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MXPA99005680A - Interpolimeros de monomero aromatico de vinilideno/alfa olefina o monomero de vinilideno cicloalifatico o alifatico obstruido - Google Patents

Interpolimeros de monomero aromatico de vinilideno/alfa olefina o monomero de vinilideno cicloalifatico o alifatico obstruido

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Publication number
MXPA99005680A
MXPA99005680A MXPA/A/1999/005680A MX9905680A MXPA99005680A MX PA99005680 A MXPA99005680 A MX PA99005680A MX 9905680 A MX9905680 A MX 9905680A MX PA99005680 A MXPA99005680 A MX PA99005680A
Authority
MX
Mexico
Prior art keywords
percent
ethylene
weight
units derived
composition
Prior art date
Application number
MXPA/A/1999/005680A
Other languages
English (en)
Inventor
J Guest Martin
W Cheung Yunwa
R Turley Robert
J Gathers John
R Bethea James
Original Assignee
The Dow Chemical Company
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by The Dow Chemical Company filed Critical The Dow Chemical Company
Publication of MXPA99005680A publication Critical patent/MXPA99005680A/es

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Abstract

La presente invención se refiere .Las propiedades de interpolímeros de monómero aromático de vinilideno/alfa olefina son intensificadas con plastificantes seleccionados deésteres de ftalato,ésteres de trimelitato, benzoatos, diésteres alifáticos, compuestos epóxicos,ésteres de fosfato, glutaratos, plastificantes poliméricos (poliésteres de glicoles yácidos dicarboxílicos alifáticos) y aceites. Estos interpolímeros plastificados sonútiles en un amplio rango de aplicaciones incluyendo películas, hojas, adhesivos, secadores y partes moldeadas.

Description

I NTERPOLI MEROS DE MONOMERO AROMÁTICO DE VINILIDENO/ALFA OLEFINA O MONOMERO DE VI N I LI DENO CICLOALI FATICO O ALIFATICO OBSTRUI DO La presente invención corresponde a la modificación de las composiciones que contienen ¡nterpolímeros de monómero aromático de vinilideno/ -olefina y/o vinilideno cicloalifático y/o alifático obstruido mediante el uso de un plastificante. La clase genérica de materiales de ¡nterpolímeros substancialmente aleatorios de monómeros de vinilideno obstruido/a-olefina, incluyen materiales tales como interpolímeros de monómero aromático de vinil/a-olefina, y su preparación, son conocidos en la técnica, tal como se describe en EP 41 6 815 A2. Estos materiales ofrecen un amplio rango de propiedades y estructuras de materiales, que los hace útiles para aplicaciones variadas, tales como modificadores de asfalto o como compatibilizadores para mezclas de polietileno y poliestireno, como se describe en US 5,460,81 8. La estructura, transiciones térmicas y propiedades mecánicas de los interpolímeros substancialmente aleatorios de etileno y estireno conteniendo hasta 50 porciento mol de estireno han sido descritas (ver Y.W. Cheung , M.J. Guest; Proc. Antee '96. páginas 1634-1637). Se ha encontrado que estos polímeros tienen transiciones de vidrio en el rango -20°C a +35°C, y muestran cristalinidad no medible por arriba del 25 porciento mol de incorporación de estireno, es decir, que son esencialmente amorfos.
A pesar de la utilidad en su propio derecho, la Industria está buscando constantemente mejorar la aplicabilldad de estos interpolímeros. Para desempeñarse bien en ciertas aplicaciones, sería deseable que estos ¡nterpolímeros fueran mejorados, por ejemplo, en las áreas de características de procesamiento o depresión de temperatura de transición de vidrio intensificada o módulos reducidos, o dureza reducida, o menor viscosidad, o prolongación última mejorada comparada con una propiedad similar al interpolímero sin modificar. En relación a esta invención, también es considerado ventajoso ser capaz de diseñar el proceso de transición de vidrio para los interpolímeros a un rango de temperatura particular, de manera que las capacidades de absorción de energía del polímero puedan ser utilizadas al máximo, por ejemplo, en la amortiguación de sonido y vibración. Esta invención describe la utilidad de los plastificantes para alcanzar la modificación de los ¡nterpolímeros substancialmente aleatorios de monómero de a-olefina/vinilideno obstruido. Existe un amplio conocimiento basado en la plastificación del cloruro de polivinilo (PVC), y generalmente es conocido que muchos termoplásticos pueden ser plastificados. Se puede hacer referencia, por ejemplo a "Plasticizer" en "The Encyclopedia of Polymer Science and Engineering" (Volumen suplementario; Wiley Interscience, 1 989) con respecto a este tipo de tecnología. Dependiendo del tipo de polímero, las familias de plastificantes típicas incluyen derivados de ácido fosfórico, derivados de ácido ftálico, esteres de trimelitato, benzoatos, esteres de adipato, compuestos epóxicos, esteres de fosfato, glutaratos y aceites minerales.
Con base en su peso molecular, los plastificantes se clasifican además como "monoméricos" o poliméricos". En comparación con los plastificantes monoméricos, los plastificantes poliméricos generalmente tienden a mostrar mayor permanencia, menor compatibilidad y menor eficiencia de plastificación. Los plastificantes también son clasificados como "primarios", y que tienen alta compatibilidad con un polímero particular, o "secundarios" si tienen menor compatibilidad. Las mezclas de los diversos tipos de plastificantes pueden ser empleadas para alcanzar balances costo/desempeño. Un efecto bien conocido de la adición de pequeñas cantidades de plastificante es que muchos polímeros, incluyendo poliestireno, policarbonato, y Nylon 66 muestran "antiplastificación" en la cual aumentos importantes en módulos y resistencia tensora y pérdida de dureza se observan. Este efecto también se encuentra para el PVC cuando los plastificantes son utilizados a concentraciones relativamente bajas de hasta 1 0-17 porciento en peso, dependiendo de la naturaleza de plastificante. Debido a los efectos de antiplastificación, las composiciones que incluyen menos de aproximadamente 20 partes por ciento de PVC son raras veces encontradas. Basadas en la información de antecedentes disponible, las combinaciones de interpolímeros substancialmente aleatorios de monómero de vlnilideno obstruido/a-olefina, y especialmente interpolímeros de etileno/estireno, con plastificantes típicos asociados con modificación de PVC, no parecerían ofrecer una ruta efectiva para modificar su desempeño. Es bien conocido que los polímeros termoplásticos amorfos, tal como poliestireno atáctico, aceptarán grandes cantidades de plastificantes, y aunque disminuyen la temperatura de transición de vidrio, rápidamente formas gomas o líquidos, es decir, que no tienen función como polímeros de estado sólido. La adición de un poco (menos de 3 porciento en peso) de dibutilftalato (DBP) ha sido usada en formulaciones de látex usadas para pulido basadas en termoplásticos incluyendo poliestireno. La compatibilidad de los plastificantes de tipo vinílico que con polietileno de baja densidad (LDPE) es usualmente 0 a 2 porciento en peso, aunque algunos hidrocarburos tales como ciertos aceites minerales pueden ser compatibles hasta 20 porciento en peso. La patente estadounidense número 3,821 , 149 que describe "Plasticized thermoplastic semi-crystaliine block copolymers" enseña que copolímeros aleatorios de etileno y t-butilestireno no son cristalinos, y cuando se plastifican con 50 a 100 partes de dibutilftalato proporcionan un producto de propiedades físicas poco deseables. Los copolímeros aleatorios y estadísticos son excluidos específicamente de la patente estadounidense número 3,821 , 149. WO-A-9607681 se refiere a elastómeros termofijados bien balanceados en tensión a la ruptura, alargamiento a la ruptura, los cuales son resistentes a aceites comprendiendo un copolímero de etileno/estireno y plastificante. JP-A-6271764 describe composiciones plastificadas que comprenden monómeros de vinilideno