WO2022249999A1

WO2022249999A1 - 樹脂組成物、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、及びプリント配線板

Info

Publication number: WO2022249999A1
Application number: PCT/JP2022/021040
Authority: WO
Inventors: 達郎高村; 直樹鹿島; 沙耶花伊藤; 成弘浦濱; 和輝砂川; 哲郎宮平; 尊明小柏
Original assignee: Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Current assignee: Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Priority date: 2021-05-28
Filing date: 2022-05-23
Publication date: 2022-12-01
Anticipated expiration: 2023-11-28
Also published as: US20240254360A1; JPWO2022249999A1; KR20240013086A; TW202307128A

Abstract

高誘電率及び低誘電正接を有し、優れた吸湿耐熱性、高いガラス転移温度、低熱膨張係数、並びに良好な塗工性及び外観を有する、プリント配線板の絶縁層の製造に好適に用いられる樹脂組成物、該樹脂組成物を用いて得られる、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、並びにプリント配線板の提供を目的とする。本発明の樹脂組成物は、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、表面被覆酸化チタン（Ｃ）とを含有し、前記シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１～６５質量部であり、前記マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１５～８５質量部である。

Description

樹脂組成物、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、及びプリント配線板

　本発明は、樹脂組成物、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、及びプリント配線板に関する。

　近年、ＰＨＳ及び携帯電話等の情報通信機器の信号帯域、並びにコンピューターのＣＰＵクロックタイムは、ＧＨｚ帯に達し、高周波化が進行している。電気信号の誘電損失は、回路を形成する絶縁層の比誘電率の平方根、誘電正接、及び電気信号の周波数の積に比例する。そのため使用される信号の周波数が高いほど、誘電損失が大きくなる。誘電損失の増大は電気信号を減衰させて信号の信頼性を損なうので、これを抑制するために絶縁層には誘電率、及び誘電正接の小さな材料を選定する必要がある。

　一方、高周波回路の絶縁層には、遅延回路の形成、低インピーダンス回路における配線板のインピーダンス整合、配線パターンの細密化、及び基板自身にコンデンサを内蔵した複合回路化等の要求があり、絶縁層の高誘電率化が要求される場合がある。そのため、高誘電率及び低誘電正接な絶縁層を用いた電子部品が提案されている（例えば、特許文献１）。高誘電率及び低誘電正接な絶縁層は、セラミック粉末及び絶縁処理を施した金属粉末等の充填材を樹脂に分散させることによって形成されている。

　また、絶縁層には、例えば、耐熱性及び電気特性等に優れることから、シアン酸エステル化合物にマレイミド化合物を併用した樹脂組成物が用いられている。

特開２０００－９１７１７号公報

　しかしながら、絶縁層の比誘電率を高めるには比誘電率が高い充填材を配合することが求められるが、同時に誘電正接も高くなるため、高周波化した信号の伝送損失が大きくなるという問題がある。
　また、高誘電率及び低誘電正接な絶縁層を製造するために用いられる充填材は、通常、比重が大きい。そのため、樹脂組成物中において分散不良を引き起こし、充填材が偏在するため、塗工性が悪く、成型品の外観を悪化させるという問題がある。
　また、吸湿耐熱性の低い絶縁層であると、リフロー時に内部の水が沸騰し、ボイドが発生する。そのため、非常に高い信頼性が必要とされる電子材料分野では、優れた吸湿耐熱性を有する絶縁層であることが要求される。
　そして、ガラス転移温度（Ｔｇ）が低く、熱膨張係数の高い絶縁層であると、積層板の製造時において、反りや、界面剥離を引き起こす。そのため、プリント配線板等に用いられる樹脂及び充填材においては、高いガラス転移温度、及び低熱膨張係数を有することも重要である。

　本発明は、上述の課題を解決するためになされたものであり、高誘電率及び低誘電正接を有し、優れた吸湿耐熱性、高いガラス転移温度、低熱膨張係数、並びに良好な塗工性及び外観を有する、プリント配線板の絶縁層の製造に好適に用いられる樹脂組成物、該樹脂組成物を用いて得られる、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、並びにプリント配線板を提供することを目的とする。

　本発明者らは、従来技術が有する上記課題を解決するために鋭意検討した結果、特定の樹脂組成物が、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成するに至った。

　すなわち、本発明は以下のとおりである。
　［１］シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、表面被覆酸化チタン（Ｃ）とを含有する樹脂組成物であって、前記シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１～６５質量部であり、前記マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１５～８５質量部である、樹脂組成物。

　［２］前記シアン酸エステル化合物（Ａ）が、フェノールノボラック型シアン酸エステル化合物、ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物、ナフチレンエーテル型シアン酸エステル化合物、キシレン樹脂型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＭ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ジアリルビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＥ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＦ型シアン酸エステル化合物、及びビフェニルアラルキル型シアン酸エステル化合物、並びにこれらのシアン酸エステル化合物のプレポリマー、又はポリマーからなる群より選ばれる１種以上を含む、［１］に記載の樹脂組成物。

　［３］前記マレイミド化合物（Ｂ）が、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、下記式（２）で表されるマレイミド化合物、及び下記式（３）で表されるマレイミド化合物からなる群より選ばれる１種以上を含む、［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。

　（式（２）中、Ｒ^１は、各々独立して、水素原子又はメチル基を示し、ｎ１は１～１０の整数である。）。

　（式（３）中、Ｒ^２は、各々独立に、水素原子、炭素数１～５のアルキル基、又はフェニル基を示し、ｎ２は、平均値であり、１＜ｎ２≦５を示す。）。

　［４］エポキシ化合物、フェノール化合物、変性ポリフェニレンエーテル化合物、アルケニル置換ナジイミド化合物、オキセタン樹脂、ベンゾオキサジン化合物、及び重合可能な不飽和基を有する化合物からなる群より選ばれる１種以上の熱硬化性の樹脂又は化合物を更に含む、［１］～［３］のいずれかに記載の樹脂組成物。

　［５］前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）が、酸化チタン粒子の表面に、有機層及び／又は無機酸化物層を有する、［１］～［４］のいずれかに記載の樹脂組成物。

　［６］前記有機層と前記無機酸化物層の合計量が、前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）１００質量％に対して、０．１～１０質量％である、［５］に記載の樹脂組成物。

　［７］前記無機酸化物層が、シリカを含む層、ジルコニアを含む層、及びアルミナを含む層からなる群より選ばれる１種以上である、［５］又は［６］に記載の樹脂組成物。

　［８］
　前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）が、前記無機酸化物層の表面に前記有機層を更に有する、［７］に記載の樹脂組成物。

　［９］前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）の含有量が、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、５０～５００質量部である、［１］～［８］のいずれかに記載の樹脂組成物。

　［１０］前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）と異なる充填材を更に含有する、［１］～［９］のいずれかに記載の樹脂組成物。

　［１１］前記充填材が、シリカ、アルミナ、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ベーマイト、水酸化アルミニウム、モリブデン酸亜鉛、シリコーンゴムパウダー、及びシリコーン複合パウダーからなる群より選ばれる１種以上を含む、［１０］に記載の樹脂組成物。

　［１２］前記充填材の含有量が、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、５０～３００質量部である、［１０］又は［１１］に記載の樹脂組成物。

　［１３］前記エポキシ化合物が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、及びナフチレンエーテル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる１種以上を含む、［４］に記載の樹脂組成物。

　［１４］プリント配線板用である、［１］～［１３］のいずれかに記載の樹脂組成物。

　［１５］基材と、該基材に含浸又は塗布された、［１］～［１４］のいずれかに記載の樹脂組成物と、を含む、プリプレグ。

　［１６］［１］～［１４］のいずれかに記載の樹脂組成物を含む、樹脂シート。

　［１７］［１５］に記載のプリプレグ、及び［１６］に記載の樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上を含む、積層板。

　［１８］［１７］に記載の積層板と、該積層板の片面又は両面に配された金属箔と、を含む、金属箔張積層板。

　［１９］絶縁層と、該絶縁層の片面又は両面に配された導体層と、を有し、該絶縁層が、［１］～［１４］のいずれかに記載の樹脂組成物の硬化物を含む、プリント配線板。

　本発明の樹脂組成物によれば、高誘電率及び低誘電正接を有し、優れた吸湿耐熱性、高いガラス転移温度、低熱膨張係数、並びに良好な塗工性及び外観を有する、プリント配線板の絶縁層の製造に好適に用いられる樹脂組成物、該樹脂組成物を用いて得られる、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、並びにプリント配線板を提供できる。

　以下、本発明を実施するための形態（以下、「本実施形態」という。）について詳細に説明する。以下の本実施形態は、本発明を説明するための例示であり、本発明を以下の内容に限定する趣旨ではない。本発明はその要旨の範囲内で、適宜に変形して実施できる。

　本実施形態において、「樹脂固形分」又は「樹脂組成物中の樹脂固形分」とは、特に断りのない限り、樹脂組成物における、表面被覆酸化チタン（Ｃ）、充填材、添加剤（シランカップリング剤、湿潤分散剤、硬化促進剤、及びその他の成分）、並びに溶剤を除いた樹脂成分をいい、「樹脂固形分の合計１００質量部」とは、樹脂組成物における、表面被覆酸化チタン（Ｃ）、充填材、添加剤（シランカップリング剤、湿潤分散剤、硬化促進剤、及びその他の成分）、並びに溶剤を除いた樹脂成分の合計が１００質量部であることをいう。

〔樹脂組成物〕
　本実施形態の樹脂組成物は、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、表面被覆酸化チタン（Ｃ）とを含有し、シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１～６５質量部であり、マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１５～８５質量部である。

　本実施形態において、樹脂組成物が、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、表面被覆酸化チタン（Ｃ）とを含み、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とが、それぞれ特定量で含むと、高誘電率及び低誘電正接を有し、優れた吸湿耐熱性、高いガラス転移温度、低熱膨張係数、並びに良好な塗工性及び外観を有する、プリント配線板の絶縁層を好適に得ることができる。この理由について定かではないが、本発明者らは次のように推定している。
　すなわち、シアン酸エステル化合物にマレイミド化合物を併用した樹脂組成物は、耐熱性及び電気特性に非常に優れる。しかし、シアン酸エステル化合物とマレイミド化合物とを併用した樹脂組成物に、表面が被覆されていない酸化チタン（以下、「表面未被覆酸化チタン」とも称する）を配合した場合、表面未被覆酸化チタンと、シアン酸エステル化合物及び／又はマレイミド化合物とが複合化するため、シアン酸エステル化合物及び／又はマレイミド化合物の加水分解が促進され、得られる絶縁層は、大気中の水分を吸収しやすくなる。そのため、得られる硬化物は、吸収した水分がリフロー時に沸騰し、絶縁層にボイドが発生する。また、表面未被覆酸化チタンに代えて表面被覆酸化チタンを用いた場合においても、表面未被覆酸化チタンと同様に、絶縁層にボイドが生じることがある。更に、表面被覆酸化チタンと共に、シアン酸エステル化合物とマレイミド化合物を含む樹脂組成物においては、硬化時間が長くなり、塗工性が悪く、外観が悪化するとの問題を有することがある。
　一方、樹脂組成物において、表面被覆酸化チタンと共に、シアン酸エステル化合物とマレイミド化合物とをそれぞれ特定量で配合した場合、優れた吸湿耐熱性を有する絶縁層が得られる。そのため、リフロー時においても、絶縁層にボイドが発生し難くなる。そのうえで、樹脂ワニス等の樹脂組成物中において、高誘電率及び低誘電正接を有しながら、表面被覆酸化チタンの高い分散性を保持することができ、偏在化や凝集が生じ難くい。そのため、表面被覆酸化チタンは、シアン酸エステル化合物及びマレイミド化合物に対して優れた分散性を有し、樹脂組成物は、優れた塗工性を有するため、良好な外観を有する成型品が得られる。それゆえ、本実施形態の樹脂組成物によれば、優れた吸湿耐熱性を有しながら、絶縁層における誘電経路を効率的に形成できるため、高誘電率及び低誘電正接を有し、その上で、熱経路も効率的に形成できるため、低熱膨張係数を有し、更に、高いガラス転移温度、並びに良好な塗工性及び外観を有する絶縁層を得ることができると推定している。ただし、理由はこれに限定されない。

＜シアン酸エステル化合物（Ａ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、シアン酸エステル化合物（Ａ）を含む。
　シアン酸エステル化合物（Ａ）は、１分子中に２つ以上の芳香環に直接結合したシアナト基（「シアン酸エステル基」、又は「シアネート基」とも称する）を有する化合物であれば、公知のものを適宜用いることができる。シアン酸エステル化合物（Ａ）は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　このようなシアン酸エステル化合物（Ａ）としては、例えば、フェノールノボラック型シアン酸エステル化合物、クレゾールノボラック型シアン酸エステル化合物、ナフタレン環含有ノボラック型シアン酸エステル化合物、アリル基含有ノボラック型シアン酸エステル化合物、ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物、ナフチレンエーテル型シアン酸エステル化合物、キシレン樹脂型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＭ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ジアリルビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＥ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＦ型シアン酸エステル化合物、ビフェニルアラルキル型シアン酸エステル化合物、ビス（３，３－ジメチル－４－シアナトフェニル）メタン、１，３－ジシアナトベンゼン、１，４－ジシアナトベンゼン、１，３，５－トリシアナトベンゼン、１，３－ジシアナトナフタレン、１，４－ジシアナトナフタレン、１，６－ジシアナトナフタレン、１，８－ジシアナトナフタレン、２，６－ジシアナトナフタレン、２、７－ジシアナトナフタレン、１，３，６－トリシアナトナフタレン、４、４’－ジシアナトビフェニル、ビス（４－シアナトフェニル）エーテル、ビス（４－シアナトフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアナトフェニル）スルホンが挙げられる。また、これらのシアン酸エステル化合物は、シアン酸エステル化合物のプレポリマー、又はポリマーであってもよい。

