WO2024070249A1

WO2024070249A1 - 非水系二次電池電極用バインダー組成物、非水系二次電池電極用スラリー組成物、非水系二次電池用電極および非水系二次電池

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Publication number: WO2024070249A1
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Inventors: 祐作松尾
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Filing date: 2023-08-07
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Abstract

重合体Ｘを含む非水系二次電池電極用バインダー組成物であって、前記重合体Ｘが、酸性基含有単量体単位を３質量％以上２０質量％以下、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位を５質量％以上５０質量％未満含有し、前記不飽和単量体Ａの水に対する溶解度が１ｇ／１００ｍＬ以上１５ｇ／１００ｍＬ以下であり、前記不飽和単量体Ａのガラス転移温度が４０℃以下である、非水系二次電池電極用バインダー組成物。

Description

非水系二次電池電極用バインダー組成物、非水系二次電池電極用スラリー組成物、非水系二次電池用電極および非水系二次電池

　本発明は、非水系二次電池電極用バインダー組成物、非水系二次電池電極用スラリー組成物、非水系二次電池用電極および非水系二次電池に関する。

　リチウムイオン二次電池などの非水系二次電池（以下、単に「二次電池」と略記する場合がある。）は、小型で軽量、且つエネルギー密度が高く、さらに繰り返し充放電が可能という特性があり、幅広い用途に使用されている。そのため、近年では、二次電池の更なる高性能化を目的として、電極などの電池部材の改良が検討されている。

　ここで、二次電池用の電極は、通常、電極合材層を備えている。そして、電極合材層は、例えば、電極活物質と、結着材としての役割を担う重合体を含む非水系二次電池電極用バインダー組成物などとを分散媒に分散させてなるスラリー状の組成物（非水系二次電池電極用スラリー組成物）を集電体上に塗布し、乾燥させることにより形成される。

　そこで、近年では、二次電池の更なる性能向上を達成すべく、電極合材層の形成に用いられるバインダー組成物の改良が試みられている（例えば、特許文献１参照）。

　例えば、特許文献１には、エチレン性不飽和カルボン酸エステル単量体由来の構造単位を５０～９５質量％、エチレン性不飽和カルボン酸塩単量体由来の構造単位を５～５０質量％含み、且つ、重量平均分子量が５０万以上である水溶性高分子を含むバインダー組成物が、水系電極組成物の分散性や粘度調整機能を損ねず、電極形成性、基材密着性や可とう性を向上させ得るとの報告がされている。

国際公開第２０１２／００８５３９号

　しかしながら、上記従来技術のバインダー組成物には、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させる点において改善の余地があった。

　そこで、本発明は、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させ得る非水系二次電池電極用バインダー組成物を提供することを目的とする。
　また、本発明は、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させ得る非水系二次電池電極用スラリー組成物を提供することを目的とする。
　さらに、本発明は、優れた柔軟性を発揮し得る電極合材層を備える非水系二次電池用電極を提供することを目的とする。
　そして、本発明は、当該非水系二次電池用電極を備える非水系二次電池を提供することを目的とする。

　本発明者は、上記課題を解決することを目的として鋭意検討を行った。そして、本発明者は、酸性基含有単量体単位と、所定の不飽和単量体に由来する繰り返し単位とをそれぞれ所定の割合で含有する重合体Ｘを含むバインダー組成物を用いれば、柔軟性に優れた電極合材層を形成可能であることを見出し、本発明を完成させた。

　即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［１］重合体Ｘを含む非水系二次電池電極用バインダー組成物であって、前記重合体Ｘが、酸性基含有単量体単位を３質量％以上２０質量％以下、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位を５質量％以上５０質量％未満含有し、前記不飽和単量体Ａの水に対する溶解度が１ｇ／１００ｍＬ以上１５ｇ／１００ｍＬ以下であり、前記不飽和単量体Ａのガラス転移温度が４０℃以下である、非水系二次電池電極用バインダー組成物である。
　このように、酸性基含有単量体単位と、上記所定の不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位とをそれぞれ所定の割合で含有する重合体Ｘを含むバインダー組成物であれば、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させることができる。
　なお、本発明において、重合体が「単量体単位を含有する」とは、「その単量体を用いて得た重合体中にその単量体に由来する繰り返し単位が含まれている」ことを意味する。本明細書中では、「不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位」を「不飽和単量体Ａ単位」と称することがある。
　また、本発明において、重合体に含まれる各単量体単位（繰り返し単位）の「含有割合（質量％）」は、¹Ｈ－ＮＭＲなどの核磁気共鳴（ＮＭＲ）法を用いて測定することができる。
　さらに、本発明において、「水に対する溶解度」は、２０℃の温度下での水１００ｇに対する溶解度（溶解量）を意味する。
　また、本発明において、不飽和単量体Ａの「ガラス転移温度」は、当該不飽和単量体Ａの単独重合体（即ち、ホモポリマー）を、ＪＩＳＫ７１２１に準拠して、示差走査熱量分析計（ＳＩＩ社製、ＤＳＣ７２００）を用いて、測定温度－１００℃～１８０℃、昇温速度５℃／分の条件下で測定することで得られるガラス転移温度（℃）を指す。なお、当該不飽和単量体Ａの単独重合体の重量平均分子量は１０，０００以上１，０００，０００以下であるものとする。

　［２］上記［１］の非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘが、前記不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位を２０質量％以下含有することができる。

　［３］上記［１］または［２］の非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘが水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を５５質量％以上９０質量％以下含有することが好ましい。
　重合体Ｘが水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を上記所定の割合で更に含有すれば、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。

　　［４］上記［１］～［３］の何れかの非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘの重量平均分子量が５０，０００以上５００，０００未満であることが好ましい。
　重合体Ｘの重量平均分子量（Ｍｗ）が上記所定の範囲内であれば、バインダー組成物を用いて調製されるスラリー組成物の分散性を向上させると共に、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を向上させることができる。
　なお、本発明において、重量平均分子量（Ｍｗ）は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

　［５］上記［１］～［５］のいずれかの非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘが水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を２質量％以上３０質量％以下含有することが好ましい。
　重合体Ｘが水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を上記所定の割合で更に含有すれば、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。

　［６］上記［１］～［５］のいずれかの非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記不飽和単量体Ａが、２－メトキシエチルアクリレート、エチルアクリレート、メチルアクリレート、および酢酸ビニルからなる群より選択される少なくとも１種を含有することが好ましい。
　不飽和単量体Ａとして上記所定の単量体を用いれば、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物の分散性を更に向上させると共に、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。

　［７］上記［１］～［６］のいずれかの非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘが、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの双方または少なくとも一方を含み、前記重合体Ｘにおける水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が３０質量％以上９０質量％以下である、ことが好ましい。
　重合体Ｘとして上記所定の重合体を用いれば、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物の分散性を向上させると共に、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができ、ひいては、得られる二次電池の出力特性を高めることができる。

　［８］上記［１］～［７］のいずれかの非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘが、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの双方または少なくとも一方を含み、前記重合体Ｘにおける、前記不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位、前記水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、および前記水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が８０質量％以上であることが好ましい。
　重合体Ｘとして上記所定の重合体を用いれば、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物の分散性を向上させると共に、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができ、ひいては、得られる二次電池の出力特性を高めることができる。

　［９］上記［１］～［８］のいずれかの非水系二次電池電極用バインダー組成物において、前記重合体Ｘが、（メタ）アクリルアミド単量体単位を３質量％以上２０質量％以下含有することができる。
　重合体Ｘとして上記所定の重合体を用いれば、得られる電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。なお、本明細書において「（メタ）アクリルアミド」とはアクリルアミドまたはメタクリルアミドを意味する。

　また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［１０］電極活物質と、上記［１］～［９］のいずれかの非水系二次電池電極用バインダー組成物とを含む、非水系二次電池電極用スラリー組成物である。
　このように、上述したいずれかのバインダー組成物を含む非水系二次電池電極用スラリー組成物は、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させることができる。

　［１１］上記［１０］の非水系二次電池電極用スラリー組成物は、親水性基を含有する粒子状重合体Ｙを更に含むことが好ましい。
　非水系二次電池電極用スラリー組成物が親水性基を含有する粒子状重合体Ｙを更に含んでいれば、当該スラリー組成物の分散性、並びに、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。

　［１２］上記［１１］の非水系二次電池電極用スラリー組成物において、前記粒子状重合体Ｙの含有割合が、前記非水系二次電池電極用スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、０．１質量％以上５質量％以下であることが好ましい。
　粒子状重合体Ｙの含有割合が上記所定の範囲内であれば、スラリー組成物の分散性、並びに、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させると共に、二次電池の内部抵抗を低減することができる。

　［１３］上記［１０］～［１２］のいずれかの非水系二次電池電極用スラリー組成物において、前記電極活物質がオリビン型リン酸鉄リチウムを含有することが好ましい。
　電極活物質としてオリビン型リン酸鉄リチウムを用いれば、二次電池の過充電に対する安定性を向上させることができる。

　［１４］上記［１０］～［１３］のいずれかの非水系二次電池電極用スラリー組成物は、カーボンナノチューブを含有する導電材を更に含むことが好ましい。
　導電材としてカーボンナノチューブを用いれば、非水系二次電池の内部抵抗を低減することができる。

　［１５］上記［１４］の非水系二次電池電極用スラリー組成物において、前記導電材が粒子状導電材を更に含有することが好ましい。
　導電材として粒子状導電材を更に用いれば、スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の柔軟性を更に向上させることができる。

　また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［１６］上記［１０］～［１５］のいずれかの非水系二次電池電極用スラリー組成物を用いて形成された電極合材層を備える、非水系二次電池用電極である。
　本発明の非水系二次電池用電極は、上述したいずれかの非水系二次電池電極用スラリー組成物を用いて形成され、優れた柔軟性を発揮し得る電極合材層を備えている。

　そして、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明は、［１７］上記［１６］の非水系二次電池用電極を備える、非水系二次電池である。
　上述した非水系二次電池用電極を備える二次電池は、例えば内部抵抗が低減され、電池特性に優れている。

　本発明によれば、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させ得る非水系二次電池電極用バインダー組成物を提供することができる。
　また、本発明によれば、電極合材層に優れた柔軟性を発揮させ得る非水系二次電池電極用スラリー組成物を提供することができる。
　さらに、本発明によれば、優れた柔軟性を発揮し得る電極合材層を備える非水系二次電池用電極を提供することができる。
　そして、本発明によれば、当該非水系二次電池用電極を備える非水系二次電池を提供することができる。

　以下、本発明の実施形態について詳細に説明する。
　ここで、本発明の非水系二次電池電極用バインダー組成物（以下、「バインダー組成物」と略記する場合がある。）は、非水系二次電池電極用スラリー組成物（以下、「スラリー組成物」と略記する場合がある。）を調製する際に用いることができる。そして、本発明の非水系二次電池電極用バインダー組成物を用いて調製した非水系二次電池電極用スラリー組成物は、リチウムイオン二次電池等の非水系二次電池の電極（非水系二次電池用電極）が有する電極合材層を形成する際に用いることができる。さらに、本発明の非水系二次電池（以下、「二次電池」と略記する場合がある。）は、本発明の非水系二次電池電極用スラリー組成物から形成した電極合材層を有する非水系二次電池用電極（以下、「電極」と略記する場合がある。）を用いたことを特徴とする。

（非水系二次電池電極用バインダー組成物）
　本発明のバインダー組成物は、所定の重合体Ｘを含むことを特徴とする。本発明のバインダー組成物は、当該バインダー組成物を用いて形成された電極合材層に優れた柔軟性を発揮させることができる。
　本発明のバインダー組成物を用いて調製されたスラリー組成物から形成された電極合材層は、上述した通り、柔軟性に優れているため、例えば、二次電池の製造の際に、当該二次電池の形状に応じて電極を巻く、折る等した場合に、ひび割れの発生を抑制することができる。したがって、本発明のバインダー組成物を用いて調製されたスラリー組成物から形成された電極合材層は、均一な構造を有すると共に、ひび割れが少ないため、二次電池の内部抵抗を低減することができるか、あるいは、出力特性を高めることができる。
　なお、本発明のバインダー組成物は、スラリー組成物中における含有量（即ち、上記所定の重合体Ｘの含有量）が少量であっても、上述した所望の効果を十分に発揮することができる。そのため、スラリー組成物中における本発明のバインダー組成物の含有量（即ち、上記所定の重合体Ｘの含有量）を少量に抑えて二次電池の内部抵抗を低減しつつ、形成される電極合材層の柔軟性を十分に向上させることができる。

　なお、本発明のバインダー組成物は、任意で、溶媒を更に含んでいてもよい。また、本発明のバインダー組成物は、任意で、重合体Ｘおよび溶媒以外の成分（その他の成分）を更に含んでいてもよい。

＜重合体Ｘ＞
　重合体Ｘは、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物中において、電極活物質および導電材などの成分を良好に分散させるための分散剤として機能し得る成分である。また、重合体Ｘは、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層中において結着材としても機能することができる。

　重合体Ｘは、酸性基含有単量体単位と、所定の不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位（即ち、不飽和単量体Ａ単位）とを含有する。ここで、不飽和単量体Ａは、水に対する溶解度が所定の範囲内であり、且つ、ガラス転移温度が所定値以下である。そして、重合体Ｘ中における酸性基含有単量体単位の含有割合および不飽和単量体Ａ単位の含有割合はそれぞれ所定の範囲内である。
　また、重合体Ｘは、上述した酸性基含有単量体単位および不飽和単量体Ａ単位に加えて、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位、および（メタ）アクリルアミド単量体単位のうちの少なくとも一つを更に含有してもよい。具体的には、重合体Ｘは、上述した酸性基含有単量体単位および不飽和単量体Ａ単位に加えて、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を含有していてもよい。あるいは、重合体Ｘは、上述した酸性基含有単量体単位および不飽和単量体Ａ単位に加えて、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの少なくとも一方を含有していてもよい。さらには、重合体Ｘは、上述した酸性基含有単量体単位および不飽和単量体Ａ単位に加えて、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位、および（メタ）アクリルアミド単量体単位を含有していてもよい。
　さらに、重合体Ｘは、本発明の所望の効果が得られる範囲内で、上述した酸性基含有単量体単位、不飽和単量体Ａ単位、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位、および（メタ）アクリルアミド単量体単位以外の単量体単位（以下、「その他の単量体単位」と称することもある。）を更に含有していてもよい。当然ながら、重合体Ｘは、その他の単量体単位を含有しなくてもよい。

　なお、重合体Ｘは、特に限定されないが、通常、水溶性であるものとする。なお、本発明において、重合体が「水溶性」であるとは、温度２５℃において重合体０．５ｇ（固形分換算）を１００ｇの水に溶解した際に、不溶分量が５．０質量％未満となることをいう。

