CN102456903A - 一种利用甲酸电解制取氢气的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种利用甲酸电解制取氢气的方法：以甲酸水溶液为燃料，以聚合物电解质膜电解器来电解制取氢气。将阳极、电解质膜和阴极依次叠放在一起，经热压后，构成电解电极，并将其夹紧于双极板之间构成聚合物电解质膜电解器。在电解器的阳极侧通入甲酸水溶液，于阴、阳两极间施加电压，使甲酸在阳极发生电催化氧化反应，在阴极侧产生氢气。本发明是一种便捷、快速及灵活的小规模现场制氢方法，具有电解电压低、能耗小、制氢效率高等优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于固体聚合物电解质膜电解器的制取氢气方法。以甲酸水溶液为阳极电解燃料，在阴、阳极两侧施加一定电压，使甲酸发生电催化氧化反应；阳极侧产生的质子通过膜传导至阴极侧，并于电子重新结合生成氢气。
背景技术
氢能具有来源丰富，清洁高效的特点，是有可能在21世纪世界能源舞台上发挥举足轻重作用的二次能源。而以氢气为燃料的质子交换膜燃料电池(PEMFC)技术在近年来得到了长足的发展。燃料电池将有可能解决“能源”与“环保”这两大世界难题，对于人类社会可持续发展有重要意义。然而，如何实现经济、高效的制取氢气对氢能经济的发展至关重要。
目前，常用的小规模制氢的方法主要有甲醇/天然气重整制氢和水电解制氢两种方式。其中，重整制氢的反应过程复杂，系统庞大，对设备要求高且可移动性差；而电解制氢具有装置简单、设备成型、易于应用的特点，非常适用于小规模现场制氢和应用。
用于电解制氢的电解装置主要有两种类型。一种是碱性电解器，即在电解池中加入一定量的碱或盐类以增强导电性，在阴阳极分别得到氢气和氧气，利用这种电解装置电解水制取氢气仍然存在能耗高、经济性差的问题；另一种就是基于固体电解质膜型的电解器(Solid-PEM electrolyzer)。这种装置具有操作简单，阴阳极分开并能维持一定气体分压，避免使用碱液等优点在工业上得到广泛应用。
由于电解水制氢，其理论电解电压为1.23V，而实际电解制氢过程中，由于存在一定损耗，其电解电压高达1.4-1.5V以上；而高能耗是实现大规模水电解制氢的极大障碍。甲酸作为液体燃料和氢源，具有便于携带，含氢量高(4.3％)，环境友好等优点，而最重要的是其理论电解电压低(只有-0.02V)。这一特点使得甲酸电解制氢所需电压大大低于水电解制氢所需电压，大大节省电能的消耗，也为小规模现场制氢提供一条新思路。
发明内容
本发明的目的在于提供一种节能、高效、便捷的现场制取氢气的方法。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案为：
以甲酸水溶液为燃料，采用固体聚合物电解质膜的电解器制取氢气；
具体包括以下步骤：于电解电极阳极和阴极间施加电解电压，并于电解电极的阳极侧通入≥2M的甲酸水溶液，使甲酸在阳极发生电催化氧化反应，产生电解电流，电流密度为50-350mA/cm2，在阴极侧产生氢气；电解器温度控制在20-70℃之间。
固体聚合物电解质膜电解器包括阳极极板、阴极极板、和置于极板间的电解电极；将电解电极夹紧于两块极板之间构成聚合物电解质膜电解器，极板靠近电解电极一侧设有流场。
电解电极的制备：电解电极由阴极扩散层、阴极催化层、电解质膜、阳极催化层、阳极扩散层依次叠合在一起后，在1000-2000磅压力下热压1-5min，形成电解电极。
于阴极扩散层上涂有Pt/C或Pd/C催化剂，形成阴极催化层，并与阴极扩散层一起构成电解电极的阴极；阴极催化层贵金属载量为1-2mg/cm2；
于阳极扩散层上涂有Pd/C，PdAu/C，PdSn/C，PdIr/C中的一种催化剂或两种以上的催化剂组合，形成阳极催化层，并与阳极扩散层一起构成电解电极的阳极。阳极催化层贵金属载量为2-5mg/cm2；
