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CH523879A - Verfahren zur Herstellung von Lactonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Lactonen

Info

Publication number
CH523879A
CH523879A CH819269A CH819269A CH523879A CH 523879 A CH523879 A CH 523879A CH 819269 A CH819269 A CH 819269A CH 819269 A CH819269 A CH 819269A CH 523879 A CH523879 A CH 523879A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
mixture
formula
lactone
bicyclo
methyl
Prior art date
Application number
CH819269A
Other languages
English (en)
Inventor
J Becker Joseph
Original Assignee
Firmenich & Cie
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Firmenich & Cie filed Critical Firmenich & Cie
Priority to CH819269A priority Critical patent/CH523879A/de
Priority to DE19702065551 priority patent/DE2065551C3/de
Priority to DE19702026056 priority patent/DE2026056C3/de
Priority to DE19702065550 priority patent/DE2065550C2/de
Priority to GB1266092D priority patent/GB1266092A/en
Priority to FR7019709A priority patent/FR2043784A1/fr
Priority to JP4635070A priority patent/JPS548677B1/ja
Priority to GB1266091D priority patent/GB1266091A/en
Priority to NL7007855A priority patent/NL164857C/xx
Publication of CH523879A publication Critical patent/CH523879A/de
Priority to US377566A priority patent/US3904651A/en
Priority to US377564A priority patent/US3890353A/en
Priority to US402760A priority patent/US3907831A/en
Priority to NLAANVRAGE8005783,A priority patent/NL172656C/xx

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D315/00Heterocyclic compounds containing rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom according to more than one of groups C07D303/00 - C07D313/00

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Fats And Perfumes (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Lactonen
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von 15 bis 17 Kohlenstoffatome enthaltenden Lactonen, die teils bekannte teils neue Verbindungen mit interessanten Riechstoffeigenschaften sind.



   Das Verfahren gemäss der Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass man eine Peroxyverbindung der Formel    R1-O-O-R2 1    in welcher R1 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls Sauerstoff enthaltenden Kohlenwasserstoffrest und R2 eine Gruppe der Formel
EMI1.1     
 darstellen, worin R3 Wasserstoff oder den Methylrest und n eine ganze Zahl von 0 bis 3 bezeichnen, und worin die Summe der Ringkohlenstoffatome 14 bis 17 beträgt, spaltet, um ein Gemisch zu erhalten, das ein Lacton der Formel
EMI1.2     
 und die entsprechenden ungesättigten Lactone der Formel
EMI1.3     
 in welcher m die Zahl 1 oder 2 bezeichnet, enthält. Das er haltene Lactongemisch als solches oder die obengenannten ungesättigten Lactone können nach Abtrennung aus dem ge nannten Gemisch einer katalytischen Hydrierung unterworfen werden, um reines gesättigtes Lacton der Formel III zu er halten.



   Die Spaltung der Peroxyverbindungen I kann durch Be handlung mit freie Radikale bildenden Mitteln, beispielsweise durch Zufuhr von Wärme- oder Lichtenergie oder mittels
Substanzen, die ungepaarte Elektronen enthalten, durchge führt werden.



   Die thermische Spaltung kann durch Erhitzen der Peroxyverbindungen I in Abwesenheit oder Anwesenheit von orga nischen Lösungsmitteln auf Temperaturen von   80-150     C durchgeführt werden. Als Lösungsmittel eignen sich beispielsweise flüssige Kohlenwasserstoffe, die bei Temperaturen von   80"    C aufwärts sieden. Günstig sind besonders aromatische Kohlenwasserstoffe, z.B. Toluol und Xylol. Eine zweckmäs   sige    Arbeitsweise besteht darin, die Peroxyverbindungen in Form von Lösungen in Xylol auf   130-150     C zu erhitzen.



  Man kann entweder Gemische von   o-,    m- und p-Xylolen oder eines dieser Xylolisomeren verwenden.



