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WO2025178052A1 - 機能層用スラリー組成物、セパレータ及びその製造方法、並びに非水系二次電池 - Google Patents

機能層用スラリー組成物、セパレータ及びその製造方法、並びに非水系二次電池

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WO2025178052A1
WO2025178052A1 PCT/JP2025/005562 JP2025005562W WO2025178052A1 WO 2025178052 A1 WO2025178052 A1 WO 2025178052A1 JP 2025005562 W JP2025005562 W JP 2025005562W WO 2025178052 A1 WO2025178052 A1 WO 2025178052A1
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WO
WIPO (PCT)
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functional layer
slurry composition
filler
separator
group
Prior art date
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Application number
PCT/JP2025/005562
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English (en)
French (fr)
Inventor
明彦 宮崎
健彦 片山
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Zeon Corp
Original Assignee
Zeon Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Zeon Corp filed Critical Zeon Corp
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Pending legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to a slurry composition for a functional layer, a separator and its manufacturing method, and a nonaqueous secondary battery.
  • Non-aqueous secondary batteries generally include a separator that separates the positive electrode from the negative electrode and prevents short circuits between them.
  • separators have been made of a material comprising a substrate (hereinafter sometimes referred to as "separator substrate”) and a functional layer formed on this separator substrate (Patent Documents 1 to 5).
  • the separator when a non-aqueous secondary battery is subjected to external pressure, the separator may be destroyed by the pressure. Such destruction of the separator due to pressure is hereinafter referred to as "compression failure.”
  • compression failure When the separator is compressed and damaged, the positive electrode and negative electrode may come into contact, potentially causing an internal short circuit. Such an internal short circuit could result in heat generation in the non-aqueous secondary battery. Therefore, there is a need for technology to prevent internal short circuits when the separator is compressed and damaged, thereby improving the safety of non-aqueous secondary batteries.
  • a slurry composition for a functional layer containing a filler A slurry composition for a functional layer, which has a transfer rate of 10% to 100% as measured in a transfer rate measurement test.
  • a slurry composition for a functional layer according to ⁇ 1> wherein the filler has a Mohs hardness of 0.5 or more and 7 or less.
  • the filler has an average particle size of 200 nm or more and 1000 nm or less.
  • ⁇ 4> The slurry composition for a functional layer according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 3>, wherein the filler has an envelopment degree of 0.20 or more and 0.98 or less.
  • ⁇ 5> The slurry composition for a functional layer according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 4>, wherein the filler has an envelopment degree of 0.8 or more and 0.97 or less.
  • ⁇ 6> The slurry composition for a functional layer according to any one of ⁇ 1> to ⁇ 5>, wherein the filler includes one or more selected from the group consisting of boehmite, barium sulfate, and a melamine compound.
  • a slurry composition for a functional layer according to one embodiment of the present invention contains a filler and may further contain optional components such as a binder, a solvent, etc., as necessary.
  • the slurry composition according to this embodiment has a transfer rate measured in a transfer rate measurement test that falls within a specific range.
  • the filler preferably has a Mohs hardness within a specific range.
  • the Mohs hardness of the filler refers to the Mohs hardness of the material contained in the filler.
  • the Mohs hardness range of the filler is preferably 0.1 or higher, more preferably 0.5 or higher, even more preferably 1 or higher, and preferably 9 or lower, more preferably 8 or lower, even more preferably 7 or lower, even more preferably 6 or lower, and even more preferably 5 or lower.
  • the filler particles tend to adhere to the surface of the electrode mixture layer of the electrode, conforming to the surface irregularities of the electrode mixture layer.
  • the "envelope perimeter” represents the length of the curve circumscribing the protruding portion of the particle in the image.
  • the "actual perimeter” represents the perimeter of the filler particle in the image.
  • the envelopment degree of one particle can be calculated using the following formula (M2).
  • the envelopment degree of one particle is measured for each of 30 to 100 particles.
  • the average of the degrees of envelopment of 30 to 100 particles thus determined is taken as the degree of envelopment of the filler and calculated as shown in the following formula (M3).
  • the specific procedure for measuring the degree of envelopment may be as described in ⁇ Method for measuring degree of envelopment of filler> in the examples described later.
  • Envelopment degree of one particle Envelopment perimeter / Actual perimeter (M2)
  • Filler envelopment degree average value of the envelopment degree of one particle for all measured particles (M3)
  • the filler preferably has an average particle size within a specific range.
  • the average particle size of the filler refers to the average particle size of the filler particles.
  • the average particle size of the filler is preferably 100 nm or more, more preferably 150 nm or more, even more preferably 200 nm or more, and particularly preferably 250 nm or more, and is preferably 1,500 nm or less, more preferably 1,000 nm or less, even more preferably 700 nm or less, and particularly preferably 500 nm or less.
  • the smaller the filler particles the easier they are to fix to the surface of the electrode mixture layer. Therefore, when the average particle size of the filler is within the above range, the transfer rate can be increased and internal short circuits can be effectively suppressed.
  • the average particle size of the filler can be measured using laser diffraction. Specifically, a dispersion containing the filler and having a solids concentration of 0.1% by weight is measured using a laser diffraction particle size distribution analyzer to measure the particle size distribution of the filler particles in the dispersion on a volume basis. In the measured particle size distribution, the particle diameter D50 at which the cumulative volume calculated from the smallest diameter side reaches 50% can be obtained as the average particle diameter. Specific procedures for measuring the average particle diameter may be performed as described in ⁇ Method for measuring the average particle diameter and D90 particle diameter of the filler> in the Examples described below.
  • the filler preferably has a D90 particle diameter within a specific range.
  • the D90 particle diameter range of the filler is preferably 300 nm or more, more preferably 400 nm or more, even more preferably 500 nm or more, and particularly preferably 600 nm or more, and is preferably 2,500 nm or less, more preferably 2,000 nm or less, even more preferably 1,500 nm or less, and particularly preferably 1,100 nm or less.
  • the D90 particle diameter of the filler is within the above range, internal short circuits can be effectively suppressed.
  • the parameter "Mf x (D90f/D50f)/Ef” is preferably 1.0 or greater, more preferably 2.0 or greater, even more preferably 2.2 or greater, and preferably 8.0 or less, more preferably 5.0 or less, and even more preferably 4.5 or less.
  • the parameter "Mf x (D90f/D50f)/Ef" is within the above range, internal short circuits can be effectively suppressed.
  • the slurry composition according to this embodiment typically contains a solvent.
  • the filler described above is generally dispersed in this solvent.
  • Either water or an organic solvent can be used as the solvent.
  • organic solvents include acetonitrile, N-methyl-2-pyrrolidone, tetrahydrofuran, acetone, acetylpyridine, cyclopentanone, dimethylformamide, dimethyl sulfoxide, methylformamide, methyl ethyl ketone, furfural, ethylenediamine, dimethylbenzene (xylene), methylbenzene (toluene), cyclopentyl methyl ether, and isopropyl alcohol.
  • One type of solvent may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the solvent preferably contains water, and may contain only water.
  • amino group-containing monomer unit refers to a repeating unit having a structure formed by polymerizing an amino group-containing monomer.
  • Monomers that can form amino group-containing monomer units include monomers containing an amino group (i.e., amino group-containing monomers).
  • Examples of amino group-containing monomers include dimethylaminoethyl (meth)acrylate, diethylaminoethyl (meth)acrylate, aminoethyl vinyl ether, and dimethylaminoethyl vinyl ether.
  • An epoxy group-containing monomer unit refers to a repeating unit having a structure formed by polymerizing an epoxy group-containing monomer.
  • Monomers that can form epoxy group-containing monomer units include monomers containing an epoxy group (i.e., epoxy group-containing monomers).
  • Epoxy group-containing monomers include monomers containing a non-aromatic carbon-carbon double bond and an epoxy group.
  • the amount of the monomer units containing a specific functional group contained in the polymer as a binder is preferably 10 wt% or more, more preferably 20 wt% or more, even more preferably 30 wt% or more, and preferably 70 wt% or less, more preferably 60 wt% or less, and even more preferably 50 wt% or less, based on 100 wt% of all monomer units contained in the polymer.
  • the amount of the monomer units containing a specific functional group is equal to or greater than the lower limit of the above range, the heat resistance of the nonaqueous secondary battery can be improved and heat generation during an internal short circuit can be suppressed.
  • aromatic monovinyl monomer unit refers to a repeating unit having a structure formed by polymerizing an aromatic monovinyl monomer.
  • aromatic monovinyl monomers include styrene, ⁇ -methylstyrene, p-t-butylstyrene, butoxystyrene, vinyltoluene, chlorostyrene, and vinylnaphthalene. Of these, styrene is preferred.
  • the polymer used as the binder may be produced, for example, by the methods described in WO 2020/040031, WO 2020/040163, or WO 2023/276738.
  • the slurry composition according to the present embodiment may contain a viscosity modifier as an optional component.
  • the viscosity modifier serves to adjust the viscosity of the slurry composition.
  • a soluble polymer that can be dissolved in a solvent is used as the viscosity modifier.
  • Preferred viscosity adjusters include, for example, cellulose derivatives; polyacrylic acid compounds such as polyacrylic acid and its salts (e.g., sodium salts); and polyvinyl alcohol. Of these, cellulose derivatives and polyacrylic acid compounds are more preferred, and cellulose derivatives are even more preferred.
  • cellulose derivatives include nonionic cellulose derivatives, anionic cellulose derivatives, and cationic cellulose derivatives.
  • One type of viscosity modifier may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the slurry composition according to the present embodiment may contain a wetting agent as an optional component.
  • the wetting agent serves to improve the coatability of the slurry composition.
  • a surfactant may be used as the wetting agent.
  • Preferred examples of the surfactant include polyether surfactants, sulfonic acid surfactants, fluorine surfactants, silicon surfactants, and acetylene surfactants.
  • wetting agent may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • the amount of wetting agent is preferably 0.1 parts by weight or more, more preferably 0.5 parts by weight or more, even more preferably 1 part by weight or more, and preferably 10 parts by weight or less, more preferably 5 parts by weight or less, even more preferably 3 parts by weight or less, per 100 parts by weight of filler.
  • the amount of dispersant is preferably 0.01 parts by weight or more, more preferably 0.1 parts by weight or more, even more preferably 0.5 parts by weight or more, per 100 parts by weight of filler, and is preferably 10 parts by weight or less, more preferably 5 parts by weight or less, even more preferably 3 parts by weight or less.
  • the slurry composition according to this embodiment is preferably a liquid composition having a viscosity suitable for coating.
  • the viscosity of the slurry composition at 25°C is preferably 5 mPa ⁇ s or more, more preferably 10 mPa ⁇ s or more, even more preferably 15 mPa ⁇ s or more, and preferably 200 mPa ⁇ s or less, more preferably 100 mPa ⁇ s or less, even more preferably 70 mPa ⁇ s or less.
  • the viscosity of the slurry composition can be measured using a Brookfield viscometer at a rotation speed of 60 rpm.
  • the slurry composition according to this embodiment can be used to form a functional layer in the separator of a nonaqueous secondary battery.
  • the functional layer thus formed can suppress internal short circuits when the separator of the nonaqueous secondary battery is crushed by compression.
  • a nonaqueous secondary battery having a functional layer formed using the slurry composition can suppress internal short circuits when subjected to a crash test using the method described in the "Crash Test" section of the Examples below, thereby suppressing rupture and fire caused by the internal short circuits.
  • Separator substrates typically use porous materials such as microporous membranes and nonwoven fabrics.
  • This separator substrate may also be an organic separator substrate made of an organic material.
  • organic materials for forming the separator substrate include polyolefin resins such as polyethylene and polypropylene, polyethylene terephthalate (PET) resin, and aromatic polyamide resin, from the perspective of improving the cycle characteristics and reducing internal resistance of secondary batteries.
  • the thickness of the separator substrate is preferably 0.5 ⁇ m or more, more preferably 1 ⁇ m or more, and preferably 40 ⁇ m or less, more preferably 30 ⁇ m or less.
  • the nonaqueous secondary battery according to this embodiment can suppress internal short circuits when the separator is crushed by compression.
  • the nonaqueous secondary battery according to this embodiment can suppress internal short circuits when subjected to a crash test as described in the "Crash Test" section of the Examples below, thereby suppressing explosions and fires caused by such internal short circuits.
  • the transfer rate was measured by the following transfer rate measurement test.
  • a positive electrode manufactured in the same manner as in the Examples and Comparative Examples described below was cut into a size of 3.0 cm x 4.0 cm.
  • a separator was also manufactured in the same manner as in the Examples and Comparative Examples to obtain a test separator for measuring the transfer rate.
  • the test separator was sandwiched between the two cut-out positive electrodes and fixed with polyimide tape to prevent misalignment, thereby obtaining a test laminate. In this case, the positive electrode was arranged so that the positive electrode composite layer faced the separator.
