NO159164B - Fremgangsmaate ved fremstilling av etylenglycol. - Google Patents

Description

Foreliggende oppfinnelse vedrører fremstilling av etylenglycol fra etylenoksyd. Mere spesielt ved-

rører oppfinnelsen en flertrinns prosess hvor etylenoksyd først omdannes til etylenkarbonat, som der-

etter hydroliseres til etylenglycol.

Fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen ombefatter ekstraksjon av etylenoksyd (nær) super-kristisk karbondiok-

syd, slik som beskrevet i US.søknadene no. 284.153

av 17.juli 1981 og no. 321.966 av 16.november 1981. Ytterligere innbefatter fremgangsmåten omsetning av etylenoksyd med karbondioksyd til å gi etylenkarbo-

nat slik som vist i US. patent no. 326.477 av 2.desember 1981 og no. 441.191 av 15.oktober 1982.

Fremgangsmåten ifølge oppfinnelsen kombinerer de to prosesser med hydrolyse av etylenkarbonat til etylenglycol for å gi en integrert fremgangsmåte for effektivt å produsere etylenglycol fra en vanndig oppløsning av etylenoksyd, så som er oppnådd ved oksy-dasjon av etylen. Det erholdes en synergistisk kombinasjon. Dannelse av etylenkarbonat er særlig effektiv når etylenoksyd er ekstrahert med karbondioksyd da den kombinerte strøm kan anvendes direkte (eller etter en mellomliggende partsiell separasjon av karbondioksyd) som innmatning til en etylenkarbonat reaktor, selv om den inneholder små mengder vann. Etylenkarbonatet erholdt fra en slik omsetning kan hydroly-

seres mere effektivt til mono-etylenglycol enn etylenoksyd, som gir større andeler av høyere glycoler. Katalysatoren som anvendes for karbonatisering

anvendes også for hydrolysering.

Fremgangsmåten ved fremstilling av etylenglycol fra en vandig oppløsning av etylenoksyd er særpreget ved de følgende trinn: a) bringe den vandige oppløsning av etylenoksyd i kontakt med tilstrekkelig karbondioksyd ved et trykk i området 35-300 kp/cm^ med en temperatur i området 0-100°C for å ekstrahere i det vesentlige alt av etylenoksydet inn i karbondioksydet under dannelse av en etylenoksydrik karbondioksydfase inneholdende mindre mengder vann og en etylenoksyd-utarmet vandig fase; b) bringe den etylenoksydanrikede karbondioksydfase fra (a) i kontakt med en karbonatiseringskatalysator valgt blant organiske kvarternære ammoniumhalogenider, organiske kvarternære fosfoniumhalogenider, organiske sulfoniumhalogenider eller organiske antimonhalogenider ved en temperatur på over 20°C og ved et mol-forhold mellom katalysator til etylenoksyd i området 0,01 - 0,15 for å gi en etylenkarbonatanriket karbondioksydstrøm; c) tilsette vann til den katalysatorinneholdende, etylenkarbonatanrikede strøm (b) og hydrolysere etylenkarbonatet ved en temperatur i området 90-200°C idet mol-forholdet mellom vann og etylenkarbonat holdes i området 1-100 for å gi etylenglycol og karbondioksyd; d) flashe karbondioksydet dannet under hydrolysen fra den etylenglycolinneholdende strøm fra (c) og retur-nere karbondioksydet til det nær superkritiske ekstraksjonstrinn (a); e) separere etylenglycol fra den flashede strøm fra (d), fortrinnsvis ved at strømmen fra trinn (d)

destilleres i en første kolonne for å fjerne vann

som et topp-produkt og separere glykoler, tunge biprodukter og katalysator som et bunnprodukt; og f) gjenvinne og resirkulere til karbonatiserings-reaksjonen katalysatoren tilsatt i (b).

Ytterligere trekk ved fremgangsmåten fremgår av kravene 2-5.

Hydrolyse av etylenkarbonat til etylenglycol kan ut-

føres ved 90-200°C og med et molforhold vann:

etylenoksyd i området 1-100, fortrinnsvis 1,1-20

og mere spesielt 1.1-2.5. En høyere prosentvis andel av mono etylenglycol blir dannet enn når etylenoksyd hydrolyseres direkte.

