WO2026002709A1

WO2026002709A1 - Apparatus and method for improved coolant circulation in microstructured reactors

Info

Publication number: WO2026002709A1
Application number: PCT/EP2025/066824
Authority: WO
Inventors: Tim BÖLTKEN; Peter Pfeifer; Christina Braumüller; Tobias Herrmann
Original assignee: Ineratec GmbH
Current assignee: Ineratec GmbH
Priority date: 2024-06-27
Filing date: 2025-06-17
Publication date: 2026-01-02
Anticipated expiration: 2026-12-27
Also published as: DE102024118229A1

Abstract

The invention relates to apparatuses and methods for improved coolant circulation in (micro-)structured reactors.

Description

VORRICHTUNG UND VERFAHREN ZUR VERBESSERTEN KÜHLMITTELZIRKULIERUNG BEI MIKRO-STRUKTURIERTEN REAKTOREN DEVICE AND METHOD FOR IMPROVED COOLANT CIRCULATION IN MICRO-STRUCTURED REACTORS

Alle in der vorliegenden Anmeldung zitierten Dokumente sind durch Verweis vollumfänglich in die vorliegende Offenbarung einbezogen (= incorporated by reference in their entirety). All documents cited in the present application are incorporated in their entirety by reference.

Die vorliegende Erfindung betrifft Vorrichtungen und Verfahren zur verbesserten Kühlmittelzirkulierung bei (mikro-)strukturierten Reaktoren. The present invention relates to devices and methods for improved coolant circulation in (micro-)structured reactors.

Stand der Technik: State of the art:

In (mikro-)strukturierten Reaktoren können feste Katalysatoren als Schichten oder als Füllungen von Partikeln eingebracht werden. Solche Reaktoren werden üblicherweise für schnelle und hochenergetische Reaktionen eingesetzt, um mit Hilfe eines Schichtaufbaus, also durch alternierende Ebenen mit Durchfluss von Reaktionsmedium und Wärmeübertragungsmedium, einen effizienten Wärmezu- oder -abfluss zu gewährleisten und damit die Reaktion möglichst am Temperatursollwert zu betreiben. Dies ist insbesondere dann möglich, wenn der Reaktor kühlstromseitig mit Kühlmittel nahe am Siedepunkt betrieben wird und mindestens ein Teil des Kühlmittels bei Durchgang durch den Reaktor verdampft und dabei die konstante Temperatur im Kühlmittel sowie der hohe Wärmeübergangskennwert bei Phasenübergang ausgenutzt wird. In (micro)structured reactors, solid catalysts can be introduced as layers or as particle fillings. Such reactors are typically used for fast, high-energy reactions. The layered structure—alternating levels with flow of reaction medium and heat transfer medium—ensures efficient heat input and output, allowing the reaction to operate as close as possible to the target temperature. This is particularly effective when the reactor uses a coolant close to its boiling point on the cooling side, ensuring that at least a portion of the coolant evaporates as it passes through the reactor. This process utilizes the constant temperature of the coolant and the high heat transfer coefficient during phase transitions.

Aus energetischen Gesichtspunkten und aus Gründen der Isothermie im Reaktor ist eine möglichst gute Vorwärmung nahe der Siedetemperatur des Kühlmittels vorteilhaft. Dies wird unter anderem in US2013/0165536 Al beschrieben, wobei durch hohe Geschwindigkeit im Mikrokanal von > 10 cm/s partielle Verdampfung über eine Länge von mehr als 25 cm möglich Ist. Dabei ist der Kanal des Kühlmittels zu 50% horizontal und orthogonal zur Reaktionskoordinate ausgerichtet. Eine möglichst hohe Temperatur des Kühlmittels nahe der Siedetemperatur ist auch unter Verwendung von Reaktoren nach bestehenden Patent WO 2017/013003 energetisch sowie aus Gründen der Isothermie im Reaktor sinnvoll, denn der Versorgungskanal der parallelisierten Verdampfungsstrukturen liegt ebenso quer zur Reaktionskoordinate. From an energy perspective and for reasons of isothermity within the reactor, preheating as close as possible to the boiling point of the coolant is advantageous. This is described, among other things, in US 2013/0165536 Al, where a high velocity in the microchannel of > 10 cm/s enables partial evaporation over a length of more than 25 cm. In this case, the coolant channel is oriented 50% horizontally and orthogonally to the reaction coordinate. Maintaining the highest possible coolant temperature close to the boiling point is also advantageous from an energy perspective, as well as for other reasons, when using reactors according to existing patent WO 2017/013003. isothermity in the reactor makes sense, because the supply channel of the parallelized evaporation structures also lies perpendicular to the reaction coordinate.

Die Parallelisierung von Reaktoren, auch mikrostrukturierten Reaktoren, ist in der Literatur gut bekannt, um Anlagen zu bauen, die eine größere Produktionskapazität aufweisen. Parallelisierung hinsichtlich der Aufteilung des Reaktionsstromes sind beispielsweise in US6149882, WO 97/32208, DE 198 09 477, WO 99/41005, DE 198 06 848, WO 00/51720 und DE 601 08 482 T2 beschrieben. In US9822049 wird darüber hinaus ein gemeinsamer geschlossener Kreislauf des Kühlmittels beschrieben, wobei der Phasenübergang eines Kühlmittels zur Kühlung genutzt wird. Wesentlich ist in diesem Dokument, dass die Wärmeabfuhr aller Reaktoren in einer gemeinsamen Dampftrommel erfolgt, während eine Druckregelung nach jedem Reaktor im zweiphasigem Kühlmittel stromabwärts von jedem Reaktor stattfindet, um den Reaktionsfortschritt in jedem Reaktor gezielt einstellen zu können. Weiterhin könnten als Beispiele für den Stand der Technik noch die DE 11 2015 0014 756 T5 oder die DE 11 2012 003 021 T5 genannt werden. The parallelization of reactors, including microstructured reactors, is well-documented in the literature for constructing plants with higher production capacity. Parallelization with regard to the distribution of the reaction stream is described, for example, in US6149882, WO 97/32208, DE 198 09 477, WO 99/41005, DE 198 06 848, WO 00/51720, and DE 601 08 482 T2. US9822049 further describes a common closed-loop coolant system, where the phase transition of a coolant is used for cooling. Crucially, this document states that heat removal from all reactors occurs in a common steam drum, while pressure control is implemented downstream of each reactor in the two-phase coolant to precisely control the reaction progress in each reactor. Further examples of the state of the art could be DE 11 2015 0014 756 T5 or DE 11 2012 003 021 T5.

Wesentliche, durch den bisherigen Stand der Technik nicht zufriedenstellend gelöste Herausforderungen bei der Parallelisierung von Reaktoren sind die folgenden: Key challenges in the parallelization of reactors that have not been satisfactorily addressed by current technology include the following:

1) Werden Katalysatoren unterschiedlichen Alters, im Extremfall also frischer hochaktiver Katalysator und Katalysator, welcher sich bereits für mehrere Jahre im Reaktor befindet und bereits desaktiviert hat, verwendet, werden in den jeweiligen Teilströmen des Kühlmittels stark unterschiedliche Drücke benötigt. So werden im Beispiel der Fischer-Tropsch Synthese 15 bar und 30 bar benötigt, was einer Siedetemperatur von 198°C bzw. 234°C entspricht. Erfolgt die Wärmeauskopplung nach der Zusammenlegung der Teilströme (zum Beispiel wie in US9822049) so orientiert sich die maximal zur Verfügung stehende Kühlmitteltemperatur für Rekuperation mit eintretendem Kühlmittel in die Reaktoren an dem niedrigsten Druck in den jeweiligen Teilströmen. Auch kommt es zu einer Abkühlung des Zweiphasengemischs nach der Druckeinstellung bei den Teilströmen, die auf höherem Druck arbeiten. Somit muss die Anhebung der Kühlmitteltemperatur auf Siedetemperatur nach der/den Pumpe/n vor dem Eintritt in die Reaktoren von einer anderen Energiequelle gespeist werden, was den Prozess weniger wirtschaftlich macht. 2) Die Druckregelung eines Zweiphasengemischs ist mit regulären Regelventilen ohne Druckpulsationen nahezu unmöglich, insofern ist die in US9822049 beschriebene Kombination nicht vorteilhaft. 1) If catalysts of different ages are used—in the extreme case, a fresh, highly active catalyst and a catalyst that has been in the reactor for several years and has already deactivated—significantly different pressures are required in the respective coolant streams. For example, in the Fischer-Tropsch synthesis, 15 bar and 30 bar are required, corresponding to boiling points of 198°C and 234°C, respectively. If heat extraction occurs after the streams are combined (for example, as in US9822049), the maximum available coolant temperature for recuperation with incoming coolant in the reactors is determined by the lowest pressure in the respective streams. Furthermore, the two-phase mixture cools down after pressure adjustment in the streams operating at higher pressures. Therefore, raising the coolant temperature to boiling point after the pump(s) before entering the reactors must be powered by another energy source, making the process less economical. 2) Pressure control of a two-phase mixture is virtually impossible with regular control valves without pressure pulsations; therefore, the combination described in US9822049 is not advantageous.

3) Wird die Wärmeauskopplung aus einem zweiphasigen Kühlmittel vorgenommen, so erhöht sich der Flächenbedarf in dem betreffenden Wärmetauscher aufgrund des größeren Gesamtvolumenstroms und je nach Temperatur des zweiten Fluids zur Wärmeauskopplung kann es zur Unterkühlung des bereits flüssigen Anteils des Kühlmittels kommen. Ist der Flüssigkeitsanteil im Kühlmittel nach Überströmen der Reaktoren hoch, so besteht hier ein erhöhter Bedarf an Temperaturerhöhung des rückgekühlten und flüssigen Kühlmittels vor Wiedereintritt in die Reaktoren. 3) If heat extraction is performed from a two-phase coolant, the surface area required in the relevant heat exchanger increases due to the larger overall volume flow rate. Depending on the temperature of the second fluid used for heat extraction, the already liquid portion of the coolant may become subcooled. If the liquid fraction in the coolant is high after passing through the reactors, there is an increased need to raise the temperature of the recooled, liquid coolant before it re-enters the reactors.

Es existieren bislang keine Lösungen, die diese Herausforderungen zufriedenstellend bewältigen können. There are currently no solutions that can satisfactorily address these challenges.

Insofern besteht ausgehend von dem bekannten Stand der Technik immer noch ein erhebliches Bedürfnis, den bisherigen Stand der Technik, insbesondere hinsichtlich der drei spezifisch genannten Herausforderungen, zu verbessern. Therefore, based on the known state of the art, there is still a considerable need to improve the current state of the art, especially with regard to the three specifically mentioned challenges.

Aufgabe: Task:

Aufgabe der vorliegenden Erfindung war es demgemäß, die vorstehend beschriebenen Nachteile des Standes der Technik zu überwinden und Vorrichtungen und Verfahren zur Verfügung zu stellen, welche diese Probleme nicht mehr, oder zumindest nur in erheblich geringerem Maße aufweisen. The object of the present invention was therefore to overcome the disadvantages of the prior art described above and to provide devices and methods which no longer exhibit these problems, or at least only to a significantly lesser extent.

Insbesondere sollen effizientere Verfahren und Vorrichtungen zur Verfügung gestellt werden. In particular, more efficient methods and equipment should be made available.