   Bei der thermischen Spaltung der Peroxyverbindungen I entstehen Gemische eines Lactons III und des entsprechenden ungesättigten Lactons IV. Das Mengenverhältnis zwischen gesättigtem und ungesättigtem Lacton schwankt innerhalb gewisser Grenzen und ist von den Reaktionsbedingungen abhängig, unter welchen die Spaltung der Peroxyverbindungen I durchgeführt wird.

  Der Einfluss des Lösungsmittels zeigt sich beispielsweise daran, dass bei Verwendung von m-Xylol zur   Spaltung von 12-Hydroperoxy-13-oxa-bicyclo[10   .4.    4   O]hexa-    decan ein Gemisch von 83,2% Pentadecanolid-(15,1) und   16,8%    Pentadecen-(11 und 12)-oliden-(15,1) erhalten wird, während bei Verwendung von p-Xylol bzw. o-Xylol Gemische von 70,8 % gesättigtem Lacton und   29,2 %    ungesättigtem Lacton bzw.   60 %    gesättigtem Lacton und   40 %    ungesättigtem Lacton entstehen.



   Die Spaltung der Peroxyverbindungen I kann auch photochemisch bewirkt werden, indem man die genannten Verbindungen in Abwesenheit oder Anwesenheit eines organischen Lösungsmittels, z. B. mit ultraviolettem Licht, belichtet.



  Als Lösungsmittel kann man beispielsweise chlorierte Kohlenwasserstoffe wie Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff oder Trichloräthylen, oder Äther wie Dioxan, Tetrahydrofuran oder Monoglym verwenden. Die Belichtung kann bei Raumtemperatur oder erhöhten Temperaturen durchgeführt werden.



   Wie bei der thermischen Spaltung entstehen auch bei der photochemischen Spaltung der Peroxyverbindungen I Gemische von gesättigten und ungesättigten Lactonen.



   Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Lactongemische können als solche, d.h. ohne vorherige Auftrennung in die Komponenten als Riechstoffe verwendet werden. Man kann jedoch die Lactongemische beispielsweise durch Destillation in einer hochwirksamen Kolonne in gesättigtes Lacton und ungesättigtes Lacton auftrennen. Ferner kann man die Lactongemische hydrieren, beispielsweise katalytisch mittels Raney-Nickel bei Raumtemperatur, um ein einheitliches gesättigtes Lacton zu erhalten. Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren erhaltenen Lactongemische und deren einzelne Komponenten sind Riechstoffe, die alle einen mehr oder weniger ausgeprägten moschusartigen Geruch entwickeln.



   Das erfindungsgemässe Verfahren wird durch das folgende Reaktionsschema erläutert:
EMI2.1     

In diesem bestimmten Fall ist R2 in der Peroxyverbindung der Formel I eine Gruppe der Formel II, worin n 1 bezeichnet.



   Die für das erfindungsgemässe Verfahren benötigten Ausgangsverbindungen I können aus bicyclischen Äthern der Formel
EMI2.2     
 in welcher n und R3 die oben bereits definierte Bedeutung besitzen, durch Umsetzung mit Wasserstoffperoxyd oder einem Hydroperoxyd der Formel X-OOH, in welcher X einen acyclischen oder cyclischen Kohlenwasserstoffrest, z. B.



  einen Alkyl-, Cycloalkyl-, Aralkyl- oder Arylrest, bezeichnet, hergestellt werden.



   Diejenigen Peroxyverbindungen I, in welchen R1 und R2 untereinander gleich sind und eine Gruppe der Formel II bezeichnen, können beispielsweise durch Behandeln der bicyclischen Äther V mit Wasserstoffperoxyd in Gegenwart von Schwefelsäure bei zwischen 10 und   15 0C,    vorzugsweise   12-14  C    liegenden Temperaturen während 20-30 Minuten erhalten werden. Zur Herstellung derjenigen Peroxyverbindungen i, in welchen R1 Wasserstoff ist, kann man die bicyclischen Äther V mit Wasserstoffperoxyd in Gegenwart von   Schwefelsäure bei Temperaturen um 0  C während 20 bis    30 Minuten behandeln.



