终端等可进行信息处理的各种装置。在期望薄型化或小型化的个人计算机、智能手机、平板终端等中，特别是本实施方式的偏振片的薄度得到有效利用。另外，在携带到室外室内等各种场所使用的个人计算机、智能手机、平板终端等中，本实施方式的偏振片所具有的逆波长分散性更是被有效利用。
而且，作为信息处理装置60，还能够列举：具有可折弯的图像显示装置61并可折叠的可折叠式智能手机(图7)、可将收纳成圆筒状的图像显示装置61拉出使用的卷轴智能手机(图8)等终端。
另外，上述图像显示装置61还可以具有作为信息处理装置的输入输出接口的功能，也可以具有作为输出信息处理装置的各种处理结果的输出接口、或作为对信息处理装置进行操作的触摸面板等的输入接口的功能。作为信息处理装置的其他构成，没有特别限定，典型的是，能够具备处理器、控制有线或无线通信的通信接口、除图像显示装置以外的输入输出接口、内存、存储器以及用于将这些构成要素相互连接的1个或多个通信总线等。
实施例
以下，根据实施例来更详细地说明本发明，但本发明并不被这些实施例限定。以下给出评价方法和原料。
[评价方法]
(玻璃化转变温度(Tg))
使用差示扫描量热仪(Seiko Instruments(株)制造、“DSC 6220”)，将样品装入铝盘，根据JIS K 7121在30℃～200℃的范围内测定Tg。
(分子量)
使用凝胶渗透层析仪(Tosoh(株)制造、“HLC-8120GPC”)，将样品溶于氯仿，以聚苯乙烯换算测定重均分子量Mw。
(Ro、Rth、NZ系数)
使用延迟测定装置(大塚电子(株)制造、“RETS-100”)，在测定温度20℃下测定拉伸膜的Ro(450)、Ro(550)、Ro(650)、Rth(550)和nx、ny、nz，并通过下式(1)算出Nz系数。
(nx-nz)/(nx-ny)(1)
(平均厚度)
使用测厚仪((株)Mitutoyo制造、“Micrometer”)，相对于膜的长度方向，在夹头间以等间隔测定3点，算出其平均值。
[原料]
(合成例1：FDPm：9,9-双(2-甲氧基羰乙基)芴[9,9-双(2-羧乙基)芴(或芴-9,9-二丙酸)的二甲酯])
将200mL 1,4-二噁烷、33.2g(0.2摩尔)芴装入反应器中，通过搅拌使芴溶解后，冷却至10℃，在此状态下滴加3.0mL三甲基苄基氢氧化铵的40重量％甲醇溶液(东京化成(株)制造、“Triton B40”)，搅拌30分钟。接下来，加入37.9g(0.44摩尔)丙烯酸甲酯，搅拌约3小时。反应结束后，加入200mL甲苯、50mL 0.5N的盐酸，进行洗涤。去除水层后，用30mL蒸馏水洗涤有机层3次。通过馏去溶剂，得到了84.0g 9,9-双(丙酸甲基)芴[9,9-双{2-(甲氧基羰基)乙基}芴](收率99％)。再将其溶解于300mL 70℃的异丙醇后，通过冷却至10℃使其重结晶，结果得到了9,9-双(2-甲氧基羰乙基)芴。
(合成例2：DNFDP-m：9,9-双(2-甲氧基羰乙基)2,7-二(2-萘基)芴)
向反应器内装入192.3g(0.39mol)2,7-二溴芴、200g(1.2mol)2-萘基硼酸、4.3L二甲氧基乙烷和1L 2M的碳酸钠水溶液，在氮气流下添加22.4g(19.4mmol)四(三苯基膦)钯(0)[或Pd(PPh3)4]，在内温71～78℃下加热回流5小时，使其反应。冷却至室温后，加入2.0L甲苯和500mL离子交换水，进行5次分液萃取并洗涤。有机层由深橙色变为褐色。将不溶物过滤、浓缩，得到了305g褐色粗晶体。将所得的粗晶体在1.5kg乙酸乙酯和300g异丙醇(IPA)的混合液中加热溶解后，用冰水冷却至10℃以下，搅拌1小时，使晶体析出。将析出的晶体过滤后减压干燥，得到了130g灰褐色晶体。将所得的灰褐色晶体经柱层析(硅胶载体、展开溶剂氯仿：乙酸乙酯(体积比)＝4：1)纯化后，在甲醇中重结晶，进行减压干燥，从而得到了116g9,9-双(2-甲氧基羰乙基)2,7-二(2-萘基)芴(DNFDP-m)(白色晶体、收率54.9％)、HPLC纯度为99.4面积％)。
以下的说明中的简称分别表示下述物质。
BPEF：9,9-双[4-(2-羟基乙氧基)苯基]芴，大阪瓦斯化学(株)制造。
EG：乙二醇。
PA-1：聚酰胺，Trogamid CX7323，Daicel-Evonik(株)制造。
PA-2：聚酰胺，RILSAN CLEAR G 120，Arkema(株)制造。
PS：聚苯乙烯，PSJ-聚苯乙烯GPPS HF-77，PS Japan(株)制造。
[制造例1]
在0.65摩尔DNFDP-m、0.35摩尔FDP-m、0.3摩尔BPEF、2.70摩尔EG中加入作为酯交换催化剂的2×10-4摩尔乙酸锰·4水合物和8×10-4摩尔乙酸钙·1水合物，边搅拌边缓慢地加热熔融。升温至230℃后，加入14×10-4摩尔磷酸三甲酯、20×10-4摩尔氧化锗，在缓慢地升温、减压直至达到270℃、0.13kPa以下的同时，去除EG。在达到预定的搅拌扭矩后，从反应器中取出内容物，调制了聚酯树脂的颗粒。