Weitere Aufgaben ergeben sich für den Fachmann bei Betrachtung der Ansprüche und aus der nachfolgenden Beschreibung. Further tasks arise for the expert when considering the requirements and from the following description.

Lösung: Solution:

Diese und weitere Aufgaben, die sich für den Fachmann aus der vorliegenden Beschreibung ergeben, werden durch die in den unabhängigen Ansprüchen dargestellten Gegenstände gelöst. Bevorzugte und besonders vorteilhafte Ausführungsformen sind in den abhängigen Ansprüchen sowie der folgenden Beschreibung dargestellt. These and other problems that arise for the person skilled in the art from the present description are solved by the items described in the independent claims. Preferred and particularly advantageous embodiments are described in the dependent claims and the following description.

Detaillierte Beschreibung der Erfindung: Detailed description of the invention:

Im Rahmen der vorliegenden Erfindung sind alle Mengenangaben, sofern nicht anders angegeben, als Gewichtsangaben zu verstehen. Within the scope of the present invention, all quantity specifications, unless otherwise stated, are to be understood as weight specifications.

Im Rahmen der vorliegenden Erfindung bedeutet der Begriff „Umgebungstemperatur" eine Temperatur von 20°C. Temperaturangaben sind, soweit nicht anders angegeben, in Grad Celsius (°C). Within the scope of the present invention, the term "ambient temperature" means a temperature of 20°C. Unless otherwise specified, temperature readings are in degrees Celsius (°C).

Sofern nichts Anderes angegeben wird, werden die angeführten Reaktionen bzw. Verfahrensschritte bei Umgebungsdruck (=Normaldruck/ Atmosphärendruck), d.h. bei 1013 mbar, durchgeführt. Unless otherwise stated, the reactions or process steps listed are carried out at ambient pressure (=normal pressure/atmospheric pressure), i.e. at 1013 mbar.

Druckangaben im Rahmen der vorliegenden Erfindung, solange nichts Anderes angegeben ist, bedeuten absolute Druckangaben, d.h. x bar (also ohne Index) bedeutet x bar absolut (bar_a) und nicht x bar gauge. Unless otherwise stated, pressure specifications within the scope of the present invention mean absolute pressure specifications, i.e., x bar (i.e., without a subscript) means x bar absolute (bar _a ) and not x bar gauge.

Die vorliegende Erfindung betrifft in einem ersten wesentlichen Gegenstand eine Vorrichtung zur Durchführung exothermer Reaktionen, umfassend mindestens einen Mikroreaktor auf Basis von mindestens zwei übereinandergeschichteten Reaktoruntereinheiten, wobei jede Reaktoruntereinheit mindestens eine, oder genau eine, Reaktionslage und mindestens eine, oder genau eine, Kühllage umfasst, und wobei jede Reaktoruntereinheit mit eigener Kühlmitteleinleitung und eigener Kühlmittelausleitung versehen ist, bei dem jeder Reaktoruntereinheit als eigene Komponenten ein erster Wärmetauscher, eine erste Phasentrennvorrichtung zur Aufteilung des Kühlmittelstroms, eine erste Regelvorrichtung zur Druckregelung auf den gewünschten Siededruck für die Kühlwasserzufuhr, und eine zweite Regelvorrichtung zur Regelung des Flüssigkeitsniveaus in der ersten Phasentrennvorrichtung, zugeordnet sind, wobei der Kühlmittelausleitung der jeweiligen Reaktoruntereinheit der jeweils erste (nur für diese Reaktoruntereinheit zuständigen) Wärmetauscher zur Rekuperation von in dem ausgeleiteten Kühlmittelstrom enthaltener Wärme (insbesondere bevorzugt gegen die Kühlwasserzufuhr zum Reaktor) nachgeschaltet ist; diesem ersten Wärmetauscher nachgeschaltet die jeweils erste Phasentrennvorrichtung zur Aufteilung des Kühlmittelstroms in einen Gasphasenstrom (Dampfphasenstrom) und einen Flüssigphasenstrom, wobei in der aus der jeweiligen ersten Phasentrennvorrichtung herausgeführten Leitung für den Gasphasenstrom die jeweils erste Regelvorrichtung, insbesondere Druckregelvorrichtung, zur Druckregelung auf den gewünschten Siededruck (Siededruck entspricht Reaktionstemperatur gemäß T-p-Diagramm) für die jeweilige Kühlwasserzufuhr sowie in der aus der jeweiligen ersten Phasentrennvorrichtung herausgeführten Leitung für dem Flüssigphasenstrom die jeweils zweite Regelvorrichtung zur Regelung des Niveaus in der ersten Phasentrennvorrichtung angeordnet ist; die aus den ersten Phasentrennvorrichtungen stammenden Leitungen für die Gasphasenströme stromabwärts der ersten Regelvorrichtung in eine Vorrichtung zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Gasphasenströme führen, aus der dann ein zusammengeführter Gasphasenstrom abgeleitet wird; stromabwärts der Vorrichtung zur Zusammenführung der Gasphasenströme ein zweiter Wärmetauscher angeordnet ist, der konfiguriert ist, aus dem zusammengeführten Gasphasenstrom abgeleitete Wärme für andere Gewerke auszukoppeln; sich stromabwärts der zweiten Regelvorrichtung zur Regelung des Niveaus in der ersten Phasentrennvorrichtung angeordnet eine Vorrichtung zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Flüssigphasenströme befindet, aus der dann ein zusammengeführter Flüssigphasenstrom abgeleitet wird; stromabwärts des zweiten Wärmetauschers und der Vorrichtung zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Flüssigphasenströme eine Vorrichtung zur Zusammenführung der beiden (aus den jeweiligen Gasphasenströmen und den jeweiligen Flüssigphasenströmen resultierenden, und jetzt jeweils flüssigen) Gas- und Flüssigphasenströmen und Vereinigung zu einem zusammengeführten Kühlmittelstrom angeordnet ist; sich stromabwärts der Vorrichtung zur Zusammenführung angeordnet eine Rückführvorrichtung, bevorzugt eine Pumpe, konfiguriert, den zusammengeführten Kühlmittelstrom als einen Rücklauf-Kühlmittelstrom zurückzuführen; stromabwärts der Rückführvorrichtung eine Vorrichtung zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms in der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechende Kühlmittel-Teilströme befindet, und dann die Kühlmittel-Teilströme via den jeweils ersten Wärmetauscher, wobei das Kühlmittel im jeweils ersten Wärmetauscher auf (die gewünschte) Vorlauftemperatur, bevorzugt nahe am Siedepunkt, besonders bevorzugt 1 bis 20°C, insbesondere bevorzugt 1 bis 8°C, unter dem Siedepunkt des Kühlmittels, aufgeheizt wird, in die Kühlmitteleinleitung der jeweiligen Reaktoruntereinheit geführt wird. The present invention relates in a first essential aspect to a device for carrying out exothermic reactions, comprising at least one microreactor based on at least two superimposed reactor subunits, wherein each reactor subunit comprises at least one, or exactly one, reaction layer and at least one, or exactly one, cooling layer, and wherein each reactor subunit is provided with its own coolant inlet and its own coolant outlet, wherein each reactor subunit is assigned as separate components a first heat exchanger, a first phase separation device for dividing the coolant flow, a first control device for pressure control to the desired boiling pressure for the cooling water supply, and a second control device for controlling the liquid level in the first phase separation device, wherein The first heat exchanger (responsible only for this reactor subunit) for the recovery of heat contained in the discharged coolant stream (especially preferably against the cooling water supply to the reactor) is connected downstream of the coolant discharge of the respective reactor subunit; downstream of this first heat exchanger is the first phase separation device for splitting the coolant stream into a gas phase stream (vapor phase stream) and a liquid phase stream, wherein in the line leading out of the respective first phase separation device for the gas phase stream the respective first control device, in particular a pressure control device, for pressure control to the desired boiling pressure (boiling pressure corresponds to reaction temperature according to the Tp diagram) for the respective cooling water supply, and in the line leading out of the respective first phase separation device for the liquid phase stream the respective second control device for controlling the level in the first phase separation device is arranged; The lines for the gas phase streams originating from the first phase separation devices lead downstream of the first control device into a device for combining the gas phase streams corresponding to the number of reactor subunits, from which a combined gas phase stream is then derived; downstream of the device for combining the gas phase streams, a second heat exchanger is arranged, which is configured to extract heat derived from the combined gas phase stream for other applications; downstream of the second control device for regulating the level in the first phase separation device, a device for combining the liquid phase streams corresponding to the number of reactor subunits is located, from which a combined liquid phase stream is then derived; downstream of the second heat exchanger and the device for combining the liquid phase streams corresponding to the number of reactor subunits, a device for combining the two (from The resulting gas and liquid phase flows (now each liquid) are arranged and combined into a single coolant flow; a recirculation device, preferably a pump, is arranged downstream of the merging device to return the combined coolant flow as a return coolant flow; downstream of the recirculation device, a device for dividing the return coolant flow into coolant partial flows corresponding to the number of reactor subunits is located, and the coolant partial flows are then fed into the coolant inlet of the respective reactor subunit via the first heat exchanger, wherein the coolant is heated in the first heat exchanger to (the desired) supply temperature, preferably close to the boiling point, particularly preferably 1 to 20°C, and more preferably 1 to 8°C, below the boiling point of the coolant.

Es sei darauf hingewiesen, dass der Gasphasenstrom im Anschluss an den Durchgang durch den zweiten Wärmetauscher teilweise oder ganz kondensiert vorliegen kann. Der Einfachheit halber, wird jedoch (bis zu der Vereinigung mit dem aus der ersten Phasentrennvorrichtung stammenden Flüssigphasenstrom) weiter von Gasphasenstrom gesprochen; zum einen, weil er bei geringer Wärmeauskopplung nach dem zweiten Wärmetauscher noch (teilweise) gasförmig vorliegen kann und zum anderen, um ihn von dem Flüssigphasenstrom unterscheidbar zu bezeichnen. Nötigenfalls kann weitere Kondensation stromabwärts erfolgen, wie weiter unten beschrieben ist. It should be noted that the gas phase stream may be partially or completely condensed after passing through the second heat exchanger. For the sake of simplicity, however, it will continue to be referred to as a gas phase stream (until it merges with the liquid phase stream from the first phase separation device); firstly, because it may still be (partially) gaseous after the second heat exchanger if heat extraction is low, and secondly, to distinguish it from the liquid phase stream. If necessary, further condensation can take place downstream, as described below.