   Die bicyclischen Äther V lassen sich aus Cyclododecanon, einem billigen und in jeglichen Mengen verfügbaren Rohmaterial, beispielsweise über das nach bekannten Methoden erhältliche 2-Äthoxycarbonyl-cyclododecanon, gewinnen. Die für die Herstellung von Pentadecanolid-(15,1), Pentadecen (11 und 12)-olid-(15,1), 14-Methyl-tetradecanolid-(14,1) und 14-Methyl-tetradecen-(11 und 12)-olid-(14,1) benötigten bicyclischen Äther können beispielsweise durch die nachstehend schematisch dargestellten Synthesen erhalten werden.  
EMI3.1     
  



   Die bei dem erfindungsgemässen Verfahren entstehenden ungesättigten Lactone der Formel IV bilden zwei Doppelbindungsstellungsisomere, die ihrerseits in cis- und trans Konfiguration auftreten können. Diese verschiedenen Isomeren lassen sich beispielsweise durch präparative Gaschromatographie trennen.



   In den nachfolgenden Beispielen sind die Temperaturen in Celsiusgraden angegeben.



   Beispiel 1
Eine Suspension von 439 g 12-Hydroperoxy-13-oxa   bicyclo[10.4.0]hexadecan    in 2500 ml Xylol wurde innert 11/2 Stunden unter Rühren in kleinen Portionen in 2400 ml siedendes Xylol eingetragen. Das Reaktionsgemisch wurde noch 10 Minuten bei   Rückflusstemperatur    gerührt und dann abgekühlt. Durch Abdestillieren des Lösungsmittels unter vermindertem Druck erhielt man 519,2 g Rohprodukt, das einer fraktionierten Destillation unterworfen wurde. Die zwischen 73 und   1600/0,3    Torr überdestillierende Fraktion wurde in einer Vigreux-Kolonne erneut fraktioniert. Man erhielt 313 g einer zwischen 70 und   108"/0,3    Torr siedenden Fraktion, die zu etwa   89%    aus Pentadecanolid und zu etwa 11% aus Pentadecen-(11/12)-olid-(15,1) bestand.

  Als Nebenprodukt wurden etwa 98 g 12-Hydroxypentadecanolid (15,1) gewonnen.



   Man kann das Gemisch von Pentadecanolid und Pentadecen-(11/12)-olid-(15,1) als solches direkt als Riechstoff verwenden oder aber einer katalytischen Hydrierung unterziehen, um ein vollständig aus Pentadecanolid bestehendes Produkt zu erhalten. Eine katalytische Hydrierung dieser Art ist nachstehend beschrieben.



   Einer Lösung von 313 g eines gemäss Beispiel 1 hergestellten Gemisches von Pentadecanolid und Pentadecen (11/12)-olid-(15,1) in 1,5 Liter Methanol gab man 50 g einer 30%igen   Raney-Nickel-Suspension    und 5 ml wässriges, 10   obiges    Natriumcarbonat zu und schüttelte die Mischung in einer Wasserstoffatmosphäre während   31'2    Stunden. Die während dieser Zeit aufgenommene Wasserstoffmenge betrug 3600 ml. Das Hydrierungsgemisch wurde filtriert, worauf der Alkohol unter vermindertem Druck aus dem Filtrat abdestilliert wurde. Der Rückstand wurde in einer Mischung von 300 ml Äther und 300 ml Toluol aufgenommen, worauf die Lösung mit Wasser neutral gewaschen, dann über Natriumsulfat getrocknet und schliesslich unter vermindertem Druck eingedampft wurde.

  Man erhielt 311 g Rohprodukt mit einem Gehalt an Cyclopentadecanolid von etwa   90%.   