　これらの中でも、マレイミド化合物（Ｂ）とより良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を良好に分散させ、硬化時により優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、好適な表面硬度を有する絶縁層が得られることから、シアン酸エステル化合物（Ａ）は、フェノールノボラック型シアン酸エステル化合物、ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物、ナフチレンエーテル型シアン酸エステル化合物、キシレン樹脂型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＭ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ジアリルビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＥ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＦ型シアン酸エステル化合物、及びビフェニルアラルキル型シアン酸エステル化合物、並びにこれらのシアン酸エステル化合物のプレポリマー、又はポリマーからなる群より選ばれる１種以上を含むことが好ましく、ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物及びビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物からなる群より選ばれる１種以上を含むことがより好ましい。

　ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物としては、式（１）で表される化合物がより好ましい。

　式（１）中、Ｒ³は、各々独立して、水素原子又はメチル基を示し、この中でも水素原子が好ましい。また、式（１）中、ｎ３は、１以上の整数であり、１～２０の整数であることが好ましく、１～１０の整数であることがより好ましい。

　ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物としては、２、２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパン及び２、２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパンのプレポリマーからなる群より選ばれる１種以上を用いてもよい。
　このようなビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物としては、市販品を用いてもよく、例えば、Ｐｒｉｍａｓｅｔ（登録商標）ＢＡＤＣｙ（商品名、ロンザ（株）、２、２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパン、シアン酸エステル基当量：１３９ｇ／ｅｑ．）及びＣＡ２１０（商品名、三菱ガス化学（株）、２、２－ビス（４－シアナトフェニル）プロパンのプレポリマー、シアン酸エステル基当量：１３９ｇ／ｅｑ．）が挙げられる。

　これらのシアン酸エステル化合物は、公知の方法に準じて製造してもよい。具体的な製造方法としては、例えば、特開２０１７－１９５３３４号公報（特に段落００５２～００５７）等に記載の方法が挙げられる。

　シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１～６５質量部であり、好ましくは２～６０質量部であり、より好ましくは３～５５質量部であり、更に好ましくは４～５０質量部であり、更により好ましくは５～４５質量部であり、一層好ましくは６～４０質量部である。シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量が上記範囲内であることにより、マレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に一層、好適な表面硬度を有する絶縁層が得られる傾向にある。

＜マレイミド化合物（Ｂ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、マレイミド化合物（Ｂ）を含む。
　マレイミド化合物（Ｂ）は、１分子中にマレイミド基を１個以上有する化合物であれば、公知のものを適宜用いることができ、その種類は特に限定されない。マレイミド化合物（Ｂ）における１分子中のマレイミド基の数は、１以上であり、好ましくは２以上である。マレイミド化合物（Ｂ）は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　マレイミド化合物（Ｂ）としては、例えば、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－ヒドロキシフェニルマレイミド、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン、ビス（３，５－ジメチル－４－マレイミドフェニル）メタン、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、ビス（３，５－ジエチル－４－マレイミドフェニル）メタン、式（２）で表されるマレイミド化合物、及び式（３）で表されるマレイミド化合物、並びにこれらマレイミド化合物のプレポリマー、及び上記マレイミド化合物とアミン化合物のプレポリマー等が挙げられる。

　これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）とより良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を良好に分散させ、硬化時により優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、好適な表面硬度を有する絶縁層が得られることから、マレイミド化合物（Ｂ）は、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、式（２）で表されるマレイミド化合物、及び式（３）で表されるマレイミド化合物からなる群より選ばれる１種以上を含むことが好ましく、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン、式（２）で表されるマレイミド化合物、及び式（３）で表されるマレイミド化合物からなる群より選ばれる１種以上を含むことがより好ましい。

　式（２）中、Ｒ¹は、各々独立して、水素原子又はメチル基を示し、ｎ１は１～１０の整数である。

　式（３）中、Ｒ²は、各々独立に、水素原子、炭素数１～５のアルキル基、又はフェニル基を示し、ｎ２は、平均値であり、１＜ｎ２≦５を示す。

　マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１５～８５質量部であり、好ましくは２０～８０質量部であり、より好ましくは２５～７５質量部である。マレイミド化合物（Ｂ）の含有量の上限値は、７０質量部以下であってもよく、６５質量部以下であってもよく、６０質量部以下であってもよい。マレイミド化合物（Ｂ）の含有量が上記範囲内であることにより、シアン酸エステル化合物（Ａ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に一層、好適な表面硬度を有する絶縁層が得られる傾向にある。

　マレイミド化合物（Ｂ）は、市販品を用いてもよく、公知の方法により製造された製品を用いてもよい。マレイミド化合物の市販品としては、例えば、ＢＭＩ－７０、ＢＭＩ－８０、及びＢＭＩ－１０００Ｐ（以上、商品名、ケイ・アイ化成（株））；ＢＭＩ－３０００、ＢＭＩ－４０００、ＢＭＩ－５１００、ＢＭＩ－７０００、及びＢＭＩ－２３００（上記式（２）で表されるマレイミド化合物、式（２）中、Ｒ¹は全て水素原子であり、ｎ１は１～５の整数である）（以上、商品名、大和化成工業（株））；ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名、上記式（３）で表されるマレイミド化合物、式（３）中、Ｒ^２は全て水素原子であり、ｎ２は、平均値であり、１＜ｎ２≦５を示す。日本化薬（株））等が挙げられる。

＜表面被覆酸化チタン（Ｃ）＞
　本実施形態の樹脂組成物は、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を含む。
　表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、表面被覆酸化チタン（Ｃ）のコアとなる酸化チタン粒子（以下、単に「酸化チタン粒子」又は「コア粒子」と称する）の表面に、有機層及び／又は無機酸化物層を有していれば、特に限定されない。表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、１種を単独で、又は粒径や表面状態の異なる表面被覆酸化チタンを２種以上組み合わせて用いてもよい。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）の平均粒子径（Ｄ５０）は、分散性の点から、好ましくは０．１～５μｍであり、より好ましくは０．１５～１μｍである。なお、本明細書において、平均粒子径（Ｄ５０）は、レーザー回折・散乱式の粒度分布測定装置により、分散媒中に所定量投入された粉体の粒度分布を測定し、小さい粒子から体積積算して全体積の５０％に達したときの値を意味する。平均粒子径（Ｄ５０）は、レーザー回折・散乱法により粒度分布を測定することで算出することができるが、具体的な測定方法は、実施例を参照できる。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）の形状は、特に限定されないが、鱗片状、球状、板状、及び不定形等が挙げられる。シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とをより良好に相溶させ、硬化時により優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、一層好適な表面硬度を有する絶縁層を得ることから、形状は、球状及び／又は不定形であることが好ましい。なお、本明細書において、不定形とは、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）等の電子顕微鏡で観察される一次粒子の形状が、無秩序であり、不規則な多数の角及び面を有していることを意味する。不定形の表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、通常、破砕や粉砕によって不定形とした酸化チタンを表面被覆処理することによって得られる。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）の比誘電率は、２０以上が好ましく、２５以上がより好ましい。比誘電率が２０以上であると、高い比誘電率を有する絶縁層が得られる傾向にある。なお、本実施形態において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）の比誘電率は、空洞共振器法により測定した１０ＧＨｚでの値である。本実施形態において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）の比誘電率は、Ｂｒｕｇｇｅｍａｎ式（複合則）を用いて算出することができる。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）の誘電正接は、０．０１以下が好ましく、０．００８以下がより好ましい。誘電正接が０．０１以下であると、低い誘電正接を有する絶縁層が得られる傾向にある。なお、本実施形態において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）の誘電正接は、空洞共振器法により測定した１０ＧＨｚでの値である。本実施形態において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）の誘電正接は、Ｂｒｕｇｇｅｍａｎ式（複合則）を用いて算出することができる。

　シアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解をより抑制することができ、樹脂成分との密着性がより向上し、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集をより緩和でき、分散性がより向上し、優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）、並びに耐熱性が得られる点から、有機層と無機酸化物層の合計量（被覆量）は、表面被覆酸化チタン（Ｃ）１００質量％に対して、合計で０．１～１０質量％であることが好ましく、１～８質量％がより好ましい。

　コア粒子としては、一酸化チタン（ＴｉＯ）、三酸化二チタン（Ｔｉ_２Ｏ_３）、及び二酸化チタン（ＴｉＯ_２）等が挙げられる。これらの中でも、二酸化チタンが好ましい。二酸化チタンとしては、ルチル型又はアナターゼ型の結晶構造を有するものが好ましく、ルチル型の結晶構造を有するものがより好ましい。

　コア粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、分散性の点から、好ましくは０．１０～０．４５μｍであり、より好ましくは０．１５～０．２５μｍである。本実施形態において、コア粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、単一粒子による一次粒子の粒子径の平均値から求める。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、通常、表面処理剤を用いて、コア粒子の表面に、有機層又は無機酸化物層を被覆することで得られる。また、コア粒子の表面に被覆された有機層又は無機酸化物層の表面には、表面処理剤を用いて、有機層及び／又は無機酸化物層を更に被覆してもよい。シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とをより良好に相溶させ、硬化時により優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、一層好適な表面硬度を有する絶縁層を得ることから、表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、コア粒子の表面に被覆された無機酸化物層の表面に、有機層を更に有することが好ましい。被覆方法としては、無機処理及び有機処理が挙げられる。表面処理剤は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　無機処理に用いる表面処理剤としては、例えば、アルミニウム、ケイ素、ジルコニウム、スズ、チタニウム、アンチモン、亜鉛、コバルト、及びマンガン等の金属の、オキソ酸（例えば、ケイ酸、及びアルミン酸）、オキソ酸の金属塩（例えば、ケイ酸ナトリウム、及びアルミン酸ナトリウム）、酸化物、水酸化物、並びに水和酸化物等が挙げられる。無機処理によって得られる表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、酸化チタン粒子の表面、無機酸化物層の表面、又は後述の有機層の表面に無機酸化物層を有する。

　有機処理に用いる表面処理剤としては、例えば、オルガノシラン、シランカップリング剤、及びオルガノポリシロキサン等の有機ケイ素化合物；チタンカップリング剤等の有機チタン化合物；有機酸、ポリオール、及びアルカノールアミン等の有機物等が挙げられる。有機処理によって得られる表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、酸化チタン粒子の表面、有機層の表面、又は無機酸化物層の表面に、有機層を有する。

　オルガノシランとしては、例えば、ｎ－プロピルトリメトキシシラン、ｎ－プロピルトリエトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、ヘキシルトリエトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、３－クロロプロピルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、及びトリフルオロプロピルトリメトキシシラン等のアルコキシシラン類等が挙げられる。

　シランカップリング剤としては、例えば、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、及びＮ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン等のアミノシラン類；３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、及び２－（３，４－エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等のエポキシシラン類；３－（メタクリロイルオキシプロピル）トリメトキシシラン等のメタクリルシラン類；ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、及びビニルトリクロロシラン等のビニルシラン類；３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のメルカプトシラン類等が挙げられる。

　オルガノポリシロキサンとしては、より均一な有機層を形成できることから、シリコーンオイルが好ましい。シリコーンオイルとしては、例えば、アルキルシリコーン、アルキル水素シリコーン、アルコキシシリコーン、及び変性シリコーンが挙げられる。
　アルキルシリコーンとしては、例えば、ジメチルシリコーンが挙げられる。
　アルキル水素シリコーンとしては、例えば、メチル水素シリコーン、及びエチル水素シリコーンが挙げられる。
　アルコキシシリコーンとしては、アルコキシ基が直接又は二価炭化水素基を介してケイ素原子に結合したアルコキシシリル基を含むシリコーン化合物が好ましい。このようなシリコーン化合物としては、例えば、直鎖状、環状、網状、及び一部分岐を有する直鎖状のオルガノポリシロキサンが挙げられる。これらの中でも、直鎖状オルガノポリシロキサンが好ましく、シリコーン主鎖に対してアルコキシ基が直接結合する分子構造を有するオルガノポリシロキサンがより好ましい。アルコキシシリコーンとしては、例えば、メトキシシリコーン、及びエトキシシリコーンが挙げられる。
　変性シリコーンとしては、例えば、アミノ変性シリコーン、エポキシ変性シリコーン、及びメルカプト変性シリコーン等が挙げられる。

　チタンカップリング剤としては、例えば、イソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、及びイソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート等が挙げられる。

　有機酸としては、例えば、アジピン酸、テレフタル酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、ポリヒドロキシステアリン酸、オレイン酸、サリチル酸、リンゴ酸、及びマレイン酸等、並びにこれらの金属塩等が挙げられる。

　ポリオールとしては、例えば、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、ジトリメチロールプロパン、トリメチロールプロパンエトキシレート、及びペンタエリスリトール等が挙げられる。

　アルカノールアミンとしては、例えば、モノエタノールアミン、モノプロパノールアミン、ジエタノールアミン、ジプロパノールアミン、トリエタノールアミン、及びトリプロパノールアミン等が挙げられる。

　シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とをより良好に相溶させ、硬化時に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、より好適な表面硬度を有する絶縁層が得られることから、表面被覆酸化チタン（Ｃ）としては、酸化チタン粒子の表面に無機酸化物層を有し、無機酸化物層が、シリカを含む層、ジルコニアを含む層、及びアルミナを含む層からなる群より選ばれる１種以上であることが好ましく、無機酸化物層が、シリカを含む層及びアルミナを含む層からなる群より選ばれる１種以上であることがより好ましい。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、無機酸化物層を２層以上有していてもよい。無機酸化物層を２層以上有する場合、酸化チタン粒子に近い側に位置する無機酸化物層は、主としてコア粒子である酸化チタン粒子によるシアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解をより一層抑制でき、酸化チタン粒子から遠い側に位置する無機酸化物層は、主として樹脂成分との密着性、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集緩和、及び分散性をより向上させることができる構成とすることが、好ましい。
　このような観点から、表面被覆酸化チタン（Ｃ）が無機酸化物層を２層以上有する場合、コア粒子に近い側に位置する無機酸化物層はシリカを含む層及びジルコニアを含む層からなる群より選ばれる１種以上であり、コア粒子から遠い側に位置する無機酸化物層はアルミナを含む層からなることが好ましく、コア粒子に近い側に位置する無機酸化物層はシリカを含む層であり、コア粒子から遠い側に位置する無機酸化物層はアルミナを含む層であることがより好ましい。

　シアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解をより一層抑制でき、優れた耐熱性が得られる点から、無機酸化物層は、表面被覆酸化チタン（Ｃ）１００質量％に対して、合計で、０.１～１０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．３～７．５質量％であり、更に好ましくは０．４～５．０質量％であり、更により好ましくは０．５～４．０質量％である。

　無機酸化物層は、コア粒子である酸化チタンによるシアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解を抑える作用がある。一方、無機酸化物であるシリカ、ジルコニア、及びアルミナは水和性無機物であるため、無機酸化物の中でも比較的吸水率が高く、リフロー中に水分が蒸発し易い傾向にある。蒸発した水分は、シアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解を誘発する原因となる。このようなことから、表面被覆酸化チタン（Ｃ）は、無機酸化物層の表面に有機層を有することが好ましい。有機層は、コア粒子である酸化チタン及び無機酸化物層の吸水性を一層低下させ、シアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解を一層抑制させることができる。そのため、リフロー中において、絶縁層から水分の蒸発を抑制することができる。また、有機層は、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集をより緩和し、分散性を一層向上させるという効果も奏する。

　有機層としては、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集をより一層緩和でき、分散性がより一層向上し、より優れた撥水性によって積層板の吸水率を低下させることができる点から、有機ケイ素化合物で表面処理された層であることが好ましい。
　有機ケイ素化合物としては、シランカップリング剤、オルガノシラン及びオルガノポリシロキサンからなる群より選ばれる１種以上を含むことが好ましい。これらの表面処理剤を用いて表面処理することで、得られる有機層は、シロキサン構造を有する層となる。シロキサン構造を有する層は、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集を更に一層緩和でき、分散性が更に一層向上し、更に優れた撥水性によって積層板の吸水率を低下させることができる傾向にある。また、オルガノポリシロキサンとしては、より均一なシロキサン構造を有する層を形成でき、上述の効果を一層奏すことから、シリコーンオイルが好ましく、シリコーンオイルの中でもジメチルシリコーンがより好ましい。なお、この場合、有機層がシロキサン構造を有する層となるのであれば、上記以外の表面処理剤を用いてもよい。

　樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集をより一層緩和でき、分散性がより一層向上することから、有機層は、表面被覆酸化チタン（Ｃ）１００質量％に対して、合計で、０．１～１０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．５～７．５質量％であり、更に好ましくは０．６～６．０質量％であり、更により好ましくは０．７～５．０質量％である。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）が無機酸化物層と有機層とを有する場合、表面被覆酸化チタン（Ｃ）の被覆層は、無機酸化物層と有機層との２層構造であってもよい。このような層構造とすることで、酸化チタンの触媒活性（例えば、光触媒活性及び金属触媒活性）の抑制及び撥水性の効果を奏する。この場合、無機酸化物層としては、シリカを含む層、ジルコニアを含む層、及びアルミナを含む層からなる群より選ばれる１種以上であることが好ましく、樹脂との親和性を一層高めつつ、酸化チタンの触媒活性を一層抑制できることから、アルミナを含む層であることがより好ましい。有機層は、耐熱性及び化学安定性に優れることから、シロキサン構造を有することが好ましい。このような表面被覆酸化チタン（Ｃ）を用いることで、シアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解をより一層抑制することができ、樹脂成分との密着性がより一層向上し、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集をより一層緩和でき、分散性がより一層向上し、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とをより一層良好に相溶させ、硬化時に更に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、より一層好適な表面硬度を有する絶縁層が得られる。
　このような表面被覆酸化チタン（Ｃ）としては、市販品を用いることができる。市販品としては、例えば、Ｒ－２２Ｌ、Ｒ－１１Ｐ、及びＲ－３９（以上、商品名、堺化学工業（株））が挙げられる。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）が無機酸化物層と有機層とを有する場合、コア粒子に近い側に位置する無機酸化物層はシリカを含む層であり、次いで、無機酸化物層はアルミナを含む層であり、コア粒子から最も遠い側に位置する有機層はシロキサン構造を有する層であることが好ましい。このような表面被覆酸化チタン（Ｃ）を用いることで、シアン酸エステル化合物（Ａ）の加水分解をより一層抑制することができ、樹脂成分との密着性がより一層向上し、樹脂組成物中における表面被覆酸化チタン（Ｃ）の凝集をより一層緩和でき、分散性がより一層向上し、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とをより一層良好に相溶させ、硬化時に更に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に、より一層好適な表面硬度を有する絶縁層が得られる。
　このような表面被覆酸化チタン（Ｃ）としては、市販品を用いることができる。市販品としては、例えば、ＣＲ－６３（商品名、石原産業（株））が挙げられる。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、５０～５００質量部であることが好ましく、好ましくは６０～４５０質量部であり、より好ましくは７０～４００質量部であり、より一層好ましくは７５～３５０質量部である。表面被覆酸化チタン（Ｃ）の含有量としては、３００質量部以下であってもよく、２５０質量部以下であってもよく、２００質量部以下であってもよい。表面被覆酸化チタン（Ｃ）の含有量が上記範囲内であることにより、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とをより一層良好に相溶させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られ、更に一層、好適な表面硬度を有する絶縁層が得られる傾向にある。

＜熱硬化性の樹脂又は化合物＞
　シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、本実施形態の樹脂組成物は、エポキシ化合物、フェノール化合物、変性ポリフェニレンエーテル化合物、アルケニル置換ナジイミド化合物、オキセタン樹脂、ベンゾオキサジン化合物、及び重合可能な不飽和基を有する化合物からなる群より選ばれる１種以上の熱硬化性の樹脂又は化合物（以下、単に「熱硬化性樹脂」とも称する）を更に含むことが好ましい。熱硬化性樹脂は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　熱硬化性樹脂としては、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、エポキシ化合物、フェノール化合物、変性ポリフェニレンエーテル化合物、及び重合可能な不飽和基を有する化合物からなる群より選ばれる１種以上であることが好ましく、エポキシ化合物、及び変性ポリフェニレンエーテル化合物からなる群より選ばれる１種以上であることがより好ましい。

　熱硬化性樹脂の含有量は、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と更に一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を更に一層良好に分散させ、硬化時に更に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びに誘電特性（低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、合計で、１０～７０質量部であることが好ましく、２０～６０質量部であることがより好ましく、３０～５０質量部であることが更に好ましい。

（エポキシ化合物）
　本実施形態の樹脂組成物は、エポキシ化合物を含んでもよい。
　エポキシ化合物は、１分子中にエポキシ基を１個以上有する化合物であれば、公知のものを適宜用いることができ、その種類は特に限定されない。エポキシ化合物の１分子中のエポキシ基の数は、１以上であり、好ましくは２以上である。エポキシ化合物は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　エポキシ化合物としては、従来公知のエポキシ化合物及びエポキシ樹脂を用いることができる。例えば、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビスナフタレン型エポキシ樹脂、多官能フェノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、キシレンノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン骨格変性ノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニルノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキルノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキルノボラック型エポキシ樹脂、アラルキルノボラック型エポキシ樹脂、芳香族炭化水素ホルムアルデヒド型エポキシ化合物、アントラキノン型エポキシ化合物、アントラセン型エポキシ樹脂、ナフトールアラルキル型エポキシ化合物、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ザイロック型エポキシ化合物、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＥ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、フェノール型エポキシ化合物、ビフェニル型エポキシ樹脂、アラルキルノボラック型エポキシ樹脂、トリアジン骨格エポキシ化合物、トリグリシジルイソシアヌレート、脂環式エポキシ樹脂、ポリオール型エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジル型エステル樹脂、ブタジエン等の二重結合含有化合物の二重結合をエポキシ化した化合物、及び、ヒドロキシ基含有シリコーン樹脂類とエピクロルヒドリンとの反応により得られる化合物等が挙げられる。

　これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と更に一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を更に一層良好に分散させ、硬化時に更に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、及びナフチレンエーテル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる１種以上を含むことが好ましく、ナフタレン型エポキシ樹脂を含むことがより好ましい。

　ナフタレン型エポキシ樹脂としては、市販品を用いてもよく、例えば、ＥＰＩＣＬＯＮ（登録商標）ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ、及びＥＰＩＣＬＯＮ（登録商標）ＨＰ－４７１０（以上、商品名、ＤＩＣ（株））が挙げられる。

　エポキシ化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。エポキシ化合物の含有量が上記範囲内であることにより、接着性及び可撓性等により優れる傾向にある。

（フェノール化合物）
　本実施形態の樹脂組成物は、フェノール化合物を含んでもよい。
　フェノール化合物は、１分子中にフェノール性ヒドロキシ基を２個以上有する化合物であれば、公知のものを適宜用いることができ、その種類は特に限定されない。フェノール化合物は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　フェノール化合物としては、例えば、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、式（４）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、式（５）で表されるナフトールアラルキル型フェノール樹脂、アミノトリアジンノボラック型フェノール樹脂、ナフタレン型フェノール樹脂、フェノールノボラック樹脂、アルキルフェノールノボラック樹脂、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ザイロック型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、及びポリビニルフェノール類等が挙げられる。

　これらの中でも、優れた成形性及び表面硬度が得られることから、クレゾールノボラック型フェノール樹脂、式（４）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、式（５）で表されるナフトールアラルキル型フェノール樹脂、アミノトリアジンノボラック型フェノール樹脂、及びナフタレン型フェノール樹脂からなる群より選ばれる１種以上が好ましく、式（４）で表されるビフェニルアラルキル型フェノール樹脂、及び式（５）で表されるナフトールアラルキル型フェノール樹脂からなる群より選ばれる１種以上がより好ましい。

　式（４）中、Ｒ⁴は、各々独立して、水素原子又はメチル基を示し、ｎ_４は１～１０の整数である。

　式（５）中、Ｒ⁵は、各々独立に、水素原子又はメチル基を示し、ｎ_５は１～１０の整数である。

　フェノール化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。フェノール化合物の含有量が上記範囲内であることにより、接着性や可撓性等により優れる傾向にある。

（変性ポリフェニレンエーテル化合物）
　本実施形態の樹脂組成物は、本実施形態の樹脂組成物の低誘電正接性を更に向上させる観点から、変性ポリフェニレンエーテル化合物を含んでもよい。
　本明細書において、変性ポリフェニレンエーテル化合物の「変性」とは、ポリフェニレンエーテル化合物の末端の一部又は全部が、炭素－炭素不飽和二重結合等の反応性官能基で置換されたことを意味する。本明細書において、「ポリフェニレンエーテル」とは、下記一般式（Ｘ１）で表されるポリフェニレンエーテル骨格を有する化合物をいう。変性ポリフェニレンエーテル化合物は、ポリフェニレンエーテル化合物の末端の一部又は全部が変性されていれば、公知のものを適宜用いることができ、特に限定されない。変性ポリフェニレンエーテル化合物は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　前記一般式（Ｘ１）中、Ｒ^1a、Ｒ^1b、Ｒ^1c、及びＲ^1dは、各々独立に、水素原子、アルキル基、アリール基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示し、ｍは、繰り返し単位数を示し、１以上の整数を示す。

　炭素－炭素不飽和二重結合を含有する置換基としては、（ｉ）下記一般式（Ｘ２）で表される置換基、（ii）下記一般式（Ｘ３）で表される置換基が挙げられる。

　一般式（Ｘ２）中、Ｒ^aは、水素原子又はアルキル基を示し、＊は、結合手を示す。

　一般式（Ｘ３）中、Ｒ^x、Ｒ^y及びＲ^zは、各々独立して、水素原子又はアルキル基（例えば、メチル基、エチル基等の炭素数１～５のアルキル基）を示し、Ｚは、アリーレン基を示し、ｐは、０～１０の整数を示し、＊は、結合手を示す。

　これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、炭素－炭素不飽和二重結合を含有する置換基は、一般式（Ｘ３）で表される置換基であることが好ましい。

　一般式（Ｘ３）中、Ｚは、アリーレン基を示す。アリーレン基としては、フェニレン基等の単環芳香族基、ナフタレン環等の多環芳香族基等が挙げられる。また、アリーレン基中の芳香環に結合する水素原子は、官能基（例えば、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、アルキニルカルボニル基等）で置換されてもよい。

　一般式（Ｘ３）で表される置換基の具体例としては、下記一般式（Ｘ３ａ）で表される置換基、下記一般式（Ｘ３ｂ）で表される置換基が挙げられる。

　一般式（Ｘ３ａ）及び一般式（Ｘ３ｂ）中、＊は、結合手を示す。

　これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を一層良好に分散させ、硬化時に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、一般式（Ｘ３ａ）で表される置換基であることが好ましい。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物は、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を一層良好に分散させ、硬化時に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、下記一般式（ＩＩ）で表される化合物であることが好ましい。

　一般式（ＩＩ）中、－（Ｏ－Ｘ－Ｏ）－は、下記一般式(ＩＩＩ)又は下記一般式(ＩＶ)で表される構造であり、－（Ｏ－Ｙ）－又は－（Ｙ－Ｏ）－は、下記一般式(Ｖ)で表される構造であり、複数の－（Ｏ－Ｙ）－及び／又は－（Ｙ－Ｏ）－が連続して配列している場合、１種類の構造が配列してもよく、２種類以上の構造が規則的に又は不規則的に配列してもよく、ａ及びｂは、それぞれ独立して、０～１００の整数を示し、ａ及びｂの少なくとも一方は０ではない。

　一般式（ＩＩＩ）中、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₇、及びＲ₈は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数６以下のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基等）、又はフェニル基を示す。これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、炭素数６以下のアルキル基であることが好ましく、炭素数３以下のアルキル基であることが好ましく、メチル基であることがさらに好ましい。前記一般式（ＩＩＩ）中、Ｒ₄、Ｒ₅、Ｒ₆は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数６以下のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基等）、又はフェニル基を示す。これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、水素原子又は炭素数６以下のアルキル基であることが好ましく、水素原子又は炭素数３以下のアルキル基であることがより好ましく、水素原子又はメチル基であることがさらに好ましい。前記一般式（ＩＩＩ）で示される構造は、本発明の作用効果をより向上させる観点から、下記一般式（ＶＩ）で示される構造であることが好ましい。