＜＜酸性基含有単量体単位＞＞
　重合体Ｘ中の酸性基含有単量体単位を形成し得る酸性基含有単量体としては、カルボン酸基含有単量体、スルホン酸基含有単量体、およびリン酸基含有単量体などが挙げられる。

　カルボン酸基含有単量体としては、モノカルボン酸およびその誘導体や、ジカルボン酸およびその酸無水物並びにそれらの誘導体などが挙げられる。
　モノカルボン酸としては、アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸などが挙げられる。
　モノカルボン酸誘導体としては、２－エチルアクリル酸、イソクロトン酸、α－アセトキシアクリル酸、β－ｔｒａｎｓ－アリールオキシアクリル酸、α－クロロ－β－Ｅ－メトキシアクリル酸、β－ジアミノアクリル酸などが挙げられる。
　ジカルボン酸としては、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸などが挙げられる。
　ジカルボン酸誘導体としては、メチルマレイン酸、ジメチルマレイン酸、フェニルマレイン酸、クロロマレイン酸、ジクロロマレイン酸、フルオロマレイン酸や、マレイン酸メチルアリル、マレイン酸ジフェニル、マレイン酸ノニル、マレイン酸デシル、マレイン酸ドデシル、マレイン酸オクタデシル、マレイン酸フルオロアルキルなどのマレイン酸エステルが挙げられる。
　ジカルボン酸の酸無水物としては、無水マレイン酸、アクリル酸無水物、メチル無水マレイン酸、ジメチル無水マレイン酸などが挙げられる。
　また、カルボン酸基を有する単量体としては、加水分解によりカルボキシル基を生成する酸無水物も使用できる。
　その他、マレイン酸モノエチル、マレイン酸ジエチル、マレイン酸モノブチル、マレイン酸ジブチル、フマル酸モノエチル、フマル酸ジエチル、フマル酸モノブチル、フマル酸ジブチル、フマル酸モノシクロヘキシル、フマル酸ジシクロヘキシル、イタコン酸モノエチル、イタコン酸ジエチル、イタコン酸モノブチル、イタコン酸ジブチルなどのα，β－エチレン性不飽和多価カルボン酸のモノエステルおよびジエステルも挙げられる。
　なお、上述したカルボン酸基含有単量体におけるカルボン酸基中、水素原子が無機イオンまたは有機イオンで置換され、無機塩または有機塩の形態になっていてもよい。即ち、カルボン酸基含有単量体は、カルボン酸塩の形態になっていてもよい。

　スルホン酸基含有単量体としては、ビニルスルホン酸、メチルビニルスルホン酸、（メタ）アリルスルホン酸、スチレンスルホン酸、（メタ）アクリル酸－２－スルホン酸エチル、２－アクリルアミド－２－メチルプロパンスルホン酸、３－アリロキシ－２－ヒドロキシプロパンスルホン酸などが挙げられる。
　なお、上述したスルホン酸基含有単量体におけるスルホン酸基中、水素原子が無機イオンまたは有機イオンで置換され、無機塩または有機塩の形態になっていてもよい。即ち、スルホン酸基含有単量体は、スルホン酸塩の形態になっていてもよい。

　リン酸基含有単量体としては、リン酸－２－（メタ）アクリロイルオキシエチル、リン酸メチル－２－（メタ）アクリロイルオキシエチル、リン酸エチル－（メタ）アクリロイルオキシエチルなどが挙げられる。
　なお、上述したリン酸基含有単量体におけるリン酸基中、水素原子が無機イオンまたは有機イオンで置換され、無機塩または有機塩の形態になっていてもよい。即ち、リン酸基含有単量体は、リン酸塩の形態になっていてもよい。

　なお、これらの酸性基含有単量体は１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。
　そして、形成される電極合材層の接着性を更に向上させる観点から、酸性基含有単量体としては、カルボン酸基含有単量体、スルホン酸基含有単量体を用いることが好ましく、カルボン酸基含有単量体を用いることがより好ましく、アクリル酸を用いることが更に好ましい。

　重合体Ｘ中の酸性基含有単量体単位の含有割合は、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％とした場合に、３質量％以上であることが必要であり、４．５質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、６質量％以上であることが更に好ましく、７質量％以上であってもよく、２０質量％以下であることが必要であり、１７．５質量％以下であることが好ましく、１５質量％以下であることがより好ましい。
　重合体Ｘ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が３質量％以上であれば、重合体Ｘと電極活物質との相互作用が高まるためと推察されるが、バインダー組成物を用いて調製されるスラリー組成物の分散性を向上させることができる。一方、重合体Ｘ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が２０質量％以下であれば、重合体Ｘの分子鎖の柔軟性が高まるためと推察されるが、当該スラリー組成物を用いて形成された電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。また、重合体Ｘ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が２０質量％以下であれば、重合体Ｘの静電反発を低減して電極活物質に対する吸着性が高まるためと推察されるが、当該スラリー組成物の分散性を更に向上させることができる。

＜＜不飽和単量体Ａ単位＞＞
　不飽和単量体Ａ単位は、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位である。
　重合体Ｘ中の不飽和単量体Ａ単位は、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層に接着性および柔軟性を付与することができる。

　ここで、不飽和単量体Ａ単位を形成し得る不飽和単量体Ａの水に対する溶解度は、１ｇ／１００ｍＬ以上であることが必要であり、１．２ｇ／１００ｍＬ以上であることがより好ましく、１．５ｇ／１００ｍＬ以上であることが更に好ましく、２ｇ／１００ｍＬ以上であることが一層好ましく、１５ｇ／１００ｍＬ以下であることが必要であり、１３ｇ／１００ｍＬ以下であることが好ましく、１２ｇ／１００ｍＬ以下であることがより好ましい。
　不飽和単量体Ａの水に対する溶解度が１ｇ／１００ｍＬ以上であれば、重合体Ｘの水に対する溶解度が低下することを抑制して、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物の分散性を十分に高く確保することができる。また、不飽和単量体Ａの水に対する溶解度が１ｇ／１００ｍＬ以上であれば、重合体Ｘの調製の際の不飽和単量体Ａの重合性を十分に高く確保することができる。一方、不飽和単量体Ａの水に対する溶解度が１５ｇ／１００ｍＬ以下であれば、重合体Ｘの電極活物質に対する親和性が高まるためと推察されるが、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を向上させることができる。

　また、不飽和単量体Ａ単位を形成し得る不飽和単量体Ａのガラス転移温度は、４０℃以下であることが必要であり、３０℃以下であることが好ましく、１０℃以下であることがより好ましく、０℃以下であることが更に好ましい。
　不飽和単量体Ａのガラス転移温度が４０℃以下であれば、重合体Ｘの柔軟性が高まるためと推察されるが、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を十分に向上させることができる。
　なお、不飽和単量体Ａのガラス転移温度の下限は、特に限定されないが、例えば、－６０℃以上であることが好ましく、－５５℃以上であることが好ましい。

　不飽和単量体Ａ単位を形成し得る不飽和単量体Ａとしては、エチレン性不飽和結合を有し、水に対する溶解度が上記所定の範囲内であり、且つ、ガラス転移温度が上記所定値以下である単量体であれば、特に限定されることはない。
　不飽和単量体Ａとしては、例えば、２－メトキシエチルアクリレート（「アクリル酸－２－メトキシエチル」とも称する。水に対する溶解度：１１．６ｇ／１００ｍＬ、ガラス転移温度：－５０℃）、エチルアクリレート（水に対する溶解度：１．５ｇ／１００ｍＬ、ガラス転移温度：－２２℃）、メチルアクリレート（水に対する溶解度：６ｇ／１００ｍＬ、ガラス転移温度：３℃）、および、酢酸ビニル（水に対する溶解度：２．５ｇ／１００ｍＬ、ガラス転移温度：３２℃）などが挙げられる。
　なお、これらは、１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　中でも、不飽和単量体Ａとしては、２－メトキシエチルアクリレート、エチルアクリレート、およびメチルアクリレートを用いることが好ましく、２－メトキシエチルアクリレートを用いることが特に好ましい。

　　重合体Ｘ中の不飽和単量体Ａ単位の含有割合は、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％とした場合に、５質量％以上であることが必要であり、６質量％以上であることが好ましく、７質量％以上であることがより好ましく、２５質量％以上であってもよく、２７．５質量％以上であってもよく、３０質量％以上であってもよく、５０質量％未満であることが必要であり、４７質量％以下であることが好ましく、４２質量％以下であることがより好ましく、２０質量％以下であってもよく、１７．５質量％以下であってもよく、１５質量％以下であってもよい。
　　　重合体Ｘ中の不飽和単量体Ａの含有割合が５質量％以上であれば、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。一方、重合体Ｘ中の不飽和単量体Ａの含有割合が５０質量％未満であれば、重合体Ｘの水に対する溶解度が低下することを抑制して、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物の分散性を高めることができる。

　　特に、重合体Ｘ中の不飽和単量体Ａ単位の含有割合が２５質量％以上５０質量％以下の場合においては、得られるスラリー組成物の分散性を一層高めることができ、これにより、得られる二次電池の出力特性を高めることができる。

＜＜水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位＞＞
　重合体Ｘは、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を更に含有することが好ましい。
　重合体Ｘが水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を更に含有すれば、重合体Ｘの分子間での水酸基の相互作用のためと推察されるが、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を向上させることができる。また、重合体Ｘが水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を更に含有すれば、重合体Ｘの分子鎖の柔軟性が更に高まるためと推察されるが、当該電極合材層の柔軟性を更に向上させることができる。

　重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を形成し得る水酸基含有アクリル酸エステル単量体としては、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル、アクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、アクリル酸－４－ヒドロキシブチル等のアクリル酸のアルカノールエステル類（「アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル単量体」とも称する。）；一般式：ＣＨ_２＝ＣＨ－ＣＯＯ－（Ｃ_ｑＨ_２ｑＯ）_ｐ－Ｈ（式中、ｐは２～９の整数、ｑは２～４の整数を示す。）で表されるポリアルキレングリコールとアクリル酸とのエステル類（「アクリル酸ポリアルキレングリコールエステル単量体」とも称する。）；などが挙げられる。なお、これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。
　中でも、電極合材層の接着性および柔軟性を向上させる観点から、水酸基含有アクリル酸エステル単量体としては、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル、アクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、アクリル酸－４－ヒドロキシブチル等のアクリル酸のアルカノールエステル類（アクリル酸ヒドロキシアルキルエステル単量体）を用いることが好ましい。

　重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位の含有割合は、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％とした場合に、５５質量％以上であることが好ましく、５７．５質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることが更に好ましく、６５質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８５質量％以下であることが好ましく、８０質量％以下であることがより好ましい。
　重合体Ｘ中の重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位の含有割合が上記下限以上であれば、重合体Ｘの分子間における水酸基の相互作用が高まるためと推察されるが、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を向上させることができる。また、重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位の含有割合が上記下限以上であれば、重合体Ｘの分子鎖の柔軟性が一層高まるためと推察されるが、当該電極合材層の柔軟性を十分に向上させることができる。一方、重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位の含有割合が上記上限以下であれば、重合体Ｘの分子鎖の柔軟性が過度に高まることを回避して、当該電極合材層の接着性を高めることができる。

＜＜水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位＞＞
　重合体Ｘは、水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を更に含有することが好ましい。
　重合体Ｘが水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を更に含有すれば、重合体Ｘの分子間での水酸基の相互作用のためと推察されるが、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を向上させることができる。また、重合体Ｘが水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を更に含有すれば、重合体Ｘの分子鎖の立体障害により重合体Ｘの立体構造が拡がることで、重合体Ｘが電極活物質の表面を薄く且つ広範囲に被覆できるためと推察されるが、当該電極合材層の柔軟性を更に向上させることができる。

　重合体Ｘ中の水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を形成し得る水酸基含有メタクリル酸エステル単量体としては、メタクリル酸－２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸－２－ヒドロキシプロピル等のメタクリル酸のアルカノールエステル類（「メタクリル酸ヒドロキシアルキルエステル単量体」とも称する。）；一般式：ＣＨ_２＝Ｃ（ＣＨ_３）－ＣＯＯ－（Ｃ_ｓＨ_２ｓＯ）_ｒ－Ｈ（式中、ｒは２～９の整数、ｓは２～４の整数を示す。）で表されるポリアルキレングリコールとメタクリル酸とのエステル類（「メタクリル酸ポリアルキレングリコールエステル単量体」とも称する。）；などが挙げられる。なお、これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。
　中でも、電極合材層の接着性および柔軟性を更に向上させる観点から、水酸基含有メタクリル酸エステル単量体としては、メタクリル酸－２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸－２－ヒドロキシプロピル等のメタクリル酸のアルカノールエステル類（メタクリル酸ヒドロキシアルキルエステル単量体）を用いることが好ましい。

　重合体Ｘ中の水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位の含有割合は、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％とした場合に、２質量％以下であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、６質量％以上であることが更に好ましく、７質量％以上であることが一層好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１５質量％以下であることが更に好ましい。
　重合体Ｘ中の水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を一層向上させることができる。
　なお、重合体Ｘ中の水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位の含有割合は、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％とした場合に、０質量％以上とすることができ、また、１０質量％以下とすることもできる。

＜＜水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有量＞＞
　重合体Ｘが、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの双方または少なくとも一方を含む場合において、重合体Ｘにおける水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％として、３０質量％以上であることが好ましく、３５質量％以上であることがより好ましく、４０質量％以上であることが更に好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８５質量％以下であることがより好ましく、６０質量％以下であってもよく、５７．５質量％以下であってもよく、５５質量％以下であってもよい。重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が上記下限値以上であれば、重合体Ｘの電極活物質に対する親和性が高まるためと推察されるが、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を向上させることができる。また、重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が上記下限値以上であれば、バインダー組成物を用いて調製されるスラリー組成物の分散性を更に向上させることができる。さらに、重合体Ｘ中の水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が上記上限値以下であれば、重合体Ｘの分子鎖の柔軟性が過度に高まることを回避して、当該電極合材層の接着性を高めることができる。

＜＜不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、および前記水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有量＞＞
　重合体Ｘが、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの双方または少なくとも一方を含む場合において、重合体Ｘにおける、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％として、８０質量％以上であることが好ましく、８４質量％以上であることがより好ましく、９７質量％以下であることが好ましく、９３質量％以下であることがより好ましい。重合体Ｘにおける、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が上記下限値以上であれば、バインダー組成物を用いて調製したスラリー組成物の分散性を向上させると共に、当該スラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができ、ひいては、得られる二次電池の出力特性を高めることができる。また、重合体Ｘにおける、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が上記上限値以下であれば、得られる電極合材層の接着性を高めることができるとともに、得られる二次電池の出力特性を高めることができる。