   Das in Beispiel 1 als Ausgangsstoff verwendete 12-Hy   droperoxy-13-oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecan    wurde wie folgt hergestellt:
Einer auf   0     abgekühlten Lösung von 2222 g (10 Mol)   13-Oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecen-[1(12)]    in 10 Liter   90%-    iger Essigsäure wurde innerhalb 27 Minuten eine Mischung von 1000 g (15,3 Mol)   52%igem    Wasserstoffperoxyd und 500 g konz. Schwefelsäure zugegeben. Während der Zugabe des Wasserstoffperoxyds wurde die Temperatur des Reaktionsgemisches zwischen -1 und +   1"    gehalten. Das Reaktionsgemisch wurde noch 15 Minuten bei   0     gerührt und dann filtriert. Der Filterkuchen wurde mit 3 Liter   50%iger    Essigsäure und anschliessend mit Wasser neutral gewaschen.

  Es wurden 3629 g feuchtes   12-Hydroperoxy-13 -oxa-bicyclo[10.4.0]-    hexadecan erhalten, was einem Trockengewicht von 2160 g entspricht. F. =   103-114".   



   Beispiel 2
In 600 ml auf Siedetemperatur   (138-140 )    erhitztes Xylol wurde unter Rühren innert 70 Minuten in kleinen Portionen eine Lösung von 190 g Di-[13-oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecyl-(12)]-peroxyd in 500 ml Xylol eingetragen. Nach Abkühlung des Reaktionsgemisches wurde das Xylol unter vermindertem Druck abdestilliert. Durch fraktionierte Destillation des Rückstandes erhielt man 139,4 g eines bei   105-107"/0,2    Torr siedenden Gemisches von Pentadecanolid und   Pentadecen-(11/12)-olid-(15,1).   



   Dieses Gemisch (139,4 g) wurde in 750 ml Methanol gelöst. Nach Zugabe von 25 g 30   tonigem    Raney-Nickel und 1 ml   10%dem    wässrigem Na2CO3 wurde die Mischung in einer Wasserstoffatmosphäre während 1 Stunde hydriert. Die während dieser Zeit aufgenommene Wasserstoffmenge betrug 1200 ml. Das Hydrierungsgemisch wurde filtriert. Der Alkohol wurde unter vermindertem Druck aus dem Filtrat abdestilliert und der Rückstand in Äther und Toluol aufgenommen. Die Lösung wurde mit Wasser neutral gewaschen, über Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck eingedampft. Man erhielt auf diese Weise 139 g Pentadecanolid.



   Das im Beispiel 2 als Ausgangsstoff verwendete Di-[13   oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecyl-(12)]-peroxyd    wurde wie folgt hergestellt:
In eine auf   12"    abgekühlte Lösung von 222,2 g (1 Mol)   13-Oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecen-[1(12)]    in 1000 ml Eisessig trug man innert 20 Minuten unter Rühren eine aus 400 g   52 %dem    Wasserstoffperoxyd und 200 g konz. Schwefelsäure bestehende Lösung ein. Das Reaktionsgemisch wurde 30 Minuten bei   8"    weitergerührt und anschliessend filtriert.



  Der Filterkuchen wurde mit 450 ml   50%iger    Essigsäure und dann mit Wasser neutral gewaschen und schliesslich im Vakuum bei Raumtemperatur über Calciumchlorid getrocknet.



  Man erhielt 190 g   Di-[13-oxa-bicycloll10.4.0]hexadecyl-    (12)]-peroxyd vom F. =   134-136 .   



   Beispiel 3
In eine Lösung von 44,4 g (0,2 Mol) 13-Oxa-bicyclo   [10.4.0]hexadecen-[1(12)]    in 250 ml Eisessig wurden 36 g   75%ges    tert.-Butylhydroperoxyd (0,3 Mol) eingetragen. In die auf   12"    gekühlte Lösung wurde unter Rühren innert 12 Minuten eine Mischung von 15 g konz. Schwefelsäure und   100    ml Eisessig eingetragen, wobei dafür gesorgt wurde, dass die Temperatur nicht höher als   14"    stieg. Das Reaktionsgemisch wurde dann noch 30 Minuten bei   10-12"    gerührt und anschliessend in 1000 ml Eiswasser gegossen. Nach Zugabe von 300 ml Äther wurde die Mischung 10 Minuten gerührt. Die wässrige Phase wurde nochmals mit Äther extrahiert.