Die Druckregelung für den Reaktor erfolgt in bevorzugten erfindungsgemäßen Ausführungsformen auf dem Gasphasenstrom, während der flüssige Anteil kontinuierlich entsprechend dem Niveau im Behälter ausgeleitet wird. Der Gasphasenstrom wird danach im folgenden zweiten Wärmetauscher vollständig kondensiert. Vor der Rückfuhrvorrichtung (Pumpe) kann in dieser Ausführungsform ein druckbeaufschlagter Pufferbehälter angeordnet sein, aus dem die Rückfuhrvorrichtung (Pumpe) entnimmt. Dem druckbeaufschlagten Pufferbehälter kann in weiter bevorzugten Varianten noch Gas (N₂ oder sonstiges Inertgas) zugeführt bzw. abgeführt werden. Denn der Füllgrad im druckbeaufschlagten Pufferbehälter ändert sich, wenn die Verdampfung im Reaktor einsetzt und das Gesamtdruckniveau im Kreislauf steuert. Da die Vorrichtung der vorliegenden Erfindung einen geschlossenen Kreislauf darstellt, kann es zu einem Druckanstieg kommen, wenn aus einem mit Flüssigkeit gefüllten System plötzlich Dampf entsteht; dem kann mit der Zu- oder Abführung von Gas begegnet werden, so dass diese Zu- oder Abführung von Gas, über in diesen Varianten dafür konfigurierte Gasein- und auslässe, als Regelschritt beziehungsweise Regelvorrichtung vorgesehen ist. In preferred embodiments of the invention, the pressure control for the reactor is achieved on the gas phase stream, while the liquid fraction is continuously discharged according to the level in the vessel. The gas phase stream is then completely condensed in the subsequent second heat exchanger. In this embodiment, a pressurized buffer vessel can be arranged upstream of the return pump, from which the return pump draws its gas. In further preferred embodiments, gas ( _N₂ or other inert gas) can be added to or removed from the pressurized buffer tank. This is because the fill level in the pressurized buffer tank changes when evaporation begins in the reactor and controls the overall pressure level in the circuit. Since the device of the present invention represents a closed circuit, a pressure increase can occur if steam suddenly forms from a liquid-filled system; this can be countered by adding or removing gas, so that this addition or removal of gas, via gas inlets and outlets configured for this purpose in these embodiments, is provided as a control step or control device.

Der Druck im Reaktor wird im Endeffekt durch alle Bauteile mit beeinflusst, die Regelung erfolgt erfindungsgemäß bevorzugt nicht mittels der Rückführvorrichtung (also insbesondere nicht durch Drehzahlregelung einer Pumpe als Rückführvorrichtung). The pressure in the reactor is ultimately influenced by all components; according to the invention, the control is preferably not achieved by means of the feedback device (i.e., in particular not by speed control of a pump as a feedback device).

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist bei der Vorrichtung als weitere Komponente im Verlauf des zusammengeführten Kühlmittelstroms ein dritter Wärmetauscher zur Vorkühlung des zusammengeführten Kühlmittelstroms gegen einen wärmeempfangenden Stoff (d.h. Kühlmittel, bevorzugt Wasser, Luft o.ä., insbesondere Wasser), insbesondere mit einfacher Massestromregelung, zwischen der Vorrichtung zur Zusammenführung und der Rückführvorrichtung angeordnet. In preferred embodiments of the present invention, a third heat exchanger for pre-cooling the combined coolant flow against a heat-receiving substance (i.e., coolant, preferably water, air or similar, in particular water), in particular with simple mass flow control, is arranged between the merging device and the return device as a further component in the course of the combined coolant flow.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist vor der Rückführvorrichtung eine zweite Phasentrennvorrichtung angeordnet, die bevorzugt konfiguriert ist, den zusammengeführten Kühlmittelstrom durch Mengenregelung mit Kühlmittel gezielt auf die von der stromabwärts angeordneten Rückführvorrichtung vorgegebene maximale Eintrittstemperatur rückzukühlen. In preferred embodiments of the present invention, a second phase separation device is arranged upstream of the recirculation device, which is preferably configured to recool the combined coolant flow by controlling the amount of coolant supplied to the maximum inlet temperature specified by the downstream recirculation device.

Spätestens an dieser Stelle im Kreislauf liegt mithin das Kühlmittel gänzlich flüssig vor, d.h. die Gasphasen(n) ist/sind vollständig kondensiert. Sofern das Kühlmittel bereits vorher vollständig kondensiert, also vollständig flüssig vorliegt kann mithin gegebenenfalls auf den dritten Wärmetauscher oder die zweite Phasentrennvorrichtung bzw. den (druckbeaufschlagten) Pufferbehälter verzichtet werden. Der dritte Wärmetauscher wird erfindungsgemäß insbesondere dann eingesetzt, wenn die Gefahr besteht, dass das Kühlmittel noch zu heiß ist, durch dessen Entspannung Dampfphase entsteht oder durch die Saugwirkung der folgenden Rückführvorrichtung (Pumpe) die Gefahr der Kavitation besteht. In weiteren Varianten der vorliegenden Erfindung kann der dritte Wärmetauscher geregelt zuschaltbar sein. At this point in the circuit, the coolant is therefore completely liquid, meaning the gas phase(s) are/are completely condensed. If the coolant is already completely condensed, i.e., completely liquid, before this point, the third heat exchanger, the second phase separation device, or the (pressurized) buffer tank may be unnecessary. According to the invention, the third heat exchanger is used particularly when there is a risk that the coolant is still too hot, that a vapor phase is formed due to its expansion, or that cavitation is likely due to the suction effect of the downstream return device (pump). In further embodiments of the present invention, the third heat exchanger can be switched on and off in a controlled manner.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung umfasst die Vorrichtung zwischen der Vorrichtung zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms in der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechende Kühlmittel-Teilströme und dem jeweils ersten Wärmetauscher jeweils eine dritte der jeweiligen Reaktoruntereinheit zugeordnete Regelvorrichtung, die konfiguriert ist, die Kühlmittel-Teilströme über eine jeweilige Bypassleitung unter Umgehung des ersten Wärmetauschers direkt in die Kühlmitteleinleitung zu führen, für den Fall, dass die Temperatur des Kühlmittelstroms zu nahe an der Siedetemperatur des Kühlmittels ist. In preferred embodiments of the present invention, the device comprises, between the device for dividing the return coolant flow into the number of reactor subunits corresponding to the number of coolant partial flows and the respective first heat exchanger, a third control device assigned to the respective reactor subunit, which is configured to direct the coolant partial flows via a respective bypass line, bypassing the first heat exchanger, directly into the coolant inlet, in the event that the temperature of the coolant flow is too close to the boiling temperature of the coolant.

Dieser Vorrichtungsteil bzw. dieser Schritt dient zur Vermeidung zu heißen Kühlmittel- Eintritts in die jeweilige Reaktoruntereinheit, weil durch den ersten Wärmetauscher das ohnehin schon heiße Kühlmittel noch weiter erhitzt würde, so dass (die Gefahr besteht, dass) es bereits unter Siedebedingungen als zweiphasiger Stoffstrom vorliegen würde; dies würde die Kühleffektivität drastisch senken. This device component or step serves to prevent excessively hot coolant from entering the respective reactor subunit, because the already hot coolant would be heated even further by the first heat exchanger, so that (there is a risk that) it would already be present as a two-phase mass flow under boiling conditions; this would drastically reduce the cooling efficiency.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist der zweite Wärmetauscher konfiguriert, einen Teil der in dem Gasphasenstrom enthaltenen Wärme über indirekten Kontakt auf einen wärmeempfangenden Stoff (d.h. ein Kühlmittel), bevorzugt Wasser, insbesondere Dampf, für den Betrieb einer reversen Wassergasshiftreaktion zu übertragen. In preferred embodiments of the present invention, the second heat exchanger is configured to transfer a portion of the heat contained in the gas phase stream via indirect contact to a heat-receiving substance (i.e., a coolant), preferably water, in particular steam, for the operation of a reverse water-gas shift reaction.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist die Vorrichtung konfiguriert, die über den zweiten Wärmetauscher ausgekoppelte Wärme für andere Gewerke zur Dampferzeugung, insbesondere für Begleitwassererzeugung einer rWGS, oder für Desorption von CO2 aus einer Direct Air Capture Anlage oder andere Nutzungen, wie z.B. generelle Wärmeanwendungen) einzusetzen. In preferred embodiments of the present invention, the device is configured to use the heat extracted via the second heat exchanger for other purposes, such as steam generation, in particular for the generation of accompanying water for a rWGS, or for desorption of CO2 from a direct air capture plant or other uses, such as general heat applications.

In manchen bevorzugten Ausgestaltungen der vorliegenden Erfindung befindet sich zwischen Rückführvorrichtung für das Kühlmittel und der Vorrichtung zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms in der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechende Kühlmittel-Teilströme eine weitere Regelvorrichtung, die einen Druck einstellt, der dann eine Aufteilung auf die einzelnen Kühlmittel-Teilströme ermöglicht, sofern der Druck des Rücklauf-Kühlmittelstroms nicht ausreichend oder zu hoch ist. In some preferred embodiments of the present invention, the coolant return device and the device for dividing the coolant are located between the coolant return device and the device for dividing the coolant. The return coolant flow is divided into sub-flows corresponding to the number of reactor sub-units by a further control device that sets a pressure which then allows a division into the individual sub-flows if the pressure of the return coolant flow is insufficient or too high.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung umfasst die Vorrichtung keine im Dauerbetrieb bzw. laufenden Betrieb aktiven elektrischen Heizgeräte. In preferred embodiments of the present invention, the device does not include any electrical heating devices that are active during continuous operation or operation.

Denn ein Vorteil der erfindungsgemäßen Vorrichtung bzw. des erfindungsgemäßen Verfahrens ist es, dass im Dauerbetrieb (laufenden Betrieb bzw. Normalbetrieb oder Regelbetrieb) keine elektrischen Heizgeräte erforderlich sind. Es kann in manchen Varianten jedoch bevorzugt sein, elektrische Heizgeräte zu implementieren, um bei der Inbetriebnahme bzw. dem Starten den Kreislauf auf „Starttemperatur" (also das Kühlmittel auf bevorzugt 1 bis 20°C, besonders bevorzugt 1 bis 8°C unter Siedetemperatur) zu bringen. Im Dauerbetrieb (laufenden Betrieb bzw. Normalbetrieb oder Regelbetrieb) sind erfindungsgemäß keine elektrischen Heizgeräte erforderlich. Es ist entsprechend auch möglich, gar keine elektrischen Heizgeräte zu implementieren und bei Inbetriebnahme bzw. dem Starten den Kreislauf mittels anderer fachbekannter Methoden (zum Beispiel Nutzung der Wärme anderer Prozesse oder Solarwärme) auf Temperatur zu bringen, oder zum Beispiel nur temporär elektrische Heizgeräte anzuordnen und anschließend wieder zu entfernen. One advantage of the device and method according to the invention is that no electric heating devices are required during continuous operation (running, normal, or controlled operation). However, in some variants, it may be preferable to implement electric heating devices to bring the circuit to the "starting temperature" (i.e., the coolant to preferably 1 to 20°C, particularly preferably 1 to 8°C below boiling point) during commissioning or starting. According to the invention, no electric heating devices are required during continuous operation (running, normal, or controlled operation). It is also possible, accordingly, not to implement any electric heating devices at all and to bring the circuit to temperature during commissioning or starting using other methods known in the art (for example, utilizing heat from other processes or solar thermal energy), or, for example, to install electric heating devices only temporarily and then remove them.

In manchen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist es möglich, aus mehreren jeweiligen Reaktoruntereinheiten stammende Gasphasenströme (Dampfphasenström) und Flüssigphasenströme vor dem zweiten Wärmetauscher beziehungsweise vor der Vorrichtung zur Zusammenführung zu kombinieren und dann das kombinierte Kühlmittel insgesamt zurückzuführen und erst vor der Einleitung in die jeweiligen Reaktoruntereinheiten wieder in Teilströme aufzuteilen. In some embodiments of the present invention, it is possible to combine gas phase streams (vapor phase stream) and liquid phase streams originating from several respective reactor subunits before the second heat exchanger or before the merging device, and then to return the combined coolant as a whole and only divide it back into partial streams before introducing it into the respective reactor subunits.