cicloalifáticos para aplicaciones de amortiguamiento de sonido. Un enfoque adicional a considerar con respecto a la plastificación es la compatibilidad relativa de la molécula plastificante con el polímero. La referencia de Buszard ("Theoretical Aspects of Plasticization" en "PVC Technology, Fouth Edition" ed. W.V. Titow, Applied Science Publishers 1984) resume las técnicas teóricas para valorar la compatibilidad, y de ahí la utilidad de los plastificantes con PVC mediante el uso del parámetro de solubilidad. El acoplamiento de los parámetros de solubilidad del polímero y plastificantes efectivos es una guía para definir la compatibilidad nominal. Aunque existen algunas suposiciones y limitaciones al adoptar este enfoque, en general es evidente que los plastificantes efectivos tendrán buena compatibilidad o miscibilidad con el polímero. La referencia al "Polymer Handbook" (Third edition, ed. J. Brandrup, E. H. Immergut, Wiley Interscience, 1989) proporciona el parámetro de solubilidad de PVC como aproximadamente 1 9.8 (MPa)0 5, y los plastificantes apropiados que tienen parámetros de solubilidad los cuales caen entre los límites de 17.2(MPa)0 5 y 23.3(MPa)0 5. Los parámetros de solubilidad reportados del polietileno y el poliestireno son 16.2(MPa)0'5 y 1 8.6(MPa)0 5 respectivamente. Basados en las teorías de aditividad del grupo, se espera que los copolímeros substancialmente aleatorios de etileno y estireno tendrán parámetros de solubilidad que caen en algún lugar entre estos valores. No se anticipa que los interpolímeros, los cuales son ricos en etileno, sean efectivamente modificados por muchos plastificantes típicos usados para la modificación de vinilo, debido a las diferencias en los parámetros de solubilidad entre el polímero y el plastificante. De manera adicional, no se anticipa que los interpolímeros, los cuales son relativamente ricos en estireno (aproximadamente 25-60 porciento mol), y amorfos en naturaleza, sean efectivamente modificados por muchos plastificantes típicos usados para la modificación de vinilo. Basados en la información de antecedentes disponible, no se anticiparía que los interpolímeros substancialmente aleatorios de monómero de a-olefina/vinilideno obstruido, y especialmente interpolímeros de etileno/estireno se modificarían efectivamente por muchos plastificantes típicos asociados con la modificación de PVC, y particularmente en los rangos de incorporación de plastificante descrito en esta invención. Un aspecto de la presente invención corresponde a una composición comprendiendo (A) de 50 a 99 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio que resulta de polimerizar una composición de monómero que comprende (1 ) de 1 a 65 porciento mol de (a) por lo menos un monómero aromático de vinilideno, o (b) por lo menos un monómero de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido, o (c) una combinación de por lo menos un monómero de vinilideno aromático, y por lo menos un monómero de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido, y (2) de 35 a 99 porciento mol de por lo menos una a-olefina de C2-2o; y (B) de 1 a 50 porciento en peso de por lo menos un plastificante seleccionado del grupo que consiste de esteres de ftalato, esteres de trimelitato, benzoatos, diésteres alifáticos (incluyendo adipatos, azelatos y sebacatos), compuestos epóxicos, esteres de fosfato, glutaratos, plastificantes poliméricos (poliésteres de glicoles y ácidos decarboxílicos alifáticos) y aceites. Otro aspecto de la presente invención corresponde a tales interpolímeros modificados en la forma de una película o una hoja, o como un componente de una estructura de múltiples capas que resulta de operaciones de calandreado, soplado, vaciado o (co-)extrusión. Otro aspecto de la presente invención corresponde a tales ¡nterpolímeros modificados y su utilidad en la forma de espumas, fibras o emulsiones. Otro aspecto de la presente invención corresponde a la utilización de tales interpolímeros modificados en adhesivos, formulaciones de adhesivos y aplicaciones de adhesivo/sellador. Otro aspecto de la presente invención corresponde a la inyección, compresión, partes moldeadas por soplado o extruídas preparadas a partir de tales ¡nterpolímeros modificados. Las composiciones de la presente invención pueden "comprender", "consistir esencialmente de" o "consistir de" cualquiera de dos o más de tales polímeros o interpolímeros o plastificantes enumerados en la presente. Estas composiciones proporcionan una mejora en una o más de las propiedades tales como, pero no limitadas a, características de procesamiento o depresión de temperatura de transición de vidrio intensificada, o módulo reducido, o dureza reducida, o menor viscosidad, o prolongación última mejorada comparado a una propiedad similar del interpolímero no modificado. El término "interpolímero" es usado en la presente para indicar un polímero, en donde por lo menos dos diferentes monómeros son polimerizados para hacer el interpolímero. El término "copolímero" como se emplea en la presente significa un polímero en donde por lo menos dos diferentes monómeros son polimerizados para formar el copolímero. El término "mero(s)" significa la unidad polimerizada del polímero derivado del(los) monómero(s) ¡ndicado(s). Cuando las referencias son hechas en la presente a un polímero que contiene monómero(s) o unidades de polímero derivadas de, realmente significa que el polímero contiene residuos de monómero(s) que resultan de polimerizar el monómero(s) indicado(s) para hacer el polímero. El término "substancialmente aleatorio" en el interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo una a-olefina y un monómero aromático de vinilideno o monómero de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido como se usa en la presente significa que la distribución de los monómeros de dicho interpolímero pueden ser descritos mediante el modelo estadístico de Bernoulli o mediante un modelo estadístico de Markovian de primer o segundo orden, como se describió por J. C. Randall en POLYMER SEQUENCE DETERMI NATION. Carbon-1 3 NMR Method.
Academic Press N ueva York, 1 977, pp. 71 -78. De preferencia, el interpolímero substancialmente aleatorio comprende una a-olefina y un monómero aromático de vinilideno que no contiene más del 1 5 porciento de la cantidad total de monómero aromático de vinilideno en bloques de monómero aromático de vinilideno demás de 3 unidades. Más preferiblemente, el interpolímero no fue caracterizado por un alto grado de ya sea isotacticidad o sindiotacticidad. Esto significa que en el espectro de NMR de carbono-1 3 del interpolímero substancialmente aleatorio las áreas pico correspondientes a los carbonos de metino y metileno de cadena principal que representan ya sea secuencias meso diad o secuencias diad racémicas no deben exceder 75 porciento del área pico total de los carbonos de metino y metileno de cadena principal. Cualquiera de los valores numéricos citados en la presente incluyen todos los valores del valor menor al valor mayor en incrementos de una unidad con tal que exista una separación de por lo menos 2 unidades entre cualquier valor menor y cualquier valor mayor. Como un ejemplo, si se declara que la cantidad de un componente o un valor de una variable de proceso tal como, por ejemplo, temperatura, presión, tiempo y similares es, por ejemplo, de 1 a 90, de preferencia de 20 a 80, más preferiblemente de 30 a 70, se pretende que valores tales como 15 a 85, 22 a 68, 43 a 51 , 30 a 32 etc. sean enumerados expresamente en esta especificación. Para valores los cuales son menores que uno, una unidad es considerada por ser 0.0001 , 0.001 , 0.01 o 0.1 según sea apropiado. Estos son solo ejemplos de que se pretende específicamente y todas las combinaciones posibles de valores numéricos entre el valor más bajo y el valor más alto enumerados estén considerados para ser declarados expresamente en esta solicitud en una manera similar.