  Die vereinigten ätherischen Extrakte wurden zweimal mit Wasser, dann zweimal mit 10 %igem wässrigem Natriumbicarbonat und schliesslich mit Wasser neutral gewaschen.



  Die Lösung wurde über Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck eingedampft. Man erhielt 56 g eines festen Rohproduktes, das   12-tert.-Butylperoxy-13-oxa-bicy-      do[10.4.0]hexadecan    enthielt.



   Eine Lösung des Rohproduktes (56 g) in 150 ml Xylol wurde unter Rühren innert 90 Minuten langsam in 250 ml siedendes Xylol eingetragen. Das Reaktionsgemisch wurde noch 10 Minuten gerührt, dann auf   800    gekühlt und unter vermindertem Druck eingeengt. Durch fraktionierte Destillation des Rückstandes bei 0,2 Torr wurde ein aus einem Gemisch von Pentadecanolid und   Pentadecen-(1 1/12)-olid-    (15,1) bestehendes Produkt in einer Ausbeute von   40%,    bezogen auf das umgesetzte 13-Oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecen   [1(12)1,    erhalten.

 

   Das Produkt wurde durch Hydrierung in der im Beispiel 1   beschriebenen    Weise in reines Pentadecanolid umgewandelt.



   Das in den Beispielen 1-3 als Zwischenprodukt verwendete   13 -O3:a-bicyclo[10.4.0]hexadecen-[1 (12)]    wurde beispielsweise wie folgt hergestellt:
Einer Lösung von 2,9 kg (53,7 Mol) Natriummethylat und 12,7 kg (49,9 Mol) 2-Äthoxycarbonyl-cyclododecanon (1) in 55 kg Dimethylformamid wurde unter Rühren eine   Lösung von 8 kg 1-Brom-3-chlor-propan in 8 kg Dimethylformamid zugegeben. Man liess das Reaktionsgemisch während 25 Minuten stehen. Die Temperatur des Reaktionsgemisches stieg dabei auf   60".    Das Reaktionsgemisch wurde über Nacht stehengelassen und hierauf ohne vorherige Isolierung des bei der Reaktion entstandenen 2-Äthoxycarbonyl2-(3-chlorpropyl)-cyclododecanons-(1) weiterverarbeitet.



   Man gab dem das 2-Äthoxycarbonyl-2-(3-chlorpropyl)cyclododecanon-(1) enthaltenden Reaktionsgemisch in kleinen Portionen 5 kg wasserfreies Natriumacetat zu und rührte die Mischung 10 Stunden bei   110-120 .    Anschliessend wurde das Dimethylformamid unter vermindertem Druck abdestilliert, bei einer   90"    nicht übersteigenden Temperatur, und der Rückstand mit 20 Liter Toluol verdünnt. Nach dreimaligem Waschen der organischen Lösung mit Wasser wurde das Lösungsmittel unter vermindertem Druck abdestilliert.



   Das 2-Äthoxycarbonyl-2-(3-acetoxy-propyl)-cyclo-dodecanon-(1) enthaltende Rohprodukt wurde mit 50 Liter Wasser und 27 kg wässriger 30 %iger Natriumhydroxydlösung gemischt. Das Gemisch wurde 5 Stunden bei   85-90     gerührt.



  Dann liess man das Reaktionsgemisch abkühlen, gab 20 Liter Toluol zu und rührte das Gemisch während 10 Minuten. Man trennte die organische Phase ab und extrahierte die wässrige Phase nochmals mit 8 Liter Toluol. Die organischen Phasen wurden vereinigt und mit Wasser neutral gewaschen. Durch Abdestillieren des Lösungsmittels unter vermindertem Druck erhielt man 11,3 kg Rohprodukt, aus welchem durch fraktionierte Destillation 9,525 kg 2-(3-Hydroxypropyl)-cyclododecanon-(1),   Kp.=138-180"/0,2    Torr, erhalten wurden.