In manchen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung können in Strömungsrichtung vor der dritten Regelvorrichtung noch mindestens eine Flussanzeige-/Flussregelvorrichtung und/oder mindestens eine Druckanzeige- /Druckregelvorrichtung angeordnet sein. Die vorliegende Erfindung beruht darauf, dass die Reaktoruntereinheiten bei unterschiedlichen Drücken im Siedewasserkreis laufen können (abhängig von den jeweiligen Bedingungen in der jeweiligen Reaktoruntereinheit, zum Beispiel Katalysatoraktivität). Dafür erfolgt auch die Rekuperation auf den Kühlmittelvorlauf bis zur Druckregelung nach dem Reaktor separat für die jeweiligen Reaktoruntereinheiten. Die Auskopplung von Wärme für Fremdnutzung erfolgt nur einfach, d.h. mit zusammengeführten Kühlmittelströmen umfassend Kühlmittel aus mehreren, bevorzugt allen, Reaktoruntereinheiten, genauso wie die Rückführvorrichtung (Pumpe) für das (zusammengeführte) Kühlmittel. In some embodiments of the present invention, at least one flow indicator/flow control device and/or at least one pressure indicator/pressure control device may be arranged upstream of the third control device in the direction of flow. The present invention is based on the fact that the reactor subunits can operate at different pressures in the boiling water circuit (depending on the specific conditions in each reactor subunit, for example, catalyst activity). For this purpose, the recuperation of coolant from the supply line to the pressure control point after the reactor is also carried out separately for each reactor subunit. The extraction of heat for external use is achieved simply, i.e., with combined coolant flows comprising coolant from several, preferably all, reactor subunits, as is the recirculation device (pump) for the (combined) coolant.

Die vorliegende Erfindung betrifft in einem zweiten Wesentlichen Gegenstand ein Verfahren zur Siedewasserkühlung in Vorrichtungen zur Durchführung exothermer Reaktionen, insbesondere den erfindungsgemäßen Vorrichtungen, wobei die Vorrichtung mindestens einen Mikroreaktor auf Basis von mindestens zwei übereinandergeschichteten Reaktoruntereinheiten umfasst, wobei jede Reaktoruntereinheit mindestens eine Reaktionslage und mindestens eine Kühllage umfasst, und wobei jede Reaktoruntereinheit mit eigener Kühlmitteleinleitung und eigener Kühlmittelausleitung versehen ist, und wobei jeder Reaktoruntereinheit als eigene Komponenten ein erster Wärmetauscher, eine erste Phasentrennvorrichtung zur Aufteilung des Kühlmittelstroms, eine erste Regelvorrichtung zur Druckregelung auf den gewünschten Siededruck für die Kühlwasserzufuhr, und eine zweite Regelvorrichtung zur Regelung des Flüssigkeitsniveaus in der ersten Phasentrennvorrichtung, zugeordnet sind und das Verfahren die Schritte i) bis vi) umfasst, wobei i) der aus der Kühlmittelausleitung der jeweiligen Reaktoruntereinheit ausgeleitete Kühlmittelstrom in dem jeweiligen ersten (d.h. nur für diese zuständigen) Wärmetauscher einer Rekuperation von enthaltener Wärme (gegen die Kühlwasserzufuhr zum Reaktor unterworfen wird; ii) anschließend in der jeweiligen ersten Phasentrennvorrichtung der jeweilige Kühlmittelstrom in einen Gasphasenstrom (Dampfphasenstrom) und Flüssigphasenstrom aufgeteilt wird, wobei jeder der beiden aus der jeweiligen ersten Phasentrennvorrichtung herausgeführten Teilströme einer individuellen Druckregelung unterworfen wird; iii) die aus der ersten Phasentrennvorrichtung stammenden Gasphasenströme stromabwärts ihrer Druckregelung über eine Vorrichtung zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Gasphasenströme zu einem zusammengeführten Gasphasenstrom zusammengeführt werden; iv) stromabwärts davon aus dem zusammengeführten Gasphasenstrom über einen zweiten Wärmetauscher aus dem Gasphasenstrom Wärme abgeleitet und für andere Gewerke ausgekoppelt wird; v) die aus der ersten Phasentrennvorrichtung stammenden Flüssigphasenströme stromabwärts ihrer Druckregelung über eine Vorrichtung zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Flüssigphasenströme zu einem zusammengeführten Flüssigphasenstrom zusammengeführt werden; vi) stromabwärts des zweiten Wärmetauschers und der Vorrichtung zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Flüssigphasenströme Gasphasenströme und Flüssigphasenströme zusammengeführt und zu einem Kühlmittelstrom vereinigt werden; viii) der zusammengeführte Kühlmittelstrom danach mittels einer Rückführvorrichtung, bevorzugt einer Pumpe, als Rücklauf-Kühlmittelstrom zurückgeführt wird; ix) der Rücklauf-Kühlmittelstrom über eine Vorrichtung zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms in der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechende Kühlmittel-Teilströme aufgeteilt wird; x) dann die der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Kühlmittel- Teilströme via den jeweils ersten Wärmetauscher auf (die gewünschte) Vorlauftemperatur, bevorzugt nahe am Siedepunkt, besonders bevorzugt 1 bis 20°C, insbesondere bevorzugt 1 bis 8°C, unter dem Siedepunkt des Kühlmittels, aufgeheizt werden, und in die Kühlmitteleinleitung der jeweiligen Reaktoruntereinheit zurückgeführt werden. The present invention relates in a second essential object to a method for boiling water cooling in devices for carrying out exothermic reactions, in particular the devices according to the invention, wherein the device comprises at least one microreactor based on at least two superimposed reactor subunits, wherein each reactor subunit comprises at least one reaction layer and at least one cooling layer, and wherein each reactor subunit is provided with its own coolant inlet and its own coolant outlet, and wherein each reactor subunit is assigned as separate components a first heat exchanger, a first phase separation device for dividing the coolant flow, a first control device for pressure control to the desired boiling pressure for the cooling water supply, and a second control device for controlling the liquid level in the first phase separation device, and the method comprises steps i) to vi), wherein i) the coolant flow discharged from the coolant outlet of the respective reactor subunit is subjected in the respective first (i.e., only responsible for this) heat exchanger to a recuperation of contained heat (against the cooling water supply to the reactor; ii) the respective coolant stream is then split into a gas phase stream (vapor phase stream) and a liquid phase stream in the respective first phase separation device, with each of the two partial streams exiting the respective first phase separation device being subjected to individual pressure control; iii) the gas phase streams originating from the first phase separation device are combined downstream of its pressure control device via a device for combining the gas phase streams corresponding to the number of reactor subunits into a combined gas phase stream; iv) downstream of this, heat is extracted from the combined gas phase stream via a second heat exchanger and extracted for other applications; v) the liquid phase streams originating from the first phase separation device are combined downstream of its pressure control device via a device for combining the liquid phase streams corresponding to the number of reactor subunits into a combined liquid phase stream; vi) downstream of the second heat exchanger and the device for combining the liquid-phase flows corresponding to the number of reactor subunits, the gas-phase flows and liquid-phase flows are combined and merged into a coolant flow; viii) the combined coolant flow is then returned as a return coolant flow by means of a return device, preferably a pump; ix) the return coolant flow is divided into coolant partial flows corresponding to the number of reactor subunits via a device for dividing the return coolant flow; x) the coolant partial flows corresponding to the number of reactor subunits are then heated via the respective first heat exchanger to (the desired) supply temperature, preferably close to the boiling point, particularly preferably 1 to The coolant is heated to 20°C, preferably 1 to 8°C, below the boiling point of the coolant, and returned to the coolant inlet of the respective reactor subunit.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung erfolgt zwischen den Schritten vi) und viii) als Schritt vii) ein Vorkühlen des zusammengeführten Kühlmittelstroms in einem dritten Wärmetauscher gegen ein zweites Kühlmittel (Wasser, Luft o.ä.), insbesondere mit einfacher Massestromregelung. In preferred embodiments of the present invention, between steps vi) and viii) step vii) pre-cooling of the combined coolant flow in a third heat exchanger against a second coolant (water, air or similar), in particular with simple mass flow control, takes place.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung überträgt der zweite Wärmetauscher einen Teil der in dem Gasphasenstrom enthaltenen Wärme über indirekten Kontakt auf ein Kühlmittel, bevorzugt Wasser, insbesondere Dampf, für den Betrieb einer reversen Wassergasshiftreaktion. In preferred embodiments of the present invention, the second heat exchanger transfers a portion of the heat contained in the gas phase stream via indirect contact to a coolant, preferably water, in particular steam, for the operation of a reverse water-gas shift reaction.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung wird die über den zweiten Wärmetauscher ausgekoppelte Wärme für andere Gewerke zur Dampferzeugung, insbesondere für Begleitwassererzeugung einer rWGS, oder für Desorption von CO2 aus einer Direct Air Capture Anlage oder andere Nutzungen, wie z.B. generelle Wärmeanwendungen) eingesetzt. In preferred embodiments of the present invention, the heat extracted via the second heat exchanger is used for other applications such as steam generation, in particular for the generation of accompanying water for a rWGS, or for desorption of CO2 from a direct air capture plant or other uses, such as general heat applications.

In bevorzugten Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung, bei denen der aus den ersten Phasentrennungsvorrichtungen kommende Dampf als Prozessdampf für andere Gewerke genutzt (also aus dem System ausgekoppelt/ausgeleitete wird) wird, kann die Differenzmenge an Kühlflüssigkeit durch Frischwasser ersetzt werden, welches dem direkt aus der ersten Phasentrennungsvorrichtung stammendem Flüssigkeitsphasenstrom, stromabwärts des zweiten Wärmetauschers der aus dem zweiten Wärmetauscher kommenden Kühlmittelstrom (ganz oder teilweise kondensierter Gasphasenstrom), oder in der Vorrichtung zur Zusammenführung der Gas- und Flüssigphasenstrom, zugegeben werden kann. In bevorzugten Ausführungsformen der erfindungsgemäßen Vorrichtungen oder des erfindungsgemäßen Verfahrens erfolgt die Kühlung in den Mikroreaktoren im Kreuzstrom oder Gegenstrom, besonders bevorzugt im Gegenstrom. In preferred embodiments of the present invention, in which the steam coming from the first phase separation devices is used as process steam for other trades (i.e., extracted/drained from the system), the difference in coolant quantity can be replaced by fresh water, which can be added to the liquid phase stream coming directly from the first phase separation device, downstream of the second heat exchanger to the coolant stream coming from the second heat exchanger (wholly or partially condensed gas phase stream), or in the device for combining the gas and liquid phase streams. In preferred embodiments of the devices or method according to the invention, cooling in the microreactors takes place in cross-current or counter-current flow, particularly preferably in counter-current flow.

Nicht zuletzt ist Gegenstand der vorliegenden Erfindung die Verwendung der erfindungsgemäßen Vorrichtung für Fischer Tropsch-Reaktionen oder Methanolsynthese. Last but not least, the present invention relates to the use of the device according to the invention for Fischer-Tropsch reactions or methanol synthesis.