Los interpolímeros adecuados para mezclar para hacer las mezclas que comprenden la presente invención incluyen, pero no están limitados a, interpolímeros preparados mediante la polimerización de una o más a-olefinas con uno o más monómeros aromáticos de vinilideno y/o uno o más monómeros de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido. Las a-olefinas adecuadas incluyen por ejemplo, a-olefinas que contienen de 2 a 20, de preferencia de 2 a 12 y muy preferiblemente de 2 a 8 átomos de carbono. Particularmente adecuados son etileno, propileno, buteno-1 , 4-metil-1 -penteno, hexeno-1 y octeno-1 . Estas a-olefinas no contienen una porción aromática. Los monómeros aromáticos de vinilideno adecuados que pueden ser empleados para preparar los interpolímeros empleados en las mezclas incluyen, por ejemplo, aquellos representados por la siguiente fórmula: Ar I (CH2)n R 11 - C ' = C(R2)2 en donde R1 se selecciona del grupo de radicales que consiste de hidrógenos y radicales de alquilo conteniendo de 1 a 4 átomos de carbono, de preferencia hidrógeno o metilo; cada R2 es seleccionado independientemente del grupo de radicales consistiendo de hidrógeno y radicales alquilo conteniendo de 1 a 4 átomos de carbono, de preferencia hidrógeno o metilo; Ar es un grupo fenilo o un grupo fenilo substituido con de 1 a 5 substituyentes seleccionados del grupo que consiste de halo, C1 -4-alquilo, y C?-4-haloalquilo; y n tiene un valor de cero a 4, de preferencia de cero a 2, muy preferiblemente cero. Ejemplos de monómeros aromáticos de monovinilideno incluyen estireno, viniltolueno, a-metilestireno, t-butilestireno, cloroestireno, incluyendo todos los isómeros de estos compuestos. Tales monómeros particularmente adecuados incluyen estireno y derivados de alquilo menores o substituidos por halógeno del mismo. Los monómeros preferidos incluyen estireno, a-metilestireno, los derivados de estireno de menor alquilo (C1 - C4) o substituidos de anillo de fenilo, tal como ppor ejemplo, orto-, meta- y para-metilestireno, los estírenos de anillo halogenado, para-viniltolueno o mezclas de los mismos. Un monómero de monovinilideno aromático más preferido es el estireno. Por el término "compuestos de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido", se quiere decir monómeros de vinilideno polimerizables por adición que corresponden a la fórmula: A1 | R1 - C = C(R2)2 en donde A1 es un substituyente alifático o cilcoallfático espacialmente voluminoso, de hasta 20 carbonos, R1 es seleccionado del grupo de radicales que consiste de hidrógeno y radicales alquilo conteniendo de 1 a 4 átomos de carbono, de preferencia hidrógeno o metilo; cada R2 es independientemente seleccionado del grupo de radicales consistiendo de hidrógeno y radicales alquilo conteniendo de 1 a 4 átomos de carbono, de preferencia hidrógeno o metilo; o alternativamente R1 y A1 juntos forma un sistema de anillo. Por el término "espacialmente voluminoso" se quiere decir que el monómero que soporta este substituyente normalmente es incapaz de polimerización por adición mediante catalizadores de polimerización Ziegler-Natta estándares a una proporción comparable con polimerizaciones de etileno. Los compuestos de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido preferidos son monómeros en los cuales uno de los átomos de carbono que soportan la insaturación etilénica es substituido terciario o cuaternario. Ejemplos de tales substituyentes incluyen grupos alifáticos cíclicos tales como ciciohexilo, ciclohexenilo, ciclooctenilo, o derivados substituidos de arilo o alquilo de anillo de los mismos, tert-butilo, norbornilo. Los compuestos de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido más preferidos son los diversos derivados substituidos de anillo de vinilo isoméricos de ciciohexeno y ciclohexenos substituidos, y 5-etiliden-2-norborneno. Especialmente adecuados son 1 -, 3-, y 4-vinilciclohexeno. Los interpolímeros de una o más a-olefinas y uno o más monómeros aromáticos de monovinilideno y/o uno o más monómeros de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido empleados en la presente invención son polímeros substancialmente aleatorios. Estos interpolímeros usualmente contienen de 5 a 65, de preferencia de 5 a 50, más preferiblemente de 10 a 50 porciento mol de por lo menos un monómero aromático de vinilideno y/o monómero de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido y de 35 a 95, de preferencia de 50 a 95, más preferiblemente de 50 a 90 porciento mol de por lo menos una a-olefina alifática que tiene de 2 a 20 átomos de carbono. El número de peso molecular promedio de los polímeros e interpolímeros generalmente es mayor que 10,000, de preferencia de 20,000 a 1 ,000, 000, más preferiblemente de 50,000 a 500, 000.
Mientras se prepara el interpolímero substancialmente aleatorio, una cantidad de homopolímero aromático de vinilideno atáctico puede ser formado debido a la homopolimerización del monómero aromático de vinilideno a temperaturas elevadas. La presencia de homopolímero aromático de vinilideno es en general no perjudicial para los propósitos de la presente invención y puede ser tolerada. El homopolímero aromático de vinilideno puede ser separada del interpolímero, si se desea, mediante técnicas de extracción tales como precipitación selectiva de la solución con un no solvente para ya sea el interpolímero o el homopolímero aromático de vinilideno. Para el fin de la presente invención, se prefiere que no más del 20 porciento en peso, de preferencia menos de 1 5 porciento en peso basado en el peso total de los interpolímeros de homopolímero aromático de vinilideno esté presente. Los interpolímeros substancialmente aleatorios pueden ser modificados mediante inserción típica, hidrogenación, funcionalización, u otras reacciones bien conocidas para aquellos expertos en la técnica. Los polímeros pueden fácilmente sulfonarse o clorarse para proporcionar derivados funcionalizados de acuerdo a técnicas establecidas. Los interpolímeros substancialmente aleatorios pueden ser preparados como se describe en EP-A-0,416,815 por James C. Stevens et al. , y en la patente estadounidense 5,703, 187,438. Las condiciones de operación preferidas para tales reacciones de polimerización son presiones de ia atmosférica hasta 3, 000 atmósferas y temperaturas de -30°C a 200°C. Las polimerizaciones y la remoción de monómero sin reaccionar a temperaturas por arriba de la temperatura de autopolimerización de los respectivos monómeros pueden resultar en la formación de algunas cantidades de productos de polimerización de homopolímeros que resultan de la polimerización del radical libre. Ejemplos de catalizadores adecuados y métodos para preparar los interpolímeros substancialmente aleatorios se describen en EP-A-41 6, 815; EP-A-514,828; la patente estadounidense No. 5,470,993 correspondiente a EP-A-520,732; la patente estadounidense No. 5,721 , 185, así como las patentes estadounidenses: 5,055,438, 5,057,475; 5,096,867; 5,064, 802; 5, 132,380; 5, 189, 192; 5,321 , 106; 5,347,024; 5,350,723; 5,374,696; 5,399,635 y 5,556,928 todas las patentes y solicitudes son incorporadas en la presente por referencia en su totalidad. Los interpolímeros aromáticos de vinilideno/a-olefina substancialmente aleatorios pueden también prepararse mediante los métodos descritos por John G. Bradfute et al. (W. R. Grace & Co.) en WO 95/32095; por R. B. Pannell (Exxon Chemical Patents, Inc.) en WO 94/00500; y en Plastics Technology, p. 25 (Septiembre 1 992) , todas las cuales son incorporadas en la presente por referencia en su totalidad. También adecuados son los interpolímeros substancialmente aleatorios los cuales comprenden por lo menos una tetrada de a-olefina/vinil aromático/vinil aromático/a-olefina descritos en WO 98/09999. Estos interpolímeros contienen señales adicionales con intensidades mayores que tres veces el ruido de pico a pico. Estas señales aparecen en el rango de desplazamiento químico 43.75-44.25 ppm y 38.0-38-5 ppm. Específicamente, los principales picos son observados a 44.1 , 43.9 y 38.2 ppm. Un experimento de NMR de prueba de protones indica que las señales en la región de desplazamiento químico 43.75-44.25 ppm son carbonos de metino y las señales en la región 38.0-38.5 ppm son carbonos de metileno. Con el fin de determinar los desplazamientos químicos de NMR de carbono-13 de los interpolímeros descritos, los siguientes procedimientos y condiciones son empleados. Se prepara una solución de polímero de cinco a diez porciento en peso en una mezcla que consiste de 50 porciento en volumen de 1 , 1 ,2,2-tetracloroetano-d2 y 50 porciento en volumen de tris(acetilacetonato) de cromo 0.1 0 molar en 1 ,2,4-triclorobenceno. Los espectros de NMR son adquiridos a 1 30°C usando una secuencia de desacoplamiento de entrada inversa, a una amplitud de pulso de 90° y un retraso de pulso de cinco segundos o más. Los espectros son referenciados a la señal de metileno aislada del polímero asignado a 30,000 ppm. Se cree que estas nuevas señales se deben a secuencias que involucran dos monómeros aromáticos de vinilo de cabeza a cola precedidos y seguidos por, al menos una inserción de a-olefina, por ejemplo, un tetrad de etileno/estireno/estireno/etileno en donde las inserciones de monómero de estireno de dichos tetrads ocurren exlusivamente en una manera 1 ,2 (cabeza a cola). Un experto en la técnica entiende que para tales tetrads que involucran un monómero aromático de vinilo diferente de estireno y una a-olefina diferente a etileno que el tetrad etileno/monómero aromático de vinilo/monómero aromático de vinilo/etileno dará un aumento a los picos de NMR de carbono 1 3 similares pero con desplazamientos químicos ligeramente diferentes.