　前記一般式（ＩＶ）中、Ｒ₉、Ｒ₁₀、Ｒ₁₁、Ｒ₁₂、Ｒ₁₃、Ｒ₁₄、Ｒ₁₅、及びＲ₁₆（Ｒ₉～Ｒ₁₆）は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数６以下のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基等）、又はフェニル基を示す。これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と更により一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を更により一層良好に分散させ、硬化時に更により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、水素原子、又は炭素数６以下のアルキル基であることが好ましく、水素原子、又は炭素数３以下のアルキル基であることがより好ましく、水素原子又はメチル基であることがさらに好ましい。－Ａ－は、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の２価の炭化水素基を示す。Ｒ₉～Ｒ₁₆が、それぞれ独立に、水素原子又はメチル基を示す場合、前記一般式（ＩＶ）で表される構造は、本発明の作用効果をより向上させる観点から、下記一般式（ＶＩＩ）又は（ＶＩＩＩ）で示される構造であることが好ましい。

　前記一般式（ＶＩＩ）中、Ｒ₁₁、Ｒ₁₂、Ｒ₁₃、Ｒ₁₄は、水素原子又はメチル基を示し、－Ａ－は、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の２価の炭化水素基を示す。

　前記一般式（ＶＩＩＩ）中、－Ａ－は、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の２価の炭化水素基を示す。

　前記一般式（ＩＶ）、前記一般式（ＶＩＩ）、及び前記一般式（ＶＩＩＩ）中、－Ａ－としては、メチレン基、エチリデン基、１－メチルエチリデン基、１，１－プロピリデン基、１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）基、１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）基、フェニルメチレン基、ナフチルメチレン基、１－フェニルエチリデン基、シクロヘキシリデン基等の２価の炭化水素基が挙げられる。これらの中でも、本発明の作用効果をより向上させる観点から、メチレン基、エチリデン基、１－メチルエチリデン基、１，１－プロピリデン基、１，４－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）基、１，３－フェニレンビス（１－メチルエチリデン）基、フェニルメチレン基、ナフチルメチレン基、１－フェニルエチリデン基、及びシクロヘキシリデン基からなる群より選ばれる１種であることが好ましい。

　前記一般式（ＩＩ）中、－（Ｏ－Ｙ）－又は－（Ｙ－Ｏ）－は、下記一般式（Ｖ）で表される。

　一般式（Ｖ）中、Ｒ₁₇、及びＲ₁₈は、それぞれ独立に、ハロゲン原子、炭素数６以下のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基等）、又はフェニル基を示す。これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、炭素数６以下のアルキル基であることが好ましく、炭素数３以下のアルキル基であることがより好ましく、メチル基であることがさらに好ましい。前記一般式（Ｖ）中、Ｒ₁₉、及びＲ₂₀は、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数６以下のアルキル基（例えば、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｔ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基等）、又はフェニル基を示す。これらの中でも、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と更により一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を更により一層良好に分散させ、硬化時に更により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びに更に一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、水素原子、又は炭素数６以下のアルキル基であることが好ましく、水素原子、又は炭素数３以下のアルキル基であることがより好ましく、水素原子又はメチル基であることがさらに好ましい。前記一般式（Ｖ）中、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と更により一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を更により一層良好に分散させ、硬化時に更により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びに更により一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、Ｒ₁₇、及びＲ₁₈は、メチル基であり、Ｒ₁₉、及びＲ₂₀は、それぞれ独立に、水素原子、又はメチル基であることが好ましい。この場合、前記一般式（Ｖ）で表される構造は、本発明の作用効果をより向上させる観点から、下記一般式（ＩＸ）又は（Ｘ）で表される構造であることがより好ましい。

　前記一般式（ＩＩ）中、ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１００の整数を示すが、ａ及びｂの少なくとも一方は０ではない。ａ及びｂは、シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）とより一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）をより一層良好に分散させ、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、それぞれ独立に、１以上５０以下の整数を示すことが好ましく、１以上３０以下の整数を示すことがより好ましい。

　前記一般式（ＩＩ）中、ａ及び／又はｂが複数（２以上）である場合、複数の－（Ｙ－Ｏ）－は、１種類の構造が配列していてもよく、２種類以上の構造が規則的に（例えば、交互に）又は不規則的に（ランダムに）配列していてもよい。

　前記一般式（ＩＩ）中、－（Ｏ－Ｘ－Ｏ）－は、本発明の作用効果をより向上させる観点から、前記一般式（ＶＩ）、前記一般式（ＶＩＩ）、又は前記一般式（ＶＩＩＩ）で表される構造であり、－（Ｏ－Ｙ）－は、前記一般式（ＩＸ）又は前記一般式（Ｘ）で表される構造であり、－（Ｙ－Ｏ）－は、前記一般式（ＩＸ）又は前記一般式（Ｘ）で表される構造であることが好ましい。ａ及び／又はｂが複数（２以上）である場合、前記一般式（ＩＸ）及び前記一般式（Ｘ）で表される構造は、規則的に（例えば、交互に）又は不規則的に（ランダムに）配列してもよい。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物は、１種類で構成されていてもよく、構造の異なる２種類以上で構成されていてもよい。

　シアン酸エステル化合物（Ａ）及びマレイミド化合物（Ｂ）と更により一層良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）を更により一層良好に分散させ、更により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びに更により一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、変性ポリフェニレンエーテル化合物のＧＰＣ法によるポリスチレン換算の数平均分子量は、５００以上７０００以下であることが好ましく、１０００以上３０００以下であることが好ましい。数平均分子量が５００以上であることにより、樹脂組成物を塗膜状にする際にべたつきがより一層抑制される傾向にある。数平均分子量が７０００以下であることにより、溶剤への溶解性がより一層向上する傾向にあり、３０００以下であることにより、溶剤への溶解性が更に一層向上する傾向にある。

　また、変性ポリフェニレンエーテル化合物において、最低溶融粘度が５００００Ｐａ・ｓ以下のものを用いることができる。最低溶融粘度は、定法に従って動的粘弾性測定装置を使用して測定される。最低溶融粘度は、５００Ｐａ・ｓ以上５００００Ｐａ・ｓ以下が好ましい。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物としては、市販品を用いてもよい。市販品としては、例えば、ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（一般式（ＩＩ）中、－（Ｏ－Ｘ－Ｏ）－が一般式（ＶＩ）で表される構造であり、－（Ｏ－Ｙ）－及び－（Ｙ－Ｏ）－が一般式（ＩＸ）の構造が重合したものである）、及びＯＰＥ－２Ｓｔ２２００（一般式（ＩＩ）中、－（Ｏ－Ｘ－Ｏ）－が一般式（ＶＩ）で表される構造であり、－（Ｏ－Ｙ）－及び－（Ｙ－Ｏ）－が一般式（ＩＸ）の構造が重合したものである）（以上、商品名、三菱ガス化学（株））が挙げられる。

　また、変性ポリフェニレンエーテル化合物は、公知の方法で調製することができる。例えば、一般式（Ｘ２）又は一般式（Ｘ３）で表される置換基により末端変性した変性ポリフェニレンエーテル化合物の調製方法としては、末端のフェノール性ヒドロキシ基の水素原子をナトリウムやカリウム等のアルカリ金属原子で置換したポリフェニレンエーテル化合物と、一般式（Ｘ２－１）又は一般式（Ｘ３－１）で表される化合物とを反応させる方法が挙げられる。より詳細には特開２０１７－１２８７１８号公報に記載の方法が挙げられる。

　一般式（Ｘ２－１)中、Ｘはハロゲン原子を示し、Ｒ^aは、一般式（Ｘ２）中のＲ^aと同義である。

　一般式（Ｘ３－１)中、Ｘはハロゲン原子を示し、Ｒ^x、Ｒ^y、Ｒ^z、Ｚ及びｐは、それぞれ、一般式（Ｘ３）中のＲ^x、Ｒ^y、Ｒ^z、Ｚ及びｐと同義である。

　一般式（ＩＩ）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物の調製方法（製造方法）は、特に限定されず、例えば、２官能性フェノール化合物と１官能性フェノール化合物とを酸化カップリングして２官能性フェニレンエーテルオリゴマーを得る工程（酸化カップリング工程）と、得られる２官能性フェニレンエーテルオリゴマーの末端フェノール性ヒドロキシ基をビニルベンジルエーテル化する工程（ビニルベンジルエーテル化工程）とにより製造できる。

　酸化カップリング工程では、例えば、２官能性フェノール化合物、１官能性フェノール化合物、及び触媒を溶剤に溶解させ、加熱撹拌下で酸素を吹き込むことにより２官能性フェニレンエーテルオリゴマーを得ることができる。２官能性フェノール化合物としては、特に限定されず、例えば、２，２’，３，３’，５，５’－ヘキサメチル－（１，１’－ビフェノール）－４，４’－ジオール、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェノール）、４，４’－ジヒドロキシフェニルメタン、及び４，４’－ジヒドロキシ－２，２’－ジフェニルプロパンからなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。１官能性フェノール化合物としては、特に限定されず、例えば、２，６－ジメチルフェノール、及び／又は２，３，６－トリメチルフェノールが挙げられる。触媒としては、特に限定されず、例えば、銅塩類（例えば、ＣｕＣｌ、ＣｕＢｒ、ＣｕＩ、ＣｕＣｌ₂、ＣｕＢｒ₂等）、アミン類（例えば、ジ－ｎ－ブチルアミン、ｎ－ブチルジメチルアミン、Ｎ，Ｎ’－ジ－ｔ－ブチルエチレンジアミン、ピリジン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルエチレンジアミン、ピペリジン、イミダゾール等）等が挙げられ、これらは１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。溶剤としては、特に限定されず、例えば、トルエン、メタノール、メチルエチルケトン、及びキシレンからなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。

　ビニルベンジルエーテル化工程では、例えば、酸化カップリング工程により得られた２官能性フェニレンエーテルオリゴマーとビニルベンジルクロライドとを溶剤に溶解させ、加熱撹拌下で延期を添加して反応させた後、樹脂を固形化することにより製造できる。ビニルベンジルクロライドとしては、特に限定されず、例えば、ｏ－ビニルベンジルクロライド、ｍ－ビニルベンジルクロライド、及びｐ－ビニルベンジルクロライドからなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。塩基としては、特に限定されず、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、ナトリウムメトキサイド、及びナトリウムエトキサイドからなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。ビニルベンジルエーテル化工程では、反応後に残存した塩基を中和するために酸を用いてもよく、酸としては、特に限定されず、例えば、塩酸、硫酸、リン酸、ホウ酸、及び硝酸からなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。溶剤としては、特に限定されず、例えば、トルエン、キシレン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、塩化メチレン、及びクロロホルムからなる群より選択される少なくとも１種が挙げられる。樹脂を固形化する方法としては、例えば、溶剤をエバポレーションして乾固させる方法、反応液を貧溶剤と混合し、再沈殿させる方法等が挙げられる。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。変性ポリフェニレンエーテル化合物の含有量が上記範囲内であることにより、低誘電正接性及び反応性がより一層向上する傾向にある。

（アルケニル置換ナジイミド化合物）
　本実施形態の樹脂組成物は、アルケニル置換ナジイミド化合物を含んでもよい。
　アルケニル置換ナジイミド化合物は、１分子中に１つ以上のアルケニル置換ナジイミド基を有する化合物であれば特に限定されない。アルケニル置換ナジイミド化合物は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　アルケニル置換ナジイミド化合物としては、例えば、下記式（２ｄ）で表される化合物が挙げられる。

　式（２ｄ）中、Ｒ₁は、各々独立して、水素原子、又は炭素数１～６のアルキル基（例えば、メチル基又はエチル基）を示し、Ｒ₂は、炭素数１～６のアルキレン基、フェニレン基、ビフェニレン基、ナフチレン基、又は式（６）若しくは式（７）で表される基を示す。

　式（６）中、Ｒ₃は、メチレン基、イソプロピリデン基、ＣＯ、Ｏ、Ｓ又はＳＯ₂を示す。

　式（７）中、Ｒ₄は、各々独立して、炭素数１～４のアルキレン基、又は炭素数５～８のシクロアルキレン基を示す。

　式（２ｄ）で表されるアルケニル置換ナジイミド化合物は、市販品を用いてもよく、公知の方法に準じて製造した製造品を用いてもよい。市販品としては、ＢＡＮＩ－Ｍ、及びＢＡＮＩ－Ｘ（以上、商品名、丸善石油化学（株））が挙げられる。

　アルケニル置換ナジイミド化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。アルケニル置換ナジイミド化合物の含有量が上記範囲内であることにより、接着性や耐熱性等により優れる傾向にある。

（オキセタン樹脂）
　本実施形態の樹脂組成物は、オキセタン樹脂を含んでもよい。
　オキセタン樹脂としては、特に限定されず、一般に公知のものを使用できる。オキセタン樹脂は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　オキセタン樹脂としては、例えば、オキセタン、２－メチルオキセタン、２，２－ジメチルオキセタン、３－メチルオキセタン、３，３－ジメチルオキセタン等のアルキルオキセタン、３－メチル－３－メトキシメチルオキセタン、３，３－ジ（トリフルオロメチル）パーフルオロオキセタン、２－クロロメチルオキセタン、３，３－ビス（クロロメチル）オキセタン、ビフェニル型オキセタン、ＯＸＴ－１０１（商品名、東亞合成（株））、及びＯＸＴ－１２１（商品名、東亞合成（株））等が挙げられる。

　オキセタン樹脂の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。オキセタン樹脂の含有量が上記範囲内であることにより、接着性や可撓性等により優れる傾向にある。

（ベンゾオキサジン化合物）
　本実施形態の樹脂組成物は、ベンゾオキサジン化合物を含んでもよい。
　ベンゾオキサジン化合物としては、１分子中に２個以上のジヒドロベンゾオキサジン環を有する化合物であれば特に限定されず、一般に公知のものを用いることができる。ベンゾオキサジン化合物は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　ベンゾオキサジン化合物としては、例えば、ビスフェノールＡ型ベンゾオキサジンＢＡ－ＢＸＺ、ビスフェノールＦ型ベンゾオキサジンＢＦ－ＢＸＺ、及びビスフェノールＳ型ベンゾオキサジンＢＳ－ＢＸＺ（以上、商品名、小西化学工業（株））等が挙げられる。