通过1H-NMR对所得颗粒进行分析时，引入至聚酯树脂的二羧酸成分的65摩尔％来自DNFDP-m、35摩尔％来自FDP-m，引入的二醇成分的30摩尔％来自BPEF、70摩尔％来自EG。所得聚酯树脂的玻璃化转变温度Tg为132℃，重均分子量Mw为90,000。将该树脂称为PEs-1。
[制造例2]
除了将原材料设为0.75摩尔DNFDP-m、0.25摩尔FDP-m、0.20摩尔BPEF、2.80摩尔EG以外，利用与制造例1相同的方法调制了聚酯树脂。通过1H-NMR对所得颗粒进行分析时，引入至聚酯树脂的二羧酸成分的75摩尔％来自DNFDP-m、25摩尔％来自FDP-m，引入的二醇成分的20摩尔％来自BPEF、80摩尔％来自EG。所得聚酯树脂的玻璃化转变温度Tg为127℃，重均分子量Mw为90,000。将该树脂称为树脂PEs-2。
[制造例3]
除了将原材料设为1.00摩尔FDPm、0.80摩尔BPEF、2.20摩尔EG以外，利用与制造例1相同的方法调制了聚酯树脂。通过1H-NMR对所得颗粒进行分析时，引入至聚酯树脂的二羧酸成分的100摩尔％来自FDP-m，引入的二醇成分的80摩尔％来自BPEF、20摩尔％来自EG。所得聚酯树脂的玻璃化转变温度Tg为126℃，重均分子量Mw为43,600。将该树脂称为树脂PEs-3。
[制造例4]
在0.70摩尔异山梨醇(东京化成工业(株)制造)、0.30摩尔环己烷二甲醇(东京化成工业(株)制造)、1.00摩尔碳酸二苯酯(东京化成工业(株)制造)中加入作为酯交换催化剂的1.3×10-6摩尔乙酸钙1水合物，充分进行氮置换，调节至氧浓度为0.0005～0.001体积％。接着，用热介质进行加热，在内温为100℃的时间点开始搅拌，在进行控制使内温为100℃的同时，使内容物融解而均匀。之后，开始升温，用40分钟使内温达到210℃，在内温达到210℃的时间点进行控制使保持该温度，同时开始减压，达到210℃后用90分钟达到13.3kPa，使保持该压力，同时再保持60分钟。
与聚合反应同时副生的苯酚蒸气被导入到使用将回流冷却器的入口温度控制在100℃的蒸气作为制冷剂的回流冷却器，将苯酚蒸气中所含的若干量的二羟基化合物或碳酸二酯送回到聚合反应器，未凝结的苯酚蒸气接下来被导入到使用45℃的温水作为制冷剂的凝结器中回收。使如此操作而低聚物化的内容物暂时复压至大气压后，转移到具备搅拌桨和与上述同样控制的回流冷却器的另一个聚合反应装置中，开始升温和减压，用60分钟使内温达到220℃、压力达到200Pa。
之后，用20分钟达到内温230℃、压力0.13kPa以下，在达到预定的搅拌扭矩后，从反应器中取出内容物，调制了碳酸酯共聚物树脂颗粒。将该树脂称为树脂PC。
[实施例1～9、比较例1～2]
(制膜工序)
将下表中记载的作为第二树脂层材料的树脂颗粒在180℃下热风干燥一夜后，通过使用T模挤出成形机进行挤出成形来制膜。需要说明的是，气缸温度设为280℃。制膜后的膜厚度通过调整挤出机的螺杆转速来控制。
(层叠工序)
将下述表1中记载的作为第一树脂层材料的各树脂颗粒分别用四氢呋喃溶解使达到30％的浓度，使用涂敷器将它们涂敷在上述制膜工序中得到的作为第二树脂层的膜上，在80℃下干燥8小时，从而制作了未拉伸层叠膜。
(拉伸工序)
将上述层叠工序中得到的各种未拉伸层叠膜分别用拉幅机拉伸装置在表1记载的拉伸条件下进行自由端或固定端单轴拉伸。测定所得拉伸膜的各种物性，其结果见表1。
表1
如由表1所知，示出了：通过在适当的条件下拉伸由具有负的固有双折射的第一树脂层和具有正的固有双折射的第二树脂层构成的层叠膜，波长分散性和Nz系数优异，得到了1/4λ相位差膜。
产业实用性
本发明的相位差膜适合用于图像显示装置(例如，反射型液晶显示装置、半透射型液晶显示装置、有机EL显示装置等)。
附图标记说明
10…相位差膜；11…第一树脂层；12…第二树脂层；20、30…偏振片；21、23、31、33、35…粘接剂层；22、34…起偏镜；24、32、36…起偏镜保护膜；40…有机EL显示装置；41…有机EL显示面板；42…触摸传感器；43…前面板；50…液晶显示装置；51…光源；52…液晶面板；53…前面板；60…信息处理装置；61…图像显示装置；62…图像显示装置收纳部；200…拉伸装置；210…导轨；220…把持件；230…未拉伸层叠体辊；240…未拉伸层叠体；250…控制单元。

Claims (14)

1.一种相位差膜，其中，所述相位差膜具有：
第一树脂层，其包含具有负的固有双折射的树脂A，波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)；以及
第二树脂层，其包含具有正的固有双折射的树脂B，波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＞Ro(550)＞Ro(650)，
Nz系数为-1.0～1.0，
波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)，
所述第一树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)为5～50nm，