Estos interpolímeros se preparan al conducir la polimerización a temperaturas de -3'°C a 250°C en la presencia de tales catalizadores como aquellos representados mediante la fórmula en donde: cada Cp es independientemente, cada ocurrencia, un grupo ciclopentadienilo substituido p-ligado a M; E es C o Si; M es un metal del grupo IV, de preferencia Zr o Hf, muy preferiblemente Zr; cada R es independientemente, cada ocurrencia, H, hidrocarbilo, silahidrocarbilo, o hidrocarbisililo, conteniendo hasta 30 de preferencia de 1 a 20, más preferiblemente de 1 a 1 0 átomos de carbono o silicio; cada R' es independientemente, cada ocurrencia, H , halo, hicrocarbilo, hidrocarbiloxi, silahidrocarbilo, hidrocarbilsililo conteniendo hasta 3, de preferencia de 1 a 20, más preferiblemente de 1 a 1 0 átomos de carbono o silicio o dos grupos R' juntos pueden ser 1 ,3-butadieno substituido hidorcarbilo C^o; m es 1 o 2; y opcionalmente, pero de preferencia en la presencia de un cocatalizador de activación. Particularmente, los grupos ciclopendienilo substituidos adecuados incluyen aquellos ilustrados mediante la fórmula: en donde cada R es independientemente, cada ocurrencia, H, hidrocarbilo, silahidrocarbilo, o hidrocarbilsililo, conteniendo hasta 30, de preferencia de 1 a 20, más preferiblemente de 1 a 10 átomos de carbono o silicio o dos grupos R juntos forman un derivado divalente de tal grupo. De preferencia, R independientemente cada ocurrencia es (incluyendo donde sea apropiado todos los isómeros) hidrógeno, metilo, etilo, propilo, butilo, pentilo, hexilo, bencilo, fenilo o sililo o (cuando sea apropiado) dos de tales grupos R se enlazan juntos formando un sistema de anillo fusionado tal como indenilo, fluorenilo, tetrahidroindenilo, tetrahidrofluorenilo u octahidrofluorenilo. Los catalizadores particularmente preferidos incluyen, por ejemplo, dicloruro de (dimetilsilanediil)-bis-(2-metil-4-fenilindenil)circonio racémico, 1 ,4-difenil-1 ,3-butadieno de (dimetilsilanediil)-bis-(2-metil-4-fenilindenil)circonio racémico, di-C1 -4alquilo de (dimetilsilanediil)-bis-(2-metil-4-fenilindenil)circonio racémico, di-C1 -4alcóxido de (dimetilsilanediil)-bis-(2-metil-4-fenilindenil)circonio racémico, o cualquier combinación de los mismos. Métodos de preparación adicionales para el componente de interpolímero (A) de la presente invención han sido descritos en la literatura. Longo y Grassi (Makromol. Chem.. volumen 191 , páginas 2387 a 2396 [1 990]) y D'Anniello et al. , (Journal of Applied Polymer Science, volumen 58, páginas 1 701 -1 706 [1 995]) reportaron el uso de un sistema catalítico basado en metilalumoxano (MAO) y tricloruro de ciclopentadieniltitanio (CpTiCI3) para preparar un copolímero de etileno-estireno. Xu y Lin (Polymer Preprints, Am. Chem. Soc , Div. Polvm. Chem.) volumen 35, páginas 686,687 [1 994]) han reportado copolimerización usando un catalizador de MgCI2/TiCI4/NdCI3/AI(iBu)3 para dar copolímeros aleatorios de estireno y propileno. Lu et al (Journal of Applied Polymer Science, Volumen 53, páginas 1453 a 1460 [1994]) han descrito la copolimerización del etileno y estireno usando un catalizador de MgCI2/TiCI4/NdCI3/ MgCI2/AI(Et)3. La manufactura de interpolímeros de monómero aromático de vinilo/a-olefina tal como propileno/estireno y buteno/estireno está descrita en la patente estadounidense número 5,244,996, expedida para Mitsui Petrochemical I ndustries Ltd. Todos los métodos anteriores descritos para preparar el componente de interpolímero se incorporan en la presente por referencia. Los modificadores adecuados que pueden ser empleados en la presente como el componente plastificante (B) incluyen, por lo menos, un plastificante seleccionado del grupo que consiste de esteres de ftalato, esteres de trimelitato, benzoatos, diésteres alifáticos (incluyendo adipatos, azelatos y sebacatos), compuestos epóxicos, esteres de fosfato, glutaratos, plastificantes poliméricos (poliésteres de glicoles y ácidos dicarboxílicos alifáticos) y aceites. Los esteres de ftalato particularmente adecuados incluyen, por ejemplo, esteres de dialquil C4-C1 8 ftalato tales como dietilo, dibutilftalato, diisobutilftalato, butil 2-etilhexilftalato, dioctilftalato, diisooctilftalato, dinonilftalato, diisononilftalato, didecilftalato, diisodecilftalato, diundecilftalato, esteres alifáticos mezclados tales como heptil nonil ftalato, di(n-hexil, n-octil, n-decil) ftalato (P61 0), di(n-octil, n-decil) ftalato (P81 0), y esteres de ftalato aromático tal como éster de difenilftalato, o esteres alifáticos-aromáticos mezclados tal como bencil butil ftalato o cualquier combinación de los mismos.
Los esteres de trimelitato particularmente adecuados incluyen, por ejemplo, tri(2-etilhexil)trimelitato, tri(heptil, nonil) trimelitato, tri isooctil trimelitato, tri isodecil trimelitato, tri (octil, decil) trimelitato. Los benzoatos particularmente adecuados incluyen, por ejemplo, dibenzoato de dietilenglicol y dibenzoato de dipropilenglicol. Los compuestos epóxicos particularmente adecuados incluyen, por ejemplo, aceites vegetales epoxidizados tales como aceite de soya epoxidizado y aceite de linaza epoxidizado. Los esteres de fosfato particularmente adecuados incluyen, por ejemplo, triarilo, trialquilo, alquil aril fosfatos mezclados tal como tributil fosfato, trioctil fosfato, tri(2-etilhexil) fosfato, tributoxietil fosfato, trifenil fosfato, tricresil fosfato, isopropilfenil difenil fosfato, t-butilfenil difenil fosfato, 2-etilhexil difenil fosfato e isodecil difenil fosfato. Los aceites particularmente adecuados incluyen, por ejemplo, aceites minerales, aceites naturales, aceites nafténicos, aceites parafínicos y aceites aromáticos. Los aceites más preferidos son aquellos que tienen un contenido aromático desde 12 hasta 28.5 porciento en peso; un punto de inflamación desde 31 5°C hasta 420°C y una viscosidad ASTM D445 a 40°C de 9 a 85 centistokes (9 x 10"6 a 85 x 1 0"6 m2/seg). Las composiciones de la presente invención comprenden de manera adecuada desde 50 hasta 99, de preferencia de 55 a 95, muy preferiblemente de 60 a 90, porciento en peso basado en el peso combinado de los componentes (A) y (B) del(los) interpolímero(s) de monómero aromático de vinilideno/a-olefina y/o monómero de vinilideno cicloalifático y/o alifático obstruido como componente (A); y de 1 a 50, de preferencia de 5 a 45, muy preferiblemente de 10 a 40, porciento en peso basado en el peso combinado de los componentes (A) y (B) del(los) plastificante(s) como componente (B). De preferencia, la composición comprende; (A) de 40 a 85 porciento en peso de al menos un interpolímero substancialmente aleatorio que comprende (1 ) de 6.3 a 15.2 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno; y (2) de 84.8 a 93.7 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 15 a 60 porciento en peso de al menos un aceite nafténico o una mezcla de al menos un aceite nafténico y al menos un aceite parafínico; y en donde (i) el componente (A) tiene un índice de fusión desde 0.1 hasta 1 0 g/1 0 min; y (ii) dicha composición tiene un módulo flexional (2 porciento secante) desde 4, 137 kPa hasta 48,953 kPa, un índice de proceso desde 0.1 hasta 2.0 kpoise, y un análisis termomecánico (TMA) desde 60°C hasta 1 00°C. Más preferiblemente, la composición comprende; (A) desde 55 hasta 85 porciento en peso de al menos un interpolímero substancialmente aleatorio que comprende (1 ) desde 6.3 hasta 1 0.3 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) desde 89.7 hasta 93.7 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) desde 1 5 hasta 45 porciento en peso de al menos un aceite nafténico y aceites aromáticos; y en donde (i) el componente (A) tiene un índice de fusión desde 0.1 hasta 2 g/10 min; y (ii) dicha composición tiene un módulo flexional (2 porciento secante) desde 4, 137 kPa hasta 27,579 kPa, un índice de proceso desde 0.1 hasta 1 .0 kpoise, y un análisis termomecánico (TMA) desde 65°C hasta 1 00°C. Aún más preferiblemente, la