　ベンゾオキサジン化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。ベンゾオキサジン化合物の含有量が上記範囲内であることにより、接着性や可撓性等により優れる傾向にある。

（重合可能な不飽和基を有する化合物）
　本実施形態の樹脂組成物は、重合可能な不飽和基を有する化合物を含んでもよい。
　重合可能な不飽和基を有する化合物としては、特に限定されず、一般に公知のものを使用できる。重合可能な不飽和基を有する化合物は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　重合可能な不飽和基を有する化合物としては、例えば、エチレン、プロピレン、スチレン、ジビニルベンゼン、及びジビニルビフェニル等のビニル化合物；メチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、及びジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート等の１価又は多価アルコールの（メタ）アクリレート類；ビスフェノールＡ型エポキシ（メタ）アクリレート、及びビスフェノールＦ型エポキシ（メタ）アクリレート等のエポキシ（メタ）アクリレート類；ベンゾシクロブテン樹脂が挙げられる。

　重合可能な不飽和基を有する化合物の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、好ましくは１～５０質量部であり、より好ましくは５～４０質量部であり、さらに好ましくは１０～３０質量部である。重合可能な不飽和基を有する化合物の含有量が上記範囲内であることにより、接着性や可撓性等により優れる傾向にある。

＜充填材＞
　本実施形態の樹脂組成物は、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とを含有する樹脂組成物において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と一層良好な分散性を有し、硬化時に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びに一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と異なる充填材を更に含有することが好ましい。充填材としては、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と異なれば、特に限定されない。充填材は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　充填材の平均粒子径（Ｄ５０）は、０．１０～１０．０μｍが好ましく、０．３０～５．０μｍがより好ましい。平均粒子径（Ｄ５０）が上記範囲にあると、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とを含有する樹脂組成物において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）とより一層良好な分散性を有し、硬化時により一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られる傾向にある。充填材の平均粒子径（Ｄ５０）は、上記した表面被覆酸化チタン（Ｃ）の平均粒子径（Ｄ５０）と同様にして算出される。

　充填材としては、例えば、シリカ、ケイ素化合物（例えば、ホワイトカーボン等）、金属酸化物（例えば、アルミナ、チタンホワイト、チタン酸ストロンチウム（ＳｒＴｉＯ₃）、チタン酸カルシウム（ＣａＴｉＯ₃）、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と異なる酸化チタン（ＴｉＯ₂）、ＭｇＳｉＯ₄、ＭｇＴｉＯ₃、ＺｎＴｉＯ₃、ＺｎＴｉＯ₄、ＣａＴｉＯ₃、ＳｒＴｉＯ₃、ＳｒＺｒＯ₃、ＢａＴｉ₂Ｏ₅、ＢａＴｉ₄Ｏ₉、Ｂａ₂Ｔｉ₉Ｏ₂₀、Ｂａ（Ｔｉ，Ｓｎ）₉Ｏ₂₀、ＺｒＴｉＯ₄、（Ｚｒ，Ｓｎ）ＴｉＯ₄、ＢａＮｄ₂Ｔｉ₅Ｏ₁₄、ＢａＳｍＴｉＯ₁₄、Ｂｉ₂Ｏ₃-ＢａＯ-Ｎｄ₂Ｏ₃-ＴｉＯ₂、Ｌａ₂Ｔｉ₂Ｏ₇、チタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ₃）、Ｂａ（Ｔｉ，Ｚｒ）Ｏ₃、（Ｂａ，Ｓｒ）ＴｉＯ₃、モリブデン化合物（例えば、モリブデン酸、ＺｎＭｏＯ_４及びＺｎ_３Ｍｏ_２Ｏ_９等のモリブデン酸亜鉛、モリブデン酸アンモニウム、モリブデン酸ナトリウム、モリブデン酸カリウム、モリブデン酸カルシウム、二硫化モリブデン、三酸化モリブデン、モリブデン酸水和物、（ＮＨ_４）Ｚｎ_２Ｍｏ_２Ｏ_９・（Ｈ_３Ｏ）等のモリブデン酸亜鉛アンモニウム水和物）、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、及び酸化ジルコニウム等）、金属窒化物（例えば、窒化ホウ素、窒化ケイ素、及び窒化アルミニウム等）、金属硫酸化物（例えば、硫酸バリウム等）、金属水酸化物（例えば、水酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム加熱処理品（例えば、水酸化アルミニウムを加熱処理し、結晶水の一部を減じたもの）、ベーマイト、及び水酸化マグネシウム等）、亜鉛化合物（例えば、ホウ酸亜鉛、及び錫酸亜鉛等）、クレー、カオリン、タルク、焼成クレー、焼成カオリン、焼成タルク、マイカ、Ｅ－ガラス、Ａ－ガラス、ＮＥ－ガラス、Ｃ－ガラス、Ｌ－ガラス、Ｄ－ガラス、Ｓ－ガラス、Ｍ－ガラスＧ２０、ガラス短繊維（Ｅガラス、Ｔガラス、Ｄガラス、Ｓガラス、及びＱガラス等のガラス微粉末類を含む。）、中空ガラス、球状ガラス、並びに、金、銀、パラジウム、銅、ニッケル、鉄、コバルト、亜鉛、Ｍｎ-Ｍｇ-Ｚｎ系、Ｎｉ-Ｚｎ系、Ｍｎ-Ｚｎ系、カーボニル鉄、Ｆｅ-Ｓｉ系、Ｆｅ-Ａｌ-Ｓｉ系、及びＦｅ-Ｎｉ系等の金属に対して、絶縁処理を施した金属微粒子等の無機充填材；スチレン型、ブタジエン型、及びアクリル型等のゴムパウダー；コアシェル型のゴムパウダー；シリコーンレジンパウダー；シリコーンゴムパウダー；シリコーン複合パウダー等の有機充填材が挙げられる。

　これらの中でも、充填材は、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とを含有する樹脂組成物において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と更に一層良好な分散性を有し、硬化時に更に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びにより一層優れた誘電特性（高誘電率及び低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、シリカ、アルミナ、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ベーマイト、水酸化アルミニウム、モリブデン酸亜鉛、シリコーンゴムパウダー、及びシリコーン複合パウダーからなる群より選ばれる１種以上を含むことが好ましく、シリカ及びモリブデン酸亜鉛からなる群より選ばれる１種以上を含むことがより好ましい。

　シリカとしては、例えば、天然シリカ、溶融シリカ、合成シリカ、ヒュームドシリカ、及び中空シリカ等が挙げられる。これらのシリカは１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いられる。これらの中でも、低熱膨張係数を有し、樹脂組成物中において分散性に優れることから、溶融シリカ及び中空シリカからなる群より選ばれる１種以上であることが好ましい。

　シリカとしては、市販品を用いてもよく、例えば、ＳＣ２０５０－ＭＢ、ＳＣ５０５０－ＭＯＢ、ＳＣ２５００－ＳＱ、ＳＣ４５００－ＳＱ、及びＳＣ５０５０－ＭＯＢ（以上、商品名、（株）アドマテックス）；ＳＦＰ－１３０ＭＣ（商品名、デンカ（株））が挙げられる。

　充填材は、充填材コア粒子の表面の少なくとも一部に無機酸化物が形成された表面処理充填材であってもよい。このような充填材としては、例えば、モリブデン化合物からなるコア粒子の表面の少なくとも一部に無機酸化物が形成された表面処理モリブデン化合物粒子（担持型）が挙げられる。
　無機酸化物は、充填材コア粒子の表面の少なくとも一部に付与されていればよい。無機酸化物は、充填材コア粒子の表面に部分的に付与されていても、充填材コア粒子の表面のすべてを覆うように付与されていてもよい。シアン酸エステル化合物の加水分解抑制の点から、無機酸化物は充填材コア粒子の表面のすべてを覆うように均一に付与されている、すなわち、充填材コア粒子の表面に無機酸化物の被膜が均一に形成されていることが好ましい。

　無機酸化物としては、耐熱性に優れるものが好ましく、その種類は特に限定されないが、金属酸化物がより好ましい。金属酸化物としては、例えば、ＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＺｎＯ、Ｉｎ_２Ｏ_３、ＳｎＯ_２、ＮｉＯ、ＣｏＯ、Ｖ_２Ｏ_５、ＣｕＯ、ＭｇＯ、及びＺｒＯ_２等が挙げられる。これらは、１種単独で又は２種以上を適宜組み合わせて使用することができる。これらの中でも、耐熱性、絶縁特性、及びコスト等の点から、シリカ（ＳｉＯ_２）、チタニア（ＴｉＯ_２）、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、及びジルコニア（ＺｒＯ_２）からなる群より選ばれる１種以上が好ましく、シリカがより好ましい。

　表面の無機酸化物の厚さは、所望の性能に応じて適宜設定することができ、特に限定されない。均一な無機酸化物の被膜が形成でき、充填材コア粒子との密着性がより優れ、樹脂組成物の吸水性がより抑制できることから、その厚さは、３～５００ｎｍであることが好ましく、より好ましくは５～２００ｎｍであり、更に好ましくは１０～１００ｎｍである。

　表面処理モリブデン粒子（担持型）としては、例えば、モリブデン化合物の粒子を、シランカップリング剤を用いて表面処理して得られるもの、あるいは、ゾルゲル法又は液相析出法等の手法でその表面を無機酸化物で処理して得られるものが挙げられる。

　表面処理モリブデン粒子としては、モリブデン化合物からなるコア粒子の表面の少なくとも一部又は表面の全て、すなわちコア粒子の外周の少なくとも一部又は外周の全てに、無機酸化物が付与されていることが好ましい。このような表面処理モリブデン化合物粒子の中でも、モリブデン化合物からなるコア粒子の表面の少なくとも一部又は表面の全て、すなわちコア粒子の外周の少なくとも一部又は外周の全てに、無機酸化物としてシリカが付与されていることがより好ましい。モリブデン化合物からなるコア粒子としては、モリブデン酸、モリブデン酸亜鉛、及びモリブデン酸亜鉛アンモニウム水和物からなる群より選ばれる少なくとも１種であることがより好ましく、モリブデン酸亜鉛がより好ましい。

　表面処理モリブデン化合物粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、樹脂組成物への分散性の観点から、０．１～１０μｍであることが好ましく、より好ましくは０．５～８μｍであり、更に好ましくは１～４μｍであり、更により好ましくは１～３μｍである。表面処理モリブデン化合物粒子の平均粒子径（Ｄ５０）は、上記した表面被覆酸化チタン（Ｃ）の平均粒子径（Ｄ５０）と同様にして算出される。

　モリブデン化合物からなるコア粒子は、粉砕法や造粒法等の各種公知の方法により製造することができ、その製法は特に限定されない。また、その市販品を用いてもよい。

　表面処理モリブデン化合物粒子の製造方法は、特に限定されず、例えば、ゾルゲル法、液相析出法、浸漬塗布法、スプレー塗布法、印刷法、無電解メッキ法、スパッタリング法、蒸着法、イオンプレーティング法、及びＣＶＤ法等の各種公知の手法を適宜採用して、無機酸化物又はその前駆体をモリブデン化合物からなるコア粒子の表面に付与することで、表面処理モリブデン化合物粒子を得ることができる。無機酸化物又はその前駆体をモリブデン化合物からなるコア粒子の表面に付与する方法は、湿式法、あるいは乾式法のいずれで構わない。

　表面処理モリブデン化合物粒子の好適な製造方法としては、例えば、ケイ素アルコキシド（アルコキシシラン）、アルミニウムアルコキシド等の金属アルコキシドを溶解したアルコール溶液に、モリブデン化合物（コア粒子）を分散し、撹拌させながら水とアルコール及び触媒の混合溶液を滴下し、アルコキシドを加水分解することにより、化合物表面に低屈折率被膜として酸化ケイ素あるいは酸化アルミニウム等の被膜を形成し、その後、得られた粉体を固液分離し、真空乾燥後、熱処理を施す方法が挙げられる。この他の好適な製造方法として、例えば、ケイ素アルコキシド、アルミニウムアルコキシド等の金属アルコキシドを溶解したアルコール溶液に、モリブデン化合物（コア粒子）を分散し、高温低圧下で混合処理をして、化合物表面に酸化ケイ素あるいは酸化アルミニウム等の被膜を形成し、その後、得られた粉体を真空乾燥し、粉砕処理する方法が挙げられる。これらの方法により、モリブデン化合物の表面にシリカやアルミナ等の金属酸化物の被膜を有する表面処理モリブデン化合物粒子が得られる。

　充填材の含有量は、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とを含有する樹脂組成物において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と更に一層良好な分散性を有し、硬化時に更に一層優れた熱特性（低熱膨張係数、吸湿耐熱性、及び高いガラス転移温度）並びに誘電特性（低誘電正接）を有する樹脂組成物が得られることから、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、５０～３００質量部であることが好ましく、７０～２００質量部であることが好ましく、１００～１５０質量部であることがより好ましい。充填材を２種類以上含む場合は、合計量が上記範囲にあればよい。

　表面被覆酸化チタン（Ｃ）と、充填材とは、体積比（表面被覆酸化チタン（Ｃ）：充填材）で表して、１５：８５～８５：１５の範囲で含むことが好ましく、２０：８０～８０：２０の範囲がより好ましく、２５：７５～７５：２５の範囲が更に好ましい。体積比が、上記範囲にあると、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とがより良好に相溶し、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と、充填材とがより良好に分散する傾向にある。そのため、樹脂ワニス等の樹脂組成物中において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と充填材が偏在化や凝集が生じ難くなるため、酸化チタンによるシアン酸エステル化合物の加水分解がより抑制され、一層優れた吸湿耐熱性を有する絶縁層が得られる。また、優れた塗工性を有し、良好な外観を有する成型品を得ることもできる。また、樹脂組成物中において、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と充填材が良好に分散することから、絶縁層の熱膨張係数を好適に制御でき、絶縁層における誘電経路を効率的に形成できる。そのため、優れた吸湿耐熱性及び低熱膨張係数を有し、高誘電率及び低誘電正接を有する絶縁層を好適に得ることができる傾向にある。