＜＜（メタ）アクリルアミド単量体単位＞＞
　重合体Ｘは、（メタ）アクリルアミド単量体単位を更に含有していてもよい。重合体Ｘが（メタ）アクリルアミド単量体単位を更に含有していれば、得られる電極合材層の接着性および柔軟性を向上させることができる。

　重合体Ｘ中の（メタ）アクリルアミド単量体単位を形成し得る（メタ）アクリルアミド単量体としては、アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシメチルアクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシメチルメタクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチルアクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチルメタクリルアミドなどが挙げられる。なお、これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。中でも、得られる電極合材層の接着性および柔軟性を向上させる観点から、アクリルアミド、Ｎ－ヒドロキシエチルアクリルアミドが好ましい。なお、本明細書に記載した他の単量体単位に該当し得る単位については、（メタ）アクリルアミド基を有するものであっても、「（メタ）アクリルアミド単量体単位」には該当しないものとする。

　重合体Ｘ中の（メタ）アクリルアミド単量体単位の含有割合は、重合体Ｘに含まれる全単量体単位（全繰り返し単位）を１００質量％とした場合に、３質量％以上であることが好ましく、４．５質量％以上であることがより好ましく、７.５質量％以上であることがより好ましく、２０質量％以下であることが好ましく、１８質量％以下であることがより好ましく、1６質量％以下であることが更に好ましい。重合体Ｘ中の（メタ）アクリルアミド単量体単位の含有割合が上記下限値以上であれば、得られる電極合材層の接着性を高めることができる。また、重合体Ｘ中の（メタ）アクリルアミド単量体単位の含有割合が上記上限値以下であれば、重合体Ｘが過度に硬くなることを抑制できることに起因すると推察されるが、得られる電極合材層の接着性および柔軟性を高めることができる。これにより、得られる二次電池の出力特性を高めることができる。

＜＜重合体Ｘの調製方法＞＞
　重合体Ｘは、特に限定されないが、例えば、以下のように調製することができる。
　水等の溶媒中にて、上述した酸性基含有単量体および不飽和単量体Ａ、並びに、任意で用い得る水酸基含有アクリル酸エステル単量体および水酸基含有メタクリル酸エステル単量体などを混合する。なお、任意で、酸性基含有単量体をアルカリ水溶液に溶解してさらに中和してなる水溶液を調製してから、不飽和単量体Ａおよびその他の任意で配合されうる単量体と混合してもよい。得られた混合物に対して重合促進剤を添加する。その後、重合開始剤を添加して、重合反応を開始する。その後、必要に応じて、重合促進剤の追加、重合開始剤の追加および重合のサイクルを、１または２以上行ってもよい。重合開始剤を添加して重合反応を開始する際に、重合温度は、例えば、３５℃以上６５℃以下であることが好ましく、４０℃以上５５℃以下であることがより好ましい。また、重合開始剤の添加と、重合促進剤の添加との間の重合反応の時間は、例えば、５分間以上４０分間以下が好ましく、１０分間以上３０分間以下がより好ましい。なお、上述した操作は、窒素雰囲気下で行うことが好ましい。また、重合反応の際に、重合助剤として連鎖移動剤を用いてもよい。重合反応後、反応停止剤を用いて、重合反応を停止する。次いで、生成物を冷却し、空気雰囲気下に置いた後、水酸化リチウム水溶液などを添加して、生成物のｐＨを７．０以上９．０以下に調整する。

　重合開始剤としては、特に限定されず、既知の重合開始剤を用いることができる。重合開始剤としては、例えば、過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、過硫酸アンモニウム等が挙げられる。中でも、過硫酸カリウムを用いることが好ましい。重合開始剤の添加を複数回行う場合、各回の重合開始剤は同じでもよいし、異なっていてもよい。
　なお、重合開始剤の使用量は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整することができる。

　重合促進剤としては、例えば、Ｌ－アスコルビン酸、亜硫酸水素ナトリウム等が挙げられる。重合促進剤の添加を複数回行う場合、各回の重合促進剤は同じでもよいし、異なっていてもよい。特に、重合反応開始時に、重合促進剤としてＬ－アスコルビン酸が重合系内に存在することが好ましい。
　なお、重合促進剤の使用量は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整することができる。

＜＜重量平均分子量（Ｍｗ）＞＞
　重合体Ｘの重量平均分子量（Ｍｗ）は、５０，０００以上であることが好ましく、７５，０００以上であることがより好ましく、１００，０００以上であることが更に好ましく、２，０００，０００未満であることが好ましく、１，５００，０００未満であることがより好ましく、１，０００，０００未満であることが更に好ましく、５００，０００未満であってもよく、４００，０００未満であってもよく、３００，０００未満であってもよい。
　重合体Ｘの重量平均分子量（Ｍｗ）が上記下限以上であれば、バインダー組成物を含むスラリー組成物を用いて形成した電極合材層の接着性を更に向上させることができる。一方、重合体Ｘの重量平均分子量（Ｍｗ）が上記上限未満であれば、バインダー組成物を用いて調製されるスラリー組成物の分散性を更に向上させることができる。
　なお、重合体Ｘの重量平均分子量（Ｍｗ）は、上述した重合体Ｘの調製方法における重合条件により制御可能であり、具体的には、重合開始剤、重合促進剤、連鎖移動剤等の種類および添加量、並びに、重合反応の時間および温度などによって制御することができる。

＜＜分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）＞＞
　重合体Ｘの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、１．５以上であることが好ましく、１．８以上であることがより好ましく、２．２以上であることが更に好ましく、１０以下であることが好ましく、７以下であることがより好ましく、４以下であることが更に好ましい。
　なお、重合体Ｘの分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、上述した重合体Ｘの調製方法における重合条件により制御可能であり、具体的には、重合開始剤、重合促進剤、連鎖移動剤等の種類および添加量、並びに、重合反応の時間および温度などによって制御することができる。
　本発明において、分子量分布は、（Ｍｗ／Ｍｎ）は、本明細書の実施例に記載の方法を用いて測定することができる。

＜溶媒＞
　本発明のバインダー組成物の調製に使用できる溶媒としては、上述した重合体Ｘを溶解または分散可能な既知の溶媒を用いることができる。中でも、溶媒としては、水を用いることが好ましい。なお、バインダー組成物中に含まれる溶媒の少なくとも一部として、重合体Ｘの調製に用いた水等の溶媒を用いることができる。

＜その他の成分＞
　また、本発明のバインダー組成物は、上述した重合体Ｘおよび溶媒以外に、補強材、レベリング剤、粘度調整剤、電解液添加剤等の任意のその他の成分を更に含んでいてもよい。これらは、電池反応に影響を及ぼさないものであれば、特に限定されず、既知の成分を使用することができる。また、これらの成分は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
　また、本発明のバインダー組成物は、後述する本発明のスラリー組成物に含まれ得る粒子状重合体Ｙを更に含んでいてもよい。

＜バインダー組成物の調製方法＞
　そして、本発明のバインダー組成物は、例えば、水等の溶媒中で、重合体Ｘおよびその他の成分を、既知の方法で混合することにより調製することができる。
　また、例えば、上述した重合体Ｘの調製方法により得られた重合体Ｘの水溶液または水分散液をそのまま本発明のバインダー組成物として用いることもできる。
　さらに、例えば、重合体Ｘと電極活物質とを混合した後、任意に用いる粒子状重合体Ｙ等のその他の成分を添加することにより、バインダー組成物の調製と、後述するスラリー組成物の調製とを同時に実施してもよい。

（非水系二次電池電極用スラリー組成物）
　本発明のスラリー組成物は、電極活物質と、上述したバインダー組成物とを含むことを特徴とする。
　本発明のスラリー組成物は、上述した本発明のバインダー組成物を含むため、分散性に優れると共に、当該スラリー組成物を用いて形成された電極合材層に優れた接着性および柔軟性を発揮させることができる。
　そして、本発明のスラリー組成物は、分散性に優れているため、均一な構造を有する電極合材層を形成することができる。さらに、本発明のスラリー組成物から形成された電極合材層は、上述した通り、柔軟性にも優れているため、例えば、二次電池の製造の際に、当該二次電池の形状に応じて電極を巻く、折る等した場合に、ひび割れの発生を抑制することができる。したがって、本発明のスラリー組成物から形成された電極合材層は、均一な構造を有すると共に、ひび割れが少ないため、二次電池の内部抵抗を低減することができる。

　また、本発明のスラリー組成物は、任意で、電極活物質およびバインダー組成物に加えて、粒子状重合体Ｙおよび導電材を更に含んでいてもよい。
　さらに、本発明のスラリー組成物は、通常、水等の分散媒を更に含んでいる。
　また、本発明のスラリー組成物は、上述した電極活物質、バインダー組成物、粒子状重合体、導電材、および分散媒以外の成分（その他の成分）を更に含んでいてもよい。

　スラリー組成物中の電極活物質の含有割合は、例えば、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、９０質量％以上９９質量％以上であることが好ましい。スラリー組成物中の電極活物質の含有割合が上記下限以上であれば、二次電池のエネルギー密度を向上することができる。一方、スラリー組成物中の電極活物質の含有割合が上記上限以下であれば、スラリー組成物の分散性、並びに、電極合材層の接着性および柔軟性を十分に高く確保することができる。

　本発明のスラリー組成物は、電極活物質として正極活物質を含む非水系二次電池正極用スラリー組成物であってもよいし、電極活物質として負極活物質を含む非水系二次電池負極用スラリー組成物であってもよい。ここで、正極合材層においては柔軟性が特に課題になり得ることから、形成される電極合材層としての正極合材層の柔軟性を更に向上させる観点から、本発明のスラリー組成物は、非水系二次電池正極用スラリー組成物であることが好ましい。

　以下、本発明の非水系二次電池電極用スラリー組成物がリチウムイオン二次電池正極用スラリー組成物である場合について詳述するが、本発明は下記の一例に限定されない。

＜電極活物質（正極活物質）＞
　ここで、リチウムイオン二次電池の正極活物質としては、特に限定されることなく、既知の正極活物質を用いることができる。
　具体的には、正極活物質としては、遷移金属を含有する化合物、例えば、遷移金属酸化物、遷移金属硫化物、リチウムと遷移金属との複合金属酸化物などを用いることができる。なお、遷移金属としては、例えば、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｍｏ等が挙げられる。

　ここで、遷移金属酸化物としては、例えばＭｎＯ、ＭｎＯ_２、Ｖ_２Ｏ_５、Ｖ_６Ｏ_１３、ＴｉＯ_２、Ｃｕ_２Ｖ_２Ｏ_３、非晶質Ｖ_２Ｏ－Ｐ_２Ｏ_５、非晶質ＭｏＯ_３、非晶質Ｖ_２Ｏ_５、非晶質Ｖ_６Ｏ_１３等が挙げられる。
　遷移金属硫化物としては、ＴｉＳ_２、ＴｉＳ_３、非晶質ＭｏＳ_２、ＦｅＳなどが挙げられる。
　リチウムと遷移金属との複合金属酸化物としては、層状構造を有するリチウム含有複合金属酸化物、スピネル型構造を有するリチウム含有複合金属酸化物、オリビン型構造を有するリチウム含有複合金属酸化物などが挙げられる。

　層状構造を有するリチウム含有複合金属酸化物としては、例えば、リチウム含有コバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ_２）、リチウム含有ニッケル酸化物（ＬｉＮｉＯ_２）、Ｃｏ－Ｎｉ－Ｍｎのリチウム含有複合酸化物（Ｌｉ（ＣｏＭｎＮｉ）Ｏ_２）、Ｎｉ－Ｍｎ－Ａｌのリチウム含有複合酸化物、Ｎｉ－Ｃｏ－Ａｌのリチウム含有複合酸化物、ＬｉＭａＯ_２とＬｉ_２ＭｂＯ_３との固溶体などが挙げられる。なお、Ｃｏ－Ｎｉ－Ｍｎのリチウム含有複合酸化物としては、Ｌｉ［Ｎｉ_０．５Ｃｏ_０．２Ｍｎ_０．３］Ｏ_２、Ｌｉ［Ｎｉ_１／３Ｃｏ_１／３Ｍｎ_１／３］Ｏ_２などが挙げられる。また、ＬｉＭａＯ_２とＬｉ_２ＭｂＯ_３との固溶体としては、例えば、ｘＬｉＭａＯ_２・（１－ｘ）Ｌｉ_２ＭｂＯ_３などが挙げられる。ここで、ｘは０＜ｘ＜１を満たす数を表し、Ｍａは平均酸化状態が３＋である１種類以上の遷移金属を表し、Ｍｂは平均酸化状態が４＋である１種類以上の遷移金属を表す。このような固溶体としては、Ｌｉ［Ｎｉ_０．１７Ｌｉ_０．２Ｃｏ_０．０７Ｍｎ_０．５６］Ｏ_２などが挙げられる。
　なお、本明細書において、「平均酸化状態」とは、前記「１種類以上の遷移金属」の平均の酸化状態を示し、遷移金属のモル量と原子価とから算出される。例えば、「１種類以上の遷移金属」が、５０ｍｏｌ％のＮｉ^２＋と５０ｍｏｌ％のＭｎ^４＋から構成される場合には、「１種類以上の遷移金属」の平均酸化状態は、（０．５）×（２＋）＋（０．５）×（４＋）＝３＋となる。

　スピネル型構造を有するリチウム含有複合金属酸化物としては、例えば、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ_２Ｏ_４）や、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ_２Ｏ_４）のＭｎの一部を他の遷移金属で置換した化合物が挙げられる。具体例としては、ＬｉＮｉ_０．５Ｍｎ_１．５Ｏ_４などのＬｉ_ｓ［Ｍｎ_２－ｔＭｃ_ｔ］Ｏ_４が挙げられる。ここで、Ｍｃは平均酸化状態が４＋である１種類以上の遷移金属を表す。Ｍｃの具体例としては、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｃｒ等が挙げられる。また、ｔは０＜ｔ＜１を満たす数を表し、ｓは０≦ｓ≦１を満たす数を表す。なお、正極活物質としては、Ｌｉ_１＋ｘＭｎ_２－ｘＯ_４（０＜Ｘ＜２）で表されるリチウム過剰のスピネル化合物なども用いることができる。

　オリビン型構造を有するリチウム含有複合金属酸化物としては、例えば、オリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ_４）、オリビン型リン酸マンガンリチウム（ＬｉＭｎＰＯ_４）、オリビン型リン酸マンガン鉄リチウム(ＬｉＭｎ_１－ｘＦｅ_ｘＰＯ_４；０＜ｘ＜１)などのＬｉ_ｙＭｄＰＯ_４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物が挙げられる。ここで、Ｍｄは平均酸化状態が３＋である１種類以上の遷移金属を表し、例えばＭｎ、Ｆｅ、Ｃｏ等が挙げられる。また、ｙは０≦ｙ≦２を満たす数を表す。さらに、Ｌｉ_ｙＭｄＰＯ_４で表されるオリビン型リン酸リチウム化合物は、Ｍｄが他の金属で一部置換されていてもよい。置換しうる金属としては、例えば、Ｃｕ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｖ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｔｉ、Ａｌ、Ｓｉ、ＢおよびＭｏなどが挙げられる。