composición comprende; (A) desde 60 hasta 65 porciento en peso de al menos un interpolímero substancialmente aleatorio que comprende (1 ) desde 7.8 hasta 1 0.3 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) desde 89.7 hasta 92.2 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno; (B) desde 35 hasta 40 porciento en peso de al menos un aceite nafténico; y en donde (i) el componente (A) tiene un índice de fusión desde aproximadamente 0.5 hasta aproximadamente 0.9 g/1 0 min; y (ii) dicha composición tiene un módulo flexional (2 porciento secante desde 4, 1 37 kPa hasta 13,790 kPa, un índice de proceso desde 0.1 hasta 0.3 kpoise, y un análisis termomecánico (TMA) desde 70°C hasta 1 00°C. Las composiciones de la presente invención pueden ser preparadas por cualquier método adecuado conocido en la técnica tal como, pero no limitado a, mezclado en seco en una forma peleteada en las proporcioones deseadas seguido por una mezcla de fundición en un extrusor de tornillo, una mezcladora en lote interna por ejemplo, una mezcladora Banbury, una calandria o molino de rodillos, o similares. De manera alternativa, el aceite de procesamiento o plastificante puede ser adicionado a una solución del interpolímero, seguido por la desvolatilización del solvente por cualquier medio adecuado tal como en un separador de vapor, desvolatilizador de destello, evaporador de película deslizante, o extrusor de desvolatilización . Por ejemplo, el plastificante o aceite puede ser adicionado a la solución del solvente de ¡nterpolímero después de que sale del reactor de polimerización de ¡nterpolímero. Esto puede lograrse al mezclar las dos corrientes líquidas por ejemplo con un mezclador estático en línea. Los aditivos tales como antioxidantes (por ejemplo, fenoles obstruidos tales como, por ejemplo I RGANOXMR 1 01 0) , fosfitos (por ejemplo, IRGAFOS® 168), estabilizadores U .V. , aditivos de adhesión (por ejemplo, PI B), aditivos antibloqueo, agentes deslizantes, colorantes, pigmentos, rellenadores, y similares también pueden ser incluidos en los interpolímeros empleados en las mezclas de la presente invención, al grado de que no interfieran con las propiedades intensificas descubiertas por los Solicitantes. Cantidades menores, hasta 50 porciento en peso de otros polímeros incluyendo poliestireno, poliestireno sindiotáctico, copolímeros estirénicos tales como estireno/acrilonitrilo, homo y copolímeros de poliolefina, polietileno, polipropileno, cloruro de polivinilo, policarbonato, tereftalato de polietileno, polímeros de uretano y óxido de polifenileno, también pueden ser incluidos en los interpolímeros empleados en las mezclas de la presente invención, al grado de que no interfieran con las propiedades intensificadas descubiertas por los Solicitantes. Los aditivos se emplean en cantidades funcionalmente equivalentes conocidas por aquellos expertos en la técnica. Por ejemplo, la cantidad de antioxidante empleada es esa cantidad que previene al polímero o mezcla de polímeros de experimentar oxidación a las temperaturas y ambiente empleado durante el almacenamiento y el uso final de los polímeros. Tales cantidades de antioxidantes generalmente están en el rango de 0.01 a 1 0, de preferencia de 0.05 a 5, más preferiblemente de 0.1 a 2 porciento en peso basado en el peso del polímero o mezcla de polímeros. De manera similar, las cantidades de cualquiera de los otros aditivos enumerados son las cantidades funcionalmente equivalentes tal como la cantidad para rendir el antibloqueo del polímero o mezcla de polímeros, para producir la cantidad deseada de carga de rellenador para producir el resultado deseado, para proporcionar el color deseado a partir del colorante o pigmento. Tales aditivos pueden ser empleados adecuadamente en el rango desde 0.05 a 50, de preferencia desde 0.1 a 35 más preferiblemente desde 0.2 hasta 20 porciento en peso basado en el peso del polímero o la mezcla de polímeros. Sin embargo, en el caso de los rellenadores, pueden ser empleados en cantidades hasta el 90 porciento en peso basado en el peso del polímero o mezcla de polímeros.
Las composiciones de la presente invención pueden ser utilizadas para producir, pero no limitadas a, un amplio rango de artículos fabricados tales como, hoja calandreada, películas sopladas y partes moldeadas por inyección. Las composiciones también pueden ser usadas en la manufactura de fibras, espumas y látex. Las composiciones de la presente invención también pueden ser utilizadas en formulaciones de adhesivos y selladores. Los siguientes ejemplos son ilustrativos de la invención, pero no deben ser considerados para limitar el alcance de la invención en ninguna manera.
Preparación de interpolímeros (A), (B), (C), y (D) El polímero es preparado en un reactor por lote semi-contínuo agitado de 1514.16 I. La mezcla de la reacción consistió de aproximadamente 946.35 I de un solvente que comprende una mezcla de ciciohexano (85 porciento en peso) e isopentano (15 porciento en peso), y estireno. Antes de la adición, el solvente, estireno y etileno fueron purificados para remover agua y oxígeno. El inhibidor en el estireno también es removido. Los inertes son removidos al purgar el recipiente con etileno. El recipiente es controlado entonces por presión a un punto de ajuste con etileno. El hidrógeno es adicionado para controlar el peso molecular. La temperatura en el recipiente es controlada al punto de ajuste al variar la temperatura del agua de la chaqueta en el recipiente. Antes de la polimerización, el recipiente es calentado a la temperatura de corrida deseada y los componentes del catalizador: Titanio: (N-1 , 1 -dimetiletil)-dimetil(1 -(1 ,2,3,4,5-eta)-2,3,4,5-tetrametil-2,4-ciclopentad¡en-1 -il)silanaminato))(2-(N)-dimetil, CAS# 135072-62-7, tris(penta-fluorofenil)boro, CAS# 001 1 09-15-5, metilaluminoxano modificado Tipo 3a, CAS# 146905-79-5, son controlados por flujo, en una base de proporción molar de 1 /3/5 respectivamente, combinados y adicionados al recipiente. Después del inicio, se permite que la polimerización proceda con etilino suministrado al reactor según sea requerido para mantener la presión del recipiente. En algunos casos, el hidrógeno es adicionado en el espacio de la cabeza del reactor para mantener una proporción molar con respecto a la concentración de etileno. Al final de la corrida, el flujo de catalizador se para, se remueve el etileno del reactor, entonces se adicionan 1000 ppm de antioxidante l rganoxM R 1 010 a la solución y el polímero es aislado de la solución. Los polímeros resultantes se aislan de la solución ya sea separando con vapor en un recipiente o mediante el uso de un extrusor de desvolatilización. En el caso del material separado con vapor, se requiere procesamiento adicional en equipo similar a un extrusor para reducir la humedad residual y cualquier estireno sin reaccionar. La tabla 1 proporciona un resumen de las condiciones del proceso usadas para producir los polímeros, junto con los datos de caracterización.
Tabla 1 Tabla 1 (cont) * contenido de estireno medido mediante técnica FTI R Preparación de interpolímeros (E) - (T) Descripción de reactor Un reactor de tanque agitado continuamente autoclave, enchaquetado con aceite, de 22.7 I (CSTR) fue empleado como el reactor. Un agitador acoplado magnéticamente con impulsores Lightining A-320 proporciona el mezclado. El reactor corrió lleno de líquido a 3,275 kPa. El flujo del proceso entró en el fondo y salió en la parte superior. Un aceite de transferencia de calor se circuló a través de la chaqueta del reactor para remover algo del calor de la reacción. Después de la salida del reactor había un medidor de flujo Micromotion que midió el flujo y la densidad de la solución. Todas las líneas en la salida del reactor fueron planeadas con vapor a 344.7 kPa y aisladas.
Procedimiento El solvente de tolueno fue suministrado a 207 kPa. La alimentación al reactor fue medida mediante un medidor de lujo de masa Micro-Motion.