　また、本実施形態の樹脂組成物において、回路の小型化、及びコンデンサの高容量化が可能となり高周波用電気部品の小型化等に寄与できることから、充填材として、高誘電率を有する充填材を用いてもよい。このような充填材としては、例えば、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と異なる酸化チタン（ＴｉＯ₂）、ＭｇＳｉＯ₄、ＭｇＴｉＯ₃、ＺｎＴｉＯ₃、ＺｎＴｉＯ₄、ＣａＴｉＯ₃、ＳｒＴｉＯ₃、ＳｒＺｒＯ₃、ＢａＴｉ₂Ｏ₅、Ｂａ₂Ｔｉ₉Ｏ₂₀、Ｂａ（Ｔｉ，Ｓｎ）₉Ｏ₂₀、ＺｒＴｉＯ₄、（Ｚｒ，Ｓｎ）ＴｉＯ₄、ＢａＮｄ₂Ｔｉ₅Ｏ₁₄、ＢａＳｍＴｉＯ₁₄、Ｂｉ₂Ｏ₃-ＢａＯ-Ｎｄ₂Ｏ₃-ＴｉＯ₂、Ｌａ₂Ｔｉ₂Ｏ₇、ＢａＴｉＯ₃、Ｂａ（Ｔｉ，Ｚｒ）Ｏ₃、及び（Ｂａ，Ｓｒ）ＴｉＯ₃、並びに、金、銀、パラジウム、銅、ニッケル、鉄、コバルト、亜鉛、Ｍｎ-Ｍｇ-Ｚｎ系、Ｎｉ-Ｚｎ系、Ｍｎ-Ｚｎ系、カーボニル鉄、Ｆｅ-Ｓｉ系、Ｆｅ-Ａｌ-Ｓｉ系、及びＦｅ-Ｎｉ系等の金属に対して、絶縁処理を施した金属微粒子が挙げられる。これらの充填材は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

＜シランカップリング剤＞
　本実施形態の樹脂組成物は、シランカップリング剤を更に含んでもよい。樹脂組成物は、シランカップリング剤を含有することにより、樹脂組成物における表面被覆酸化チタン（Ｃ）、及び必要に応じて配合される充填材の分散性が一層向上し、樹脂組成物に含まれる各成分と、後述する基材との接着強度が一層向上する傾向にある。シランカップリング剤は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　シランカップリング剤としては特に限定されず、一般に無機物の表面処理に使用されるシランカップリング剤を用いることができる。例えば、アミノシラン系化合物（例えば、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ－β－（アミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン等）、エポキシシラン系化合物（例えば、３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン等）、アクリルシラン系化合物（例えば、γ－アクリロキシプロピルトリメトキシシラン等）、カチオニックシラン系化合物（例えば、Ｎ－β－（Ｎ－ビニルベンジルアミノエチル）－γ－アミノプロピルトリメトキシシラン塩酸塩等）、スチリルシラン系化合物、フェニルシラン系化合物等が挙げられる。シランカップリング剤は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いられる。これらの中でも、シランカップリング剤は、エポキシシラン系化合物及びスチリルシラン系化合物からなる群より選ばれる１種以上であることが好ましい。エポキシシラン系化合物としては、例えば、ＫＢＭ－４０３、ＫＢＭ－３０３、ＫＢＭ－４０２、及びＫＢＥ－４０３（以上、商品名、信越化学工業（株））が挙げられる。スチリルシラン系化合物としては、例えば、ＫＢＭ－１４０３（商品名、信越化学工業（株））等が挙げられる。

　シランカップリング剤の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、０．１～５．０質量部であってよい。

＜湿潤分散剤＞
　本実施形態の樹脂組成物は、湿潤分散剤を更に含んでもよい。樹脂組成物は、湿潤分散剤を含有することにより、充填材の分散性が一層向上する傾向にある。湿潤分散剤は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　湿潤分散剤としては、充填材を分散させるために用いられる公知の分散剤（分散安定剤）であればよく、例えば、ＤＩＳＰＥＲ　ＢＹＫ（登録商標）－１１０、１１１、１１８、１８０、１６１、２００９、２１５２、２１５５、Ｗ９９６、Ｗ９０１０、及びＷ９０３（以上、商品名、ビックケミー・ジャパン（株））が挙げられる。

　湿潤分散剤の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、０．５質量部以上１０質量部以下であることが好ましい。

＜硬化促進剤＞
　本実施形態の樹脂組成物は、硬化促進剤を更に含んでもよい。硬化促進剤は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　硬化促進剤としては、例えば、トリフェニルイミダゾール（例えば、２,４,５－トリフェニルイミダゾール）等のイミダゾール類；過酸化ベンゾイル、ラウロイルパーオキサイド、アセチルパーオキサイド、パラクロロベンゾイルパーオキサイド、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－ジ－パーフタレート等の有機過酸化物；アゾビスニトリル等のアゾ化合物；Ｎ，Ｎ－ジメチルベンジルアミン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアニリン、Ｎ，Ｎ－ジメチルトルイジン、２－Ｎ－エチルアニリノエタノール、トリ－ｎ－ブチルアミン、ピリジン、キノリン、Ｎ－メチルモルホリン、トリエタノールアミン、トリエチレンジアミン、テトラメチルブタンジアミン、Ｎ－メチルピペリジン等の第３級アミン類；フェノール、キシレノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール等のフェノール類；ナフテン酸鉛、ステアリン酸鉛、ナフテン酸亜鉛、オクチル酸亜鉛、オクチル酸マンガン、オレイン酸錫、ジブチル錫マレート、ナフテン酸マンガン、ナフテン酸コバルト、アセチルアセトン鉄等の有機金属塩；これら有機金属塩をフェノール、ビスフェノール等のヒドロキシ基含有化合物に溶解してなるもの；塩化錫、塩化亜鉛、塩化アルミニウム等の無機金属塩；ジオクチル錫オキサイド、その他のアルキル錫、アルキル錫オキサイド等の有機錫化合物；トリフェニルホスフィン、ホスホニウムボレート化合物等のリン系化合物等が挙げられる。これらの中でも、２,４,５－トリフェニルイミダゾール等のトリフェニルイミダゾール及びオクチル酸マンガンが硬化反応を促進し、ガラス転移温度がより向上する傾向にあるため、好ましい。

　硬化促進剤の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、０．０１～５．０質量部であることが好ましい。

＜溶剤＞
　本実施形態の樹脂組成物は、溶剤を更に含有してもよい。樹脂組成物は、溶剤を含むことにより、樹脂組成物の調製時における粘度が下がり、ハンドリング性（取り扱い性）が一層向上し、基材への含浸性が一層向上する傾向にある。溶剤は、１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。

　溶剤としては、樹脂組成物中の各成分の一部又は全部を溶解可能であれば、特に限定されない。例えば、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトン等）、芳香族炭化水素類（例えば、トルエン、キシレン等）、アミド類（例えば、ジメチルホルムアルデヒド等）、プロピレングリコールモノメチルエーテル及びそのアセテート等が挙げられる。

＜その他の成分＞
　本実施形態の樹脂組成物は、所期の特性が損なわれない範囲において、上記以外の成分を含んでもよい。例えば、難燃性化合物としては、４，４’－ジブロモビフェニル等の臭素化合物、リン酸エステル、リン酸メラミン、メラミンやベンゾグアナミン等の窒素含有化合物、及びシリコン系化合物等が挙げられる。また、各種添加剤としては、紫外線吸収剤、酸化防止剤、光重合開始剤、蛍光増白剤、光増感剤、染料、顔料、増粘剤、滑剤、消泡剤、分散剤、レベリング剤（表面調整剤）、光沢剤、重合禁止剤等が挙げられる。

〔樹脂組成物の製造方法〕
　本実施形態の樹脂組成物の製造方法は、特に限定されないが、例えば、シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、表面被覆酸化チタン（Ｃ）と、必要に応じて、上記した任意に含まれていてよい成分とを混合し、十分に撹拌する方法が挙げられる。この際、各成分を均一に溶解あるいは分散させるため、撹拌、混合、混練処理等の公知の処理を行うことができる。具体的には、適切な撹拌能力を有する撹拌機を付設した撹拌槽を用いて撹拌分散処理を行うことで、樹脂組成物における表面被覆酸化チタン（Ｃ）、及び必要に応じて配合される充填材の分散性を向上させることができる。上記の撹拌、混合、混練処理は、例えば、ボールミル、ビーズミル等の混合を目的とした装置、又は、公転又は自転型の混合装置等の公知の装置を用いて適宜行うことができる。

　また、樹脂組成物の調製時においては、必要に応じて溶剤を使用し、樹脂ワニスとして調製することができる。溶剤の種類は、樹脂組成物中の樹脂を溶解可能なものであれば、特に限定されない。その具体例は、上記したとおりである。

〔用途〕
　本実施形態の樹脂組成物は、例えば、硬化物、プリプレグ、フィルム状アンダーフィル材、樹脂シート、積層板、ビルドアップ材料、非伝導性フィルム、金属箔張積層板、プリント配線板、及び繊維強化複合材料の原料として、又は半導体装置の製造において好適に用いることができる。以下、これらについて説明する。

〔硬化物〕
　硬化物は、本実施形態の樹脂組成物を硬化させて得られる。硬化物の製造方法としては、例えば、本実施形態の樹脂組成物を溶融又は溶媒に溶解させた後、型内に流し込み、熱や光等を用いて通常の条件で硬化させることにより得ることができる。熱硬化の場合、硬化温度は、硬化が効率的に進み、得られる硬化物の劣化を防止する観点から、１２０～３００℃の範囲内が好ましい。

〔プリプレグ〕
　本実施形態のプリプレグは、基材と、該基材に含浸又は塗布された、本実施形態の樹脂組成物とを含む。本実施形態のプリプレグは、例えば、本実施形態の樹脂組成物（例えば、未硬化状態（Ａステージ））を基材に含浸又は塗布させた後、１２０～２２０℃で２～１５分程度乾燥させる方法等によって半硬化（Ｂステージ化）させることにより得られる。この場合、基材に対する樹脂組成物（樹脂組成物の硬化物も含む）の付着量、すなわち半硬化後のプリプレグの総量に対する樹脂組成物量（表面被覆酸化チタン（Ｃ）、及び必要に応じて配合される充填材を含む）は、２０～９９質量％の範囲であることが好ましい。なお、半硬化状態（Ｂステージ）とは、樹脂組成物に含まれる各成分が、積極的に反応（硬化）を始めてはいないが、樹脂組成物が乾燥状態、すなわち、粘着性がない程度まで、加熱して溶媒を揮発させている状態を称し、加熱しなくても硬化せずに溶媒が揮発したのみの状態も含まれる。本実施形態において、半硬化状態（Ｂステージ）の最低溶融粘度は、通常、２０,０００Ｐａ・ｓ以下である。最低溶融粘度の下限は、例えば、１０Ｐａ・ｓ以上である。なお、本実施形態において、最低溶融粘度は、次の方法で測定される。すなわち、樹脂組成物から採取した樹脂粉１ｇをサンプルとして使用し、レオメータ（ＡＲＥＳ－Ｇ２（商品名）、ＴＡインスツルメンツ社）により、最低溶融粘度を測定する。ここでは、プレート径２５ｍｍのディスポーサブルプレートを使用し、４０℃以上１８０℃以下の範囲において、昇温速度２℃／分、周波数１０．０ｒａｄ／秒、及び歪０．１％の条件下で、樹脂粉の最低溶融粘度を測定する。

　基材としては、各種プリント配線板材料に用いられている基材であれば特に限定されない。基材の材質としては、例えば、ガラス繊維（例えば、Ｅ－ガラス、Ｄ－ガラス、Ｌ－ガラス、Ｓ－ガラス、Ｔ－ガラス、Ｑ－ガラス、ＵＮ－ガラス、及びＮＥ－ガラス等）、ガラス繊維以外の無機繊維（例えば、クォーツ等）、有機繊維（例えば、ポリイミド、ポリアミド、ポリエステル、液晶ポリエステル、及びポリテトラフルオロエチレン等）が挙げられる。基材の形態としては、特に限定されず、織布、不織布、ロービング、チョップドストランドマット、及びサーフェシングマット等が挙げられる。これらの基材は、単独で用いても、２種以上を併用してもよい。これらの基材の中でも、寸法安定性の観点から、超開繊処理、及び目詰め処理を施した織布が好ましく、吸湿耐熱性の観点から、エポキシシラン処理、及びアミノシラン処理等のシランカップリング剤等により表面処理したガラス織布が好ましい。優れた誘電特性を有する点から、Ｅ－ガラス、Ｌ－ガラス、ＮＥ－ガラス、及びＱ－ガラス等のガラス繊維からなる群より選ばれる１種以上が好ましい。

〔樹脂シート〕
　本実施形態の樹脂シートは、本実施形態の樹脂組成物を含む。樹脂シートは、支持体と、該支持体の表面に配置した本実施形態の樹脂組成物から形成された層とを含む支持体付き樹脂シートとしてもよい。樹脂シートは、ビルドアップ用フィルム又はドライフィルムソルダーレジストとして使用することができる。樹脂シートの製造方法としては、特に限定されないが、例えば、本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解させた溶液を支持体に塗布（塗工）し乾燥することで樹脂シートを得る方法が挙げられる。

　支持体としては、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体フィルム、並びにこれらのフィルムの表面に離型剤を塗布した離型フィルム、ポリイミドフィルム等の有機系のフィルム基材、銅箔、アルミニウム箔等の導体箔、ガラス板、ＳＵＳ板、ＦＲＰ等の板状のものが挙げられるが、特に限定されるものではない。