   Eine Lösung von 9,525 kg 2-(3-Hydroxypropyl)-cyclododecanon-(1) und 500 g 70%iger Benzolsulfonsäure in 30 kg Toluol wurde 5 Stunden unter Rühren bei Rückflusstemperatur   (110o)    erhitzt und gerührt. Das bei der Reaktion entstandene Wasser wurde fortlaufend abdestilliert. Es wurden 680 ml Wasser aufgefangen. Das Reaktionsgemisch wurde auf   20     abgekühlt, zweimal mit Wasser gewaschen und mit 20 Liter wässrigem   10%dem    Natriumbicarbonat neutralisiert.



  Das Gemisch wurde während 60 Minuten gerührt. Die organische Phase wurde abgetrennt und mit Wasser gewaschen.



  Durch Abdestillieren des Lösungsmittels unter vermindertem Druck wurden 9,370 kg Rohprodukt erhalten. Durch fraktionierte Destillation des Rohproduktes wurden 7,7 kg    13-Oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecen-[1(12)]    vom Kp. = 110 bis    114 /0,2    Torr erhalten. Die Ausbeute betrug   69,3%    der Theorie, bezogen auf das umgesetzte 2-Äthoxycarbonylcyclodecanon-(1).



   Beispiel 4
Eine Suspension von 17,3 g 12-Hydroperoxy-14-methyl
13-oxa-bicyclo[10.3.0]pentadecan in 100 ml Xylol wurde unter Rühren innerhalb 30 Minuten in 100 ml siedendes Xylol eingetropft. Das Xylol wurde unter vermindertem Druck abgedampft, worauf der Rückstand (18,2 g) einer fraktionierten Destillation unterworfen wurde. Man erhielt
13,7 g eines bei   83-116 /0,3    Torr siedenden Gemisches von
14-Methyl-tetradecanolid-(14,1) und 14-Methyl-tetradecen  (11- und 12)-oliden-(14,1). Das Lactongemisch wurde in der im Beispiel 1 beschriebenen Weise katalytisch hydriert..



   Man erhielt 9 g reines 14-Methyl-tetradecanolid-(14,1),    Kp. = 105"/0,1    Torr.



   Dieses Lacton ist eine neue Verbindung, die interessante
Riechstoffeigenschaften aufweist.



   Das in diesem Beispiel als Ausgangsverbindung verwen dete   14-Methyl-12-hydroperoxy- 13-oxa-bicyclo[10.3 .0]-    pentadecan wurde wie folgt hergestellt:
Einer auf   0     gekühlten Lösung von 22,2 g (0,1 Mol) 14   Methyl-13-oxa-bicyclo[10.3.0]pentadecen-[1(12)]    in 100 ml
90%iger Essigsäure wurde unter Rühren innerhalb 3 Minuten eine Mischung von 10 g   52%igem      H202    und 5 g konz.



  Schwefelsäure zugetropft. Das Reaktionsgemisch wurde 15 Minuten bei   0     weitergerührt und dann filtriert. Der Filterkuchen wurde mit   Wasser, 50 %iger    Essigsäure, dann   90 %iger    Essigsäure und schliesslich mit Wasser neutral gewaschen.



  Das feuchte Rohprodukt wurde unter vermindertem Druck bei Raumtemperatur getrocknet. Man erhielt 17,3 g trockenes Rohprodukt, aus welchem durch Umkristallisieren in Essigsäureäthylester reines 14-Methyl-12-hydroperoxy-13oxa-bicyclo[10.3.0]pentadecan vom Sdp.   118-120     gewonnen wurde.