Una bomba de diafragma de velocidad variable controló la velocidad de alimentación. En la descarga de la bomba del solvente se tomó una corriente lateral para proporcionar flujos de chorro para la línea de inyección de catalizador (0.45 kg/h) y el agitador del reactor (0.34 kg/h). Estos flujos se midieron mediante medidores de flujo de presión diferencial y se controlaron mediante ajuste manual de válvulas de aguja de micro-flujo. Se suministró monómero de estireno sin inhibir a la mini-planta a 207 kPa. La alimentación al reactor fue medida mediante un medidor de flujo de masa Micro-Motion. Una bomba de diafragma de velocidad variable controló la velocidad de alimentación. La corriente de estireno se mezcló con la corriente de solvente restante. El etileno se suministró a ia mini-planta a 4, 1 37 kPa. La corriente de etileno fue medida mediante un medidor de flujo de masa Micro-Motion justo antes de la válvula de desarrollo que controla el flujo. Un controlador/medidor de flujo Brooks se usó para entregar hidrógeno en la corriente de etileno a la salida de la válvula de control de etileno. La mezcla de etileno/hidrógeno se combina con la corriente de solvente/estireno a temperatura ambiente. La temperatura del solvente/monómero conforme entra al reactor se dejó caer a -5°C mediante un intercambiador con glicol a -5°C en la chaqueta. Esta corriente entró en el fondo del reactor. El sistema de catalizador de tres componentes y su flujo repentino de solvente también entró al reactor en el fondo pero a través de una puerta diferente a la corriente del monómero. La preparación de los componentes del catalizador tuvo lugar en una caja de atmósfera inerte tipo guantera. Los componentes diluidos fueron puestos en cilindros acojinados de nitrógeno y cargados a los tanques de corrida del catalizador en el área de proceso. De estos tanques de corrida, el catalizador fue presurizado con bombas de pistones y el flujo fue medido con medidores de flujo de masa Micro-Motion. Estas corrientes se combinan unas con otras y el solvente de flujo repentino de catalizador justo antes de la entrada a través de una línea de inyección simple al reactor. La polimerización se paró con la adición del mata catalizador (agua mezclada con solvente) en la línea de producto del reactor después de que el medidor de lujo Micromotion mide la densidad de la solución. Otros aditivos del polímero pueden ser adicionados con el mata catalizador. El tanque de mata catalizador/aditivos fue un tanque reciclado y agitado de 189.27 I. El tanque tuvo solvente de tolueno añadido. El mata catalizador y los aditivos fueron adicionados a través de un reborde en la parte superior del tanque al solvente de tolueno de mezcla. El tanque fue sellado y purgado con nitrógeno para remover cualquier oxígeno. Las concentraciones del mata catalizador y aditivos fueron determinadas mediante la velocidad de producción de polímero y la concentración deseada en el polímero. El tanque agitado y reciclado permitió el uso de aceites y aditivos sólidos tanto solubles como insolubles. Una corriente lateral fue tomada de la tubería de reciclado del tanque para alimentar una bomba de alimentación por pulsaciones que bombeó la solución de mata catalizador/aditivos en la línea de producto del reactor. Un mezclador estático en la línea proporcionó dispersión del mata catalizador y aditivos en la corriente del efluente del reactor. Esta corriente enseguida entra a los calentadores posteriores al reactor que proporcionan energía adicional para la remoción "flash" del solvente. Este flash ocurrió conforme el efluente salió del calentador posterior al reactor y la presión se dejó caer de 3,275 kPa a -250 mm de presión absoluta en la válvula de control de la presión del reactor. Este polímero flasheado entró en un desvolatilizador de chaqueta de aceite caliente. Aproximadamente 85 porciento de los volátiles fueron removidos del polímero en el desvolatilizador. Los volátiles salieron por la parte superior del desvolatilizador. La corriente se condensó y con un intercambiador enchaquetado con glicol, entró la succión de una bomba de vacío y fue descargada a un recipiente de separación de estireno/etileno y solvente de chaqueta de glicol. El solvente y el estireno fueron removidos de la parte inferior del recipiente y el etileno de la parte superior. La corriente de etileno fue medida con un medidor de flujo de masa Micro-Motion y se analizó la composición. La medición de etileno venteado más un cálculo de los gases disueltos en la corriente de solvente/estireno fueron usados para calcular la conversión de etileno. El polímero separado en el desvolatilizador fue bombeado hacia fuera con una bomba de engraner a un extrusor a vacío de desvolatización ZSK-30. El polímero seco sale del extrusor como un filamento simple. Este filamento se enfrió conforme era tirado a través de un baño de agua. El exceso de agua fue soplado del filamento con aire y el filamento se cortó en pellas con un cortador de filamentos.
Catalizadores empleados un metilaluminoxano modificado compercialmente disponible de Akzo Nobel como MMAO-3A. dimetil[N-(1,1-dimetiletil)-1,1-dimetii-1-[(1,2,3,4,5-.eta.)-1,5,6,7- tetrahidro-3-fenil-s-indacen-1-il]silanaminato(2-)-N]-t¡tanio bis-hidrogenado alquilgraso metil amonio tetrakis (pentaf luoref en i I) borato tris(pentafluorfenil) borano.
Datos del reactor Las partes de la prueba y los datos de caracterización para los interpolímeros y las mezclas son generados de acuerdo a los siguientes procedimientos: Preparación de partes y procedimientos de prueba: Los plastificantes empleados fueron: P61 0, un éster de dialquil(hexil, octil, decil)ftalato lineal mezclado que tiene un peso molecular (MW) de 400 disponible de C. P. Hall Co. ; G57 es un glutarato "polimérico" (MW -5,700) disponible de C. P. Hall co. y Sunpar 2280, un aceite parafínico disponible de Sun Company, I ne y que tiene un peso molecular de 690 y una gravedad específica a 1 5.56°C de 0.891 1 . loldeado por compresión: Las muestras fueron fundidas a 1 90°C por 3 min y se moldearon por compresión a 1 90°C bajo 9,072 kg de presión por otros 2 min. Subsecuentemente, los materiales fundidos fueron enfriados en una prensa equilibrada a temperatura ambiente.
Densidad: La densidad se determinó mediante ASTM D-792. í ndice de fusión: El índice de fusión fue determinado mediante ASTM D1238 (1 90°C/21 60g).
Calorimetría de exploración diferencial (DSC): Un Dupont DSC-2210 fue usado para medir las temperaturas de transición térmicas y el calor de transición para las muestras. Con el fin de eliminar la historia térmica previa, las muestras se calentaron primero a 160°C. Las curvas de calentamiento y enfriamiento fueron registradas a 10°C/min Las temperaturas de fusión (Tm del secundo calentamiento) y cristalización (Tc) fueron registradas a partir de la temperaturas pico de la endotermia y la exotermia, respectivamente.
Espectroscopia mecánica dinámica (DMB) Los datos mecánicos dinámicos fueron generados usando un analizador de estado sólido Rheometrics RSA-I I , y especímenes de prueba de película presionados por fusión (~0.0508 cm de espesor). Las mediciones DMS fueron conducidas a una velocidad de paso de 5 °C/min y una frecuencia fija de 10 rad/seg. La temperatura de transición de vidrio (Tg) de las muestras se determinó a partir del máximo pico tan d .
Reología de corte: Se realizaron mediciones de reología de corte oscilatorio con un reómetro Rheometrics RMS-800. Las propiedades reológicas de fusión fueron monitoreadas en una temperatura isotérmica fijada de 1 90°C en un modo de barrido de frecuencia, usando geometría de prueba de placa paralela.
Análisis termomecánico (TMA): El análisis termomecánico fue determinado usando un instrumento Perkin Elmer TMA-7 con una sonda de diámetro de un milímetro. Una muestra de tres milímetros de espesor cinco milímetros en diámetro fue penetrada con una fuerza de un newton (1 02.4 g) conforme la temperatura era aumentada a una velocidad de 5 °C/minuto. La temperatura a 1 mm de penetración es registrada. índice de procesamiento El índice de procesamiento reológico (Pl) es la viscosidad aparente en kpoises) de un polímero medido por un reómetro de extrusión de gas (GER). El reómetro de extrusión de gas es descrito por M. Shida, R. N. Shroff y L V. Cancio en polymer Engineering Science, Vol. 1 7, no. 1 1 , p. 770 (1 977) , y en "Rheometers for Molten Plastics" por John Dealy, publicado por Van Nostrand Reinhold Co. (1 982) en la página 77, ambas publicaciones siendo incorporadas por referencia en la presente en su totalidad. Todos los experimentos GER son realizados a una temperatura de 190°C , a presiones de nitrógeno entre 36, 1 97 kPa a 3,447 kPa usando un diámetro de 0.0752 cm , 20: 1 l/D.dic. Una gráfica de tensión de corte aparente contra velocidad de corte aparente es usada para identificar el fenómeno de fractura de fusión. De acuerdo a Ramamurthy en Journal of Rheology 30(2), 337-357, 1986, sobre una cierta velocidad de flujo crítica, las irregularidades del extruído observados pueden ser ampliamente clasificadas en dos tipos principales: fractura de fusión de superficie y fractura de fusión gruesa. Para los polímeros descritos en la presente, el Pl es la viscosidad aparente (en kpoise) de un material medido por GER a una temperatura de 190°C, a una presión de nitrógeno de 1 7,237 kPa usando un diámetro de 0.752 cm, dado de 20: 1 L/D, o tensión de corte aparente correspondiente de 2.15 x 1 06 dina/cm2.
Prueba mecánica: Las propiedades de tensión de las muestras moldeadas por compresión fueron medidas usando una máquina de tensión Instron 1 145 equipadas con un extensiómetro. Las muestras ASTM-D638 fueron probadas a una velocidad de deformación de 5 min"1. Las muestras de micro-tensión fueron probadas a una velocidad de 12.7 cm/min a -1 0°C. Se da el promedio para cuatro mediciones de tensión. La desviación estándar para las últimas propiedades es típicamente 1 0 porciento del valor promedio reportado.
Relajación de esfuerzo de tensión: La relajación de esfuerzo de tensión uniaxial fue evaluada usando una máquina de tensión Instron 1 145. La película moldeada por compresión (-0.0508 cm de espesor) con una longitud de medida de 2.54 cm fue deformada a un nivel de deformación de 50 porciento en una velocidad de deformación de 20 min"1. La fuerza requerida para mantener 50 porciento de elongación fue monitoreada pro 1 0 min. La magnitud de la relajación del esfuerzo es definida como ((f¡-ff)/f¡) donde f¡ es la fuerza incial y ff es la fuerza final.