Etter hydrolyse av etylenkarbonat til etylenglycol

kan de foretrukne glycoler, nemlig mono- og dietylen-glycoler, separeres fra høyere kokende biprodukter og karbonatiserings-katalysatoren ved påhverandre følgende destillasjonstrinn.

I fig. 1 er vist et blokkdiagram som viser forelig-

gende fremgangsmåte.

Fig. 2 viser et forenklet strømningsskjerna som viser en foretrukket utførelsesform.

Etylenoksyd fremstilles vanligvis ved dampfaseoksy-

dasjon av etylen med molekylært oksygen. Etylenet føres over en båret sølvkatalysator sammen med oksy-

gen og forskjellige inerte ballastgasser. Denne omsetningen er vel omtalt innen teknikkens stand.

For en kort beskrivelse av fremgangsmåten kan det

henvises til US.søknad no. 284.153. Det er typisk i slike prosesser at avløpet fra etylenoksydomsetningen vaskes med en resirkulerende vanndig oppløsning til å gi en relativt fortynnet etylenoksydoppløsning,

mens de gjenværende gasser resirkuleres til reaktoren etter at urenheter og biprodukter er separert. Den vanndige oppløsning inneholder opptil 10 mol % etylenoksyd sammen med mindre mengder biprodukter.

I den konvensjonelle prosess blir denne vanndige opp-løsning ytterligere renset og etylenoksydet separert for anvendelse som sådant, eller for hydrolyse til etylenglycol. Det er funnet at etylenoksydet kan gjenvinnes selektivt fra den vanndige oppløsning ved at den bringes i kontakt med karbondioksyd under nær kritiske eller superkritiske betingelser. For foreliggende diskusjon er "nær kristisk" henført til nedsatte temperatur i området 0.6-1 og "superkritisk" til reduserte temperaturer i området 1-3. Imidlertid er ikke disse områder ment å begrense oppfinnelsens omfang, men er hovedsakelig gitt for illustrasjonsformål,

Sem vist i Fig.l kan ékstraksjonen (10) utføres

med karbondioksyd (12) ved høyt trykk og relativt lave temperaturer anvendes for å ekstrahere etylenoksyd fra vanndig oppløsning (14) til å gi en etylen-oksydutarmet vanndig oppløsning (16) som resirkulerer til en ikke vist absorbsjonsanordning. Ekstraksjonen vil generelt utføres ved en temperatur i området

0-100°C og et trykk i området 35-300 kg/cm<2>manometertrykk.

Karbondioksydet, nå anriket med etylenoksyd, er spesielt egnet som en innmatning (18) til karbonati-seringstrinnet (20) hvor i nærvær av vann og en egnet karbonatiserings-katalysator (22) etylenoksyd og karbondioksyd bringes til omsetning under dannelse av etylenkarbonat. Omsetningen kan utføres i nærvær av et antall katalysatorer som vist i den tidligere nevnte US.søknad no. 3 26.44 7, hvilke katalysatorer innbefatter minst en av gruppen omfattende organiske kvaternære amoniumhalogénider, organiske kvaternære fosfoniumhalogenider, organiske sulfoniumhalogenider og organiske antimonhalogenider.

Det etylenoksydrike karbondioksyd (18) kan tilføres

direkte til karbonatiseringsreaktoren (20) eller eventuelt kan hoveddelen av karbondioksydet flashes av til å gi en væske inneholdende tilstrekklig karbondioksyd til å reagere med tilstedeværende etylenoksyd. Karbonatiserings-reaksjonen kan utføres ved tempera-

turer på 20-90°C, selv om høyere temperaturer, særlig 90-170°C med fordel kan anvendes. Molforholdet mellom katalysator til etylenoksyd kan være i om-

råde 0.01-0.15.

Etylenkarbonatét^kan gjenvinnes etter karbonatiserings-reaksjonen (20) om ønsket. I henhold til foreliggende fremgangsmåte blir avløpet (24) fra karbonatiseringsreaktoren (20) tilført, med eller uten delvis fjern-

ing av overskudds karbondioksyd, direkte til et hydro-lysetrinn (26) hvori sammen med tilførsel av vann (28)

og i nærvær av katalysatoren anvendt for karbonati-

sering (22) . Hydrolysen utføres ved temperaturer i området 90-200°C med et molforhold mellom vann og etylenkarbonat i området 1-100, fortrinnsvis 1.1-20,

og mere foretrukket 1.1-2.5. Som et resultat av denne hydrolysereaksjon omdannes etylenkarbonat til monc-etylenglycol med mindre mengder dietylglycol og tyngre biprodukter. Karbondioksyd produsert ved hydrolysereaksjon (26) separeres (28) for tilbake-

føring (30) til det superkritiske ekstraksjonstrinn

(10). Etter dette blir glycolet separert og renset

ved destillasjon fra overskuddsvann (32) og tyngre biprodukter (34), og katalysatoren separeres og resirkuleres (36) for karbonatisering og hydrolyse-reaks jonene.