  • ⁇ Hot box test> The secondary battery into which the electrolyte was injected was left standing at 25°C for 5 hours. Next, it was charged to a cell voltage of 3.65 V using a constant current method at 0.2 C at 25°C, and then aged for 12 hours at 60°C. It was then discharged to a cell voltage of 3.00 V using a constant current method at 0.2 C at 25°C. It was then CC-CV charged (upper cell voltage 4.25 V) using a constant current method at 0.2 C, and CC discharged to 3.00 V using a constant current method at 0.2 C. This 0.2 C charge-discharge cycle was repeated three times.
  • test specimens The above test was carried out on five lithium ion secondary batteries (test specimens) each manufactured by the same method, and the number of test specimens that did not burst or catch fire was used to evaluate the battery performance according to the following criteria: The greater the number of test specimens that did not burst or catch fire, the better the lithium ion secondary battery's ability to suppress heat generation during an internal short circuit.
  • B The number of test specimens that did not burst or ignite was 3.
  • C The number of test specimens that did not burst or ignite was 2.
  • D The number of test specimens that did not burst or ignite was 1 or 0.
  • the contents of the autoclave were then returned to room temperature, and a nitrogen atmosphere was created inside the system.
  • the aqueous polymer dispersion was concentrated until the solids concentration reached 40%, yielding an aqueous dispersion containing polymer A as a binder.
  • the resulting polymer A was a particulate polymer dispersed in water, with an average particle size of polymer A of 0.10 ⁇ m and a glass transition temperature Tg of polymer A of -35°C.
  • the negative electrode composite layer side of the prepared negative electrode blank was then roll-pressed under conditions of 11 t (tons) in an environment at a temperature of 25 ⁇ 3°C, to obtain a negative electrode having a negative electrode composite layer density of 1.60 g/cm 3 .
  • Example 4 Resin composition 4, a separator, and a lithium ion secondary battery were produced and evaluated in the same manner as in Example 1, except that in the step (production of slurry composition), the amount of the aqueous dispersion of polymer A to be mixed with the filler dispersion was changed to 97 parts (corresponding to the solid content) per 100 parts of the filler.
  • Example 6 In the step (Production of Slurry Composition), the conditions for the dispersion treatment using a bead mill when preparing the filler dispersion were changed to a speed of 8 m/sec and a treatment time of 240 minutes, but a slurry composition 6, a separator, and a lithium ion secondary battery were produced and evaluated in the same manner as in Example 1. After the dispersion treatment, the average particle size of the filler in the filler dispersion was 0.28 ⁇ m, the D90 particle size was 0.7 ⁇ m, and the degree of envelopment was 0.97.
  • Example 7 Slurry composition 7, a separator, and a lithium ion secondary battery were produced and evaluated in the same manner as in Example 1, except that in the step (production of a slurry composition), the type of filler was changed from the barium sulfate particles used in Example 1 to other barium sulfate particles (average particle diameter 0.6 ⁇ m, Mohs hardness 3). After the dispersion treatment, the average particle diameter of the filler in the filler dispersion was 0.32 ⁇ m, the D90 particle diameter was 1.3 ⁇ m, and the envelopment degree was 0.7.
  • Example 10 A slurry composition 10, a separator, and a lithium ion secondary battery were produced and evaluated in the same manner as in Example 1, except that in the step (production of a slurry composition), the type of filler was changed from the barium sulfate particles used in Example 1 to boehmite particles (average particle diameter 0.4 ⁇ m, Mohs hardness 4). The average particle diameter of the filler in the filler dispersion after the dispersion treatment was 0.3 ⁇ m, the D90 particle diameter was 0.9 ⁇ m, and the degree of envelopment was 0.91.
  • Example 11 A slurry composition 11, a separator, and a lithium-ion secondary battery were produced and evaluated in the same manner as in Example 1, except that in the step (production of a slurry composition), the type of filler was changed from the barium sulfate particles used in Example 1 to alumina particles (average particle diameter 0.4 ⁇ m, Mohs hardness 9). The average particle diameter of the filler in the filler dispersion after the dispersion treatment was 0.3 ⁇ m, the D90 particle diameter was 0.6 ⁇ m, and the degree of envelopment was 0.95.

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Abstract

フィラーを含む機能層用スラリー組成物であって；転写率測定試験で測定される転写率が、１０％～１００％である、機能層用スラリー組成物。

Description

機能層用スラリー組成物、セパレータ及びその製造方法、並びに非水系二次電池
　本発明は、機能層用スラリー組成物、セパレータ及びその製造方法、並びに非水系二次電池に関する。
　非水系二次電池には、一般に、正極と負極とを隔離して当該正極及び負極の間の短絡を抑制するセパレータが設けられる。従来、セパレータとしては、基材（以下、「セパレータ基材」ということがある。）と、このセパレータ基材上に形成された機能層と、を備える部材が使用されている（特許文献１～５）。
特開２０１５－１６２３１３号公報 国際公開第２０１５／０６８３２５号 国際公開第２０２０／０４００３１号 国際公開第２０２０／０４０１６３号 国際公開第２０２３／２７６７３８号
　例えば、非水系二次電池が外部から圧力を受けた場合、圧力を受けたセパレータが破壊されることがある。このように圧力によってセパレータが破壊されることを、以下「圧縮破壊」ということがある。セパレータが圧縮破壊されると、正極と負極とが接触して、内部短絡を生じる可能性がある。かかる内部短絡は非水系二次電池の発熱を生じるおそれがある。そこで、セパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制して非水系二次電池の安全性を高める技術の開発が望まれる。
　本発明は、前記の課題に鑑みて創案されたもので、非水系二次電池のセパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制できる機能層を製造可能な機能層用スラリー組成物；前記の機能層用スラリー組成物を用いて製造される機能層を備えたセパレータ及びその製造方法；並びに、前記のセパレータを備えた非水系二次電池；を提供することを目的とする。
　本発明者は、前記の課題を解決するべく鋭意検討した。その結果、本発明者は、フィラーを含むスラリー組成物であって、当該スラリー組成物から形成される機能層の電極に対する転写性を示す転写率が特定の閾値以上であるものが、前記の課題を解決できることを見いだし、本発明を完成させた。
　すなわち、本発明は、下記のものを含む。
　＜１＞　フィラーを含む機能層用スラリー組成物であって；
　転写率測定試験で測定される転写率が、１０％～１００％である、機能層用スラリー組成物。
　＜２＞　前記フィラーが、０．５以上７以下のモース硬度を有する、＜１＞に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜３＞　前記フィラーが、２００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の平均粒子径を有する、＜１＞又は＜２＞に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜４＞　前記フィラーが、０．２０以上０．９８以下の包絡度を有する、＜１＞～＜３＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜５＞　前記フィラーが、０．８以上０．９７以下の包絡度を有する、＜１＞～＜４＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜６＞　前記フィラーが、ベーマイト、硫酸バリウム及びメラミン化合物からなる群より選択される１以上を含む、＜１＞～＜５＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜７＞　前記フィラーの量が、機能層用スラリー組成物に含まれる全固形分に対して、４０重量％以上９８重量％以下である、＜１＞～＜６＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜８＞　バインダを含み；
　前記バインダが、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、エポキシ基、オキサゾリン基、スルホ基、ニトリル基、エステル基及びアミド基からなる群から選択される１以上の官能基を含有する、＜１＞～＜７＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物。
　＜９＞　基材と、前記基材上に形成された機能層と、を備え；
　機能層が、＜１＞～＜８＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物から形成された、セパレータ。
　＜１０＞　正極と、＜９＞に記載のセパレータと、負極と、を備える、非水系二次電池。
　＜１１＞　基材上に、＜１＞～＜８＞のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物によって機能層を形成することを含む、セパレータの製造方法。