　塗布方法（塗工方法）としては、例えば、本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解させた溶液を、バーコーター、ダイコーター、ドクターブレード、ベーカーアプリケーター等で支持体上に塗布する方法が挙げられる。また、乾燥後に、支持体と樹脂組成物が積層された支持体付き樹脂シートから支持体を剥離又はエッチングすることで、単層シート（樹脂シート）とすることもできる。なお、本実施形態の樹脂組成物を溶剤に溶解させた溶液を、シート状のキャビティを有する金型内に供給し乾燥する等してシート状に成形することで、支持体を用いることなく単層シート（樹脂シート）を得ることもできる。

　なお、本実施形態に係る単層シート又は支持体付き樹脂シートの作製において、溶剤を除去する際の乾燥条件は、特に限定されないが、樹脂組成物中の溶剤が除去されやすくなり、乾燥時における硬化の進行が抑制される観点から、２０～２００℃の温度で１～９０分間が好ましい。また、単層シート又は支持体付き樹脂シートにおいて、樹脂組成物は溶剤を乾燥しただけの未硬化の状態で使用することもできるし、必要に応じて半硬化（Ｂステージ化）の状態にして使用することもできる。さらに、本実施形態に係る単層シート又は支持体付き樹脂シートの樹脂層の厚みは、本実施形態の樹脂組成物の溶液の濃度と塗布厚みにより調整することができ、特に限定されないが、乾燥時に溶剤が除去されやすくなる観点からは、０．１～５００μｍが好ましい。

〔積層板〕
　本実施形態の積層板は、本実施形態のプリプレグ及び樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上を含む。プリプレグ及び樹脂シートについて２種以上が積層されている場合、各プリプレグ及び樹脂シートに用いられる樹脂組成物については同一であっても異なっていてもよい。また、プリプレグ及び樹脂シートの両方を用いる場合、それらに用いられる樹脂組成物は同一であっても異なっていてもよい。本実施形態の積層板において、プリプレグ及び樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上は、半硬化状態（Ｂステージ）であってもよく、完全に硬化した状態（Ｃステージ）であってもよい。

〔金属箔張積層板〕
　本実施形態の金属箔張積層板は、本実施形態の積層板と、該積層板の片面又は両面に配された金属箔とを含む。
　また、金属箔張積層板は、少なくとも１枚の本実施形態のプリプレグと、該プリプレグの片面又は両面に積層された金属箔と、を含んでいてもよい。
　更に、金属箔張積層板は、少なくとも１枚の本実施形態の樹脂シートと、該樹脂シートの片面又は両面に積層された金属箔と、を含んでいてもよい。

　本実施形態の金属箔張積層板において、各プリプレグ及び樹脂シートに用いられる樹脂組成物については同一であっても異なっていてもよく、プリプレグ及び樹脂シートの両方を用いる場合、それらに用いられる樹脂組成物は同一であっても異なっていてもよい。本実施形態の金属箔張積層板において、プリプレグ及び樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上は、半硬化状態であってもよく、完全に硬化した状態であってもよい。

　本実施形態の金属箔張積層板においては、本実施形態のプリプレグ及び本実施形態の樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上に金属箔が積層されているが、中でも、本実施形態のプリプレグ及び本実施形態の樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上の表面に接するように金属箔が積層されていることが好ましい。「プリプレグ及び樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上の表面に接するように金属箔が積層される」とは、プリプレグ又は樹脂シートと金属箔との間に、接着剤層等の層を含まず、プリプレグ又は樹脂シートと金属箔とが直接接触していることを意味する。これにより、金属箔張積層板の金属箔ピール強度が高くなり、プリント配線板の絶縁信頼性が向上する傾向にある。

　本実施形態の金属箔張積層板は、１枚以上重ねた本実施形態に係るプリプレグ及び／又は樹脂シートと、プリプレグ及び／又は樹脂シートの片面又は両面に配置された金属箔とを有していてもよい。本実施形態の金属箔張積層板の製造方法としては、例えば、本実施形態のプリプレグ及び／又は樹脂シートを１枚以上重ね、その片面又は両面に金属箔を配置して積層成形する方法が挙げられる。成形方法としては、プリント配線板用積層板及び多層板を成形する際に通常用いられる方法が挙げられ、より詳細には多段プレス機、多段真空プレス機、連続成形機、オートクレーブ成形機等を使用して、温度１８０～３５０℃程度、加熱時間１００～３００分程度、及び面圧２０～１００ｋｇｆ／ｃｍ²程度で積層成形する方法が挙げられる。

　また、本実施形態のプリプレグ及び／又は樹脂シートと、別途作製した内層用の配線板とを組み合わせて積層成形することにより、多層板とすることもできる。多層板の製造方法としては、例えば、１枚以上重ねた本実施形態のプリプレグ及び／又は樹脂シート両面に厚さ３５μｍ程度の銅箔を配置し、上記の成形方法にて積層形成して、銅箔張積層板とした後、内層回路を形成し、この回路に黒化処理を実施して内層回路板を形成し、この後、この内層回路板と本実施形態のプリプレグ及び／又は樹脂シートとを交互に１枚ずつ配置し、さらに最外層に銅箔を配置して、上記条件にて好ましくは真空下で積層成形することにより、多層板を作製することができる。本実施形態の金属箔張積層板は、プリント配線板として好適に使用することができる。

（金属箔）
　金属箔としては、特に限定されず、金箔、銀箔、銅箔、錫箔、ニッケル箔、及びアルミニウム箔等が挙げられる。中でも、銅箔が好ましい。銅箔としては、一般にプリント配線板用材料に用いられるものであれば特に限定されないが、例えば、圧延銅箔、及び電解銅箔等の銅箔が挙げられる。中でも、銅箔ピール強度、及び微細配線の形成性の観点から、電解銅箔が好ましい。銅箔の厚さは、特に限定されず、１．５～７０μｍ程度であってもよい。

〔プリント配線板〕
　本実施形態のプリント配線板は、絶縁層と、該絶縁層の片面又は両面に配された導体層と、を有し、該絶縁層が、本実施形態の樹脂組成物の硬化物を含む。絶縁層は、本実施形態の樹脂組成物から形成された層（硬化物を含む層）及びプリプレグから形成された層（硬化物を含む層）の少なくとも一方を含むことが好ましい。このようなプリント配線板は、常法に従って製造でき、その製造方法は特に限定されないが、例えば、上記した金属箔張積層板を用いて製造できる。以下、プリント配線板の製造方法の一例を示す。

　まず上記した金属箔張積層板を用意する。次に、金属箔張積層板の表面にエッチング処理を施して内層回路の形成を行い、内層基板を作製する。この内層基板の内層回路表面に、必要に応じて接着強度を高めるための表面処理を行い、次いでその内層回路表面に上記したプリプレグを所要枚数重ね、さらにその外側に外層回路用の金属箔を積層し、加熱加圧して一体成形する。このようにして、内層回路と外層回路用の金属箔との間に、基材及び本実施形態の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層が形成された多層の積層板が製造される。次いで、この多層の積層板にスルーホールやバイアホール用の穴あけ加工を施した後、この穴の壁面に内層回路と外層回路用の金属箔とを導通させるめっき金属皮膜を形成し、さらに外層回路用の金属箔にエッチング処理を施して外層回路を形成することで、プリント配線板が製造される。

　上記の製造例で得られるプリント配線板は、絶縁層と、この絶縁層の表面に形成された導体層とを有し、絶縁層が本実施形態に係る樹脂組成物の硬化物を含む構成となる。すなわち、本実施形態に係るプリプレグ（基材及びこれに含浸又は塗布された本実施形態の樹脂組成物の硬化物を含む）、本実施形態の金属箔張積層板の樹脂組成物の層（本実施形態の樹脂組成物の硬化物を含む層）が、本実施形態の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層から構成されることになる。

〔半導体装置〕
　半導体装置は、本実施形態のプリント配線板の導通箇所に、半導体チップを実装することにより製造することができる。ここで、導通箇所とは、多層プリント配線板における電気信号を伝える箇所のことであって、その場所は表面であっても、埋め込まれた箇所であってもいずれでも構わない。また、半導体チップは半導体を材料とする電気回路素子であれば特に限定されない。

　半導体装置を製造する際の半導体チップの実装方法は、半導体チップが有効に機能しさえすれば、特に限定されないが、具体的には、ワイヤボンディング実装方法、フリップチップ実装方法、バンプなしビルドアップ層（ＢＢＵＬ）による実装方法、異方性導電フィルム（ＡＣＦ）による実装方法、及び非導電性フィルム（ＮＣＦ）による実装方法等が挙げられる。

　以下、本実施形態を実施例及び比較例を用いてより具体的に説明する。本実施形態は、以下の実施例によって何ら限定されるものではない。

〔平均粒子径の測定方法〕
　表面被覆酸化チタン及び充填材（溶融球状シリカ）の平均粒子径（Ｄ５０）は、それぞれ、レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置（マイクロトラックＭＴ３３００ＥＸＩＩ（商品名）、マイクロトラック・ベル（株））を用いて、下記の測定条件に基づいて、レーザー回折・散乱法により粒度分布を測定することで算出した。
（レーザー回折・散乱式粒子径分布測定装置の測定条件）
（表面被覆酸化チタン）
　溶媒：メチルエチルケトン、溶媒屈折率：１．３３、粒子屈折率：２．７２、透過率：８５±５％。
（充填材）
　溶媒：メチルエチルケトン、溶媒屈折率：１．３３、粒子屈折率：１．４５（溶融球状シリカ）、透過率：８５±５％。

〔合成例１〕ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ）の合成
　ナフトールアラルキル型フェノール樹脂（ＳＮ４９５Ｖ（商品名）、ＯＨ基（ヒドロキシ基）当量：２３６ｇ／ｅｑ．、新日鐵化学（株））３００ｇ（ＯＨ基換算１．２８ｍｏｌ）及びトリエチルアミン１９４．６ｇ（１．９２ｍｏｌ）（ヒドロキシ基１ｍｏｌに対して１．５ｍｏｌ）をジクロロメタン１８００ｇに溶解させ、これを溶液１とした。塩化シアン１２５．９ｇ（２．０５ｍｏｌ）（ヒドロキシ基１ｍｏｌに対して１．６ｍｏｌ）、ジクロロメタン２９３．８ｇ、３６％塩酸１９４．５ｇ（１．９２ｍｏｌ）（ヒドロキシ基１ｍｏｌに対して１．５ｍｏｌ）、水１２０５．９ｇを、撹拌下、液温－２～－０．５℃に保ちながら、溶液１を３０分かけて注下した。溶液１注下終了後、同温度にて３０分間撹拌した後、トリエチルアミン６５ｇ（０．６４ｍｏｌ）（ヒドロキシ基１ｍｏｌに対して０．５ｍｏｌ）をジクロロメタン６５ｇに溶解させた溶液（溶液２）を１０分かけて注下した。溶液２注下終了後、同温度にて３０分間撹拌して反応を完結させた。その後、反応液を静置して有機相と水相を分離し、得られた有機相を水１３００ｇで５回洗浄した。水洗５回目の廃水の電気伝導度は５μＳ／ｃｍであり、水による洗浄により除けるイオン性化合物は十分に除かれていることを確認した。水洗後の有機相を減圧下で濃縮し、最終的に９０℃で１時間濃縮乾固させて目的とするナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ-ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．、上記式（１）におけるＲ³が全て水素原子であり、ｎ３が１～１０の整数である）（橙色粘性物）３３１ｇを得た。得られたＳＮ４９５Ｖ-ＣＮの赤外吸収スペクトルは２２５０ｃｍ^-1（シアン酸エステル基）の吸収を示し、且つ、ヒドロキシ基の吸収は示さなかった。

〔実施例１〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））８０質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、２６：７４（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

　得られた樹脂ワニスを厚さ０．０９４ｍｍのＥガラスクロス（１０３１ＮＴ　Ｓ６４０（商品名）、（株）有沢製作所）に含浸塗工し、１３０℃で３分間加熱乾燥することにより、厚さ０．１ｍｍのプリプレグを得た。次に、得られたプリプレグの上下面に厚さ１２μｍの電解銅箔（３ＥＣ－Ｍ３－ＶＬＰ（商品名）、三井金属鉱業（株））を配置し、面圧３０ｋｇｆ／ｃｍ^２及び温度２２０℃で１２０分間の真空プレスを行って積層成形することで、厚さ０．１２４ｍｍの金属箔張積層板（両面銅張積層板）を作製した。得られた樹脂ワニス、プリプレグ、及び金属箔張積層板の物性を評価方法に従って測定し、それらの測定結果を表１に示した。

〔実施例２〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、アルミナ及びシリコーンオイル（アルミナの含有量：１．０質量％、及びシリコーンオイルの含有量：１．０質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、アルミナを含む層、シロキサン構造を有する層（シリコーンオイル由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９８質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２０μｍ、Ｒ－１１Ｐ（商品名）、堺化学工業（株））８０質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、２６：７４（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

　得られた樹脂ワニスを用いて、実施例１と同様にして、厚さ０．１ｍｍのプリプレグ、及び厚さ０．１２４ｍｍの金属箔張積層板（両面銅張積層板）を作製した。得られた樹脂ワニス、プリプレグ、及び金属箔張積層板の物性を評価方法に従って測定し、それらの測定結果を表１に示した。

〔実施例３〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔実施例４〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、ポリフェニルメタンマレイミド（ＢＭＩ－２３００（商品名）、大和化成工業（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔実施例５〕
　ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物（Ｐｒｉｍａｓｅｔ（登録商標）ＢＡＤＣｙ（商品名）、ロンザ（株））８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔実施例６〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）３６質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））１４質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））１４質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔実施例７〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）３６質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））６４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔実施例８〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。

〔実施例９〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）６４質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））３６質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔実施例１０〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、アルミナ及びオルガノシラン（アルミナの含有量：０．７質量％、及びオルガノシランの含有量：１．３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、アルミナを含む層、シロキサン構造を有する層（オルガノシラン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９８質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．４０μｍ、Ｒ－２２Ｌ（商品名）、堺化学工業（株））８０質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、２６：７４（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔比較例１〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）５４質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））５質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））５質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

　得られた樹脂ワニスを用いて、実施例１と同様にして、厚さ０．１ｍｍのプリプレグ、及び厚さ０．１２４ｍｍの金属箔張積層板（両面銅張積層板）を作製した。得られた樹脂ワニス、プリプレグ、及び金属箔張積層板の物性を評価方法に従って測定し、それらの測定結果を表２に示した。