Et forenklet flyteskjema er vist Fig. 2 for å illustrere en praktisk anvendelse av foreliggende fremgangsmåte. Reaksjonen ved hvilken etylenoksyd dannes er vist kort å omfatte en reaktor (2) hvori etylen"(3) omsettes med molekulært oksygen (4)

over en båret sølvkatalysator. Reaktoravløpet (5) vaskes med en resirkulerende vanndig oppløsning (16) for å fjerne etylenoksyd i et konvensjonelt vaske-utstyr (16), såsom tårn forsynt med damp-væske kon-taktbefordremde trau eller lignende. De gjenværende gasser (7) resirkuleres etter fjerning (8) av karbondioksyd og andre biprodukter. Den vanndige strøro (14) inneholdende etylenoksyd, som er den hovedsakelige innmatning for foreliggende fremgangsmåte inneholder opptil (10) mol % etylenoksyd i vann, sammen med mindre mengder biprodukter og ikke omsatte materialer fra etylenoksyd-reaktoren, hovedsakelig etylen og karbondioksyd plus etylenglycol, som akkumuleres i vaskesysternet. Denne vanndige oppløsning innmates til en ekstraksjonskolonne (10) hvori den føres mot-strøms til en strøm av (nær) superkritisk karbondioksyd (12) under betingelser valgt for å ekstrahere i det vesentlige alt av tilstedeværende etylenoksyd. Det anvendte utstyr kan være hvilken som helst egnet kontaktbefordrende anordning, kjént for fagmannen,

et tårn inneholdende et trau eller pakkede skikt er foretrukket. Den strippede vanndige oppløsning (16a) føres til et flashkar (17) som arbeider ved lavere trykk , for å fjerne karbondidksyd .absorbert i vannet. Det karbondioksydfrie vann (16) kan deretter returneres til etylenoksydvasken for fornyet anvendelse. Karbondioksydet (16b) fjernet fra flashkarret forenes med andre karbondioksydstrømmer og returneres til ekstraksjonskolonnen for fornyet anvendelse. Kompresjon av disse karbondioksydstrømmer vil være nødvendig, men er ikke vist i det forenklede skjema.

Det etylenoksydrike karbondioksyd (18) føres til karbondiQksyd-separasjonskolonnen (20a), som arbeider ved noe lavere trykk og hvori hovedandelen av karbondioksydet (18a) separeres fra etylenoksydet for resirkulering til ekstraksjonskolonnen (10) . Dette flash-trinn kan utelates om ønsket og det etylenoksydrike karbondioksyd kan innmates direkte til karbonatiseringsreaktorene (20A og 20B). Av økonomiske hensyn er det imidlertid antatt at det er fordelaktig å fjerne hovedandelen av karbondioksydet i den hensikt å redusere størrelsen av utstyret som er nødvendig for karbonatisering av etylenoksyd. Da avløpet fra den (nær) superkritiske ekstraksjon typisk vil inneholde 0.5-30 mol % etylenoksyd, og hvor resten hovedsakelig utgjøres av karbondioksyd, vil det tilsvar-ende forhold i ir.nmatningen (18b) til karbonatiseringsreaktorene (20A), (20B) ligge mellom det som er krevet for den (nær) superkritiske ekstraksjon og nær det teoretiske 1:1 forhold for karbonatiserings-reaksjonen. Imidlertid vil denne strøm ha et molforhold mellom etylenoksyd til karbondioksyd i området 0.2-1.

Denne blanding innføres sammen med en eller flere

andre av de tidligere nevnte katalysatorer, fortrinnsvis metyl - trifenyl fosfoniumjodid til karbonatiseringsreaktorene (20A) 20b) hvori etylenkarbonat vil dannes ved en temperatur i området 20-90°C, alternativt ved 90-170°C og ved trykk i området på 3-100 kg/cm<2>.