电解质膜为
系列膜或
改性膜中的一种。
电极的阴、阳极扩散层均为采用PTFE憎水处理的碳纸、碳布或碳毡，其中PTFE质量百分含量为10-30％。
电解时，阴极可通入20-40sccm的N2，将氢气带出，或不通入气体(氢气自扩散出阴极)。电解液甲酸的进料流速为1-5ml/min。
电解液甲酸的浓度最优为6-10M。电解电极的阳极和阴极间施加的电解电压通常为0.3-1V。
其由阴极产生的氢气采用排水法收集或直接作为燃料使用；
直接作为燃料使用时，以甲酸为燃料，聚合物电解质膜电解器制取的氢气与质子交换膜燃料电池联用，制得的氢气通过自扩散收集并直接通入质子交换膜燃料电池(PEMFC)的阳极，用作阳极反应燃料，产生电能。
本发明所述利用甲酸为电解燃料，以聚合物电解质膜电解器来电解制取氢气的方法。与传统的重整制氢相比是一种简单、便捷、快速和灵活的制氢方法；与利用水或者甲醇等其他电解燃料电解制氢相比，具有电解电压低、能耗小、制氢效率高的优点。该制取氢气的方法可以与太阳能、风能等一次能源相结合，利用廉价易得的一次能源提供电力，以甲酸为燃料，现场电解制取氢气，供给燃料电池汽车等小型可移动电源设备使用或储存起来。本发明在降低电解制氢能耗的同时，还为小规模现场制氢提供一条新思路和途径，有利于进一步促进氢能经济的发展和最终实现。
附图说明
图1甲酸电解制氢装置示意图。
其中，a为电解器的阳极侧；b为电解器的阴极侧；c为电解质膜；d为直流电源。
图2为60℃，1V电解电压下，不同甲酸水溶液浓度进料时，电解电流和产氢速率的变化关系。
图3为60℃，6M甲酸水溶液进料时，不同电解电压下的电解电流的变化趋势。
图4为以甲酸为燃料电解制取氢气与质子交换膜燃料电池(PEMFC)联用示意图。
其中，1为一节5号电池，额定电压1.5V；2为电解器的阳极；3为电解器的阴极；4为电解质膜；5为质子交换膜燃料电池的阳极；6为质子交换膜燃料电池的阴极；7为小风扇；8为氢气管路；电路连线用单实线表示。
具体实施方式
实施例1
按图1组装聚合物电解质膜电解器，其阴、阳极扩散层采用PTFE憎水处理的碳纸(Toray-060)，其中阳极PTFE质量百分含量为15％，阴极PTFE质量百分含量为30％。阳极催化剂为Pd/C，喷涂于阳极扩散层上，担载量为2mg/cm2；阴极催化剂为Pt/C，喷涂于阴极扩散层上，载量为1mg/cm2。电解质膜为
-115膜，电极有效面积为4cm2。将2-10M的甲酸溶液以1ml/min的流速通入电解器的阳极，阴极通入氮气，其流速为20sccm。使用PAR273A电化学工作站(恒电位仪/恒电流仪，美国普林斯顿应用研究)作为直流电源，在电解池两端施加0.3-1V电压，将电解池温度控制在60℃下使甲酸发生电催化氧化反应，阴极采用排水法收集氢气，并计算产氢速率。
图2为60℃，1V电解电压下，不同甲酸水溶液浓度进料时，电解电流和产氢速率的变化关系。可以看出电解电流和产氢速率随甲酸浓度呈先升高再降低的趋势；其中当甲酸水溶液浓度为8M时，电流密度达到314mA/cm2，产氢速率为9.5ml/min。
图3为60℃，6M甲酸进料时，不同电解电压下的电解电流的变化趋势。随电解电压升高，电解性能(电流)亦随之升高。在0.6V时，电流密度达到110mA/cm2。
实施例2：
图4为以甲酸水溶液为燃料，以聚合物电解质膜电解器电解制取氢气与质子交换膜燃料电池(PEMFC)联用实例。
图中电解电源为一节5号电池(额定电压1.5V)；电解器为两个电解电极相串联，并与双极板一起构成。由于存在欧姆损失，实测两个串联电解电极的电压均在0.65-0.68V范围内。
电解电极的阳极催化剂为Pd/C，担载量为3mg/cm2，阴极催化剂为Pt/C，担载量为1mg/cm2，电极面积共为16cm2。