　本発明によれば、非水系二次電池のセパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制できる機能層を製造可能な機能層用スラリー組成物；前記の機能層用スラリー組成物を用いて製造される機能層を備えたセパレータ及びその製造方法；並びに、前記のセパレータを備えた非水系二次電池；を提供できる。
図１は、本発明の一実施形態に係るセパレータを模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る非水系二次電池を模式的に示す断面図である。 図３は、一例に係る非水系二次電池に押圧部材が押し当てられる様子を模式的に示す断面図である。 図４は、本実施形態に係るセパレータを備える非水系二次電池が、押圧部材からの圧力を受けて圧縮破壊された様子を模式的に示す断面図である。 図５は、従来のセパレータ基材及び機能層を備えたセパレータを含む非水系二次電池が、押圧部材からの圧力を受けて圧縮破壊された様子を模式的に示す断面図である。
　以下、本発明について実施形態及び例示物を示して詳細に説明する。ただし、本発明は以下に示す実施形態及び例示物に限定されるものではなく、特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において変更して実施してもよい。
　以下の説明においては、複数種類の単量体を共重合して製造される重合体の、ある単量体を重合して形成される単量体単位の前記重合体における割合は、別に断らない限り、通常は、その重合体の重合に用いる全単量体に占める当該ある単量体の比率（仕込み比）と一致する。
　以下の説明においては、単量体単位等の、分子又はその一部の構造は、その製造方法によっては限定されない。例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位は、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体の重合により形成される構造を有する単位であるが、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位は、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体の重合により形成される構造と同じ構造を有する、それ以外の形成方法により形成された単位をも包含する。
　以下の説明において、別に断らない限り、用語「（メタ）アクリル酸」は、アクリル酸、メタクリル酸及びそれらの組み合わせを包含し；用語「（メタ）アクリレート」は、アクリレート、メタクリレート及びそれらの組み合わせを包含し；用語「（メタ）アクリルアミド」はアクリルアミド、メタクリルアミド及びそれらの組み合わせを包含し；用語「（メタ）アクリロニトリル」はアクリロニトリル、メタクリロニトリル及びそれらの組み合わせを包含し；用語「（メタ）アリル」はアリル、メタリル及びそれらの組み合わせを包含し；用語「（メタ）アクリロイル」はアクリロイル、メタクリロイル及びそれらの組み合わせを包含する。
＜機能層用スラリー組成物の概要＞
　本発明の一実施形態に係る機能層用スラリー組成物（以下、単に「スラリー組成物」ということがある。）は、フィラーを含み、更に必要に応じてバインダ、溶媒等の任意の成分を含んでいてもよい。本実施形態に係るスラリー組成物は、転写率測定試験で測定される転写率が、特定の範囲にある。
　前記の転写率測定試験は、セパレータ基材上にスラリー組成物を塗工及び乾燥して、セパレータ基材及び試験用機能層を備える試験用セパレータを得ること；２枚の試験用正極の間に、試験用正極の正極合材層が試験用セパレータと接するように、試験用セパレータを挟んで、試験用積層体を得ること；試験用積層体を包材に入れ、当該包材中に溶媒を追加し、更に包材を真空封止して、試験用封止体を得ること；試験用封止体を特定の条件で保管すること；試験用封止体を剛性の平板上で圧子により押圧すること；をこの順で行うことを含む。圧子による押圧を受けると、セパレータ基材上に形成されていた試験用機能層は、試験用正極に転写されうる。この試験用機能層の転写の程度が、転写率として表される。転写率は、「圧子の先端部の直径」に対する「試験用正極に付着した試験用機能層の直径」の比率で表される。
　試験用セパレータは、機能層用スラリー組成物を用いて形成される機能層を備えたセパレータに相当する。また、試験用封止体は、そのセパレータを備える非水系二次電池に相当する。よって、前記の転写率は、セパレータ基材に付着していた機能層が非水系二次電池に与えられた圧力によってセパレータ電極に転写される場合の、その転写の程度を表す指標値として用いることができる。本実施形態に係るスラリー組成物は、この転写率が特定の閾値以上の高い範囲にある。
　本実施形態に係るスラリー組成物によれば、非水系二次電池のセパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制できる機能層を製造することができる。このように優れた効果が得られる仕組みを、本発明者は、下記のように推察する。ただし、本発明の技術的範囲は、下記の仕組みに限定されるものではない。
　図１は、本発明の一実施形態に係るセパレータ１００を模式的に示す断面図である。また、図２は、本発明の一実施形態に係る非水系二次電池２００を模式的に示す断面図である。通常、非水系二次電池２００は、図２に示された要素以外に電解液及び電池容器を含むが、図２においてはそれら電解液及び電池容器の図示は省略する。
　図１に示すように、セパレータ１００は、セパレータ基材１１０と、このセパレータ基材１１０上に形成された機能層１２０とを備える。機能層１２０は、本実施形態に係るスラリー組成物を用いて形成された層である。よって、機能層１２０は、通常はスラリー組成物の固形分を含み、スラリー組成物の固形分のみを含んでいてもよい。スラリー組成物の「固形分」とは、別に断らない限り、スラリー組成物の溶媒以外の成分を表し、通常、スラリー組成物の乾燥を経て残留する成分を表す。セパレータ１００が圧縮破壊を生じていない通常状態では、機能層１２０は、セパレータ基材１１０に付着している。
　図２に示すように、このセパレータ１００を用いて製造される非水系二次電池２００は、一般に、負極２１０、セパレータ１００及び正極２２０をこの順に備える。セパレータ１００は、機能層１２０が負極２１０に対向するように設けてもよいが、好ましくは、機能層１２０が正極２２０に対向するように設けられる。図２に示す例では、負極２１０、セパレータ基材１１０、機能層１２０及び正極２２０をこの順に備える非水系二次電池２００を示す。
　図３は、一例に係る非水系二次電池２００に押圧部材３００が押し当てられる様子を模式的に示す断面図である。図３に示すように、非水系二次電池２００に押圧部材３００が押し当てられ、非水系二次電池２００に圧力が加えられる場合を想定する。このような圧力を受けると、応力によってセパレータ１００、負極２１０及び正極２２０が圧縮破壊されることがありうる。
　図５は、従来のセパレータ基材９１０及び機能層９２０を備えたセパレータ９００を含む非水系二次電池９３０が、押圧部材３００からの圧力を受けて圧縮破壊された様子を模式的に示す断面図である。図５に示すように圧縮破壊が生じた場合、セパレータ基材９１０は、一般に、矢印Ａ１で示すように収縮する。よって、当該セパレータ基材９１０に付着している機能層９２０は、セパレータ基材９１０の収縮に従って収縮していた。その結果、セパレータ９００の全体が収縮して負極２１０及び正極２２０よりも内側に入り込むので、負極２１０と正極２２０との間にセパレータ９００の無い部分９４０が生じることがありえた。当該部分９４０において負極２１０及び正極２２０が接触すると、短絡が生じていた。
　図４は、本実施形態に係るセパレータ１００を備える非水系二次電池２００が、押圧部材３００からの圧力を受けて圧縮破壊された様子を模式的に示す断面図である。図４に示すように圧縮破壊が生じた場合、セパレータ基材１１０は、収縮を生じることがありうる。しかし、本実施形態に係るスラリー組成物から形成される機能層１２０は、上述した転写率で表されるように、圧力を受けた場合にはセパレータ基材１１０から当該機能層１２０と対向する電極に転写されることができる。よって、図４で示す例では、圧縮破壊時に押圧部材３００から圧力が与えられたことで、機能層１２０は、正極２２０に転写される。正極２２０に転写された機能層１２０は、正極２２０に固定された状態となるので、セパレータ基材１１０が収縮を生じても、正極２２０の表面に留まることができる。よって、負極２１０と正極２２０との間にセパレータ１００の無い部分（図５の部分９４０参照）を生じることを抑制できるから、内部短絡を抑制することが可能である。
＜スラリー組成物の転写率＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、特定範囲の転写率を有する。スラリー組成物の転写率の具体的範囲は、通常１０％以上、より好ましくは２０％以上、更に好ましくは３０％以上、更に好ましくは４０％以上、特に好ましくは５０％以上である。上限は、通常１００％以下であり、９５％以下であってもよい。スラリー組成物が前記範囲の転写率を有する場合に、このスラリー組成物から形成される機能層を備えた非水系二次電池のセパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制できる。
　スラリー組成物の転写率は、転写率測定試験で測定できる。この転写率測定試験の概要は上述した通りである。より詳細には、転写率測定試験は、
　　ポリエチレン製のセパレータ基材（厚み１２μｍ、空隙率４５％）上にスラリー組成物を塗工し５０℃で乾燥させて厚み３．０μｍの試験用機能層を形成することにより、セパレータ基材及び試験用機能層を備える試験用セパレータを得ること；
　　アルミニウム箔及び正極合材層を備える２枚の試験用正極の間に、試験用正極の正極合材層が試験用セパレータと接するように、試験用セパレータを挟んで、試験用積層体を得ること；
　　試験用積層体を、包材としてのラミネートパウチに入れ、更にエチレンカーボネート及びエチルメチルカーボネートを３：７で含む混合溶媒をラミネートパウチに追加し、真空封止して、試験用封止体を得ること；
　　試験用封止体を、６０℃で１日保管し、２５℃に冷却すること；
　　試験用封止体をステンレス鋼製の平板上に、試験用機能層及びセパレータ基材が平板側からこの順に並ぶように置くこと；
　　先端（試験用封止体に接触する部分）に直径３ｍｍの半球を形成されたステンレス製の圧子により、試験用封止体を、５００Ｎの力で１分押圧すること；
　　試験用封止体から、試験用機能層に接している試験用正極を取り出し、ジエチルカーボネートで洗浄し、乾燥すること；
　　乾燥後の試験用正極を走査型電子顕微鏡で観察して、試験用正極に付着した試験用機能層の直径Ｄｆを測定すること；
　　下記式（Ｍ１）に基づいて転写率（％）を計算すること；
　を、この順に含む。
　　　転写率（％）＝Ｄｆ（ｍｍ）／３（ｍｍ）×１００　　　（Ｍ１）
　転写率測定試験において、正極としては、ＬｉＮｉ０．８Ｍｎ０．１Ｃｏ０．１Ｏ２を９６．０重量部、カーボンブラックを２．０重量部、及び、ポリフッ化ビニリデンを２．０重量部含む正極合材層を備えるものを用いる。面積当たりの正極合材層の量は１８ｍｇ／ｃｍ２±０．５ｍｇ／ｃｍ２、密度は３．３０ｇ／ｃｍ３である。
　また、転写率測定試験において、試験用封止体の製造時に用いるラミネートパウチは、２枚の矩形のフィルム（ポリエチレンテレフタレート層、アルミニウム層及びポリプロピレン層を含む多層フィルム；厚み１５３μｍ）の縁部を貼り合わせた包袋である。このラミネートパウチの「真空封止」とは、ラミネートパウチの内部に空気が残らないようにラミネートパウチの開口を封止することをいう。
　転写率測定試験の具体的操作は、後述する実施例における＜転写率の測定方法＞に記載の通りに行いうる。
　転写率は、例えば、スラリー組成物に含まれるフィラーの包絡率、フィラーの硬度、フィラーの粒子の大きさ、及び、フィラーの量によって調整できる。それらの好ましい範囲は後述するが、具体的な値は、所望の転写率が得られるように後述する範囲内で調整することが好ましい。
＜スラリー組成物に含まれるフィラー＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、フィラーを含む。フィラーとしては、非導電性材料で形成された非導電性粒子を用いうる。このフィラーは機能層に含まれ、当該フィラーの粒子同士の隙間によって機能層に孔を形成できる。よって、非水系二次電池においては、当該孔を通して正極と負極との間の電荷の移動が可能である。また、非導電性のフィラーを含む機能層は、絶縁性を有することができる。そして、圧力によるセパレータの圧縮破壊時には、その絶縁性の機能層が電極に転写されて正極と負極との接触を抑制できるので、内部短絡を抑制することができる。
　フィラーの材料は、無機材料でもよく、有機材料でもよく、無機材料及び有機材料の組み合わせであってもよい。よって、フィラーは、無機材料の粒子を含んでいてもよく、有機材料の粒子を含んでいてもよく、無機材料の粒子及び有機材料の粒子を組み合わせて含んでいてもよい。耐熱性の向上の観点から、フィラーは無機材料の粒子を含むことが好ましく、無機材料の粒子のみを含んでいてもよい。
　フィラーに含まれうる無機材料の例としては、酸化アルミニウム（アルミナ）、酸化ケイ素、酸化マグネシウム（マグネシア）、酸化カルシウム、酸化チタン（チタニア）、ＢａＴｉＯ３、ＺｒＯ等の酸化物；べーマイト等の水和物；窒化アルミニウム、窒化硼素等の窒化物；シリコン、ダイヤモンド等の共有結合性結晶材料；硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化バリウム等の難溶性イオン結晶；タルク、モンモリロナイト等の粘土材料；などが挙げられる。これらの中でも、水和物及び難溶性イオン結晶が好ましく、べーマイト及び硫酸バリウムがより好ましい。これら無機材料の粒子は、必要に応じて、元素置換、表面処理、固溶体化等の処理が施されていてもよい。
　フィラーに含まれうる有機材料の例としては、メラミン化合物、及びアゾ基を含む化合物が挙げられる。中でも、メラミン化合物及びアゾジカルボンアミドがより好ましく、メラミン化合物が更に好ましい。メラミン化合物には、メラミン、メラミンの誘導体及びそれらの塩が包含される。メラミン化合物の中でも、メラミンシアヌレートが好ましい。これらの好ましい有機材料は、内部短絡の発生時の熱によって発泡可能であるので、当該内部短絡の進行を抑制できる。フィラーに含まれる有機材料としては、例えば、国際公開第２０２３／２７６７３８号に記載のものが挙げられる。
　フィラーは、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、ベーマイト、硫酸バリウム及びメラミン化合物からなる群より選択される１以上を含むことが好ましい。また、フィラーは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　フィラーは、特定の範囲のモース硬度を有することが好ましい。ここで、フィラーのモース硬度とは、フィラーに含まれる材料のモース硬度を表す。具体的には、フィラーのモース硬度の範囲は、好ましくは０．１以上、より好ましくは０．５以上、更に好ましくは１以上であり、好ましくは９以下、より好ましくは８以下、更に好ましくは７以下、更に好ましくは６以下、更に好ましくは５以下である。通常、フィラーの粒子が低硬度であると、電極の電極合材層の表面の凹凸に追従するようにしてフィラーの粒子が当該表面に定着し易い傾向がある。よって、フィラーのモース硬度が前記範囲の上限値以下である場合、転写率を高めて内部短絡を効果的に抑制できる。また、フィラーのモース硬度が下限値以上である場合、電池の組立て工程においてフィラーの粒子が変形して、機能層が変形することを効果的に抑制できる。