　これらの中でも、二次電池の過充電に対する安定性を向上させる観点から、オリビン型リン酸鉄リチウムを用いることが好ましい。
　ここで、オリビン型リン酸鉄リチウムとしては、オリビン型リン酸鉄リチウム粒子の表面の少なくとも一部がカーボンコート層で被覆されてなる、カーボンコート層被覆オリビン型リン酸鉄リチウム粒子を用いることもできる。

　なお、正極活物質の粒子径は、特に限定されず、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整可能であるが、例えば、正極活物質の平均粒子径が２μｍ以下であることが好ましい。本発明において、正極活物質の平均粒子径は、マルバーン社製レーザ回折式粒子径測定装置により測定される粒度分布（体積基準）において小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径Ｄ５０を意味する。

＜バインダー組成物＞
　バインダー組成物としては、上述した本発明のバインダー組成物を用いることができる。

　スラリー組成物を調製する際のバインダー組成物の添加量は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整可能である。例えば、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、重合体Ｘの含有割合が０．１質量％以上５質量％以下、好ましくは０．１質量％以上３質量％以下、より好ましくは０．１質量％以上１質量％以下となるように、バインダー組成物の添加量は調整することができる。スラリー組成物中の重合体Ｘの含有割合が上記下限以上であれば、スラリー組成物の分散性、並びに、電極合材層の接着性および柔軟性を更に向上させることができる。一方、スラリー組成物中の重合体Ｘの含有割合が上記上限以下であれば、二次電池の内部抵抗を低減することができる。

＜粒子状重合体Ｙ＞
　粒子状重合体Ｙは、上述した重合体Ｘと共に、電極合材層中において結着材として機能し得る成分である。
　なお、粒子状重合体Ｙは、上述した重合体Ｘとは異なる重合体であるものとする。
　ここで、粒子状重合体Ｙは、通常、非水溶性である。なお、本発明において、重合体が「非水溶性」であるとは、温度２５℃において重合体０．５ｇ（固形分換算）を１００ｇの水に溶解した際に、不溶分量が９０質量％以上となることをいう。

　そして、粒子状重合体Ｙは、親水性基を含有することが好ましい。粒子状重合体Ｙとして親水性基を含有する粒子状重合体（親水性基含有粒子状重合体）を用いれば、スラリー組成物の分散性、並びに、形成される電極合材層の接着性および柔軟性を更に向上させることができる。

　ここで、粒子状重合体Ｙへの親水性基の導入方法としては、特に限定されないが、例えば、粒子状重合体Ｙの重合の際に親水性基含有単量体を用いて、得られる粒子状重合体Ｙ中に親水性基含有単量体単位を形成する方法を採用することができる。

＜＜親水性基含有単量体単位＞＞
　粒子状重合体Ｙ中の親水性基含有単量体単位を形成し得る親水性基含有単量体としては、カルボン酸基含有単量体、スルホン酸基含有単量体、およびリン酸基含有単量体などの酸性基含有単量体、並びに、水酸基含有単量体などが挙げられる。

　酸性基含有単量体（カルボン酸基含有単量体、スルホン酸基含有単量体およびリン酸基含有単量体など）としては、上述した重合体Ｘの調製に用い得る各種の酸性基含有単量体を使用することができる。

　水酸基含有単量体としては、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル（２－ヒドロキシエチルアクリレート）、アクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、メタクリル酸－２－ヒドロキシエチル、メタクリル酸－２－ヒドロキシプロピル、マレイン酸ジ－２－ヒドロキシエチル、マレイン酸ジ－４－ヒドロキシブチル、イタコン酸ジ－２－ヒドロキシプロピルなどのエチレン性不飽和カルボン酸のアルカノールエステル類；一般式：ＣＨ_２＝ＣＲ^１－ＣＯＯ－（Ｃ_ｑＨ_２ｑＯ）_ｐ－Ｈ（式中、ｐは２～９の整数、ｑは２～４の整数、Ｒ^１は水素またはメチル基を表す）で表されるポリアルキレングリコールと（メタ）アクリル酸とのエステル類；２－ヒドロキシエチル－２’－（メタ）アクリロイルオキシフタレート、２－ヒドロキシエチル－２’－（メタ）アクリロイルオキシサクシネートなどのジカルボン酸のジヒドロキシエステルのモノ（メタ）アクリル酸エステル類；２－ヒドロキシエチルビニルエーテル、２－ヒドロキシプロピルビニルエーテルなどのビニルエーテル類；（メタ）アリル－２－ヒドロキシエチルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－３－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－３－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－４－ヒドロキシブチルエーテル、（メタ）アリル－６－ヒドロキシヘキシルエーテルなどのアルキレングリコールのモノ（メタ）アリルエーテル類；ジエチレングリコールモノ（メタ）アリルエーテル、ジプロピレングリコールモノ（メタ）アリルエーテルなどのポリオキシアルキレングリコールモノ（メタ）アリルエーテル類；グリセリンモノ（メタ）アリルエーテル、（メタ）アリル－２－クロロ－３－ヒドロキシプロピルエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシ－３－クロロプロピルエーテルなどの、（ポリ）アルキレングリコールのハロゲンおよびヒドロキシ置換体のモノ（メタ）アリルエーテル；オイゲノール、イソオイゲノールなどの多価フェノールのモノ（メタ）アリルエーテルおよびそのハロゲン置換体；（メタ）アリル－２－ヒドロキシエチルチオエーテル、（メタ）アリル－２－ヒドロキシプロピルチオエーテルなどのアルキレングリコールの（メタ）アリルチオエーテル類；などが挙げられる。
　なお、本発明において、「（メタ）アリル」とは、アリルおよび／またはメタリルを意味し、「（メタ）アクリロイル」とは、アクリロイルおよび／またはメタクリロイルを意味する。

　上述した親水性基含有単量体としては、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で併用してもよい。
　そして、親水性基含有単量体としては、スラリー組成物の分散性および形成される電極合材層の接着性を一層向上させる観点から、酸性基含有単量体（カルボン酸基含有単量体、スルホン酸基含有単量体、およびリン酸基含有単量体など）を用いることが好ましく、形成される電極合材層の密着性を一層向上させる観点から、酸性基含有単量体と水酸基含有単量体とを併用することがより好ましく、カルボン酸基含有単量体と水酸基含有単量体とを併用することが更に好ましい。

－含有割合－
　粒子状重合体Ｙ中の親水性基含有単量体単位の含有割合は、粒子状重合体Ｙに含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、１質量％以上１０質量％以下であることが好ましい。粒子状重合体Ｙ中の親水性基含有単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、スラリー組成物の分散性、並びに、形成される電極合材層の接着性および柔軟性を一層向上させることができる。
　さらに、粒子状重合体Ｙが親水性基含有単量体単位として酸性基含有単量体単位（カルボン酸含有単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、およびリン酸基含有単量体単位など）と水酸基含有単量体単位との双方を含む場合、粒子状重合体Ｙ中の親水性基含有単量体単位の含有割合（即ち、酸性基含有単量体単位および水酸基含有単量体単位の合計含有割合）は、粒子状重合体Ｙに含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、２質量％以上であることがより好ましく、３質量％以上であることが更に好ましく、５質量％以下であることがより好ましく、４質量％以下であることが更に好ましい。粒子状重合体Ｙ中の酸性基含有単量体単位および水酸基含有単量体単位の合計含有割合が上記所定の範囲内であれば、スラリー組成物の分散性、並びに、形成される電極合材層の接着性および柔軟性をより一層向上させることができる。

　なお、粒子状重合体Ｙが親水性基含有単量体単位として酸性基含有単量体単位（カルボン酸基含有単量体単位、スルホン酸基含有単量体単位、およびリン酸基含有単量体単位など）を含む場合、粒子状重合体Ｙ中の酸性基含有単量体単位の含有割合は、粒子状重合体Ｙに含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、１．５質量％以上であることが更に好ましく、５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましく、２．５質量％以下であることが更に好ましい。粒子状重合体Ｙ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が上記下限以上であれば、スラリー組成物の分散性および形成される電極合材層の接着性を一層向上させることができる。一方、粒子状重合体Ｙ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が上記上限以下であれば、形成される電極合材層の柔軟性を十分に高く確保することができる。

　また、粒子状重合体Ｙが親水性基含有単量体単位として水酸基含有単量体単位を含む場合、粒子状重合体Ｙ中の水酸基含有単量体単位の含有割合は、粒子状重合体Ｙに含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、０．５質量％以上であることが好ましく、１質量％以上であることがより好ましく、５質量％以下であることが好ましく、２質量％以下であることがより好ましく、１．５質量％以下であることが更に好ましい。粒子状重合体Ｙ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が上記下限以上であれば、形成される電極合材層の柔軟性を一層向上させることができる。一方、粒子状重合体Ｙ中の酸性基含有単量体単位の含有割合が上記上限以下であれば、スラリー組成物の分散性および形成される電極合材層の接着性を十分に高く確保することができる。

＜＜粒子状重合体Ｙの種類＞＞
　そして、親水性基を含有する粒子状重合体Ｙとしては、例えば、親水性基含有アクリル系重合体、親水性基含有共役ジエン系重合体を用いることが好ましく、二次電池のサイクル特性を十分に高く確保する観点から、親水性基含有アクリル系重合体を用いることがより好ましい。

－親水性基含有アクリル系重合体－
　親水性基含有アクリル系重合体は、上述した親水性基含有単量体単位に加えて、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位を少なくとも含む共重合体である。なお、親水性基含有アクリル系重合体は、ニトリル基含有単量体単位または芳香族ビニル単量体単位を更に含むことが好ましい。また、親水性基含有アクリル系重合体は、親水性基含有単量体単位、（メタ）アクリル酸エステル単量体単位、ニトリル基含有単量体単位、および芳香族ビニル単量体単位以外の単量体単位を更に含んでいてもよい。

　なお、親水性基含有アクリル系重合体中の親水性基含有単量体単位の含有割合は、上述した重合体中の親水性基含有単量体単位の含有割合の好ましい範囲と同じ範囲とすることができる。

　親水性基含有アクリル系重合体中の（メタ）アクリル酸エステル単量体単位を形成し得る（メタ）アクリル酸エステル単量体としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、２－エチルヘキシルアクリレート等の（メタ）アクリル酸アルキルエステルを用いることができる。なお、これらは、１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。
　なお、本明細書中において、「（メタ）アクリル」とは、アクリルおよび／またはメタクリルを意味する。

　ここで、親水性基含有アクリル系重合体中の（メタ）アクリル酸エステル単量体単位の含有割合は、親水性基含有アクリル系重合体に含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、５０質量％以上であることが好ましく、６０質量％以上であることがより好ましく、７０質量％以上であることが更に好ましく、９０質量％以下であることが好ましく、８５質量％以下であることがより好ましく、８０質量％以下であることが更に好ましい。親水性基含有アクリル系重合体中の（メタ）アクリル酸エステル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、形成される電極合材層の接着性および柔軟性を一層向上させることができる。

　親水性基含有アクリル系重合体中のニトリル基含有単量体単位を形成し得るニトリル基含有単量体としては、上述した重合体Ｘの形成に用い得るニトリル基含有単量体を使用することができる。

　　親水性基含有アクリル系重合体中のニトリル基含有単量体単位の含有割合は、親水性基含有アクリル系重合体に含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、５質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上であることがより好ましく、１７質量％以上であることが更に好ましく、４０質量％以下であることが好ましく、３５質量％以下であることがより好ましく、２６質量％以下であることが更に好ましい。親水性基含有アクリル系重合体中のニトリル基含有単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、形成される電極合材層の接着性および柔軟性を一層向上させることができる。

　親水性基含有アクリル系重合体中の芳香族ビニル単量体単位を形成し得る芳香族ビニル単量体としては、後述の「親水性基含有共役ジエン系重合体」の項目で記載した芳香族ビニル単量体を用いることができる。

　親水性基含有アクリル系重合体中の芳香族ビニル単量体単位の含有割合は、親水性基含有アクリル系重合体に含まれる全単量体単位を１００質量％とした場合に、５質量％以上であることが好ましく、１０質量％以上であることがより好ましく、１７質量％以上であることが更に好ましく、４０質量％以下であることが好ましく、３５質量％以下であることがより好ましく、２５質量％以下であることが更に好ましい。

－親水性基含有共役ジエン系重合体－
　親水性基含有共役ジエン系重合体は、上述した親水性基含有単量体単位に加えて、共役ジエン単量体単位を含む共重合体である。

　共役ジエン系重合体の具体例としては、特に限定されることなく、親水性基含有スチレン－ブタジエン共重合体（親水性基含有ＳＢＲ）などの親水性基含有単量体単位、芳香族ビニル単量体単位および脂肪族共役ジエン単量体単位を含む共重合体、親水性基含有ブタジエンゴム（親水性基含有ＢＲ）（親水性基含有単量体単位およびブタジエン単位を含む共重合体）、親水性基含有アクリルゴム（親水性基含有ＮＢＲ）（親水性基含有単量体単位、アクリロニトリル単位およびブタジエン単位を含む共重合体）、並びに、それらの水素化物などが挙げられる。これらは、１種単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。
　中でも、形成される電極合材層の接着性および柔軟性を一層向上させる観点から、親水性基含有スチレン－ブタジエン共重合体（親水性基含有ＳＢＲ）などの、親水性基含有単量体単位、芳香族ビニル単量体単位および脂肪族共役ジエン単量体単位を含む共重合体を用いることが好ましい。

　親水性基含有共役ジエン系重合体中の親水性基含有単量体単位の含有割合は、上述した重合体中の親水性基含有単量体単位の含有割合の好ましい範囲と同じ範囲とすることができる。

　親水性基含有共役ジエン系重合体中の共役ジエン単量体単位を形成し得る共役ジエン単量体単位としては、１，３－ブタジエン、イソプレン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエンなどの共役ジエン化合物が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。中でも、１，３－ブタジエンが好ましい。

　親水性基含有共役ジエン系重合体中の共役ジエン単量体単位の含有割合は、親水性基含有共役ジエン系重合体に含まれる全単量体単位を１００質量％として、１５質量％以上であることが好ましく、２０質量％以上であることがより好ましく、２５質量％以上であることが更に好ましく、６０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以下であることがより好ましく、４０質量％以下であることが更に好ましい。親水性基含有共役ジエン系重合体中の共役ジエン単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、形成される電極合材層の接着性および柔軟性をより一層向上させることができる。