所述第一树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)为-50～-3nm，
所述第二树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)为10～50nm，
所述第二树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)为5～30nm。
2.根据权利要求1所述的相位差膜，其中，
所述树脂A具备具有芴骨架的构成单元。
3.根据权利要求2所述的相位差膜，其中，
所述芴骨架为芳基化芴骨架。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的相位差膜，其中，
所述树脂A包含芴聚酯，该芴聚酯包含下述通式(1)所表示的二羧酸成分以及至少1种二醇成分，所述至少1种二醇成分选自由下述通式(2)所表示的二醇成分(A)、下述通式(3)所表示的二醇成分(B)和下述通式(4)所表示的二醇成分(C)所构成的组，
[化学式1]
式中，R1a和R1b各自独立地表示苯基或萘基，k各自独立地表示0～4的整数，X1各自独立地表示C1-8亚烷基；
[化学式2]
式中，Z各自独立地表示亚苯基或亚萘基，R2a和R2b各自独立地表示对反应呈惰性的取代基，p各自独立地表示0～4的整数，R3各自独立地表示烷基、烷氧基、环烷氧基、芳氧基、芳烷氧基、芳基、环烷基、芳烷基、卤原子、硝基或氰基，q各自独立地表示0～2的整数，R4各自独立地表示C2-6亚烷基，r各自独立地表示1以上的整数；
[化学式3]
式中，R5a和R5b各自独立地表示对反应呈惰性的取代基，m各自独立地表示0～4的整数，X2各自独立地表示C1-8亚烷基；
[化学式4]
HO-X-OH(4)
式中，X3表示C2-8亚烷基。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的相位差膜，其中，
所述树脂B包含聚酰胺树脂。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的相位差膜，其中，
所述相位差膜是1/4λ相位差膜。
7.一种偏振片，其中，
该偏振片包含权利要求1～6中任一项所述的相位差膜。
8.一种图像显示装置，其中，
该图像显示装置具备权利要求7所述的偏振片。
9.一种信息处理装置，其中，
该信息处理装置具备权利要求8所述的图像显示装置。
10.一种相位差膜的制造方法，其中，
该制造方法具有拉伸未拉伸层叠体而得到拉伸层叠体的拉伸工序，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层。
11.根据权利要求10所述的相位差膜的制造方法，其中，
在所述拉伸工序中，沿相对于宽度方向成45°±15°的方向拉伸所述未拉伸层叠体。
12.一种相位差膜的拉伸装置，其中，所述相位差膜的拉伸装置具备：
导轨，其在未拉伸层叠体的宽度方向的两端侧成对设置，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层；
把持件，其通过在把持所述未拉伸层叠体的宽度方向的端部的同时，沿所述导轨移动，从而沿所述宽度方向或长度方向拉伸所述未拉伸层叠体，以制作相位差膜；以及
控制单元，其控制该把持件，
所述控制单元以下述方式控制所述把持件：
使所述相位差膜中，
Nz系数成为-1.0～1.0，
波长为450nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(450)、波长为550nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(550)、以及波长为650nm的光在入射角为0°下的面内相位差Ro(650)成为Ro(450)＜Ro(550)＜Ro(650)，
所述第一树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)成为5～50nm，所述第一树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)成为-50～-3nm，所述第二树脂层的每1μm厚度的面内相位差Ro(550)成为10～50nm，所述第二树脂层的每1μm厚度的厚度方向的相位差Rth(550)成为5～30nm。
13.一种相位差膜的制造系统，其中，该制造系统具备：
制作未拉伸层叠体的层叠单元，所述未拉伸层叠体具有：包含具有负的固有双折射的树脂A的第一未拉伸树脂层和包含具有正的固有双折射的树脂B的第二未拉伸树脂层；以及
权利要求12所述的拉伸装置。
14.一种生产系统，其中，
该生产系统包括偏振片制造线，该偏振片制造线具有以下工序中的任一个或多个工序：在权利要求1～6中任一项所述的相位差膜上涂敷粘合剂层或粘接剂层的工序；将所述粘合剂层或粘接剂层与起偏镜贴合的工序；以及对所述粘合剂层或粘接剂层加热或照射活性能量射线的工序。
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