　フィラーのモース硬度は、例えば、フィラーの材料と同じ試料を用意し、１から１０までの整数値に対応する標準鉱物で試料をひっかいて測定できる。また、モース硬度が既知の材料で形成されたフィラーを用いる場合、当該既知のモース硬度の値を採用してもよい。
　フィラーは、特定の範囲の包絡度を有することが好ましい。ここで、フィラーの包絡度とは、フィラーの粒子の包絡度を表す。具体的には、フィラーの包絡度の範囲は、通常０．２０以上、好ましくは０．７０以上、より好ましくは０．７５以上、更に好ましくは０．８０以上であり、好ましくは０．９８以下、より好ましくは０．９７以下、更に好ましくは０．９５以下である。包絡度は、一般に、粒子の表面の凹凸の程度を表す。よって、フィラーが前記範囲の包絡度を有することは、フィラーの粒子の表面の凹凸の程度が特定の範囲にあることを表す。フィラーが前記範囲の包絡度を有する場合、フィラーの粒子が電極合材層の表面に係止されるように、当該粒子を電極合材層の表面に効果的に固定できる。よって、フィラーの包絡度が前記範囲にある場合、転写率を高めて内部短絡を効果的に抑制できる。
　フィラーの包絡度は、以下の測定方法で測定できる。
　フィラーを含む固形分濃度５重量％の分散液を、アルミニウム箔上に塗工及び乾燥して、フィラーを含む試料層を形成する。電界放射型走査電子顕微鏡を用いて試料層を撮影して、二次電子像を取得する。観察倍率は、試料層の厚み方向全体が観察可能な倍率に設定する。得られた二次電子画像から、フィラーの粒子３０個～１００個それぞれについて、包絡周囲長および実際の周囲長を得る。「包絡周囲長」とは、画像内におけるフィラーの粒子の輪郭を包絡する線の長さを指す。即ち、「包絡周囲長」は、画像内における粒子の出っ張り部分と外接するように囲んだ曲線の長さを表す。また、「実際の周囲長」とは、画像内におけるフィラーの粒子の周長を表す。得られた包絡周囲長、及び、実際の周囲長から、下記の式（Ｍ２）により１粒子の包絡度を算出できる。３０個～１００個の粒子のそれぞれについて、１粒子の包絡度を測定する。そうして求められた３０個～１００個の粒子の包絡度の平均を、フィラーの包絡度として、下記式（Ｍ３）に示すように計算する。包絡度の測定方法の具体的操作は、後述する実施例における＜フィラーの包絡度の測定方法＞に記載の通りに行ってもよい。
　　　１粒子の包絡度＝　包絡周囲長／実際の周囲長　　　（Ｍ２）
　　　フィラーの包絡度＝１粒子の包絡度の、測定粒子全数の平均値　　　（Ｍ３）
　フィラーは、特定範囲の平均粒子径を有することが好ましい。ここで、フィラーの平均粒子径とは、フィラーの粒子の平均粒子径を表す。具体的には、フィラーの平均粒子径の範囲は、好ましくは１００ｎｍ以上、より好ましくは１５０ｎｍ以上、更に好ましくは２００ｎｍ以上、特に好ましくは２５０ｎｍ以上であり、好ましくは１，５００ｎｍ以下、より好ましくは１，０００ｎｍ以下、更に好ましくは７００ｎｍ以下、特に好ましくは５００ｎｍ以下である。フィラーの粒子が小さいほど、当該粒子が電極合材層の表面に固定され易い。よって、フィラーの平均粒子径が前記範囲にある場合、転写率を高めて内部短絡を効果的に抑制できる。
　フィラーの平均粒子径は、レーザー回折法を用いて測定できる。詳細には、フィラーを含む固形分濃度０．１重量％の分散液について、レーザー回折式粒子径分布測定装置を用いて、当該分散液中のフィラー粒子の粒子径分布を体積基準で測定する。測定された粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径Ｄ５０を、平均粒子径として得ることができる。平均粒子径の測定方法の具体的操作は、後述する実施例における＜フィラーの平均粒子径及びＤ９０粒子径の測定方法＞に記載の通りに行ってもよい。
　フィラーは、特定範囲のＤ９０粒子径を有することが好ましい。具体的には、フィラーのＤ９０粒子径の範囲は、好ましくは３００ｎｍ以上、より好ましくは４００ｎｍ以上、更に好ましくは５００ｎｍ以上、特に好ましくは６００ｎｍ以上であり、好ましくは２，５００ｎｍ以下、より好ましくは２，０００ｎｍ以下、更に好ましくは１，５００ｎｍ以下、特に好ましくは１，１００ｎｍ以下である。フィラーのＤ９０粒子径が前記範囲にある場合、内部短絡を効果的に抑制できる。
　フィラーのＤ９０粒子径は、レーザー回折法を用いて測定できる。前記の方法で測定したフィラー粒子の体積基準の粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が９０％となる粒子径Ｄ９０を、Ｄ９０粒子径として得ることができる。
　フィラーの量は、スラリー組成物に含まれる全固形分１００重量％に対して、好ましくは４０重量％以上、より好ましくは５０重量％以上、更に好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは７０重量％以上である。上限は、好ましくは９８重量％以下であり、９７重量％以下又は９６重量％以下でもよい。スラリー組成物中のフィラーが多いほど、電極に付着できるフィラーの粒子が多くなる。また、スラリー組成物がバインダを含む場合、フィラーが多いほど相対的にバインダが少なくなるから、機能層をセパレータ基材に固定する固定点が少なくなる。よって、セパレータの圧縮破壊時のセパレータ基材の収縮によってセパレータ基材から機能層が外れやすくなる。したがって、転写率を高めて内部短絡を効果的に抑制できる。
　フィラーの平均粒子径を「Ｄ５０ｆ」、フィラーのＤ９０粒子径を「Ｄ９０ｆ」、スラリー組成物に含まれる全固形分に対するフィラーの重量基準の含有率を「Ｍｆ」、フィラーの包絡度を「Ｅｆ」で表す。Ｍｆの単位は、無次元である。よって、例えばスラリー組成物に含まれる全固形分１００重量％に対するフィラーの含有率が９４重量％であるとき、Ｍｆの値は０．９４である。この場合、パラメータ「Ｍｆ×（Ｄ９０ｆ／Ｄ５０ｆ）／Ｅｆ」は、好ましくは１．０以上、より好ましくは２．０以上、更に好ましくは２．２以上であり、好ましくは８．０以下、より好ましくは５．０以下、更に好ましくは４．５以下である。パラメータ「Ｍｆ×（Ｄ９０ｆ／Ｄ５０ｆ）／Ｅｆ」が前記の範囲にある場合、内部短絡を効果的に抑制できる。
＜溶媒＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、通常、溶媒を含む。上述したフィラーは、一般に、この溶媒に分散している。溶媒としては、水及び有機溶媒の何れも用いうる。有機溶媒としては、例えば、アセトニトリル、Ｎ－メチル－２－ピロリドン、テトラヒドロフラン、アセトン、アセチルピリジン、シクロペンタノン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、メチルホルムアミド、メチルエチルケトン、フルフラール、エチレンジアミン、ジメチルベンゼン（キシレン）、メチルベンゼン（トルエン）、シクロペンチルメチルエーテル、およびイソプロピルアルコールなどを用いることができる。溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。溶媒は、水を含むことが好ましく、水のみを含んでいてもよい。
　スラリー組成物に含まれる溶媒の量は、スラリー組成物の固形分濃度が特定の範囲に収まるように設定することが好ましい。具体的なスラリー組成物の固形分濃度は、好ましくは５重量％以上、より好ましくは１０重量％以上、更に好ましくは１５重量％以上であり、好ましくは８０重量％以下、より好ましくは７０重量％以下、更に好ましくは６０重量％以下である。固形分濃度が前記範囲の下限値以上である場合、機能層の製造時にスラリー組成物の乾燥を円滑に行って機能層中の溶媒量を低減できる。また、上限値以下である場合、スラリー組成物の塗工を円滑に行うことができる。
＜バインダ＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、任意の成分として、バインダを含んでいてもよい。バインダは、フィラーの粒子同士を結着したり、フィラーをセパレータ基材に結着したりする役割を有する。よって、バインダによれば、機械的強度に優れる機能層を形成できる。通常、バインダとしては、結着性を有する重合体を用いる。
　バインダとしての重合体の好適な例としては、脂肪族共役ジエン／芳香族モノビニル系共重合体（脂肪族共役ジエン単量体単位及び芳香族モノビニル単量体単位を主として含む重合体）、アクリル系重合体（（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位を主として含む重合体）、フッ素系重合体（フッ素含有単量体単位を主として含む重合体）、アクリル酸／アクリルアミド系共重合体（（メタ）アクリル酸単位および（メタ）アクリルアミド単位を主として含む重合体）、アクリロニトリル系重合体（（メタ）アクリロニトリル単位を主として含む重合体）などが挙げられる。これらの中でも、アクリル系重合体が好ましい。ここで、「単量体単位」とは、別に断らない限り、単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体単位とは、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。また、ある単量体単位を「主として含む」とは、別に断らない限り、「重合体に含有される全単量体単位の合計量を１００重量％とした場合に、当該単量体単位の含有割合の合計が５０重量％を超える」ことを意味する。
　バインダとしての重合体は、官能基を含有することが好ましい。好ましくは、当該重合体は、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、エポキシ基、オキサゾリン基、スルホ基、ニトリル基、エステル基及びアミド基からなる群より選択される１以上の官能基を含有する。以下、これらカルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、エポキシ基、オキサゾリン基、スルホ基、ニトリル基、エステル基及びアミド基をまとめて「特定官能基」ということがある。特定官能基の中でも、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、エポキシ基、オキサゾリン基、スルホ基、ニトリル基及びアミド基がより好ましく；カルボキシ基、エポキシ基及びエステル基が更に好ましい。重合体が含有する特定官能基は、１種類でもよく、２種類以上でもよい。
　特定官能基を含有する重合体は、高い結着力を有することができる。よって、特定官能基を含有する重合体をバインダに用いる場合、バインダの量を低減できるので、少ない量のバインダによって機能層をセパレータ基材上に定着させることができる。また、そのようにバインダの量を低減した場合、相対的にフィラー量を増やして、転写率を高めることができる。さらに、通常、特定官能基を含有する重合体によれば、非水系二次電池の耐熱性を向上させることができる。
　特定官能基を含有する重合体は、例えば、適切な重合体を末端変性して当該重合体の末端に特定官能基を導入することを含む方法によって製造してもよい。この方法で製造される重合体は、一般に、末端に特定官能基を含有する。
　特定官能基を含有する重合体は、特定官能基を含有する単量体を重合することを含む方法によって製造することが好ましい。この方法で製造される重合体は、一般に、当該特定官能基を含有する単量体単位を含有する。よって、バインダとしての重合体は、カルボキシ基含有単量体単位、ヒドロキシ基含有単量体単位、アミノ基含有単量体単位、エポキシ基含有単量体単位、オキサゾリン基含有単量体単位、スルホ基含有単量体単位、ニトリル基含有単量体単位、エステル基含有単量体単位及びアミド基含有単量体単位からなる群より選ばれる１以上を含むことが好ましく；カルボキシ基含有単量体単位、ヒドロキシ基含有単量体単位、アミノ基含有単量体単位、エポキシ基含有単量体単位、オキサゾリン基含有単量体単位、スルホ基含有単量体単位、ニトリル基含有単量体単位及びアミド基含有単量体単位からなる群より選ばれる１以上を含むことがより好ましく；カルボキシ基含有単量体単位、エポキシ基含有単量体単位、及びエステル基含有単量体単位からなる群より選ばれる１以上を含むことが更に好ましい。
　カルボキシ基含有単量体単位は、カルボキシ基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。カルボキシ基含有単量体を形成できる単量体としては、カルボキシ基を含有する単量体（即ち、カルボキシ基含有単量体）、及び、加水分解によりカルボキシ基を生成できる酸無水物単量体が挙げられる。それらの例としては、モノカルボン酸；ジカルボン酸及びその酸無水、並びにその誘導体；などが挙げられる。
　モノカルボン酸としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、２－エチルアクリル酸、イソクロトン酸、α－アセトキシアクリル酸、β－ｔｒａｎｓ－アリールオキシアクリル酸、α－クロロ－β－Ｅ－メトキシアクリル酸などが挙げられる。ジカルボン酸としては、例えば、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、メチルマレイン酸、ジメチルマレイン酸、フェニルマレイン酸、クロロマレイン酸、ジクロロマレイン酸、フルオロマレイン酸などが挙げられる。ジカルボン酸の酸無水物としては、例えば、無水マレイン酸、アクリル酸無水物、メチル無水マレイン酸、ジメチル無水マレイン酸などが挙げられる。ジカルボン酸誘導体としては、例えば、マレイン酸ノニル、マレイン酸デシル、マレイン酸ドデシル、マレイン酸オクタデシル、マレイン酸フルオロアルキルなどのマレイン酸モノエステルが挙げられる。中でも、アクリル酸及びメタクリル酸が好ましく、アクリル酸がより好ましい。
　ヒドロキシ基含有単量体単位は、ヒドロキシ基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。ヒドロキシ基含有単量体単位を形成できる単量体としては、ヒドロキシ基を含有する単量体（即ち、ヒドロキシ基含有単量体）が挙げられる。ヒドロキシ基含有単量体としては、例えば、（メタ）アリルアルコール、３－ブテン－１－オール、５－ヘキセン－１－オールなどの、エチレン性不飽和アルコール；アクリル酸－２－ヒドロキシエチル、アクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、メタクリル酸－２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、マレイン酸ジ－２－ヒドロキシエチル、マレイン酸ジ－４－ヒドロキシブチル、イタコン酸ジ－２－ヒドロキシプロピルなどの、エチレン性不飽和カルボン酸のアルカノールエステル化合物；ＣＨ２＝ＣＲａ－ＣＯＯ－（ＣｑＨ２ｑＯ）ｐ－Ｈ（式中、ｐは２以上９以下の整数を表し、ｑは２以上４以下の整数を表し、Ｒａは水素原子又はメチル基を表す）で表されるポリアルキレングリコールと（メタ）アクリル酸とのエステル化合物；２－ヒドロキシエチル－２’－（メタ）アクリロイルオキシフタレート、２－ヒドロキシエチル－２’－（メタ）アクリロイルオキシサクシネートなどの、ジカルボン酸のジヒドロキシエステルのモノ（メタ）アクリル酸エステル化合物；２－ヒドロキシエチルビニルエーテル、２－ヒドロキシプロピルビニルエーテルなどの、ビニルエーテル化合物；（メタ）アリル－２－ヒドロキシエチルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－３－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－３－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－４－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－６－ヒドロキシヘキシルエーテルなどの、アルキレングリコールのモノ（メタ）アリルエーテル化合物；ジエチレングリコールモノ（メタ）アリルエーテル、ジプロピレングリコールモノ（メタ）アリルエーテルなどの、ポリオキシアルキレングリコールモノ（メタ）アリルエーテル化合物；グリセリンモノ（メタ）アリルエーテル、（メタ）アリル－２－クロロ－３－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシ－３－クロロプロピルエーテルなどの、（ポリ）アルキレングリコールのハロゲンおよびヒドロキシ置換体のモノ（メタ）アリルエーテル；オイゲノール、イソオイゲノールなどの多価フェノールのモノ（メタ）アリルエーテルおよびそのハロゲン置換体；（メタ）アリル－２－ヒドロキシエチルチオエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシプロピルチオエーテルなどのアルキレングリコールの（メタ）アリルチオエーテル化合物；Ｎ－ヒドロキシメチルアクリルアミド（Ｎ－メチロールアクリルアミド）、Ｎ－ヒドロキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチルアクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチルメタクリルアミドなどの、ヒドロキシ基を有するアミド化合物などが挙げられる。