　親水性基含有共役ジエン系重合体中の芳香族ビニル単量体単位を形成し得る芳香族ビニル単量体としては、スチレン、α－メチルスチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼンなどが挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよいし、２種以上を任意の比率で用いてもよい。中でも、スチレンが好ましい。

　親水性基含有共役ジエン系重合体中の芳香族ビニル単量体単位の含有割合は、親水性基含有共役ジエン系重合体に含まれる全単量体単位を１００質量％として、３０質量％以上であることが好ましく、４５質量％以上であることがより好ましく、５６質量％以上であることが更に好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７５質量％以下であることがより好ましく、７１質量％以下であることが更に好ましい。親水性基含有共役ジエン系重合体中の芳香族ビニル単量体単位の含有割合が上記所定の範囲内であれば、形成される電極合材層の接着性および柔軟性をより一層向上させることができる。

＜＜粒子状重合体Ｙの調製方法＞＞
　粒子状重合体Ａの重合様式は、特に限定されることなく、例えば、溶液重合法、懸濁重合法、塊状重合法、乳化重合法などのいずれの方法を用いてもよい。また、重合反応としては、イオン重合、ラジカル重合、リビングラジカル重合などの付加重合を用いることができる。そして、重合に使用され得る乳化剤、分散剤、重合開始剤、連鎖移動剤などは、一般に用いられるものを使用することができ、その使用量も、一般に使用される量とすることができる。

＜＜スラリー組成物中の含有割合＞＞
　スラリー組成物中の粒子状重合体Ｙの含有割合は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整可能であるが、例えば、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、好ましくは０．１質量％以上５質量％以下、より好ましくは０．１質量％以上３質量％以下、更に好ましくは０．１質量％以上２質量％以下とすることが好ましい。スラリー組成物中の粒子状重合体Ｙの含有割合が上記下限以上であれば、スラリー組成物の分散性、並びに、電極合材層の接着性および柔軟性を一層向上させることができる。一方、スラリー組成物中の重合体Ｙの含有割合が上記上限以下であれば、二次電池の内部抵抗を低減することができる。

＜導電材＞
　導電材は、電極合材層中で電極活物質同士の電気的接触を確保する機能を有する成分である。
　導電材としては、少なくともカーボンナノチューブを用いることが好ましく、カーボンナノチューブと粒子状導電材とを併用することがより好ましい。
　導電材として少なくともカーボンナノチューブを用いれば、二次電池の内部抵抗を低減することができる。さらに、導電材としてカーボンナノチューブと粒子状導電材とを併用すれば、二次電池の内部抵抗を低減しつつ、電極合材層の柔軟性を更に向上させることができる。
　なお、導電材としては、カーボンナノチューブおよび粒子状導電材以外の導電材（その他の導電材）を用いてもよい。その他の導電材としては、例えば、カーボンナノチューブ以外の繊維状導電材などを用いることができる。

＜＜カーボンナノチューブ＞＞
　カーボンナノチューブは、電極合材層中において導電パスを形成することで、二次電池の内部抵抗を低減することができる。また、カーボンナノチューブを用いることで、二次電池のサイクル特性および低温特性を向上させることもできる。
　カーボンナノチューブとしては、本発明の所望の効果が得られるカーボンナノチューブ（以下、「ＣＮＴ」と略記する場合がある。）であれば、特に限定されない。カーボンナノチューブとしては、層の形式の種類に応じて、単層（ＳＷ）カーボンナノチューブおよび多層（ＭＷ）カーボンナノチューブが挙げられる。そして、導電材として用い得るカーボンナノチューブは、単層カーボンナノチューブ、多層カーボンナノチューブ、またはこれらの組合せのいずれであってもよい。

　ＣＮＴの平均層数は、１０以下であることが好ましく、９以下であることがより好ましく、８以下であることが更に好ましく、２以下であることが一層好ましく、１．５以下であることがより一層好ましい。ＣＮＴの平均層数が上記上限以下であれば、二次電池のサイクル特性を更に向上させることができる。
　なお、ＣＮＴの平均層数の下限は、特に限定されることはなく、通常１以上である。

　ＣＮＴの平均直径は、０．５ｎｍ以上であることが好ましく、１ｎｍ以上であることがより好ましく、１．５ｎｍ以上であることが更に好ましく、２ｎｍ以上であることが一層好ましく、２．５ｎｍ以上であることがより一層好ましく、２０ｎｍ以下であることが好ましく、１２ｎｍ以下であることがより好ましく、８ｎｍ以下であることが更に好ましく、６ｎｍ以下であることが一層好ましく、４ｎｍ以下であることがより一層好ましい。ＣＮＴの平均直径が上記下限以上であれば、ＣＮＴの凝集を十分に抑制して、導電材としてのＣＮＴの分散性を十分に確保することができる。一方、ＣＮＴの平均直径が上記上限以下であれば、電極合材層中において良好な導電パスを形成し、二次電池の内部抵抗を更に低減すると共に、当該二次電池のサイクル特性を更に向上させることができる。

　ＣＮＴのラマンスペクトルにおけるＤバンドピーク強度に対するＧバンドピーク強度の比（Ｇ／Ｄ比）は、０．６以上であることが好ましく、１．２以上であることがより好ましく、２．１以上であることが更に好ましく、３．０以上であることが一層好ましく、３．６以上であることがより一層好ましい。ＣＮＴのＧ／Ｄ比が上記下限以上であれば、二次電池のサイクル特性を更に向上させることができる。なお、ＣＮＴのＧ／Ｄ比の上限は、特に限定されないが、例えば２００以下である。

　ＣＮＴのＢＥＴ比表面積は、１００ｍ^２／ｇ以上であることが好ましく、２００ｍ^２／ｇ以上であることがより好ましく、２５０ｍ^２／ｇ以上であることが更に好ましく、１２００ｍ^２／ｇ以下であることが好ましく、１１００ｍ^２／ｇ以下であることがより好ましく、１０００ｍ^２／ｇ以下であることが更に好ましい。ＣＮＴのＢＥＴ比表面積が上記所定の範囲内であれば、二次電池の内部抵抗を更に低減することができる。
　なお、本発明において、ＣＮＴの「ＢＥＴ比表面積」は、ＢＥＴ法を用いて測定した窒素吸着比表面積を指す。

［カーボンナノチューブの製造方法］
　上述した性状を有するＣＮＴは、特に限定されることなく、アーク放電法、レーザーアブレーション法、スーパーグロース法などの既知の手法を用いて製造することができる。

［スラリー組成物中の含有割合］
　スラリー組成物中のＣＮＴの含有割合は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整可能であるが、例えば、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、０．０１質量％以上０．５質量％以下とすることが好ましい。スラリー組成物中のＣＮＴの含有割合が上記下限以上であれば、二次電池の内部抵抗を更に低減することができる。一方、スラリー組成物中のＣＮＴの含有割合が上記上限以下であれば、電極合材層の柔軟性を十分に高く確保することができる。

＜＜粒子状導電材＞＞
　粒子状導電材は、電極合材層中で導電材として機能し得ると共に、当該電極合材層の柔軟性を向上させ得る成分である。
　粒子状導電材としては、繊維状以外の形状（例えば、球状、板状等）を有する導電材であれば、特に限定されず、カーボンブラック（例えば、アセチレンブラック、ケッチェンブラック（登録商標）、ファーネストブラック等）、およびグラフェンなどが挙げられる。なお、これらの粒子状導電材は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

［スラリー組成物中の含有割合］
　スラリー組成物中の粒子状導電材の含有割合は、本発明の所望の効果が得られる範囲内で適宜調整可能であるが、例えば、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、０．１質量％以上５質量％以下とすることが好ましい。スラリー組成物中の粒子状導電材の含有割合が上記下限以上であれば、電極合材層の柔軟性を更に向上させることができる。一方、スラリー組成物中の粒子状導電材の含有割合が上記上限以下であれば、電極合材層の接着性を十分に高く確保することができる。

＜＜ＣＮＴと粒子状導電材との混合比＞＞
　ＣＮＴと粒子状導電材との混合比は、特に限定されないが、例えば、スラリー組成物中のＣＮＴと粒子状導電材との合計含有量に占めるＣＮＴの含有量の割合が１質量％以上であることが好ましく、２質量％以上であることがより好ましく、３質量％以上であることが更に好ましく、３０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以下であることが更に好ましい。ＣＮＴと粒子状導電材との合計含有量に占めるＣＮＴの含有量の割合が上記下限以上であれば、二次電池の内部抵抗を更に低減することができる。一方、ＣＮＴと粒子状導電材との合計含有量に占めるＣＮＴの含有量の割合が上記上限以下であれば、電極合材層の柔軟性を更に向上させることができる。

＜分散媒＞
　本発明のスラリー組成物は、通常、水等の分散媒を含んでいる。
　なお、本発明のスラリー組成物の分散媒の少なくとも一部としては、例えば、スラリー組成物の調製に使用したバインダー組成物に含まれていた水等の溶媒を用いることができる。

＜その他の成分＞
　また、本発明のスラリー組成物は、上述した成分の他に、その他の成分を更に含有していてもよい。そして、その他の成分としては、例えば、上述したバインダー組成物に含まれ得るその他の成分と同様の成分を用いることができる。

　さらに、本発明のスラリー組成物は、その他の成分として分散剤を更に含んでいてもよい。分散剤としては、カルボキシメチルセルロースおよびその塩；β－ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物等の芳香族スルホン酸ホルマリン縮合物およびその塩；などを用いることができる。中でも、電極合材層の接着性を更に向上させる観点から、芳香族スルホン酸ホルマリン縮合物およびその塩を用いることが好ましく、β－ナフタレンスルホン酸ホルマリン縮合物ナトリウム塩を用いることがより好ましい。
　なお、分散剤として芳香族スルホン酸ホルマリン縮合物およびその塩を用いる場合、スラリー組成物中の芳香族スルホン酸ホルマリン縮合物およびその塩の含有割合は、例えば、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、０．０１質量％以上０．５質量％以下とすることができる。

＜スラリー組成物の調製方法＞
　本発明のスラリー組成物は、特に限定されないが、例えば、上述した各成分を分散媒に分散または溶解させることにより調製することができる。具体的には、ボールミル、サンドミル、ビーズミル、顔料分散機、らい潰機、超音波分散機、ホモジナイザー、プラネタリーミキサー、フィルミックスなどの混合機を用いて上記各成分と分散媒とを混合することにより、スラリー組成物を調製することができる。
　ここで、分散媒としては、通常は水を用いるが、任意の化合物の水溶液や、少量の有機媒体と水との混合溶液などを用いてもよい。
　また、本発明のスラリー組成物の調製の際に、例えば上述したＣＮＴおよび粒子状導電材などの導電材を用いる場合、予め、水等の分散媒中にＣＮＴおよび粒子状導電材などの導電材を分散させてなる分散液を調製した後、得られた分散液を、電極活物質、重合体Ｘ、および粒子状重合体Ｙなどの他の成分と混合することもできる。

（非水系二次電池用電極）
　本発明の電極は、上述した本発明のスラリー組成物を用いて形成された電極合材層を備え、通常は、電極合材層が集電体上に形成された構造を有している。したがって、電極合材層には、電極活物質と、重合体Ｘとが少なくとも含まれ、任意で、粒子状重合体Ｙおよび導電材などが更に含まれている。

　電極合材層中に含まれている電極活物質、重合体Ｘ、粒子状重合体Ｙ、および導電材などの各成分は、上述したスラリー組成物中に含まれていたものであり、各成分の好適な含有割合は、スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合の各成分の好適な含有割合と同じである。
　また、電極合材層に含まれ得るＣＮＴと粒子状導電材との合計含有量に占めるＣＮＴの含有量の好適な割合も、上述したスラリー組成物に含まれ得るＣＮＴと粒子状導電材との合計含有量に占めるＣＮＴの含有量の好適な割合と同じである。

　なお、本発明の電極は、集電体と電極合材層との間に、導電材と接着剤とを少なくとも含む導電性接着剤層を更に備えていてもよい。

　そして、本発明の電極が備える電極合材層は、本発明のスラリー組成物を用いて形成されているため、優れた接着性および柔軟性を発揮することができる。
　また、本発明の電極が備える電極合材層は、分散性に優れた本発明のスラリー組成物を用いて形成されているため、均一な構造を有している。さらに、本発明の電極が備える電極合材層は、上述した通り、柔軟性にも優れているため、例えば、二次電池の製造の際に、当該二次電池の形状に応じて電極を巻く、折る等した場合に、ひび割れの発生を抑制することができる。したがって、本発明の電極は、均一な構造を有すると共に、ひび割れが少ない電極合材層を備えているため、二次電池の内部抵抗を低減することができる。

＜集電体＞
　集電体としては、電気導電性を有し、かつ、電気化学的に耐久性のある材料が用いられる。具体的には、集電体としては、例えば、鉄、銅、アルミニウム、ニッケル、ステンレス鋼、チタン、タンタル、金、白金などの金属材料からなる集電体を用い得る。なお、これらの材料は、１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。

　また、例えば、電極合材層と集電体との間に上述した導電性接着剤層を更に備える電極を製造する場合、集電体としては、集電体用基材上に導電性接着剤層が形成されてなる導電性接着剤層付き集電体を用いることができる。
　集電体用基材としては、例えば、上述した金属材料からなる集電体を用いることができる。
　集電体用基材上に導電性接着剤層を形成する方法は、特に限定されることない。例えば、水等の分散媒または溶媒中に、導電材と接着剤とが少なくとも分散または溶解され、任意で分散剤が更に分散または溶解されてなるスラリー組成物（「導電性接着剤」とも称する。）を、集電体用基材上に塗布した後、乾燥することにより導電性接着剤層を形成することができる。
　導電材としては、特に限定されず、例えば、上述したスラリー組成物に含まれ得る導電材を用いることができる。また、接着剤としては、特に限定されず、上述したスラリー組成物に含まれ得る粒子状重合体Ｙを用いることができる。さらに、分散剤としては、特に限定されず、例えば、カルボキシメチルセルロースおよびその塩などの既知の分散剤を用いることができる。
　また、集電体用基材上に導電性接着剤を塗布する方法、および、塗布された導電性接着剤を乾燥する方法としては、特に限定されず、既知の方法を用いることができる。

＜電極合材層＞
　電極合材層は、例えば、スラリー組成物を集電体上に塗布する工程（塗布工程）と、集電体上に塗布されたスラリー組成物を乾燥する工程（乾燥工程）とを経て形成される。

＜＜塗布工程＞＞
　スラリー組成物を、集電体上に塗布する方法としては、特に限定されず公知の方法を用いることができる。具体的には、塗布方法としては、ドクターブレード法、ディップ法、リバースロール法、ダイレクトロール法、グラビア法、エクストルージョン法、ハケ塗り法などを用いることができる。この際、スラリー組成物を集電体の片面だけに塗布してもよいし、両面に塗布してもよい。また、塗布後乾燥前の集電体上のスラリー組成物膜の厚みは、乾燥して得られる電極合材層の厚みに応じて適宜に設定しうる。