Die oben beschriebenen Probleme, insbesondere die drei spezifisch aufgezählten Herausforderungen werden durch die erfindungsgemäßen Vorrichtungen und Verfahren(-sführungen) insbesondere wie folgt gelöst: The problems described above, in particular the three specifically listed challenges, are solved by the devices and methods (guidelines) according to the invention, especially as follows:

1) Die Rekuperation zur Vorwärmung erfolgt bei der vorliegenden Erfindung direkt nach Durchströmen des Kühlmittels in jedem Reaktorteilstrang, also nach jedem Einzel-Reaktor. Damit ist gewährleistet, dass die eintretende Kühlmitteltemperatur nahe an den Siedepunkt vorgewärmt wird. Auf diese Art entfallen im Regelbetrieb bzw. unter stationären Bedingungen elektrische Vorheizer. Es kann eine zwischen 1°C bis 5°C niedrigere Temperatur als die Siedetemperatur in jedem Teilstrom gewährleistet werden. Durch die Teilstromregelung vor dem rekuperativen Wärmetaucher im Zulauf der jeweiligen Reaktoruntereinheit ist dieser Bereich noch erweiterbar auf bevorzugt bis zu 8°C unter Siedetemperatur. Da jeder Reaktor einen Druckverlust für das Kühlmittel von maximal 0.5 bar bis 1 bar aufweist und die Siedetemperatur dabei etwa 2°C fällt, wird darüber hinaus sichergestellt, dass die Siedetemperatur in der Vorheizung nicht überschritten wird. 1) In the present invention, recuperation for preheating takes place directly after the coolant flows through each reactor sub-stream, i.e., after each individual reactor. This ensures that the incoming coolant temperature is preheated close to the boiling point. In this way, electric preheaters are unnecessary during normal operation or under steady-state conditions. A temperature between 1°C and 5°C lower than the boiling point can be guaranteed in each sub-stream. By controlling the sub-stream upstream of the recuperative heat exchanger in the inlet of the respective reactor sub-unit, this range can be extended, preferably to up to 8°C below the boiling point. Since each reactor has a pressure drop for the coolant of a maximum of 0.5 bar to 1 bar, and the boiling point drops by approximately 2°C in this process, it is also ensured that the boiling point is not exceeded during preheating.

2) Nach jeder Rekuperation erfolgt eine Gas-Flüssigtrennung des Kühlmittels, wobei eine Levelregelung eine pulsationsfreie Druckeinstellung über den Gasphasenteilstrang erzielt wird. Die ausgetragene Flüssigkeit aus der ersten Phasentrenneinheit kann schließlich trotz Bildung eines Zweiphasengemischs bei Entspannung auf den niedrigsten Druck im vereinten Kühlmittelkreislauf mit dem kondensierten Anteil des Kühlmittels, oder bei Nutzung des Dampfes als Prozessdampf für andere Gewerke durch Frischwasser ersetzt, gemischt und wieder zu den Reaktoren zurückgepumpt werden. Um dampfförmige Anteile im Vorlauf der Pumpe zu vermeiden, wird der gemischte Strom zusätzlich durch Mengenregelung mit Kühlmittel gezielt auf die von der Pumpe vorgegebene maximale Eintrittstemperatur rückgekühlt werden (d.h. unterhalb die Temperatur, bei der keine Kavitätsprobleme auftreten bzw. welche die verbauten Komponenten aushalten). Aus dem in der Phasentrennung abgezogenen Dampf können etwa mindestens 70%, meist sogar über 80% der in der Gesamtheit der Reaktoren freigesetzten Wärmeleistung an andere Gewerke abgegeben werden. 2) After each recuperation cycle, the coolant undergoes gas-liquid separation, with level control ensuring a pulsation-free pressure setting across the gas phase section. Despite the formation of a two-phase mixture, the liquid discharged from the first phase separation unit can be mixed with the condensed coolant component upon expansion to the lowest pressure in the combined coolant circuit. Alternatively, if the steam is used as process steam for other applications, it can be replaced with fresh water, mixed, and pumped back to the reactors. To prevent vaporous components in the pump's inlet, the mixed stream is further filtered by... The flow rate is controlled by coolant and the system is cooled back to the maximum inlet temperature specified by the pump (i.e., below the temperature at which no cavity problems occur or which the installed components can withstand). At least 70%, and usually over 80%, of the total heat output released by the reactors can be transferred from the steam extracted during phase separation to other systems.

Die vorliegende Erfindung unterscheidet sich vom Stand der Technik insbesondere durch eine Kombination der folgenden Merkmale, was so nicht aus dem Stand der Technik bekannt ist: individuelle Rekuperation in der Kühlmittelteilstrom jeder Reaktoruntereinheit; Druckregelung in jedem Kühlmittelteilstrom nach Gas-Flüssigtrennung in jedem Kühlmittelteilstrom; The present invention differs from the prior art in particular by a combination of the following features, which is not known from the prior art: individual recuperation in the coolant partial stream of each reactor subunit; pressure control in each coolant partial stream after gas-liquid separation in each coolant partial stream;

Auskopplung der im Trockendampf enthaltenen Reaktionswärme für andere Gewerke in einem gemeinsamen Wärmtauscher; optional Vorkühlung der gemeinsam rückgeführten flüssigen Phase des Kühlmittels vor der Pumpe mit einfacher Massenstromregelung eines zweiten Kühlmittels. Extraction of the reaction heat contained in the dry steam for other trades in a common heat exchanger; optionally pre-cooling of the jointly recirculated liquid phase of the coolant before the pump with simple mass flow control of a second coolant.

Mit den erfindungsgemäßen Vorrichtungen und Verfahren wird es mithin im Vergleich zum Stand der Technik möglich, erheblich effizienter zu arbeiten. With the devices and methods according to the invention, it is therefore possible to work considerably more efficiently compared to the prior art.

Durch die erfindungsgemäßen Vorrichtungen und Verfahren ergeben sich einige signifikante Vorteile gegenüber dem bisherigen Stand der Technik, von denen einige, aber nicht alle, die folgenden sind: The devices and methods according to the invention offer several significant advantages over the prior art, some, but not all, of which are the following:

Maximierung der Vorlauftemperatur des Kühlmittels (nahe am Siedepunkt) in jedem Teilstrom ohne Gefahr der Überschreitung des Siedepunkts und ohne Zusatzenergie (nur mit Hilfe der Reaktorabwärme) durch individuelle Rekuperation in jedem Kühlmittelteilstrom; pulsationsfreie Druckregelung in jedem Teilstrom durch Gas-Flüssigtrennung vor Druckregelung; maximale Nutzung der Reaktionswärme durch Wärmeübertragung aus einem gemeinsamen Wärmetauscher für die Dampfphase; gezielte Vorkühlung der gemeinsam rückgeführten flüssigen Phase vor der Pumpe. Maximizing the coolant supply temperature (close to the boiling point) in each partial stream without risk of exceeding the boiling point and without additional energy (using only reactor waste heat) through individual recuperation in each coolant partial stream; pulsation-free pressure control in each partial stream through gas-liquid separation prior to pressure control; maximum utilization of the reaction heat through heat transfer from a common heat exchanger for the vapor phase; Targeted pre-cooling of the jointly recirculated liquid phase before the pump.

Der Fachmann kann die genaue Ausgestaltung der beschriebenen Vorrichtungen, sofern diese in dieser Beschreibung nicht explizit beschrieben sind, wie beispielsweise Größe, Wanddicken, Materialien etc. auf die für eine bestimmte Reaktion avisierten Reaktionsbedingungen im Rahmen seines allgemeinen Fachwissens vornehmen. The person skilled in the art can, within the scope of their general expertise, determine the exact design of the described devices, insofar as these are not explicitly described in this description, such as size, wall thicknesses, materials, etc., according to the reaction conditions intended for a specific reaction.

Sofern bei der Beschreibung der erfindungsgemäßen Vorrichtungen Teile oder die ganze Vorrichtung als „bestehend" aus gekennzeichnet sind, ist darunter zu verstehen, dass sich dies auf die genannten wesentlichen Bestandteile bezieht. Selbstverständliche oder inhärente Teile wie Leitungen, Ventile, Schrauben, Gehäuse, Messeinrichtungen, Vorratsbehälter für Edukte/ Produkte etc. sind dadurch nicht ausgeschlossen. Insofar as parts or the entire device are described as "consisting of" in the description of the devices according to the invention, this is to be understood as referring to the aforementioned essential components. This does not exclude obvious or inherent parts such as pipes, valves, screws, housings, measuring devices, storage containers for reactants/products, etc.

Die einzelnen Teile der Vorrichtungen stehen dabei, soweit nicht explizit beschrieben, in fachüblicher und bekannter Art und Weise miteinander in Wirkverbindung. Unless explicitly described otherwise, the individual parts of the devices are interconnected in a manner customary and known in the field.

Die verschiedenen Ausgestaltungen der vorliegenden Erfindung, z.B. - aber nicht ausschließlich - diejenigen der verschiedenen abhängigen Ansprüche, können dabei in beliebiger Art und Weise miteinander kombiniert werden, sofern solche Kombinationen sich nicht widersprechen. The various embodiments of the present invention, e.g. - but not exclusively - those of the various dependent claims, can be combined with each other in any way, provided that such combinations do not contradict each other.

An dieser Stelle sei darauf hingewiesen, dass alle beschriebenen Teile bzw. Funktionen für sich alleine gesehen und in jeder Kombination, insbesondere die in der Zeichnung dargestellten Details, als erfindungswesentlich beansprucht werden. Abänderungen hiervon sind dem Fachmann geläufig. It should be noted here that all described parts and functions are claimed as essential to the invention, both individually and in any combination, especially the details shown in the drawing. Modifications to this are familiar to those skilled in the art.

Weiterhin wird darauf hingewiesen, dass ein möglichst breiter Schutzumfang angestrebt wird. Insofern kann die in den Ansprüchen enthaltene Offenbarung auch durch Merkmale präzisiert werden, die mit weiteren Merkmalen beschrieben werden (auch ohne, dass diese weiteren Merkmale zwingend aufgenommen werden sollen). Explizit wird darauf hingewiesen, dass runde Klammern und der Begriff „insbesondere" im jeweiligen Kontext die Optionalität von Merkmalen hervorheben soll (was nicht im Umkehrschluss bedeuten soll, dass ohne derartige Kenntlichmachung ein Merkmal als im entsprechenden Zusammenhang zwingend zu betrachten ist). Furthermore, it is noted that the broadest possible scope of protection is sought. Therefore, the disclosure contained in the claims can also be specified by features that are described by further features (even if these further features are not necessarily included). It is explicitly noted that parentheses and the term "in particular" are intended to emphasize the optionality of features in the respective context (which is not in the The converse is meant to imply that without such identification, a feature must be considered mandatory in the relevant context.

Beispiele: Examples:

Die Erfindung wird nun unter Bezugnahme auf die folgenden, nicht-limitierenden Beispiele weiter erläutert. Bei den Versuchen waren jeweils mehrere erfindungsgemäße Reaktoren zu einer erfindungsgemäßen Mehrfachreaktoranordnung übereinander angeordnet. The invention will now be further explained with reference to the following non-limiting examples. In the experiments, several reactors according to the invention were arranged one above the other to form a multiple reactor arrangement according to the invention.