　アミノ基含有単量体単位は、アミノ基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。アミノ基含有単量体単位を形成できる単量体としては、アミノ基を含有する単量体（即ち、アミノ基含有単量体）が挙げられる。アミノ基含有単量体としては、例えば、ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、ジエチルアミノエチル（メタ）アクリレート、アミノエチルビニルエーテル、ジメチルアミノエチルビニルエーテルなどが挙げられる。
　エポキシ基含有単量体単位は、エポキシ基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。エポキシ基含有単量体単位を形成できる単量体としては、エポキシ基を含有する単量体（即ち、エポキシ基含有単量体）が挙げられる。エポキシ基含有単量体としては、非芳香族性の炭素－炭素二重結合及びエポキシ基を含有する単量体が挙げられる。非芳香族性の炭素－炭素二重結合及びエポキシ基を含有する単量体としては、例えば、ビニルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエーテル、ブテニルグリシジルエーテル、ｏ－アリルフェニルグリシジルエーテルなどの、不飽和グリシジルエーテル；ブタジエンモノエポキシド、クロロプレンモノエポキシド、４，５－エポキシ－２－ペンテン、３，４－エポキシ－１－ビニルシクロヘキセン、１，２－エポキシ－５，９－シクロドデカジエンなどの、ジエン又はポリエンのモノエポキシド；３，４－エポキシ－１－ブテン、１，２－エポキシ－５－ヘキセン、１，２－エポキシ－９－デセンなどの、アルケニルエポキシド；グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、グリシジルクロトネート、グリシジル－４－ヘプテノエート、グリシジルソルベート、グリシジルリノレート、グリシジル－４－メチル－３－ペンテノエート、３－シクロヘキセンカルボン酸のグリシジルエステル、４－メチル－３－シクロヘキセンカルボン酸のグリシジルエステルなどの、不飽和カルボン酸のグリシジルエステル化合物；が挙げられる。中でも、アリルグリシジルエーテルが好ましい。
　オキサゾリン基含有単量体単位は、オキサゾリン基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。オキサゾリン基含有単量体単位を形成できる単量体としては、オキサゾリン基を含有する単量体（即ち、オキサゾリン基含有単量体）が挙げられる。オキサゾリン基含有単量体としては、例えば、２－ビニル－２－オキサゾリン、２－ビニル－４－メチル－２－オキサゾリン、２－ビニル－５－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－４－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－５－メチル－２－オキサゾリン、２－イソプロペニル－５－エチル－２－オキサゾリンなどが挙げられる。
　スルホ基含有単量体単位は、スルホ基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。スルホ基含有単量体単位を形成できる単量体としては、スルホ基を含有する単量体（即ち、スルホ基含有単量体）が挙げられる。スルホ基含有単量体としては、例えば、ビニルスルホン酸、メチルビニルスルホン酸、（メタ）アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸、（メタ）アクリル酸－２－スルホン酸エチル、２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸、３－アリロキシ－２－ヒドロキシプロパンスルホン酸などが挙げられる。
　ニトリル基含有単量体単位は、ニトリル基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。ニトリル基含有単量体単位を形成できる単量体としては、ニトリル基を含有する単量体（即ち、ニトリル基含有単量体）が挙げられる。ニトリル基含有単量体としては、例えば、α，β－エチレン性不飽和ニトリル単量体が挙げられる。α，β－エチレン性不飽和ニトリル単量体としては、例えば、アクリロニトリル；α－クロロアクリロニトリル、α－ブロモアクリロニトリルなどの、α－ハロゲノアクリロニトリル；メタクリロニトリル、α－エチルアクリロニトリルなどの、α－アルキルアクリロニトリル；などが挙げられる。中でも、アクリロニトリルが好ましい。
　エステル基含有単量体単位は、エステル基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。エステル基含有単量体単位を形成できる単量体としては、エステル基を含有する単量体（即ち、エステル基含有単量体）が挙げられる。エステル基含有単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体が挙げられる。（メタ）アクリル酸アルキルエステル単量体の例としては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、ｎ－プロピルアクリレート、イソプロピルアクリレート、ブチルアクリレート（例えば、ｎ－ブチルアクリレートおよびｔ－ブチルアクリレート）、ペンチルアクリレート、ヘキシルアクリレート、ヘプチルアクリレート、オクチルアクリレート（例えば、２－エチルヘキシルアクリレート）、ノニルアクリレート、デシルアクリレート、ラウリルアクリレート、ｎ－テトラデシルアクリレート、ステアリルアクリレート等のアクリル酸アルキルエステル；並びに、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、ｎ－プロピルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート（例えば、ｎ－ブチルメタクリレートおよびｔ－ブチルメタクリレート）、ペンチルメタクリレート、ヘキシルメタクリレート、ヘプチルメタクリレート、オクチルメタクリレート（例えば、２－エチルヘキシルメタクリレート）、ノニルメタクリレート、デシルメタクリレート、ラウリルメタクリレート、ｎ－テトラデシルメタクリレート、ステアリルメタクリレート等のメタクリル酸アルキルエステル；などが挙げられる。中でも、２－エチルヘキシルアクリレート、ｎ－ブチルアクリレートが好ましく；２－エチルヘキシルアクリレートがより好ましい。
　アミド基含有単量体単位は、アミド基含有単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。アミド基含有単量体単位を形成できる単量体としては、アミド基を含有する単量体（即ち、アミド基含有単量体）が挙げられる。アミド基含有単量体としては、例えば、アクリルアミド、メタクリルアミドなどが挙げられる。
　バインダとしての重合体に含まれる特定官能基を含有する単量体単位の量は、その重合体に含有される全単量体単位１００重量％に対して、好ましくは１０重量％以上、より好ましくは２０重量％以上、更に好ましくは３０重量％以上であり、好ましくは７０重量%以下、より好ましくは６０重量％以下、更に好ましくは５０重量％以下である。特定官能基を含有する単量体単位の量が前記範囲の下限値以上である場合、非水系二次電池の耐熱性を向上させたり、内部短絡時の発熱を抑制したりできる。また、特定官能基を含有する単量体単位の量が前記範囲の上限値以下である場合、電池内での機能層のセパレータ基材に対する接着性を低減して、転写率を高めることができる。重合体中の単量体単位の量は、１Ｈ－ＮＭＲ、１３Ｃ－ＮＭＲなどの核磁気共鳴（ＮＭＲ）法を用いて測定できる。
　バインダとしての重合体は、上述した特定官能基を含有する単量体単位以外の任意の単量体単位を含有していてもよい。任意の単量体単位としては、例えば、芳香族モノビニル単量体単位、水素化されていてもよい脂肪族共役ジエン単量体単位、架橋性単量体単位などが挙げられる。
　芳香族モノビニル単量体単位は、芳香族モノビニル単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。芳香族モノビニル単量体としては、例えば、スチレン、α－メチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、ブトキシスチレン、ビニルトルエン、クロロスチレン、および、ビニルナフタレンなどが挙げられる。中でも、スチレンが好ましい。
　水素化されていてもよい脂肪族共役ジエン単量体単位は、脂肪族共役ジエン単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位、及び、脂肪族共役ジエン単量体を重合し水素化して形成される構造を有する繰り返し単位、を表す。脂肪族共役ジエン単量体としては、例えば、１，３－ブタジエン、２－メチル－１，３－ブタジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、２－クロル－１，３－ブタジエン等が挙げられる。中でも、１，３－ブタジエンが好ましい。
　架橋性単量体単位は、架橋性単量体を重合させて形成される構造を有する繰り返し単位を表す。架橋性単量体としては、例えば、アリル（メタ）アクリレート、エチレンジ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパン－トリ（メタ）アクリレートなどの多官能（メタ）アクリレート化合物などが挙げられる。中でも、アリルメタクリレートが好ましい。
　バインダとしての重合体に含有される単量体単位は、１種類でもよく、２種類以上でもよい。また、バインダは、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　バインダとしての重合体は、特定の範囲のガラス転移温度Ｔｇを有することが好ましい。具体的には、重合体のガラス転移温度Ｔｇの範囲は、好ましくは－５０℃以上、より好ましくは－４５℃以上、更に好ましくは－４０℃以上であり、好ましくは１００℃以下、より好ましくは８０℃以下、更に好ましくは６０℃以下である。重合体のガラス転移温度Ｔｇが前記範囲にある場合、セパレータの圧縮破壊時にセパレータ基材から機能層が剥がれやすいので、転写率を効果的に高めて内部短絡を効果的に抑制できる。重合体のガラス転移温度Ｔｇは、示差走査熱量法（ＤＳＣ法）により、５℃／分の昇温速度で測定しうる。
　スラリー組成物が溶媒を含む場合、バインダは、当該溶媒に溶解していてもよく、溶媒に溶解せずスラリー組成物中で分散していてもよい。通常、溶媒に溶解する溶解性のバインダは、温度２５℃において当該バインダ０．５ｇを１００ｇの溶媒に溶解した場合、当該溶媒への不溶分量が５０質量％未満となる。また、通常、溶媒に溶解しない非溶解性のバインダは、温度２５℃において当該バインダ０．５ｇを１００ｇの溶媒に溶解した場合、当該溶媒への不溶分量が５０質量％以上となる。中でも、バインダは、溶媒に溶解せず粒子となって分散していることが好ましい。このように粒子状のバインダを用いる場合、機能層の柔軟性を高められるので、セパレータのハンドリング性を良好にできる。
　バインダが粒子となっている場合、そのバインダの粒子の平均粒子径は、好ましくは３０ｎｍ以上、より好ましくは５０ｎｍ以上、更に好ましくは７０ｎｍ以上であり、好ましくは３００ｎｍ以下、より好ましくは２００ｎｍ未満、更に好ましくは１５０ｎｍ以下である。バインダの平均粒子径が前記範囲にある場合、セパレータの圧縮破壊時にセパレータ基材から機能層が剥がれやすいので、転写率を効果的に高めて内部短絡を効果的に抑制できる。また、通常は、非水系二次電池の内部抵抗を低減できる。バインダの粒子の平均粒子径は、レーザー回折法で測定された粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径を表す。
　バインダは、非水系二次電池の電解液に対して適切な程度に膨潤できるようにしてもよい。一般に、電解液によるバインダの膨潤が進行する程、バインダの結着力が低下する傾向がある。よって、セパレータが圧縮破壊されていない状態では機能層をセパレータ基材上に定着させることができる範囲で、バインダを膨潤させてもよい。膨潤によってバインダの接着性が低下する場合、セパレータの圧縮破壊時に機能層がセパレータ基材からより剥がれやすくなるので、転写率の上昇に寄与できる。
　バインダとしての重合体は、例えば、国際公開第２０２０／０４００３１号、国際公開第２０２０／０４０１６３号、又は国際公開第２０２３／２７６７３８号に記載の方法によって製造してもよい。
　バインダの量は、フィラー１００重量部に対して、好ましくは１．０重量部以上、より好ましくは１．５重量部以上、更に好ましくは２．０重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは８重量部以下、更に好ましくは５重量部以下である。バインダの量が前記範囲の下限値以上である場合、セパレータが圧縮破壊されていない状態でのセパレータ基材に対する機能層の接着性を高めることができる。また、上限値以下である場合、バインダによるセパレータ基材への接着点を少なくして、セパレータの圧縮破壊時に機能層がセパレータ基材からより剥がれやすくできるので、転写率を向上させて内部短絡を効果的に抑制できる。さらに、通常は、非水系二次電池の耐熱性を向上させることができる。
　バインダの量は、スラリー組成物中の全固形分１００重量％に対して、好ましくは１重量％以上、より好ましくは１．４重量％以上、更に好ましくは１．９重量％以上であり、好ましくは９重量％以下、より好ましくは７重量％以下、更に好ましくは４．６重量％以下である。バインダの量が前記範囲の下限値以上である場合、セパレータが圧縮破壊されていない状態でのセパレータ基材に対する機能層の接着性を高めることができる。また、上限値以下である場合、バインダによるセパレータ基材への接着点を少なくして、セパレータの圧縮破壊時に機能層がセパレータ基材からより剥がれやすくできるので、転写率を向上させて内部短絡を効果的に抑制できる。さらに、通常は、非水系二次電池の耐熱性を向上させることができる。