＜＜乾燥工程＞＞
　集電体上に塗布されたスラリー組成物を乾燥する方法としては、特に限定されず公知の方法を用いることができ、例えば温風、熱風、低湿風による乾燥法、真空乾燥法、赤外線や電子線などの照射による乾燥法が挙げられる。このように集電体上に塗布されたスラリー組成物を乾燥することで、集電体上に電極合材層を形成し、集電体と電極合材層とを有する電極を得ることができる。
　なお、乾燥工程の後、金型プレスまたはロールプレスなどを用い、電極合材層に加圧処理を施してもよい。加圧処理により、電極のピール強度を向上させることができる。

（非水系二次電池）
　本発明の二次電池は、上述した本発明の電極を備える。例えば、本発明の二次電池は、正極、負極、セパレータ、および電解液を備え、正極および負極の少なくとも一方が、上述した本発明の電極である。つまり、本発明の二次電池は、正極が本発明の電極であって負極が既知の負極であってもよく、負極が本発明の電極であって正極が既知の正極であってもよく、正極および負極のいずれも本発明の電極であってもよい。そして、正極合材層においては柔軟性が特に課題になり得ることから、電極合材層としての正極合材層の柔軟性を更に向上させる観点から、本発明の二次電池は、少なくとも正極が本発明の電極であることが好ましい。
　そして、本発明の二次電池は、上述した本発明の電極を備えているので、内部抵抗が低減されている。
　なお、以下では、一例として非水系二次電池がリチウムイオン二次電池である場合について説明するが、本発明は下記の一例に限定されるものではない。

＜正極＞
　正極は、特に制限されることなく、上述した本発明の電極とすることができる。つまり、正極としては、例えば、本発明のスラリー組成物から形成した正極合材層と、集電体とを備える正極を用いることができる。
　また、正極に本発明の電極を用いない場合は、正極としては、既知の正極を用いることができる。

＜負極＞
　負極は、特に制限されることなく、上述した本発明の電極とすることができる。つまり、負極としては、例えば、本発明のスラリー組成物から形成した負極合材層と、集電体とを備える負極を用いることができる。
　また、負極に本発明の電極を用いない場合は、負極としては、既知の負極を用いることができる。

＜セパレータ＞
　セパレータとしては、特に限定されることなく、例えば、ポリオレフィン系（ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ塩化ビニル）の樹脂を用いた微多孔膜、ポリエチレンテレフタレート、ポリシクロオレフィン、ポリエーテルスルフォン、ポリアミド、ポリイミド、ポリイミドアミド、ポリアラミド、ポリシクロオレフィン、ナイロン、ポリテトラフルオロエチレン等の樹脂を用いた微多孔膜、ポリオレフィン系の繊維を用いた織布または不織布、絶縁性物質よりなる粒子の集合体等が挙げられる。これらの中でも、セパレータ全体の膜厚を薄くすることができ、これにより、二次電池内の電極合材層の比率を高くして体積あたりの容量を高くすることができるという点より、ポリオレフィン系（ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン、ポリ塩化ビニル）の樹脂を用いた微多孔膜が好ましい。

＜電解液＞
　電解液としては、溶媒に電解質を溶解した電解液を用いることができる。
　ここで、溶媒としては、電解質を溶解可能な有機溶媒を用いることができる。具体的には、溶媒としては、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、エチレンカーボネート（ＥＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）等のカーボネート類；γ－ブチロラクトン、ギ酸メチル等のエステル類；１，２－ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン等のエーテル類；スルホラン、ジメチルスルホキシド等の含硫黄化合物類；などが好適に用いられる。またこれらの溶媒の混合液を用いてもよい。また、溶媒には、既知の添加剤、例えば、ビニレンカーボネート（ＶＣ）、フルオロエチレンカーボネート（ＦＥＣ）やエチルメチルスルホンなどを添加してもよい。
　電解質としては、リチウム塩を用いることができる。リチウム塩としては、例えば、特開２０１２－２０４３０３号公報に記載の化合物を用いることができる。これらのリチウム塩の中でも、有機溶媒に溶解しやすく、高い解離度を示すという点より、電解質としてはＬｉＰＦ₆、ＬｉＣｌＯ₄、ＣＦ₃ＳＯ₃Ｌｉが好ましい。なお、電解質は１種類を単独で用いてもよく、２種類以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。通常は、解離度の高い支持電解質を用いるほどリチウムイオン伝導性が高くなる傾向があるので、支持電解質の種類によりリチウムイオン伝導性を調節することができる。

　そして、本発明の二次電池は、特に制限されることなく、既知の組立方法を用いて製造することができる。具体的には、本発明の二次電池は、例えば、上述で得られた負極と、正極と、セパレータとを必要に応じて電池形状に巻く、折るなどして電池容器に入れ、電池容器に電解液を注入して封口することにより、製造することができる。ここで、二次電池の内部圧力の上昇、過充放電等の発生を防止するために、必要に応じて、ヒューズ、ＰＴＣ素子等の過電流防止素子、エキスパンドメタル、リード板などを設けてもよい。また、二次電池の形状は、例えば、コイン型、ボタン型、シート型、円筒型、角形、扁平型など、いずれであってもよい。
　なお、二次電池が備える正極、負極、およびセパレータ等の電池部材は、通常、セパレータの片側に正極が、セパレータの他方の片側に負極が接するように配置される。より具体的には、セパレータの片側に正極合材層が、セパレータの他方の片側に負極合材層が、それぞれセパレータと接するように配置される。

　以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、量を表す「％」および「部」は、特に断らない限り、質量基準である。
　なお、複数種類の単量体を重合して得られる重合体において、ある単量体が重合して形成される単量体単位の当該重合体中における含有割合は、別に断らない限り、通常は、当該重合体の重合に用いる全単量体に占める当該ある単量体の比率(仕込み比)と一致する。
　そして、各種の測定および評価は、以下の方法に従って行った。

＜重量平均分子量および分子量分布＞
　得られた重合体Ｘについて、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて、重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）を算出した。
　なお、溶離液（０．１Ｍトリス緩衝液（ｐＨ９，０．１ＭＫＣｌ））の調製は、以下の通りに行った。
　　１）超純水０．８Ｌを用意し、トリスヒドロキシメチルアミノメタン１２．１１ｇと塩化カリウム７．４６ｇを溶解させた。
　　２）０．１Ｍ塩酸を滴下していき、ｐＨを９に合わせた。
　　　３）ｐＨ調製後メスフラスコにて液量が１Ｌとなるまで、超純水にてメスアップした。
　　試料の調製は、以下の通りに行った。
　まず、溶離液５ｍＬに、重合体Ｘを固形分濃度が０．０５ｗｔ％となるように加えて、２５℃下にて、攪拌子を入れ、マグネティックスターラーを用いて３００ｒｐｍで３０分間攪拌した。得られた溶液を０．４５μｍメンブランフィルターろ過したものを測定試料とした。
　ＧＰＣの測定条件は、以下の通りとした。
　　装置：Ａｇｉｌｅｎｔ１２６０ＩｎｆｉｎｉｔｙＩＩＨＰＬＣ（アジレント・テクノロジー株式会社）
　　カラム：ＴＳＫｇｅｌＧＭＰＷＸＬ１３μｍ３００ｍｍ×７．８ｍｍ
　　溶離液：０．１Ｍトリス緩衝液（ｐＨ９，０．１ＭＫＣｌ)
　　流量：０．７ｍＬ／ｍｉｎ
　　検出器：１２６０ＩｎｆｉｎｉｔｙＩＩＲＩ検出器（アジレント・テクノロジー株式会社）
　　カラム温度：４０℃
　　注入量：２００μＬ
　　分子量標準：標準ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）
　　試料濃度：０．０５質量％（固形分濃度）

＜粒子状重合体Ｙの体積平均粒子径Ｄ５０＞
　実施例、比較例で製造した各粒子状重合体について、固形分濃度０．１質量％に調整した水分散溶液の、レーザー回折式粒子径分布測定装置（ベックマン・コールター社製、製品名「ＬＳ－２３０」）により測定された粒度分布（体積基準）において、小径側から計算した累積体積が５０％となる粒子径（μｍ）として求め、粒子状重合体の体積平均粒子径Ｄ５０とした。

＜全実施例、比較例についてのスラリー組成物の分散性＞
　正極用スラリー組成物の粘度を、ＪＩＳＺ８８０３：１９９１に準じて、単一円筒形回転粘度計（ブルックフィールドＢ型粘度計）を用い、回転数：６０ｒｐｍ、温度：２５℃の条件下で測定し、１０００ｍＰａ・ｓ～２０００ｍＰａ・ｓの範囲内であることを確認した。粘度が上記範囲内である正極用スラリー組成物の固形分濃度の値から、下記の基準に従って、当該正極用スラリー組成物の分散性を評価した。なお、同種のスラリー組成物において同じ粘度範囲（１０００ｍＰａ・ｓ～２０００ｍＰａ・ｓ）での固形分濃度の値が大きいほど、スラリー組成物に含まれる固形分が良好に分散していること、即ち、スラリー組成物の分散性が優れていることを示す。
　　Ａ：固形分濃度が５２％以上
　　Ｂ：固形分濃度が５０％以上５２％未満
　　Ｃ：固形分濃度が４８％以上５０％未満
　　Ｄ：固形分濃度が４８％未満または分散しない（流動性なし）

＜全実施例、比較例についての正極合材層の接着性＞
　リチウムイオン二次電池用正極を幅１．０ｃｍ×長さ１０ｃｍの矩形に切り出し、試験片とした。この試験片の正極合材層側の表面にセロハンテープ（ＪＩＳ　Ｚ１５２２に規定されるもの）を貼り付けた後、試験片の一端からセロハンテープを５０ｍｍ／分の速度で９０°方向に引き剥がしたときの応力を測定した。測定を計３回行い、その平均値を求めてこれをピール強度（Ｎ／ｍ）とし、下記の基準で評価した。ピール強度が大きいほど、正極合材層が接着性に優れ、集電体と強固に密着していることを示す。
　　Ａ^＋：ピール強度が２５Ｎ／ｍ以上
　　Ａ：ピール強度が２０Ｎ／ｍ以上
　　Ｂ：ピール強度が１８Ｎ／ｍ以上２０Ｎ／ｍ未満
　　Ｃ：ピール強度が１６Ｎ／ｍ以上１８Ｎ／ｍ未満
　　Ｄ：ピール強度が１６Ｎ／ｍ未満

＜全実施例、比較例についての正極合材層の柔軟性＞
　リチウムイオン二次電池用正極の正極合材層側に直径の異なるＳＵＳ製円柱棒（５ｃｍφ、７．５ｃｍφおよび１０．０ｃｍφ）を載置し、正極を円柱棒に巻き付けて正極合材層が割れるかどうかを目視で評価した。ＳＵＳ製円柱棒に正極を巻き付けたときに正極合材層が割れずに維持できる当該ＳＵＳ製円柱棒の最小の直径が小さいほど、正極合材層が柔軟性に優れることを示す。
　　Ａ：５ｃｍφ、７．５ｃｍφおよび１０．０ｃｍφのいずれでも割れない
　　Ｂ：５ｃｍφでは割れるが、７．５ｃｍφおよび１０．０ｃｍφでは割れない
　　Ｃ：５ｃｍφおよび７．５ｃｍφでは割れるが、１０．０ｃｍφでは割れない
　　Ｄ：５ｃｍφ、７．５ｃｍφおよび１０．０ｃｍφのいずれでも割れる

＜実施例１－１～比較例1－５についての内部抵抗＞
　リチウムイオン二次電池を、２５℃雰囲気下、１Ｃ（Ｃは、定格容量（ｍＡ）／１時間（ｈ）で表される数値）でＳＯＣ（State Of Charge、充電深度）の５０％まで充電した。その後、２５℃の環境下において、ＳＯＣの５０％を中心として０．２Ｃ、０．５Ｃ、１．０Ｃ、２．０Ｃ、３．０Ｃで２０秒間充電と２０秒間放電とをそれぞれ行い、それぞれの場合（充電側および放電側）における２０秒後の電池電圧を電流値に対してプロットし、その傾きをＩＶ抵抗（Ω）（充電時ＩＶ抵抗および放電時ＩＶ抵抗）として求めた。得られたＩＶ抵抗の値（Ω）について、下記の基準で評価した。ＩＶ抵抗の値が小さいほど、リチウムイオン二次電池の内部抵抗が少ないことを示す。
　　Ａ：ＩＶ抵抗が８Ω未満
　　Ｂ：ＩＶ抵抗が８Ω以上１０Ω未満
　　Ｃ：ＩＶ抵抗が１０Ω以上１２Ω未満
　　Ｄ：ＩＶ抵抗が１２Ω以上

＜実施例２－１～比較例２－１についての出力特性＞
　実施例２－１～比較例２－１にて作製したリチウムイオン二次電池を、電解液注液後、温度２５℃で、５時間静置した。次に、温度２５℃、０．１Ｃの定電流法にて、ＳＯＣ（State Of Charge、充電深度）２０％まで充電し、その後、温度６０℃で１２時間エージング処理を行った。そして、温度２５℃、０．２Ｃの定電流法にて、セル電圧２．６Ｖまで放電した。その後、０．２Ｃの定電流にて、ＣＣ－ＣＶ充電（上限セル電圧３．６Ｖ）を行い、０．２Ｃの定電流にてセル電圧２．６ＶまでＣＣ放電を行った。この０．２Ｃにおける充放電を３回繰り返し実施した。この０．２Ｃにおける３回目の放電容量を初期容量ＣＸとした。その後、０．２Ｃの定電流にて、ＣＣ－ＣＶ充電（上限セル電圧３．６Ｖ)を行い、２．０Ｃの定電流にてセル電圧２．６ＶまでＣＣ放電を行い、このときの放電容量をＣＹとした。(ＣＹ／ＣＸ）×１００（％）で示される２．０Ｃ/０．２Ｃ放電容量維持率を求め、下記の基準で評価した。放電容量維持率が大きいほど、リチウムイオン二次電池の出力特性が優れることを示す。
　Ａ：２．０Ｃ／０．２Ｃ放電容量維持率が６０％以上
　Ｂ：２．０Ｃ／０．２Ｃ放電容量維持率が５５％以上６０％未満
　Ｃ：２．０Ｃ／０．２Ｃ放電容量維持率が５０％以上５５％未満
　Ｄ：２．０Ｃ／０．２Ｃ放電容量維持率が５０％未満

