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CN114162813B - 一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法 - Google Patents

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Abstract

一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法,以一定摩尔比例的二氧化碳与氢气为原料气,所选用催化剂为含有铁、钴、镍或其他过渡金属的化合物;将一定量的催化剂放置在反应装置中;通入原料气;在一定压力下进行光照。所述原料气中氢气与二氧化碳的摩尔比为20:1‑1:20。为二氧化碳转换利用的发展提供了新的思路,同时也展现了通过光化学反应将二氧化碳转换为固态碳的优势。该方法条件温和、简单易行、可使用性广泛,可以实现大规模的二氧化碳的固定以及资源化利用。

Description

一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法
技术领域
本发明涉及一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法
背景技术
随着社会的发展,能源需求不断增加,引发了煤炭、石油和天然气等化石燃料的快速消费。在此过程中,大气中二氧化碳的浓度增长迅猛。二氧化碳是温室气体的主要成分,温室气体会带来全球变暖、气候变化等一系列环境问题,从而严重威胁人类生存。因此,捕获、转换和利用大气中的二氧化碳对人类的可持续发展至关重要。
固态碳有广泛的工业应用,如石墨:质软,有滑腻感,具有优良的导电性能,可以作为润滑剂,还可以制作铅笔、电极、电车缆线等。又如碳纳米管:具有良好的力学、导电、传热、光学等性能,已经被成功地应用到复合材料、电子器件、储氢材料、电化学材料、碳催化等领域。
二氧化碳的资源化利用一般有二氧化碳的催化加氢反应合成甲烷、甲醇、二甲醚等,二氧化碳的酯化反应合成碳酸二甲酯,二氧化碳的氨化反应合成尿素、三聚氰酸等。固态碳的制备方法主要有:电弧放电法、激光烧蚀法、化学气相沉积法、固相热解法、气体燃烧法以及聚合反应合成法等,但是这些方法大多存在反应条件苛刻、碳收率低的问题。
本发明利用光化学反应,在一定的压力和较低温度(室温)条件下,将二氧化碳加氢并裂解生成固态碳。
发明内容
本发明的目的是,提供一种以二氧化碳和氢气为原料气,利用光化学反应,一步法制备固态碳的方法,固态碳可以如石墨、碳纳米管、石墨烯、碳纤维等,本发明包括制备这类固态碳的方法。
为实现上述目的,本发明的技术方案是:一种以二氧化碳为碳源,在温和条件下催化加氢一步反应直接转换为固态碳的方法,包括以下步骤:
(1)以一定体积比例的二氧化碳与氢气为原料气,所选用催化剂为含有铁、钴、镍或其他过渡金属的化合物;
(2)将一定量催化剂放置在反应器中;
(3)通入原料气;通入原料气中氢气与二氧化碳的摩尔比为20:1-1:20。最好是抽真空后、原料气清扫,或保护气体清扫均可通入原料气光反应;
(4)在一定压力下进行光照。人造光源或自然光,光强0.1~10瓦/平方厘米,波长大于300纳米。
所述的压力为0.001~50Mpa。最好是0.1~10Mpa的压力;本发明在一定的压力下,以含有铁、钴、镍或其他过渡金属的化合物为催化剂,引入光作为能量输入,在光照下得到固态碳产物,如:石墨、碳纳米管、石墨烯、碳纤维等。
本发明的有益效果:通过光化学反应,二氧化碳加氢制备固态碳的碳收率较高,可以达到约23%,该方法条件温和、简单易行、可使用性广泛,可以实现大规模的二氧化碳的固定以及资源化利用。
附图说明
图1为光照5小时生长出来的固态碳产物的拉曼谱图。
图2为光照5小时生长出来的固态碳产物表面的扫描电镜照片;
图3为光照5小时生长出来的固态碳产物的高分辨率的透射电镜照片。
具体实施方式
下面通过具体的实施例结合附图对本发明做进一步的详细描述。以下实例将有助于相关领域的技术工作人员进一步理解本发明,但不以任何形式限制本发明。同时,这里指出对本领域的普通技术人员来说,本发明中最优的数据只针对本发明,在不脱离本发明构思的前提下,合理地若干调整和改进,都属于本发明的保护范围。
制备固态碳包括如下步骤:
(1)称取30毫克Co3O4粉末放置在反应器中;
(2)通入摩尔比为1:2的二氧化碳和氢气为原料气;
(3)使用真空泵或通入原料气将反应器的空气排尽后,保证反应器中气氛为原料气(允许有其他保护气,少量的氮气、隋性气体是可以的,实施例中控制在抽一定的真空后充入原料气,或用原料气清扫,或保护气体氮气、隋性气体清扫均可。
(4)以300W氙灯或自然光为光源。常温常压下,进行光照5小时。
(5)Co3O4化合物为薄膜或者粉末都可以制备。
(6)通入摩尔比为1:4或1:1的二氧化碳和氢气为原料气均可以完成本发明。理论上任何比例都行,只不过是碳管产量,质量会有区别。

Claims (1)