＜粘度調整剤＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、任意の成分として、粘度調整剤を含んでいてもよい。粘度調整剤は、スラリー組成物の粘度を調整する役割を有する。通常、粘度調整剤としては、溶媒に溶解できる溶解性の重合体を用いる。
　好ましい粘度調整剤としては、例えば、セルロース誘導体；ポリアクリル酸及びその塩（ナトリウム塩など）等のポリアクリル酸化合物；及び、ポリビニルアルコールが挙げられる。中でも、セルロース誘導体及びポリアクリル酸化合物がより好ましく、セルロース誘導体が更に好ましい。
　セルロース誘導体としては、例えば、ノニオン性セルロース誘導体、アニオン性セルロース誘導体、及び、カチオン性セルロース誘導体が挙げられる。
　ノニオン性セルロース誘導体としては、例えば、メチルセルロース、メチルエチルセルロース、エチルセルロース、マイクロクリスタリンセルロース等のアルキルセルロース；ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシブチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、ヒドロキシエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロースステアロキシエーテル、カルボキシメチルヒドロキシエチルセルロース、アルキルヒドロキシエチルセルロース、ノノキシニルヒドロキシエチルセルロース等のヒドロキシアルキルセルロース；が挙げられる。
　アニオン性セルロース誘導体としては、上記のノニオン性セルロース誘導体を各種誘導基により置換した置換体並びにその塩が挙げられる。塩としては、例えば、ナトリウム塩、アンモニウム塩などが挙げられる。アニオン性セルロース誘導体の具体例を挙げると、セルロース硫酸ナトリウム、カルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）及びその塩が挙げられる。
　カチオン性セルロース誘導体としては、例えば、低窒素ヒドロキシエチルセルロースジメチルジアリルアンモニウムクロリド（ポリクオタニウム－４）、塩化Ｏ－［２－ヒドロキシ－３－（トリメチルアンモニオ）プロピル］ヒドロキシエチルセルロース（ポリクオタニウム－１０）、塩化Ｏ－［２－ヒドロキシ－３－（ラウリルジメチルアンモニオ）プロピル］ヒドロキシエチルセルロース（ポリクオタニウム－２４）等が挙げられる。
　上述した中でも、カルボキシメチルセルロース及びその塩が好ましい。
　粘度調整剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　粘度調整剤の量は、フィラー１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、更に好ましくは０．５重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは８重量部以下、更に好ましくは５重量部以下である。
＜濡れ剤＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、任意の成分として、濡れ剤を含んでいてもよい。濡れ剤は、スラリー組成物の塗工性を向上させる役割を有する。濡れ剤としては、例えば、界面活性剤を用いうる。好ましい界面活性剤としては、例えば、ポリエーテル系界面活性剤、スルホン酸系界面活性剤、フッ素系界面活性剤、シリコン系界面活性剤、アセチレン系界面活性剤などが挙げられる。
　ポリエーテル系界面活性剤の具体例としては、サンノプコ株式会社製「ノプテックスＥＤ０５２」などが挙げられる。
　スルホン酸系界面活性剤の具体例としては、ジオクチルスルホコハク酸またはその塩などが挙げられる。
　フッ素系界面活性剤の具体例としては、ＤＩＣ社製メガファック（登録商標）シリーズ、ネオス社製フタージェント（登録商標）シリーズ、ＡＧＣ社製サーフロン（登録商標）シリーズなどが挙げられる。
　シリコン系界面活性剤の具体例としては、ジメチルポリシロキサンなどが挙げられる。
　アセチレン系界面活性剤の具体例としては、エアープロダクツアンドケミカルズ社製サーフィノール（登録商標）シリーズ、ダイノールシリーズなどが挙げられる。
　これらの中でも、スラリー組成物の安定性の向上の観点から、ポリエーテル系界面活性剤が好ましい。
　濡れ剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　濡れ剤の量は、フィラー１００重量部に対して、好ましくは０．１重量部以上、より好ましくは０．５重量部以上、更に好ましくは１重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下、更に好ましくは３重量部以下である。
＜分散剤＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、任意の成分として、分散剤を含んでいてもよい。分散剤は、スラリー組成物に含まれるフィラーの粒子の凝集を抑制する役割を有する。分散剤としては、例えば、ポリカルボン酸、ポリスルホン酸、ポリスチレンスルホン酸、ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合体、ポリエチレングリコールなどが挙げられる。この中でもポリカルボン酸が好ましく、中でもポリ（メタ）アクリル酸がより好ましい。ポリカルボン酸は、ナトリウム塩、アンモニウム塩等の塩であることが好ましい。分散剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
　分散剤の量は、フィラー１００重量部に対して、好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、更に好ましくは０．５重量部以上であり、好ましくは１０重量部以下、より好ましくは５重量部以下、更に好ましくは３重量部以下である。
＜任意の添加剤＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、必要に応じて、更に任意の添加剤を含んでいてもよい。任意の添加剤としては、例えば、上述した重合体以外の任意の重合体、酸化防止剤、消泡剤、湿潤剤、及び、電解液分解抑制の機能を有する電解液添加剤、などが挙げられる。任意の添加剤は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
＜スラリー組成物の特性＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、好ましくは、塗工に適した粘度を有する液状の組成物である。スラリー組成物の粘度は、２５℃において、好ましくは５ｍＰａ・ｓ以上、より好ましくは１０ｍＰａ・ｓ以上、さらにより好ましくは１５ｍＰａ・ｓ以上であり、好ましくは２００ｍＰａ・ｓ以下、より好ましくは１００ｍＰａ・ｓ以下、さらにより好ましくは７０ｍＰａ・ｓ以下である。スラリー組成物の粘度は、Ｂ型粘度計を用いて、回転数６０ｒｐｍにて測定しうる。
　本実施形態に係るスラリー組成物は、非水系二次電池のセパレータの機能層を形成するために用いることができる。そして、そうして形成された機能層によれば、非水系二次電池のセパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制することができる。一例において、スラリー組成物を用いて形成される機能層を備えた非水系二次電池によれば、後述する実施例の＜衝突試験＞で説明する方法で衝突試験を行った場合に、内部短絡を抑制できるので、当該内部短絡による破裂及び発火を抑制できる。
　また、通常、本実施形態に係るスラリー組成物から形成された機能層によれば、非水系二次電池の耐熱性を向上させることができる。一例において、スラリー組成物を用いて形成される機能層を備えた非水系二次電池によれば、後述する実施例の＜ホットボックス試験＞で説明するホットボックス試験を行った場合に、内部短絡による破裂及び発火を抑制することができる。
＜スラリー組成物の製造方法＞
　本実施形態に係るスラリー組成物は、例えば、上述した成分を混合することを含む製造方法によって製造できる。好ましい具体例を挙げると、溶媒及びバインダを含むバインダ組成物を製造する工程、フィラー、溶媒及び分散剤を含むフィラー分散液を製造する工程、並びに、バインダ組成物、フィラー分散液、及び、更に必要に応じて任意の成分（粘度調整剤、濡れ剤等）を混合する工程、を含む製造方法により、スラリー組成物を製造してもよい。混合には、例えば、ボールミル、サンドミル、ビーズミル、顔料分散機、らい潰機、超音波分散機、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー、フィルミックスなどの混合機を用いてもよい。
＜セパレータ＞
　本発明の一実施形態に係るセパレータは、セパレータ基材と、このセパレータ基材上に形成された機能層と、を備える。機能層は、セパレータ基材の片面に形成されていてもよく、両面に形成されていてもよい。好ましい形態において、機能層は、セパレータ基材の正極側に形成される。そして、本実施形態に係るセパレータの機能層は、上述したスラリー組成物から形成されている。
　本実施形態に係るセパレータが備える機能層が、上述したスラリー組成物から形成されているので、通常、当該セパレータを試験用セパレータの代わりに用いて転写率測定試験を行った場合に、高い転写率を得ることができる。この場合の転写率測定試験では、セパレータの機能層が転写率測定試験における試験用機能層に相当するから、得られる転写率によれば、当該機能層がセパレータ基材から試験用正極に転写される転写の程度が表される。具体的には、セパレータを試験用セパレータの代わりに用いた転写率測定試験で得られる転写率の範囲は、上述したスラリー組成物の項で説明した転写率の範囲と同じであることが好ましい。
　本実施形態に係るセパレータによれば、非水系二次電池のセパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制することができる。一例において、本実施形態に係るセパレータを備えた非水系二次電池によれば、後述する実施例の＜衝突試験＞で説明する衝突試験を行った場合に、内部短絡を抑制できるので、当該内部短絡による破裂及び発火を抑制できる。
　また、通常、本実施形態に係るセパレータによれば、非水系二次電池の耐熱性を向上させることができる。一例において、本実施形態に係るセパレータを備えた非水系二次電池によれば、後述する実施例の＜ホットボックス試験＞で説明するホットボックス試験を行った場合に、内部短絡による破裂及び発火を抑制することができる。
　セパレータ基材としては、通常、微多孔膜及び不織布等の多孔性部材を用いる。このセパレータ基材は、有機材料で形成された有機セパレータ基材であってもよい。セパレータ基材を形成する有機材料の好ましい例としては、二次電池のサイクル特性の向上及び内部抵抗の低減の観点から、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン樹脂、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、芳香族ポリアミド樹脂が挙げられる。セパレータ基材の厚みは、好ましくは０．５μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下である。
　セパレータの機能層は、上述したスラリー組成物から形成されるから、通常、スラリー組成物の固形分を含み、スラリー組成物の固形分のみを含んでいてもよい。例えば、スラリー組成物の乾燥物によって機能層が形成されていてもよい。よって、機能層は、フィラーを含み、更に任意に、バインダ、粘度調整剤、濡れ剤、分散剤及び任意の添加剤等の任意の成分を含んでいてもよい。通常、機能層に含まれている各成分は、スラリー組成物中に含まれていたものであるため、それら各成分の量の比の範囲は、スラリー組成物中の各成分の量の比の範囲と同じである。また、スラリー組成物に含まれるバインダ等の重合体が架橋性の官能基を含有する場合、当該重合体は、機能層において架橋されていてもよい。
　機能層には、スラリー組成物に由来する水等の溶媒が含まれていてもよい。ただし、機能層中の溶媒の量は、二次電池のレート特性等の電池特性を良好にする観点から、少ないことが好ましい。具多的には、機能層中の溶媒の量の範囲は、機能層１００重量％に対して、好ましくは３重量％以下、より好ましくは１重量％以下、更に好ましくは０．１重量％以下である。中でも、機能層は、溶媒を含まないことが特に好ましい。
　機能層の厚みは、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは０．５μｍ以上、更に好ましくは１μｍ以上であり、好ましくは２０μｍ以下、より好ましくは１０μｍ以下、更に好ましくは５μｍ以下である。機能層の厚みが前記範囲の下限値以上である場合、機能層の機械的強度を高くでき、内部短絡を効果的に抑制できる。また、機能層の厚みが前記範囲の上限値以下である場合、二次電池の内部抵抗を低減できる。
　セパレータは、セパレータ基材及び機能層以外の任意の層を備えていてもよい。例えば、セパレータは、セパレータと電極との接着性を向上させる接着層を備えていてもよい。通常、接着層はセパレータの最外層と形成される。よって、接着層は、機能層と電極との間に設けられてもよい。一般に、接着層は薄いので、圧縮破壊時に機能層中のフィラーが接着層を突き破ることができる。よって、セパレータが接着層を備える場合であっても、機能層は、電極に転写されることができる。
　本実施形態に係るセパレータは、セパレータ基材上に、上述したスラリー組成物によって機能層を形成することを含む製造方法によって、製造できる。セパレータ基材上への機能層の形成は、例えば、下記の方法によって行ってもよい。
（１）スラリー組成物をセパレータ基材の表面に供給し、次いで乾燥する方法。
（２）スラリー組成物を離型支持体上に供給し、乾燥して機能層を形成し、得られた機能層をセパレータ基材の表面に転写する方法。
　中でも、前記（１）の方法が、機能層の層厚制御をしやすいことから好ましい。前記（１）の方法は、通常、スラリー組成物をセパレータ基材上に供給する供給工程と、セパレータ基材上に供給されたスラリー組成物を乾燥する乾燥工程と、を含む。
　スラリー組成物をセパレータ基材上に供給する方法としては、例えば、スラリー組成物をセパレータ基材の表面に塗工する方法、スラリー組成物にセパレータ基材を浸漬する方法、が挙げられる。スラリー組成物の塗工方法の具体例としては、ドクターブレード法、リバースロール法、ダイレクトロール法、グラビア法、エクストルージョン法、ハケ塗り法、ディップコート法、スプレーコート法、真空含浸法が挙げられる。中でも、スラリー組成物をセパレータ基材内部に含侵させる場合には、ディップコート法、スプレーコート法、真空含浸法、グラビア法が好ましい。
　セパレータ基材上のスラリー組成物を乾燥する方法としては、例えば、温風乾燥法、熱風乾燥法、低湿風乾燥法、真空乾燥法、並びに、赤外線及び電子線等のエネルギー線の照射による乾燥法、が挙げられる。乾燥温度は、セパレータ基材の熱収縮、ならびにスラリー組成物中の重合体の熱分解又は昇華を避ける観点から、好ましくは８０℃未満であり、さらに好ましくは６０℃未満である。