（実施例１－１）
＜バインダー組成物（重合体Ｘの水溶液）の調製＞
　セプタム付き１０Ｌフラスコに、イオン交換水７７０部を投入して、温度４０℃に加熱し、流量１００ｍＬ／分の窒素ガスでフラスコ内を置換した。次に、エチレン性不飽和カルボン酸単量体としてのアクリル酸（水に対する溶解度：８０ｇ／１００ｍＬ）８部と、不飽和単量体Ａとしての２－メトキシエチルアクリレート（水に対する溶解度：１１．６ｇ／１００ｍＬ、ガラス転移温度：－５０℃）８部と、水酸基含有メタクリル酸エステル単量体としてのメタクリル酸２－ヒドロキシエチル（ＨＥＭＡ、水に対する溶解度：３５ｇ／１００ｍＬ）９部と、水酸基含有アクリル酸エステル単量体としてのアクリル酸２－ヒドロキシエチル（β－ＨＥＡ、水に対する溶解度：７０ｇ／１００ｍＬ）７５部とを混合して、シリンジでフラスコ内に注入した。その後、重合促進剤としてのＬ－アスコルビン酸ナトリウムの１０．０％水溶液３部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液３８部をシリンジでフラスコ内に追加した。反応開始１時間後に温度を５５℃に昇温し、重合反応を進めた。２時間後、重合促進剤としての亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。３時間後、重合促進剤としての亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。４時間後、重合促進剤としての亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。５時間後、重合促進剤としての亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。６時間後、反応停止剤を添加し、フラスコを空気中に開放して重合反応を停止させた。その後、水酸化リチウムの８％水溶液を用いて生成物のｐＨを８に調整することにより、バインダー組成物として、重合体Ｘの水溶液を得た。
　なお、上記重合反応における単量体の重合転化率は約１００％であり、得られた重合体Ｘの組成（各単量体単位の含有割合）は、重合体Ｘの重合に用いた全単量体に占める各単量体の比率（仕込み比率）と同じであった。また、得られた重合体Ｘは本明細書の定義に従う水溶性であった。

＜粒子状重合体Ｙの調製＞
　以下のようにして、粒子状重合体Ｙとしての親水性基含有アクリル系重合体を調製した。
　撹拌機を備えたセプタム付き１Ｌフラスコ（反応容器）にイオン交換水９０部、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．５部を加え、気相部を窒素ガスで置換し、６０℃に昇温した後、重合開始剤として過硫酸アンモニウム（ＡＰＳ）０．３部をイオン交換水２０．０部に溶解させ加えた。
　一方、別の容器（エマルジョン容器）でイオン交換水３０部、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．５部、そして、（メタ）アクリル酸エステル単量体としての２－エチルヘキシルアクリレート７６部、カルボン酸基含有単量体としてのイタコン酸２．０部、水酸基含有単量体としてのアクリル酸２－ヒドロキシエチル（β－ＨＥＡ）１．０部、ニトリル基含有単量体としてのアクリロニトリル２１部を混合して単量体組成物を得た。この単量体組成物を３時間かけて前記セプタム付き１Ｌフラスコに連続的に添加して重合を行った。添加中は、６０℃で反応を行った。添加終了後、さらに８０℃で２時間撹拌した。
　上記で得られた重合体を含む水分散体に、５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整し、粒子状重合体Ｙ（親水性基含有アクリル系重合体）の水分散液を得た。なお、得られた粒子状重合体Ｙは本明細書の定義に従う非水溶性であった。粒子状重合体Ｙについて、上記に従って体積平均粒子径を測定した。その結果、体積平均粒子径は１３５ｎｍであった。

＜ＣＮＴ分散液の調製＞
　導電材としてのカーボンナノチューブ（ＢＥＴ比表面積：２５０ｍ²／ｇ）０．４部と、カルボキシメチルセルロース（ダイセル社製「ダイセル１２２０」）０．６部（固形分換算量）と、イオン交換水９９部とを、ディスパーを用いて撹拌し（３０００ｒｐｍ、１０分間）、その後、直径１ｍｍのジルコニアビーズを用いたビーズミルを使用し、周速８ｍ／ｓにて１時間混合することにより、固形分濃度が１質量％のＣＮＴ分散液を調製した。

＜アセチレンブラック分散液の調製＞
　導電材としてのアセチレンブラック４．４部と、カルボキシメチルセルロース（ダイセル社製「ダイセル１２２０」）０．６部（固形分換算量）と、イオン交換水９５部とを、ディスパーを用いて撹拌し（３０００ｒｐｍ、６０分間）、固形分濃度が５質量％のアセチレンブラック分散液を調製した。

＜正極用スラリー組成物の調製＞
　正極活物質としてのオリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ_４）（平均粒子径：１μｍ）９５．６部と、バインダー組成物としての重合体Ｘの水溶液０．９部（固形分相当）と、イオン交換水とを添加し、固形分濃度を７８％に調整し、プラネタリーミキサーにて混合（６０ｒｐｍ、５０分間）した。
　次に、アセチレンブラックの添加量が１．９部になるようにアセチレンブラック分散液を添加し、プラネタリーミキサーにて混合（６０ｒｐｍ、１０分間）した。次に、カーボンナノチューブの添加量が０．１部になるようにＣＮＴ分散液を添加し、プラネタリーミキサーにて混合（６０ｒｐｍ、１０分間）した。最後に、粒子状重合体Ｙの水分散液を１．５部（固形分相当）添加し、プラネタリーミキサーにて混合（４０ｒｐｍ、１０分間）し、正極用スラリー組成物を調製した。なお、正極用スラリー組成物の調製の際、得られる正極用スラリー組成物の粘度（ＪＩＳＺ８８０３：１９９１に準じて単一円筒形回転粘度計（ブルックフィールドＢ型粘度計）により測定。温度：２５℃、回転数：６０ｒｐｍ）が１０００ｍＰａ・s～２０００ｍＰａ・sの範囲内となるように水を添加して調整した。
　得られた正極用スラリー組成物の分散性を評価した。結果を表１に示す。

＜導電性接着剤層付き集電体の作製＞
　正極の製造に用いる集電体として、下記の方法により作製した導電性接着剤層付き集電体を用いた。
　導電性カーボン（グラファイト／アセチレンブラック＝７０／３０（質量比））を７０部、分散剤としてカルボキシメチルセルロース（ダイセル社製「ダイセル１２２０」）を８部添加し、ディスパーを使用して３０００ｒｐｍで６０分間撹拌した後、粒子状重合体Ｙの水分散液を固形分相当で２２部添加して、さらにディスパーにて１５００ｒｐｍで１０分間撹拌して、導電性接着剤を調製した。
　導電性接着剤を、キャスト法を用いて、ロールバーにて２０ｍ／分の成形速度で、集電体用基材としてのアルミ箔の上に塗布し、８０℃で乾燥して、厚さ１μｍの導電性接着剤層を形成した。これにより集電体用基材上に導電性接着剤層が形成されてなる導電性接着剤層付き集電体を得た。

＜リチウムイオン二次電池用正極の作製＞
　導電性接着剤層付き集電体の導電性接着剤層側の面に、上述のようにして得た正極用スラリー組成物を、コンマコーターで、乾燥後の目付量が２２ｍｇ／ｃｍ²になるように塗布し、９０℃で２０分間、さらに１２０℃で２０分間乾燥後、６０℃で１０時間加熱処理して正極原反を得た。この正極原反をロールプレスで圧延し、密度が２．５ｇ／ｃｍ³の正極合材層と、導電性接着剤層と、アルミ箔とからなるシート状正極を作製した。そして、シート状正極を幅４８．０ｍｍ、長さ４７ｃｍに切断して、リチウムイオン二次電池用正極とした。
　得られたリチウムイオン二次電池用正極を用いて、正極合材層の接着性および柔軟性を評価した。結果を表１に示す。

＜リチウムイオン二次電池用負極の作製＞
　攪拌機付き５ＭＰａ耐圧容器に、芳香族ビニル単量体としてのスチレン６５部、脂肪族共役ジエン単量体としての１，３－ブタジエン３５部、エチレン性不飽和カルボン酸単量体としてのイタコン酸２部、水酸基含有単量体としての２－ヒドロキシエチルアクリレート１部、分子量調整剤としてのｔ－ドデシルメルカプタン０．３部、乳化剤としてのドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム５部、溶媒としてのイオン交換水１５０部、および、重合開始剤としての過硫酸カリウム１部を入れ、十分に攪拌した後、５５℃に加温して重合を開始した。
　モノマー消費量が９５．０％になった時点で冷却し、反応を停止した。こうして得られた重合体を含んだ水分散体に、５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整した。その後、加熱減圧蒸留によって未反応単量体の除去を行った。さらにその後、３０℃以下まで冷却し、負極用結着材としての粒子状重合体の水分散液を得た。
　プラネタリーミキサーに、負極活物質としての人造黒鉛４８．７５部および天然黒鉛４８．７５部、並びに増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース１部（固形分相当）を投入した。さらに、イオン交換水にて固形分濃度が６０％となるように希釈し、その後、回転速度４５ｒｐｍで６０分混練した。その後、上述のようにして得た負極用結着材としての粒子状重合体の水分散液を固形分相当で１．５部投入し、回転速度４０ｒｐｍで４０分混練した。そして、粘度が３０００±５００ｍＰａ・ｓ（Ｂ型粘度計、２５℃、６０ｒｐｍで測定）となるようにイオン交換水を加えることにより、負極用スラリー組成物を調製した。
　上記の負極用スラリー組成物を、コンマコーターで、集電体である厚さ１５μｍの銅箔の表面に、塗付量が１０±０．５ｍｇ／ｃｍ^２となるように塗布した。その後、負極用スラリー組成物が塗布された銅箔を、４００ｍｍ／分の速度で、温度８０℃のオーブン内を２分間、さらに温度１１０℃のオーブン内を２分間かけて搬送することにより、銅箔上の負極用スラリー組成物を乾燥させ、集電体上に負極合材層が形成された負極原反を得た。
　この負極原反をロールプレスで圧延し、密度が１．６ｇ／ｃｍ³の負極合材層と銅箔とからなるシート状負極を作製した。そして、シート状負極を幅５０．０ｍｍ、長さ５２ｃｍに切断して、リチウムイオン二次電池用負極とした。

＜リチウムイオン二次電池の作製＞
　作製したリチウムイオン二次電池用正極とリチウムイオン二次電池用負極とを電極合材層同士が向かい合うようにし、厚さ１５μｍのセパレータ（ポリエチレン製の微多孔膜）を介在させて、直径２０ｍｍの芯を用いて捲回し、捲回体を得た。そして、得られた捲回体を、１０ｍｍ／秒の速度で厚さ４．５ｍｍになるまで一方向から圧縮した。なお、圧縮後の捲回体は平面視楕円形をしており、その長径と短径との比（長径／短径）は７．７であった。
　また、電解液として濃度１．０ＭのＬｉＰＦ_６溶液（溶媒：エチレンカーボネート（ＥＣ）／エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）＝３／７（体積比）の混合溶媒、添加剤：ビニレンカーボネート２体積％（溶媒比）含有）を準備した。
　その後、圧縮後の捲回体をアルミ製ラミネートケース内に３．２ｇの電解液とともに収容した。そして、二次電池用負極の所定の箇所にニッケルリード線を接続し、リチウムイオン二次電池用正極の所定の箇所にアルミニウムリード線を接続したのち、ケースの開口部を熱で封口し、リチウムイオン二次電池を得た。このリチウムイオン二次電池は、幅３５ｍｍ、高さ６０ｍｍ、厚さ５ｍｍのパウチ形であり、電池の公称容量は７００ｍＡｈであった。
　得られたリチウムイオン二次電池の内部抵抗を評価した。結果を表１に示す。

（実施例１－２）
　粒子状重合体Ｙの調製を下記の通りにして行ったこと以外は、実施例１－１と同様にして、バインダー組成物（重合体Ｘの水溶液）の調製、粒子状重合体Ｙの調製、ＣＮＴ分散液の調製、アセチレンブラック分散液の調製、正極用スラリー組成物の調製、導電性接着剤層付き集電体の作製、リチウムイオン二次電池用正極の作製、リチウムイオン二次電池用負極の作製、およびリチウムイオン二次電池の作製を行い、各種の測定および評価を行った。結果を表１に示す。
＜粒子状重合体Ｙの調製＞
　以下のようにして、粒子状重合体Ｙとしての親水性基含有スチレン－ブタジエン共重合体（親水性基含有ＳＢＲ）を調製した。
　攪拌機付き５ＭＰａ耐圧容器に、芳香族ビニル単量体としてのスチレン６３部、共役ジエン単量体としての１，３－ブタジエン３４部、カルボン酸基含有単量体としてのイタコン酸２部、水酸基含有単量体としての２－ヒドロキシエチルアクリレート１部、分子量調整剤としてｔ－ドデシルメルカプタン０．３部、乳化剤としてドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム５部、溶媒としてイオン交換水１５０部、および、重合開始剤として過硫酸カリウム１部を入れ、十分に攪拌した後、５５℃に加温して重合を開始した。
　モノマー消費量が９５．０％になった時点で冷却し、反応を停止した。こうして得られた重合体を含んだ水分散体に、５％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整した。その後、加熱減圧蒸留によって未反応単量体の除去を行った。さらにその後、３０℃以下まで冷却し、粒子状重合体Ｙとしての親水性基含有ＳＢＲの水分散液を得た。なお、得られた粒子状重合体Ｙは本明細書の定義に従う非水溶性であった。粒子状重合体について、上記に従って体積平均粒子径を測定した。その結果、体積平均粒子径は１５０ｎｍであった。

（実施例１－３～１－９、実施例１－１２、比較例１－１～１－５）
　バインダー組成物としての重合体Ｘの調製の際に、得られる重合体Ｘの組成（各単量体単位の含有割合）が表１～３にそれぞれ示す通りになるように、添加する単量体の種類および／また量を変更したこと以外は、実施例１－１と同様にして、バインダー組成物（重合体Ｘの水溶液）の調製、粒子状重合体Ｙの調製、ＣＮＴ分散液の調製、アセチレンブラック分散液の調製、正極用スラリー組成物の調製、導電性接着剤層付き集電体の作製、リチウムイオン二次電池用正極の作製、リチウムイオン二次電池用負極の作製、およびリチウムイオン二次電池の作製を行い、各種の測定および評価を行った。結果を表１～３に示す。

（実施例１－１０）
　正極用スラリー組成物の調製の際に、ＣＮＴ分散液を添加せず、アセチレンブラックの添加量が１．９部から３．０部になるようにアセチレンブラック分散液の添加量を変更したこと以外は、実施例１－１と同様にして、バインダー組成物（重合体Ｘの水溶液）の調製、粒子状重合体Ｙの調製、アセチレンブラック分散液の調製、正極用スラリー組成物の調製、導電性接着剤層付き集電体の作製、リチウムイオン二次電池用正極の作製、リチウムイオン二次電池用負極の作製、およびリチウムイオン二次電池の作製を行い、各種の測定および評価を行った。結果を表２に示す。