〔比較例２〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）６４質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔比較例３〕
　２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））３２質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））３２質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（表面被覆酸化チタン：充填材）であった。

〔比較例４〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）８質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））２８質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））２８質量部、ナフタレン型エポキシ樹脂（ＥＰＩＣＬＯＮ　ＥＸＡ－４０３２－７０Ｍ（商品名）、エポキシ当量：１５０ｇ／ｅｑ．、ＤＩＣ（株））１２質量部、変性ポリフェニレンエーテル化合物（ＯＰＥ－２Ｓｔ１２００（商品名）、三菱ガス化学（株））、数平均分子量：１１８７、ビニル基当量：５９０ｇ／ｅｑ．、最低溶融粘度：１０００Ｐａ・ｓ）２４質量部、酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、酸化チタン含有量：１００質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、Ｒ－３１０（商品名）、堺化学工業（株））１７５質量部、溶融球状シリカ（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名）、平均粒子径（Ｄ５０）：１．１μｍ、（株）アドマテックス）１２０質量部、シランカップリング剤（ＫＢＭ－４０３（商品名）、信越化学工業（株））４質量部、湿潤分散剤（ＤＩＳＰＥＲＢＹＫ（登録商標）－１６１（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））２質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。樹脂ワニス中の表面被覆酸化チタンと、充填材（ＳＣ４５００－ＳＱ（商品名））との配合比（含有量比）は、体積比で、４３：５７（酸化チタン：充填材）であった。

〔比較例５〕
　合成例１で得られたナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物（ＳＮ４９５Ｖ－ＣＮ、シアン酸エステル基当量：２６１ｇ／ｅｑ．）１２質量部、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン（ＢＭＩ－８０（商品名）、ケイ・アイ化成（株））４４質量部、ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物（ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ（商品名）、日本化薬（株））４４質量部、表面被覆酸化チタン（形状：不定形、結晶構造：ルチル型、二酸化チタンを、シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーン（シリカ、アルミナ、及びジメチルシリコーンの合計の含有量：３質量％）で表面処理したもの、二酸化チタン（コア粒子）の表面から、無機酸化物層、シロキサン構造を有する層（ジメチルシリコーン由来）をこの順で積層された構造を有する、酸化チタン含有量：９７質量％、平均粒子径（Ｄ５０）：０．２１μｍ、ＣＲ－６３（商品名）、石原産業（株））１７５質量部、湿潤分散剤（ＢＹＫ（登録商標）－Ｗ９０３（商品名）、ビックケミー・ジャパン（株））４質量部、２，４，５－トリフェニルイミダゾール（東京化成工業（株））０．１質量部を混合して、樹脂ワニスを得た。

　得られた樹脂ワニスを用いて、実施例１と同様にして、厚さ０．１ｍｍのプリプレグ、及び金属箔張積層板（両面銅張積層板）を作製した。得られた樹脂ワニス、プリプレグ、及び金属箔張積層板の物性を評価方法に従って測定し、それらの測定結果を表１に示した。

〔評価方法〕
（１）樹脂ワニスの評価
（樹脂硬化時間の測定）
　実施例及び比較例で得られた樹脂ワニスを、マイクロピペットを用いて測定機（自動硬化時間測定装置　まどか（商品名）、松尾産業（株））に注入し、下記の測定条件に基づいて、樹脂が硬化するまでの時間（秒）を測定した。
（測定条件）
　熱板温度：１７０℃、トルク判定値：１５％、回転速度：１９０ｒｐｍ、公転速度：６０ｒｐｍ、ギャップ値：０．３ｍｍ、平均化点数：５０、注入量：５００μＬ。

（２）金属箔張積層板の評価
（アンクラッド板の厚さ）
　実施例及び比較例で得られた金属箔張積層板の両面の銅箔を全てエッチングして、両面の銅箔が全て除去されたアンクラッド板を得た。このアンクラッド板の厚さを測定装置（積層板厚さ計（商品名）、（株）小野測器）を用いて測定した。なお、比較例５では、樹脂ワニスの硬化時間が長かったため、良好な塗工性及び外観が得られなかった。

（ガラス転移温度（Ｔｇ））
　実施例及び比較例で得られた金属箔張積層板の両面の銅箔を全てエッチングして、両面の銅箔が全て除去されたアンクラッド板を得た。このアンクラッド板をサイズ４０ｍｍ×４．５ｍｍに切断（ダウンサイジング）し、測定用サンプルを得た。この測定用サンプルを用いて、ＪＩＳ　Ｃ６４８１に準拠して、動的粘弾性分析装置（Ｑ８００（商品名）、ＴＡインスツルメント）でＤＭＡ法により、ガラス転移温度（Ｔｇ、℃）を測定した。

（熱膨張係数（ＣＴＥ））
　実施例及び比較例で得られた金属箔張積層板の両面の銅箔を全てエッチングして、両面の銅箔が全て除去されたアンクラッド板を得た。このアンクラッド板をサイズ４０ｍｍ×４．５ｍｍに切断（ダウンサイジング）し、測定用サンプルを得た。この測定用サンプルを用い、ＪＩＳ　Ｃ６４８１に準拠して、熱機械分析装置（Ｑ４００（商品名）、ＴＡインスツルメント）で４０℃から３４０℃まで毎分１０℃で昇温し、６０℃から１２０℃における面方向の熱膨張係数（ＣＴＥ、ｐｐｍ／℃）を測定した。測定方向は、積層板のガラスクロスの縦方向（Ｗａｒｐ）を測定した。

（比誘電率（Ｄｋ）及び誘電正接（Ｄｆ））
　実施例及び比較例で得られた金属箔張積層板の両面の銅箔を全てエッチングして、両面の銅箔が全て除去されたアンクラッド板を得た。このアンクラッド板をサイズ１ｍｍ×６５ｍｍに切断（ダウンサイジング）し、測定用サンプルを得た。
　この測定用サンプルを用い、ネットワークアナライザー（Ａｇｉｌｅｎｔ８７２２ＥＳ（商品名）、アジレントテクノロジー（株））を用いて、１０ＧＨｚにおける比誘電率（Ｄｋ）及び誘電正接（Ｄｆ）をそれぞれ測定した。なお、比誘電率（Ｄｋ）及び誘電正接（Ｄｆ）の測定は、温度２３℃±１℃、湿度５０％ＲＨ（相対湿度）±５％ＲＨの環境下で行った。

（吸湿耐熱性評価）
　実施例及び比較例で得られたプリプレグの上下面に、キャリア付き極薄銅箔（ＭＴ１８ＦＬ（商品名）、三井金属鉱業（株）、厚さ：１．５μｍ）を配置し、面圧３０ｋｇｆ／ｃｍ^２及び温度２２０℃で１２０分間の真空プレスを行って積層成形することで、金属箔張積層板（両面銅張積層板）を作製した。次いで、両面の銅箔を全てエッチングして、両面の銅箔が全て除去されたアンクラッド板を得た。このアンクラッド板の上下面に、厚さ０．０６ｍｍのプリプレグ（ＧＨＰＬ－９７０ＬＦ（ＬＤ）（商品名）、三菱ガス化学（株））を配置し、更にその上下面に厚さ１２μｍの電解銅箔（３ＥＣ－Ｍ３－ＶＬＰ（商品名）、三井金属鉱業（株））を配置し、面圧３０ｋｇｆ／ｃｍ^２及び温度２２０℃で１２０分間の真空プレスを行い積層成形し、厚さ０．２２ｍｍの金属箔張積層板（両面銅張積層板）を作製した（なお、比較例５では、厚さが０．２２ｍｍ未満の金属箔張積層板であった）。得られた積層板をサイズ５０ｍｍ×５０ｍｍに切断（ダウンサイジング）し、片面側の銅箔を全てエッチングにより除去し、もう一方の面側においては、面の半分の銅箔をエッチングにより除去することで、測定用サンプルを作製した。
　得られた測定用サンプルを、１００℃に沸騰した純水中に１時間浸漬させた後、２６０℃又は２８０℃の半田槽に６０秒間浸漬（ディップ）させて、外観変化の異常の有無を目視にて観察した。
　また、上記と同様にして得られた測定用サンプルを、１００℃に沸騰した純水中に１時間の代わりに２時間浸漬させた後、２６０℃又は２８０℃の半田槽に６０秒間浸漬（ディップ）させて、外観変化の異常の有無を目視にて観察した。
　更に、上記と同様にして得られた測定用サンプルを、プレッシャークッカー試験機（ＰＣ－３型（商品名）、平山製作所（株））を用いて、１２１℃及び２気圧の飽和水蒸気存在下で０．５時間処理した後、２６０℃又は２８０℃の半田槽に６０秒間浸漬（ディップ）させて、外観変化の異常の有無を目視にて観察した。
　各測定は、それぞれ、４枚ずつ試験を行い、４枚の全てにおいて異常が見られなかった場合を「Ａ」と評価し、４枚の中から外観異常が１枚でも認められた場合を「Ｃ」と評価した。なお、浸漬後のサンプルにおいて、例えば、銅箔表面もしくは裏面に膨れが生じた場合を外観異常と判断した。表１及び２中において、「煮沸　１．０ｈ」、及び「煮沸　２．０ｈ」とは、それぞれ１００℃の純水中に１時間、及び２時間浸漬させたサンプルの結果を示す。また、「ＰＣＴ　０．５ｈ」とは、プレッシャークッカー試験機による０．５時間処理した後の結果を示す。

　本出願は、２０２１年５月２８日に日本国特許庁に出願された日本特許出願（特願２０２１－０９０３９１）に基づく優先権、及び２０２２年３月２３日に日本国特許庁に出願された日本特許出願（特願２０２２－０４６５８０）に基づく優先権を主張しており、それらの内容はここに参照として取り込まれる。

　本発明の樹脂組成物は、高誘電率及び低誘電正接を有し、優れた吸湿耐熱性、高いガラス転移温度、低熱膨張係数、並びに良好な塗工性及び外観を有する。そのため、本発明の樹脂組成物は、例えば、硬化物、プリプレグ、フィルム状アンダーフィル材、樹脂シート、積層板、ビルドアップ材料、非伝導性フィルム、金属箔張積層板、プリント配線板、及び繊維強化複合材料の原料として、又は半導体装置の製造において好適に用いることができる。

Claims

　シアン酸エステル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、表面被覆酸化チタン（Ｃ）とを含有する樹脂組成物であって、
　前記シアン酸エステル化合物（Ａ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１～６５質量部であり、
　前記マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、１５～８５質量部である、樹脂組成物。
　前記シアン酸エステル化合物（Ａ）が、フェノールノボラック型シアン酸エステル化合物、ナフトールアラルキル型シアン酸エステル化合物、ナフチレンエーテル型シアン酸エステル化合物、キシレン樹脂型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＭ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ジアリルビスフェノールＡ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＥ型シアン酸エステル化合物、ビスフェノールＦ型シアン酸エステル化合物、及びビフェニルアラルキル型シアン酸エステル化合物、並びにこれらのシアン酸エステル化合物のプレポリマー、又はポリマーからなる群より選ばれる１種以上を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記マレイミド化合物（Ｂ）が、ビス（４－マレイミドフェニル）メタン、２，２－ビス（４－（４－マレイミドフェノキシ）－フェニル）プロパン、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、下記式（２）で表されるマレイミド化合物、及び下記式（３）で表されるマレイミド化合物からなる群より選ばれる１種以上を含む、請求項１に記載の樹脂組成物。

　（式（２）中、Ｒ^１は、各々独立して、水素原子又はメチル基を示し、ｎ１は１～１０の整数である。）。

　（式（３）中、Ｒ^２は、各々独立に、水素原子、炭素数１～５のアルキル基、又はフェニル基を示し、ｎ２は、平均値であり、１＜ｎ２≦５を示す。）。
　エポキシ化合物、フェノール化合物、変性ポリフェニレンエーテル化合物、アルケニル置換ナジイミド化合物、オキセタン樹脂、ベンゾオキサジン化合物、及び重合可能な不飽和基を有する化合物からなる群より選ばれる１種以上の熱硬化性の樹脂又は化合物を更に含む、請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）が、酸化チタン粒子の表面に、有機層及び／又は無機酸化物層を有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記有機層と前記無機酸化物層の合計量が、前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）１００質量％に対して、０．１～１０質量％である、請求項５に記載の樹脂組成物。
　前記無機酸化物層が、シリカを含む層、ジルコニアを含む層、及びアルミナを含む層からなる群より選ばれる１種以上である、請求項５に記載の樹脂組成物。
　前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）が、前記無機酸化物層の表面に前記有機層を更に有する、請求項７に記載の樹脂組成物。
　前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）の含有量が、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、５０～５００質量部である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記表面被覆酸化チタン（Ｃ）と異なる充填材を更に含有する、請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記充填材が、シリカ、アルミナ、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、ベーマイト、水酸化アルミニウム、モリブデン酸亜鉛、シリコーンゴムパウダー、及びシリコーン複合パウダーからなる群より選ばれる１種以上を含む、請求項１０に記載の樹脂組成物。
　前記充填材の含有量が、樹脂組成物中の樹脂固形分の合計１００質量部に対して、５０～３００質量部である、請求項１０に記載の樹脂組成物。
　前記エポキシ化合物が、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、及びナフチレンエーテル型エポキシ樹脂からなる群より選ばれる１種以上を含む、請求項４に記載の樹脂組成物。
　プリント配線板用である、請求項１に記載の樹脂組成物。
　基材と、
　該基材に含浸又は塗布された、請求項１～１４のいずれか一項に記載の樹脂組成物と、を含む、プリプレグ。
　請求項１～１４のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む、樹脂シート。
　請求項１５に記載のプリプレグ、及び請求項１６に記載の樹脂シートからなる群より選ばれる１種以上を含む、積層板。
　請求項１７に記載の積層板と、
　該積層板の片面又は両面に配された金属箔と、を含む、金属箔張積層板。
　絶縁層と、
　該絶縁層の片面又は両面に配された導体層と、を有し、
　該絶縁層が、請求項１～１４のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む、プリント配線板。