　セパレータの製造方法は、上述した工程に組み合わせて更に任意の工程を含んでいてもよい。例えば、バインダ等の重合体が架橋性を有する場合、セパレータの製造方法は、当該重合体を架橋させる工程を含んでいてもよい。
＜非水系二次電池＞
　本発明の一実施形態に係る非水系二次電池は、正極と、上述したセパレータと、負極とを備える。また、通常、非水系二次電池は、更に電解液を含む。
　本実施形態に係る非水系二次電池は、上述したセパレータを備えるので、通常、当該非水系二次電池を試験用封止体の代わりに用いて転写率測定試験を行った場合に、高い転写率を得ることができる。この場合の転写率測定試験では、セパレータの機能層が転写率測定試験における試験用機能層に相当するから、得られる転写率によれば、当該機能層がセパレータ基材から正極等の電極に転写される転写の程度が表される。具体的には、非水系二次電池を試験用封止体の代わりに用いた転写率測定試験で得られる転写率の範囲は、上述したスラリー組成物の項で説明した転写率の範囲と同じであることが好ましい。
　本実施形態に係る非水系二次電池は、セパレータの圧縮破壊時の内部短絡を抑制することができる。一例において、本実施形態に係る非水系二次電池によれば、後述する実施例の＜衝突試験＞で説明する衝突試験を行った場合に、内部短絡を抑制できるので、当該内部短絡による破裂及び発火を抑制できる。
　また、通常、本実施形態に係る非水系二次電池によれば、当該非水系二次電池の耐熱性を向上させることができる。一例において、本実施形態に係る非水系二次電池によれば、後述する実施例の＜ホットボックス試験＞で説明するホットボックス試験を行った場合に、内部短絡による破裂及び発火を抑制することができる。
　正極及び負極といった電極としては、特に限定されず、非水系二次電池に用いうる既知の正極及び負極を用いてよい。電極は、通常、集電体と、電極活物質を含む電極合材層と、を備える。よって、正極は、通常、正極用の集電体と、正極活物質を含む正極合材層と、を備える。また、通常、負極は、負極用の集電体と、負極活物質を含む負極合材層と、を備える。一般に、電極は、その電極合材層がセパレータに対向するように設けられるので、非水系電池は、負極用集電体、負極合材層、セパレータ、正極合材層、及び、正極用集電体を、厚み方向においてこの順に備えうる。
　通常、正極合材層は、負極合材層よりも高い硬度を有する。また、フィラーを含む機能層は、一般に、高い硬度を有する層に対して付着し易い傾向がある。よって、機能層の転写を促進して内部短絡を効果的に抑制する観点では、セパレータは、機能層が正極に対向するように設けることが好ましい。この正極の正極合材層が含む正極活物質に制限はないが、二次電池を高容量化する観点からは、ＬｉｘＮｉｙＭｎｚＣｏ（１－ｙ－ｚ）Ｏ２（式中、ｘ、ｙ及びｚは、０．９５≦ｘ≦１．２、０．７０≦ｙ≦０．９５、ｚ＞０、及び１－ｙ－ｚ＞０を満たす数を表す。）の組成式で表されるリチウム金属複合酸化物が好ましい。上記の組成式で表されるリチウム金属複合酸化物の具体例としては、例えば、ＬｉＮｉ０．８Ｍｎ０．１Ｃｏ０．１Ｏ２（ＮＭＣ８１１）が好ましく挙げられる。
　電解液としては、通常、有機溶媒に支持電解質を溶解した有機電解液が用いられる。支持電解質としては、例えば、リチウムイオン二次電池においては、リチウム塩が用いられる。リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、ＬｉＣｌＯ４、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉ、Ｃ４Ｆ９ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＣＯＯＬｉ、（ＣＦ３ＣＯ）２ＮＬｉ、（ＣＦ３ＳＯ２）２ＮＬｉ、（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）ＮＬｉなどが挙げられる。中でも、溶媒に溶けやすく高い解離度を示すので、ＬｉＰＦ６、ＬｉＣｌＯ４、ＣＦ３ＳＯ３Ｌｉが好ましい。電解質は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。通常、支持電解質の解離度が高いほど、リチウムイオン伝導度が高くなる傾向がある。
　電解液の有機溶媒としては、支持電解質を溶解できる溶媒を用いことができる。例えば、リチウムイオン二次電池の電解液の好ましい有機溶媒としては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、ビニレンカーボネート（ＶＣ）等のカーボネート溶媒；γ－ブチロラクトン、ギ酸メチル等のエステル溶媒；１，２－ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン等のエーテル溶媒；スルホラン、ジメチルスルホキシド等の含硫黄化合物溶媒；などが挙げられる。これらの溶媒は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。電解液中の電解質の濃度は、適切に調整してもよい。また、電解液は、任意の添加剤を含んでいてもよい。
　非水系二次電池は、例えば、正極と負極とをセパレータを介して重ね合わせ、これを必要に応じて電池形状に応じて巻く、折るなどして電池容器に入れ、電池容器に電解液を注入して封口することにより製造することができる。二次電池の内部の圧力上昇、過充放電等の発生を抑制するために、必要に応じて、ヒューズ、ＰＴＣ素子等の過電流防止素子、エキスパンドメタル、リード板などを設けてもよい。二次電池の形状は、例えば、コイン型、ボタン型、シート型、円筒型、角形、扁平型など、何れであってもよい。
　以下、本発明について実施例を示して具体的に説明する。本発明は、下記の実施例に限定されるものではない。以下の説明において、量を表す「％」および「部」は、特に断らない限り、重量基準である。また、特に断らない限り、以下に説明する操作は、常温常圧（２３℃、１ａｔｍ）大気中で行った。
　複数種類の単量体を重合して製造される重合体において、ある単量体を重合して形成される単量体単位の前記重合体における割合は、別に断らない限り、通常は、その重合体の重合に用いる全単量体に占める当該単量体の比率（仕込み比）と一致する。
＜フィラーの平均粒子径及びＤ９０粒子径の測定方法＞
　フィラーの平均粒子径は、レーザー回折法を用いて、以下のように測定した。実施例及び比較例で調製した各フィラー分散液を、精製水を用いて固形分濃度０．１重量％に調整して、測定用試料を準備した。レーザー回折式粒子径分布測定装置（ベックマン・コールター社製「ＬＳ－１３　３２０」）を用いて、測定用試料中のフィラーの粒子径分布（体積基準）を測定した。測定された粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が５０％となる５０％粒子径Ｄ５０を、平均粒子径とした。また、前記粒子径分布において、小径側から計算した累積体積が９０％となるＤ９０粒子径を得た。
＜フィラーの包絡度の測定方法＞
　実施例及び比較例で調製した各フィラー分散液を、精製水を用いて固形分濃度５重量％に調整した。その後、当該フィラー分散液をアルミニウム箔上に塗工及び乾燥して、フィラーを含む試料層を形成した。次に、電界放射型走査電子顕微鏡（日立ハイテク製「Ｒｅｇｕｌｕｓ８２３０」）を用いて試料層を撮影して、二次電子像を取得した。観察倍率は２００００倍（試料層の厚み方向全体が観察可能な倍率）、照射電圧は１ｋｅＶで実施した。得られた二次電子画像を画像処理ソフトウェア（三谷商事社製「ＷＩＮＲＯＯＦ」）を用いて、フィラーの粒子３０個～１００個について、包絡周囲長および実際の周囲長を得た。周囲長は周囲長Ｉのモードで算出した。得られた包絡周囲長、及び、実際の周囲長から、３０個～１００個の粒子それぞれについて、下記の式（Ｍ２）により、１粒子の包絡度を算出した。そうして求められた３０個～１００個の粒子の包絡度の平均を、式（Ｍ３）に示すように、フィラーの包絡度として計算した。
　　　１粒子の包絡度＝　包絡周囲長／実際の周囲長　　　（Ｍ２）
　　　フィラーの包絡度＝１粒子の包絡度の、測定粒子全数の平均値　　　（Ｍ３）
＜転写率の測定方法＞
　転写率の測定は、以下の転写率測定試験によって実施した。
　後述の実施例及び比較例と同じ方法で製造した正極を３．０ｃｍ×４．０ｃｍに切り出した。また、実施例及び比較例と同じ方法でセパレータを製造して、転写率測定用の試験用セパレータを得た。切り出した２枚の正極間に試験用セパレータを挟み、ズレないようにポリイミドテープにて固定して、試験用積層体を得た。この際、正極は、正極合材層がセパレータに対向するように設けた。
　試験用積層体を、包材としてのラミネートパウチ（ＤＮＰ社製「Ｄ－ＥＬ４０８ＰＨ－３」；ポリエチレンテレフタレート層、アルミニウム層及びポリプロピレン層を含む２枚の多層フィルムを貼り合わせた包袋；パウチを形成するシート１枚当たりの厚み１５３μｍ）の中に入れた。更に、ラミネートパウチにエチレンカーボネート（ＥＣ）及びエチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）の混合溶媒（ＥＣ／ＥＭＣ＝３／７；体積比）を追加し、当該ラミネートパウチを真空封止して、試験用封止体を得た。
　試験用封止体を、６０℃で１日保管し、２５℃に冷却した。その後、試験用封止体を、厚さ３ｍｍのＳＵＳ板の上に置いた。この際、試験用封止体は、機能層がセパレータ基材よりもＳＵＳ板側になるように置いた。
　ＳＵＳ板上に置かれた試験用封止体を、先端に直径３ｍｍの半球を形成された圧子（ステンレス製）で、５００Ｎの力で１分押圧した。その後、ラミネートパウチを解体して、機能層に接している正極を取り出した。取り出した正極を、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）にて洗浄し、乾燥した。乾燥後の正極を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）観察して、正極に付着した機能層の直径を測定した。正極に付着した機能層の直径Ｄｆ［ｍｍ］から、下記の式（Ｍ１）に基づいて、転写率を計算した。
　　　転写率（％）＝Ｄｆ／３×１００　　　（Ｍ１）
＜衝突試験＞
　電解液を注液された二次電池を、温度２５℃で５時間静置した。次に、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧３．６５Ｖまで充電し、その後、温度６０℃で１２時間エージング処理を行った。そして、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧３．００Ｖまで放電した。その後、０．２Ｃの定電流法にて、ＣＣ－ＣＶ充電（上限セル電圧４．２５Ｖ）を行い、０．２Ｃの定電流法にて３．００ＶまでＣＣ放電した。この０．２Ｃにおける充放電を３回繰り返し実施した。その後、２５℃の雰囲気下で、０．２Ｃの充電レートにて定電圧定電流（ＣＣ－ＣＶ）方式で４．２５Ｖ（カットオフ条件：０．０２Ｃ）まで充電した。その後、ＵＬ１６４２の規格に基づき、衝突試験を実施した。
　同一の方法でそれぞれ製造した５つのリチウムイオン二次電池（試験体）について前記の試験を行い、破裂も発火も生じない試験体の数により、下記の基準で評価を行った。破壊も発火も生じない試験体の数が多いほど、リチウムイオン二次電池が内部短絡を抑制する能力に優れることを示す。
　Ａ：破裂も発火も生じない試験体の数が４個又は５個
　Ｂ：破裂も発火も生じない試験体の数が３個
　Ｃ：破裂も発火も生じない試験体の数が２個
　Ｄ：破裂も発火も生じない試験体の数が１個又は０個
＜ホットボックス試験＞
　電解液を注液された二次電池を、温度２５℃で５時間静置した。次に、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧３．６５Ｖまで充電し、その後、温度６０℃で１２時間エージング処理を行った。そして、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧３．００Ｖまで放電した。その後、０．２Ｃの定電流法にて、ＣＣ－ＣＶ充電（上限セル電圧４．２５Ｖ）を行い、０．２Ｃの定電流法にて３．００ＶまでＣＣ放電した。この０．２Ｃにおける充放電を３回繰り返し実施した。その後、２５℃の雰囲気下で、０．２Ｃの充電レートにて定電圧定電流（ＣＣ－ＣＶ）方式で４．２５Ｖ（カットオフ条件：０．０２Ｃ）まで充電した。その後、１５０℃まで５℃／ｍｉｎの昇温速度で昇温を行ない、発火の有無を測定した。
　同一の方法でそれぞれ製造した５つのリチウムイオン二次電池（試験体）について前記の試験を行い、破裂も発火も生じない試験体の数により、下記の基準で評価を行った。破壊も発火も生じない試験体の数が多いほど、リチウムイオン二次電池が内部短絡時の発熱抑制に優れることを示す。
　Ａ：破裂も発火も生じない試験体の数が４個又は５個
　Ｂ：破裂も発火も生じない試験体の数が３個
　Ｃ：破裂も発火も生じない試験体の数が２個
　Ｄ：破裂も発火も生じない試験体の数が１個又は０個
＜製造例１．バインダ（重合体Ａ）の製造＞
　内容積１０リットルの反応器中に、イオン交換水１００部、並びに、単量体としてのアクリロニトリル３５重量部、１，３－ブタジエン６２重量部、及び、メタクリル酸３重量部を仕込んだ。さらに、反応器に、乳化剤としてオレイン酸カリウム２部、安定剤としてリン酸カリウム０．１部、分子量調整剤として２，２’，４，６，６’－ペンタメチルヘプタン－４－チオール（ＴＩＢＭ）０．５部を加え、重合開始剤として過硫酸カリウム０．３５部の存在下に３０℃で乳化重合を行った。
　重合転化率が９０％に達した時点で、単量体１００部あたり０．２部のヒドロキシルアミン硫酸塩を反応器に添加して、重合を停止させた。続いて加温し、減圧下で約７０℃にて水蒸気蒸留して、残留単量体を回収した。その後、老化防止剤としてアルキル化フェノールを２部、反応器に添加して、重合体の水分散液を得た。
　次に、得られた重合体の水分散液４００ｍＬ（全固形分：４８ｇ）を、撹拌機付きの１リットルオートクレーブに投入し、窒素ガスを１０分間流して、水分散液中の溶存酸素を除去した。水素化反応触媒としての酢酸パラジウム５０ｍｇと、Ｐｄに対して４倍モルの硝酸を添加した水１８０ｍＬとを混合した触媒溶液を用意し、この触媒溶液を前記の重合体の水分散液に添加した。系内を水素ガスで２回置換した後、３ＭＰａまで水素ガスで加圧した状態でオートクレーブの内容物を５０℃に加温し、６時間かけて重合体の水素化反応を行った。
　その後、オートクレーブの内容物を常温に戻し、系内を窒素雰囲気とした。エバポレータを用いて、固形分濃度が４０％となるまで重合体の水分散液を濃縮して、バインダとしての重合体Ａを含む水分散体を得た。得られた重合体Ａは、水中に分散した粒子状の重合体であり、重合体Ａの粒子の平均粒径は０．１０μｍ、重合体Ａのガラス転移温度Ｔｇは－３５℃であった。
＜実施例１＞
　（スラリー組成物の製造）
　フィラーとしての硫酸バリウム粒子（平均粒子径０．３５μｍ、モース硬度３）９８部と、分散剤としてのカルボン酸系ポリマー（ポリアクリル酸ナトリウム、日本触媒社製「ＧＬ３６６」）２部と、精製水を混合し、フィラーを含む固形分４０％のフィラー分散液を得た。このフィラー分散液１リットルに対して、ビーズミル（アジサワファインテック社製「スターミル」）にて直径０．５ｍｍのジルコニアボールを用いて、８ｍ／秒の速度にて１２０分の処理時間で分散処理を行なった。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．３μｍ、Ｄ９０粒子径は０．８μｍ、包絡度０．９３であった。