（実施例１－１１）
　　正極用スラリー組成物の調製の際に、正極活物質としてのオリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ_４）の添加量を９４．８部から９６．２部に変更すると共に、アセチレンブラック分散液（アセチレンブラック１．９部に相当する量）を添加せず、カーボンナノチューブの添加量が０．１部から０．５部になるようにＣＮＴ分散液の添加量を変更したこと以外は、実施例１－１と同様にして、バインダー組成物（重合体Ｘの水溶液）の調製、粒子状重合体Ｙの調製、ＣＮＴ分散液の調製、正極用スラリー組成物の調製、導電性接着剤層付き集電体の作製、リチウムイオン二次電池用正極の作製、リチウムイオン二次電池用負極の作製、およびリチウムイオン二次電池の作製を行い、各種の測定および評価を行った。結果を表２に示す。

　なお、以下に示す表１～３中、
「ＬＦＰ」は、オリビン型リン酸鉄リチウムを示し、
「ＡＡ」は、アクリル酸単位を示し、
「ＡＡ２ＭＥ」は、２－メトキシエチルアクリレート単位（アクリル酸－２－メトキシエチル単位）を示し、
「ＥＡ」は、エチルアクリレート単位を示し、
「ＭＡ」は、メチルアクリレート単位を示し、
「ＡＮ」は、アクリロニトリル単位を示し、
「ＢＡ」は、ｎ－ブチルアクリレート単位（アクリル酸ブチル単位）を示し、
「β－ＨＥＡ」は、アクリル酸２－ヒドロキシエチル単位を示し、
「ＨＥＭＡ」は、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル単位を示し、
「ＡＣＲ」は、親水性基含有アクリル系重合体を示し、
「ＳＢＲ」は、親水性基含有スチレン－ブタジエン共重合体を示し、
「ＣＮＴ」は、カーボンナノチューブを示し、
「ＡｃＢ」は、アセチレンブラックを示す。

　＜水溶性重合体の合成＞
（実施例２－１）
　下記のようにして調製した重合体Ｘ、粒子状重合体Ｙ、および正極用スラリー組成物を用いた以外は、実施例１－１と同様の各種操作、測定、および評価を実施した。結果を表４に示す。

＜バインダー組成物（重合体Ｘの水溶液）の調製＞
　アクリル酸単量体にイオン交換水と水酸化ナトリウムの８％水溶液を添加してから、ｐＨ８．０となるように中和して、アクリル酸ナトリウム水溶液（固形分濃度：３．０％）を調製した。セプタム付き１０Ｌフラスコに、イオン交換水６８０部を投入して、温度５５℃に加熱し、流量１００ｍＬ／分の窒素ガスでフラスコ内を置換した。次に、酸性基含有単量体としてのアクリル酸ナトリウム９．０部と、式（Ｉ）で表される単量体（水酸基非含有（メタ）アクリル酸エステル単量体）としてのアクリル酸-２-メトキシエチル４０．０部、水酸基含有（メタ）アクリル酸エステル単量体としての、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル５１．０部、連鎖移動剤として１－チオグリセロール０．２部を混合して、シリンジでフラスコ内に注入した。その後、重合促進剤としてＬ－アスコルビン酸ナトリウムの１０．０％水溶液３部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液２５部をシリンジでフラスコ内に追加した。反応開始１時間後に温度を７０℃に昇温し、重合反応を進めた。２時間後、重合促進剤として亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。３時間後、重合促進剤として亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。４時間後、重合促進剤として亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。５時間後、重合促進剤として亜硫酸水素ナトリウムの１０．０％水溶液０．５部をシリンジで投入し、１０分後に重合開始剤としての過硫酸カリウムの４．０％水溶液５部をシリンジでフラスコ内に追加した。６時間後、反応停止剤を添加し、フラスコを空気中に開放して重合反応を停止させた。その後、水酸化ナトリウムの８％水溶液を用いて生成物のｐＨを８に調整することにより、水溶性重合体を得た。得られた水溶性重合体について、上記に従って重量平均分子量を測定した。結果を表１に示す。
　なお、得られた水溶性重合体の組成は、水溶性重合体の重合に用いた全単量体に占める各単量体の比率（仕込み比率）と同じであった。また、得られた水溶性重合体は本明細書の定義に従う水溶性であった。

＜粒子状重合体Ｙの調製＞
　以下の手順に従って、結着材としての粒子状重合体（親水性基含有アクリル系重合体）を調製した。
　撹拌機を備えたセプタム付き１Ｌフラスコ（反応容器）にイオン交換水９０部、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．５部を加え、気相部を窒素ガスで置換し、６０℃に昇温した後、重合開始剤として過硫酸アンモニウム（ＡＰＳ）０．３部をイオン交換水２０．０部に溶解させ加えた。
　一方、別の容器（エマルジョン容器）でイオン交換水３０部、乳化剤としてラウリル硫酸ナトリウム０．５部、そしてアクリル酸ブチル７８．０部、イタコン酸２．５部、アクリル酸－２－ヒドロキシエチル１．０部、スチレン１８．５部を混合して単量体組成物を得た。この単量体組成物を３時間かけて前記セプタム付き１Ｌフラスコに連続的に添加して重合を行った。添加中は、６０℃で反応を行った。添加終了後、さらに８０℃で２時間撹拌し、粒子状重合体の水分散体を得た。
　こうして得られた粒子状重合体の水分散体に、８％水酸化ナトリウム水溶液を添加して、ｐＨ８に調整し、粒子状重合体の水分散液を得た。なお、得られた粒子状重合体は本明細書の定義に従う非水溶性であった。粒子状重合体について、上記に従って体積平均粒子径を測定した。その結果、体積平均粒子径は１３５ｎｍであった。

＜正極用スラリー組成物の調製＞
　正極活物質としてのオリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）（平均粒子径：１μｍ）９５．６部と、導電助剤としてアセチレンブラック２．０部をプラネタリーミキサーにて混合（１５ｒｐｍ、１５分間）した。その後、バインダー組成物としての重合体Ｘの水溶液０．９部（固形分相当）と、イオン交換水とを添加し、固形分濃度を７８％に調整し、プラネタリーミキサーにて混合（６０ｒｐｍ、５０分間）した。次に、スラリー組成物の粘度が３０００ｍＰａ・s～４０００ｍＰａ・sの範囲内となるように水を添加して調整した。さらに、粒子状重合体Ｙの水分散液を１．５部（固形分相当）添加し、プラネタリーミキサーにて混合（４０ｒｐｍ、１０分間）し、正極用スラリー組成物を調製した。最後に、スラリー組成物の粘度が１０００ｍＰａ・s～２０００ｍＰａ・sの範囲内となるように水を添加して調整した。得られた正極用スラリー組成物の分散性を評価した。結果を表１に示す。なお、正極用スラリー組成物の調製の際、得られる正極用スラリー組成物の粘度は、ＪＩＳＺ８８０３：１９９１に準じて単一円筒形回転粘度計（ブルックフィールドＢ型粘度計）により測定（温度：２５℃、回転数：６０ｒｐｍ）した。

（実施例２－２）
　実施例１－２と同様にして調製した粒子状重合体Ｙを用いた以外は、実施例２－１と同様の各種操作、測定、および評価を実施した。結果を表４に示す。

（実施例２－３～２－１０、２－１２、比較例２－１）
　バインダー組成物としての重合体Ｘの調製の際に、得られる重合体Ｘの組成（各単量体単位の含有割合）が表４、５にそれぞれ示す通りになるように、添加する単量体の種類および／また量を変更したこと以外は、実施例２－１と同様の各種操作、測定、および評価を実施した。結果を表４、５に示す。

（実施例２－１１）
　正極用スラリー組成物の調製にあたり、下記の手順に従った以外は、実施例２－１と同様の各種操作、測定、および評価を実施した。結果を表４、５に示す。

＜正極用スラリー組成物の調製＞
　正極活物質としてのオリビン型リン酸鉄リチウム（ＬｉＦｅＰＯ４）（平均粒子径：１μｍ）９５．６部と、導電助剤としてアセチレンブラック１．９部をプラネタリーミキサーにて混合（１５ｒｐｍ、１５分間）した。その後、バインダー組成物としての重合体Ｘの水溶液０．９部（固形分相当）と、イオン交換水とを添加し、固形分濃度を７８％に調整し、プラネタリーミキサーにて混合（６０ｒｐｍ、５０分間）した。次に、カーボンナノチューブの添加量が０．１部になるようにＣＮＴ分散液を添加し、プラネタリーミキサーにて混合（６０ｒｐｍ、１０分間）した。次に、スラリー組成物の粘度が３０００ｍＰａ・s～４０００ｍＰａ・sの範囲内となるように水を添加して調整した。次に、粒子状重合体Ｙの水分散液を１．５部（固形分相当）添加し、プラネタリーミキサーにて混合（４０ｒｐｍ、１０分間）し、正極用スラリー組成物を調製した。最後に、スラリー組成物の粘度が１０００ｍＰａ・s～２０００ｍＰａ・sの範囲内となるように水を添加して調整した。
得られた正極用スラリー組成物の分散性を評価した。結果を表１に示す。なお、正極用スラリー組成物の調製の際、得られる正極用スラリー組成物の粘度は、ＪＩＳＺ８８０３：１９９１に準じて単一円筒形回転粘度計（ブルックフィールドＢ型粘度計）により測定した（温度：２５℃、回転数：６０ｒｐｍ）。

　なお、以下に示す表４、５中、
「ＬＦＰ」は、オリビン型リン酸鉄リチウムを示し、
「ＡＡ」は、アクリル酸単位を示し、
「ＡＡ２ＭＥ」は、２－メトキシエチルアクリレート単位（アクリル酸－２－メトキシエチル単位）を示し、
「ＥＡ」は、エチルアクリレート単位を示し、
「ＭＡ」は、メチルアクリレート単位を示し、
「ＡＮ」は、アクリロニトリル単位を示し、
「ＢＡ」は、ｎ－ブチルアクリレート単位（アクリル酸ブチル単位）を示し、
「β－ＨＥＡ」は、アクリル酸２－ヒドロキシエチル単位を示し、
「ＨＥＭＡ」は、メタクリル酸２－ヒドロキシエチル単位を示し、
「ＡＣＲ」は、親水性基含有アクリル系重合体を示し、
「ＳＢＲ」は、親水性基含有スチレン－ブタジエン共重合体を示し、
「Ａａｍｉｄ」は、アクリルアミド単位を示し、
「ＨＥＡａｍｉｄ」は、Ｎ－ヒドロキシエチルアクリルアミド単位を示し、
「ＣＮＴ」は、カーボンナノチューブを示し、
「ＡｃＢ」は、アセチレンブラックを示す。

　表１～５より、酸性基含有単量体単位と、水に対する溶解度が所定の範囲内であり、且つ、ガラス転移温度が所定値以下である不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位とを含有し、酸性基含有単量体単位の含有割合および不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位の含有割合がそれぞれ所定の範囲内である重合体Ｘを含む実施例１－１～１－１２、実施例２－１～２－１２のバインダー組成物を用いれば、柔軟性に優れた電極合材層を形成可能であることが分かる。
　一方、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位の含有割合が所定の範囲から外れた重合体を含む比較例１－１、２－１のバインダー組成物を用いた場合、電極合材層の柔軟性にも劣ることがわかる。
　また、酸性基含有単量体単位の含有割合が所定の範囲から外れた重合体を含む比較例１－２～１－３のバインダー組成物を用いた場合も、電極合材層の柔軟性に劣ることがわかる。
　さらに、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位に代えて、ガラス転移温度が所定値を超える不飽和単量体に由来する繰り返し単位を含有する重合体を含む比較例１－４のバインダー組成物を用いた場合も、電極合材層の柔軟性に劣ることがわかる。
　また、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位に代えて、水に対する溶解度が所定の範囲に満たない不飽和単量体に由来する繰り返し単位を含有する重合体を含む比較例１－５のバインダー組成物を用いた場合も、電極合材層の柔軟性に劣ることがわかる。

Claims

　重合体Ｘを含む非水系二次電池電極用バインダー組成物であって、
　前記重合体Ｘが、酸性基含有単量体単位を３質量％以上２０質量％以下、不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位を５質量％以上５０質量％未満含有し、
　前記不飽和単量体Ａの水に対する溶解度が１ｇ／１００ｍＬ以上１５ｇ／１００ｍＬ以下であり、
　前記不飽和単量体Ａのガラス転移温度が４０℃以下である、非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘが、前記不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位を２０質量％以下含有する、請求項１に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘが水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位を５５質量％以上９０質量％以下含有する、請求項２に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘの重量平均分子量が５０，０００以上５００，０００未満である、請求項２に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘが水酸基含有メタクリル酸エステル単量体単位を２質量％以上３０質量％以下含有する、請求項２に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記不飽和単量体Ａが、２－メトキシエチルアクリレート、エチルアクリレート、メチルアクリレート、および酢酸ビニルからなる群より選択される少なくとも１種を含有する、請求項２に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘが、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの双方または少なくとも一方を含み、前記重合体Ｘにおける水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が３０質量％以上９０質量％以下である、請求項１に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘが、水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位および水酸基含有メタクリル酸エステル単位のうちの双方または少なくとも一方を含み、
　前記重合体Ｘにおける、前記不飽和単量体Ａに由来する繰り返し単位、前記水酸基含有アクリル酸エステル単量体単位、および前記水酸基含有メタクリル酸エステル単位の合計含有割合が８０質量％以上である、請求項７に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　前記重合体Ｘが、（メタ）アクリルアミド単量体単位を３質量％以上２０質量％以下含有する、請求項１に記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物。
　電極活物質と、請求項１～９のいずれかに記載の非水系二次電池電極用バインダー組成物とを含む、非水系二次電池電極用スラリー組成物。
　親水性基を含有する粒子状重合体Ｙを更に含む、請求項１０に記載の非水系二次電池電極用スラリー組成物。
　前記粒子状重合体Ｙの含有割合が、前記非水系二次電池電極用スラリー組成物に含まれる全固形分を１００質量％とした場合に、０．１質量％以上５質量％以下である、請求項１１に記載の非水系二次電池電極用スラリー組成物。
　前記電極活物質がオリビン型リン酸鉄リチウムを含有する、請求項１０に記載の非水系二次電池電極用スラリー組成物。
　カーボンナノチューブを含有する導電材を更に含む、請求項１０に記載の非水系二次電池電極用スラリー組成物。
　前記導電材が粒子状導電材を更に含有する、請求項１４に記載の非水系二次電池電極用スラリー組成物。
　請求項１０に記載の非水系二次電池電極用スラリー組成物を用いて形成された電極合材層を備える、非水系二次電池用電極。
　請求項１６に記載の非水系二次電池用電極を備える、非水系二次電池。