Beispiel: Example:

Ein Reaktor mit zwei Reaktoruntereinheiten wurde betrieben und das Kühlwasser im Kreislauf geführt. Die erste Reaktoruntereinheit war ein Reaktor, der aufgrund seiner Betriebsstundenzahl und der Verunreinigung von Feedgas mit Schwefel bereits deutlich deaktiviert wurde. Die zweite Reaktoruntereinheit war frisch mit Katalysator befüllt und wurde nur wenige Stunden betrieben. Aufgrund der Deaktivierung der ersten Reaktoruntereinheit wurde diese bei 215°C betrieben. Dazu lag der Druck an dessen erster Druckregelvorrichtung in der Gasableitung aus dessen ersten Phasentrennvorrichtung bei 18.2 bar_g und der Umsatz an CO betrug 58%. Die zweite Reaktoruntereinheit wurde bei 202°C betrieben, wofür der Druck an dessen erster Druckregelvorrichtung in der Gasableitung aus dessen ersten Phasentrennvorrichtung bei 14.1 bar_g lag. Der CO-Umsatz lag in der zweiten Reaktoruntereinheit dabei bei 71%. Durch vollständige Rekuperation an den jeweils ersten Wärmetauschern konnte die Reaktoreingangstemperatur des rückgeführten Kühlmittels auf 210°C (für die erste Reaktoruntereinheit) bzw. 197°C (für die zweite Reaktoruntereinheit) eingestellt werden. 340 kg/h Wasser wurde jeweils auf die erste bzw. zweite Reaktoruntereinheit aufgegeben. Die Energie, die durch Kondensation der erzeugten Dampfphase generiert wurde, wurde in einem zweiten gemeinsamen Wärmetauscher vollständig zur Dampferzeugung für einen RWGS-Prozess bei 9 bar_g genutzt. Der kondensierte und mit noch flüssigem Wasser aus den ersten Phasentrennvorrichtungen zusammengeführte Wassermassenstrom wurde mittels 25°C kaltem Kühlwasser in einem dritten Wärmetauscher auf 133°C gekühlt und über eine Pumpe wieder auf Druck von 20 bar_g zur Verfügung gestellt. Das Kühlwasser erwärmte sich dabei auf 43°C. Fiqurenbeschreibunq: A reactor with two reactor subunits was operated with recirculated cooling water. The first reactor subunit was already significantly deactivated due to its operating hours and sulfur contamination of the feed gas. The second reactor subunit was freshly filled with catalyst and had only been operated for a few hours. Due to the deactivation of the first reactor subunit, it was operated at 215°C. The pressure at its first pressure regulator in the gas outlet from its first phase separation unit was 18.2 bar _g , and the CO conversion was 58%. The second reactor subunit was operated at 202°C, with a pressure of 14.1 bar _g at its first pressure regulator in the gas outlet from its first phase separation unit. The CO conversion in the second reactor subunit was 71%. Complete heat recovery at the first heat exchangers allowed the reactor inlet temperature of the recirculated coolant to be set to 210°C (for the first reactor subunit) and 197°C (for the second reactor subunit), respectively. A flow rate of 340 kg/h of water was fed into the first and second reactor subunits. The energy generated by condensing the produced vapor phase was fully utilized in a second, shared heat exchanger to produce steam for a reverse osmosis (RWGS) process at 9 bar _g . The condensed water mass flow, combined with liquid water from the first phase separation units, was cooled to 133°C in a third heat exchanger using 25°C cooling water and then pumped back to a pressure of 20 bar _g . The cooling water heated up to 43°C in the process. Figuhren description:

Die vorliegende Erfindung wird im Folgenden mit Bezugnahme auf die Zeichnung näher erläutert. Die Zeichnung ist dabei nicht limitierend auszulegen und nicht maßstabsgetreu. Die Zeichnung ist schematisch und enthält weiterhin nicht alle Merkmale, die übliche Vorrichtungen aufweisen, sondern ist auf die für die vorliegende Erfindung und ihr Verständnis wesentlichen Merkmale reduziert, beispielsweise sind Schrauben, Anschlüsse etc. nicht oder nicht im Detail dargestellt. Die Zeichnung stellt eine bevorzugte Variante dar, wobei aber nicht alle erfindungsgemäß möglichen Varianten oder Modifikationen sind in dieser Zeichnung illustriert. The present invention is explained in more detail below with reference to the drawing. The drawing is not to be interpreted as limiting and is not to scale. The drawing is schematic and does not include all features found in conventional devices, but is reduced to those essential for the present invention and its understanding; for example, screws, connections, etc., are not shown or not shown in detail. The drawing represents a preferred embodiment, but not all possible embodiments or modifications according to the invention are illustrated in this drawing.

Gleiche Bezugszeichen zeigen in der Figur, der Beschreibung und den Ansprüchen gleiche Merkmale. The same reference symbols indicate the same features in the figure, description, and claims.

Figur 1 illustriert die vorliegende Erfindung in stark schematischer Art und Weise.Figure 1 illustrates the present invention in a highly schematic manner.

Oben in der Figur ist ein Reaktor R-x mit einer gewissen Anzahl Reaktoruntereinheiten (jeweils bestehend aus Kühllage und Reaktionslage), die durch die Variable „x" wiedergegeben wird, dargestellt. Der Einfachheit halber wird im Folgenden bei Bezeichnungen, die der entsprechenden Reaktoruntereinheit x zugeordnet sind, diese nicht jedes Mal als solche angesprochen, sondern lediglich der entsprechende Vorrichtungsteil durch ein „x" erweitert dargestellt; zum Beispiel W-l-x für den der x- ten Reaktoruntereinheit zugeordneten Wärmetauscher. The figure above shows a reactor R-x with a certain number of reactor subunits (each consisting of a cooling layer and a reaction layer), represented by the variable "x". For the sake of simplicity, in the following, when referring to a specific reactor subunit x, it will not be explicitly named as such each time, but rather the corresponding device component will simply be represented by adding an "x"; for example, W-l-x for the heat exchanger associated with the xth reactor subunit.

In diesen Reaktor wird ein Feedgasstrom F umfassend Reaktionsgas eingespeist und aus dem Reaktor tritt nach Umsetzung des Reaktionsgases ein Produktgasstrom P aus. Diese Umsetzungen sind zum Beispiel fachbekannte exotherme Reaktionen, also Reaktionen, die es erfordern, dass die Reaktionslagen gekühlt werden (oder bei denen ein Kühlung zumindest vorteilhaft ist). A feed gas stream F, comprising reaction gas, is fed into this reactor, and a product gas stream P exits the reactor after the reaction gas has been converted. These conversions include, for example, well-known exothermic reactions, i.e., reactions that require cooling of the reaction layers (or where cooling is at least advantageous).

Aus dem Reaktor wird ein erhitzter Kühlmittelstrom Kla-x ausgeleitet. Dieser Kühlmittelstrom Kla-x wird via einen ersten Wärmetauscher W-l-x gegen den (wie weiter unten beschrieben) zurückgeleiteten Kühlmittelteilstrom Kx einer Wärmeübertragung (Rekuperation) unterworfen (wobei der Kühlmittel-Teilstrom Kx aufgeheizt wird) und anschließend in die jeweils erste Phasentrennvorrichtung B-l-x eingeleitet. A heated coolant stream Kla-x is discharged from the reactor. This coolant stream Kla-x is subjected to heat transfer (recuperation) via a first heat exchanger W-l-x against the coolant partial stream Kx (as described below), whereby the coolant partial stream Kx is heated, and then introduced into the respective first phase separation device B-l-x.

In dieser ersten Phasentrennvorrichtung B-l-x wird das noch relativ heiße Kühlmittel in einen Gasphasenstrom (Dampfphase) K2a-x und einen Flüssigphasenstrom K2b- x aufgeteilt. In der aus der jeweiligen ersten Phasentrennvorrichtung B-l-x herausgeführten Leitung für den Gasphasenstrom K2a-x befindet sich eine erste Regelvorrichtung D- Rl-x. Mit dieser wird der Druck auf den gewünschten Siededruck für die jeweilige Kühlwasserzufuhr Kle-x geregelt (vgl. dazu auch oben in der Beschreibung). In this first phase separation device Blx, the still relatively hot coolant is split into a gas phase stream (vapor phase) K2a-x and a liquid phase stream K2b-x. In the line for the gas phase flow K2a-x, which leads out of the respective first phase separation device Blx, there is a first control device D-Rl-x. This device regulates the pressure to the desired boiling pressure for the respective cooling water supply Kle-x (see also the description above).

Die aus den ersten Phasentrennvorrichtungen B-l-x stammenden Gasphasenströme K2a-x werden stromabwärts der ersten Regelvorrichtung D-Rl-x in eine Vorrichtung VZ-G zur Zusammenführung der Gasphasenströme K2a-x zu einem einzigen Gasphasenstrom geführt. Aus dieser Vorrichtung VZ-G wird dann nur noch ein zusammengeführter Gasphasenstrom K2a abgeleitet. The gas phase streams K2a-x originating from the first phase separation devices B-l-x are guided downstream of the first control device D-Rl-x into a device VZ-G for combining the gas phase streams K2a-x into a single gas phase stream. Only this combined gas phase stream K2a is then derived from this device VZ-G.

Stromabwärts der Vorrichtung zur Zusammenführung der Gasphasenströme VZ-G ist ein zweiter Wärmetauscher W-2 angeordnet, der konfiguriert ist, aus dem zusammengeführten Gasphasenstrom K2a Wärme abzuleiten und für andere Gewerke auszukoppeln. Dies ist in der Figur beispielhaft so dargestellt, dass hier ein Strom eines wärmeempfangenden Stoffes WE-E (dieser Stoff wird hier zur besseren Unterscheidung nicht als Kühlmittel bezeichnet; in der Regel ist dies Wasser) in den Wärmetauscher W-2 eintritt und dort Wärme von dem zusammengeführten Gasphasenstrom K2a übertragen bekommt; anschließend tritt der nun erwärmte wärmeempfangenden Stoff WE-A aus dem Wärmetauscher W-2 aus, und der Wärmeinhalt kann für andere Zwecke, zum Beispiel den Betrieb einer reversen Wassergasshiftreaktion oder zur Auskopplung für andere Gewerke verwendet werden. Der aus dem Wärmetauscher austretende zusammengeführte Gasphasenstrom K2a wird hier der Einfachheit halber noch als Gasphasenstrom bezeichnet, obwohl er in der Regel zumindest zum Teil kondensiert ist; dies ist dem Fachmann aber ohne weiteres Verständlich und braucht daher nicht umständlich beschrieben zu werden.Downstream of the device for combining the gas phase streams VZ-G, a second heat exchanger W-2 is arranged, configured to extract heat from the combined gas phase stream K2a and supply it to other applications. This is illustrated in the figure as follows: a stream of a heat-receiving substance WE-E (this substance is not referred to here as a coolant for clarity; it is usually water) enters the heat exchanger W-2 and receives heat from the combined gas phase stream K2a; the now heated heat-receiving substance WE-A then exits the heat exchanger W-2, and the heat can be used for other purposes, for example, to operate a reverse water-gas shift reaction or for supply to other applications. For simplicity, the combined gas phase stream K2a exiting the heat exchanger is still referred to here as a gas phase stream, although it is usually at least partially condensed. This is easily understood by the expert and therefore does not need to be described in detail.

In der jeweiligen aus der jeweils ersten Phasentrennvorrichtung B-l-x herausgeführten Leitung für den Flüssigphasenstrom K2b-x befindet sich jeweils eine zweite Regelvorrichtung D-R2-X. Mit dieser wird das (Flüssigkeits-)Niveau in der ersten Phasentrennvorrichtung B-l-x geregelt. In each line leading out of the first phase separation device B-l-x for the liquid phase current K2b-x, there is a second control device D-R2-X. This device regulates the (liquid) level in the first phase separation device B-l-x.