　前記のフィラー分散液を、フィラー相当で１００部秤取した。このフィラー分散液に、粘度調整剤としてのカルボキシメチルセルロース（ダイセル社製「１２２０」）１．０部（固形分相当）と、バインダとしての重合体Ａの水分散液３．０部（固形分相当）と、濡れ剤としてのポリエーテル系界面活性剤（サンノプコ社製「ノプテックスＥＤ０５２」）０．２部（固形部相当）と、を加えた。この分散液に、更に溶媒としてのイオン交換水を加えて、スリーワンモーターで３０分間撹拌して、スラリー固形分濃度が２０％のスラリー組成物１を得た。
　（機能層を備えるセパレータの製造）
　ポリエチレン製のセパレータ基材（旭化成社製、製品名「ＮＤ４１２」、厚さ：１２μｍ、空隙率４５％、湿式法で作製されたもの）を準備した。上述で得られたスラリー組成物１を、グラビアコータを用いてセパレータ基材上に塗布した。その後、セーフティーオーブンを用いて、塗布されたスラリー組成物１を温度５０℃で乾燥させて、セパレータ基材の片面に機能層（機能層の厚み：３．０μｍ）を形成した。この操作により、セパレータ基材及び機能層を備えるセパレータを得た。
　（負極の製造）
　撹拌機付き５ＭＰａ耐圧容器に、単量体としてのスチレン６３部、１，３－ブタジエン３４部、イタコン酸２部、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル１部；分子量調整剤としてのｔ－ドデシルメルカプタン０．３部；乳化剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム５部；イオン交換水１５０部；並びに、重合開始剤としての過硫酸カリウム１部；を投入し、十分に撹拌した。その後、耐熱容器内を温度５５℃に加温して、重合を開始した。単量体消費量が９５．０％になった時点で冷却し、反応を停止して、重合体を含む水分散体を得た。得られた水分散体に５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨを８に調整した。その後、加熱減圧蒸留によって未反応単量体の除去を行った。更にその後、温度３０℃以下まで冷却することにより、負極用バインダを含む水分散液（負極用バインダ組成物）を得た。
　プラネタリーミキサーに、負極活物質としての人造黒鉛（理論容量３６０ｍＡｈ／ｇ）を４８．７５部、天然黒鉛（理論容量３６０ｍＡｈ／ｇ）を４８．７５部、及び、カルボキシメチルセルロースを固形分相当で１部投入した。さらに、イオン交換水にて、固形分濃度が６０％となるように希釈し、回転速度４５ｒｐｍで６０分間混練した。その後、前記の負極用バインダ組成物を固形分相当で１．５部投入し、回転速度４０ｒｐｍで４０分間混練した。そして、粘度が３０００±５００ｍＰａ・ｓ（Ｂ型粘度計、２５℃、６０ｒｐｍで測定）となるようにイオン交換水を加えることにより、負極用スラリー組成物を調製した。
　上記負極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体である厚さ１５μｍの銅箔の表面に、乾燥後の塗付量が１１±０．５ｍｇ／ｃｍ２となるように塗布した。その後、負極用スラリー組成物が塗布された銅箔を、４００ｍｍ／分の速度で、温度８０℃のオーブン内を２分間、さらに温度１１０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより、銅箔上の負極用スラリー組成物を乾燥させて、集電体及び負極合材層を備える負極原反を得た。その後、作製した負極原反の負極合材層側を、温度２５±３℃の環境下、１１ｔ（トン）の条件でロールプレスし、負極合材層の密度が１．６０ｇ／ｃｍ３の負極を得た。
　（正極の製造）
　プラネタリーミキサーに、正極活物質としてのＮＭＣ８１１（ＬｉＮｉ０．８Ｍｎ０．１Ｃｏ０．１Ｏ２）を９６．０部、導電材としてのカーボンブラック（デンカ社製「Ｌｉ－１００」）を固形分相当で２．０部、及び、ポリフッ化ビニリデン（Ｓｏｌｖａｙ社製「ソレフ（登録商標）５１３０」）２．０部を投入して、混合した。更に、プラネタリーミキサーにＮ－メチルピロリドン（ＮＭＰ）を徐々に加えて、温度２５±３℃、回転数６０ｒｐｍにて撹拌混合することで、粘度３，６００ｍＰａ・ｓ（Ｂ型粘度計、２５±３℃、６０ｒｐｍ（ローターＭ４）で測定）の正極用スラリー組成物を得た。
　上記正極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体である厚さ２０μｍのアルミニウム箔の上に、乾燥後の塗布量が１８±０．５ｍｇ／ｃｍ２となるように塗布した。更に、正極用スラリー組成物が塗布されたアルミニウム箔を、０．５ｍ／分の速度で、温度９０℃のオーブン内を２分間、さらに温度１２０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより、アルミニウム箔上の正極用スラリー組成物を乾燥させて、集電体及び正極合材層を備える正極原反を得た。その後、作製した正極原反の正極合材層側を、温度２５±３℃の環境下、１４ｔ（トン）の条件でロールプレスし、正極合材層の密度が３．３０ｇ／ｃｍ３の正極を得た。
　（二次電池の製造）
　上記で得られた負極、セパレータ及び正極をこの順に重ねて、積層ラミネートセル（初期設計放電容量３Ａｈ相当）を作製した。この際、セパレータの機能層が正極の正極合材層に対向するように配置した。得られた積層ラミネートをアルミニウム包材内に配置して、６０℃、１０時間の条件にて真空乾燥を行った。その後、電解液として濃度１．０ＭのＬｉＰＦ６溶液（溶媒：エチレンカーボネート（ＥＣ）／ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）＝３／７（体積比）の混合溶媒、添加剤：ビニレンカーボネート２体積％（溶媒比）を含有）を充填した。さらに、アルミニウム包材の開口を密封するために、温度１５０℃のヒートシールをしてアルミニウム包材を閉口し、リチウムイオン二次電池を製造した。
　このリチウムイオン二次電池について、衝突試験及びホットボックス試験により評価を行った。
＜実施例２＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液と混合する重合体Ａの水分散液の量を、フィラー１００部に対して８部（固形分相当）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物２、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。
＜実施例３＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液と混合する重合体Ａの水分散液の量を、フィラー１００部に対して１部（固形分相当）に変更した。また、フィラー分散液と混合するカルボキシメチルセルロースの量を、フィラー１００部に対して０．５部（固形分相当）に変更した。以上の事項以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物３、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。
＜実施例４＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液と混合する重合体Ａの水分散液の量を、フィラー１００部に対して９７部（固形分相当）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、樹脂組成物４、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。
＜実施例５＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液作製時のビーズミルによる分散処理の条件を、速度８ｍ／秒、処理時間６０分に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物５、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．３２μｍ、Ｄ９０粒子径は１．１μｍ、包絡度０．８であった。
＜実施例６＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液作製時のビーズミルによる分散処理の条件を、速度８ｍ／秒、処理時間２４０分に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物６、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．２８μｍ、Ｄ９０粒子径は０．７μｍ、包絡度０．９７であった。
＜実施例７＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラーの種類を実施例１で使用した硫酸バリウム粒子から別の硫酸バリウム粒子（平均粒子径０．６μｍ、モース硬度３）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物７、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．３２μｍ、Ｄ９０粒子径は１．３μｍ、包絡度０．７であった。
＜実施例８＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液作製時のビーズミルによる分散処理の条件を、速度８ｍ／秒、処理時間３６０分に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物８、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．２６μｍ、Ｄ９０粒子径は０．５μｍ、包絡度０．９８であった。
＜実施例９＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラーの種類を実施例１で使用した硫酸バリウム粒子から別の硫酸バリウム粒子（平均粒子径１．５μｍ、モース硬度３）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物９、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は１．２μｍ、Ｄ９０粒子径は２．０μｍ、包絡度０．９２であった。
＜実施例１０＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラーの種類を実施例１で使用した硫酸バリウム粒子からべーマイト粒子（平均粒子径０．４μｍ、モース硬度４）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物１０、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．３μｍ、Ｄ９０粒子径は０．９μｍ、包絡度０．９１であった。
＜実施例１１＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラーの種類を実施例１で使用した硫酸バリウム粒子からアルミナ粒子（平均粒子径０．４μｍ、モース硬度９）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物１１、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．３μｍ、Ｄ９０粒子径は０．６μｍ、包絡度０．９５であった。
＜実施例１２＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラーの種類を実施例１で使用した硫酸バリウム粒子からメラミンシアヌレート（平均粒子径１．５μｍ）に変更した。また、分散剤の種類を実施例１で使用したカルボン酸系ポリマーからカルボキシメチルセルロース（ダイセル社製「１２２０」）に変更した。さらに、精製水の量を、フィラー分散液の固形分濃度が２５％となるように変更した。以上の事項以外は実施例１と同じ方法により、スラリー組成物１２、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は０．３μｍ、Ｄ９０粒子径は０．７μｍ、包絡度０．９４であった。
＜比較例１＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラー分散液と混合する重合体Ａの水分散液の量を、フィラー１００部に対して１５０部（固形分相当）に変更したこと以外は実施例１と同じ方法により、樹脂組成物１３、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。
＜比較例２＞
　（スラリー組成物の製造）の工程において、フィラーの種類を実施例１で使用した硫酸バリウム粒子から別の硫酸バリウム粒子（平均粒子径１．５μｍ、モース硬度３）に変更した。また、フィラー分散液と混合する重合体Ａの水分散液の量を、フィラー１００部に対して８部（固形分相当）に変更した。以上の事項以外は実施例１と同じ方法により、樹脂組成物１４、セパレータ及びリチウムイオン二次電池の製造及び評価を行った。分散処理後のフィラー分散液中のフィラーの平均粒径は１．２μｍ、Ｄ９０粒子径は２．０μｍ、包絡度０．９２であった。
＜結果＞
　上述した実施例及び比較例の結果を、下記の表に示す。下記の表において、略称の意味は、以下の通りである。
　Ｄ５０：フィラーの平均粒子径
　フィラー量：スラリー組成物の全固形分１００重量％に対するフィラーの量。
　ＨＮＢＲ：水素化ニトリルゴム
　ＣＭＣ：カルボキシメチルセルロース
　１００　セパレータ
　１１０　セパレータ基材
　１２０　機能層
　２００　非水系二次電池
　２１０　負極
　２２０　正極
　３００　押圧部材

Claims (11)

  1. 　フィラーを含む機能層用スラリー組成物であって；
    　転写率測定試験で測定される転写率が、１０％～１００％である、機能層用スラリー組成物。
  2. 　前記フィラーが、０．５以上７以下のモース硬度を有する、請求項１に記載の機能層用スラリー組成物。
  3. 　前記フィラーが、２００ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の平均粒子径を有する、請求項１に記載の機能層用スラリー組成物。
  4. 　前記フィラーが、０．２０以上０．９８以下の包絡度を有する、請求項１に記載の機能層用スラリー組成物。
  5. 　前記フィラーが、０．８以上０．９７以下の包絡度を有する、請求項２に記載の機能層用スラリー組成物。
  6. 　前記フィラーが、ベーマイト、硫酸バリウム及びメラミン化合物からなる群より選択される１以上を含む、請求項１に記載の機能層用スラリー組成物。
  7. 　前記フィラーの量が、機能層用スラリー組成物に含まれる全固形分に対して、４０重量％以上９８重量％以下である、請求項１に記載の機能層用スラリー組成物。
  8. 　バインダを含み；
    　前記バインダが、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、エポキシ基、オキサゾリン基、スルホ基、ニトリル基、エステル基及びアミド基からなる群から選択される１以上の官能基を含有する、請求項１に記載の機能層用スラリー組成物。
  9. 　基材と、前記基材上に形成された機能層と、を備え；
    　機能層が、請求項１～８のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物から形成された、セパレータ。
  10. 　正極と、請求項９に記載のセパレータと、負極と、を備える、非水系二次電池。
  11. 　基材上に、請求項１～８のいずれか一項に記載の機能層用スラリー組成物によって機能層を形成することを含む、セパレータの製造方法。
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