   Das als Zwischenprodukt für die Herstellung des Hydroperoxyds verwendete   14-Methyl- 13 -oxa-bicyclo[10.3 .0J-      pentadecen-[1(12)]    wurde wie folgt hergestellt:
Einer Lösung von 59,4 g (1,1 Mol) Natriummethylat in 800 ml Dimethylformamid wurden 254,3 g (1 Mol) 2 Äthoxycarbonyl-cyclododecanon-(1) und 1000 ml Dimethylformamid zugegeben. Dem Gemisch wurde unter Rühren bei   50    innerhalb von 2 Stunden eine Lösung von 132 g (1,1 Mol) Allylbromid in 200 ml Dimethylformamid zugegeben. Das Reaktionsgemisch wurde über Nacht bei   50     weitergerührt. Die Reaktionsdauer betrug insgesamt 17 Std.



  Das Dimethylformamid wurde im Vakuum der Wasserstrahlpumpe abdestilliert. Der Rückstand wurde mit 750 ml Wasser und 30 ml Eisessig zersetzt. Das Reaktionsgemisch wurde mit Toluol extrahiert, worauf der Extrakt mit Wasser neutral gewaschen und durch Destillation unter vermindertem Druck vom Toluol befreit wurde. Durch fraktionierte Destillation des Rückstandes im Hochvakuum (0,03 Torr) wurden 266,9 g   2-Allyl-2-äthoxycarbonyl-cyclododecanon-(1) vom      Smp. 58-60"    erhalten.



   Ein Gemisch von 200 g 2-Allyl-2-äthoxycarbonyl-cyclo   dodecanon,400 ml Äthanol    und 300 ml   30%ges    wässriges Natriumhydroxyd wurde während 4 Stunden bei Siedetemperatur gerührt. Der Alkohol wurde dann unter vermindertem Druck abgedampft, worauf der Rückstand in Toluol aufgenommen wurde. Die Lösung wurde mit wässriger Kochsalzlösung neutral gewaschen. Die Waschwasser wurden mit Toluol extrahiert. Die vereinigten getrockneten Toluollösungen wurden unter vermindertem Druck vom Lösungsmittel befreit. Man erhielt 136,5 g Rohprodukt, aus welchem durch fraktionierte Destillation 116,1 g 2-Allylcyclodecanon-(1)   (Kp. = 92-98 "/0,03    Torr) gewonnen wurden.



   In 600 g auf   0     gekühlter   90 %iger    Schwefelsäure wurden unter Rühren innerhalb 20 Minuten 63 g 2-Allyl-cyclododecanon-(1) eingetragen. Das Reaktionsgemisch wurde während 2 Stunden weitergerührt, wobei man die Temperatur auf 100 steigen liess. Man goss das Reaktionsgemisch auf Eis und extrahierte die Mischung mit Essigsäureäthylester.



  Die wässrige Phase wurde abgetrennt und mit Essigsäure äthylester extrahiert. Die Extrakte wurden vereinigt, zweimal mit   10%igem    wässrigem Natriumbicarbonat gewaschen und über Natriumsulfat getrocknet. Durch Entfernen des Lösungsmittels unter vermindertem Druck erhielt man 65 g Rohprodukt, aus welchem durch fraktionierte Destillation 54 g 14   Methyl-13-oxa-bicyclo[10.3.0]pentadecen-[1 (12)],    Kp. =
105/0,1 Torr, erhalten wurden.

 

   Beispiel 5
Eine unter einer Argonatmosphäre gehaltene Suspension von 25,6 g   12-Hydroperoxy-13-oxa-bicyclo[10.4 .0]hexade-    can in 500 ml Dioxan wurde während 5 Stunden mit einer Quecksilberdampflampe von 125 Watt belichtet. Während der Belichtung wurde die Suspension gekühlt, so dass deren Temperatur nicht über Raumtemperatur stieg. Die erhaltene Lösung wurde unter vermindertem Druck eingeengt. Man erhielt 28,1 g Rohprodukt, das bei einem Druck von 0,1 mm destilliert wurde. Es wurden 18,9 g eines bei   92 /0,1    mm  siedenden Gemisches von Pentadecanolid-(15,1) und Pentadecen-(11 und 12)-olid-(15,1) (Gewichtsverhältnis etwa   1: 1) erhalten.   