Stromabwärts der zweiten Regelvorrichtung D-R2-X zur Regelung des Niveaus in der ersten Phasentrennvorrichtung B-l-x ist eine Vorrichtung VZ-F zur Zusammenführung der der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechenden Flüssigphasenströme K2b-x befindet, aus der dann ein zusammengeführter Flüssigphasenstrom K2b abgeleitet wird. Ferner ist dann stromabwärts des zweiten Wärmetauschers W-2 und der Vorrichtung VZ-F zur Zusammenführung der Flüssigphasenströme K2b-x eine Vorrichtung zur Zusammenführung VZ-T der beiden Gas- und Flüssigphasenströme K2a, K2b und Vereinigung zu einem zusammengeführten Kühlmittelstrom K3 angeordnet. Downstream of the second control device D-R2-X for controlling the level in the first phase separation device Blx, there is a device VZ-F for combining the liquid phase streams K2b-x corresponding to the number of reactor subunits, from which a combined liquid phase stream K2b is then derived. Furthermore, downstream of the second heat exchanger W-2 and the device VZ-F for combining the liquid phase flows K2b-x, a device VZ-T for combining the two gas and liquid phase flows K2a, K2b and combining them into a combined coolant flow K3 is arranged.

Der zusammengeführten Kühlmittelstrom K3 kann dann, zwar optional, aber in der Figur dargestellt, über einen dritten Wärmetauscher W-3 zur Vorkühlung des zusammengeführten Kühlmittelstroms K3 gegen einen weiteren wärmeempfangenden Stoff geleitet werden. The combined coolant flow K3 can then, optionally but as shown in the figure, be directed via a third heat exchanger W-3 to pre-cool the combined coolant flow K3 against another heat-receiving substance.

Wie auch oben in Zusammenhang mit dem zweiten Wärmetauscher ist in der Figur beispielhaft dargestellt, dass hier ein Strom eines wärmeempfangenden Stoffes WE- E (dieser Stoff wird auch hier zur besseren Unterscheidung nicht als Kühlmittel bezeichnet; in der Regel ist dies Wasser) in den Wärmetauscher W-3 eintritt und dort Wärme von dem zusammengeführten Kühlmittelstrom K3 übertragen bekommt; anschließend tritt der nun erwärmte wärmeempfangenden Stoff WE-A aus dem Wärmetauscher W-3 aus, und der Wärmeinhalt kann für andere Zwecke verwendet werden. As with the second heat exchanger shown above, the figure illustrates that a stream of heat-receiving substance WE-E (this substance is not referred to as coolant here for better distinction; it is usually water) enters the heat exchanger W-3 and receives heat from the combined coolant stream K3; subsequently, the now heated heat-receiving substance WE-A exits the heat exchanger W-3, and the heat content can be used for other purposes.

Stromabwärts der Vorrichtung zur Zusammenführung VZ-T bzw. des Wärmetauschers W-3, sofern vorhanden, kann eine zweite Phasentrennvorrichtung bzw. (druckbeaufschlagter) Pufferbehälter B-2 angeordnet sein, über den der zusammengeführte Kühlmittelstrom K3, falls notwendig, noch weiter behandelt werden kann; insbesondere um dampfförmige Anteile im Vorlauf der stromabwärts angeordneten Rückführvorrichtung (Pumpe) P-l zu vermeiden. In diesem Pufferbehälter B-2 kann der gemischte Strom zusätzlich durch Mengenregelung mit Kühlmittel gezielt auf die von der stromabwärts angeordneten Rückführvorrichtung (Pumpe) P-l vorgegebene maximale Eintrittstemperatur rückgekühlt werden (d.h. unterhalb die Temperatur, bei der keine Kavitätsprobleme auftreten bzw. welche die verbauten Komponenten aushalten). Downstream of the merging device VZ-T or the heat exchanger W-3, if present, a second phase separation device or (pressurized) buffer tank B-2 can be arranged, through which the combined coolant flow K3 can be further treated, if necessary; in particular to avoid vaporous components in the supply line to the downstream return device (pump) P-1. In this buffer tank B-2, the mixed flow can additionally be cooled down to the maximum inlet temperature specified by the downstream return device (pump) P-1 by means of controlled coolant flow (i.e., below the temperature at which no cavity problems occur or which the installed components can withstand).

Stromabwärts der Vorrichtung zur Zusammenführung VZ-T bzw. des optionalen Wärmetauschers W-3, oder der zweiten Phasentrennvorrichtung B-2, sofern vorhanden, ist eine Rückführvorrichtung P-l angeordnet, die konfiguriert ist, den zusammengeführten Kühlmittelstrom K3 als einen Rücklauf-Kühlmittelstrom KR zum Reaktor zurückzuführen. Downstream of the merging device VZ-T or the optional heat exchanger W-3, or the second phase separation device B-2, if present, a return device P-1 is arranged which is configured to return the merged coolant flow K3 as a return coolant flow KR to the reactor.

Der von der Rückführvorrichtung P-l kommende Rücklauf-Kühlmittelstrom KR wird dann zu einer Vorrichtung VA zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms KR in der Anzahl der Reaktoruntereinheiten entsprechende Kühlmittel-Teilströme Kx geleitet. Ab dieser Stelle erfolgt nunmehr wieder eine Aufteilung der Vorrichtungen nach Reaktoruntereinheiten. The return coolant flow KR coming from the return device Pl is then fed to a device VA for splitting the return coolant flow KR in the The number of reactor subunits is divided into corresponding coolant partial flows Kx. From this point on, the devices are again divided according to reactor subunits.

Die in der Vorrichtung VA zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms KR erzeugten Kühlmittel-Teilströme Kx werden dann via den jeweils ersten Wärmetauscher W-l-x in die Kühlmitteleinleitung Kle-x der jeweiligen Reaktoruntereinheit geführt. Dazu wird das Kühlmittel im jeweils ersten Wärmetauscher W-l-x auf Vorlauftemperatur aufgeheizt. The coolant partial flows Kx generated in the device VA for splitting the return coolant flow KR are then fed via the first heat exchanger W-l-x into the coolant inlet Kle-x of the respective reactor subunit. For this purpose, the coolant is heated to supply temperature in the first heat exchanger W-l-x.

Weiterhin kann optional, und ist in der Figur dargestellt, zwischen der Vorrichtung VA zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms KR und dem jeweils ersten Wärmetauscher W-l-x jeweils eine dritte der jeweiligen Reaktoruntereinheit R-x zugeordnete Regelvorrichtung BP-R-x (zur Steuerung des Bypassstromes an W-l-x) vorgesehen sein. Wenn diese vorhanden ist, ist sie bevorzugt konfiguriert, die Kühlmittel-Teilströme Kx über eine jeweilige Bypassleitung BP-x unter Umgehung des jeweils ersten Wärmetauschers W-l-x direkt in die jeweilige Kühlmitteleinleitung Kle-x zu führen, für den Fall, dass die Temperatur des Kühlmittelstroms KR zu nahe an der Siedetemperatur des Kühlmittels ist. Furthermore, optionally, and as shown in the figure, a third control device BP-R-x (for controlling the bypass flow at W-l-x) assigned to each reactor subunit R-x can be provided between the device VA for splitting the return coolant flow KR and the respective first heat exchanger W-l-x. If this is present, it is preferably configured to direct the coolant partial flows Kx via a respective bypass line BP-x, bypassing the respective first heat exchanger W-l-x, directly into the respective coolant inlet Kle-x, in the event that the temperature of the coolant flow KR is too close to the boiling point of the coolant.

Es sei klargestellt, dass die gestrichelte Linie illustriert, welche jeweiligen Aggregate/Vorrichtungen mehrfach vorhanden sind, d.h. in einer Anzahl jeweils entsprechend der Anzahl der verwendeten (Es ist in Varianten der vorliegenden Erfindung auch möglich, einen Mikroreaktor mit einer gewissen Anzahl Reaktoruntereinheiten einzusetzen, von denen aber nur ein Teil benutzt wird (zum Beispiel aus Kapazitätsgründen) - dann ergibt sich die Anzahl der zu verwendenden anderen Vorrichtungen aus der Anzahl der tatsächlich genutzten Reaktoruntereinheiten, nicht aus der Anzahl der maximal nutzbaren Reaktoruntereinheiten.) Reaktoruntereinheiten. Die nicht von der gestrichelten Linie eingeschlossenen Vorrichtungen werden im Rahmen der vorliegende Erfindung nur einfach eingesetzt (In Varianten der vorliegenden Erfindung können auch einzelne, mehrere oder alle dieser Vorrichtungen mehrfach ausgeführt sein; zum Beispiel um die Kapazität zu verdoppeln - die tatsächliche Anzahl ist bei den nicht von der gestrichelten Linie umschlossenen Vorrichtungen aber nicht von der Anzahl der verwendeten Reaktoruntereinheiten abhängig). Entsprechend dem Hybrid-Status (Wechsel von multipler Zuordnung, zu allgemeiner bzw. umgekehrt) der Vorrichtung zur Zusammenführung von Gasphasenströmen VZ-G und der Vorrichtung zur Zusammenführung von Flüssigphasenströmen VZ-F sowie der Vorrichtung zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms KR in Kühlmittel-Teilströme Kx, geht die gestrichelte Linie durch diese hindurch, um diesen Hybrid-Status zu illustrieren. Obwohl in der Zeichnung nicht dargestellt, sei darauf hingewiesen, dass vor der dritten Regelvorrichtung BP-R-x in manchen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung noch mindestens eine Flussanzeige-/Flussregelvorrichtung, sowie mindestens eine Druckanzeige-/Druckregelvorrichtung angeordnet sein können. It should be clarified that the dashed line illustrates which respective assemblies/devices are present multiple times, i.e., in a number corresponding to the number of reactor subunits used. (In variants of the present invention, it is also possible to use a microreactor with a certain number of reactor subunits, of which only a portion is used (for example, for capacity reasons) – in this case, the number of other devices to be used results from the number of reactor subunits actually used, not from the maximum number of usable reactor subunits.) Devices not included by the dashed line are used only once within the scope of the present invention. (In variants of the present invention, one, several, or all of these devices may also be implemented multiple times; for example, to double the capacity – however, the actual number of devices not included by the dashed line does not depend on the number of reactor subunits used.) This corresponds to the hybrid status (switching from multiple assignment to general assignment or vice versa) of the device for combining gas phase streams VZ-G and the device for The dashed line passes through the merging of the liquid phase flows VZ-F and the device for dividing the return coolant flow KR into coolant partial flows Kx to illustrate this hybrid status. Although not shown in the drawing, it should be noted that in some embodiments of the present invention, at least one flow indicator/flow control device and at least one pressure indicator/pressure control device may be arranged upstream of the third control device BP-Rx.