Módulo flexional (2% secante) El módulo flexional se determinó mediante ASTM D-790.
Dureza La dureza de la orilla A fue determinada mediante ASTM D-2240.
EJEMPLOS 1 A 6 Y EXPERI MENTO COMPARATIVO A Seis composiciones de mezcla, ejemplos 1 , 2, 3, 4, 5 y 6, son preparadas a partir del interpolímero (A) anterior y ya sea un éster de dialquil (hexil, octil, decil)ftalato lineal mezclado (P61 0, disponible de C. P. Hall Company, y que tiene un peso molecular (MW) de 400) o aceite mineral (Sunpar 2280, un aceite parafínico disponible de Sun Company.
Inc. Y que tiene un peso molecular de 690 y una gravedad específica a 15.56°C de 0.891 1 ) o glutarato polimérico (G57 disponible de C. P. Hall Company) en proporciones en peso dadas en la Tabla 2 con una mezcladora Haake equipada con un tazón Rheomix 3000. 180 gramos de los materiales de los componentes mezclados en seco fueron alimentados a la mezcladora equilibrada a 1 50°C. La equilibración de temperatura y alimentación tomó de 3-5 minutos. El material fundido se mezcló a 150°C y 40 rpm durante 1 0 minutos. Los datos de caracterización para los ejemplos y el interpolímero componente están dados en la Tabla 2. Fue posible modificar los interpolímeros y producir materiales con integridad estructural y buenas propiedades mecánicas. Los análisis de los ejemplos 4 y 5 de modificación con el éster de ftalato P610 muestra la buena plastificación alcanzada. No hay ampliación importante de la tan d de la pérdida de pico asociada con el proceso de transición de vidrio del interpolímero. Estos interpolímeros modificados muestran buen desempeños de temperatura baja y retención importante del comportamiento de relajación de esfuerzo. El nivel de dureza puede ser controlado mediante la selección apropiada del plastificante. La combinación de las propiedades mecánicas, comportamiento de relajación, dureza y procesabilidad es particularmente deseable, por ejemplo en muchas aplicaciones de película.
Tabla 2 * No es un ejemplo de la presente invención. ** Interpolímero (A) es un interpolímero de etileno/estireno que contiene 69.4 porciento en peso (37.9 porciento mol) de estireno (medido mediante técnica de NMR), que tiene un índice de flujo de fusión l2 de 0.18 y que contiene 8.4 porciento en peso de poliestireno atáctico. El polímero no mostró cristalinidad medible mediante las técnicas DSC.
Como un experimento comparativo adicional, una mezcla de poliestireno (PS; StyronM R 685D, un poliestireno que tiene un í ndice de Flujo de fusión (200°C/5.0 kg) de 1 .5 g/1 0 min y una gravedad específica de 1 .04, comercialmente dispnible de The Dow Chemical Company) y plastificante P61 0 fue producido en una proporción en peso PS/P61 0 de 80/20. Esto produjo un material el cual tuvo un Tg de 37°C comparado a 106°C para el PS sin modificar. No se pudieron medir las propiedades debido a la forma de esta composición, confirmando la experiencia pasada que los esteres de ftalato no funcionan como plastificantes efectivos en PS.
EJEMPLOS 7 Y 8 y EXPERIMENTO COMPARATIVO B Las dos composiciones de la mezcla, ejemplos 7 y 8, son preparadas a partir del interpolímero (B) anterior y un éster de dialquil (hexil, , octil, decil) ftalato lineal mezclado (P61 0, disponible de C. P. Hall Company, y que tiene un peso molecular (MW) de 400) en proporciones en peso dadas en la Tabla 3 con una mezcladora Haake equipada con un tazón Rheomix 3000. 1 80 gramos de los materiales de los componentes mezclados en seco fueron alimentados a la mezcladora equilibrada a 1 50°C. La equilibración de la temperatura y la alimentación tomó de 3-5 minutos. El material fundido fue mezclado a 150°C y 40 rpm por 1 0 minutos. Los datos de caracterización para los ejemplos y el interpolímero componente están dados en la Tabla 3. Fue posible modificar los interpolímeros, y los materiales producidos con integridad estructural y buenas propiedades mecánicas. El análisis de los ejemplos 7 y 8 de la modificación con el éster de ftalato P610 muestra la buena plastificación alcanzada. No existe una ampliación importante de la tan d de la perdida de pico asociada con el proceso de transición de vidrio del interpolímero. Estos interpolímeros modificados muestran buen desempeño de temperatura baja y sorprendente retención de comportamiento de relajación de esfuerzo. La combinación de propiedades mecánicas, el comportamiento de relajación, dureza y procesabilidad es particularmente deseable, por ejemplo en muchas aplicaciones de película. Tabla 3 No es un ejemplo de la presente invención.
** Interpolímero (B) es un interpolímero de etileno/estireno que contiene 69.9 porciento en peso (37.4 porciento mol) de estireno (medido mediante técnica de NMR), que tiene un índice de flujo de fusión l2 de 1 .83 y que contiene 8.2 porciento en peso de poliestireno atáctico. El polímero no mostró cristalinidad medible mediante las técnicas DSC.
EJEMPLO 9 y EXPERI MENTO COMPARATIVO C El ejemplo 9 es preparado a partir del interpolímero (C) anterior y un éster de dialquil (hexil, octil, decil) ftalato lineal mezclado (P61 0, disponible de C. P. Hall Company, y que tiene un peso molecular (MW) de 400) en proporciones en peso dadas en la Tabla 4 con una mezcladora Haake equipada con un tazón Rheomix 3000. 180 gramos de los materiales de los componentes mezclados en seco fueron alimentados a la mezcladora equilibrada a 1 50°C. La equilibración de la temperatura y la alimentación tomó de 3-5 minutos. El material fundido fue mezclado a 150°C y 40 rpm por 1 0 minutos. Los datos de caracterización para el ejemplo y el interpolímero componente están dados en la Tabla 4. El interpolímero modificado tiene integridad estructural y buenas propiedades mecánicas. Los materiales sólidos muestran cristalinidad aumentada comparados con el interpolímero sin modificar. Existe algo de ampliación importante de la tan d de la pérdida de ' pico asociada con el proceso de transición de vidrio del interpolímero, la cual pudo encontrar utilidad en algunas aplicaciones de absorción de energía. Los ¡nterpolímeros modificados muestran buen desempeño de temperatura baja y retención de comportamiento de relajación de esfuerzo. La combinación de propiedades mecánicas, el comportamiento de relajación, dureza y procesabilidad nuevamente es desable, por ejemplo en muchas aplicaciones de película.
Tabla 4 * No es un ejemplo de la presente invención. ** Interpolímero (C) es un ¡nterpolímero de etileno/estireno que contiene 47.3 porciento en peso (19.5 porciento mol) de estireno, que tiene un índice de flujo de fusión l2 de 0.01 y que contiene 3.7 porciento en peso de poliestireno atáctico.
EJEMPLOS 1 0 Y 1 1 Y EXPERI MENTO COMPARATIVO D Las dos composiciones de la mezcla, ejemplos 1 0 y 1 1 , son preparadas a partir del interpolímero (D) anterior y un éster de dialquil (hexil, octil, decil) ftalato lineal mezclado (P61 0, disponible de C. P. Hall company, y que tiene un peso molecular (MW) de 400) o aceite mineral (Sunpar 2280, un aceite parafínico disponible de Sun Company, Ine y que tiene un peso molecular de 690 y una gravedad específica a 15.56°C de 0.891 1 ) en proporciones en peso dadas en la Tabla 5 con una mezcladora Haake equipada con un tazón Rheomix 3000. 180 gramos de los materiales de los componentes mezclados en seco fueron alimentados a la mezcladora equilibrada a 1 50°C. La equilibración de la temperatura y la alimentación tomó de 3-5 minutos. El material fundido fue mezclado a 150°C y 40 rpm por 1 0 minutos. Los datos de caracterización para los ejemplos y el ¡nterpolímero componente están dados en la Tabla 5. Los interpolímeros modificados tienen integridad estructural y buenas propiedades mecánicas. El aceite es un modificador más efectivo para disminuir Tg en este interpolímero comparado con el ¡nterpolímero (A). Los materiales sólidos muestran pequeños cambios en el nivel de cristalinidad comparado con el interpolímero sin modificar. Ambos modificadores producen ampliación importante de la tan d de la pérdida de pico asociada con el proceso de transición de vidrio del interpolímero, la cual pudo encontrar utilidad en algunas aplicaciones de absorción de energía. Los interpolímeros modificados muestran buen desempeño de temperatura baja y retención de comportamiento de relajación de esfuerzo.