1.一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法,其特征在于,步骤如下:
(1)称取30毫克Co3O4粉末放置在反应器中;
(2)通入摩尔比为1:2的二氧化碳和氢气为原料气;
(3)使用真空泵或通入原料气将反应器的空气排尽后,保证反应器中气氛为原料气;
(4)以300W氙灯或自然光为光源,常温常压下,进行光照5小时;
所述固态碳为碳管。
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Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN114162813B (zh) * 2021-12-23 2023-12-26 南京大学 一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法
CN116253607B (zh) * 2023-03-17 2024-07-30 华东师范大学 一种无催化剂172nm光化学反应体系的构建方法及其应用

Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004018309A (ja) * 2002-06-14 2004-01-22 National Institute Of Advanced Industrial & Technology カーボンナノチューブの製造方法
CN1502554A (zh) * 2002-11-27 2004-06-09 �廪��ѧ 一种碳纳米管、其制备方法和制备装置
TW201002412A (en) * 2008-07-10 2010-01-16 Shu-Chin Chen Carbon dioxide resolve/decompose and C4+nM state carbon recycle device and method
CN102459075A (zh) * 2009-06-18 2012-05-16 塔塔钢铁荷兰科技有限责任公司 碳纳米管(cnt)和纤维(cnf)在钢带上的直接生长方法
CN102596389A (zh) * 2009-10-30 2012-07-18 英派尔科技开发有限公司 用于裂解碳的氧化物的光催化材料
KR20130044704A (ko) * 2011-10-24 2013-05-03 서강대학교산학협력단 태양광을 이용한 이산화탄소의 환원 장치 및 환원 방법
CN104289082A (zh) * 2013-07-16 2015-01-21 陈树锦 分解二氧化碳减少地球温室气体的方法及装置
CN108339383A (zh) * 2018-01-30 2018-07-31 徐明好 一种二氧化碳碳氧分离方法及其专用装置
CN108404587A (zh) * 2018-02-13 2018-08-17 南京师范大学 一种耦合新能源利用二氧化碳的系统和方法
CN111715288A (zh) * 2020-07-22 2020-09-29 福州大学 一种用于催化还原二氧化碳的NCQDs/Ru光催化剂及其制备方法和应用

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2002306963A (ja) * 2001-04-13 2002-10-22 Toshiba Corp 可視光吸収性光触媒物質、水分解方法および炭素固定化方法
CA2758694C (en) * 2009-04-17 2017-05-23 Seerstone Llc Method for producing solid carbon by reducing carbon oxides
WO2013062304A1 (ko) * 2011-10-24 2013-05-02 서강대학교산학협력단 태양광을 이용한 이산화탄소의 환원 장치 및 환원 방법
WO2018099709A1 (en) * 2016-11-29 2018-06-07 Climeworks Ag Methods for the removal of co2 from atmospheric air or other co2-containing gas in order to achieve co2 emissions reductions or negative co2 emissions
CN106629609B (zh) * 2016-11-30 2018-06-19 南京大学 一种基于光致缺陷反应的二氧化碳全分解方法
CN110817839B (zh) * 2019-12-06 2021-10-08 华南师范大学 一种将二氧化碳还原为多孔碳材料的方法及多孔碳材料和应用
CN114162813B (zh) * 2021-12-23 2023-12-26 南京大学 一种利用光化学反应直接将二氧化碳转换为固态碳的方法

Patent Citations (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2004018309A (ja) * 2002-06-14 2004-01-22 National Institute Of Advanced Industrial & Technology カーボンナノチューブの製造方法
CN1502554A (zh) * 2002-11-27 2004-06-09 �廪��ѧ 一种碳纳米管、其制备方法和制备装置
TW201002412A (en) * 2008-07-10 2010-01-16 Shu-Chin Chen Carbon dioxide resolve/decompose and C4+nM state carbon recycle device and method
CN102459075A (zh) * 2009-06-18 2012-05-16 塔塔钢铁荷兰科技有限责任公司 碳纳米管(cnt)和纤维(cnf)在钢带上的直接生长方法
CN102596389A (zh) * 2009-10-30 2012-07-18 英派尔科技开发有限公司 用于裂解碳的氧化物的光催化材料
KR20130044704A (ko) * 2011-10-24 2013-05-03 서강대학교산학협력단 태양광을 이용한 이산화탄소의 환원 장치 및 환원 방법
CN104289082A (zh) * 2013-07-16 2015-01-21 陈树锦 分解二氧化碳减少地球温室气体的方法及装置
CN108339383A (zh) * 2018-01-30 2018-07-31 徐明好 一种二氧化碳碳氧分离方法及其专用装置
CN108404587A (zh) * 2018-02-13 2018-08-17 南京师范大学 一种耦合新能源利用二氧化碳的系统和方法
CN111715288A (zh) * 2020-07-22 2020-09-29 福州大学 一种用于催化还原二氧化碳的NCQDs/Ru光催化剂及其制备方法和应用

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
"Sunlight-assisted hydrogenation of CO2 into ethanol and C2+ hydrocarbons by sodium-promoted Co@C nanocomposites";Lichen Liu et al;《applied catalysis b-environmental》;第235卷(第5期);第186-196页 *
"金属催化SiC制备石墨烯的研究";刘飞;《中国优秀硕士学位论文全文数据库工程科技Ⅰ辑》;第B015-218页 *

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