Bezuqszeichenliste: List of reference symbols:

WE-A austretender wärmeempfangender Stoff WE-A escaping heat-receiving substance

WE-E eintretender wärmeempfangender Stoff WE-E incoming heat-receiving substance

F Feed (Reaktionsgas) F Feed (reaction gas)

P Produkt (Reaktionsgas) Product (reaction gas)

H-l-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordnetes (optionales) elektrischesH-l-x assigned to the xth reactor subunit (optional) electrical

Heizgerät Heating device

W-l-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordneter erster WärmetauscherW-l-x, first heat exchanger assigned to the xth reactor subunit

W-2 zweiter Wärmetauscher W-2 second heat exchanger

W-3 dritter Wärmetauscher W-3 third heat exchanger

Kle-x in die x-te Reaktoruntereinheit führende Kühlmitteleinleitung/einzuleitender Kühlmittelstrom Coolant inlet/coolant flow leading to the xth reactor subunit (Kle-x)

Kla-x aus der x-ten Reaktoruntereinheit ausgeleiteter Kühlmittelstrom (aus der Reaktoruntereinheit) Kla-x coolant flow discharged from the xth reactor subunit (from the reactor subunit)

K2a-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordneter GasphasenstromK2a-x gas phase stream assigned to the xth reactor sub-unit

(Dampfphasenstrom) (vapor phase current)

K2a Gasphasenstrom (Dampfphasenstrom) (aus x GasphasenströmeK2a Gas phase current (vapor phase current) (from x gas phase currents)

(Dampfphasenströmen) zusammengeführt) (vapor phase streams) combined)

K2b-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordneter FlüssigphasenstromK2b-x liquid phase stream assigned to the xth reactor subunit

K2b Flüssigphasenstrom (aus x Flüssigphasenströmen zusammengeführt)K2b Liquid phase current (combined from x liquid phase currents)

K3 zusammengeführter Kühlmittelstrom K3 combined coolant flow

KR Rücklauf-Kühlmittelstrom KR return coolant flow

VZ-G Vorrichtung zur Zusammenführung von x Gasphasenströmen VZ-G device for combining x gas phase flows

VZ-F Vorrichtung zur Zusammenführung von x Flüssigphasenströmen VZ-F device for combining x liquid phase flows

VZ-T Vorrichtung zur Zusammenführung von Gasphasen- undVZ-T Device for combining gas phase and

Flüssigphasenstrom liquid phase current

D-Rl-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordnete erste Regelvorrichtung (zurD-Rl-x first control device assigned to the xth reactor subunit (for

Druckregelung auf den gewünschten Siededruck) Pressure control to the desired boiling pressure)

D-R2-X der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordnete zweite Regelvorrichtung (zur Regelung des Niveaus) D-R2-X second control device assigned to the xth reactor subunit (for level control)

BP-R-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordnete dritte Regelvorrichtung zurBP-R-x third control device assigned to the xth reactor subunit for

Steuerung des Bypassstromes an W-l-x Control of the bypass current at W-l-x

P-l Rückführvorrichtung B-l-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordnete erste Phasentrennvorrichtung Pl return device Blx, the first phase separation device assigned to the xth reactor subunit

B-2 (optionale) zweite Phasentrennvorrichtung bzw. (druckbeaufschlagter) B-2 (optional) second phase separation device or (pressurized)

Pufferbehälter R-x x-te Reaktoruntereinheit Buffer tank R-x xth reactor sub-unit

BP-x der x-ten Reaktoruntereinheit zugeordnete Bypassleitung BP-x bypass line assigned to the xth reactor subunit

VA Vorrichtung zur Aufteilung des Rücklauf-Kühlmittelstroms (KR) in xVA device for splitting the return coolant flow (KR) into x

Kühlmittel-Teilströme (Kx), x fortlaufende Nummer der jeweiligen verwendeten Reaktoruntereinheit Coolant partial flows (Kx), x sequential number of the respective reactor subunit used

Claims

Claims:

1. Device for carrying out exothermic reactions, comprising at least one microreactor based on at least two stacked reactor subunits (Rx), wherein each reactor subunit (Rx) comprises at least one reaction layer and at least one cooling layer, and wherein each reactor subunit (Rx) is provided with its own coolant inlet (Kle-x) and its own coolant outlet (Kla-x), characterized in that each reactor subunit is assigned as separate components a first heat exchanger (Wlx), a first phase separation device (Blx) for dividing the coolant flow (Kla-x), a first control device (D-Rl-x) for pressure control to the desired boiling pressure for the cooling water supply (Kle-x), and a second control device (D-R2-x) for controlling the liquid level in the first phase separation device (Blx), wherein the coolant outlet of the respective reactor subunit is followed by the respective first heat exchanger (Wlx) for recuperating heat contained in the discharged coolant flow (Kla-x); Downstream of this heat exchanger (Wlx) is the first phase separation device (Blx) for splitting the coolant flow (Kla-x) into a gas phase flow (vapor phase flow) (K2a-x) and a liquid phase flow (K2b-x), wherein in the line leading out of the respective first phase separation device (Blx) for the gas phase flow (K2a-x) is the first control device (D-Rl-x) for pressure regulation to the desired boiling pressure for the respective cooling water supply (Kle-x), as well as in the respective line leading out of the respective first phase separation device (Blx) the line for the liquid phase stream (K2b-x) is connected to the second control device (D-R2-x) for controlling the level in the first phase separation device (Blx); the lines for the gas phase streams (K2a-x) originating from the first phase separation devices (Blx) lead downstream of the first control device (D-Rl-x) to a device (VZ-G) for combining the gas phase streams (K2a-x) corresponding to the number of reactor subunits, from which a combined gas phase stream (K2a) is then derived; downstream of the device for combining the gas phase streams (VZ-G) a second heat exchanger (W-2) is connected, which is configured to extract heat from the combined gas phase stream (K2a) and to extract it for other applications; Downstream of the second control device (D-R2-x) for controlling the level in the first phase separation device (Blx), a device (VZ-F) for combining the liquid phase streams (K2b-x) corresponding to the number of reactor subunits is located, from which a combined liquid phase stream (K2b) is then derived; downstream of the second heat exchanger (W-2) and the device (VZ-F) for combining the liquid phase streams (K2b-x) corresponding to the number of reactor subunits, a device (VZ-T) for combining the two gas and liquid phase streams (K2a, K2b) and combining them into a combined coolant stream (K3) is located; downstream of the device for combining (VZ-T), a recirculation device (Pl) is located, configured to return the combined coolant stream (K3) as a return coolant stream (KR); downstream of the recirculation device (Pl) is a device (VA) for dividing the return coolant flow (KR) into coolant partial flows (Kx) corresponding to the number of reactor subunits; and then the coolant partial flows (Kx) via the respective first heat exchanger (Wlx), whereby the coolant is heated to flow temperature in the respective first heat exchanger (Wlx), are led into the coolant inlet (Kle-x) of the respective reactor subunit; where x is the consecutive number of the respective reactor subunit (Rx) used.

2. Device according to claim 1, characterized in that a third heat exchanger (W-3) for pre-cooling the combined coolant flow (K3) against a second coolant is arranged as a further component in the course of the combined coolant flow (K3) between the device for combining (VZ-T) and the return device (P-1).

3. Device according to claim 1 or 2, characterized in that between the device (VA) for dividing the return coolant flow (KR) into coolant partial flows (Kx) corresponding to the number of reactor subunits and the respective first heat exchanger (W-l-x) a third control device (BP-R-x) assigned to the respective reactor subunit (R-x) is provided, which is configured to direct the coolant partial flows (Kx) via a respective bypass line (BP-x) bypassing the respective first heat exchanger (W-l-x) directly into the respective coolant inlet (Kle-x) in the event that the temperature of the coolant flow (KR) is too close to the boiling temperature of the coolant.

4. Device according to one of claims 1 to 3, characterized in that the second heat exchanger (W-2) is configured to transfer a portion of the heat contained in the gas phase stream (K2a-x) via indirect contact to a heat-receiving substance for the operation of a reverse water-gas shift reaction.

5. Device according to one of claims 1 to 4, in particular claim 1, characterized in that it is configured to use the heat extracted via the second heat exchanger (W-2) for other trades to generate steam.

6. Device according to one of claims 1 to 5, in particular claim 1, characterized in that a second phase separation device (B-2) is arranged upstream of the recirculation device (P-1), which is preferably configured to recool the combined coolant flow (K3) by quantity control with coolant to the maximum inlet temperature specified by the downstream recirculation device (P-1).

7. Device according to one of claims 1 to 6, in particular claim 1, characterized in that at least one flow indicator/flow control device and/or at least one pressure indicator/pressure control device is arranged upstream of the third control device (BP-R-x) in the direction of flow.

8. Method for boiling water cooling in devices for carrying out exothermic reactions, wherein the device comprises at least one microreactor based on at least two stacked reactor subunits (rx), each reactor subunit (Rx) comprising a reaction layer and a cooling layer, and wherein each reactor subunit (Rx) is provided with its own coolant inlet (Kle-x) and its own coolant outlet (Kla-x), characterized in that each reactor subunit comprises as separate components a first heat exchanger (Wlx), a first phase separation device (Blx) for dividing the coolant flow, a first control device (D-Rl-x) for pressure control to the desired boiling pressure for the cooling water supply (Kle-x), and a second control device (D-R2-x) for controlling the liquid level in the first phase separation device (Blx), and the method comprises steps i) to vi), wherein i) the coolant flow (Kla-x) discharged from the coolant outlet of the respective reactor subunit is subjected to heat recovery in the respective first heat exchanger (Wlx); ii) the coolant flow is then split in the respective first phase separation device (Blx) into a gas phase flow (vapor phase flow) (K2a-x) and a liquid phase flow (K2b-x), each of the two partial flows (K2a-x) and (K2b-x) discharged from the respective first phase separation device (Blx) being subjected to individual pressure control; iii) the gas phase streams (K2a-x) originating from the first phase separation device (Blx) are combined downstream of its pressure control via a device (VZ-G) for combining the gas phase streams corresponding to the number of reactor subunits into a combined gas phase stream (K2a); iv) downstream of this, heat is extracted from the combined gas phase stream (K2a) via a second heat exchanger (W-2) and extracted for other applications; v) the liquid phase streams (K2b-x) originating from the first phase separation device (Blx) are combined downstream of its pressure control via a device (VZ-F) for combining the x liquid phase streams into a combined liquid phase stream (K2b); vi) downstream of the second heat exchanger (W-2) and the device (VZ-F) for combining the liquid phase streams (K2b-x) corresponding to the number of reactor subunits, gas and Liquid phase streams (K2a, K2b) are combined and merged into a coolant stream (K3); viii) the combined coolant stream (K3) is then returned as a return coolant stream (KR) by means of a recirculation device; ix) the return coolant stream (KR) is divided into coolant partial streams (Kx) corresponding to the number of reactor subunits via a device (VA) for dividing the return coolant stream (KR); x) the coolant partial streams (Kx) corresponding to the number of reactor subunits are then heated to supply temperature via the respective first heat exchanger (Wl-x) and returned to the coolant inlet (Kle-x) of the respective reactor subunit (Rx), where x is the consecutive number of the respective reactor subunit used.

9. Method according to claim 8, characterized in that step vii) involves pre-cooling the combined coolant flow (K3) in a third heat exchanger (W-3) against a second coolant between steps vi) and viii).

10. Method according to claim 8 or 9, characterized in that the second heat exchanger (W-2) transfers a portion of the heat contained in the gas phase stream (K2a) via indirect contact to a further coolant for the operation of a reverse water-gas shift reaction.

11. Use of the apparatus according to any one of claims 1 to 7 for Fischer-Tropsch reactions or methanol synthesis. ```