Under disse betingelser vil dannelse av glycol mini-maliseres selv om noe vann er tilstede. For å sikre en god kontakt mellom katalysatoren og reaktantene kan karbonatiseringsreaktorene inneholde blandeanord-ninger som begrenser tilbakeblanding og forøker om-dannelse til etylenkarbonat. Fortrinnsvis vil reaktorer med tilnærmet pluggstrømning anvendes. Omsetningen vil finne sted i to påhverandre følgende reaktorer som vist med resirkulasjon (21) for å tilveiebringe en tilstrekkelig oppholdstid for full-endelse av omsetningen, eksempelvis med en oppholdstid på 1 - 5 h. Alternativt kan hvilken som helst kombinasjon av reaktorer som simulerer omrørte tanker eller pluggstrømning anvendes. Ved flashing (19)

av avløpet fra reaktorene ved et lavere trykk vil mindre mengder av alderhydforurensninger fjernes, hvilket vil medføre et lite tap av etylenoksyd og karbondioksyd fra systemet.

Produktene fra karbonatiseringsreaksjonen innbefattende karbonatiseringskatalysatoren føres deretter direkte til hydrolysereaktoren (26) hvortil tilstrekkelig vann (28) tilsettes for å utføre og fullstendiggjøre hydrolysen av etylenkarbonat til etylenglykoler, hovedsakelig monoetylenglycoler. Denne reaksjon vil typisk kreve et molforhold mellom vann til etylenkarbonat i området 1.1-20, fortrinnsvis 1.1-2.5. Reaksjonen utføres ved temperaturer i området

90-200°C og ved trykk på 3-100 kg/vm<2>manometertrykk. På samme måte som for karbonatiseringsreaktorene

(20A og 20B) vil hydrolysereaktoren (26) kreve et tilstrekkelig volum for at reaksjonen skal være full-stendig, og en passende kontakttid for å sikre effekti-vitet er eksempelvis 0.4 - 5 h. Karret(ene) kan være en hvilken som helst kombinasjon av reaktorer og simulerer omrørte tanker eller pluggstrømning. Hydrolyse av etylenkarbonat til etylenglycol frigjør karbondioksyd fra etylenkarbonatet. Dette karbondioksyd fjernes ved flashing av produktstrømmen (27)

i et karr (28) ved et lavere trykk. Karbondioksyd-gassen kan resirkuleres (20) for ytterligere anvendelse ved den (nææ) superkritiske ekstraksjon av etylenoksyd (10). Etter denne flashing vil væske-strømmen (29) bestå hovedsakelig av vann, monoetylenglycol, tyngre urenheter såsom polyetylenglycoler, katalysator og mindre mengder dietylenglycol. Denne strøm kan bearbeides for gjenvinning av de .

ønskede produkter og fjerning av biprodukter slik som vist som en serie fordampninger eller destjl]asjons-trinn. Damp (29) innmates først til en destillasjonskolonne (35) som arbeider ved underatmosfærisk trykk ved ca. 10 til 500 mm Hg absolutt hvorved overskuddsvann fjernes som en toppstrøm (29a). Denne kan anvendes i hydrolysereaksjon eller fjernes om ønskes. Bunnfraksjonene (29b) fra kolonne (35) inneholder hovedproduktet, dvs. monoetylenglycol, tyngre biprodukter, katalysatorer og mindre mengder dietylenglycol. Denne strøm innmates til den andre destillasjonskolonne (37) hvor monoetylenglycol tas over som et produkt (40a), mens de tyngxe materialer fjernes som bunnprodukter (4 0b). Disse bunnprodukter (4 0b) innmates til den tredje destillasjonskolonne (39)

hvor dietylenglycol taes som et toppprodukt ((41a)

mens de tyngre produkter (41b) fjernes som bunnfraksjoner og innmates til en fordamper (42) hvor de fjernes som en damp ( 4 3a) og katalysatoren fjernes som en væskestrøm (36) som returneres til karbonati- . '.■>. seringsreaktorene (20A og 20B). De tyngre biprodukter kastes om ønsket. En mindre avblødning (44) typisk fjernes fra katalysatorstrømmen for å eliminere evetuelle tyngre materialer som ikke fordamper for å unngå unødig oppbygning i det resirkulerende katalysatorsystem. Det følgende eksempel viser detaljer ved den foretrukne utførelsesform i henhold til strømningsskjema i Fig.2.