 

   Beispiel 6
10 g   Di-[13 -oxa-bicyclo] 10.4.0 [hexadecyl-(12)]peroxyd    wurden unter den im Beispiel 5 angegebenen Bedingungen belichtet. Man erhielt 11 g Rohprodukt, aus welchem durch Destillation 6 g eines bei   95-96 /0,1-0,2    mm siedenden Gemisches von Pentadecanolid-(15,1) und Pentadecen-(11 und 12)-olid-(15,1) (Gewichtsverhältnis etwa 1 : 1) gewonnen wurden. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Verfahren zur Herstellung von 15 bis 17 Kohlenstoffatome enthaltenden Lactonen, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Peroxyverbindung der Formel RIO-O-R2 ] in welcher R1 Wasserstoff oder einen gegebenenfalls Sauerstoff enthaltenden Kohlenwasserstoffrest und R2 eine Gruppe der Formel EMI6.1 darstellen, worin R3 Wasserstoff oder den Methylrest und n eine ganze Zahl von 0 bis 3 bezeichnen, und worin die Summe der Ringkohlenstoffatome 14 bis 17 beträgt, spaltet, um ein Gemisch zu erhalten, das ein Lacton der Formel EMI6.2 und die entsprechenden ungesättigten Lactone der Formel EMI6.3 in welcher m die Zahl 1 oder 2 bezeichnet, enthält.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man die Zersetzung der Peroxyverbindung mittels Wärmeenergie ausführt.
    2. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Zersetzung durch Erhitzen der Peroxyverbindung in einem über 80" C siedenden Kohlenwasserstoff, z.B. Xylol, durchführt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung eine Peroxyverbindung der Formel I verwendet, in welcher R1 und R2 untereinander gleich sind und je eine Gruppe der Formel II bezeichnen.
    4. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung Di-[13-oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecyl-(12)]-peroxyd verwendet, um ein Gemisch von Pentadecanolid-(15,1) und Pentadecen-(11- und 12)-oliden-(15,1) zu erhalten.
    5. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung 12-Hydroperoxy-13oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecan verwendet, um ein Gemisch von Pentadecanolid-(15,1) und Pentadecen-(1 1- und 12)oliden-(15,1) zu erhalten.
    6. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung 12-tert.-Butylperoxy 13 -oxa-bicyclo[10.4.0]hexadecan verwendet, um ein Gemisch von Pentadecanolid-(15,1) und Pentadecen-(11- und 12)-oliden-(15,1) zu erhalten.
    7. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass man als Ausgangsverbindung 12-Hydroperoxy-14 methyl- 13 -oxa-bicyclo[10.3 .0]pentadecan verwendet, um ein Gemisch von 14-Methyl-tetradecanolid-( 14,1) und 14-Me thyl-tetradecen-(11- und 12)-oliden-(14,1) zu erhalten.
    8. Verfahren nach Patentanspruch und einem der Unteransprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass man das erhaltene Lactongemisch als solches oder die ungesättigten Lactone nach Abtrennung aus dem genannten Gemisch einer katalytischen Hydrierung unterwirft, um reines gesättigtes Lacton der Formel III zu erhalten.
    9. Verfahren nach Patentanspruch und einem der Unteransprüche 3 bis 6 und 8, dadurch gekennzeichnet, dass man das Lactongemisch mittels Raney-Nickel bei Raumtemperatur und Barometerdruck katalytisch hydriert, um Pentadecanolid (15,1) zu erhalten.
    10. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass man das erhaltene Lactongemisch als solches oder die ungesättigten Lactone nach Abtrennung aus dem genannten Gemisch einer katalytischen Hydrierung unterwirft, um 14-Methyl-tetradecanolid-(14,1) zu erhalten.
    11. Verfahren nach Patentanspruch und Unteranspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass man das Lactongemisch mittels Raney-Nickel bei Raumtemperatur und Barometerdruck katalytisch hydriert.
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