图中质子交换膜燃料电池(PEMFC)阴、阳极催化剂均为Pt/C，担载量均为0.4mg/cm2，且阴极采用空气自呼吸方式，电极面积为8cm2。
图中电解器的阳极甲酸进料腔体积为20ml，甲酸水溶液浓度为8M，阴极产生的氢气通过管路自扩散至质子交换膜燃料电池的阳极侧，作为质子交换膜燃料电池的阳极反应燃料。
测试时，将整个系统电路接通，电解器的阳极发生甲酸电催化氧化反应，在阴极侧产生氢气。产生的氢气在电解器的阴极腔体内累计，并扩散至质子交换膜燃料电池的阳极腔内，作为其阳极反应燃料。质子交换膜燃料电池在阳极氢气、阴极空气中的氧气的共同反应下产生电能，驱动了小风扇工作。
Claims (10)
1.一种利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于，以甲酸水溶液为燃料，采用固体聚合物电解质膜的电解器制取氢气；
具体包括以下步骤：于电解电极阳极和阴极间施加电解电压，并于电解电极的阳极侧通入≥2M的甲酸水溶液，使甲酸在阳极发生电催化氧化反应，产生电解电流，在阴极侧产生氢气；电解器温度控制在20-70℃之间。
2.如权利要求1所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：
固体聚合物电解质膜电解器包括阳极极板、阴极极板、和置于极板间的电解电极；将电解电极夹紧于两块极板之间构成聚合物电解质膜电解器，极板靠近电解电极一侧设有流场。
3.如权利要求2所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：
电解电极的制备：电解电极由阴极扩散层、阴极催化层、电解质膜、阳极催化层、阳极扩散层依次叠合在一起后，在1000-2000磅压力下热压1-5min，形成电解电极。
4.如权利要求3所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：于阴极扩散层上涂有Pt/C或Pd/C催化剂，形成阴极催化层，并与阴极扩散层一起构成电解电极的阴极；阴极催化层贵金属载量为1-2mg/cm2；于阳极扩散层上涂有Pd/C，PdAu/C，PdSn/C，PdIr/C中的一种催化剂或两种以上的催化剂组合，形成阳极催化层，并与阳极扩散层一起构成电解电极的阳极。阳极催化层贵金属载量为2-5mg/cm2；
电解质膜为
系列膜或改性膜中的一种。
5.如权利要求3或4所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：电极的阴、阳极扩散层均为采用PTFE憎水处理的碳纸、碳布或碳毡，其中PTFE质量百分含量为10-30％。
6.如权利要求1所述利用甲酸电解氢气的制取方法，其特征在于：电解时，阴极通入20-40sccm的N2。
7.如权利要求1所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：电解液甲酸的进料流速为1-5ml/min。
8.如权利要求1所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：电解液甲酸的浓度最优为6-10M。
9.如权利要求1所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：电解电极阳极和阴极间施加的电解电压为0.3-1V。
10.如权利要求1所述利用甲酸电解制取氢气的方法，其特征在于：其由阴极产生的氢气采用排水法收集或直接作为燃料使用；
直接作为燃料使用时，以甲酸为燃料，聚合物电解质膜电解器制取的氢气与质子交换膜燃料电池联用，制得的氢气通过自扩散收集并直接通入质子交换膜燃料电池PEMFC的阳极，用作阳极反应燃料，产生电能。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20120516 |