Eksempel

I etylenoksydreaktoren (2) som arbeider under en temperatur på ca. 24 0°C og 17 kg/cm<2>manometertrykk dannes etylenoksyd ved å omsette etylen og molekulært oksygen over en båret sølvkatalysator. Reaktorav-løpet (5) avkjøles og vaskes i kolonnen (6) med 98300 mol/h av en resirkulerende strøm (16) inne-

holdende 99.8 % H20, and 0.14% monoetylenglycol.

Det resulterende 100.000 mol/h av oppløsningen 14 inneholder 948 mol/h etylenoksyd, mindre mengder oppløste gasser så som etylen og karbondioksyd,

140 mol/h monoetylenglycol og mindre mengder av andre materialer avledet fra etylenoksyd-reaktor-avløpsstrømmen (5). Strømmen (14) bringes i kontakt med 41.7 00 mol/h karbondioksyd (12) ved 4 5°C og 85 kg/cm<2>manometertrykk i ensikt-trauekstraktor (10). Den strippede vanndige strøm (16a) i en mengde på 101.960 mol/h inneholder 2.9% CO2og 0.14% etylenglycol. Denne strøm (16a) strippes for 99% av dets karbondioksyd-innhold i flashkarret (17). Denne karbondioksyd komprimeres og returneres til ekstraktoren (10). Den strippede oppløsning returneres (16) til absorberingsanordningen (6).

Den etylenoksydrike karbondioksydstrøm (18) inneholder i det vesentlige alt., av etylenoksydet i strømmen (14) sammen med likevekstmengder av materialer avledet fra etylenoksydreaktoravløpet (5). Slike materialer bygger seg opp til et ønsket nivå og bibeholdes der ved avtapning av en del av den resirkulerende strøm (16). Trykket for karbon-dioksydstrømmen (18) reduseres til 60-65 kg/cm<2>manometertrykk for å fjerne hovedandelen av karbondioksydet og lette forurensinger og deretter sirkulert til ekstraktoren (10). Det flytende produkt (18b) i en mengde på 3012 mol/h inneholder 31.5% etylenoksyd, 0.3% vann og spor av urenheter. Det vil forståes at forholdet mellom karbondioksyd til etylenoksyd kan justeres etter ønske til å gi en blanding egnet for dannelse av etylenkarbonat. Bunnfraksjoner fra CO2separatoren (20a) kombineres med 1970 mol/h av den resirkulerende strøm (21) som hovedsakelig er etylenkarbonat, men inneholder ca. 3 mol % katalysator (metyl trifenyl. fosfoniumjodid) og ca. 28 mol % tyngre biprodukter bestemt av mengden som blødes av.

Det vil forståes at mengden av tyngre biprodukter dannet i hydrolysereaktoren, hovedsakelig høyere glycoler, vil være heller liten. Imidlertid kan de få akkumulere og tjene som bærer for katalysa-torresirkulasjonen.

Karbonatiseringsreaktorene (20A og 20B) opererer

ved 63 kg/cm<2>manometertrykk ved 90°C med en oppholdstid på 1-5 h for å omdanne 9.5% av etylenoksydet til etylenkarbonatet. Etter flashing i karret (19) vil netto produktstrømmen (25), etter fjerning av overskuddskarbondioksyd for resirkulasjon til ekstraktoren, inneholde ca. 68.5 mol % etylenkarbonat, 27.5 mol % tyngre biprodukter og 3.2 mol % katalysator + mindre mengder vann og glycoler.

Til denne strøm (25) tilsettes 1620 mol/h av vann

(i et forhold vann/carbonat på 1.7/1) og hydrolysen utføres i reaktorens (26) med en temperatur på

ca. 150°C ved 63 kg/cm<2>manometertrykk. Alt av etylenkarbonat-innmatningen omdannes idet 98.9%

går over til monoetylenglycol og resten til dietylenglycol og høyere glycol biprodukter. Et mol karbondioksyd frigjøres for hvert mol etylenkarbonat som omdannes. Det frigjorte karbondioksyd flashes av i karret (28) for resirkulering til ekstraktoren (10). Den flytende strøm (29) fra flashkarret inneholder ca. 930 mol/h monoetylenglycol, 2.8 mol/h dietylenglycol, 695 mol %/h vann, 380 mol/h tynnere biprodukter og 4 4 mol/h katalysator. I det vesentlige alt av vannet fjernes i destillas jonskolonnen

(35) som arbeider ved et absolutt trykk på ca.