Además, la viscosidad de los interpolímeros modificados es significativamente reducida, lo que se traduce en procesabilidad mejorada en algunos procesos de fabricación.
Tabla 5 * No es un ejemplo de la presente invención. ** I nterpolímero (D) es un interpolímero de etileno/estireno que contiene 29.3 porciento en peso (10 porciento mol) de estireno, que tiene un índice de flujo de fusión l2 de 0.03 y que contiene 1 porciento en peso de poliestireno atáctico.
Ejemplo 12 A. Preparación de la mezcla Las mezclas se prepararon en una mezcladora Haake equipada con un tazón Rheomix 3000. El tazón, al ser cargado completamente contiene 220 gramos de polímero y aceite. La porción de polímero de esta mezcla fue alimentada a la mezcladora y equilibrada a 1 90°C. La equilibración de temperatura y alimentación tomó aproximadamente 3 a 5 minutos. El material de polímero fundido se mezcló a 1 90°C a una velocidad de la mezcladora de 20 rpm por 5 minutos. El aceite (Deer Park Naphtenic Oil 3131 teniendo un contenido aromático de 28.1 porciento en peso, un punto de flash de 31 5°C y una viscosidad ASTM D445 de 9.1 8 centistokes (9.18 x 1 0"6 m2/seg) a 40°C disponible de Shell Lubricants en Deep Park, Texas) fue adicionado entonces y mezclado con el polímero a 90 rpm por 5 minutos a 190°C.
B. Moldeado de la mezcla polímero + aceite La mezcla de polímero y aceite preparada en A anterior fue moldeada por compresión en placas de prueba de 0.317 cm x 12.7 cm x 12.7cm para evaluación física al someter la mezcla de polímero y aceite en el molde a una temperatura de 190°C y una presión de 34,474 kPa por 5 minutos seguido por una presión de 137,895 kPa a 1 90°C por 3 minutos. Las placas fueron removidas entonces del molde y se les permitió enfriarse a 32°C a 34,474 kPa. La composición y las propiedades de los interpolímeros usados para mezclarse con el aceite se proporcionan en la tabla 6 y las propiedades de la mezcla del interpolímero y aceite se proporcionan en la tabla 7.
Tabla 6 Tabla 7 CND = no puede ser determinado

Claims (10)

REIVI NDI CACIONES
1 . Una composición termoplástica comprendiendo (A) de 50 a 99 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 5 a 65 porciento mol de (a) por lo menos un monómero aromático de vinilideno, o (b) por lo menos un monómero de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido, o (c) una combinación de por lo menos un monómero de vinilideno aromático y por lo menos un monómero de vinilideno cicloalifático o alifático obstruido, y (2) de 35 a 95 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; y (B) de 1 a 50 porciento en peso de por lo menos un plastificante seleccionado del grupo que consiste de esteres de ftalato, esteres de trimelitato, benzoatos, diésteres alifáticos, compuestos epóxicos, esteres de fosfato, glutaratos, plastificantes poliméricos y aceites.
2. Una composición de la reivindicación 1 en donde el componente (A) comprende de 5 a 50 porciento mol de unidades de polímero derivadas de por lo menos un monómero de vinilideno aromático y de 50 a 95 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno.
3. Una composición de la reivindicación 1 en donde el componente (A) comprende de 5 a 50 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno y de 50 a 95 porciento de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno.
4. Una composición de la reivindicación 1 comprendiendo (A) de 60 a 95 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 5 a 50 porciento mol de unidades de polímero derivadas de por lo menos un monómero aromático de vinilideno, y (2) de 50 a 95 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 5 a 40 porciento en peso de por lo menos un plastificante seleccionado del grupo que consiste de esteres de ftalato, esteres de trimelitato, benzoatos, diésteres alifáticos, compuestos epóxicos, esteres de fosfato, glutaratos, plastificantes poliméricos y aceites.
5. Una composición de la reivindicación 1 comprendiendo (A) de 60 a 95 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 5 a 50 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) de 50 a 95 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 5 a 40 porciento en peso de por lo menos un plastificante seleccionado del grupo que consiste de esteres de ftalato, esteres de trimelitato, benzoatos, diésteres alifáticos, compuestos epóxicos, esteres de fosfato, glutaratos, plastificantes poliméricos y aceites.
6. Una composición de la reivindicación 1 comprendiendo (A) de 60 a 95 porciento en peso de por lo menos un ¡nterpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 5 a 50 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) de 50 a 95 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 5 a 40 porciento en peso de por lo menos un plastificante seleccionado del grupo que consiste de esteres de ftalato, incluyendo esteres de dialquilo, dialquilo lineal mezclado, arilo y alquil arilo mezclados.
7. Una composición de la reivindicación 1 comprendiendo (A) de 60 a 95 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 5 a 50 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) de 50 a 95 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 5 a 40 porciento en peso de por lo menos un aceite seleccionado de aceites minerales, aceites naturales, aceites nafténicos, aceites parafínicos y aceites aromáticos.
8. Una composición de la reivindicación 1 comprendiendo (A) de 40 a 85 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 6.3 a 15.2 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estíreno, y (2) de 84.8 a 93.7 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 15 a 60 porciento en peso de por lo menos un aceite nafténico o una mezcla de por lo menos un aceite nafténico y por lo menos un aceite parafínico; y en donde (i) el componente (A) tiene un índice de fusión desde 0.1 a 1 0 g/10 min, como se mide mediante ASTM D 1238, 190°C/2160 g; y (ii) dicha composición tiene un módulo flexional (mediante ASTM D-790, 2 porciento secante) de 4, 137 kPa a 48,953 kPa, un índice de proceso (mediante reometría de extrusión de gas) de 0.1 a 2.0 kpoise, y un análisis termomecánico (TMA) de 60°C a100°C.
9. Una composición de la reivindicación 8 comprendiendo (A) de 55 a 85 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 6.3 a 1 0.3 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) de 89.7 a 93.7 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno, o una combinación de etileno con propileno; (B) de 1 5 a 45 porciento en peso de por lo menos un aceite nafténico y aceites aromáticos; y en donde (i) el componente (A) tiene un índice de fusión desde 0.1 a 2 g/1 0 min, como se mide mediante ASTM D 1238, 190°C/21 60 g ; y (ii) dicha composición tiene un módulo flexional (mediante ASTM D-790, 2 porciento secante) de 4, 137 kPa a 27,579 kPa, un índice de proceso (mediante reometría de extrusión de gas) de 0.1 a 1 .0 kpoise, y un análisis termomecánico (TMA) de 65°C a100°C.
10. Una composición de la reivindicación 8 comprendiendo (A) de 60 a 65 porciento en peso de por lo menos un interpolímero substancialmente aleatorio comprendiendo (1 ) de 7.8 a 10.3 porciento mol de unidades de polímero derivadas de estireno, y (2) de 89.7 a 92.2 porciento mol de unidades de polímero derivadas de etileno; (B) de 35 a 40 porciento en peso de por lo menos un aceite nafténico; y en donde (i) el componente (A) tiene un índice de fusión desde 0.5 a 0.9 g/1 0 min, como se mide mediante ASTM D1238, 190°C/21 60 g; y (ii) dicha composición tiene un módulo flexional (mediante ASTM D-790, 2 porciento secante) de 4, 137 kPa a 13,790 kPa, un índice de proceso (mediante reometría de extrusión de gas) de 0.1 a 0.3 kpoise, y un análisis termomecánico (TMA) de 70°C a100°C. 1 1 . Una composición de cualquiera de las reivindicaciones 1 -1 0 conteniendo 1 a 50 porciento en peso de uno o más polímeros adicionales seleccionados de poliestireno, poliestireno sindiotáctico, copolímeros estirénicos tales como copolímero de estireno/acrilonitrilo, homo y copolímeros de poliolefina, polietileno, polipropileno, cloruro de polivinilo, policarbonato, tereftalato de polietileno, polímeros de uretano y óxido de polifenileno. 12. Una composición de cualquiera de las reivindicaciones 1 -1 1 en la forma de espumas, fibras o emulsiones. 1 3. Una composición de cualquiera de las reivindicaciones 1 -1 1 en la forma de composiciones de sellador o adhesivo. 14. Una composición de cualquiera de las reivindicaciones 1 -1 1 en la forma de partes moldeadas por soplado o extruidas, por compresión, o por inyección. 15. Una composición de cualquiera de las reivindicaciones 1 -1 1 en la forma de una película u hoja, o como un componente de estructura de capas múltiples resultando de operaciones de calandreado, soplado, vaciado o (co-)extrusión.
MXPA/A/1999/005680A 1996-12-17 1999-06-17 Interpolimeros de monomero aromatico de vinilideno/alfa olefina o monomero de vinilideno cicloalifatico o alifatico obstruido MXPA99005680A (es)

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