300 mm Hg (bunn). Bunnfraksjonproduktet (29b) inneholder monoetylenglycol, dietylenglycol, tyngre biprodukter og katalysatoren som destilleres i kolonnen (37) ved et absolutt trykk på ca. 85 mm Hg (bunn) for å fjerne i det vesentlige alt monoetylenglycol som et produkttoppfraksjon (40a). Bunn-

fraksjonsproduktet (40b) destilleres £ kolonnen 39 ved ca. 85 mm/h absolutt for å separere etylenglycol som et topp-produkt (41a).Bunnfraksjons-strømmen (41b) inneholder i det vesentlige kun tunge biprodukter og katalysator. De netto dannede tunge biprodukter ca. 0.4-0.5 mol % fordampes (42) og de gjenværende biprodukter og katalysatoren resirkuleres til karbonatiseringsreaktorene (20A-B) etter avblødning (44) av en mindre andel. Katalysator tapt i reaksjonene og separasjonene tilsettes via strømmen (22), satsvis eller kontinuerlig om ønskes.

Claims (5)

1. Fremgangsmåte ved fremstilling av etylenglykol fra en vandig oppløsning av etylenoksyd,karakterisert vedde følgende trinn: (a) bringe den vandige oppløsning av etylenoksyd i kontakt med tilstrekkelig karbondioksyd ved et ,trykk i området 35-300 kp/cm 2 med en temperatur i området 0-100°C for å ekstrahere i det vesentlige alt av etylenoksydet inn i karbondioksydet under dannelse av en etylenoksydrik karbondioksydfase inneholdende mindre mengder vann og en etylenoksyd-utarmet vandig fase; (b) bringe den etylenoksydanrikede karbondioksydfase fra (a) i kontakt med en karbonatiseringskatalysator valgt blant organiske kvarternære ammoniumhalogenider, organiske kvarternære fosfoniumhalogenider, organiske sulfoniumhalogenider eller organiske antimonhalogenider ved en temperatur på over 2 0°C og ved et mol-forhold mellom katalysator til etylenoksyd i området 0,01-0,15 for å gi en etylenkarbonatanriket karbon-dioksydstrøm; (c) tilsette vann til den katalysatorinneholdende, etylenkarbonatanrikede strøm (b) og hydrolysere etylenkarbonatet ved en temperatur i området 90-200°C idet mol-forholdet mellom vann og etylenkarbonat holdes i området 1-10 0 for å gi etylenglycol og karbondioksyd; (d) flashe karbondioksydet dannet under hydrolysen fra den etylenglycolinneholdende strøm fra (c) og retur-nere karbondioksydet til det nær superkritiske ekstraksjonstrinn (a); (e) separere etylenglycol fra den flashede strøm fra (d), fortrinnsvis ved at strømmen fra trinn (d) destilleres i en første kolonne for å fjerne vann som et topp-produkt og separere glycoler, tunge biprodukter og katalysator som et bunnprodukt; og (f) gjenvinne og resirkulere til karbonatiseringsreaksjonen katalysatoren tilsatt i (b).

2. Fremgangsmåte ifølge krav 1,karakterisert vedå separere den etylenoksydrike karbondioksydfase (a) fra den etylenoksydutarmede vandige fase og flashe den separerte karbondioksydfase til et lavere trykk for å avdampe en del av karbondioksydet og separere en væske-strøm som inneholder et lavere forhold mellom karbondioksyd til etylenoksyd, hvilken strøm tilføres som den etylenoksydrike karbondioksydfase til karbonatiseringsreaksjonen i trinn (b).

3. Fremgangsmåte ifølge krav 1,karakterisert vedat bunnproduktet destilleres i en andre kolonne for å separere monoetylenglycol som et topp-produkt og dietylenglycol, tyngre biprodukter og katalysator som en bunnf raks j on.

4. Fremgangsmåte Ifølge krav 3,karakterisert vedat bunnfraksjonen fra den andre kolonne destilleres i en tredje kolonne for å separere dietylenglycol som et topp-produkt og tunge biprodukter og katalysator som en bunnfraksjon.

5. Fremgangsmåte ifølge krav 1,karakterisert vedat bunnproduktet fra den tredje kolonne fordampes for å fjerne tunge biprodukter i form av damp og separere katalysatoren for resirkulering til trinn (b).